JPS6310469A - 積層型燃料電池 - Google Patents
積層型燃料電池Info
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- JPS6310469A JPS6310469A JP61153367A JP15336786A JPS6310469A JP S6310469 A JPS6310469 A JP S6310469A JP 61153367 A JP61153367 A JP 61153367A JP 15336786 A JP15336786 A JP 15336786A JP S6310469 A JPS6310469 A JP S6310469A
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Links
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Classifications
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/08—Fuel cells with aqueous electrolytes
-
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- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
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- H01M8/0289—Means for holding the electrolyte
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Inert Electrodes (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
C産業上の利用分野〕
この発明は、積層型燃料電池に関し、特に電池の樽成関
するものである。
するものである。
周知の通り、燃料電池は対向して配置された燃料電極と
酸化剤電極の間に電解質を保持した電解質マトリックス
を介在させ、燃料電極および酸化剤電極にそれぞれ燃料
および酸化剤を供給して運転される一種の発電装置であ
る。
酸化剤電極の間に電解質を保持した電解質マトリックス
を介在させ、燃料電極および酸化剤電極にそれぞれ燃料
および酸化剤を供給して運転される一種の発電装置であ
る。
燃料電池には、■カルノーサイクルの制約がなく高い効
率が期待できる、■電池作動温度に近い比較的高温の有
効利用が容易な廃熱が得られる、■出力を変えても効率
はあまり変わらない、■負蒲変動に対する応答性にすぐ
れているなどの利点があり、都市内もしくは都市近郊に
配電用変電所の規模で分散配置する、あるいは火力発電
所の代替発電装置とするなどの利用形態が考えられてい
る。
率が期待できる、■電池作動温度に近い比較的高温の有
効利用が容易な廃熱が得られる、■出力を変えても効率
はあまり変わらない、■負蒲変動に対する応答性にすぐ
れているなどの利点があり、都市内もしくは都市近郊に
配電用変電所の規模で分散配置する、あるいは火力発電
所の代替発電装置とするなどの利用形態が考えられてい
る。
燃料電池は用いられる電解質の種類によってアルカリ型
、リン酸型、溶融炭酸塩型などに分類されるが、このう
ちリン酸型は第一世代と呼ばれ最も開発が進んでおり、
すでに実用規模での試運転が行なわれている。
、リン酸型、溶融炭酸塩型などに分類されるが、このう
ちリン酸型は第一世代と呼ばれ最も開発が進んでおり、
すでに実用規模での試運転が行なわれている。
ここで例えばリン酸型燃料電池について説明する。リン
酸型燃料電池で最もオーリドックスな電池構成はリプ付
セパレータ型と呼ばれるタイプで、米国特許3,867
.206号明細書(特公昭58−152号公報)や、米
国特許4,276.355号明細書(特開昭和59−6
6067号公報)に代表的な電池構成が記載されている
。第8図は、リプ付セパレータ型の代表的な構成を示す
断面図であり、図において、+11は電解質保持マトリ
ックス、(4)は燃料電極、(2)は燃料電極の電極基
剤、(3)は燃料電極の触媒層、(7)は酸化剤電極、
(5)は酸化剤電極の電極基剤、(6)は酸化剤電極の
触媒層、(8)は燃料電極の湿潤ガスシール部、(9)
は酸化剤電極の湿潤ガスシール部、αΦはガス分離板(
セパレータ、バイポーラ板、インターコネクターなどと
もよばれている’) 、Qllは酸化剤ガス流路、Oa
は燃料ガス流路(酸化剤ガス流路と直交している)であ
り、(24)は外部リザーバである。ガス分離板01l
llに反応ガス流路αυ、四が形成されていることがら
リプ付セパレータ型と呼ばれている。湿潤ガスシール部
(8)、(9)バンキング材によるガスシールに置き換
えられる場合もある。1.は1つのセルの構成の厚さを
示しており、一般にリプ付セパレータ型の場合、ガス分
離板α1が3mm程度の厚さで基材(2)、(5)が0
.4n+m程度、触媒層(3)、(6)と電解質保持マ
トリックス層+11が合わせて0.6mm程度になるの
で、t、の厚さは4.4mff1程度となる。
酸型燃料電池で最もオーリドックスな電池構成はリプ付
セパレータ型と呼ばれるタイプで、米国特許3,867
.206号明細書(特公昭58−152号公報)や、米
国特許4,276.355号明細書(特開昭和59−6
6067号公報)に代表的な電池構成が記載されている
。第8図は、リプ付セパレータ型の代表的な構成を示す
断面図であり、図において、+11は電解質保持マトリ
ックス、(4)は燃料電極、(2)は燃料電極の電極基
剤、(3)は燃料電極の触媒層、(7)は酸化剤電極、
(5)は酸化剤電極の電極基剤、(6)は酸化剤電極の
触媒層、(8)は燃料電極の湿潤ガスシール部、(9)
は酸化剤電極の湿潤ガスシール部、αΦはガス分離板(
セパレータ、バイポーラ板、インターコネクターなどと
もよばれている’) 、Qllは酸化剤ガス流路、Oa
は燃料ガス流路(酸化剤ガス流路と直交している)であ
り、(24)は外部リザーバである。ガス分離板01l
llに反応ガス流路αυ、四が形成されていることがら
リプ付セパレータ型と呼ばれている。湿潤ガスシール部
(8)、(9)バンキング材によるガスシールに置き換
えられる場合もある。1.は1つのセルの構成の厚さを
示しており、一般にリプ付セパレータ型の場合、ガス分
離板α1が3mm程度の厚さで基材(2)、(5)が0
.4n+m程度、触媒層(3)、(6)と電解質保持マ
トリックス層+11が合わせて0.6mm程度になるの
で、t、の厚さは4.4mff1程度となる。
ガス分離板001が不遇気性であるのに対して、基材(
2)、(5)はポーラスになっているので1.の範囲は
充分なガスシールが必要となる。リプ付セパレータ型の
場合t、は約1.41の厚さとなるが、この厚さが厚け
れば厚いほどガスシールが難しくなる。また、ガス分離
板αlが緻密なカーボンで構成されていて熱電導が良い
のに対して、基材(2)、(5)はポーラスで50%以
上が気体(空気や燃料)で占められている為に熱電導が
悪い、また電解質保持マトリックス層(11も熱電導が
悪い。従ってt2は熱電導の悪い領域でもある。積層型
燃料電池は通常5セルおきに冷却板を挿入してセルで発
生する熱を吸収し、セルを冷却してできる均一な動作温
度を保つようにする。従ってt!の厚さが厚ければ厚い
ほど熱電導が困難となり、セルの積層方向及び面内の温
度がばらつき、高温による部材の腐食や低温によるセル
特性の低下などが問題となる。
2)、(5)はポーラスになっているので1.の範囲は
充分なガスシールが必要となる。リプ付セパレータ型の
場合t、は約1.41の厚さとなるが、この厚さが厚け
れば厚いほどガスシールが難しくなる。また、ガス分離
板αlが緻密なカーボンで構成されていて熱電導が良い
のに対して、基材(2)、(5)はポーラスで50%以
上が気体(空気や燃料)で占められている為に熱電導が
悪い、また電解質保持マトリックス層(11も熱電導が
悪い。従ってt2は熱電導の悪い領域でもある。積層型
燃料電池は通常5セルおきに冷却板を挿入してセルで発
生する熱を吸収し、セルを冷却してできる均一な動作温
度を保つようにする。従ってt!の厚さが厚ければ厚い
ほど熱電導が困難となり、セルの積層方向及び面内の温
