JPS6368663A - Polyphenylene ether resin composition - Google Patents
Polyphenylene ether resin compositionInfo
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Abstract
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、ポリフェニレンエーテル樹脂とポリアミド樹
脂を含む樹脂組成物に関する。更に詳しくは、本発明は
、変性ポリフェニレンエーテル樹脂と主鎖に芳香核を有
する芳香族ポリアミド樹脂を含む吸湿特性に特に優れた
ポリフェニレンエーテル系樹脂組成物に関する。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION [Industrial Field of Application] The present invention relates to a resin composition containing a polyphenylene ether resin and a polyamide resin. More specifically, the present invention relates to a polyphenylene ether resin composition that contains a modified polyphenylene ether resin and an aromatic polyamide resin having an aromatic nucleus in its main chain and has particularly excellent moisture absorption properties.
ポリフェニレンエーテル樹脂は、熱的性質、機械的性質
、電気的性質等諸性質に優れているが、溶融加工温度が
高く、且つ流動性が低い為に成形加工性に劣る欠点があ
る。又、酸、アルカリ等の無機系薬品に対しては強い抵
抗性を有するが、ある種の有機溶剤に対しては、溶解、
膨潤等がおこり、耐溶剤性および耐油性の改善が強く求
められている。Although polyphenylene ether resin has excellent properties such as thermal properties, mechanical properties, and electrical properties, it has the disadvantage of poor moldability due to its high melt processing temperature and low fluidity. In addition, it has strong resistance to inorganic chemicals such as acids and alkalis, but it does not dissolve or dissolve in certain organic solvents.
Swelling occurs, and there is a strong demand for improvements in solvent resistance and oil resistance.
この成形加工性と耐油性を共に改良する試みがいくつか
なされている。例えば、ポリフェニレンエーテルにポリ
アミドを２０％以下の量配合する方法（特公昭４５−９
９７号）、ポリフェニレンエーテルにポリアミドを３０
〜９５壬の範囲で配合する方法（特公昭５９−４１６６
３号）がある。ポリアミドを少量配合した場合は、成形
加工性がある程度改善されるもの＼、耐油性という面か
らすると充分な改善とはい＼難く、他方、比較的多量配
合すると耐溶剤性は改良されるもの＼、靭性が無く、脆
い材料にしかならない。これは、本質的にポリフェニレ
ンエーテル樹脂とポリアミド樹脂との相溶性が悪いこと
に基因している。Several attempts have been made to improve both moldability and oil resistance. For example, a method of blending polyamide in an amount of 20% or less with polyphenylene ether (Japanese Patent Publication No. 45-9
No. 97), 30% of polyamide in polyphenylene ether
Method of blending in the range of 95 to
No. 3). When a small amount of polyamide is blended, the molding processability is improved to some extent, but it is difficult to achieve a sufficient improvement from the perspective of oil resistance.On the other hand, when a relatively large amount is blended, the solvent resistance is improved. It has no toughness and becomes a brittle material. This is essentially due to poor compatibility between polyphenylene ether resin and polyamide resin.
このポリフェニレンエーテル樹脂（以下ＰＰＥと呼称す
る）とポリアミド樹脂の相溶性を高める方法がいくつか
提案されている。例えば、マレイン酸やマレイミド等の
分子内に炭素−炭素二重結合とカルボン酸基、酸無水物
基、酸アミド基、イミド基等の官能基を有する化合物を
第３成分として配合する方法（特開昭５６−２６９１３
号）やスチレン系化合物とα、β−不飽和ジカルボン酸
との共重合体を配合する方法（特公昭５９−４３６１４
号）などがある。無水マレイン酸やセレイミドを第３成
分として配合しても、充分なる相溶性の改善は成し得ず
、射出成形の様な高温、高速成形では、成形品は層状剥
離や外観不良を呈し、しかも充分なる靭性を有する材料
が得難い。又、無水マレイン酸とスチレンの共重合体を
配合する場合には、耐熱性が低下する。Several methods have been proposed to improve the compatibility between polyphenylene ether resin (hereinafter referred to as PPE) and polyamide resin. For example, a method (specially Kaisho 56-26913
method of blending a copolymer of a styrene compound and an α,β-unsaturated dicarboxylic acid (Japanese Patent Publication No. 59-43614
) etc. Even if maleic anhydride or celeimide is blended as a third component, compatibility cannot be sufficiently improved, and when molded at high temperatures and high speeds such as injection molding, molded products exhibit delamination and poor appearance. It is difficult to obtain materials with sufficient toughness. Furthermore, when a copolymer of maleic anhydride and styrene is blended, heat resistance decreases.
