JPS6395386A - 酸化物核燃料ペレツトの製造方法 - Google Patents
酸化物核燃料ペレツトの製造方法Info
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は発電用等の原子炉に用いる、ジルカロイ被覆管
の水素化低減を図った、酸化物核燃料ペレットの製造方
法に関するものである。
の水素化低減を図った、酸化物核燃料ペレットの製造方
法に関するものである。
従来の酸化物核燃料ペレットの製造方法はＵＯ２ペレッ
トの場合（（Ｐ ｕ、 Ｕ） ０□、（Ｇｄ、Ｕ） ０
２の場合も同様］ ＩＪＯ２＋χ粉末を用いて加圧した
成形体を、焼結温度１７００℃以上で若干加湿（Ｍ点で
ある５〜１０℃程度で水分の容量は約１％）した水素気
流中で焼結する。その酸素対ウラン金属原子比（０／Ｕ
比）は２．００化学量論的組成をほぼ有する。
トの場合（（Ｐ ｕ、 Ｕ） ０□、（Ｇｄ、Ｕ） ０
２の場合も同様］ ＩＪＯ２＋χ粉末を用いて加圧した
成形体を、焼結温度１７００℃以上で若干加湿（Ｍ点で
ある５〜１０℃程度で水分の容量は約１％）した水素気
流中で焼結する。その酸素対ウラン金属原子比（０／Ｕ
比）は２．００化学量論的組成をほぼ有する。
なお、加湿水素を使用するのは、焼結を促進するためと
炉内耐火物の寿命延長を図るためである。
炉内耐火物の寿命延長を図るためである。
第２図は従来のペレット焼結炉の概略構成図で、室温の
ペレット装荷室１に４で示された方向に処理材であるＵ
Ｏ２＋ｘの成形体が装荷され、１７００℃以上の加湿水
素雰囲気の焼結領域２において焼結され、冷却兼ペレッ
ト取出室３から冷却して取り出される。図において５は
水素ガス燃焼管、６は加湿水素の送入方向である。
ペレット装荷室１に４で示された方向に処理材であるＵ
Ｏ２＋ｘの成形体が装荷され、１７００℃以上の加湿水
素雰囲気の焼結領域２において焼結され、冷却兼ペレッ
ト取出室３から冷却して取り出される。図において５は
水素ガス燃焼管、６は加湿水素の送入方向である。
発電用軽水炉であるＢＷＲ（沸騰水型原子炉）及びＰＷ
Ｒ（加圧水型原子炉）の燃料不具合経験のひとつとして
ジルカロイ被覆管の水素化による燃料破損が発生した。
Ｒ（加圧水型原子炉）の燃料不具合経験のひとつとして
ジルカロイ被覆管の水素化による燃料破損が発生した。
これ（よ燃料製造工程で燃料棒の中にわずかな水分及び
水素源が混入すると運転中にその水分または水素がジル
カロイと反応してＺｒＨを生成し、この部分が脆くなり
、燃料のもれの原因となった。
水素源が混入すると運転中にその水分または水素がジル
カロイと反応してＺｒＨを生成し、この部分が脆くなり
、燃料のもれの原因となった。
この対策として、燃料の製造工程中に燃料棒の乾燥工程
を取り入れること、またはＵＯ２ベレッＩ・の水分の仕
様を厳しく管理すること、また水分・水素ゲッタの／ｌ
ｆ用、またはｒＭ気孔率の少ない高密度のＵ０２ペレッ
トを採用することにより、はぼ解決されたと言われてい
る。
を取り入れること、またはＵＯ２ベレッＩ・の水分の仕
様を厳しく管理すること、また水分・水素ゲッタの／ｌ
ｆ用、またはｒＭ気孔率の少ない高密度のＵ０２ペレッ
トを採用することにより、はぼ解決されたと言われてい
る。
しかし、従来の加湿水素気流中焼結では、製品としての
ＵＯ２ペレットの閉気孔中に水素ガスが支配的に取り込
まれていることが知られている。
ＵＯ２ペレットの閉気孔中に水素ガスが支配的に取り込
まれていることが知られている。