度がばらつき、高温による部材の腐食や低温によるセル
特性の低下などが問題となる。
リプ付セパレータ型のメリットの第1は後述する他のタ
イプに比べてt2の厚さが薄い為にガスシールが容易な
ことであり、メリットの第2は同様の理由により熱伝導
が良いことである。
イプに比べてt2の厚さが薄い為にガスシールが容易な
ことであり、メリットの第2は同様の理由により熱伝導
が良いことである。
リプ付セパレータ型の場合、基材(2)、(5)はすぺ
て撥水処理が施される。これは電解質マトリックス内の
電解液が触媒層を通過して基材へ流れ出て基材・の気孔
を閉塞し、反応ガスの透過性が阻害されるのを防止する
口約で行なわれている。基材への撥水処理の方法につい
ては、特開昭60−220565号公報、特開昭604
33663号公報に詳しく記述されている。
て撥水処理が施される。これは電解質マトリックス内の
電解液が触媒層を通過して基材へ流れ出て基材・の気孔
を閉塞し、反応ガスの透過性が阻害されるのを防止する
口約で行なわれている。基材への撥水処理の方法につい
ては、特開昭60−220565号公報、特開昭604
33663号公報に詳しく記述されている。
また同じ基材でも縁部には炭化ケイ素などの親水性の材
料を充填して電解液を保持させ、湿潤ガスシール部とす
る場合が多い。従ってリブ付セパレータ型の場合電解液
に占められた部分は、電解質保持マトリックス(1)と
触媒層(3)、(6)それに湿潤ガスシール部(8)、
(9)である、しかし、長期間の運転の間には電解液が
飛散、蒸発などにより不足して(る、そこでガス分離板
Qlの一部に外部リサーバ(24)を設けて、湿潤ガス
シール部(8)、(9)やマトリックス(11に当接さ
せ、外部からマトリックス(1)への電解液の補給を可
能にしている。外部リサーバについては特開昭58−1
61269号、特開昭59−−211969号公報に詳
しく記述されている。外部リザーバを形成するには2〜
3ffiI11程変の厚さの不遇気性の部位が必要であ
り、ガス分離板α0は外部リザーバを形成する部位とし
て、最も適しており、外部リザーバ(24)の形成が容
易なことがリブ付セパレータ型の第3のメリットとなっ
ている。
料を充填して電解液を保持させ、湿潤ガスシール部とす
る場合が多い。従ってリブ付セパレータ型の場合電解液
に占められた部分は、電解質保持マトリックス(1)と
触媒層(3)、(6)それに湿潤ガスシール部(8)、
(9)である、しかし、長期間の運転の間には電解液が
飛散、蒸発などにより不足して(る、そこでガス分離板
Qlの一部に外部リサーバ(24)を設けて、湿潤ガス
シール部(8)、(9)やマトリックス(11に当接さ
せ、外部からマトリックス(1)への電解液の補給を可
能にしている。外部リサーバについては特開昭58−1
61269号、特開昭59−−211969号公報に詳
しく記述されている。外部リザーバを形成するには2〜
3ffiI11程変の厚さの不遇気性の部位が必要であ
り、ガス分離板α0は外部リザーバを形成する部位とし
て、最も適しており、外部リザーバ(24)の形成が容
易なことがリブ付セパレータ型の第3のメリットとなっ
ている。
一方、リブ付セパレータ型のデメリットは、電解液の膨
張に対する吸収機能が不充分なことである。燃料電池は
動作中に水を発生するので、この発生水が電解液を希釈
してマトリックスに収納される以上に電解液の体積を増
大させ、動作圧力、動作温度、電流密度、反応ガス利用
率などの動作条件によって電解液の体積は大きく変化す
る。この体積の増加分はマトリ、クス内を移動して湿潤
シール部(8)、(9)や外部リザーバ(24)に収納
されるが、セルの大きさが大きくなりマトリックス内の
移動距離が長くなると、体積の膨張速度に比してマトリ
ックス内の電解液の移動が間に合わなくなり、体積の増
加分は触媒層(3)、(6)に入ってフランディングを
起こしたり、さらにtB水処理された基材内(2)、(
5)に入ってマトリックスに戻れな(なるなり、次に体
積が収縮したときにマトリックス内の電解液が不足して
クロスオーバが生じるなど極めて深刻な事態を生じた。
張に対する吸収機能が不充分なことである。燃料電池は
動作中に水を発生するので、この発生水が電解液を希釈
してマトリックスに収納される以上に電解液の体積を増
大させ、動作圧力、動作温度、電流密度、反応ガス利用
率などの動作条件によって電解液の体積は大きく変化す
る。この体積の増加分はマトリ、クス内を移動して湿潤
シール部(8)、(9)や外部リザーバ(24)に収納
されるが、セルの大きさが大きくなりマトリックス内の
移動距離が長くなると、体積の膨張速度に比してマトリ
ックス内の電解液の移動が間に合わなくなり、体積の増
加分は触媒層(3)、(6)に入ってフランディングを
起こしたり、さらにtB水処理された基材内(2)、(
5)に入ってマトリックスに戻れな(なるなり、次に体
積が収縮したときにマトリックス内の電解液が不足して
クロスオーバが生じるなど極めて深刻な事態を生じた。
マトリックスから触媒層を通じて基材へ電解液が流出す
るのを防ぐ為にta水性を強化した層を触媒層と基材と
の間に設けることが特開昭50−101837号、特開
昭和60−170168号、特開昭60−241655
号公報などで開示されているが、その効果は充分ではな
く、セルの面積が大′きくなればなるほどリブ付セパレ
ータ型においてはこの電解液の膨張に対する吸収機能の
不備がごとんど致命的な欠陥となっていた。この欠陥の
改良案として電極基材内部や後方に電解液の膨張に対す
る収納機能(リザーブ機能)を持たせようとする試みは
古くから行なわれている。まず特開昭47−31137
号公報にはマトリックスに対し、燃料電極の後方に多孔
性板とさらにその後方に電解液室を配置して”ピン”で
電解液を流通させマトリックス内の電解液量のコントロ
ールをするという構成が記述されている。また特開昭5
0−101836号公報にはマトリックス材料を燃料種
の触媒層や電極基材を貫通して基材裏面にまで配置して
リザーブ機能を持たせた構成が′記述されており、特開
昭53−32352号公報(米国特性第4 、064、
.322号)や特開昭53−32353号公報(米国特
性第4,038,463号)には基材内部に親水域と疎
水域とを形成しリザーブ機能を持たせた構成が記述され
ている。しかしこれらの構成はいずれも極めて複雑でこ
れら構成を実現するには数多くの工程を必要とする為高
コストにつきしかもこれらの構成には基材での反応ガス
の拡散性を阻害する要素が多く含まれており、リザーブ
機能についても必ずしも充分ではなかった。
るのを防ぐ為にta水性を強化した層を触媒層と基材と
の間に設けることが特開昭50−101837号、特開
昭和60−170168号、特開昭60−241655
号公報などで開示されているが、その効果は充分ではな
く、セルの面積が大′きくなればなるほどリブ付セパレ
ータ型においてはこの電解液の膨張に対する吸収機能の
不備がごとんど致命的な欠陥となっていた。この欠陥の
改良案として電極基材内部や後方に電解液の膨張に対す
る収納機能(リザーブ機能)を持たせようとする試みは
古くから行なわれている。まず特開昭47−31137
号公報にはマトリックスに対し、燃料電極の後方に多孔
性板とさらにその後方に電解液室を配置して”ピン”で
電解液を流通させマトリックス内の電解液量のコントロ
ールをするという構成が記述されている。また特開昭5
0−101836号公報にはマトリックス材料を燃料種
の触媒層や電極基材を貫通して基材裏面にまで配置して
リザーブ機能を持たせた構成が′記述されており、特開
昭53−32352号公報(米国特性第4 、064、
.322号)や特開昭53−32353号公報(米国特
性第4,038,463号)には基材内部に親水域と疎
水域とを形成しリザーブ機能を持たせた構成が記述され
ている。しかしこれらの構成はいずれも極めて複雑でこ
れら構成を実現するには数多くの工程を必要とする為高
コストにつきしかもこれらの構成には基材での反応ガス
の拡散性を阻害する要素が多く含まれており、リザーブ
機能についても必ずしも充分ではなかった。
一方特開昭53−30747号(米国特性第4,035
,55mm号)公報に記載されている構成は非常にシン
プルで単に基材に撥水処理をしないというものであり、
基材は上記明細書の実施例よれば厚さQ、3mm =0
.5Ml11気孔率75〜88χ平均小孔寸法14〜8