本発明者らは、ＰＰＥとポリアミド樹脂との相溶性を改
善した靭性のある樹脂組成物として、ＰＰＰの側鎖メチ
ル基に酸無水物構造を有する１、２−置換オレフィン化
合物を熱的にグラフト化せしめた変性ＰＰＥとポリアミ
ド樹脂とからなる樹脂組成物の発明を完成し、先に特許
出願した（ｌ￥ｆ願昭６１−１５４２５５及び６１−１
５４２３６号）。The present inventors thermally grafted a 1,2-substituted olefin compound having an acid anhydride structure to the side chain methyl group of PPE to create a tough resin composition with improved compatibility between PPE and polyamide resin. completed the invention of a resin composition consisting of modified PPE and polyamide resin, and filed a patent application earlier (l￥f Application No. 61-154255 and No. 61-1).
No. 54236).
この樹脂組成物は、ポリアミド樹脂単独に比較すれば吸
水率や吸水時の物性変化は小さいが、ポリアミド樹脂を
含有しているが故に吸水時の物性変化はさけられない。This resin composition has a small water absorption rate and changes in physical properties upon water absorption when compared to polyamide resin alone, but since it contains a polyamide resin, changes in physical properties upon water absorption cannot be avoided.
然し乍ら、材料を使用する側からすれば、できるだけ物
性変化及び寸法変化の小さい材料であることが望まれる
。However, from the viewpoint of the user of the material, it is desired that the material undergoes as little change in physical properties and dimensions as possible.
本発明は、かかる要望を滴すポリフェニレンエーテル系
樹脂組成物を提供する。The present invention provides a polyphenylene ether resin composition that satisfies such needs.
本発明者らは、ＰＰＢとポリアミド樹脂との樹脂組成物
の吸水時の物性や寸法変化を出来るだけ小さくすべく鋭
意検討した結果、特定のポリアミドを用いた場合に吸水
時の物性や寸法の変化が著しく抑制されたポリフェニレ
ンエーテル系樹脂組成物が得られることを見出し、本発
明に到達した。As a result of intensive studies to minimize changes in physical properties and dimensions upon water absorption of a resin composition of PPB and polyamide resin, the present inventors found that changes in physical properties and dimensions upon water absorption when using a specific polyamide. It has been discovered that a polyphenylene ether-based resin composition in which the
すなわち、本発明は、
（式中、Ｒ１は炭素数１〜！Ｉの低級アルキル基、Ｒ２
およびＲ３は水素原子または炭素数１〜３の低級アルキ
ル基である）
で表わされる構造単位を主鎖に持つポリフェニレンエー
テル樹脂と、酸無水物構造を有する１、２−置換オレフ
ィン化合物とを、触媒の不存在下に溶融状態で反応せし
めて得られる変性ポリフェニレンエーテル樹脂、と（ｂ
） 繰り返し構造単位として下記一般式（Ｉ）または
（１１で示される芳香核を主鎖中に持つアミド結合を含
有する芳香族ポリアミド樹脂：式
（式中、 Ｒ４はアルキレンフェニレン基またはジアル
キレンフェニレン基を、Ｒ５はフェニレン基１．ジアル
キレンフェニレン基、ビフェニレン基または式
で表わされる橋架は結合（ただｌ−Ｘは炭素数１〜５の
アルキレン基、酸素原子、硫黄ｉ子、カルボニル結合ま
たはスルホン結合）を、そしてＲ６は炭素数３〜１ｏの
アルキレン基、フェニレン基マたはナフタレン基をそれ
ぞれ意味する。）
とからなるポリフェニレンエーテル系樹脂組成物である
。That is, the present invention provides: (wherein R1 is a lower alkyl group having 1 to !I carbon atoms, R2
and R3 is a hydrogen atom or a lower alkyl group having 1 to 3 carbon atoms), and a 1,2-substituted olefin compound having an acid anhydride structure. A modified polyphenylene ether resin obtained by reacting in a molten state in the absence of (b
) An aromatic polyamide resin containing an amide bond having an aromatic nucleus represented by the following general formula (I) or (11) in the main chain as a repeating structural unit: Formula (wherein, R4 is an alkylenephenylene group or a dialkylenephenylene group) , R5 is a phenylene group 1. dialkylene phenylene group, biphenylene group, or a bridge represented by the formula is a bond (wherein l-X is an alkylene group having 1 to 5 carbon atoms, an oxygen atom, a sulfur i atom, a carbonyl bond, or a sulfone bond) ), and R6 means an alkylene group having 3 to 1 o carbon atoms, a phenylene group, or a naphthalene group, respectively.
