JPS6240822B2 - - Google Patents
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- JPS6240822B2 JPS6240822B2 JP57048339A JP4833982A JPS6240822B2 JP S6240822 B2 JPS6240822 B2 JP S6240822B2 JP 57048339 A JP57048339 A JP 57048339A JP 4833982 A JP4833982 A JP 4833982A JP S6240822 B2 JPS6240822 B2 JP S6240822B2
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
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- H01M4/96—Carbon-based electrodes
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
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Description
【発明の詳細な説明】
この発明は電解質に例えばりん酸を使用するマ
トリツクス型燃料電池の電極−マトリツクス結合
体およびその製作方法に関する。
トリツクス型燃料電池の電極−マトリツクス結合
体およびその製作方法に関する。
周知のようにこの種の燃料電池は、燃料電極、
空気電極の2枚の電極の間に電解質を含浸保持し
たマトリツクスを挾んで単電池が構成され、水素
を含む燃料ガスおよび空気の反応ガスがそれぞれ
前記の各電極に供給されるように構成されてい
る。ここで電極は予めポリテトラフルオロエチレ
ンで撥水処理されたカーボンペーパーを電極基材
に、その基材の面上に白金を担持したカーボンブ
ラツク触媒をポリテトラフルオロエチレンで結着
した触媒層を形成したものが広く使用されてい
る。またマトリツクスは、その機能として電子的
絶縁体であること、液状電解質に対して湿潤性と
大きな保持力を有すること、電池の作動温度に耐
え、りん酸等の電解質に対して化学的に安定であ
ること、両電極間で反応ガスが交差するのを阻止
するのに十分な泡圧力を有すること、およびでき
るだけ層の厚さが薄く、かつ電池組立等の取扱い
に対しても破損しないよう十分な強度を有してい
ることなどの特性が要求される。この観点から一
般には、マトリツクスとしては、シリコンカーバ
イドの粉末を主材料に、これに僅かな量のポリテ
トラフルオロエチレン等の結着剤で結着して親水
性を与えた多孔性の薄膜状のものが広く用いられ
ている。しかして層の厚さが1mmにも満たないマ
トリツクスはそれ自身に殆ど機械的な強度をもた
せることができないので、通常は前述した電極の
触媒層の上に直接塗布、焼成し、電極とマトリツ
クスを一体化した電極−マトリツクス結合体構造
として構成される場合が多い。
空気電極の2枚の電極の間に電解質を含浸保持し
たマトリツクスを挾んで単電池が構成され、水素
を含む燃料ガスおよび空気の反応ガスがそれぞれ
前記の各電極に供給されるように構成されてい
る。ここで電極は予めポリテトラフルオロエチレ
ンで撥水処理されたカーボンペーパーを電極基材
に、その基材の面上に白金を担持したカーボンブ
ラツク触媒をポリテトラフルオロエチレンで結着
した触媒層を形成したものが広く使用されてい
る。またマトリツクスは、その機能として電子的
絶縁体であること、液状電解質に対して湿潤性と
大きな保持力を有すること、電池の作動温度に耐
え、りん酸等の電解質に対して化学的に安定であ
ること、両電極間で反応ガスが交差するのを阻止
するのに十分な泡圧力を有すること、およびでき
るだけ層の厚さが薄く、かつ電池組立等の取扱い
に対しても破損しないよう十分な強度を有してい
ることなどの特性が要求される。この観点から一
般には、マトリツクスとしては、シリコンカーバ