3μmのカーボンペーパーを使用しこの基材の小さな気
孔が電解液に対するリザーブ機能を有し」りの大きな気
孔が反応ガスの通路として働くというもので基材にはマ
トリックスの最大小孔よりも小さな小孔を有していては
ならないとしている。この+R成によれぼリブ付セパレ
ータ型においてガス拡散性阻害の影響の14Xさな燃料
1掻側の基材の10水処理をしないというだシナでリブ
付セパレータ型にリザーブ機能を付加することができる
が上記明細書の実bfF。
,55mm号)公報に記載されている構成は非常にシン
プルで単に基材に撥水処理をしないというものであり、
基材は上記明細書の実施例よれば厚さQ、3mm =0
.5Ml11気孔率75〜88χ平均小孔寸法14〜8
3μmのカーボンペーパーを使用しこの基材の小さな気
孔が電解液に対するリザーブ機能を有し」りの大きな気
孔が反応ガスの通路として働くというもので基材にはマ
トリックスの最大小孔よりも小さな小孔を有していては
ならないとしている。この+R成によれぼリブ付セパレ
ータ型においてガス拡散性阻害の影響の14Xさな燃料
1掻側の基材の10水処理をしないというだシナでリブ
付セパレータ型にリザーブ機能を付加することができる
が上記明細書の実bfF。
例の範囲内ではリザーブ機能は不充分であった。
またリブ付セパレータ型の第2のデメリットとしてガス
分離板に形成された反応ガス流路の凸部(リブ)直下の
融解層に対して反応ガスは基材を横方向に流れる必要が
ある為、ガスの拡散性は不充分であるとの見方もあるが
、特開昭59−73852号公報に記載されているよう
に一般に用いられている溝巾llll11〜1.5mm
、基材の厚さ0.3a+m −0,4mmの構成では
ほとんどこの問題を生じない。しかし特開昭59−40
471号公報に記載されているような基材の厚さ0.4
m+wに対して内部にまで触媒層を浸み込ませたもので
はこのデメリットは深刻である。
分離板に形成された反応ガス流路の凸部(リブ)直下の
融解層に対して反応ガスは基材を横方向に流れる必要が
ある為、ガスの拡散性は不充分であるとの見方もあるが
、特開昭59−73852号公報に記載されているよう
に一般に用いられている溝巾llll11〜1.5mm
、基材の厚さ0.3a+m −0,4mmの構成では
ほとんどこの問題を生じない。しかし特開昭59−40
471号公報に記載されているような基材の厚さ0.4
m+wに対して内部にまで触媒層を浸み込ませたもので
はこのデメリットは深刻である。
また先に説明した燃料1掻側の基材いt8水処理をせず
リザーブ機能を付加したものについても基材の厚さが薄
い為に電解液がリザーブされた場合にガスの拡散性に問
題があった。
リザーブ機能を付加したものについても基材の厚さが薄
い為に電解液がリザーブされた場合にガスの拡散性に問
題があった。
リブ付セパレータ型に次いで代表的な電池構成はリブ付
電極型である。このタイプについては米国特許4,11
5,627号、同4.165.349号及び特開昭58
−68881号公報に詳しく記載されている。第9図は
リブ付電極型の代表的な構成を示す断面図である。
電極型である。このタイプについては米国特許4,11
5,627号、同4.165.349号及び特開昭58
−68881号公報に詳しく記載されている。第9図は
リブ付電極型の代表的な構成を示す断面図である。
リブ付電極型では基材(2)、(5)の厚さを厚くして
これに反応ガス流路Oυ、叩を形成している。従ってガ
ス分離亭反OIはフラットな薄い不遇気性の牟反となっ
ている。
これに反応ガス流路Oυ、叩を形成している。従ってガ
ス分離亭反OIはフラットな薄い不遇気性の牟反となっ
ている。
リブ付電極型の最大宣つ唯一のメリットは電解液の膨張
に対する吸収機能があることである。特開昭58−68
881号公報によれば、リブ付基材の平坦なシート部の
平均ボア径を25〜45μmとし、リブ付基材のリブ部
の平均ボア径をシート部の60〜75%つまり15〜3
4μmとすることでマトリ・ノクスだらあふれた電解液
を選択的にマトリ・ノクスに次いテ毛管吸引力の大きな
リブ部に収納できるとしている。またマトリックスに電
解液が不足した場合にはリブ部に収納されていた電解液
がシート部、触媒層を経てマトリックスに供給されると
している。
に対する吸収機能があることである。特開昭58−68
881号公報によれば、リブ付基材の平坦なシート部の
平均ボア径を25〜45μmとし、リブ付基材のリブ部
の平均ボア径をシート部の60〜75%つまり15〜3
4μmとすることでマトリ・ノクスだらあふれた電解液
を選択的にマトリ・ノクスに次いテ毛管吸引力の大きな
リブ部に収納できるとしている。またマトリックスに電
解液が不足した場合にはリブ部に収納されていた電解液
がシート部、触媒層を経てマトリックスに供給されると
している。
リブ付基材の厚さは一般に1 、8mm程度、ガス分離
板が0.8mm程度で触媒層と電解質保持マトリックス
層が合わせて0.6m1I程度になるので、1.の厚さ
は5.01程度とリブ付セパレータ型よりも多少厚くな
る。これはリブ付基材の機械強度が弱い為にリブ付基材
のウェブをなかなか薄くできないことによる。またリブ
付基材はポーラスであるからガスシールの必要な領域t
2はリブ付セパレータ型よりもずっと増えて4.2mm
と3倍の厚さになる従ってガスシールが難しい。これ
がリブ付電極型の第1のデメリットである。また熱伝導
の悪い領域も同じくリブ付セパレータ型の3倍の厚さに
なる為、より高性能な冷却器を必要とし高コストになる
これが°ノブ付電極型の第2のデメリットである。
板が0.8mm程度で触媒層と電解質保持マトリックス
層が合わせて0.6m1I程度になるので、1.の厚さ
は5.01程度とリブ付セパレータ型よりも多少厚くな
る。これはリブ付基材の機械強度が弱い為にリブ付基材
のウェブをなかなか薄くできないことによる。またリブ
付基材はポーラスであるからガスシールの必要な領域t
2はリブ付セパレータ型よりもずっと増えて4.2mm
と3倍の厚さになる従ってガスシールが難しい。これ
がリブ付電極型の第1のデメリットである。また熱伝導
の悪い領域も同じくリブ付セパレータ型の3倍の厚さに
なる為、より高性能な冷却器を必要とし高コストになる
これが°ノブ付電極型の第2のデメリットである。
またリブ付基十オはポーラスで機械強度が弱い上に溝を
形成しているので溝と平方な方向で割れやすくハンドリ
ングが難しこれがリブ付電極型の第3のデメリットであ
る。
形成しているので溝と平方な方向で割れやすくハンドリ
ングが難しこれがリブ付電極型の第3のデメリットであ
る。
さらにまたリブ付電極型ではガス不透気性のガス分離板
の厚さが0.81と薄い為に外部リザーバを設けること
ができない。またポーラスをリブ付基材に外部リザーバ
を設けることは難しく設けることができたとしても高コ
ストになる。従って電解液の外部補給が難しい。リブ付
電極型に対する電解液の補給方法としては、特開昭61
−47073号及び開開61−47074号公報に記載
されているように積層型燃料電池の上から下へ電解液を
たれ流してリブ付基材に電解液を吸収させる方法がとら
れている。しかし、この方法だとセルごとに補給される
電解液の量の把握が難しくまた補給後運転する際に積層
体の上から下まで縁部が電解1夜でぬれている為にリー
フ電流が流れ電池を損う恐れもある。
の厚さが0.81と薄い為に外部リザーバを設けること
ができない。またポーラスをリブ付基材に外部リザーバ
を設けることは難しく設けることができたとしても高コ
ストになる。従って電解液の外部補給が難しい。リブ付
電極型に対する電解液の補給方法としては、特開昭61
−47073号及び開開61−47074号公報に記載
されているように積層型燃料電池の上から下へ電解液を
たれ流してリブ付基材に電解液を吸収させる方法がとら
れている。しかし、この方法だとセルごとに補給される
電解液の量の把握が難しくまた補給後運転する際に積層
体の上から下まで縁部が電解1夜でぬれている為にリー
フ電流が流れ電池を損う恐れもある。
従って外部リザーバを設けることが難しいことは第4の
デメリットである。
デメリットである。
さらにもう一つリブ付量ti型では酸化剤電極基社内で
の酸化剤ガスの拡散性が間通になる。リブ付基材のウェ
ブの厚さが機械強度の面からリブ付セパレータ型の基材
の厚さく0.3〜0.4mm)にまで薄くすることがで
きないことから、まず酸化剤電極基材に撥水処理を施し