本発明で用いられるポリフェニレンエーテル樹脂（ＰＰ
Ｅ）は、前記一般式で表わされる構造単位を主鎖に持つ
ものであり、ホモポリマー、コポリマー又はグラフトポ
リマーのいずれでもよい。具体的には、例えば、ポＩＪ
（２、６−シメチルー１．４−フェニレン）エーテル
、ポリ（２，６−ジエチル−１，４−フエニレン）エー
テル、ポリ（２，６−ジプロビルー１．４−フェニレン
）エーテル、ポリ（２−メチル−６−エチル−１，４−
フエニレン）エーテル、ポリ（２−メチル−６−ブロビ
ルー１．４−フェニレン）エーテルなどがあげられるが
、特にポリ（２，６−シメチルー１．４−）ユニレン）
エーテル、２．６−シメチルフエノール／２゜３．６−
１−リメチルフェノール共重合体、およびこれらにスチ
レンをグラフト重合したグラフト共重合体が、本発明に
用いるポリフェニレンエーテル樹脂として好ましい。Polyphenylene ether resin (PP) used in the present invention
E) has a structural unit represented by the above general formula in its main chain, and may be a homopolymer, copolymer or graft polymer. Specifically, for example, PoIJ
(2,6-dimethyl-1,4-phenylene) ether, poly(2,6-diethyl-1,4-phenylene) ether, poly(2,6-diprobyl-1,4-phenylene) ether, poly(2-methyl -6-ethyl-1,4-
phenylene) ether, poly(2-methyl-6-broby-1,4-phenylene) ether, and especially poly(2,6-dimethyl-1,4-unilene)
Ether, 2.6-dimethylphenol/2゜3.6-
A 1-limethylphenol copolymer and a graft copolymer obtained by graft-polymerizing styrene thereto are preferable as the polyphenylene ether resin used in the present invention.
本発明に供される変性ポリフェニレンエーテル樹脂（変
性ＰＰＥ）は、ＰＰＥと酸無水物構造を有する１、２−
＠換オレフィン化合物とを加熱下に溶融混練することに
より得られる。溶融混練する方法は、ニーグー、バンバ
リーミキサ−１押出機等特に制限はないが、操作性等す
ら押出楼を用いるのが好ましい。The modified polyphenylene ether resin (modified PPE) used in the present invention has a 1,2-
It is obtained by melt-kneading the @-converted olefin compound under heating. The melt-kneading method is not particularly limited, such as using a Niegoo extruder or a Banbury Mixer 1 extruder, but it is preferable to use an extrusion tower in terms of operability.
酸無水物構造を有する１、２−置換オレフィン化合物は
、例えば、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水シト
ラコン酸等があげられ、特に無水マレイン蒙が好ましい
。Examples of the 1,2-substituted olefin compound having an acid anhydride structure include maleic anhydride, itaconic anhydride, citraconic anhydride, and maleic anhydride is particularly preferred.
ＰＰＥの変性に要する酸無水物の量は、ＰＰＥ １００
重景１に対してＱ、０１〜１０重量％、好ましくは０．
１〜３重量％、特に好ましくは０．１〜１重量％に相当
する量である。これより少なく使用した場合は、ＰＰＥ
とＰＡの相溶性の改善効果が小さく、靭性のある組成物
が得難いし、この範囲よりも多く使用すると、過剰の酸
無水物が熱分解する等の不具合があり、更に耐熱性の低
下や外観不良等好ましからざる現象が発現する。The amount of acid anhydride required for PPE modification is PPE 100
Q, 01 to 10% by weight, preferably 0.
The amount corresponds to 1 to 3% by weight, particularly preferably 0.1 to 1% by weight. If less than this is used, PPE
The effect of improving the compatibility between PA and PA is small, making it difficult to obtain a composition with toughness, and if it is used in an amount exceeding this range, there are problems such as thermal decomposition of excess acid anhydride, and furthermore, there is a decrease in heat resistance and appearance. Undesirable phenomena such as defects occur.
