JPS62212447A - 接着性ポリプロピレン組成物 - Google Patents
接着性ポリプロピレン組成物Info
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- JPS62212447A JPS62212447A JP61054277A JP5427786A JPS62212447A JP S62212447 A JPS62212447 A JP S62212447A JP 61054277 A JP61054277 A JP 61054277A JP 5427786 A JP5427786 A JP 5427786A JP S62212447 A JPS62212447 A JP S62212447A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
〔技術の分野〕
本発明は接着性ポリプロピレンに組成物に係り、更に詳
しくは不飽和カルボン酸若しくはその無水物をグラフト
反応させた変性ポリプロピレンにゴム物質とマグネシウ
ム若しくはカルシウムの水酸化物を配合して成るエチレ
ン酢酸ビニル共重合体ケン化物への接着性の著しく改善
された接着性ポリプロピレン組成物に係る。
しくは不飽和カルボン酸若しくはその無水物をグラフト
反応させた変性ポリプロピレンにゴム物質とマグネシウ
ム若しくはカルシウムの水酸化物を配合して成るエチレ
ン酢酸ビニル共重合体ケン化物への接着性の著しく改善
された接着性ポリプロピレン組成物に係る。
エチレン酢酸ビニル共重合体ケン化物とポリプロピレン
の積層物はポリプロピレンシートの欠点であるガスバリ
ヤ−性、耐油性の不足とエチレン酢酸ビニル共重合体ケ
ン化物の欠点である吸水性を克服し、両物質の欠点を補
う新規な複合素材として、近年食品、医薬品等の包装材
料や容器等に始用され始めている。
の積層物はポリプロピレンシートの欠点であるガスバリ
ヤ−性、耐油性の不足とエチレン酢酸ビニル共重合体ケ
ン化物の欠点である吸水性を克服し、両物質の欠点を補
う新規な複合素材として、近年食品、医薬品等の包装材
料や容器等に始用され始めている。
しかし、ポリプロピレン、ポリエチレン等のポリオレフ
ィンは無極性の高分子化合物であるため、化学的に安定
で種々の優れた特性を有している反面、極性化合物との
親和性が無く、エチレン酢酸ビニル共重合体ケン化物と
の接着が困難であった。そのため従来から不飽和カルボ
ン醜その他の極性モノマーをポリオレフィンにグラフト
反応させて得られる変性ポリオレフィンが接着性ポリオ
レフィンとしてよく知られており、ポリオレフィンのエ
チレン酢酸ビニル共重合体ケン化物への接着性を改善す
る方法が多数提案されている。
ィンは無極性の高分子化合物であるため、化学的に安定
で種々の優れた特性を有している反面、極性化合物との
親和性が無く、エチレン酢酸ビニル共重合体ケン化物と
の接着が困難であった。そのため従来から不飽和カルボ
ン醜その他の極性モノマーをポリオレフィンにグラフト
反応させて得られる変性ポリオレフィンが接着性ポリオ
レフィンとしてよく知られており、ポリオレフィンのエ
チレン酢酸ビニル共重合体ケン化物への接着性を改善す
る方法が多数提案されている。
例えば■不飽和カルボン酸類をポリオレフィンにグラフ
ト反応させた変性ポリオレフィンにゴム物質を混合する
方法(#公開54−40112、特開昭52−2854
8) 、■不飽和カルボン酸類をグラフト反応させた変
性ポリオレフィンに熱可塑性ポリエステルを混合する方
法(特開昭52−14683) 、■不飽和カルボン酸
類をグラフト反応させた変性ポリプロピレンに非結晶性
ポリプロピレンを添加する方法(特開昭54−9034
8)等が提案されている。
ト反応させた変性ポリオレフィンにゴム物質を混合する
方法(#公開54−40112、特開昭52−2854
8) 、■不飽和カルボン酸類をグラフト反応させた変
性ポリオレフィンに熱可塑性ポリエステルを混合する方
法(特開昭52−14683) 、■不飽和カルボン酸
類をグラフト反応させた変性ポリプロピレンに非結晶性
ポリプロピレンを添加する方法(特開昭54−9034
8)等が提案されている。
しかし、いずれの方法も接着性ポリオレフィンとエチレ
ン共重合体ケン化物が溶融状態で接している時間が長い
場合には接着力が上昇する効果はあるが、共押出し成形
のような接着時間の短い成形方法の場合には、接着力が
不充分であり、冷却固化後、容易に剥離するという問題
点がある。
ン共重合体ケン化物が溶融状態で接している時間が長い
場合には接着力が上昇する効果はあるが、共押出し成形
のような接着時間の短い成形方法の場合には、接着力が
不充分であり、冷却固化後、容易に剥離するという問題
点がある。
また金属との接着性を改善する目的で■不飽和カルボン
酸類をグラフト反応させたポリオレフィンに酸化マグネ
シウムを添加する方法(特公昭5l−48195)や本
発明者等が以前に報告した■不飽和カルボン酸類をグラ
フト反応させたポリプロピレンにマグネシウム若しくは
