JPS6319839B2 - - Google Patents

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JPS6319839B2
JPS6319839B2 JP54157343A JP15734379A JPS6319839B2 JP S6319839 B2 JPS6319839 B2 JP S6319839B2 JP 54157343 A JP54157343 A JP 54157343A JP 15734379 A JP15734379 A JP 15734379A JP S6319839 B2 JPS6319839 B2 JP S6319839B2
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liquid
gas
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krypton
line
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Edomisuton Aretsukusu
Kurauzaa Jaanotsuto
Daburyuuruisu Uiriamu
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Airco Inc
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明はフイードガス流から成分ガスの分離法
に関し、さらに詳しくは核過程のオフガス流から
放射性クリプトンの除去法に関する。
原子力発電および核燃料再処理は、種々の濃度
の放射性Kr−85を含むオフガス流を含めて、幾
つかの型の放射性廃棄物を発生する。これらの濃
度は高水準の放射能によつて大気中に安全に放出
できる水準を一般に越えている。したがつて、こ
のようなガス流から放射性クリプトンを除去する
ための方法が工夫されてきた。除去したクリプト
ンは、放射崩壊が上記クリプトンを放出または使
用できるのに十分となるまで、適当な貯蔵容器に
保持する。
従来提案された方法は典型的には工程の「温」
端である種の成分を核過程オフガス流からの除去
および工程の低温部分での他の成分の除去を含
む。たとえば、酸素および窒素酸化物は接触的燃
焼により除去でき、生成水は系の温端で適当な装
置で主流ガスから乾燥できる。通常、二酸化炭素
は系の温度で適当な吸着装置で生成フイードガス
流から吸着され、一方、キセノンおよびクリプト
ンは低温蒸留塔などでフイードガス流から分離さ
れる。核過程オフガス流の汚染除去のため従来提
案された技術は幾つかの欠点を有していた。一般
に、上記方法はオフガス流から放射性成分を実際
上完全に除去できず、またこれらの方法は放射性
クリプトンのような成分を除去するガス容量を実
際的水準に減らすのに無効であつた。従来提案さ
れたこの後者の欠点は過度の費用をまねいた。含
まれる比較的多量のガスおよび汚染除去のため上
記方法を試みた方式によるものである。たとえ
ば、米国特許第4080429号には核過程のオフガス
流からのクリプトンの分離が提案されている。し
かし、この分離法では、ヘリウムは特にキヤリア
ガスとして使われ、そこで処理されるガスの総容
量は比較的大きい。そこで、これは汚染ガスの所
定容量を処理するのに必要な装置の費用の増加を
伴なう。他の提案された従来の当該技術の方法は
米国特許第3944646号に記載の方法を含み、この
特許ではクリプトンおよびキセノンが1個の塔で
互に分離されると述べられている。この型の分離
は記載の方式で操作できるが、この文献に例示さ
れた方法は液体窒素の全還流に依存し、そこで多
量の“用役”で操作するため比較的高価な方法と
なり、または商業上純粋な液体窒素を必要とす
る。
従来の当該技術、すなわち本発明の譲受人に譲
渡された米国特許第4012490号に記載の別法では、
二酸化炭素とキセノンを1個の吸着器段階で分離
し、この混合物質を貯蔵のため回収することが提
案されている。しかし、含まれる成分の溶解度の
ために、混合CO2−キセノン生成物の分離は全く
容易ではなく、上記混合生成物にクリプトンが不
可避的に含まれ得る。類似の方法は英国特許明細
書第1525686号に示されている。
したがつて、従来の当該技術をふりかえると、
十分安全で、過渡の資本または装置費用を必要と
せず、実際上連続式で操作するのに確実で効率の
よい方式で核過程オフガス流を汚染除去する技術
が明らかに必要なことを示している。
本発明の目的は核過程オフガス流の汚染を除去
する改良法を提出するにある。
本発明の他の目的は核過程オフガス流からクリ
プトンを効率よく除去する改良法を提供するにあ
る。
本発明の別の目的は放射性成分の大気中への損
失を避けることにより、核過程オフガス流の汚染
を除去する改良法を提供するにある。
本発明の他の目的は次の具体化の詳細な記載か
ら明らかとなり、本発明の新規な特徴は特許請求
の範囲で特に指適される。
本発明に従えば、酸素、窒素、窒素酸化物、ク
リプトン、キセノン、二酸化炭素、少量の不活性
ガスからなる核過程オフガス流を、実際上すべて
のフイード流クリプトンが少なくともクリプトン
90%からなる生成物として回収され、また実際上
すべてのキセノンが好ましくは100ppm以下のク
リプトンを含むキセノン生成物として回収される
工程にかける。本発明に従えば、フイードガス流
を接触反応器を通し、ここで外部水素を導入し、
酸素および窒素酸化物と反応させて水と窒素にす
る。ついでこの水を凝縮および(または)フイー
ド流の乾燥により除き、ついでCO2吸着器でフイ
ードガス流から二酸化炭素を除く。二酸化炭素と
共に吸着されるクリプトンは汚染除去工程の入口
に戻される。ついでフイードガス流はCO2吸着器
からキセノン吸着器へ送られ、このキセノン吸着
器は実際上すべてのキセノンを吸着してクリプト
ン、水素、窒素、10ppb以下の酸素、少量の他の
不活性ガスから本質的になるガス流をクリプトン
回収段階に排出するのに有効である。キセノンに
富んだ吸着質は、凍結熱交換器を含み、またキセ
ノン蒸留塔を含むことのできる回収段階に送られ
る。この交換器で、比較的低濃度のキセノンフイ
ードガスは約99%まで濃縮され、これをさらに他
の装置で精製して100ppm以下のような特定の水
準までそのクリプトン含量を減少できる。得られ
るキセノン生成物を貯蔵および(または)他の用
途のために回収する。
本発明に従えば、キセノン吸着器からの主ガス
流を第1蒸留塔(以下、塔54という。)に連続