本発明の樹脂組成物を構成するもう一方の樹脂成分であ
る芳香族ポリアミド樹脂（以下、ＰＡと略称する）は、
前記式（Ｔ＞または（［）で表わされる芳香核を主鎖中
に持つアミド結合を繰り返し構造単位として含有するポ
リアミド重合体である。さらに具体的に説明すると、本
発明の芳香族ポリアミド樹脂は、芳香族ジアミン成分と
ジカルボン酸成分とを常法によって反応させて得られる
重合体及び芳香核を有するω°−カルボキシル化合物を
常法によって反応させて得られる重合体から適宜選択し
て用いられる。ここで、芳香族ジアミン成分としては、
１．４−ジアミノベンゼン、１．３−ジアミノベンゼン
、１゜２−ジアミノベンゼン、２．４−ジアミノトルエ
ン、２．３Ｔジアミ／トルエン、２．５−ジアミノトル
エン、２．６−ジアミノトルエン、オルト、メタまたは
パラの各キシリレンジアミン、オルト、メタまたはパラ
の各２．２°−ジアミ／ジエチルベンゼン、４．４−ジ
アミノビフェニール、４．４’−ジアミノジフェニルメ
タン、４．４°−ジアミノジフェニルエーテル、４．４
゛−ジアミノジフェニルチオエーテル、ａ、ａ’−ジア
ミノジフェニルケトン、４．４゛−ジアミノジフェニル
スルホンで代表的に例示することができるベンゼン環を
有するジアミン化合物が用いられ、芳香族ジアミン成分
は、上記ベンゼン環を有するジアミン化合物の単独であ
っても、それを５０モルチ以上含有する限りにおいて、
他のジアミン化合物、たとえば脂肪族ジアミン類との混
合物であってもよい。勿論、ベンゼン環を有するジアミ
ン化合物が２種以上混合して用いられてもよい。次に、
ジカルボン酸成分としては、グルタル酸、アジピン酸、
ピメリン酸、スペリン酸、アゼライン酸、セバシン酸等
で例示される脂肪族ジカルボキシル化合物及びフタル酸
、イソフタル酸、テレフタル酸、ナフタレンジカルボン
酸等で例示される芳香族ジカルボキシル化合物、さらに
はこれらのジカルボキシル化合物の酸塩化物を挙げるこ
とができ、これらの化合物は併用して用いてもよい。さ
らに、芳香核を有するω−アミン−ω′−カルボキシ化
合物としては、たとえば、４−アミノフェニルカルボキ
シルメタン、１−（４−アミノフェニル） −２−カル
ボキシルエタン、３−（４−アミノフェニル）−１−カ
ルボキシルプロパン、パラ−（３−アミノ−６−ヒドロ
キシ）ジプロピルベンゼン等を挙げることができる。本
発明で用いる好ましい芳香族ポリアミド樹脂は、ベンゼ
ン環を有するジアミン化合物と脂肪娘ジカルボン酸から
誘導されるポリアミドであり、さらに好ましい例はキシ
リレンジアミンとアジピン酸から誘導されるポリアミド
である。最も好ましい例は、メタ−キシリレンジアミン
とアジピン酸から誘導されるポリアミドである。The aromatic polyamide resin (hereinafter abbreviated as PA), which is the other resin component constituting the resin composition of the present invention, is
It is a polyamide polymer containing an amide bond having an aromatic nucleus represented by the above formula (T> or ([)) in the main chain as a repeating structural unit.More specifically, the aromatic polyamide resin of the present invention is , a polymer obtained by reacting an aromatic diamine component and a dicarboxylic acid component by a conventional method, and a polymer obtained by reacting an ω°-carboxyl compound having an aromatic nucleus by a conventional method. Here, as the aromatic diamine component,
1.4-diaminobenzene, 1.3-diaminobenzene, 1゜2-diaminobenzene, 2.4-diaminotoluene, 2.3T diaminotoluene, 2.5-diaminotoluene, 2.6-diaminotoluene, ortho , meta or para xylylene diamine, ortho, meta or para 2.2°-diami/diethylbenzene, 4.4-diaminobiphenyl, 4.4'-diaminodiphenylmethane, 4.4°-diaminodiphenyl ether, 4 .4
A diamine compound having a benzene ring, which can be typically exemplified by '-diaminodiphenylthioether, a,a'-diaminodiphenyl ketone, and 4.4'-diaminodiphenyl sulfone, is used, and the aromatic diamine component is the benzene Even if the diamine compound having a ring is used alone, as long as it contains 50 molti or more,
It may also be a mixture with other diamine compounds, such as aliphatic diamines. Of course, two or more types of diamine compounds having a benzene ring may be used in combination. next,
Dicarboxylic acid components include glutaric acid, adipic acid,
Aliphatic dicarboxyl compounds such as pimelic acid, superric acid, azelaic acid, and sebacic acid; aromatic dicarboxylic compounds such as phthalic acid, isophthalic acid, terephthalic acid, and naphthalene dicarboxylic acid; Acid chlorides of carboxyl compounds can be mentioned, and these compounds may be used in combination. Further, examples of the ω-amine-ω'-carboxy compound having an aromatic nucleus include 4-aminophenylcarboxylmethane, 1-(4-aminophenyl)-2-carboxylethane, 3-(4-aminophenyl)- Examples include 1-carboxylpropane and para-(3-amino-6-hydroxy)dipropylbenzene. A preferred aromatic polyamide resin used in the present invention is a polyamide derived from a diamine compound having a benzene ring and an aliphatic dicarboxylic acid, and a more preferred example is a polyamide derived from xylylene diamine and adipic acid. The most preferred example is a polyamide derived from meta-xylylene diamine and adipic acid.