因に、ＰＷＲ燃料の現行仕様では水分当量が１５ｐｐｍ
以下とされている。また、ｒ！！！気孔中に閉じ込めら
れている揮発性不純物ガス量は、数μｌａｇＵ０２程度
であり、このうち約７０％が焼結雰囲気である水素が占
めていることが実験的に知られている。
以下とされている。また、ｒ！！！気孔中に閉じ込めら
れている揮発性不純物ガス量は、数μｌａｇＵ０２程度
であり、このうち約７０％が焼結雰囲気である水素が占
めていることが実験的に知られている。
上述のように、加湿水素気流中において焼結された従来
の密度９５％ＴＤ（理論密度）のＵ０２ペレットの場合
、約５％の体積を有する閉気孔中には不可避的に焼結雰
囲気である水素が支配的に閉じ込められているので、と
の閉気孔中の水素源はジルカロイ被覆管の局所的な水素
化の一要因となる。
の密度９５％ＴＤ（理論密度）のＵ０２ペレットの場合
、約５％の体積を有する閉気孔中には不可避的に焼結雰
囲気である水素が支配的に閉じ込められているので、と
の閉気孔中の水素源はジルカロイ被覆管の局所的な水素
化の一要因となる。
上記ペレットは（Ｐｕ、Ｕ）Ｏ，２． （Ｇｄ、Ｕ）
Ｏ□等の核燃料ペレットであっても同様である。
Ｏ□等の核燃料ペレットであっても同様である。
本発明は上述した事情に鑑みてなされたもので、ペレッ
トに含まれる水素及び揮発性不純物ガス等の低減を実現
する核燃料ペレットの製造方法を提供するものである。
トに含まれる水素及び揮発性不純物ガス等の低減を実現
する核燃料ペレットの製造方法を提供するものである。
（ａ） ００２ペレツトの成形・加工のＵＯ２＋χ粉末
の酸素含有率は一般的にχ＝０．０２〜０．１５とバラ
ツキが大きいこと、また揮発性不純物ガス等を含むこと
から、乾燥水素気流中において前熱処理を施すことによ
り成形体の不定比組成のバラツキを小さくすることによ
り成形・加工の製造上のバラツキを解消するとともに、
閉気孔中に封入される揮発性不純物ガス等の量を極力小
さくする。
の酸素含有率は一般的にχ＝０．０２〜０．１５とバラ
ツキが大きいこと、また揮発性不純物ガス等を含むこと
から、乾燥水素気流中において前熱処理を施すことによ
り成形体の不定比組成のバラツキを小さくすることによ
り成形・加工の製造上のバラツキを解消するとともに、
閉気孔中に封入される揮発性不純物ガス等の量を極力小
さくする。
また、本前熱処理工程において、ＵＯ２＋χ成形体を還
元して化学量論的組成であるＩＪＯ２成形体とする。
元して化学量論的組成であるＩＪＯ２成形体とする。
（ｂ）従来の加湿水素気流中において焼結されたＵＯ□
ペレットの閉気孔中に存在する水素源は、ジルカロイ被
マ管の局所的な水素化の一要因となるので、ヘリウムガ
ス雰囲気中で焼結することによって閉気孔内をジルカロ
イ被覆管と反応しない不活性ガスであり、かつ比較的熱
伝導率の高いヘリウムガスとして、ジルカロイの局所的
な水素化による燃料破損を未然に防ぐ。
ペレットの閉気孔中に存在する水素源は、ジルカロイ被
マ管の局所的な水素化の一要因となるので、ヘリウムガ
ス雰囲気中で焼結することによって閉気孔内をジルカロ
イ被覆管と反応しない不活性ガスであり、かつ比較的熱
伝導率の高いヘリウムガスとして、ジルカロイの局所的
な水素化による燃料破損を未然に防ぐ。
そのため本発明の酸化物核燃料ペレットの製造方法は、
焼結炉におイテ、１０□、 （Ｐｕ、Ｕ）Ｏ２．
（Ｇｄ、 Ｕ） Ｏ２等の核燃料ペレットを８０θ℃以
下の乾燥水素雰囲気中で揮発性不純物ガスの除去及び還
元のための前熱処理を施した後、ガス圧が前記乾燥水素