的に送ることによりクリプトンが回収され、上記
塔54では比較的うすい濃度、たとえばクリプト
ン1%を含むボトムス液−気体混合物が集めら
れ、モニタータンクに送られ、ここで液相と気相
相が分離されまたクリプトンは低温液体の実質上
の「ヒートシンク」と共同して蓄積される。断続
的に、モニタータンク中の液体のバツチは蒸発器
に送られ、ここで液相は一部分蒸発し好ましくは
少なくともクリプトン5%からなるクリプトン含
有液残留物を生じる。ついでこの液残留物は第2
蒸留塔へ導入され、少なくとも90%のクリプトン
と残りがアルゴンであるボトムス液を生じる。予
めの蒸発および濃縮工程を利用することにより、
第2蒸留塔(以下、塔103という。)液だめに
供給される液体受容量は減少し、したがつてバツ
チ蒸留の終りには一層低純度でない蒸気が高純度
液体残部と共在する。これは低純度気相と一層少
なく混合した液体生成物のとり出しを可能にし、
生成物をとり出す前に液相中にクリプトンおよび
オゾンのような嫌な不純物の過濃縮をさける。
同様に、キセノン回収段階の凍結工程後凍結交
換器で混合窒素のはじめの多容量を蒸発すること
により、仕込量をキセノン蒸留塔に移す前に窒素
は仕込物から実際上除去される。これはキセノン
塔リボイラーの寸法の大きな減少を可能にし、ク
リプトン103で上記したものと同一利点を与え
る。さらに、キセノン塔リボイラーに仕込まれる
液から窒素の実際上の除去は、窒素の蒸発により
生じる蒸留装置の過冷却を避ける。装置の操作に
大きな注意をはらわなければ、バツチ蒸留がN2
−Kr−Xe3成分系およびKr−Xe2成分系の間の
転移点にあるとき、上記の過冷却は塔のつまりを
ひきおこし得る。したがつて、本発明に従う方法
で実施により、精製した生成物の効率よい容易に
操作される最終蒸留が可能である。
放射性クリプトンの損失を避けるために、この
精製系の103からのオーバヘツドガスも塔54
へ再循環される。同様に、クリプトンを含むキセ
ノン蒸留塔からのオーバヘツドガスは總汚染除去
工程の入口に再循環される。
第1図を参照すると、放射性クリプトンの他に
酸素、窒素酸化物、二酸化炭素、キセノン成分を
含んでいる核過程オフガス流から酸素、窒素酸化
物、二酸化炭素、キセノンを除去するための装置
の具体化例が示されている。入口10で供給され
るオフガス流は核燃料再処理プラトンのガス状流
出物からなることができるが、このオフガス流は
典型的にはおよそ窒素63%、酸素36%、クリプト
ン60ppm、キセノン500ppm、NOx200ppm、
CO2300ppm、少量の水分、アルゴン、ネオン、
ヘリウムからなつている。このガス流はライン1
1,12、および14aを通し供給される再循環
流と共に大気圧以下の圧力で圧縮機14の入口に
供給されるのが好ましく、これは約10Kg/cm2の最
大圧力に圧縮され、最終冷却器15に供給され、
ここでその一部分をライン14aを通し再循環し
残りをサージタンク16に送る前に温度を下げ
る。汚染除去された窒素ガス流はライン12およ
び制御弁12aを通過して圧縮機14の入口へ行
く。この流はライン14a内の圧力をしたがつて
タンク16内の圧力を検出することにより調節さ
れる。そこで、タンク16の圧力が約2Kg/cm2
減少したことが検出されると、弁12aは開いて
汚染除去した窒素ガスを圧縮機14に供給する。
正常の操作条件では、弁12aは閉じている。し
たがつて、下流分離工程(第2図および第3図)
の重要な部分は実質上一定のガス流量を受け、入
口10に供給されるフイードガスの流量の極度な
変動から起り得る乱れが防げる。再循環ライン1
4aを利用して圧縮機14の容量を一般の装置フ
イード要求に合うように調節し、また制御弁14
bによつてライン14aを通る再循環流は圧縮機
14の入口において一定の吸引圧を維持するのに
有効である。ライン13はキセノン蒸留塔172
(第3図)から排出されたクリプトン汚染オーバ
ヘツドガスの比較的低い流を含み、この汚染ガス
は第1図に示したように汚染除去された窒素と共
に再処理のため再循環される。さらに、CO2吸着
器45およびキセノン吸着器46から溶離したク
リプトン汚染ガスは断続的にライン47を通り圧
縮機14の入口に戻される。第1クリプトン蒸留
系(第2図)のモニタータンク85内の液相物質
の一部分を構成するクリプトン汚染流がときどき
ライン11で生じる。
圧縮機14はすべての密閉洩れが圧縮機の内部
になるように適合した無損失密閉装置を備えた2
段往復圧縮機が好ましい。圧縮機14の排出圧は
約2.5〜10Kg/cm2絶対圧の範囲にわたり変化し、
上記のように再循環ライン14aを通る流れを利
用して制御弁12aを通る汚染除去された再循環
窒素流を制御し、サージタンク16(最終冷却器
15内で冷却されたガスを受けるため結合した)
内のフイードガスの蓄積が最小水準に近づいたと
き正常の工程流量を維持する。圧縮機14はタン
ク16の工程容量以上のフイードガス量を貯える
のに有効なことが好ましく、それによつて入口1
0のオフガス流の流量が低下したとき貯えたフイ
ードガスを工程に放出できる。したがつて、上記
の装置操作を可能にするため、上記のようにライ
ン12を通る再循環ガス流を制御する。
サージタンク16内のフイードガスは制御弁1
7を通過し、そこで再循環流と合体して予熱器1
9に送られ、そこで混合流をライン20に通す前
に約150℃に温度を上げる。水素をライン21お
よび弁23を通して化学量論比よりわずか過剰で
供給し、脱酸素反応器またはコンバイナー24に
送るためライン20内の流と合体し、上記反応器
で酸素およびNOxの濃度は約10ppbに減らされ
る。反応器24は接触燃焼室が好ましく、ここで
排結合酸素およびNOxとして結合した酸素と水
素が触媒の存在で反応して水分と窒素を生成し、
これらはフイードガス流の残りと共にライン25
を通し排出される。次で記載する再循環流がライ
ン30を通し送られ、ライン25の主流と合体
し、ついで外冷凝縮器31に送られ、そこで凝縮
により主フイード流から既知の方法で水分が分離
される。主流は凝縮器31からライン32を通し
排出され、その大部分は制御弁33を通し循環器
26へ、また弁22を通し加熱器19へ戻され、
一方主流の小部分はさらに処理のため制御弁34
を通し送られる。
反応器24の出口温度を維持しまたは少なくと
も制限し、一方同時にライン44の乾燥機下流の
低温系への工程ガスの一定流を維持することが望
ましい。オフガス流10の酸素含量は平均約36%
であり、0〜100%の酸素と広く変動し、多くの
場合水素と直接断熱(無冷却)反応に適した水準