変性ポリフェニレンエーテル樹脂と芳香族ポリアミド樹
脂の配合割合は、広い範囲で選択出来るが、好ましくは
、重量比でＰＰＥ／ＰＡ＝０．１〜５、特に好ましくは
、ＰＰＢ／ＰＡ＝０．６〜５の範囲である。この範囲外
においては、ＰＰＰ３／ＦＡ組成物の特徴である耐水性
、寸法安定性、耐油性等が損なわれる。The blending ratio of modified polyphenylene ether resin and aromatic polyamide resin can be selected within a wide range, but preferably PPE/PA=0.1 to 5 in weight ratio, particularly preferably PPB/PA=0.6 to 5. is within the range of Outside this range, the characteristics of the PPP3/FA composition, such as water resistance, dimensional stability, and oil resistance, will be impaired.
本発明の組成物には、必要に応じて耐衝撃性を付与する
ためにゴム状弾性体（エラストマー）を配合することが
できる。かかるゴム状弾性体としては、エイ・ブイ・ト
ボルスキー（Ａ 、 Ｖ。The composition of the present invention may contain a rubber-like elastic body (elastomer) to impart impact resistance, if necessary. As such a rubbery elastic body, A.V. Tobolsky (A, V.
Ｔｏｂｏｌｓｋｙ）著［プロパティズ・アンド・ストラ
クチャーズ・オブ・ポリマーズ（Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ
ａｎｄ ５ｔｒｕｃｔｕｒｅｓ ｏｆ Ｐｏｌｙｍｅｒ
ｓ）Ｊ （ジョン・ワイリー・アンド・サンズ（Ｊｏ
ｈｎ Ｗｉ Ｉｅｙ ＆５ｏｎｓ ） 社）（１９６
０年刊）の７１〜７８頁に採用された定義を引用でき、
エラストマーとは常温に於けるヤング率が１０５〜１０
ｄｙｎｅｓ／ｃＩｎｔ （０、１〜１ｏ ２０
Ｋｆ／Ｃｍ２ ）である重合体を意味する。エラスト
マーの具体例としては、Ａ −Ｂ −Ａ’型エラストマ
ー状ブロック共重合体、ポリブタジェン部分の二重結合
が水添されたＡ−Ｂ−Ａ”型エラストマー状ブロック共
重合体、ポリブタジェン、ポリイソプレン、ジエン化合
物とビニル芳香族化合物との共重合体、ニトリルゴム、
エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−プロピレン
−ジエン共重合体（ＥＰＤＭ）、チオコールゴム、ポリ
スルフィドゴム、アクリル酸ゴム、ポリウレタンゴム、
ブチルゴムとポリエチレンとのグラフト物、ポリエステ
ルエラストマー等が挙げられる。とりわけ、Ａ−Ｂ−Ａ
°型エラストマー状ブロック共重合体が望ましい。この
ブロック共重合体の末端ブロックＡおよびＡ“は重合さ
れたビニル系芳香族炭化水素ブロックであり、Ｂは重合
された共役ジエンブロックであり、Ｂブロックの分子量
はＡおよびＡ。Tobolsky) [Properties and Structures of Polymers]
and 5 structures of Polymer
s) J (John Wiley & Sons)
hn Wi Iey & 5ons) (196
You can cite the definition adopted on pages 71-78 of
Elastomer has a Young's modulus of 105 to 10 at room temperature.