イドの粉末を主材料に、これに僅かな量のポリテ
トラフルオロエチレン等の結着剤で結着して親水
性を与えた多孔性の薄膜状のものが広く用いられ
ている。しかして層の厚さが1mmにも満たないマ
トリツクスはそれ自身に殆ど機械的な強度をもた
せることができないので、通常は前述した電極の
触媒層の上に直接塗布、焼成し、電極とマトリツ
クスを一体化した電極−マトリツクス結合体構造
として構成される場合が多い。
次に上記した電極−マトリツクス結合体の従来
における構造を第1図に示す。図において、1は
電極基材であるカーボンペーパー、2,3はそれ
ぞれカーボンペーパー1の面上に順次重ねて形成
された触媒層およびマトリツクス層である。また
触媒層2において、符号4は白金を担持したカー
ボンブラツク触媒の粒子5は触媒の粒子を結着し
ているポリテトラフルオロエチレンである。一
方、マトリツクス層3において、符号6はシリコ
ンカーバイドの粒子、5′はシリコンカーバイド
粒子を結着しているポリテトラフルオロエチレン
である。
における構造を第1図に示す。図において、1は
電極基材であるカーボンペーパー、2,3はそれ
ぞれカーボンペーパー1の面上に順次重ねて形成
された触媒層およびマトリツクス層である。また
触媒層2において、符号4は白金を担持したカー
ボンブラツク触媒の粒子5は触媒の粒子を結着し
ているポリテトラフルオロエチレンである。一
方、マトリツクス層3において、符号6はシリコ
ンカーバイドの粒子、5′はシリコンカーバイド
粒子を結着しているポリテトラフルオロエチレン
である。
上記構成のうち、触媒層2は先述のようにカー
ボンブラツク触媒4とポリテトラフルオロエチレ
ン5とのペースト状の混合物を電極基材1の上に
塗布し、300℃程度で焼成して形成される。これ
に対しマトリツクス層3は、シリコンカーバイド
6とポリテトラフルオロエチレン5′とのペース
ト状の混合物を既に燃成された触媒層21の上に
塗布し、約300℃で5分程度焼成して形成され
る。この場合にマトリツクス層3には電解質に対
する十分な湿潤性と保持力を与えるために、撥水
性をもつたポリテトラフルオロエチレン5′の混
入割合は、触媒層2のそれに較べてはるかに少な
く、例えばシリコンカーバイド100重量部に対
し、ポリテトラフルオロエチレンは8重量部程度
に選定されている。
ボンブラツク触媒4とポリテトラフルオロエチレ
ン5とのペースト状の混合物を電極基材1の上に
塗布し、300℃程度で焼成して形成される。これ
に対しマトリツクス層3は、シリコンカーバイド
6とポリテトラフルオロエチレン5′とのペース
ト状の混合物を既に燃成された触媒層21の上に
塗布し、約300℃で5分程度焼成して形成され
る。この場合にマトリツクス層3には電解質に対
する十分な湿潤性と保持力を与えるために、撥水
性をもつたポリテトラフルオロエチレン5′の混
入割合は、触媒層2のそれに較べてはるかに少な
く、例えばシリコンカーバイド100重量部に対
し、ポリテトラフルオロエチレンは8重量部程度
に選定されている。
しかしながら上記のような構造および方法で作
られた電極−マトリツクス結合体は、マトリツク
ス層3の焼成段階、ないしは製作後に電池に組込
む取扱工程の段階で、しばしばマトリツクス層3
が触媒層2から剥離する不具合が生じ、また同時
にマトリツクス層自身にもひび割が生じることが
見られ、この結果製品としての歩どまりが低下す
る欠点があつた。この原因は結着剤としてシリコ
ンカーバイドに加えるポリテトラフルオロエチレ
ンの混入割合が少ないことにある訳であるが、仮
にこの混入割合を増すと、ポリテトラフルオロエ
チレンのもつ撥水性が大きく働いて、マトリツク
ス層に要求される湿潤性が得られなくなる。この
ためにポリテトラフルオロエチンの混入割合を増
すことは好ましくない。また他の結着剤を使用す
ることも考えられるが、りん酸電解質に対して有
効な耐熱、耐食性をもつものとしてはポリテトラ
フルオロエチレンが現在のところ最も優れた結着
剤である。