た場合には1ご水剤によって基材の気孔率が低下したり
基材繊維間にn水剤のフィルムの膜が生して酸化剤ガス
の拡散性がある程度阻害されるが、リブ付電極型の場合
ウェブの厚さが厚いだけ拡散性阻害の程度がリブ付パレ
ーク型よりも大きく、その分セルの出力電圧が低下する
。次に酸化剤電極基材にt8水処理を施さない場合には
、酸化剤電極基材に初期電解液をリザーブしない場合で
も電極基材の気孔容積の5χ程度の電解液はマトリック
スから酸化剤電極基材内を介して酸化剤電極基材に移動
し、In水剤と同様に酸化剤ガスの拡散性が阻害され、
その分セルの出力電圧が低下する。燃料電Ff1基材中
に電解液とリザーブした場合に比して酸化剤電極基材で
のリザーブの許容値が小さいのは、特開昭53−307
47号公報に記載されているように燃料ガスに多く含ま
れている水素と酸化剤ガスに含まれている酸素との拡散
性の違いによると考えられる。従って酸化剤電極基材内
での酸化剤ガスの拡散−性が不充分な為に出力電圧が低
下することがリブ付電極型の第5のデメリットとなって
いる。この為特開昭58−68881号公報に記されて
いるようにウェブの気孔径をできるだけ大きくして電解
液が保持されないようにしたり、特開昭59−2746
6号公報に記されているようにウェブにリブよりも長い
炭素繊維を用いるなどリブ付基材で素材を変化させる必
要があり富コストになっていた。
の酸化剤ガスの拡散性が間通になる。リブ付基材のウェ
ブの厚さが機械強度の面からリブ付セパレータ型の基材
の厚さく0.3〜0.4mm)にまで薄くすることがで
きないことから、まず酸化剤電極基材に撥水処理を施し
た場合には1ご水剤によって基材の気孔率が低下したり
基材繊維間にn水剤のフィルムの膜が生して酸化剤ガス
の拡散性がある程度阻害されるが、リブ付電極型の場合
ウェブの厚さが厚いだけ拡散性阻害の程度がリブ付パレ
ーク型よりも大きく、その分セルの出力電圧が低下する
。次に酸化剤電極基材にt8水処理を施さない場合には
、酸化剤電極基材に初期電解液をリザーブしない場合で
も電極基材の気孔容積の5χ程度の電解液はマトリック
スから酸化剤電極基材内を介して酸化剤電極基材に移動
し、In水剤と同様に酸化剤ガスの拡散性が阻害され、
その分セルの出力電圧が低下する。燃料電Ff1基材中
に電解液とリザーブした場合に比して酸化剤電極基材で
のリザーブの許容値が小さいのは、特開昭53−307
47号公報に記載されているように燃料ガスに多く含ま
れている水素と酸化剤ガスに含まれている酸素との拡散
性の違いによると考えられる。従って酸化剤電極基材内
での酸化剤ガスの拡散−性が不充分な為に出力電圧が低
下することがリブ付電極型の第5のデメリットとなって
いる。この為特開昭58−68881号公報に記されて
いるようにウェブの気孔径をできるだけ大きくして電解
液が保持されないようにしたり、特開昭59−2746
6号公報に記されているようにウェブにリブよりも長い
炭素繊維を用いるなどリブ付基材で素材を変化させる必
要があり富コストになっていた。
リブ付セパレータ型とリブ付置掻型以外に、この2つの
タイプの折中史的なタイプがハイブリッド型と称せられ
て特開昭58−94768号公報などに開示されている
。第10図はこのハイブリッド型の構成を示す断面図で
ある。ハイブリッド型では酸化剤電極側にリブ付セパレ
ータ型の構成を用い、燃料電極側にリブ付電極型の構成
を用いている。ハイブリッド型では燃料電極側に電解液
の膨張に対する吸収機能を持たせると共に酸化剤電極側
に薄い基材を持ってくることで、リブ付電極型の第5の
デメリットである酸化剤電極基材でのガス拡散性を改善
している。またガス分離板はリブ付セパレータ型に比べ
れば薄いが、外部リザーバを形成することができなくは
ない。またガスシール及び熱電導の悪い領域t2とセル
の厚さt、はリブ付電極型よりも多少改善されている。
タイプの折中史的なタイプがハイブリッド型と称せられ
て特開昭58−94768号公報などに開示されている
。第10図はこのハイブリッド型の構成を示す断面図で
ある。ハイブリッド型では酸化剤電極側にリブ付セパレ
ータ型の構成を用い、燃料電極側にリブ付電極型の構成
を用いている。ハイブリッド型では燃料電極側に電解液
の膨張に対する吸収機能を持たせると共に酸化剤電極側
に薄い基材を持ってくることで、リブ付電極型の第5の
デメリットである酸化剤電極基材でのガス拡散性を改善
している。またガス分離板はリブ付セパレータ型に比べ
れば薄いが、外部リザーバを形成することができなくは
ない。またガスシール及び熱電導の悪い領域t2とセル
の厚さt、はリブ付電極型よりも多少改善されている。
しかしハイブリッド型ではガス分離板の片側にのみ溝を
形成する為に、ガス分離板がゆがみやすく割れやすく、
面圧をかけても平滑になりにくいという欠点があり、こ
れがほとんど致命的なデメリットとなっている。またガ
ス分離板と基材の両方に溝加工をしなければならない為
高コストにならざるを得ないというデメリットもある。
形成する為に、ガス分離板がゆがみやすく割れやすく、
面圧をかけても平滑になりにくいという欠点があり、こ
れがほとんど致命的なデメリットとなっている。またガ
ス分離板と基材の両方に溝加工をしなければならない為
高コストにならざるを得ないというデメリットもある。
以上説明したように上記の3つのタイプのいずれをとっ
てもまだ問題点があった。
てもまだ問題点があった。
〔発明が解決しようとする問題点)
従来の積層型燃料電池は以上のようにいずれの構成にお
いても数々の問題点が残されていた。
いても数々の問題点が残されていた。
この発明は上記のような問題点を解消するためになされ
たもので、充分なガスの拡散性と電解質リザーブ量を有
すると共に、ガスシールの必要な領域も小さくてガスシ
ールが容易であると共に、熱伝導性にも優れており、さ
らに外部がらの電解質の補給も容易であるなど従来より
も総合的に見て優れた積層型燃料電池を得ることを目的
とする。
たもので、充分なガスの拡散性と電解質リザーブ量を有
すると共に、ガスシールの必要な領域も小さくてガスシ
ールが容易であると共に、熱伝導性にも優れており、さ
らに外部がらの電解質の補給も容易であるなど従来より
も総合的に見て優れた積層型燃料電池を得ることを目的
とする。
この発明−に係る積層型燃料電池は、厚さが0.3mf
f以上0.5mm以下でfa水処理が施された酸化剤電
極基剤と、厚さが0.81以上3.21以下で1B水処
理が施されていない燃料電極基材と、ガス分離板に配設
されて燃料電極基材に当接し、多孔質基材を有する外部
リザーバとを備えたものである。
f以上0.5mm以下でfa水処理が施された酸化剤電
極基剤と、厚さが0.81以上3.21以下で1B水処
理が施されていない燃料電極基材と、ガス分離板に配設
されて燃料電極基材に当接し、多孔質基材を有する外部
リザーバとを備えたものである。
この発明における酸化剤電極基材は厚さが0.3mm以
上0.5mm以下で撥水処理が施されているので、基材
内でのガスの拡散性阻害が最小限にとどめられる。また
、燃料電極基材は厚さが0.8mm以上3.21以下で
撥水処理いないので、充分な電解質リザーブ量とガスの
拡散性が得られ、ガスシールの必要な領域もリブ付セパ
レータ型より少し大きいがリブ付電極型やハイブリッド
型よりもはるかに小さいため、ガスシールが容易で熱伝
導率も良い。
上0.5mm以下で撥水処理が施されているので、基材
内でのガスの拡散性阻害が最小限にとどめられる。また
、燃料電極基材は厚さが0.8mm以上3.21以下で
撥水処理いないので、充分な電解質リザーブ量とガスの
拡散性が得られ、ガスシールの必要な領域もリブ付セパ
レータ型より少し大きいがリブ付電極型やハイブリッド
型よりもはるかに小さいため、ガスシールが容易で熱伝
導率も良い。
さらに、燃料TL電極基材当接する外部リザーバは燃料
電極基材のリザーブa、能を高めると共に外部からの電
解質の補給を容易にする。
電極基材のリザーブa、能を高めると共に外部からの電
解質の補給を容易にする。
以下、この発明の一実施例を図をもとに説明する。第1
図はこの発明の一実施例による積層型燃料電池を示す断
面図である。図において、(25)は酸化剤電極基材(
5)の電池反応領域の周縁部に設けられたバッキング材
によるガスシール部、(26)はガス分離板qlに配設
され、多孔質基材を有する外部リザーバであり、この例
では燃料電極基材(2)はその電池反応領域の周縁部に