ガスより高い１７００℃程度のヘリウムガス雰囲気中で
焼結する。
焼結炉におイテ、１０□、 （Ｐｕ、Ｕ）Ｏ２．
（Ｇｄ、 Ｕ） Ｏ２等の核燃料ペレットを８０θ℃以
下の乾燥水素雰囲気中で揮発性不純物ガスの除去及び還
元のための前熱処理を施した後、ガス圧が前記乾燥水素
ガスより高い１７００℃程度のヘリウムガス雰囲気中で
焼結する。
前熱処理領域におけろ８００℃以下の一般工業用の乾燥
水素気流中において成形体に含まれる揮発性不純物ガス
等を除去するとともに、当該水素ガスに含まれろ水分は
０．０Ｏ０８＋ａｇ／ｊ程度であり極めて酸素ポテンシ
ャルが低いのでｔｒｏｚ＋ｘの成形体はほぼ一様に還元
されて化学量論的組成に近い組成を有するυ０２の成形
体となる。なお、当該前熱処理領域は、８００℃以下で
運転されるので、Ｕｏｚペレットの焼結が開始する温度
以下であるので、ｍＷＩ化は進行しない。ここで、Ｕ０
２成形体の空隙体積は約５０％であり、すべて開気孔で
あ・る。
水素気流中において成形体に含まれる揮発性不純物ガス
等を除去するとともに、当該水素ガスに含まれろ水分は
０．０Ｏ０８＋ａｇ／ｊ程度であり極めて酸素ポテンシ
ャルが低いのでｔｒｏｚ＋ｘの成形体はほぼ一様に還元
されて化学量論的組成に近い組成を有するυ０２の成形
体となる。なお、当該前熱処理領域は、８００℃以下で
運転されるので、Ｕｏｚペレットの焼結が開始する温度
以下であるので、ｍＷＩ化は進行しない。ここで、Ｕ０
２成形体の空隙体積は約５０％であり、すべて開気孔で
あ・る。
次に、焼結領域において１７００℃程度のヘリウムガス
雰囲気下でＵＯ２成形体は閉気孔形成の終了する約９０
％ＴＤ程度まで焼結が進行するが、ここでヘリウムガス
圧力を前記の乾燥水素ガス圧力よりも高めとすることで
、ＵＯ２成形体の空隙体積部分に存在した水素ガスはヘ
リウムガスによって速やかにＷ換される。
雰囲気下でＵＯ２成形体は閉気孔形成の終了する約９０
％ＴＤ程度まで焼結が進行するが、ここでヘリウムガス
圧力を前記の乾燥水素ガス圧力よりも高めとすることで
、ＵＯ２成形体の空隙体積部分に存在した水素ガスはヘ
リウムガスによって速やかにＷ換される。
よって、Ｕ０２ペレットの閉気孔はジルカロイと反応し
ない不活性であり、かつ比較的熱伝導率の高いヘリウム
ガスが封入されることになり、かっ前熱処理工程におい
て出発原料であるυ０２＋工粉末からなる成形体はほぼ
化学量論的組成を有しているので、ヘリウムガス雰囲気
における焼結の進行過程は、異なる不定比組成を有する
原料粉においてもほぼ同様に進行する。
ない不活性であり、かつ比較的熱伝導率の高いヘリウム
ガスが封入されることになり、かっ前熱処理工程におい
て出発原料であるυ０２＋工粉末からなる成形体はほぼ
化学量論的組成を有しているので、ヘリウムガス雰囲気
における焼結の進行過程は、異なる不定比組成を有する
原料粉においてもほぼ同様に進行する。
更に、当該焼結領域において従来と同様の１７００℃程
度の加湿水素気流中において得られた所定の密度及びＯ
／Ｕ比を有するＵ０２ペレットとする。
度の加湿水素気流中において得られた所定の密度及びＯ
／Ｕ比を有するＵ０２ペレットとする。
よって、本発明にょろり０２ペレツトの水素含有量は、
従来法による場合と比較すると、両者の揮発性ガスの含
有量は同等となるが、前者の場合焼結雰囲気であるヘリ
ウムガスが支配的であり、一方後者の場合焼結雰囲気で
ある水素ガスが支配的である。
従来法による場合と比較すると、両者の揮発性ガスの含
有量は同等となるが、前者の場合焼結雰囲気であるヘリ