られた電極−マトリツクス結合体は、マトリツク
ス層3の焼成段階、ないしは製作後に電池に組込
む取扱工程の段階で、しばしばマトリツクス層3
が触媒層2から剥離する不具合が生じ、また同時
にマトリツクス層自身にもひび割が生じることが
見られ、この結果製品としての歩どまりが低下す
る欠点があつた。この原因は結着剤としてシリコ
ンカーバイドに加えるポリテトラフルオロエチレ
ンの混入割合が少ないことにある訳であるが、仮
にこの混入割合を増すと、ポリテトラフルオロエ
チレンのもつ撥水性が大きく働いて、マトリツク
ス層に要求される湿潤性が得られなくなる。この
ためにポリテトラフルオロエチンの混入割合を増
すことは好ましくない。また他の結着剤を使用す
ることも考えられるが、りん酸電解質に対して有
効な耐熱、耐食性をもつものとしてはポリテトラ
フルオロエチレンが現在のところ最も優れた結着
剤である。
この発明は上記の点にかんがみなされたもので
あり、その目的はマトリツクス層の組成を従来の
ものから変更することなく、しかも触媒層との結
着性に優れた特性が得られるようにした電極−マ
トリツクス結合体およびその製作方法を提供する
ことにある。
あり、その目的はマトリツクス層の組成を従来の
ものから変更することなく、しかも触媒層との結
着性に優れた特性が得られるようにした電極−マ
トリツクス結合体およびその製作方法を提供する
ことにある。
以下この発明による電極−マトリツクス結合体
の構成、並びにその製造方法を実施例に基づき詳
述する。
の構成、並びにその製造方法を実施例に基づき詳
述する。
まず第2図によりこの発明により製作された電
極−マトリツクス結合体の構造について述べる。
図において、電極基材1の面上に形成された触媒
層2は、二つの触媒層2−と2−とに区分し
て形成されている。このうち第1の触媒層2−
は第1図に示した従来のものと同じであり、かつ
その層の厚さは電極反応を安定よく行なうのに必
要な寸法をもたせて電極基材1の面上に直接形成
されている。これに対し第2の触媒層2−は、
第1の触媒層2−の面上に形成されたものであ
るが、第1の触媒層と異なる点は、その層内に形
成されている気孔径が第1の触媒層2−のそれ
に較べて充分大きいことである。このように大き
な気孔を生成する方法については後述する。更に
触媒層2の面上に形成されるマトリツクス層3
は、その一部を図示のように前記した第2の触媒
層2−に形成されている大きな気孔に充填して
形成されている。なお、第2の触媒層2−、マ
トリツクス層3の厚みを一例として挙げると、前
者は30μm、後者は130μmである。
極−マトリツクス結合体の構造について述べる。
図において、電極基材1の面上に形成された触媒
層2は、二つの触媒層2−と2−とに区分し
て形成されている。このうち第1の触媒層2−
は第1図に示した従来のものと同じであり、かつ
その層の厚さは電極反応を安定よく行なうのに必
要な寸法をもたせて電極基材1の面上に直接形成
されている。これに対し第2の触媒層2−は、
第1の触媒層2−の面上に形成されたものであ
るが、第1の触媒層と異なる点は、その層内に形
成されている気孔径が第1の触媒層2−のそれ
に較べて充分大きいことである。このように大き
な気孔を生成する方法については後述する。更に
触媒層2の面上に形成されるマトリツクス層3
は、その一部を図示のように前記した第2の触媒
層2−に形成されている大きな気孔に充填して
形成されている。なお、第2の触媒層2−、マ
トリツクス層3の厚みを一例として挙げると、前
者は30μm、後者は130μmである。
上記の構成によれば、マトリツクス層3におけ
る層内の結着剤の混入割合が従来と同じく小量で
あつても、第2の触媒層2−の気孔を充填する
ように入り組んでいる部分が丁度アンカーの役目
を果たす。したがつてマトリツクス層3と触媒層
2との間の結着力は従来のものと較べて飛躍的に
向上する。この結果、マトリツクス層3の焼成、
あるいは製作後の各取扱工程の段階でも、マトリ
ツクス層3が触媒層2から剥離する恐れは殆んど