よりはるか上で(非実際的な高い反応器温度が起
るから)あるから、予め反応させる自動制御配合
系を使い、そこで不活性主流または工程ガスを可
変速度で再循環させ、反応器通過前に新しく添加
したガスと混合させる。同時に、弁17を通る新
しいガスの流入を表示器Fに応答して自動的に変
えて、ライン44の乾燥器の下流の乾燥した酸素
およびNOxを含まないガスの一定の正味の流を
維持する。反応器出口温度は反応物の流量には関
係なく反応器に入る流の酸素濃度のほぼ線形関数
であるから、系のこの部分の適当な制御手段は温
度制御器T1を含み、これは反応器24出口温度
に応答して弁22および27を制御するのに有効
であり、そこで先に述べた希釈剤再循環ガスの適
当量を予熱器19の入口で未処理酸素含有主流と
混合する。これは反応器24に供給されるガスの
酸素濃度を約3.5%の平均値に制御する間接効果
をもつ。過剰の希釈ガスは制御弁27およびライ
ン30を通り凝縮器31に戻される。
反応器24に供給されるガスの好ましい酸素濃
度は約3.5%であるが、約1〜4%の濃度を利用
できることを理解すべきである。特定の酸素濃度
は触媒の選択、認可された温度抵抗加圧容器材料
の費用と入手性、未反応混合物の自然爆燃に対す
る準備、および酸素との反応に水素またはアンモ
ニア試薬を利用するかどうかを考慮して、特定の
場合に行なわれる設計と経済的選択とに依存す
る。
水素と窒素から本質的になる非凝縮性ガスの比
較低的低下した流量は低温部分(第2図)から導
管28を通り戻され、反応器24で主フイード流
中の酸素と結合するため使われるライン21内の
水素供給物と合体する。ライン32の主流の水素
含量を分析するのが好ましく、この分析に従つて
ライン21および弁23を通る水素流を反応器2
4での反応に必要な化学量論量以上の値に適当に
制御する。常に水素の過剰を維持することによ
り、遊離酸素およびNOxの実際上完全な転化が
確立され、水素の一時的欠乏による酸素の「も
れ」に対する保護が防げる。したがつた、脱酸素
反応器またはコンバイナー24は安全で効率よい
方式で、主フイード流中の酸素およびNOx濃度
を10ppb程度の実際上検出できない水準に減らす
のに有効である。
処理を受けている主ガス流は次に弁34を通過
し、ライン43の再生ガス流と混合され、この混
合流は圧縮機35の入口に送られる。この圧縮機
は「無損失」密閉系で構成された1段電動機械が
好ましい。圧縮機35への入口でのガス流の組成
はおよそ窒素92.5%、H2O6.6%、水素0.51%、ク
リプトン26ppm、キセノン250ppm、アルゴン、
ネオン、ヘリウム3611ppm、CO2135ppm、O2
よびNOx10ppbである。圧縮機35は主ガス流を
実質上一定流で最終冷却器36に送るのに有効で
あり、この冷却器内でガス流中の水分の一部分は
凝縮し、ついで主流は水分離器40に送られる前
に蒸発器(図示してない)によつてさらに冷却さ
れる。主ガス流は分離器40に導入前に約4℃に
冷却され、この分離器はガス流から伴出水分を除
去するのに有効である針金網脱ミストパツドを備
えた容器が好ましい。典型的には、ライン41を
通り分離器40を出るガスの水分濃度は約
2200ppmであり、このガスはついで水分の一層完
全な除去のために乾燥器42に送られる。
乾燥器42は平行に連結された2個の容器の二
重床系が好ましく、交互に働らきまた再生のため
隔離される。働らく乾燥機床を主ガス流が通過す
るとき、その水分含量は約1ppmに減らされる。
再生中、他の床はまず減圧され、ついで働らいて
いる乾燥機の出口からとられる再生ガスで加熱さ
れる。再生ガスは働らいている乾燥器を出る主流
のごく小部分からなるのが好ましく、再生を行つ
ている床からの実際上すべての水分の脱着におい
ては、再生ガス流は無加熱状態で続けられる。乾
燥機床を出る再生ガスはついで冷却され、ライン
43を通り圧縮機35の入口に戻される。つい
で、再生を行なつている床は再加圧され、働らい
ている床を隔離し再生サイクルを行なうため減圧
する前に、数分間働らいている床のオンストリー
ム操作に重ねて流上に置く。乾燥した主ガス流を
ついでライン44を通し熱交換器62′へ送り、
そこでこのガスをCO2吸着器45に送る前に約−
73%に冷す。第2図に示したように、熱交換器6
2′は熱交換器62から冷却ガスを受ける入口ラ
イン63を備えており、上記冷却ガスは凝縮器か
ら入りそこでライン44内の主ガス流を冷却す
る。
CO2吸着器45はラインおよび弁で平行に連結
された2個またはそれ以上の容器の多床系として
配置するのが好ましく、それによつて交互に吸着
するため働かしまたは再生のため隔離する。典型
的には、上記床には−73℃で二酸化炭素高吸着容
量を有するモレキユラーシーブ型13Xをみたす。
簡単にいうと、飽和した床を主ガス流から隔離
し、これを減圧にし、吸着器を通し前方に加温溶
出ガス流を供給することによつて飽和床の再生を
行なう。好ましくは、溶出ガスは断続的に汚染除
去工程ガス流からとり出し、二酸化炭素と共に吸
着された全クリプトンを含み、吸着器45を出る
溶出ガスはライン47を通りライン11に戻さ
れ、圧縮機14の入口で工程に再び入れられる。
この初期溶出の後、吸着器ジヤケツトを通る熱窒
素ガス流からのような外熱を用いて溶出工程を続
け、上記ガスは好ましくは独立の窒素供給器から
供給される。吸着器胴温度が約10℃に達するま
で、この溶出ガス流をライン47、および11を
通し圧縮機14に再循環し続け、この点で吸着剤
物質中の残存クリプトンは実際上検出できない痕
跡にまで減少し、一方実際上すべてのCO2は吸着
剤床に固定されて残る。この点で、溶出「一掃」
ガスの供給を停止し、適当な逃し弁を通してCO2
蒸気を大気中に追出すため床を加熱する。二酸化
炭素の脱着後、溶出ガスの供給を再び開始して
CO2を吸収剤の隙間空間から排気孔へ一掃し、そ
の後吸着器ジヤケツトを加熱から冷却へスイツチ
を入れ、吸着剤を使用のため再加圧する。この方
式により、主フイード流ガスのCO2濃度は約
145ppmから1.0ppmに減少でき、CO2含有の排出
ガス中にクリプトンはほとんど検出できない損失
でありまたキセノンはごく少量の損失である。
クリプトン含有主ガス流を熱交換器62で塔5
4からの汚染除去したオーバヘツドガスとの熱交
換によつて約−162℃に冷却する。この冷却した
ガスはついでキセノン吸着器46へ送られ、キセ
ノン吸着器はラインおよび弁で平行に連結された
2個またはそれ以上の容器の多床系からなるのが
好ましく、それによつて各容器は交互に働らきま
た再生のため隔離される。また、各容器は比較的