dynes/cInt (0, 1~1o 20
Kf/Cm2). Specific examples of elastomers include A-B-A' type elastomeric block copolymers, A-B-A'' type elastomeric block copolymers in which the double bond in the polybutadiene portion is hydrogenated, polybutadiene, polyisoprene, etc. , copolymers of diene compounds and vinyl aromatic compounds, nitrile rubber,
Ethylene-propylene copolymer, ethylene-propylene-diene copolymer (EPDM), thiol rubber, polysulfide rubber, acrylic acid rubber, polyurethane rubber,
Examples include graft products of butyl rubber and polyethylene, polyester elastomers, and the like. In particular, A-B-A
° type elastomeric block copolymers are preferred. The terminal blocks A and A'' of this block copolymer are polymerized vinyl aromatic hydrocarbon blocks, B is a polymerized conjugated diene block, and the molecular weights of the B blocks are A and A.
ブロックの組み合わされた分子量よりも大であることが
望ましい。末端ブロックＡおよびＡ。It is desirable that the molecular weight be greater than the combined molecular weight of the blocks. End blocks A and A.
は同一でも異なってもよく、かつ該ブロックは、芳香族
部分が単環でも多環でもよいビニル芳香族化合物から誘
導された熱可塑性単独重合体または共重合体である。か
かるビニル芳香族化合物の例は、スチレン、α−メチル
スチレン、ビニルトルエン、ビニルキシレン、エチルビ
ニルキシレン、ビニルナフタレンおよびそれらの混合物
が挙げられる。中央ブロックＢは、共役ジエン系炭化水
素、たとえば１．３−ブタジェン、２．３−ジメチルブ
タジェン、イソプレンおよび１．３−ペンタジェンおよ
びそれらの混合物から誘導されたエラストマー状重合体
である。may be the same or different, and the block is a thermoplastic homopolymer or copolymer derived from a vinyl aromatic compound in which the aromatic moiety may be monocyclic or polycyclic. Examples of such vinyl aromatic compounds include styrene, alpha-methylstyrene, vinyltoluene, vinylxylene, ethylvinylxylene, vinylnaphthalene and mixtures thereof. Central block B is an elastomeric polymer derived from conjugated diene hydrocarbons such as 1,3-butadiene, 2,3-dimethylbutadiene, isoprene and 1,3-pentadiene and mixtures thereof.
各末端ブロックＡおよびＡ゛の分子量は、好ましくは約
２，０００〜約Ｉ Ｄｏ 、０００の範囲であり、一方
中央ブロックＢの分子量は、好ましくは約２５，０００
〜約１．０００．０００の範囲である。The molecular weight of each terminal block A and A' preferably ranges from about 2,000 to about I Do ,000, while the molecular weight of central block B preferably ranges from about 25,000
to about 1.000.000.
本発明の組成物には、ガラス線維、炭素繊維などの繊維
強化材料を配合することができ、また、所望に応じて、
高分子材料ｌこ一般に用〜・られる各種添加剤、例えば
、安定剤、顔染料、離型剤、滑剤、充填剤などを適宜配
合することができる。The composition of the present invention may contain fiber-reinforced materials such as glass fibers and carbon fibers, and if desired,
Various commonly used additives such as stabilizers, facial dyes, mold release agents, lubricants, fillers, etc. can be appropriately blended into the polymeric material.
以下、実施例によって本発明のポリフェニレンエーテル
系樹脂組成物を具体的に示すが、実施例中部数は重量基
準である。Hereinafter, the polyphenylene ether resin composition of the present invention will be specifically illustrated by examples, and the numbers in the examples are based on weight.
実施例１及び比較例１
２５℃、クロロホルム中で測定した固有粘度ｏ 、 ４
５ ａｔ／９のＰＰＢ ５ＫＩｉに対して無水マレイ
ン酸 ２５９を加え、スーパーミキサーで３分間混合し
た後、二軸押出機ｌζより加熱溶融下に混練し、無水マ
レイン酸変性ＰＰＥを得た。Example 1 and Comparative Example 1 Intrinsic viscosity measured in chloroform at 25°C o, 4
Maleic anhydride 259 was added to 5 at/9 PPB 5KIi, mixed for 3 minutes in a super mixer, and then kneaded while being heated and melted in a twin screw extruder lζ to obtain maleic anhydride-modified PPE.