なくなり、またこれによりマトリツクス層自身に
ひび割れの入る確率も大巾に低くなる。また実際
に製作した製品について従来品と較べた結果で
も、この強度の向上が大巾に改善されたことが確
認されている。加えて第2の触媒層2−はマト
リツクスが一部入り組んでいるので、電解質を電
極反応部として働く第1の触媒層2−へ円滑に
導くことができ、該層内に形成される三相界面で
効率よく電極反応を行なわせる利点も得られる。
る層内の結着剤の混入割合が従来と同じく小量で
あつても、第2の触媒層2−の気孔を充填する
ように入り組んでいる部分が丁度アンカーの役目
を果たす。したがつてマトリツクス層3と触媒層
2との間の結着力は従来のものと較べて飛躍的に
向上する。この結果、マトリツクス層3の焼成、
あるいは製作後の各取扱工程の段階でも、マトリ
ツクス層3が触媒層2から剥離する恐れは殆んど
なくなり、またこれによりマトリツクス層自身に
ひび割れの入る確率も大巾に低くなる。また実際
に製作した製品について従来品と較べた結果で
も、この強度の向上が大巾に改善されたことが確
認されている。加えて第2の触媒層2−はマト
リツクスが一部入り組んでいるので、電解質を電
極反応部として働く第1の触媒層2−へ円滑に
導くことができ、該層内に形成される三相界面で
効率よく電極反応を行なわせる利点も得られる。
次に第2図に示した電極−マトリツクス結合体
の製作方法の実施例を詳述する。
の製作方法の実施例を詳述する。
まず第一工程で予めポリテトラフルオロエチレ
ンで撥水処理を施したカーボンペーパーの電極基
材1の上に、白金を担持したカーボンブラツク触
媒4とポリテトラフルオロエチレン5との混合物
を所定の厚さに塗布し、乾燥後役300℃で5分間
焼成して第1の触媒層2−を形成する。次の第
二工程では、カーボンブラツク触媒4と、ポリテ
トラフルオロエチレン5と、および触媒層の焼成
温度以下の温度で容易に分解飛散するか、あるい
は別な処理手段で容易に除去可能な造孔剤、例え
ば常温では固体であるが熱を加えると分解してガ
ス化する重炭酸アンモニウムとの混合物を先の第
一工程で形成された第1の触媒層2−の上に塗
布し、乾燥後に前処理工程として約100℃で先に
述べた重炭酸アンモニウムを分解除去させ、引続
いて350℃に昇温して焼成し、第2の触媒層2−
を形成する。この第二工程により形成された第
2の触媒層2−には、その層内に造孔剤が除去
された跡に第1の触媒層2−に較べて径大な気
孔が生成されることになる。なおこの工程で使わ
れる造孔剤としての重炭酸アンモニウムは実用的
には63μm以下の粒径のものが使用される。また
造孔剤はこれに限らず、他の種類のものも使用で
きるし、更にその種類および除去処理の仕方によ
つては前記した第2工程とは別に、第2の触媒層
の形成後に行なう工程で造孔剤の除去を行なえば
よい。
ンで撥水処理を施したカーボンペーパーの電極基
材1の上に、白金を担持したカーボンブラツク触
媒4とポリテトラフルオロエチレン5との混合物
を所定の厚さに塗布し、乾燥後役300℃で5分間
焼成して第1の触媒層2−を形成する。次の第
二工程では、カーボンブラツク触媒4と、ポリテ
トラフルオロエチレン5と、および触媒層の焼成
温度以下の温度で容易に分解飛散するか、あるい
は別な処理手段で容易に除去可能な造孔剤、例え
ば常温では固体であるが熱を加えると分解してガ
ス化する重炭酸アンモニウムとの混合物を先の第
一工程で形成された第1の触媒層2−の上に塗
布し、乾燥後に前処理工程として約100℃で先に
述べた重炭酸アンモニウムを分解除去させ、引続
いて350℃に昇温して焼成し、第2の触媒層2−
を形成する。この第二工程により形成された第
2の触媒層2−には、その層内に造孔剤が除去
された跡に第1の触媒層2−に較べて径大な気
孔が生成されることになる。なおこの工程で使わ
れる造孔剤としての重炭酸アンモニウムは実用的
には63μm以下の粒径のものが使用される。また
造孔剤はこれに限らず、他の種類のものも使用で
きるし、更にその種類および除去処理の仕方によ