熱いまたは冷たい用役窒素流によつて加熱および
冷却できるようジヤケツトを備えているのが好ま
しい。粒状シリカゲル吸着剤物質を各床で利用で
き、それによつて主ガス流のキセノン含量を約
269ppmから1ppm以下に減らす。操作において
は、オンストリーム(吸着)時間の終りに、主ガ
ス流を一つの吸着器から他の吸着器にそらし、つ
いで第1吸着器を減圧にし約−50℃に加熱する。
この加熱中、吸着された窒素は発生してクリプト
ン汚染物と共にライン47を通りライン11およ
び圧縮機14の入口へ戻される。ついで、ライン
47へのガスの発生は停止し、さらに加熱は再生
中の床からガスの脱着に有効であり、この脱着ガ
スはライン49を通り第3図に示したキセノン冷
結交換器136に送られる。−52℃の吸着剤温度
でキセノンに富んだガスの発生が始まり、上記加
熱の終りに、キセノンの発生は本質的に完結す
る。この点で、加温窒素溶出ガスを再生中の吸着
器を通し一掃して最後に残るキセノンに富んだ隙
間ガスを除去して、これをキセノン凍結交換器1
36に送ることができる。主ガス流を受ける吸着
器に関しては、キセノン汚染除去した流をライン
48を通し、第2図に示したクリプトン回収およ
び精製系に送り、これをつぎに記載する。
第2図を参照すると、クリプトン含有フイード
流を回収し、次にこの流を精製して少なくとも90
%のクリプトンを含む生成物を得る装置の具体化
例が示されている。本発明に従えば、主フイード
流からクリプトンを回収するため、新しい実際的
方式で連続式およびバツチ式の両技術が利用され
る。さらに、放射性クリプトンが「損失」されず
そこで長期間貯蔵のため安全に処理される方式
で、クリプトンの回収と精製が実施される。同時
に、迅速なクリプトンの回収と精製を容易にする
技術を利用することにより、蒸留系の大きさと放
射性クリプトンのホールドアツプが最小にされ
る。クリプトンの系の在庫は低く保たれ、そこで
予期されない混乱による放射性物質の多量損失を
避ける。
はじめに、ライン48を通りキセノン吸着器4
6から送られる主ガス流は、窒素99.06モル%、
クリプトン29ppm、アルゴン、ヘリウム、および
ネオン3867ppm、水素0.55%、酸素10ppbから本
質的になり、これは熱交換器52の1通路に供給
され、ここで第1塔54からライン60を通り熱
交換器52に送られる汚染除去されたオーバヘツ
ドガスとの向流熱交換により主ガス流は約−178
℃冷却される。こうして冷却された主ガス流はラ
イン53を通り第1塔54の下部55に供給され
る。熱交換器52を出る汚染除去されたガス流は
ライン61を通り熱交換器62に送られ、これに
ついては第1図に示したキセノン収着器46へ送
る前の主ガス流の冷却に関し上述した。
蒸留塔54は気一液の密接な接触を与える「グ
ツドロー」パツキング床を備えた中央部分56を
含むのが好ましい。ガス流が部分56でパツキン
グを通し上昇するとき、これは塔54の上部凝縮
器部分57で発生した下つてくる還流窒素と接触
する。この還流液は供給器74からライン75、
弁77、ライン78、および凝縮器57の胴側を
流れる液体窒素間の熱交換により、管79内に生
じる。この液体窒素は凝縮器57の胴側で気化
し、ライン80を通り熱交換器67へ送られ、つ
いでライン81を通り弁82を通り排気口へ行く
かまたは必要によりライン12を通り再循環ガス
として弁12aにより圧縮機14の入口に戻され
る(第1図)。塔54の下部から上方へ流れる主
ガス流は一部分凝縮し、そこで入ガス中に存在す
る全酸素、アルゴンの一部分、すべてのしかし痕
跡量のクリプトンは液化し、塔54の下部55に
集められる。このボトムス液は典型的には約1〜
5%のクリプトンからなるが、存在するKr−85
部分の低水準の場合は一層高濃度のクリプトンを
得ることができる。前述のように、ごく痕跡のク
リプトンを含む非凝縮オーバヘツドガスはライン
60を通り熱交換器52の1通路に送られる。塔
54の下部55で集められた生成物はライン84
を経てモニタータンク85に連続的に供給され、
このタンクは連続低温系とクリプトンのバツチ式
回収系の間の界面である。
典型的には、下部55はモニタータンク85で
行なわれる完全な相分離を達成するには十分有効
ではないから、液−気体生成物はモニタータンク
85に送られる。タンク85はライン86と連絡
する1出口を備えており、ライン86は液体をラ
イン88を通りボイラー58の管側に送ることが
できる。弁89をリボイラー58の胴側内の液体
水準により制御され、そこで上記水準が増すと、
弁89の開口が増し、そこで液体水準はリボイラ
ー58内で予め決めた値に保たれる。パージ中、
酸素汚染液体(乱れまたは始動後起り得る)は弁
87を通りライン11に送られ、圧縮機14の入
口に最後に戻される(第1図)。モニタータンク
85内の液体は平均して1.0モル%よりわずかに
少ないクリプトンであり、バツチでライン93、
弁94を通り生成物タンク95へ移される。モニ
タータンク85の液相の放射能はほぼ89、500Ci
である。液体水準表示器90が弁77の開口を制
御するのに有効であり、そこで供給器74からラ
イン78を通り第1蒸留塔54の凝縮器57への
用役窒素の流量を較正する。そこで、モニタータ
ンク85の液体水素が予め決めた値、たとえば80
%水準以上にあがると、この変化が検出され、液
体窒素流したがつて塔54での還流生産が減らさ
れ、そこで塔54の下部55での液体生成物生成
速度を減らす。モニタータンク85のヘツド空間
と塔54の下部55の間を連結できるように、ラ
イン92も供給される。本質的に、モニタータン
ク85はそのなかの液相と気相を分離するように
働らき、気相は上記のようにライン92を通り塔
54に戻される。弁87を越えてのびているライ
ン86の一部分はふつうは流を含まず、モニター
タンク85から酸素をパージするため利用でき、
このような場合はライン86内の少量の液体は気
化され、ついで弁87を通りライン11へ、また
第1図に示した圧縮機14の入口に戻される。
塔54の下部55でクリプトンに富んだ生成物
を効率よく回収するために、比較的高い液−気体
比、たとえば約0.4〜0.5が得られるように次の方
式で還流液(窒素)をつくる。前記のように、ラ
イン60のオーバヘツドガスは熱交換器52、ラ
イン61、熱交換器62および62′、ライン6
3′を通り圧縮機64に送られる。このガス流の
圧力は約10.3Kg/cm2に増され、その後このガスは
ライン65を経て最終冷却器69に送られ、ここ
で温度を約47℃に下げる。このガス流はついでラ
イン65を通り熱交換器67の1通路に行き、そ