湿潤ガスシール部(9)を有し、外部リザーバ(26)
は湿潤ガスシール部(9)とこの湿潤ガスシール部(9
)の内側の燃料電極基材(2)の両方にまたがって当接
している。
図はこの発明の一実施例による積層型燃料電池を示す断
面図である。図において、(25)は酸化剤電極基材(
5)の電池反応領域の周縁部に設けられたバッキング材
によるガスシール部、(26)はガス分離板qlに配設
され、多孔質基材を有する外部リザーバであり、この例
では燃料電極基材(2)はその電池反応領域の周縁部に
湿潤ガスシール部(9)を有し、外部リザーバ(26)
は湿潤ガスシール部(9)とこの湿潤ガスシール部(9
)の内側の燃料電極基材(2)の両方にまたがって当接
している。
この実施例において特徴的なことは、酸化剤電極基材(
5)と燃料電極基材(2)とで仕様が大きく異なること
である。まず酸化剤電極基材(5)が山水処理されてい
るのに対して燃料電極基材(2)は山水処理されていな
い、また酸化剤電極の電極基材(5)が0.41の厚さ
であるのに対して燃料雪掻の電極基材(2)は2倍以上
の1.01である。この2つの特徴のうち特に厚さにつ
いては電池の性能に対して極めて重要な意味を持ってい
る。その効果については本発明者らが行なったいくつか
の要素試験の結果を基にして説明する。
5)と燃料電極基材(2)とで仕様が大きく異なること
である。まず酸化剤電極基材(5)が山水処理されてい
るのに対して燃料電極基材(2)は山水処理されていな
い、また酸化剤電極の電極基材(5)が0.41の厚さ
であるのに対して燃料雪掻の電極基材(2)は2倍以上
の1.01である。この2つの特徴のうち特に厚さにつ
いては電池の性能に対して極めて重要な意味を持ってい
る。その効果については本発明者らが行なったいくつか
の要素試験の結果を基にして説明する。
実験1
表に示した全< ta水処理していない5mmffi*
の基材について4cm X 4cIlの試験片を各々1
0枚前後作リすセトン中で超音波にかけて洗浄し、乾燥
した。
の基材について4cm X 4cIlの試験片を各々1
0枚前後作リすセトン中で超音波にかけて洗浄し、乾燥
した。
基材Aは一般にカーボンペーパーと呼ばれているもので
紙のように柔軟性があり、一般にリブ付セパレータ型の
電極基材として用いられているものである。また基材B
−Eは共にカーボン類でリブ付電極型の電極基材として
一般に用いられているものでポーラスな板状で柔軟性は
全くない。これらの基材は105重量パーセントのリン
酸を所定量加え190℃で一昼夜保持した後、21.5
φの穴をあけたアルミハクを両面テープを用いて基材に
はりつけてB型ガーレ式デーソメータを使って室温でガ
ス透気度を測定しガスの拡散性の評価を行なった。この
実験の目的は各々の基材に電解液が保持された場合にガ
スの拡散性がどの程度阻害されるかを調べることにあっ
た。第2図にその結果をグラフにして示した。横軸がリ
ン酸型1 (sg/c■2〕(105W10H3PO4
)、縦軸が透気度(ml/min、cm”、smAg)
を示す。リン酸を保持していない場合には厚さが薄く気
孔率の大きな基材Aが飛びぬけて透気度が大きく、極め
てガス拡散性が良いことを示している。しかしリン酸が
保持された場合には、基材Aは他の基材に比べわずかな
リン酸の保持量で急速に透気度が低下している。透気度
については別の実験から20m1/min、cn”、m
m Ag以下の透気度だと酸化剤電極での空気の拡散性
が不充分になってセル特性が低下し、7n+I/min
、cm”、mm Ag以下の透気度になると燃料電極で
の水素の拡散性が不充分になってセル特性が低下するこ
とがわかっている。
紙のように柔軟性があり、一般にリブ付セパレータ型の
電極基材として用いられているものである。また基材B
−Eは共にカーボン類でリブ付電極型の電極基材として
一般に用いられているものでポーラスな板状で柔軟性は
全くない。これらの基材は105重量パーセントのリン
酸を所定量加え190℃で一昼夜保持した後、21.5
φの穴をあけたアルミハクを両面テープを用いて基材に
はりつけてB型ガーレ式デーソメータを使って室温でガ
ス透気度を測定しガスの拡散性の評価を行なった。この
実験の目的は各々の基材に電解液が保持された場合にガ
スの拡散性がどの程度阻害されるかを調べることにあっ
た。第2図にその結果をグラフにして示した。横軸がリ
ン酸型1 (sg/c■2〕(105W10H3PO4
)、縦軸が透気度(ml/min、cm”、smAg)
を示す。リン酸を保持していない場合には厚さが薄く気
孔率の大きな基材Aが飛びぬけて透気度が大きく、極め
てガス拡散性が良いことを示している。しかしリン酸が
保持された場合には、基材Aは他の基材に比べわずかな
リン酸の保持量で急速に透気度が低下している。透気度
については別の実験から20m1/min、cn”、m
m Ag以下の透気度だと酸化剤電極での空気の拡散性
が不充分になってセル特性が低下し、7n+I/min
、cm”、mm Ag以下の透気度になると燃料電極で
の水素の拡散性が不充分になってセル特性が低下するこ
とがわかっている。
基材Aではわずか10■g/cs+”のリン酸保持量で
急速にガス透過性が低下しはじめるが、通常触媒層(3
)、(6)及びマトリックスTll中に保持されている
リン酸量は40vg/cm”程度であるからリザーブ量
としてはわずか25χにすぎない、触媒層やマトリック
スからリン酸があふれた場合に引き取り、触媒層やマト
リックスにリン酸が不足した場合に補充する機能性から
考えると、特開昭53−30747号明細書P230に
記載されているようにリザーブ量が2〜3倍つまり80
〜120 mg7cm”必要であるとするのは多過ぎる
惑じかするが、リン酸の膨張率とリン酸の消失を考える
と触媒層やマトリックスに含まれるリン酸量と同程度つ
まり40mg/cm”程度は必要であり、最低でも20
+ag/cm”程度のリザーブ量は必要と考えられる。
急速にガス透過性が低下しはじめるが、通常触媒層(3
)、(6)及びマトリックスTll中に保持されている
リン酸量は40vg/cm”程度であるからリザーブ量
としてはわずか25χにすぎない、触媒層やマトリック
スからリン酸があふれた場合に引き取り、触媒層やマト
リックスにリン酸が不足した場合に補充する機能性から
考えると、特開昭53−30747号明細書P230に
記載されているようにリザーブ量が2〜3倍つまり80
〜120 mg7cm”必要であるとするのは多過ぎる
惑じかするが、リン酸の膨張率とリン酸の消失を考える
と触媒層やマトリックスに含まれるリン酸量と同程度つ
まり40mg/cm”程度は必要であり、最低でも20
+ag/cm”程度のリザーブ量は必要と考えられる。
なお基材Aは特開昭53−30747号明細書の表1に
示されたA−Dの基材とほぼ同じ規格と考えられるが、
1011g/cIlzのリン酸の体積は基材Aの気孔率
の約25χに相当する。
示されたA−Dの基材とほぼ同じ規格と考えられるが、
1011g/cIlzのリン酸の体積は基材Aの気孔率
の約25χに相当する。
実験2
リン酸を含浸した場合の透気度について基材厚さの影響
を調べる為に基材Aと同じ材質で厚さの異なったものに
つ、いてリン酸を気孔率の12χ相当含浸し、実験1と
同様にガス透過性の評価を行なった。この結果を第3図
にグラフで示した。横軸が基材厚み〔■〕、縦軸が透気
度(ml/1llin、cm”、msAg)を示す、基
材厚みが厚くなるにつれて透気度は悪くなるが、急激な
低下は見られなかった。この実験は実際の電池について
言えば、流路凹部から直上の基材を透過する反応ガスの
ガス透過性の評価に相当する。第5図、第6図は基材が
薄い場合と厚い場合とにおいて反応ガスが反応ガス流路
(22)から触媒N(3)へ達する様子を示したもので
あり、実験2のガスの流れは図中破線矢印に相当する。
を調べる為に基材Aと同じ材質で厚さの異なったものに
つ、いてリン酸を気孔率の12χ相当含浸し、実験1と
同様にガス透過性の評価を行なった。この結果を第3図
にグラフで示した。横軸が基材厚み〔■〕、縦軸が透気
度(ml/1llin、cm”、msAg)を示す、基
材厚みが厚くなるにつれて透気度は悪くなるが、急激な
低下は見られなかった。この実験は実際の電池について
言えば、流路凹部から直上の基材を透過する反応ガスの
ガス透過性の評価に相当する。第5図、第6図は基材が
薄い場合と厚い場合とにおいて反応ガスが反応ガス流路