つては前記した第2工程とは別に、第2の触媒層
の形成後に行なう工程で造孔剤の除去を行なえば
よい。
次に最終工程でマトリツクス層3が形成され
る。この工程ではシリコンカーバイドの粉末100
重量部に対しポリテトラフルオロエチレン8重量
部を加えたペースト状混合物を第2の触媒層2−
の上に塗布する。この場合にマトリツクス材料
の一部を第2の触媒層2−に生成されている造
孔剤除去の跡の気孔に充填するようにして塗布さ
れる。次いで約300℃で5分間焼成しマトリツク
ス層3を形成する。
る。この工程ではシリコンカーバイドの粉末100
重量部に対しポリテトラフルオロエチレン8重量
部を加えたペースト状混合物を第2の触媒層2−
の上に塗布する。この場合にマトリツクス材料
の一部を第2の触媒層2−に生成されている造
孔剤除去の跡の気孔に充填するようにして塗布さ
れる。次いで約300℃で5分間焼成しマトリツク
ス層3を形成する。
上述のように各工程に分けて第1、第2の触媒
層を形成することにより、電極反応を効率よく行
なう電極反応部として働く第1の触媒層2−、
マトリツクス層との結着性を強化するための第2
の触媒層2−、および第2の触媒層2−と強
固に結着されたマトリツクス層3を形成すること
ができる。しかも第二工程で触媒層2−の材料
に造孔剤を混入し、後にこの造孔剤を除去するこ
とにより、径大な気孔を巧みに生成することがで
きる。なお造孔剤の混入割合を適宜選定すること
により、第1の触媒層でガスと液とをうまく接触
するように調整でき、これによつて電極反応を効
率よく行なえるようになる。
層を形成することにより、電極反応を効率よく行
なう電極反応部として働く第1の触媒層2−、
マトリツクス層との結着性を強化するための第2
の触媒層2−、および第2の触媒層2−と強
固に結着されたマトリツクス層3を形成すること
ができる。しかも第二工程で触媒層2−の材料
に造孔剤を混入し、後にこの造孔剤を除去するこ
とにより、径大な気孔を巧みに生成することがで
きる。なお造孔剤の混入割合を適宜選定すること
により、第1の触媒層でガスと液とをうまく接触
するように調整でき、これによつて電極反応を効
率よく行なえるようになる。
以上述べたようにこの発明によれば、マトリツ
クスに要求される各種機能を十分満足する特性の
優れた電極−マトリツクス結合体を製作提供する
ことができる。なおこの発明はりん酸電解質型燃
料電池のみに限定されるものではなく、その他の
アリカリ電解質型燃料電池にも実施適用できるこ
とは勿論である。
クスに要求される各種機能を十分満足する特性の
優れた電極−マトリツクス結合体を製作提供する
ことができる。なおこの発明はりん酸電解質型燃
料電池のみに限定されるものではなく、その他の
アリカリ電解質型燃料電池にも実施適用できるこ
とは勿論である。
第1図および第2図はそれぞれ従来およびこの
発明の実施例による電極−マトリツクス結合体の
部分的な層内組織図である。 1……電極基材、2……触媒層、2……第1
の触媒層、2−……第2の触媒層、3……マト
リツクス層、4……カーボンブラツク触媒、5,
5′……結着剤としてのポリテトラフルオロエチ
レン、6……マトリツクス材としてのシリコンカ
ーバイド。
発明の実施例による電極−マトリツクス結合体の
部分的な層内組織図である。 1……電極基材、2……触媒層、2……第1
の触媒層、2−……第2の触媒層、3……マト
リツクス層、4……カーボンブラツク触媒、5,
5′……結着剤としてのポリテトラフルオロエチ
レン、6……マトリツクス材としてのシリコンカ
ーバイド。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 電極基材の面上に触媒層、およびこの触媒層
の面上にマトリツクス層を形成してなる電極−マ
トリツクス結合体において、前記触媒層が電極基
材の面上に形成された第1の触媒層と、第1の触
媒層の面上に重ねて形成された第1の触媒層より
もその層内気孔径が大きい第2の触媒層との二つ