カルシウムの水酸化物を添加する方法(特開昭59−2
15349)、等が提案されているが1両方法とも金属
との接着の場合は優れた効果があるが、エチレン酢酸ビ
ニル共重合体ケン化物との接着には接着性はほとんど改
良されない。
酸類をグラフト反応させたポリオレフィンに酸化マグネ
シウムを添加する方法(特公昭5l−48195)や本
発明者等が以前に報告した■不飽和カルボン酸類をグラ
フト反応させたポリプロピレンにマグネシウム若しくは
カルシウムの水酸化物を添加する方法(特開昭59−2
15349)、等が提案されているが1両方法とも金属
との接着の場合は優れた効果があるが、エチレン酢酸ビ
ニル共重合体ケン化物との接着には接着性はほとんど改
良されない。
本発明者らは共押出し成形法等の積層物の製法において
、エチレン酢酸ビニル共重合体ケン化物と不飽和カルボ
ン酸をグラフト反応させた変性ポリプロピレンの接着性
改善について鋭意検討した。その結果、不飽和カルボン
酸若しくはその無水物をグラフト反応させることによっ
て変性されたポリプロピレンに、一定範囲量のゴム物質
とマグネシウム若しくはカルシウムの水酸化物の両者を
共存させた場合にエチレン酢酸ビニル共重合体との接着
性が著しく改善されることを見出し、本発明を完成する
に至った。ゴム物質またはカルシウム若しくはマグネシ
ウムの水酸化物単独では。
、エチレン酢酸ビニル共重合体ケン化物と不飽和カルボ
ン酸をグラフト反応させた変性ポリプロピレンの接着性
改善について鋭意検討した。その結果、不飽和カルボン
酸若しくはその無水物をグラフト反応させることによっ
て変性されたポリプロピレンに、一定範囲量のゴム物質
とマグネシウム若しくはカルシウムの水酸化物の両者を
共存させた場合にエチレン酢酸ビニル共重合体との接着
性が著しく改善されることを見出し、本発明を完成する
に至った。ゴム物質またはカルシウム若しくはマグネシ
ウムの水酸化物単独では。
エチレン酢酸ビニル共重合体ケン化物との接着性はほと
んど改善されないが、両物質を一定範囲量で共存させた
場合に著しく接着性が改善されるのは、驚くべきことで
ある。
んど改善されないが、両物質を一定範囲量で共存させた
場合に著しく接着性が改善されるのは、驚くべきことで
ある。
以上の記述から明らかなように、本発明の目的は、従来
の不飽和カルボン酸変性ポリプロピレンに比べ、共押出
し成形法等の比較的接着時間の短い成形法の場合でもエ
チレン酢酸ビニル共重合体ケン化物と容易に接着し、か
つ強固な接着性を有するポリプロピレン組成物を提供す
ることにある。
の不飽和カルボン酸変性ポリプロピレンに比べ、共押出
し成形法等の比較的接着時間の短い成形法の場合でもエ
チレン酢酸ビニル共重合体ケン化物と容易に接着し、か
つ強固な接着性を有するポリプロピレン組成物を提供す
ることにある。
本発明は下記(1)の主要構成と下記(2)〜(3)の
実施態様的構成を有する。
実施態様的構成を有する。
(1)不飽和カルボン酸または、その無水物から選ばれ
た1種または2種以上の化合物をグラフト反応させるこ
とにより得られる変性ポリプロピレンもしくは該変性ポ
リプロピレンを混合したポリプロピレン(A) 58〜
8i9.95重量%に、ゴム物質(B)40〜10重量
%と、マグネシウム若しくはカルシウムの水酸化物(C
) 2.0〜0.05重量%を配合してなる接着性ポリ
プロピレン組成物。
た1種または2種以上の化合物をグラフト反応させるこ
とにより得られる変性ポリプロピレンもしくは該変性ポ
リプロピレンを混合したポリプロピレン(A) 58〜
8i9.95重量%に、ゴム物質(B)40〜10重量
%と、マグネシウム若しくはカルシウムの水酸化物(C
) 2.0〜0.05重量%を配合してなる接着性ポリ
プロピレン組成物。
(2)グラフト反応における不飽和カルボン酸またはそ
の無水物の使用量が、組成物全体に対して0.01〜5
.0重量%である前記第(1)項に記載の接着性ポリプ
ロピレン組成物。
の無水物の使用量が、組成物全体に対して0.01〜5
.0重量%である前記第(1)項に記載の接着性ポリプ
ロピレン組成物。
本発明の構成と効果につき以下詳述する。
イ0本発明で使用する変+′1川ポリプロピレン(A)
:水引においていずれもプロピレン単独重合体、プロピ
レン重合体部分の含有率が50重量%以上のプロピレン
−エチレンブロック若しくはランダム共重合体プロピレ
ン−エチレン−ブテン−1ブロック若しくはランダム共
重合体およびプロピレン−ブテン−1ランダム共重合体
であってメルトフローレイト(以下MFR)0.01〜
50(g/10分)好ましくはo、i〜10(g/10
分)のものである。
:水引においていずれもプロピレン単独重合体、プロピ
レン重合体部分の含有率が50重量%以上のプロピレン
−エチレンブロック若しくはランダム共重合体プロピレ
ン−エチレン−ブテン−1ブロック若しくはランダム共
重合体およびプロピレン−ブテン−1ランダム共重合体
であってメルトフローレイト(以下MFR)0.01〜
50(g/10分)好ましくはo、i〜10(g/10
分)のものである。