こでガスはライン71を通りリボイラー58の胴
側に送られる前にライン80内の窒素蒸気に対し
約−169℃に冷却される。熱交換器52,62,
62′を通り流れるガス量を調節する必要のある
ときは、少量の調節流が断続的にライン71から
とり出され、弁70を経てライン60に戻され、
こうした主ガス流がCO2吸着器45および吸着器
46に入る前に冷却される温度をを制御できる。
熱交換器67を通過する再循環流の一部分、たと
えば約13%は液化状態である。この流の残りはラ
イン86および88を通るモニタータンク85か
らの流体流に対しリボイラー58内でほとんど完
全に凝縮される。この液体はライン91を通り塔
54の下部55に送られる前に、リボイラー58
の管側で再沸される。ライン91内では約6の
液/気体比が確立される。液化再循環流は弁89
を経てリボイラー58を出、容器74から供給さ
れる用役窒素と合併し、前述のように上記は凝縮
器57で蒸気を凝縮するのに有効であり、そこで
塔54の操作に対し還流液を供給するのに有効で
ある。そこで、上記のように塔54からオーバヘ
ツドガスを再循環することにより、また上記再循
環流を利用して連続的に還流液体を形成すること
により、金要求還流に等しい所定量の用役液体窒
素を直接使用することなく、放射崩壊の熱、「熱
洩れ」、および熱交換器の加温端損失を消すのに
必要な量だけを使つて、0.5に近い液体対蒸気比
が塔54で達成される。
凝縮器57内で蒸発した液体窒素はライン80
を通つて出、熱交換器67に送られ、ここで再循
環流を上記のように冷却される。この汚染除去さ
れた窒素ガス流を熱交換器67から弁82を通し
排出するかまたはライン12を経て圧縮機14の
入口に戻す(第1図)ことのできるようにライン
81が備えられている。最後に、リボイラー58
で凝縮しないライン71を通り流れる再循環流の
少量部分、すなわち水素と若干の窒素はライン7
2、弁73を通りライン28に戻され、ライン2
1(第1図)を通り供給される水素流と合併して
脱酸素反応器24へ送られる。ライン72内のガ
ス流のごく少量部分を弁73′を通し大気中に排
出して、ヘリウムおよびネオンのような非凝縮性
物の水準を下げることができる。この流は塔54
を通すことによりすでに汚染除去してあるから、
そのクリプトン含量は弁82を通過する主排出ガ
ス流とほぼ同一濃度である。
本発明に従えば、モニタータンク85で回収さ
れる比較的うすいクリプトン液はついでバツチ式
で一層高純度(好ましくは90モル%またはそれ以
上に)に濃縮され、濃縮クリプトン液は気化さ
れ、加熱され、貯蔵ボンベに供給されて、クリプ
トン85同位体の完全な消滅に十分な時間、たと
えば約100年間隔離された安全な条件で保持され
る。さらに、爆発条件を形成する可能性のある酸
素およびオゾンのような危険な成分の付着は避け
られる。広くいうと、本発明によるクリプトンの
バツチ精製はタンク95にモニタータンク85か
ら得られるクリプトン含有液のバツチを入れ、タ
ンク95で予め決めた容量まで液体を部分蒸発
し、この残存液をクリプトン蒸留塔103のリボ
イラー105に移し、バツチ蒸留を行ない、バツ
チ塔生成物を生成物移動タンク117に移し、最
後にクリプトン90モル%と残りがアルゴンからな
る生成物を気化しボンベ122に貯蔵するため除
去する工程を含む。この方式で、第2蒸留塔10
3が効果的に使われ、そこでKr85のような高度
に放射性物質の安全な取扱いをそこなうことな
く、濃縮するクリプトンの所定容量に対しこの塔
の寸法を最小にできる。
モニタータンク85内の比較的うすい液体を精
製し濃縮するために、弁94を定期的に開けて、
断続的に上記液体をライン93を通し塔フイード
タンク95に送る。典型的には、タンク85に含
まれる液体の約1/3をバツチとして塔フイードタ
ンク95に移す。クリプトン約0.94モル%と残り
が窒素およびアルゴンと少量の可変量のO2とO3
から本質的になるこの液体を上記のように移し、
塔フイードタンク95の気体空間を第2蒸留塔1
03のリボイラー部分105と連結する。これは
弁101を開け、弁97と99を閉じておくこと
により遂行される。塔フイードタンク95からリ
ボイラー105への蒸気部分の流れと次にこの蒸
気の塔103を通る上方への通過は、断続的操作
により必要であるこの塔の冷却を生じる。搭10
3を出た蒸気はライン110,112、および弁
111を通り塔54へ再循環される。熱洩れおよ
び放射崩壊の熱により、また必要なら加熱器96
により、生成物フイードタンク95内の液体の蒸
発で生じる蒸気流は、フイードタンク95内のも
との液体仕込物の約10%がそこに残るまで続く。
この点で、弁101を閉じ、弁97を開き、こう
してこの液(少なくともクリプトン5%を含む)
のタンク95からリボイラー105の加圧移動が
起る。
第2蒸留塔103はリボイラー105のほか
に、充てん部分106を含み、これはねじれた針
金型のパツキングからなるものが好ましく、0.8
以上の液対気体比で操作する。塔103の上部は
コイルまたは管108を有する凝縮器部分107
からなり、塔103内に還流を確立するため供給
器74、ライン76、弁104からの液体窒素流
に対し有効である。操作においては、バツチ液体
の残りをフイードタンク95からリボイラー10
5に移したら、熱洩れと放射崩壊が内部加熱コイ
ル114により供給される熱と共に蒸気を発生す
るのに有効であり、この蒸気は充てん部分106
を通り上昇し、還流液と接触してリボイラー部分
105でクリプトンを次第に濃縮する。当業者に
よく知られた制御装置により、ライン76および
弁104を通り凝縮器107への液体窒素流を調
節することによりこのバツチ蒸留は制御される。
およそ窒素40%とアルゴン60%のオーバヘツドガ
スの比較的少流は、凝縮器107からライン11
0、弁111、ライン112を通り、ライン10
0およびライン92を通り第1蒸留塔54の下部
55へ排出される。リボイラー105の液相のク
リプトン含量が90%に達するとき、バツチ蒸留は
第2塔103で完結し、この濃度は既知の装置で
検出できる。リボイラー液の最終温度は約−132
℃であり、この液は約7.8Kg/cm2絶対圧下にある。
ライン110を通り除去されるオーバヘツドガス
の組成はクリプトン約0.1モル%で、残りは窒素
とアルゴンであり、塔54に再循環することによ
り、この残存クリプトンは系から「損失」されな
い。
リボイラー105におけるクリプトンに富んだ
液体の移動は、浸漬管115を通しタンク117
への加圧移動によつて本発明により実施するのが