の層からなり、しかもマトリツクス層をその一部
を第2の触媒層の気孔に充填して第2の触媒層の
面に形成したことを特徴とするマトリツクス型燃
料の電池の電極−マトリツクス結合体。 2 電極基材の面上に触媒層およびこの触媒層の
面上にマトリツクス層を形成した電極−マトリツ
クス結合体を製造する方法であつて、電極基材の
面上に触媒と結着剤との混合物を塗布、焼成して
第1の触媒層を形成する工程を、触媒と結着剤と
造孔剤との混合物を前記第1の触媒層の面上に塗
布、焼成して第2の触媒層を形成する工程と、こ
の工程の過程または別な工程として前記の造孔剤
を除去する工程と、前段工程で生成された第2の
触媒層の気孔に一部を充填してマトリツクス材料
を塗布し、焼成してマトリツクス層を形成する工
程とからなるマトリツクス型燃料電池の電極−マ
トリツクス結合体の製作方法。 3 特許請求の範囲第2項記載の製造方法におい
て、造孔剤に重炭酸アンモニウムを用い第2の触
媒層を焼成する工程の過程で重炭酸アンモニウム
を分解除去させることを特徴とするマトリツクス
型燃料電池の電極−マトリツクス結合体の製作方
法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP57048339A JPS58165259A (ja) | 1982-03-26 | 1982-03-26 | マトリツクス型燃料電池の電極−マトリツクス結合体およびその製作方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP57048339A JPS58165259A (ja) | 1982-03-26 | 1982-03-26 | マトリツクス型燃料電池の電極−マトリツクス結合体およびその製作方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS58165259A JPS58165259A (ja) | 1983-09-30 |
JPS6240822B2 true JPS6240822B2 (ja) | 1987-08-31 |
Family
ID=12800638
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP57048339A Granted JPS58165259A (ja) | 1982-03-26 | 1982-03-26 | マトリツクス型燃料電池の電極−マトリツクス結合体およびその製作方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS58165259A (ja) |
Families Citing this family (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2006294559A (ja) * | 2005-04-14 | 2006-10-26 | Aisin Chem Co Ltd | 撥水ペースト及び燃料電池ガス拡散層並びにその製造方法 |
KR101233343B1 (ko) | 2005-11-25 | 2013-02-14 | 삼성에스디아이 주식회사 | 연료 전지용 막-전극 어셈블리, 이의 제조 방법 및 이를포함하는 연료 전지 시스템 |
KR100908720B1 (ko) | 2007-09-14 | 2009-07-22 | 삼성에스디아이 주식회사 | 연료 전지용 막-전극 어셈블리, 및 이를 포함하는 연료전지 시스템 |
-
1982
- 1982-03-26 JP JP57048339A patent/JPS58165259A/ja active Granted
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPS58165259A (ja) | 1983-09-30 |
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