口0本発明で使用する不飽和カルボン酸およびその無水
物: 該カルボン酸としては、マレイン酸、アクリル酸、メタ
クリル酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸、クロ
トン酸、インクロトン酸、メサコン酸およびアンゲリカ
酸等があげられ、該無水物としては、無水マレイン酸、
無水シトラコン酸、無水イタコン酸等をあげることがで
きる。中でも無水マレイン酸が使用し易くかつ好ましい
結果が得られる。
物: 該カルボン酸としては、マレイン酸、アクリル酸、メタ
クリル酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸、クロ
トン酸、インクロトン酸、メサコン酸およびアンゲリカ
酸等があげられ、該無水物としては、無水マレイン酸、
無水シトラコン酸、無水イタコン酸等をあげることがで
きる。中でも無水マレイン酸が使用し易くかつ好ましい
結果が得られる。
使用量は接着性ポリプロピレン組成物に対し、0.01
〜5.0重量%、好ましくは0.01〜2.0重量%で
ある。使用量がo、otl量%未満では接着性ポリプロ
ピレン組成物の接着力が不充分であり、 5.0重量%
を越しても接着力の向上の程度は少なく、かつ、変性ポ
リプロピレン中に残存する未反応不飽和カルボン酸およ
びその無水物の瞳が多くなり、シート、フィルム等に成
形した場合製品の色相が悪化したり気泡が発生する等の
欠点が生ずる。グラフト反応させる手法としては例えば
、ポリオレフィン、グラフト田七ツマ−および触媒を押
出機中で溶融混練する方法と、適当な溶媒中に懸濁また
は溶解しているポリプロピレンにグラフト田七ツマ−お
よび触媒を添加して加熱撹拌する方法がある。そのうち
グラフト反応の好ましい一態様として、ポリプロピレン
に対し0.01〜0.51吋%の有機過酸化物を前記ポ
リプロピレンおよびグラフト田七ツマー混合物に添加し
押出機により170〜250℃で溶融混練する方法をあ
げられる。
〜5.0重量%、好ましくは0.01〜2.0重量%で
ある。使用量がo、otl量%未満では接着性ポリプロ
ピレン組成物の接着力が不充分であり、 5.0重量%
を越しても接着力の向上の程度は少なく、かつ、変性ポ
リプロピレン中に残存する未反応不飽和カルボン酸およ
びその無水物の瞳が多くなり、シート、フィルム等に成
形した場合製品の色相が悪化したり気泡が発生する等の
欠点が生ずる。グラフト反応させる手法としては例えば
、ポリオレフィン、グラフト田七ツマ−および触媒を押
出機中で溶融混練する方法と、適当な溶媒中に懸濁また
は溶解しているポリプロピレンにグラフト田七ツマ−お
よび触媒を添加して加熱撹拌する方法がある。そのうち
グラフト反応の好ましい一態様として、ポリプロピレン
に対し0.01〜0.51吋%の有機過酸化物を前記ポ
リプロピレンおよびグラフト田七ツマー混合物に添加し
押出機により170〜250℃で溶融混練する方法をあ
げられる。
有機過酸化物としては分解温度が170〜250℃のも
の、好ましくは1分間半減期温度が130〜200℃の
ものが使用でき、そのような有機過酸化物としては、2
.5−ジメチル(t−ブチルパーオキシ)ヘキサン、1
.3−ビス(t−ブチルパーオキシ)ヘキサン、1,3
−ビス(t−ブチルパーオキシイソプロビル)ベンゼン
、ジクミルパーオキサイド、ペンゾイルパーオギサイド
等が例示できる。有機過酸化物の添加量が0.01重量
%未満では添加の効果が不充分であり、5重量%を越す
とポリプロピレンの分解が進みMFRが異常にと昇し変
性ポリプロピレンの物性が損われると共に接着性が低下
する原因となる。
の、好ましくは1分間半減期温度が130〜200℃の
ものが使用でき、そのような有機過酸化物としては、2
.5−ジメチル(t−ブチルパーオキシ)ヘキサン、1
.3−ビス(t−ブチルパーオキシ)ヘキサン、1,3
−ビス(t−ブチルパーオキシイソプロビル)ベンゼン
、ジクミルパーオキサイド、ペンゾイルパーオギサイド
等が例示できる。有機過酸化物の添加量が0.01重量
%未満では添加の効果が不充分であり、5重量%を越す
とポリプロピレンの分解が進みMFRが異常にと昇し変
性ポリプロピレンの物性が損われると共に接着性が低下
する原因となる。
このようにして得られた変性ポリプロピレンは単独で若
しくは未変性のポリプロピレンと混合して使用する。混
合使用の場合の変性ポリプロピレンの使用割合は1組成
物全量に対して1重量%以上好ましくは10重量%以上
特に好ましくは30重量%以上である。
しくは未変性のポリプロピレンと混合して使用する。混
合使用の場合の変性ポリプロピレンの使用割合は1組成
物全量に対して1重量%以上好ましくは10重量%以上
特に好ましくは30重量%以上である。
ハ0本発明で使用するゴム物質(B):これらは、■ポ
リプロピレンの変性時に添加する方法、■変性ポリプロ
ピレンに添加して溶融混合する方法、■変性ポリプロピ
レンと未変性ポリプロピレンの溶融混合時に添加する方
法とがあり、上記のいづれでも良いが、前記■と■の方