好ましい。まず、弁116を閉じ、供給器74か
ら液体窒素を受けるタンク124からの液体窒素
流はタンク117内のコイル126を通過すると
き働らき、冷却してそのなかの圧力をリボイラー
105の圧力の約1.0Kg/cm2以下の水準まで下げ
る。コイル126からライン127を通る窒素は
タンク124に戻され、ここで液−気体分離が起
り、過剰の窒素蒸気はライン128を通し排出で
きる。ライン115の弁116を開けることによ
り、リボイラー105の液内容物の加圧移動が起
る。内部浸漬管115は液相がまず移動されるこ
とを確実にし、そこでリボイラー105内の無意
識のオゾンの蓄積を防ぐ。クリプトンが濃縮され
る同一程度まで酸素がモニタータンク85、生成
物タンク95、リボイラー105に濃縮するか
ら、上記のことは重要である。上述のように安全
性の危険を避けるために、酸素(およびオゾン)
濃度を制限する。リボイラー105の全液体内容
物を移動したら、塔103の上方のオーバヘツド
の弁111を開けることにより塔103とフイー
ドタンク95を第1塔54と圧力を平衡にし、フ
イードタンク95につぎにモニタータンク85か
らクリプトン含有液体のバツチを入れるとき起る
ガスの動揺を防ぐ。
生成物タンク117をみたすために必要な上記
工程は数回反覆でき、この点で弁116を閉じ、
液体をタンク117から浸漬管115の下端を通
し上方へ、ライン118を通し加熱器119へ除
去する。ライン118のクリプトンに富んだ液体
はそこで気化され、加温され、弁120および逆
止め弁121を通り適当な貯蔵ボンベ122に送
ることができる。勿輪、ボンベ122に相当する
複数のボンベを充てんできるように、適当なマニ
ホルド装置をつけることができる。ボンベ122
に送られたガスはクリプトン90モル%と残りアル
ゴンから本質的になる。したがつて、好ましくは
少なくとも90%のクリプトンからなる高濃度のク
リプトン含有ガスを適当なボンベに貯蔵でき、そ
こで核過程オフガス流から回収されたクリプトン
を適当に貯蔵できるため、比較的小さな貯蔵空間
を必要とする。
前述のように、キセノンは吸着器46によつて
主ガス流から吸着され、バツチ式でライン49
(第1図)を通り、第3図に示したキセノン精製
系に送られる。この後者の系はキセノン凍結容器
136から本質的になり、ここでライン49に供
給されるガスのキセノン濃度は、蒸留塔170で
のキセノン蒸留前に実質上増加される。広くいう
と、キセノン精製系は次の方式で操作する。吸着
器46から吸着質を仕込む前に、キセノン凍結容
器136を予冷し、この凍結容器に仕込んだ全内
容物を液化または固化し、ついでこの仕込物から
窒素を蒸発し、蒸留塔170へ「粗」キセノンバ
ツチを移す前に固体キセノンを融解し、上記蒸留
塔でキセノン留分を95モル%に増しクリプトンを
100ppm以下とし、クリプトンは凍結容器136
で固化および(または)液化される。
第3図に示したキセノン精製系の操作を議論す
る前に、凍結容器136および関連の配管および
弁装置を記載する。凍結容器136は複数の熱交
換パネル137〜140を備えており、このパネ
ルの外部は半円形配管からなり、その比較的平ら
な部分は容器136の外面に溶接されている。パ
ネル138,139も内部熱交換器と連結するの
が好ましく、容器136の上部および中央部と内
的および外的に熱交換を行なうため、典型的には
管の「かご形(squirrel cage)」配置である。上
部パネル137と底部パネル140は容器136
の外部にだけつけるのが好ましい。キセノン吸着
器46(第1図)からの入吸着質ガスはライン4
9およびライン135を通り、容器136の上部
に送られる。この容器の内容物はその底部から弁
164およびライン165を通り除去でき、塔1
70のリボイラー171に送られる。さらに、容
器136からのオーバヘツドガスは弁134を開
くことにより除去でき、圧縮機14(第1図)の
入口に戻すためにライン13を通し送られ、それ
によつてこのオーバヘツドガスに含まれるクリプ
トンを精製工程に戻す。
キセノンの凍結により容器136の頂部口のつ
まりを防ぐ目的で、容器136の上部パネル13
7が備えられている。加温窒素ガスをライン15
1,152,154、弁155、ライン158を
通し選択的にこのパネルに供給でき、このガスは
パネル137からライン146を通りライン15
0へ、弁149を通し排出するため除去できる。
さらに、加温窒素ガスは同様に上記配管と弁を通
して上部パネル138に供給でき、ただし上記ガ
スはライン159を経ライン142へ、ついで上
部パネル138へ供給される。窒素ガスはパネル
138からライン145を通し除去でき、ライン
150を通し排出するためライン146と合体す
る。加温窒素ガスはライン154、弁160を通
し中央パネル139にも供給でき、ついでライン
148,150を通し排出される。最後に、加温
窒素ガスは弁141を通し底部パネル140に選
択的に供給でき、ライン157、ライン150を
通し排出するため送られる。
凍結容器136はライン76を通りパネル13
8またはパネル139に供給される液体窒素によ
り冷凍されるのが好ましい。さらに、液体窒素は
ライン76,143、弁144を通して蒸留塔1
70のリボイラー171のまわりに適当に配置さ
れたコイル167に供給できる。弁163によつ
てライン76をパネル138と連結して選択的に
置くことができ、弁163はライン142に結合
し、ついでパネル138に結合する。蒸発した窒
素はパネル138からライン145を通り除去で
き、ライン150を通し排出するため窒素ガスを
送るライン146と合体する。さらに、液体窒素
をライン76,143、弁147を通しパネル1
39に供給でき、蒸発した窒素(ガス)はパネル
139からライン161、弁162を経てひき抜
かれライン150へ送られ、ついで排出される。
キセノン吸着器46溶出ガスは典型的には窒素
90.4%、キセノン9.6%、クリプトン0.03%からな
り、このガスのバツチはライン49およびライン
135を通り凍結容器136に送られ、ここで粗
製キセノン生成物が回収される。
操作においては、ライン76および143、ラ
イン147を通りパネル139への液体窒素流に
よつて、容器136の中央パネル139を−190
℃の操作温度に冷却する。この温度に達したら、
パネル139を上記温度に保ちながら、吸着器4
6の上記流出ガスを容器136に仕込む。この仕
込中、ライン151,152,154、弁15
5、ライン158を通りパネル137への加温窒
素ガスの循環により、上部パネル137を加温し
て保つ。凍結容器136の内容物はパネル139