ウムガスが支配的であり、一方後者の場合焼結雰囲気で
ある水素ガスが支配的である。
また、ＵＯ２ペレットに含まれる全揮発性ガスに占める
焼結雰囲気ガスの占める割合は、７０％程度であること
が実験から知られており、少なくても本発明によるＵＯ
３の水素含有量は従来の約３７７に低減できる。
焼結雰囲気ガスの占める割合は、７０％程度であること
が実験から知られており、少なくても本発明によるＵＯ
３の水素含有量は従来の約３７７に低減できる。
従来の加湿水素気流中の焼結炉においては、ペレット装
荷室及び冷却兼ペレット取出室室を設けた焼結領域が１
領域である。
荷室及び冷却兼ペレット取出室室を設けた焼結領域が１
領域である。
一方、本発明の方法はペレット装荷室及び冷却兼ペレッ
ト取出室を設け、８００℃以下の乾燥水素気流中におい
て成形体に含まれる揮発性不純物ガス等の除去及び成形
体のＯ／Ｕ比のバラ・ツキを小さくしてほぼ化学量論的
組成とする前熱処理領域、１７００℃のヘリウムガス雰
囲気にお０て閉気孔形成の開始から終了まで、さらに所
定の密度９５％ＴＤとする焼結領域の２領域から構成さ
れる。
ト取出室を設け、８００℃以下の乾燥水素気流中におい
て成形体に含まれる揮発性不純物ガス等の除去及び成形
体のＯ／Ｕ比のバラ・ツキを小さくしてほぼ化学量論的
組成とする前熱処理領域、１７００℃のヘリウムガス雰
囲気にお０て閉気孔形成の開始から終了まで、さらに所
定の密度９５％ＴＤとする焼結領域の２領域から構成さ
れる。
なお、Ｏ／Ｕ比に関しては、υθ計χ成形体は前熱処理
領域でほぼ還元されて、Ｏ２０比は２．００１こなって
おり、その後の焼結領域では基本的に不活性雰囲気であ
るので０７Ｕ比は２．００を有するので、製品であるＵ
Ｏ２ペレットも化学量論的組成（０／Ｕ比＝２．ＯＯ±
０．０２）を有する。
領域でほぼ還元されて、Ｏ２０比は２．００１こなって
おり、その後の焼結領域では基本的に不活性雰囲気であ
るので０７Ｕ比は２．００を有するので、製品であるＵ
Ｏ２ペレットも化学量論的組成（０／Ｕ比＝２．ＯＯ±
０．０２）を有する。
また、ヘリウムガスは高価であるために、純化装置を設
けてヘリウムガスに含まれる水素、窒素及び不純物を除
去して循環させるものとする。
けてヘリウムガスに含まれる水素、窒素及び不純物を除
去して循環させるものとする。
第１図は本発明で使用する焼結炉と炉内温度を示した概
略図である。
略図である。
図において、先ず室温のペレット装荷室１１に１６で示
された方向でもって処理材であるＵＯ２＋χの成形体が
装荷され、８００℃以下の乾燥水素ガス気流中の前熱処
理領域１３において揮発性不純物ガス等の除去及び還元
によってほぼＵＯ２の成形体とする。
された方向でもって処理材であるＵＯ２＋χの成形体が
装荷され、８００℃以下の乾燥水素ガス気流中の前熱処
理領域１３において揮発性不純物ガス等の除去及び還元
によってほぼＵＯ２の成形体とする。
次に、揮発性不純物ガス等の除去及びほぼ化学量論的組
成を有したＵ０２成形体は、窒素ガスカーテンによる堰
１５を通過して、ヘリウムガス雰囲気の焼結領域１４に
おいて閉気孔にヘリウムガスが封入されて、Ｏ／Ｕ比２
．００でもって所定の密度まで焼結が進む。
成を有したＵ０２成形体は、窒素ガスカーテンによる堰
１５を通過して、ヘリウムガス雰囲気の焼結領域１４に
おいて閉気孔にヘリウムガスが封入されて、Ｏ／Ｕ比２
．００でもって所定の密度まで焼結が進む。
また、ヘリウムガスの純化装置７を含む循環ループの確
立及び窒素ガスカーテンによる堰１５を形成するために