法を併用するのが、接着性の向上および組成物のMFR
コントロールの点からも好ましい、これらの使用量は、
組成物全量に対し10〜40重量%であり、好ましくは
10〜30重量%である。該使用量が10重量%未満で
は、接着性改善効果が不充分であり、40重量%を越え
るとポリプロピレン樹脂の特性が損われるばかりが接着
強度も低下する。たCし該ゴム質の中10重量%(対組
成物)未満の部分を相当量の他の軟質樹脂(例えば、低
密度ポリエチレン、EVA若しくはアタクチックポリプ
ロピレン)で置換することもできる。
リプロピレンの変性時に添加する方法、■変性ポリプロ
ピレンに添加して溶融混合する方法、■変性ポリプロピ
レンと未変性ポリプロピレンの溶融混合時に添加する方
法とがあり、上記のいづれでも良いが、前記■と■の方
法を併用するのが、接着性の向上および組成物のMFR
コントロールの点からも好ましい、これらの使用量は、
組成物全量に対し10〜40重量%であり、好ましくは
10〜30重量%である。該使用量が10重量%未満で
は、接着性改善効果が不充分であり、40重量%を越え
るとポリプロピレン樹脂の特性が損われるばかりが接着
強度も低下する。たCし該ゴム質の中10重量%(対組
成物)未満の部分を相当量の他の軟質樹脂(例えば、低
密度ポリエチレン、EVA若しくはアタクチックポリプ
ロピレン)で置換することもできる。
本発明に使用されるゴム物質としては、例えば、エチレ
ンプロピレンゴム、エチレン−プロピレンターポリマー
、ブタジェンゴム、スチレン−ブタジェンゴム、エチレ
ン−ブタジェンゴム、ボリプタジエンゴム、エチレン−
1−ブテンゴム、クロロプレン系合成コl1、ウレタン
ゴム、シリコーンゴム、アクリルゴム、アクリルニトリ
ル−ブタジェンゴム、塩素化ポリエチレン、天然ゴム等
をいう、中でもエチレン−プロピレンゴムとエチレン−
プロピレンターポリマーを使用するのが、軟質化効果、
ポリプロピレンとの相溶性の点からも好ましい。
ンプロピレンゴム、エチレン−プロピレンターポリマー
、ブタジェンゴム、スチレン−ブタジェンゴム、エチレ
ン−ブタジェンゴム、ボリプタジエンゴム、エチレン−
1−ブテンゴム、クロロプレン系合成コl1、ウレタン
ゴム、シリコーンゴム、アクリルゴム、アクリルニトリ
ル−ブタジェンゴム、塩素化ポリエチレン、天然ゴム等
をいう、中でもエチレン−プロピレンゴムとエチレン−
プロピレンターポリマーを使用するのが、軟質化効果、
ポリプロピレンとの相溶性の点からも好ましい。
二0本発明で使用するマグネシウム若しくはカルシウム
の水酸化物: これらは微粉末状のもので、■ポリプロピレンの変性時
に添加する方法、■変性ポリプロピレンとゴム物質の溶
融混合時に添加する方法、■変性ポリプロピレン、未変
性ポリプロピレンおよびゴム物質の溶融混合時に添加す
る方法とがあり、上記のいづれの方法も使用できる。し
かし、接着性向上の点から■の方法が好ましい。
の水酸化物: これらは微粉末状のもので、■ポリプロピレンの変性時
に添加する方法、■変性ポリプロピレンとゴム物質の溶
融混合時に添加する方法、■変性ポリプロピレン、未変
性ポリプロピレンおよびゴム物質の溶融混合時に添加す
る方法とがあり、上記のいづれの方法も使用できる。し
かし、接着性向上の点から■の方法が好ましい。
その使用量は組成物全量に対し0.05〜2.0重量%
であり、好ましくは0.05〜1.0重量・%である。
であり、好ましくは0.05〜1.0重量・%である。
該使用量が0.05重量%未満では接着性改善効果が不
十分であり、 2.0i 1%を越しても接着力の向丘
の程度は少なく、むしろ低下する。
十分であり、 2.0i 1%を越しても接着力の向丘
の程度は少なく、むしろ低下する。
またシート、フィルム等に成形した場合、吸湿による発
泡を起こす等の欠点を生ずる。
泡を起こす等の欠点を生ずる。
ホ、木5F、明の組成物に混合できる他の添加剤:かか
る添加剤としては、公知の酸化防止剤、紫外線吸収剤、
静電防止剤、造核剤、着色剤、滑剤などである。混合方
法および混合量は通常のポリプロピレン組成物の場合と
同様である。
る添加剤としては、公知の酸化防止剤、紫外線吸収剤、
静電防止剤、造核剤、着色剤、滑剤などである。混合方
法および混合量は通常のポリプロピレン組成物の場合と
同様である。
これらの添加剤を添加する時期は、グラフト反応の前、
該反応時あるいは該反応後のいずれでも良いが、グラフ
ト反応に悪影響を与えたりあるいはグラフト反応により
変質するような添加剤は該反応後に添加することが好ま
しい。
該反応時あるいは該反応後のいずれでも良いが、グラフ
ト反応に悪影響を与えたりあるいはグラフト反応により
変質するような添加剤は該反応後に添加することが好ま
しい。
ハ6本発明の組成物の特徴的効果:
本発明の接着性ポリプロピレン組成物は、従来の不飽和
カルボン酸変性ポリプロピレンに比べ、共押出成形等の
比較的接着時間の短い成形法でもエチレン酢酸ビニル共
重合体ケン化物と容易に接着し、かつ強固な接着性を有
する。
カルボン酸変性ポリプロピレンに比べ、共押出成形等の