の内面で−190℃の温度で完全に凝縮し、一方上
記のように固体キセノンにより仕込中の入口区域
のつまりを防ぐためパネル137を加温して保
つ。仕込サイクルの終りに、窒素とクリプトンは
容器136で液相であり、キセノンの大部分は固
相であり、キセノンの小部分は液体窒素に溶解し
ており、若干のクリプトンは固化キセノンに溶解
できる。
固化キセノンは内部交換器表面(パネル部分1
38,139の内部パネル)に分布し、容器13
6の底で液体凝縮物のプールに集まる。仕込サイ
クルが終つたら、ライン49の適当な弁(図示し
てない)を閉じて凍結容器を吸着器系から隔離
し、約2.15Kg/cm2絶対圧で液体窒素を蒸発するこ
とにより上部パネル138と中央パネル139を
冷凍する。液体窒素をライン76、弁163、ラ
イン142を通しパネル138に供給し、上記の
ようにライン76、143、弁147を通してパ
ネル139に供給する。排出ライン150の弁1
49によつて蒸発圧を調節する。容器136の上
部帯域がパネル138で−180℃に冷却されたら、
弁134を自動制御に置き、ボイルオフガスをラ
イン13を通し圧縮機14の入口に再循環(第1
図)させるよう開く。このとき、加温窒素ガスを
ライン151、弁141を通して底パネル140
に送り、それによつて窒素液相の蒸発を始める。
窒素中のキセノンの低溶解度によつて、有意な液
相の濃度変化なしに蒸発は等温的に進む。パネル
138,139に相当する容器136の部分のわ
ずかに高圧の液体窒素による冷凍は、蒸発した工
程窒素をその飽和温度以下に冷却することなく迷
走熱流から付着キセノンの蒸発を抑制するのに役
立つ。最後の窒素液相が沸とうしまたは蒸発した
とき、パネル140への加温窒素ガス流による連
続加熱は容器136のこの位置で−112℃の温度
を生じ、蒸発工程を完結する。ついで底パネル1
40の加熱を止めるため弁141を閉じるとき、
弁134を閉じる。ついで、夫々弁163,14
7を閉じることによりパネル138,139への
液体窒素流を止める。
パネル138,139,140に夫々相当する
容器136の頂部、中央部、底部を上から下へと
順に加熱することによつて、固体キセノンの融解
を行なう。パル138に相当する位置で容器13
6の温度が−112℃に達するまで、加温窒素ガス
をまずライン153,154などによつてパネル
138に通す。このとき、弁155を閉じてパネ
ル138の加熱を止め、弁160を開けて再び加
温窒素ガスを通すことによつてパネル139の加
熱を始める。パネル139に相当する位置で容器
136の温度が−112℃に達するまで、この加熱
を続けるのが好ましい。この点で、弁160を閉
じ、弁141を開けて底パネル140に相当する
位置で容器136の加熱を行ない、この位置の温
度が−105℃に達するまで上記加熱を続ける。つ
いで弁141を閉じ、容器136の下部の適当な
装置により液体水準が検出されるまで容器136
を放置する。この点で、比較的濃いキセノン粗生
成物が液相で凍結容器136の底部に集まる。こ
の液体生成物はおよそキセノン99.7%、クリプト
ン0.3%であつて、この粗製クリプトン生成物か
らクリプトンをさらに除くため蒸留塔170へ移
すのに適している。実際上窒素を含まないこのよ
うなキセノンに富んだ生成物を蒸留塔170に移
すことによつて、かなりの窒素含量を有する混合
物を塔170で還流することが不必要であること
がわかる。塔170へ送る混合物中の窒素をこの
ように避けることによつて、還流条件の窒素部分
の凝縮に必要でありキセノンの凍結をまねきそこ
で塔のつまりを生じるごく低温(−190℃)が塔
170で避けられるることが、上記の重要な点で
ある。そこで、本発明により、粗製キセノン流を
十分に蒸留する上記塔の能力を害することなく塔
の凍結が避けられ、そこでクリプトン100ppmま
たはそれ以下を有するキセノン生成物を回収でき
る。
液体粗製キセノンは次の方式で凍結容器136
から塔170のリボイラー部分に移す。まず、弁
144を設けて液体窒素流をライン143を通し
てリボイラー171のコイル167に送り、それ
によつてリボイラーを冷却し、そのなかにわずか
な圧力際下を生じさせる。リボイラー171内の
圧力が容器136内の圧力以下に下つたら、弁1
64を開けて粗製キセノン液をリボイラー171
に流す。弁144を閉じることにより液体窒素流
を一時的に中断し、ついで再び開始してキセノン
のリボイラー171への徐々の移動を行なう。つ
いで弁164を閉じて凍結容器136をリボイラ
ー171から切り、ついで液体窒素をライン14
3、弁147を通して容器136のパネル139
に供給し、吸着器流出物の次のバツチをライン4
9を通し供給するまで残存キセノン蒸気をその場
所に固定し容器136の圧力を下げる。
この点で、塔170のリボイラー171内の粗
製キセノン生成物は蒸留の準備がととのう。リボ
イラー171のコイル167への液体窒素流を制
御することにより、リボイラー171の圧力を塔
170の充てん部分と同一圧力にする。この圧力
が等しくなつたら、塔弁166を開け、弁144
を閉じてコイル167への液体窒素流を止める。
コイル167から蒸発した液体窒素はライン16
8を通して大気中へ単に排出できる。還流液を発
生するために、冷窒素ガスをライン176、弁1
74を通し塔170の凝縮器173に供給する。
第3図に示したようにこの窒素ガスはライン17
7を通し大気中に単に排出できる。凝縮器173
内で発生する還流液はキセノンとクリプトンから
本質的になり、そこで窒素留分を含む還流を避け
ることにより、塔170でのキセノン凍結の問題
がある還流を達成するに必要な低温が避けられ
る。塔170は少なくとも0.8の、好ましくは約
0.975の液体対気体比で操作する。弁175をわ
ずかに開いて、リボイラー171へ送られる。粗
製キセノン生成物中に溶解した結果として塔17
0に存在できる窒素ガスを放出する。しかし、こ
の窒素含量は最小であつて、必要な還流液をつく
る凝縮器173の能力に影響を与えない。蒸留が
塔170で進むとき、ほぼキセノン90%とクリプ
トンガス10%からなる少量のオーバヘツド流をラ
イン13、弁175を通しフイード圧縮機14の
入口に戻し(第1図)、こうして全系から放射性
クリプトンの損失を防ぐ、キセノン塔ボトムス液
組成がクリプトン検出装置123により示される
ように100ppm以下のクリプトンを含むとき、蒸
留は完結する。この点で、弁166を閉じ蒸留を
止める。
リボイラー171の精製した液体キセノンバツ
チを除くには、弁156を開けて、加温窒素ガス