、各圧力調節器１０でもって各供給ガスの圧力は次の関
係とする。
立及び窒素ガスカーテンによる堰１５を形成するために
、各圧力調節器１０でもって各供給ガスの圧力は次の関
係とする。
窒素ガスく乾燥水素ガスくヘリウムガス上記の各ガスの
供給圧力に差圧を設けろことにより、領域１３．１４を
確保して堰１５の窒素ガスとともに水素及び処理材から
発生する不純物ガスを含むヘリウムガスは焼結炉外に排
出される。
供給圧力に差圧を設けろことにより、領域１３．１４を
確保して堰１５の窒素ガスとともに水素及び処理材から
発生する不純物ガスを含むヘリウムガスは焼結炉外に排
出される。
また、ヘリウムガスは高価であるため、窒素。
水素及び不純物ガスを圧縮機１８及びヘリウムガス補給
装置１９を備えたヘリウムガス純化装置１７において除
去し、ある程度純度の高いヘリウムガスを領域１４に供
給して、循環する。そして、冷却兼ペレット取出室１２
において、所定のＵ０２焼結ペレットは室温まで冷却さ
れて、その後取り出されて次の工程へ送られる。
装置１９を備えたヘリウムガス純化装置１７において除
去し、ある程度純度の高いヘリウムガスを領域１４に供
給して、循環する。そして、冷却兼ペレット取出室１２
において、所定のＵ０２焼結ペレットは室温まで冷却さ
れて、その後取り出されて次の工程へ送られる。
以上詳細に説明した本発明によれば下記の如き効果を奏
する。
する。
記
■ 本発明の製造方法で得られたペレットの閉気孔はヘ
リウムガスが支配的に封入されておゆ、ヘリウムガスは
比較的熱伝導率も高く、不活性ガスであることから被覆
管を劣化させることはなし）。
リウムガスが支配的に封入されておゆ、ヘリウムガスは
比較的熱伝導率も高く、不活性ガスであることから被覆
管を劣化させることはなし）。
また、焼結前の熱処理によって揮発性不純物ガス等を除
去するので、当該ペレットに含まれるヘリウムガス以外
の揮発性不純物ガス等は従来のＵ０２ペレットに比較し
て低減される。
去するので、当該ペレットに含まれるヘリウムガス以外
の揮発性不純物ガス等は従来のＵ０２ペレットに比較し
て低減される。
また、本発明によって得られるＵ０２ペレットの水素含
有率は従来法によって得られた場合よりも半分以下に低
減される。
有率は従来法によって得られた場合よりも半分以下に低
減される。
よって、当該ペレットは従来のペレットに比較して、ジ
ルカロイ被覆管の局所的な水素化による脆化の観点から
改良されたと言える。
ルカロイ被覆管の局所的な水素化による脆化の観点から
改良されたと言える。
■ 前述のヘリウムガス雰囲気中の焼結において閉気孔
形成終了まで焼結を進行させるが、［０２成形体の不定
比組成のバラツキに起因する焼結の進行のバラツキを小
さくするために前述の乾燥水素気流中の前熱処理によっ
てＵ０２＋χ成形体を還元してほぼＵ０２成形体として
、製品であるＵ０２ペレットの製造上のバラツキを小さ
くする。
形成終了まで焼結を進行させるが、［０２成形体の不定
比組成のバラツキに起因する焼結の進行のバラツキを小
さくするために前述の乾燥水素気流中の前熱処理によっ
てＵ０２＋χ成形体を還元してほぼＵ０２成形体として
、製品であるＵ０２ペレットの製造上のバラツキを小さ
くする。
第１図は本発明で使用する焼結炉と炉内温度を゛−宗゛
ルた概略図、第２図は従来の焼結炉と炉内温度を示した
概略図である。 １．１１・・・ペレット装荷室、 ２．１４・・・焼結領域、 ３．１２・・冷却兼ペレット取出室、 ４．１６・・・方向、５・・水素ガス燃焼管、６・・・