比較的接着時間の短い成形法でもエチレン酢酸ビニル共
重合体ケン化物と容易に接着し、かつ強固な接着性を有
する。
以ド実施例により詳細に説明する。
実施例における接着性の試験は、次に示す方法によった
。
。
複層シート成形機にて、■エチレンー酢醜ビニル共重合
体ケン化物層(80終■)/接着性ポリプロピレン層(
500p■)/エチレンー酢酸ビニル共重合体ケン化層
(80IL■)なる複層シートを共押出し成形した。
体ケン化物層(80終■)/接着性ポリプロピレン層(
500p■)/エチレンー酢酸ビニル共重合体ケン化層
(80IL■)なる複層シートを共押出し成形した。
この複層シートを縦方向に25■−巾×170■園長に
切り出し、 180度剥離強度(引張速度200mm/
sin、測定温度23℃)を測定した。
切り出し、 180度剥離強度(引張速度200mm/
sin、測定温度23℃)を測定した。
尚、使用したエチレン酢酸ビニル共重合体ケン化物は、
クラレ■製エバールEP−F l0IAであり、共押出
しの際の押出温度はそれぞれ、接着性ポリプロピレンを
240℃、エチレン酢酸ビニル共重合体ケン化物を23
0℃で押出した。
クラレ■製エバールEP−F l0IAであり、共押出
しの際の押出温度はそれぞれ、接着性ポリプロピレンを
240℃、エチレン酢酸ビニル共重合体ケン化物を23
0℃で押出した。
原料製造例1
MFRl、8 (g/10分)エチレン成分含有率4.
0重量%のプロピレン−エチレンランダム共重合体99
.42重量%、無水マレイン酸0.5重量%および1.
3−ビス(t−ブチルパーオキシイソプロビル)ベンゼ
ン0.08重量%をヘンシェルミキサー(商品名)にて
3分間ブレンドした。この原料を45*mφ2輪ベント
押出機にて200℃で溶融混練し反応させて、ストラン
ド状に押出したものをカッティングしてペレットを得た
。このペレットは0.24重量%の無水マレイン酸がグ
ラフトしていた。
0重量%のプロピレン−エチレンランダム共重合体99
.42重量%、無水マレイン酸0.5重量%および1.
3−ビス(t−ブチルパーオキシイソプロビル)ベンゼ
ン0.08重量%をヘンシェルミキサー(商品名)にて
3分間ブレンドした。この原料を45*mφ2輪ベント
押出機にて200℃で溶融混練し反応させて、ストラン
ド状に押出したものをカッティングしてペレットを得た
。このペレットは0.24重量%の無水マレイン酸がグ
ラフトしていた。
原料製造例2
変性用ポリプロピレンとしてNFRo、5 (8710
分)エチレン成分含有率8重量%のプロピレン−エチレ
ンブロック共重合体を用いる他は、原料製造例1と同様
に行なった。このペレットは、0.27i i%の無水
マレイン酸がグラフトしていた。
分)エチレン成分含有率8重量%のプロピレン−エチレ
ンブロック共重合体を用いる他は、原料製造例1と同様
に行なった。このペレットは、0.27i i%の無水
マレイン酸がグラフトしていた。
原料製造例3
変性用ポリプロピレンとしてMFRo、5 (g/10
分)のプロピレン単独重合体を用いる他は、原料製造例
1と同様に行なった。このペレットは、 0.19重量
%の無水マレイン酸がグラフトしていた。
分)のプロピレン単独重合体を用いる他は、原料製造例
1と同様に行なった。このペレットは、 0.19重量
%の無水マレイン酸がグラフトしていた。
原料製造例4
MFRl、8 (g/10分)エチレン成分含有率4重
量%のプロピレン−エチレンランダム共T5 合体89
.42重量%、無水マレイン酸0.5重量%、1.3−
ビス(t−ブチルパーオキシイソプロビル)ベンゼン0
.0Ejl1%iよび日本合成ゴム■製エチレンプロピ
レンゴム(EPO2P) 10重量%をヘンシェルミキ
サーにて3分間ブレンドした。この原料を45mmφ2
軸ベント押出機にて200℃で溶融混練し反応させて、
ストランド状に押出したものをカッティングしてペレッ
トを得た。このペレットは0.29重量%ノ無水マレイ
ン酸がグラフトしていた。
量%のプロピレン−エチレンランダム共T5 合体89
.42重量%、無水マレイン酸0.5重量%、1.3−
ビス(t−ブチルパーオキシイソプロビル)ベンゼン0
.0Ejl1%iよび日本合成ゴム■製エチレンプロピ
レンゴム(EPO2P) 10重量%をヘンシェルミキ
サーにて3分間ブレンドした。この原料を45mmφ2
軸ベント押出機にて200℃で溶融混練し反応させて、
ストランド状に押出したものをカッティングしてペレッ
トを得た。このペレットは0.29重量%ノ無水マレイ
ン酸がグラフトしていた。
原料製造例5
変性用ポリプロピレンの添加量を79.422I! 1
%およびエチレン−プロピレンゴムの添加量を200重
量とじた他は、原料製造例4と同様に行なった。このペ
レットは、0.3iIn 1%の無水マレイン酸がグラ
フトしていた。
%およびエチレン−プロピレンゴムの添加量を200重
量とじた他は、原料製造例4と同様に行なった。このペ
レットは、0.3iIn 1%の無水マレイン酸がグラ
フトしていた。
原料製造例6
MFRl、8 (g/10分)エチレン成分含有率4.