得られた無水マレイン酸変性ＰＰＢ ５０部とメタキ
シリレンジアミンとアジピン酸より重縮合によって得ら
れたＤＳＣで測定した融点が２３０℃の芳香族ポリアミ
ド樹脂（三菱瓦斯化学株式会社製、商品名「レニー」）
５０部とをタンブラ−でトライブレンドした後、押出
機にて溶融混合し、樹脂組成物を得た。An aromatic polyamide resin with a melting point of 230°C measured by DSC (manufactured by Mitsubishi Gas Chemical Co., Ltd., product name "Reny") obtained by polycondensation of 50 parts of the obtained maleic anhydride-modified PPB, metaxylylene diamine, and adipic acid. ”)
50 parts were tri-blended in a tumbler, and then melt-mixed in an extruder to obtain a resin composition.
得られた樹脂組成物を成形機を用いて種々のテストピー
スに成形し、得られたテストピースについて測定した各
種物性値を第１表に示す。The obtained resin composition was molded into various test pieces using a molding machine, and various physical property values measured for the obtained test pieces are shown in Table 1.
比較のために、芳香族ポリアミド樹脂に代えてナイロン
−６，６を用いて得られた樹脂組成物の結果も、比較例
として第１表に併記した（比較例１）。For comparison, the results of a resin composition obtained using nylon-6,6 instead of the aromatic polyamide resin are also listed in Table 1 as a comparative example (Comparative Example 1).
秦１ 乾燥時：成形した後、２３°Ｃ１５０チＲＨにて
２４時間放置した後測定
した値
憂２ 吸湿時＝２６℃の水中に２４時間浸漬後、取り出
して付着水分を拭き取り
後測定した値
（２３′″Ｃ１５０チＲＨの雰囲気
中）
実施例 ２
実施例１で用いた変性ＰＰＰ ４７．５部、実施例１
で用いた芳香族ポリアミド樹脂 ４７゜５部及び水添ポ
リスチレン−ポリブタジェン−ポリスチレン型エラスト
マー状ブロック共重合体（シェル化学製、商品名「クレ
イトンＧ１６５０Ｊ） ５部をトライブレンドした後
、押出機を用いて溶融混練し、樹脂組成物を得た。Qin 1 Drying: Value measured after being left at 23°C and 150°RH for 24 hours after molding 2 Moisture absorption = Value measured after being immersed in water at 26°C for 24 hours, taken out and wiping off the adhering moisture ( Example 2 47.5 parts of modified PPP used in Example 1, Example 1
After tri-blending 5 parts of 47° of the aromatic polyamide resin used in and 5 parts of hydrogenated polystyrene-polybutadiene-polystyrene type elastomeric block copolymer (manufactured by Shell Chemical, trade name "Krayton G1650J"), A resin composition was obtained by melt-kneading.
常法により種々のテストピースを得、各種物性を測定し
た。結果は次の通り。Various test pieces were obtained by conventional methods and various physical properties were measured. The results are as follows.
熱変形温度 １５０”Ｃ引張強度（降伏
） ７５０ Ｋｆ／ｃ＊ｚ伸 び（破断）
４０幅
ノツチ付アイゾツト衝撃強度 ８ Ｋ
ｇ−ｔｙｎ ／ｃｙｎ吸水率 １．０
３％
（２３℃ ７日間浸漬）
実施例３と４及び比較例３と４
実施例１で用いた変性ＰＰＥと芳香族ポリアミド樹脂、
さらにガラス繊維を第２表に示す糧々の割合で混合し、
押出機を用いてガラス繊維強化組成物を得た。常法に依
り得たテストピースを用い種々の物性を測定した。結果
は第２表に示す（実施例３と４）。比較の為に、芳香族
ポリアミド樹脂の代りにナイロン−６，６を用いて実施
例３．４を繰り返した（比較例３と４）。Heat deformation temperature 150”C Tensile strength (yield) 750 Kf/c*z elongation (break)
Izot impact strength with 40 width notch 8K
g-tyn/cyn water absorption rate 1.0
3% (soaked at 23°C for 7 days) Examples 3 and 4 and Comparative Examples 3 and 4 Modified PPE used in Example 1 and aromatic polyamide resin,
Further, glass fibers are mixed in the proportions shown in Table 2,
A glass fiber reinforced composition was obtained using an extruder. Various physical properties were measured using test pieces obtained by conventional methods. The results are shown in Table 2 (Examples 3 and 4). For comparison, Example 3.4 was repeated using nylon-6,6 instead of the aromatic polyamide resin (Comparative Examples 3 and 4).
結果を第２表に併記する。The results are also listed in Table 2.