加湿水素の送入方向、１０・・・調節器、１３・・・前
熱処理領域、１５・・・堰、１７・・・ヘリウムガス純
化装置、１８・・・圧縮機、１９・・・ヘリウムガス補
給装置。 特許出願人 三菱原子カニ業株式会社代理人 弁理士
佐 藤 英 昭 羊１ｑ
ルた概略図、第２図は従来の焼結炉と炉内温度を示した
概略図である。 １．１１・・・ペレット装荷室、 ２．１４・・・焼結領域、 ３．１２・・冷却兼ペレット取出室、 ４．１６・・・方向、５・・水素ガス燃焼管、６・・・
加湿水素の送入方向、１０・・・調節器、１３・・・前
熱処理領域、１５・・・堰、１７・・・ヘリウムガス純
化装置、１８・・・圧縮機、１９・・・ヘリウムガス補
給装置。 特許出願人 三菱原子カニ業株式会社代理人 弁理士
佐 藤 英 昭 羊１ｑ
Claims (1)
- 焼結炉において、ＵＯ＿２、（Ｐｕ、Ｕ）Ｏ＿２、（Ｇ
ｄ、Ｕ）Ｏ＿２等の核燃料ペレットを８００℃以下の乾
燥水素ガス雰囲気中で揮発性不純物ガスの除去及び還元
のための前熱処理を施した後、ガス圧が前記乾燥水素ガ
スより高い１７００℃程度のヘリウムガス雰囲気中で焼
結することを特徴とする酸化物核燃料ペレットの製造方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61241473A JPS6395386A (ja) | 1986-10-13 | 1986-10-13 | 酸化物核燃料ペレツトの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61241473A JPS6395386A (ja) | 1986-10-13 | 1986-10-13 | 酸化物核燃料ペレツトの製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6395386A true JPS6395386A (ja) | 1988-04-26 |
Family
ID=17074837
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61241473A Pending JPS6395386A (ja) | 1986-10-13 | 1986-10-13 | 酸化物核燃料ペレツトの製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6395386A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0229324A (ja) * | 1988-04-20 | 1990-01-31 | Idemitsu Petrochem Co Ltd | 多層構造物、易開封性容器及び蓋材 |
-
1986
- 1986-10-13 JP JP61241473A patent/JPS6395386A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0229324A (ja) * | 1988-04-20 | 1990-01-31 | Idemitsu Petrochem Co Ltd | 多層構造物、易開封性容器及び蓋材 |
| JP2589371B2 (ja) * | 1988-04-20 | 1997-03-12 | 出光石油化学株式会社 | 多層構造物、易開封性容器及び蓋材 |
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