0重量%のプロピレン−エチレンランダム共取合体79
.67屯!□、)%、無水マレイン酸0.2重に%、1
,3−ビス(t−ブチルパーオキシイソプロビル)ベン
ゼンo、o3屯tr%、11本合成ゴふ■製エチレンー
プロピレンゴム(EPO2P) 20ffi埴%および
水酸化マグネシウム Q、1iji%をヘンシェルミキ
サーにて3分間ブレンドした。この原料を455mφ2
軸ベント押出機にて 200℃で溶融混練し反応させて
、ストランド状に押出したものをカッティングしてペレ
ットを得た。このペレットは0.18i量%の無水マレ
イン酸がグラフトしていた。
0重量%のプロピレン−エチレンランダム共取合体79
.67屯!□、)%、無水マレイン酸0.2重に%、1
,3−ビス(t−ブチルパーオキシイソプロビル)ベン
ゼンo、o3屯tr%、11本合成ゴふ■製エチレンー
プロピレンゴム(EPO2P) 20ffi埴%および
水酸化マグネシウム Q、1iji%をヘンシェルミキ
サーにて3分間ブレンドした。この原料を455mφ2
軸ベント押出機にて 200℃で溶融混練し反応させて
、ストランド状に押出したものをカッティングしてペレ
ットを得た。このペレットは0.18i量%の無水マレ
イン酸がグラフトしていた。
実施例1
原料製造例1で得た無水マレイン変性ポリプロピレン3
6重量%、MFRl、8 (g/10分)の未変性エチ
レン−プロピレンランダム共重合体43.9重i%。
6重量%、MFRl、8 (g/10分)の未変性エチ
レン−プロピレンランダム共重合体43.9重i%。
エチレンプロピレンゴムの20重量%、水酸化マグネシ
ウム(以下Mg(OH)zと略すことがある)の0.1
重量%とを混合し、45■薦φ2軸ベント押出機にて2
30℃で溶融混練しペレタイズした。このペレットをエ
チレン酢酸ビニル共重合体ケン化物と共押出しし、前記
の接着性試験を行なった。
ウム(以下Mg(OH)zと略すことがある)の0.1
重量%とを混合し、45■薦φ2軸ベント押出機にて2
30℃で溶融混練しペレタイズした。このペレットをエ
チレン酢酸ビニル共重合体ケン化物と共押出しし、前記
の接着性試験を行なった。
実施例2
変性ポリプロピレンとして原料製造例2の無水マレイン
酸変性ポリプロピレン、未変性ポリプロピレンとしてM
FRo、5 (g/10分)のエチレン−プロピレン共
重合体とした他は実施例1と同様に行なった。
酸変性ポリプロピレン、未変性ポリプロピレンとしてM
FRo、5 (g/10分)のエチレン−プロピレン共
重合体とした他は実施例1と同様に行なった。
実施例3
変性ポリプロピレンとして原料製造例3の無水マレイン
酸変性ポリプロピレン、未変性ポリプロピレンとしてM
FRo、5 (g/10分)のプロピレン単独重合体と
した他は実施例1と同様に行なった。
酸変性ポリプロピレン、未変性ポリプロピレンとしてM
FRo、5 (g/10分)のプロピレン単独重合体と
した他は実施例1と同様に行なった。
比較例1
未変性ポリプロピレンを84重量%使用し、エチレン−
プロピレンゴムおよび水酸化マグネシウムを添加しない
以外は実施例1と同様に行なった。
プロピレンゴムおよび水酸化マグネシウムを添加しない
以外は実施例1と同様に行なった。
比較例2
未変性ポリプロピレンを44重量%使用し、水酸化マグ
ネシウムを添加しない以外は実施例1と同様に行なった
。
ネシウムを添加しない以外は実施例1と同様に行なった
。
比較例3
未変性ポリプロピレンを83.8重量%使用し、エチレ
ン−プロピレンゴムを添加しない以外は実施例1と同様
に行なった。
ン−プロピレンゴムを添加しない以外は実施例1と同様
に行なった。
これらの結果を表1に示す0表1から明らかなように、
変性ポリプロピレンと未変性ポリプロピレンの混合物に
対してエチレン−プロピレンゴムおよび水酸化マグネシ
ウムのいづれかをそれぞれ単独に用いた場合は、得られ
る組成物の接着強度は、変性ポリプロピレン単独の場合
の接着強度と同程度で接着性改善効果は乏しく、エチレ
ンープロピレンゴムと水酸化マグネシウムの両方を用い
た場合にはじめて接着性改善効果が得られることがわか
る。
変性ポリプロピレンと未変性ポリプロピレンの混合物に
対してエチレン−プロピレンゴムおよび水酸化マグネシ
ウムのいづれかをそれぞれ単独に用いた場合は、得られ
る組成物の接着強度は、変性ポリプロピレン単独の場合
の接着強度と同程度で接着性改善効果は乏しく、エチレ
ンープロピレンゴムと水酸化マグネシウムの両方を用い
た場合にはじめて接着性改善効果が得られることがわか
る。
表 1
$l エチレン−プロピレンゴムは日本合成ゴムII
!l EP02P実施例4〜8.比較例4.5 エチレン−プロピレンゴムの必要添加量を求める為に、
表2に示したようにエチレン−プロピレンゴムの添加量
を変化させ(0,5,10,20゜30、40.50重
量%)、原料製造例1の無水マレイン酸変性ポリプロピ
レン36重量%、MFRl、8 (g/10分)ノ未変
性エチレンープロピレンランダム共重合体83.9〜1