実施例の結果で明らかなごとく、本発明の樹１脂組成物
は、吸水率が低く、加えて、吸水後の：゛（
物性の低下も小さく、これを用いた成形品は、長期に使
用することができる。As is clear from the results of the examples, the resin composition of the present invention has a low water absorption rate, and in addition, after water absorption, the physical properties decrease only small, and molded products made using this composition can be used for a long time. can do.
Claims (1)
２およびＲ＿３は水素原子または炭素数１〜３の低級ア
ルキル基である） で表わされる構造単位を主鎖に持つポリフェニレンエー
テル樹脂と酸無水物構造を有する１，２−置換オレフィ
ン化合物とを、触媒の不存在下に溶融状態で反応せしめ
て得られる変性ポリフェニレンエーテル樹脂、と （ｂ）繰り返し構造単位として下記一般式（ I ）また
は（II）で示される芳香核を主鎖中に持つアミド結合を
含有する芳香族ポリアミド樹脂 とからなるポリフェニレンエーテル系樹脂組成物。 式 ▲数式、化学式、表等があります▼………（ I ） または式 ▲数式、化学式、表等があります▼………（II） （式中、Ｒ＿４はアルキレンフェニレン基またはジアル
キレンフェニレン基を、Ｒ＿５はフェニレン基、ジアル
キレンフェニレン基、ビフェニレン基または式 ▲数式、化学式、表等があります▼ で表わされる橋架け結合（ただしＸは炭素数１〜５のア
ルキレン基、酸素原子、硫黄原子、カルボニル結合また
はスルホン結合）を、そしてＲ＿６は炭素数３〜１０の
アルキレン基、フェニレン基またはナフタレン基をそれ
ぞれ意味する。）[Claims] (a) General formula ▲ Numerical formula, chemical formula, table, etc. ▼ (In the formula, R_1 is a lower alkyl group having 1 to 3 carbon atoms, R_
2 and R_3 are hydrogen atoms or lower alkyl groups having 1 to 3 carbon atoms) A polyphenylene ether resin having a structural unit represented by (b) a modified polyphenylene ether resin obtained by reacting in a molten state in the absence of A polyphenylene ether resin composition comprising an aromatic polyamide resin. Formula▲There are mathematical formulas, chemical formulas, tables, etc.▼……(I) or Formula▲There are mathematical formulas, chemical formulas, tables, etc.▼……(II) (In the formula, R_4 is an alkylenephenylene group or a dialkylenephenylene group. , R_5 is a phenylene group, dialkylenephenylene group, biphenylene group, or a bridge bond represented by the formula ▲ Numerical formula, chemical formula, table, etc. ▼ (where X is an alkylene group having 1 to 5 carbon atoms, an oxygen atom, a sulfur atom (carbonyl bond or sulfone bond), and R_6 means an alkylene group having 3 to 10 carbon atoms, a phenylene group, or a naphthalene group, respectively.)
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|---|---|---|---|
| JP21148086A Pending JPS6368663A (en) | 1986-09-10 | 1986-09-10 | Polyphenylene ether resin composition |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6368663A (en) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5073620A (en) * | 1988-03-30 | 1991-12-17 | Sumitomo Chemical Company, Limited | Thermoplastic resin composition |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5966452A (en) * | 1982-10-08 | 1984-04-14 | Unitika Ltd | Resin composition |
| JPS6015453A (en) * | 1983-07-06 | 1985-01-26 | Mitsubishi Gas Chem Co Inc | Polyphenylene ether resin composition |
| JPS62138553A (en) * | 1985-12-06 | 1987-06-22 | ジーイー・ケミカルズ・インコーポレーテッド | Thermoplastic polyamide-polyphenylene ether composition |
| JPS62257957A (en) * | 1986-05-01 | 1987-11-10 | Toray Ind Inc | Thermoplastic resin composition |
-
1986
- 1986-09-10 JP JP21148086A patent/JPS6368663A/en active Pending
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5966452A (en) * | 1982-10-08 | 1984-04-14 | Unitika Ltd | Resin composition |
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| JPS62138553A (en) * | 1985-12-06 | 1987-06-22 | ジーイー・ケミカルズ・インコーポレーテッド | Thermoplastic polyamide-polyphenylene ether composition |
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Cited By (1)
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|---|---|---|---|---|
| US5073620A (en) * | 1988-03-30 | 1991-12-17 | Sumitomo Chemical Company, Limited | Thermoplastic resin composition |
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