(22)から触媒N(3)へ達する様子を示したもので
あり、実験2のガスの流れは図中破線矢印に相当する。
しかし反応は反応ガス流路凸部(23)直上の触媒層(
3)でも起こり、この場合には実験2とは逆に基材が薄
くなるほどガスが透過しにくくなると予想される(図中
実線矢印)。そこで横方向へのガス透過性を調べるべく
次に示す実験3を行なうた。
3)でも起こり、この場合には実験2とは逆に基材が薄
くなるほどガスが透過しにくくなると予想される(図中
実線矢印)。そこで横方向へのガス透過性を調べるべく
次に示す実験3を行なうた。
実験3
先に行なった実験2と同じサンプルについて21.5φ
の穴をあけたアルミハクをはりつけたままでさらに裏面
全体にアルミハクをはり、ガスが垂直には透過できずに
横方向にのみ透過するようにして透気度を調べこの結果
を第4図に示した。ただしこの場合の横方向の透気度は
単位として先の縦方向の透気度と同様に扱ってはいるが
定義が異なるので数値の絶対値を第3図と第4図とで比
較することはできない、結果は、基材厚さが0.8mm
以下になると透気度が急激に低下するというもので、そ
の低下の急激さは予想外のものであった。この結果は、
基材の気孔率のわずか12χがリン酸によって占められ
た場合にも基材厚さが0.8mm未満であれば流路凸部
(23)直上におけるガス透過性が不充分になり、全体
のセル特性が低下することを示唆している・。
の穴をあけたアルミハクをはりつけたままでさらに裏面
全体にアルミハクをはり、ガスが垂直には透過できずに
横方向にのみ透過するようにして透気度を調べこの結果
を第4図に示した。ただしこの場合の横方向の透気度は
単位として先の縦方向の透気度と同様に扱ってはいるが
定義が異なるので数値の絶対値を第3図と第4図とで比
較することはできない、結果は、基材厚さが0.8mm
以下になると透気度が急激に低下するというもので、そ
の低下の急激さは予想外のものであった。この結果は、
基材の気孔率のわずか12χがリン酸によって占められ
た場合にも基材厚さが0.8mm未満であれば流路凸部
(23)直上におけるガス透過性が不充分になり、全体
のセル特性が低下することを示唆している・。
以上の要素試験から電池の構成について決定的な示唆が
得られた。つまり基材にリザーブ機能を持たせるには基
材の厚さは0.8mm以上でなければならないというこ
とである。このことはリブ付七′パレータ型に限らすリ
ブ付電極型についても言える。リブ付電極型では基材に
流路が形成されているが、基材の流路凸部(リブ部)に
電解質が含浸されている場合にはやはり基材の流路凸部
でのガスの拡散が問題である。従って特開昭58−68
881号明細書にて記載されているように平坦なシート
部のボア径をリプ部よりも大きくしてシート部に電解質
が含浸されないような構造上の複雑な改良が必然的に必
要になっているのである。
得られた。つまり基材にリザーブ機能を持たせるには基
材の厚さは0.8mm以上でなければならないというこ
とである。このことはリブ付七′パレータ型に限らすリ
ブ付電極型についても言える。リブ付電極型では基材に
流路が形成されているが、基材の流路凸部(リブ部)に
電解質が含浸されている場合にはやはり基材の流路凸部
でのガスの拡散が問題である。従って特開昭58−68
881号明細書にて記載されているように平坦なシート
部のボア径をリプ部よりも大きくしてシート部に電解質
が含浸されないような構造上の複雑な改良が必然的に必
要になっているのである。
また、リプ付セパレータ型で基材にリザーブ機能を付加
したものは特開昭53−30747号公報に明示されて
以降今日に至るまで実用化に至っておらず、大半の研究
機関でリブ付電極型が選ばれている。
したものは特開昭53−30747号公報に明示されて
以降今日に至るまで実用化に至っておらず、大半の研究
機関でリブ付電極型が選ばれている。
これはリプ付セパレータ型において、常に0.4−一前
後のカーボンペーパーが用い1られ、さらに厚い基材に
ついて試みられなかった為に、リブ付セパレータ型にお
いて基材にリザーブ機能を持たせることは無理であり不
充分であると判定されたことによるのではないかと推定
される。
後のカーボンペーパーが用い1られ、さらに厚い基材に
ついて試みられなかった為に、リブ付セパレータ型にお
いて基材にリザーブ機能を持たせることは無理であり不
充分であると判定されたことによるのではないかと推定
される。
しかし第1図に示した本発明の一実施例による構成にお
いてはリプ付セパレータを用いているが、過去のどの型
よりも総合的に見て優れた性能とリザーブ機能を有して
いる。
いてはリプ付セパレータを用いているが、過去のどの型
よりも総合的に見て優れた性能とリザーブ機能を有して
いる。
すなわち、第1図の実施例においては燃料電極の基材を
1.0mmとすることによって充分なリザーブ量とガス
の拡散性が得られており、リブ付セパレータを用いた場
合のデメリットが消滅している。
1.0mmとすることによって充分なリザーブ量とガス
の拡散性が得られており、リブ付セパレータを用いた場
合のデメリットが消滅している。
またガスシールの必要な領域t2は2 、0+Wffi
となりリブ付セパレータ型(第8図)の1.4mmよ
りも少し大きいが、リブ付電極型(第9図)の4.2m
mやハイブリッド型(第10図)よりもはるかに小さい
。
となりリブ付セパレータ型(第8図)の1.4mmよ
りも少し大きいが、リブ付電極型(第9図)の4.2m
mやハイブリッド型(第10図)よりもはるかに小さい
。
ガスシールの必要な領域t2の上限をリブ付電極型と同
じ4.2+i+*とすれば、第1図の実施例の場合燃料
電極の基材の厚さは3.2mmまで厚くすることが可能
である。一方燃料電極の基材の厚さをガス拡散からの許
容値ぎりぎりの0.8mm とすれば、ガスシール領域
1.は1.8II1mまで下げることができる。
じ4.2+i+*とすれば、第1図の実施例の場合燃料
電極の基材の厚さは3.2mmまで厚くすることが可能
である。一方燃料電極の基材の厚さをガス拡散からの許
容値ぎりぎりの0.8mm とすれば、ガスシール領域
1.は1.8II1mまで下げることができる。
従ってガスシール性と熱伝導についても本発明の構造は
良好であると考えられる。
良好であると考えられる。
一方全体の厚さについては第1図では5.0mmとなり
リプ付セパレータ型(第8図)の4.411111より
も少し大きいがリプ付電極型(第9図)の5.0mmと
同じである。
リプ付セパレータ型(第8図)の4.411111より
も少し大きいがリプ付電極型(第9図)の5.0mmと
同じである。
また、基材は平板であるからリプ付電極と比べて、ハン
ドリングが容易であり、0.8mm以上と厚いので充分
な強度を持っている。またリプ付セパレータについては
従来と変わらないので外部リザーバ(26)を形成する
こともできる。さらに基材に凹凸を形成する必要がない
から低コストである。
ドリングが容易であり、0.8mm以上と厚いので充分
な強度を持っている。またリプ付セパレータについては
従来と変わらないので外部リザーバ(26)を形成する
こともできる。さらに基材に凹凸を形成する必要がない
から低コストである。
一方酸他剤電極については基材の厚さを0.4ffi+
*とし、撥水処理をすることによって、基材内でのガス
の拡散性阻害を最小限にとどめている。!Ω水処理は4
フツ化エチレン樹脂や4フフかエチレン−67フ化プロ
ピレン共重合樹脂などの疏水性樹脂やフッ化黒鉛などの
撥水性を有する材料を基材繊維に付着あるいはコーティ
ングすることによって行なわれてよい。これは例えば特
開昭61−99272号公報等に示す従来のリプ付セパ
レータ型の場合と同じである。ta水処理した酸化剤電
極の基材の厚さについては、これに相対するセパレータ
の流路の凹凸によるガスの拡散性から見て第3図と第4
図の実験と同様の観点から0.3〜0.5mmが許容範
囲である。
*とし、撥水処理をすることによって、基材内でのガス
の拡散性阻害を最小限にとどめている。!Ω水処理は4
フツ化エチレン樹脂や4フフかエチレン−67フ化プロ
ピレン共重合樹脂などの疏水性樹脂やフッ化黒鉛などの
撥水性を有する材料を基材繊維に付着あるいはコーティ
ングすることによって行なわれてよい。これは例えば特
開昭61−99272号公報等に示す従来のリプ付セパ
レータ型の場合と同じである。ta水処理した酸化剤電
極の基材の厚さについては、これに相対するセパレータ