3.9重饅%(実施例4〜10)および水酸化マグネシ
ウム0.1ffi醗%とを混合し、45鵬■φ2軸ベン
ト押出機にて230℃で溶融混練しペレタイズした。こ
のペレットをエチレン酢酸ビニル共重合体ケン化物と共
押出しし、前記の接着性試験を行なった。
!l EP02P実施例4〜8.比較例4.5 エチレン−プロピレンゴムの必要添加量を求める為に、
表2に示したようにエチレン−プロピレンゴムの添加量
を変化させ(0,5,10,20゜30、40.50重
量%)、原料製造例1の無水マレイン酸変性ポリプロピ
レン36重量%、MFRl、8 (g/10分)ノ未変
性エチレンープロピレンランダム共重合体83.9〜1
3.9重饅%(実施例4〜10)および水酸化マグネシ
ウム0.1ffi醗%とを混合し、45鵬■φ2軸ベン
ト押出機にて230℃で溶融混練しペレタイズした。こ
のペレットをエチレン酢酸ビニル共重合体ケン化物と共
押出しし、前記の接着性試験を行なった。
これらの結果を表2に示した。
表 2
本l エチレン−プロピレンゴムは日本合成ゴム■99
EP02P実施例9〜13、比較例6.7 水酸化マグネシウムの必要添加量を求める為に、表3に
示したように水酸化マグネシウムの添加量を変化させ(
0、0,01,0,05,0,1,0,5゜1.0.2
.0重重%)、原料製造例1の無水マレイン酸変性ポリ
プロピレン38重績%、 MFRl、8 (g/10分
)の未変性エチレン−プロピレンランダム共重合体44
〜42@量%(実施例11〜17)およびエチレン−プ
ロピレンゴム (日本合成ゴム■製EPO2P)20!
II量%とを混合し、45ssφ2軸ベント押出機にて
230℃で溶融混練しペレタイズした。このペレット
をエチレン酢酸ビニル共重合体ケン化物と共押出しし、
前記の接着性試験を行なった。
EP02P実施例9〜13、比較例6.7 水酸化マグネシウムの必要添加量を求める為に、表3に
示したように水酸化マグネシウムの添加量を変化させ(
0、0,01,0,05,0,1,0,5゜1.0.2
.0重重%)、原料製造例1の無水マレイン酸変性ポリ
プロピレン38重績%、 MFRl、8 (g/10分
)の未変性エチレン−プロピレンランダム共重合体44
〜42@量%(実施例11〜17)およびエチレン−プ
ロピレンゴム (日本合成ゴム■製EPO2P)20!
II量%とを混合し、45ssφ2軸ベント押出機にて
230℃で溶融混練しペレタイズした。このペレット
をエチレン酢酸ビニル共重合体ケン化物と共押出しし、
前記の接着性試験を行なった。
これらの結果を表3に示した。
表 3
実施例14〜16、比較例8.9
原料製造例1で得た無水マレイン酸変性ポリプロピレン
361i%、NFRl、8 (g/10分)の未変性エ
チレン−プロピレンランダム共重合体43.9重に%、
エチレン−プロピレンゴムの20重量%および各種の金
属化合物の 0.1重緘%とを混合し、45m■φ2輌
ベント押出機にて230℃で溶融混練しペレタイズした
。このペレットをエチレン酢酸ビニル共を合体ケン化物
と共押出しし、前記の接着性試験を行なった。
361i%、NFRl、8 (g/10分)の未変性エ
チレン−プロピレンランダム共重合体43.9重に%、
エチレン−プロピレンゴムの20重量%および各種の金
属化合物の 0.1重緘%とを混合し、45m■φ2輌
ベント押出機にて230℃で溶融混練しペレタイズした
。このペレットをエチレン酢酸ビニル共を合体ケン化物
と共押出しし、前記の接着性試験を行なった。
結果を表4に示した。
実施例17
原料製造例4で得た無水マレイン酸変性ポリプロピレン
36重量%、MFRl、8 (g/10分)の未変性エ
チレン−プロピレンランダム共重合体43.911%、
エチレン−プロピレンゴムの18.4slI縫%および
水酸化マグネシウムの0.11%とを混合し、45m■
φ2軸ベント押出機にて230℃で溶融混練しペレタイ
ズした。このペレットをエチレン酢酸ビニル共重合体ケ
ン化物と共押出しし、前記の接着性試験を行なった。
36重量%、MFRl、8 (g/10分)の未変性エ
チレン−プロピレンランダム共重合体43.911%、
エチレン−プロピレンゴムの18.4slI縫%および
水酸化マグネシウムの0.11%とを混合し、45m■
φ2軸ベント押出機にて230℃で溶融混練しペレタイ
ズした。このペレットをエチレン酢酸ビニル共重合体ケ
ン化物と共押出しし、前記の接着性試験を行なった。
実施例18
変性ポリプロピレンとして原料製造例5の無水マレイン
酸変性ポリプロピレンとし、エチレン−プロピレンゴム
添加醍を12.8川に%とした他は、実施例17と同様
に行なった。
酸変性ポリプロピレンとし、エチレン−プロピレンゴム
添加醍を12.8川に%とした他は、実施例17と同様
に行なった。
比較例10
変性ポリプロピレンとして原料製造例1の無水マレイン
酸変性ポリプロピレンとし、エチレン−プロピレンゴム
を無添加とした他は、実施例17と同様に行なった。
酸変性ポリプロピレンとし、エチレン−プロピレンゴム