をコイル167に通し、液体キセノン生成物を気
化させる。クリプトン100ppm以下を含む生成キ
セノンガスは弁180、ライン181、加熱器1
82を通りキセノン圧縮機183に送られる。こ
の圧縮機は中間冷却器184を備えており、圧縮
機の出口ライン185は最終冷却器186と結合
しているので、約92Kg/cm2絶対圧に圧縮されたキ
セノンガスを弁190を通し貯蔵ボンベ191に
送ることができる。貯蔵ボンベ191に類似の複
数のボンベを充てんするために、適当な弁を有す
る適当なマニホールド系を利用できることがわか
る。このようにして、少量のクリプトンで汚染さ
れたキセノンガスをKr−85同位体が安全な水準
にまで崩壊するのに十分長期間保持でき、または
上記キセノンのクリプトン濃度が実質上100ppm
以下の場合には、放射性クリプトン同位体の崩壊
を行うため単に貯蔵するよりも他の目的に上記キ
セノン生成物を使用できる。弁175を一層長時
間閉じて保ち、塔170で一層長時間還流を続け
ることによつて、100ppm以下のクリプトン濃度
を得ることができる。
さらに、凍結熱交換器136は99%またはそれ
以上のキセノンからなるガスを得るのに有効であ
るから、キセノンのクリプトン不純物濃度を
100ppm以下に減らすことは核過程オフガスのす
べての処理においては必要ではない。この後者の
場合は、蒸留塔170は必要ではない。
本発明の精神と範囲から離れることなく、形式
および詳細において上記および他の種々の変形が
可能である。したがつて、特許請求の範囲はその
ようなすべての変形を含むものである。
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明に従う方法を実施するための装
置の「温端」のフロー図である。第2図は本法に
よりクリプトンを精製するための装置のフロー図
である。第3図は本法によりキセノンを精製する
ための装置の部分模式図である。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1 クリプトン、水素、窒素、0.1ppm以下の酸
    素、およびアルゴン、ヘリウムおよびネオンから
    なる群からの1種またはそれ以上の不活性ガスか
    らなるフイードガス流からのクリプトンを回収す
    る方法であつて、 (a) 前記フイードガス流を第1蒸留塔で還流液と
    連続的に接触させて5%までのクリプトンを含
    むボトムス液体−気体を生成する工程、 (b) 前記第1蒸留塔ボトムス液体および気体を貯
    蔵容器に連続的に送つて、そこで前記液相と気
    相とを分離する工程、 (c) 前記貯蔵容器から前記液体の一部分を断続的
    に抜き出し、該抜き出した液体をバツチとして
    蒸発器に送る工程、 (d) 前記液体バツチを前記蒸発器で部分発器して
    クリプトン留分を増加する工程、 (e) 前記残存する部分蒸発した液体を第2蒸留塔
    に送つて、少なくとも90%のクリプトンからな
    るボトムス液体を生成する工程、 からなることを特徴とする前記フイードガス流か
    らのクリプトンの回収法。 2 液体窒素を第1蒸留塔に送つて塔還流物を発
    生させる工程、貯蔵容器内の液体水準を検出する
    工程、および、該検出した液体水準に応答して該
    第1蒸留塔への該液体窒素の流量を制御し、それ
    によつて該第1蒸留塔ボトムス液体を生成する速
    度を制御しかつ該貯蔵容器内に予め決めた液体水
    準を維持する工程をさらに含む特許請求の範囲第
    1項記載の方法。 3 フイードガス流を連続蒸留する工程が1.0%
    のクリプトンのボトムス液体を生成することから
    なる特許請求の範囲第1項記載の方法。 4 貯蔵容器で分離した気相を第1蒸留塔に戻す
    工程をさらに含む特許請求の範囲第1項記載の方
    法。 5 貯蔵容器からの液体をリボイラー容器に連続
    的に送つて該液体を再沸する工程、および気化し
    た液体を第1蒸留塔に戻す工程をさらに含む特許
    請求の範囲第4項記載の方法。 6 液体窒素を第1蒸留塔に供給して該第1蒸留
    塔内で還流液を発生させる工程、前記第1蒸留塔
    からオーバヘツドガスを抜き出す工程、抜き出し
    たオーバヘツドガスを加温し、圧縮しおよび冷却
    する工程、該抜き出したオーバヘツドガスを該リ
    ボイラー容器に再循環して該再循環ガスを凝縮す
    る工程、および該凝縮した再循環ガスと前記第1
    蒸留塔へ供給する前記液体窒素とを混合して、そ
    れによつて前記第1蒸留塔で還流液を発生するの
    に必要な前記液体窒素量を減少する工程をさらに
    含む特許請求の範囲第5項記載の方法。 7 蒸発器内で液体の蒸発で生じた気体を第2蒸
    留塔に送つて、前記蒸発器から液体を該第2蒸留
    塔に送る前に該第2蒸留塔を冷却する工程をさら
    に含む特許請求の範囲第1項記載の方法。 8 第2蒸留塔内でバツチ蒸留が完結したとき該
    第2蒸留塔のバツチボトムス液体を生成物貯蔵容
    器内にのびている浸漬管を通して送る工程、およ
    び前記バツチの移動が完結したとき前記生成物貯
    蔵容器を前記第2蒸留塔から隔離する工程をさら
    に含む特許請求の範囲第1項記載の方法。 9 第2蒸留塔ボトムス液体を移動する前に生成
    物貯蔵容器を冷却し、それによつて該生成物貯蔵
    容器内の圧力を該第2蒸留塔内の圧力以下に減ら
    し、かつ該浸漬管を通る該第2蒸留塔ボトムス液
    体の圧力移動を可能にする工程をさらに含む特許
    請求の範囲第8項記載の方法。 10 生成物貯蔵容器内の液体を気化させる装置
    に送る工程、該気化した液体をガス貯蔵装置に送
    る工程をさらに含む特許請求の範囲第9項記載の
    方法。 11 液体を送る工程が生成物貯蔵容器内の液体
    の冷却を停止することからなり、それによつて放
    射崩壊の熱が該液体を加圧することを可能にし、
    前記液体を浸漬管を通して気化装置およびガス貯
    蔵装置に送ることを可能にする特許請求の範囲第
    10項記載の方法。
JP15734379A 1978-12-04 1979-12-04 Decontamination method of nuclear process offfgas flow Granted JPS5578300A (en)

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