の流路の凹凸によるガスの拡散性から見て第3図と第4
図の実験と同様の観点から0.3〜0.5mmが許容範
囲である。
なお、リプ付電極型について言えば、酸化剤電極の基剤
をt8水処理した場合にも撥水処理しないで電解質をリ
ザーブ(初期リザーブしてなくても燃料極側でリザーブ
していれば移動してバランスする)した場合にも基材で
のガスの拡散性阻害があり0□ゲイン(M他剤として用
いるガスが酸素(0,)での特性と空気での特性の出力
電圧の差)が90mv前後になる。これに対して本発明
の実施例の場合02ゲインは80sv前後であり、出力
電圧はリプ付電極型に比べ10mVも改善されている。
をt8水処理した場合にも撥水処理しないで電解質をリ
ザーブ(初期リザーブしてなくても燃料極側でリザーブ
していれば移動してバランスする)した場合にも基材で
のガスの拡散性阻害があり0□ゲイン(M他剤として用
いるガスが酸素(0,)での特性と空気での特性の出力
電圧の差)が90mv前後になる。これに対して本発明
の実施例の場合02ゲインは80sv前後であり、出力
電圧はリプ付電極型に比べ10mVも改善されている。
さて、第1図に示すこの発明の一実施例において従来例
に比べて特徴的なことは以上説明してきた基材の撥水処
理の有無と基材の厚さという2つの特徴の他に外部リザ
ーバ(26)がta水処理していない基材叩に当接され
しかも湿潤シール部(9)と基材(2)にまたがってい
るという特徴がある。従来リプ付セパレータ型では第8
図に示すように外部リザーバ(24)から湿潤シール部
(9)を経てマトリックスfl+に電解液が供給される
。従って電池の中央付近に電解液を供給するにはマトリ
ックス中を長い距離移動しなければならず電解液の補給
に極めて長い時間が必要であった。しかし本発明の電池
構成によれば、例えば湿潤シール部(9)にのみ外部リ
ザーバ(24)を当接した場合に外部リザーバから湿潤
シール部(9)へ移動した電解液はマトリックスよりも
電解液の移動速度の大きな未18水の基材(2)に移動
する。基材(2)内での電解液の移動はすみやかに行な
われるので電解液は電池面方向に移動し、触媒層を介し
てマトリックスに電解液が移動する。
に比べて特徴的なことは以上説明してきた基材の撥水処
理の有無と基材の厚さという2つの特徴の他に外部リザ
ーバ(26)がta水処理していない基材叩に当接され
しかも湿潤シール部(9)と基材(2)にまたがってい
るという特徴がある。従来リプ付セパレータ型では第8
図に示すように外部リザーバ(24)から湿潤シール部
(9)を経てマトリックスfl+に電解液が供給される
。従って電池の中央付近に電解液を供給するにはマトリ
ックス中を長い距離移動しなければならず電解液の補給
に極めて長い時間が必要であった。しかし本発明の電池
構成によれば、例えば湿潤シール部(9)にのみ外部リ
ザーバ(24)を当接した場合に外部リザーバから湿潤
シール部(9)へ移動した電解液はマトリックスよりも
電解液の移動速度の大きな未18水の基材(2)に移動
する。基材(2)内での電解液の移動はすみやかに行な
われるので電解液は電池面方向に移動し、触媒層を介し
てマトリックスに電解液が移動する。
従って従来に比べて電解液の補給速度は飛躍的に向上す
る。従来、基材にリザーブ機能を持たせる場合には外部
リザーバは配設されなかったが、電解液の凍結を防止す
る為に水を加えて、電池全体の電解液の濃度を低下させ
るなどの用途に対しても補給速度の速い外部リザーバ機
構を用いることは有効である。1!解液の補給について
は基材にリザーブ機能を持たせたリブ付電極型で行なわ
れる特開昭61−47074号に記載されているような
積層型燃料電池の上から下へ電解液をたれ流してリプ付
電極基材に電解液を吸収させる方法よりも本発明の実施
例のように外部リザーバ機構を用いた方が補給される電
解液の量の把握が容易でありより確実性がある。
る。従来、基材にリザーブ機能を持たせる場合には外部
リザーバは配設されなかったが、電解液の凍結を防止す
る為に水を加えて、電池全体の電解液の濃度を低下させ
るなどの用途に対しても補給速度の速い外部リザーバ機
構を用いることは有効である。1!解液の補給について
は基材にリザーブ機能を持たせたリブ付電極型で行なわ
れる特開昭61−47074号に記載されているような
積層型燃料電池の上から下へ電解液をたれ流してリプ付
電極基材に電解液を吸収させる方法よりも本発明の実施
例のように外部リザーバ機構を用いた方が補給される電
解液の量の把握が容易でありより確実性がある。
さらに外部リザーバは湿潤ガスシール部の電解液を不足
させないという役目も持っており、湿潤ガスシール部に
当接された外部リザーバはこの役目を充分に果たす。し
かし湿潤シール部を介して基材へ電解液が移動する場合
、温潤シール部での移動速度が比較的遅い為に本来の基
材での移動速度よりも遅くなる。しかし第1図の実施例
のように両方にまたがった外部リザーバ(26)を配設
した場合には湿潤ガスシール部(9)への電解液の補給
を行ないながら湿潤ガスシール部(9)を介さずに基材
(2)へ電解液が移動できる為に移動速度をさらに速め
ることができる効果がある。なお第1図では酸化剤電極
側のガスシールをバッキング材(25)によるシールと
しているが湿潤ガスシールであってもよい。
させないという役目も持っており、湿潤ガスシール部に
当接された外部リザーバはこの役目を充分に果たす。し
かし湿潤シール部を介して基材へ電解液が移動する場合
、温潤シール部での移動速度が比較的遅い為に本来の基
材での移動速度よりも遅くなる。しかし第1図の実施例
のように両方にまたがった外部リザーバ(26)を配設
した場合には湿潤ガスシール部(9)への電解液の補給
を行ないながら湿潤ガスシール部(9)を介さずに基材
(2)へ電解液が移動できる為に移動速度をさらに速め
ることができる効果がある。なお第1図では酸化剤電極
側のガスシールをバッキング材(25)によるシールと
しているが湿潤ガスシールであってもよい。
第7図はこの発明の他の実施例による積層型燃料電池を
示す断面図である。この実施例では湿潤ガスシール部(
9)に当接した第1外部リザーバ(27)の他にもう一
つ基材(2)に直接当接した第2外部リザーバ(28)
を配設している。すなわち、第1の外部リザーバ(27
)を湿潤シール部(9)でのガスシール性保持専用とし
て用い、第2の外部リザーバ(28)を基材(2)への
電解液補給、水の補給にする電解液の希釈、基材(2)
のリザーブ機能の拡張等として用いることができ、機能
の文化によりさらに機能性を高めることができる。
示す断面図である。この実施例では湿潤ガスシール部(
9)に当接した第1外部リザーバ(27)の他にもう一
つ基材(2)に直接当接した第2外部リザーバ(28)
を配設している。すなわち、第1の外部リザーバ(27
)を湿潤シール部(9)でのガスシール性保持専用とし
て用い、第2の外部リザーバ(28)を基材(2)への
電解液補給、水の補給にする電解液の希釈、基材(2)
のリザーブ機能の拡張等として用いることができ、機能
の文化によりさらに機能性を高めることができる。
なお外部リザーバに配設される多孔質部材については、
基材に電解液を供給するという役割から多孔質部材の平
均気孔径は燃料電極の電極基材の平均気孔径以上である
ことが望ましいが、湿潤ガスシール部(9)でのガスシ
ール性保持専用第1の外部リザーバ(27)については
多孔質部材の平均気孔径はむしろ電極基材の平均気孔径
よりも小さく充分に電解液が保持されていることが望ま
しい。一方策2の外部リザーバ(28)についてはここ
に電解液が必ずしも保持されている必要はなくここに配
設される多孔質部材の平均気孔径はさらに大きくてよい
。
基材に電解液を供給するという役割から多孔質部材の平
均気孔径は燃料電極の電極基材の平均気孔径以上である
ことが望ましいが、湿潤ガスシール部(9)でのガスシ
ール性保持専用第1の外部リザーバ(27)については
多孔質部材の平均気孔径はむしろ電極基材の平均気孔径
よりも小さく充分に電解液が保持されていることが望ま
しい。一方策2の外部リザーバ(28)についてはここ
に電解液が必ずしも保持されている必要はなくここに配
設される多孔質部材の平均気孔径はさらに大きくてよい
。
なお、上記実施例では酸化剤電極と燃料電極の位置関係
を酸化剤電極側を上にしたが逆であってもよく同様の効
果がある。
を酸化剤電極側を上にしたが逆であってもよく同様の効