を無添加とした他は、実施例17と同様に行なった。
実施例19
変性ポリプロピレンとして原料製造例1の無水マレイン
酸変性ポリプロピレンとし、エチレン−プロピレンゴム
を20重睦%とした他は、実施例17と同様に行なった
。
酸変性ポリプロピレンとし、エチレン−プロピレンゴム
を20重睦%とした他は、実施例17と同様に行なった
。
比較例11
原料製造例6で得た無水マレイン酸変性ポリプロピレン
とエチレン酢酸ビニル共重合体ケン化物とを共押出しし
、前記の接着性試験を行なった。
とエチレン酢酸ビニル共重合体ケン化物とを共押出しし
、前記の接着性試験を行なった。
これらの結果を表5に示した。
表 5
21 エチレン−プロピレンゴムはロ本合成ゴム■製
EPO2P本2 無水マレイン耐F0.2wtL
Kg(OH)20.1wt$ オヨ凋替20wtX変性
品実施例20,21.比較例12.13 原料製造例1で得た無水マレイン酸変性ポリプロピレン
38重量%、MFRl、8 (g/10分)の未変性エ
チレン−プロピレンランダム共重合体43.8重量%、
水醜化マグネシウム0.1重量%および各種樹脂20重
量%とを混合し、45■■φ2軸ベント押出機にて 2
30℃で溶融混練しペレタイズした。このペレットをエ
チレン酢酸ビニル共重合体ケン化物と共押出しし、前記
の接着性試験を行なった。
EPO2P本2 無水マレイン耐F0.2wtL
Kg(OH)20.1wt$ オヨ凋替20wtX変性
品実施例20,21.比較例12.13 原料製造例1で得た無水マレイン酸変性ポリプロピレン
38重量%、MFRl、8 (g/10分)の未変性エ
チレン−プロピレンランダム共重合体43.8重量%、
水醜化マグネシウム0.1重量%および各種樹脂20重
量%とを混合し、45■■φ2軸ベント押出機にて 2
30℃で溶融混練しペレタイズした。このペレットをエ
チレン酢酸ビニル共重合体ケン化物と共押出しし、前記
の接着性試験を行なった。
これらの結果を表6に示す。
Claims (3)
- (1)不飽和カルボン酸または、その無水物から選ばれ
た1種または2種以上の化合物をグラフト反応させるこ
とにより得られる変性ポリプロピレンもしくは該変性ポ
リプロピレンを混合したポリプロピレン(A)58〜8
9.95重量%に、ゴム物質(B)40〜10重量%と
、マグネシウム若しくはカルシウムの水酸化物(C)2
.0〜0.05重量%を配合してなる接着性ポリプロピ
レン組成物。 - (2)グラフト反応における不飽和カルボン酸またはそ
の無水物の使用量が、組成物全体に対して0.01〜5
.0重量%である特許請求の範囲第(1)項に記載の接
着性ポリプロピレン組成物。 - (3)ゴム物質(B)がエチレン−プロピレンゴム若し
くはエチレン−プロピレン−ポリマーである特許請求の
範囲第(1)項記載の接着性ポリプロピレン組成物。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP61054277A JPS62212447A (ja) | 1986-03-12 | 1986-03-12 | 接着性ポリプロピレン組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP61054277A JPS62212447A (ja) | 1986-03-12 | 1986-03-12 | 接着性ポリプロピレン組成物 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS62212447A true JPS62212447A (ja) | 1987-09-18 |
Family
ID=12966075
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP61054277A Pending JPS62212447A (ja) | 1986-03-12 | 1986-03-12 | 接着性ポリプロピレン組成物 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS62212447A (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2020189970A (ja) * | 2019-05-14 | 2020-11-26 | 株式会社クラレ | 樹脂組成物およびチューブ状容器の口頭部 |
-
1986
- 1986-03-12 JP JP61054277A patent/JPS62212447A/ja active Pending
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2020189970A (ja) * | 2019-05-14 | 2020-11-26 | 株式会社クラレ | 樹脂組成物およびチューブ状容器の口頭部 |
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