果がある。
以上のように、この発明によれば、厚さが0.31以上
0.5suw以下でtθ水処理が施された酸化剤電極基
材と、0.81以上3.21以下で撥水処理が施されて
いない燃料電極基材と、ガス分離板に配設されて燃料電
極基材に当接し、多孔質基材を有する外部リザーバとを
備えたので、酸化剤電極においては基材内でのガス拡散
性阻害が最小限にとどめられ、燃料電極においては充分
な電解質リザーブ量とガスの拡散性が得られ、ガスシー
ルの必要な領域もリブ付セパレータ型より少し大きいが
、リブ付電極型やハイブリッド型よりもはるかに小さい
ため、ガスシールが容易で熱伝導性にも優れており、さ
らに、外部リザーバにより燃料電極基材の電解質リザー
ブ機能がより高められると共に外部からの電解質の補給
が容易になるなど、総合的に見て優れた性能を有する積
層型燃料電池が得られる効果がある。
0.5suw以下でtθ水処理が施された酸化剤電極基
材と、0.81以上3.21以下で撥水処理が施されて
いない燃料電極基材と、ガス分離板に配設されて燃料電
極基材に当接し、多孔質基材を有する外部リザーバとを
備えたので、酸化剤電極においては基材内でのガス拡散
性阻害が最小限にとどめられ、燃料電極においては充分
な電解質リザーブ量とガスの拡散性が得られ、ガスシー
ルの必要な領域もリブ付セパレータ型より少し大きいが
、リブ付電極型やハイブリッド型よりもはるかに小さい
ため、ガスシールが容易で熱伝導性にも優れており、さ
らに、外部リザーバにより燃料電極基材の電解質リザー
ブ機能がより高められると共に外部からの電解質の補給
が容易になるなど、総合的に見て優れた性能を有する積
層型燃料電池が得られる効果がある。
第1図はこの発明の一実施例による積層型燃料電池を示
す断面図、第2図〜第4図はそれぞれこの発明の一実施
例による要素試験の結果を示す特性図、第5図、第6図
はそれぞれこの発明の一実施例による要素試験を説明す
る説明図、第7図はこの発明の他の実施例による積層型
燃料電池を示す断面図、第8図〜第10図はそれぞれ従
来の積層型燃料電池を示す断面図である。 図において、(1)は電解質保持マトリックス、(2)
、(5)は電極基材、(3)、(6)は触媒層、(4)
は燃料電極、(7)は酸化剤電極、(9)は湿潤ガスシ
ール部、αのはガス分離板、αυは酸化剤ガス流路、叩
は燃料ガス流路、(24)、 (26)、 (27)
、 (28)は外部リザーバである。 なお、各図中同一符号は同一または相当部分を示すもの
とする。
す断面図、第2図〜第4図はそれぞれこの発明の一実施
例による要素試験の結果を示す特性図、第5図、第6図
はそれぞれこの発明の一実施例による要素試験を説明す
る説明図、第7図はこの発明の他の実施例による積層型
燃料電池を示す断面図、第8図〜第10図はそれぞれ従
来の積層型燃料電池を示す断面図である。 図において、(1)は電解質保持マトリックス、(2)
、(5)は電極基材、(3)、(6)は触媒層、(4)
は燃料電極、(7)は酸化剤電極、(9)は湿潤ガスシ
ール部、αのはガス分離板、αυは酸化剤ガス流路、叩
は燃料ガス流路、(24)、 (26)、 (27)
、 (28)は外部リザーバである。 なお、各図中同一符号は同一または相当部分を示すもの
とする。
Claims (9)
- (1)多孔性の電極基材とこれに設けた触媒層とを有す
る酸化剤電極および燃料電極を、電解質保持マトリック
スを介在し、上記触媒層同士を対向させて配置する単電
池と、上記酸化剤電極に対設する酸化剤ガス流路および
上記燃料電極に対設する燃料ガス流路を有するガス分離
板とを交互に複数個積層して積層体を構成する積層型燃
料電池において、上記酸化剤電極基材は厚さが0.3m
m以上0.5mm以下で撥水処理が施されたものであり
、上記燃料電極基材は厚さが0.8m以上3.2mm以
下で撥水処理が施されていないものであり、かつ上記ガ
ス分離板には多孔質材を有し、上記燃料電極基材に当接
している外部リザーバが配設されていることを特徴とす
る積層型燃料電池。 - (2)燃料電極基材はその電池反応領域の周縁部にガス
シール部を有する特許請求の範囲第1項記載の積層型燃
料電池。 - (3)外部リザーバはガスシール部の内側の燃料電極基
材に当接して設けられている特許請求の範囲第2項記載
の積層型燃料電池。 - (4)ガスシール部は湿潤ガスシール部であり、外部リ
ザーバは上記湿潤ガスシール部に当接して設けられてい
る特許請求の範囲第2項記載の積層型燃料電池。 - (5)外部リザーバは湿潤ガスシール部およびこの湿潤
ガスシール部の内側の燃料電極基材の両方にたがって当
接する特許請求の範囲第2項記載の積層型燃料電池。 - (6)外部リザーバは、湿潤ガスシール部に当接する第
1外部リザーバと第1外部リザーバと分離して設けられ
上記湿潤ガスシール部の内側の燃料電極基材に当接する
第2外部リザーバとを有する特許請求の範囲第2項きさ
いの積層型燃料電池。 - (7)外部リザーブの多項質材の平均気孔径の大きさは
燃料電極基材の平均気孔径の大きさ以上である特許請求
の範囲第1項ないし第6項の何れかに記載の積層型燃料
電池。 - (8)第1外部リザーバの多項質材の平均気孔径は電極
基材の平均気孔径より小さい特許請求の範囲第6孔記載
の積層型燃料電池。 - (9)第2外部リザーバの多孔質基材の平均気孔径は第
1外部リザーバの多孔質基材の平均気孔径より大きい特
許請求の範囲第8項記載の積層型燃料電池。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP61153367A JPS6310469A (ja) | 1986-06-30 | 1986-06-30 | 積層型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP61153367A JPS6310469A (ja) | 1986-06-30 | 1986-06-30 | 積層型燃料電池 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS6310469A true JPS6310469A (ja) | 1988-01-18 |
Family
ID=15560903
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP61153367A Pending JPS6310469A (ja) | 1986-06-30 | 1986-06-30 | 積層型燃料電池 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS6310469A (ja) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2003068323A (ja) * | 2001-08-29 | 2003-03-07 | Honda Motor Co Ltd | 膜・電極構造体及び燃料電池 |
JP2005503643A (ja) * | 2001-05-15 | 2005-02-03 | ハイドロジェニクス コーポレイション | 燃料電池及び燃料電池スタックにおいてシールを形成する装置並びに方法 |
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1986
- 1986-06-30 JP JP61153367A patent/JPS6310469A/ja active Pending
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Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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JP2005503643A (ja) * | 2001-05-15 | 2005-02-03 | ハイドロジェニクス コーポレイション | 燃料電池及び燃料電池スタックにおいてシールを形成する装置並びに方法 |
JP2003068323A (ja) * | 2001-08-29 | 2003-03-07 | Honda Motor Co Ltd | 膜・電極構造体及び燃料電池 |
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