JPS61146764A

JPS61146764A - 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法

Info

Publication number: JPS61146764A
Application number: JP59265852A
Authority: JP
Inventors: 沢村　建太郎; 山口　雅靖
Original assignee: TDK Corp
Current assignee: TDK Corp
Priority date: 1984-12-17
Filing date: 1984-12-17
Publication date: 1986-07-04
Anticipated expiration: 2009-08-10
Also published as: JPH0660059B2

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ■　発明の背景技術分野本発明は、窒化アルミニウム焼結体とその製造方法に関
する。

先行技術とその問題点従来、集積回路の絶縁基板材料としてアルミナの焼結体
が使用されてきた。　しかし、アルミナ基板では熱伝導
率が悪く、熱膨張率がシリコンに比べて大きいため、大
型のシリコンチップへの接着性が悪いなど欠点が多い。

これにかえて、酸化ベリリウムを用いると、熱伝導率は
アルミナの１０倍以上となるが、この物質は毒性があり
、その上高価なことから供給の点で難がある。

また、ＳｉＣ基板も開発されているが、焼結の際、ホッ
トプレスを使用するため、コスト面で不利である上、誘
電率が大きく１本来、ＳｔＣが半導体であることから絶
縁耐圧が小さいなどの問題がある。

そこで、熱伝導率が高く、抵抗も大きい窒化アルミニウ
ム（ＡｉＮ）を使用したＡＩＮ焼結体が注目されてきて
いる。　このものは、さらに熱膨張率もシリコンの値に
近く、誘電率も小さいという利点を宥する。

ただし、このような利点をそのまま生かすには、ＡＩＩ
Ｎ焼結体が緻密で、かつ酸素含有量の少ないことが要求
される。

しかし、酸素含有量の少ないＡｆＬＮ粉末単独では焼結
性が良くないため、焼結助剤を用いる必要性が生じる。

これまで、この焼結助剤についていくつか提案がなされ
ている。

例えば、ＡＩＮ粉末に酸化アルミニウム（Ａ皇２０３）
やイツトリア（Ｙ２Ｏ２，）を添加して、常圧焼結ある
いはホットプレスする方法、ＡＩＮ粉末に酸化カルシウム（Ｃ＆Ｏ）、酸化バリウム
（Ｂａｄ）、酸化ストロンチウム（ＳｒＯ）を添加して
常圧焼結する方法（特願昭４８−７４１６６号）ＡＩＮ粉末に窒化ホウ素（Ｂ　Ｎ）を添加して非酸化性
雰囲気中で常圧焼結あるいはホットプレスする方法（特
願昭５８−３２０７３号）、Ａ文Ｎ粉末に、ＣａＯ１ＢａＯ１ＳｒＯを含む化合物か
ら選らばれた少なくとも１種の粉末を含有した混合粉末
を添加し、非酸化性雰囲気中でホットプレスする方法（
特願昭５９−５００７７号）等が挙げられる。

これらのうち、＃化物を添加する方法では、熱伝導率の
点で不充分である。

他方、ＢＮを添加する方法では、他と比較して、高い熱
伝導率を有するｈｘＭ焼結体を与え、また緻密性の点で
も他よ、り良好であるとされる。

しかし、上記のように作製した従来のＡＩＮ焼結体はい
ずれも焼きムラが生じやすく、表面にでる白い模様が肉
眼で観測できるほどであり、また焼きムラによって電気
抵抗率（体積抵抗富）の値にバラツキが多くなる。

従って、このような点を改善するため、新たな焼結助剤
を用いたＡＩＮ焼結体の開発が望まれる。

■　発明の目的本発明の目的は、焼きムラがなく、かつ緻密で熱伝導性
および電気抵抗性が高く、電気絶縁用基板材料として好
適な性能を有し、しかも成形焼結が容易で、安価な窒化
アルミニウム焼結体とその製造方法を提供することにあ
る。

■　発明の開示このような目的は、下記の第１および第２の発明によっ
て達成される。

すなわち、第１の発明は、窒化アルミニウムに、焼結助剤として、カルシウム、バ
リウム、ストロンチウム、および希土類金属ならびにカ
ルシウム、バリウム、ストロンチウムおよび希土類金属
の水素化物および窒化物のうちの１種以上を添加して焼
成してなることを特徴とする窒化アルミニウム焼結体で
ある。

また、第２の発明は、窒化アルミニウム粉末に、焼結助剤として、カルシウム
、バリウム、ストロンチウムおよび希土類金属、ならび
にカルシウム、バリウム、ストロンチウムおよび希土類
金属の水素化物および窒化物のうちの１種以上の粉末を
添加して混合したのち、成形および非酸化性雰囲気中で
の焼成を行うことを特徴とする窒化アルミニウム焼結体
の製造方法である。

■　発明の具体的構成以下１本発明の具体的構成について詳細に説明する。

本発明の窒化アルミニウム焼結体は、窒化アルミニウム
（ＡＩＮ）の粉末に、焼結助剤として、次にようなもの
を添加する。

すなわち、アルカリ土類金属として、Ｃａ。

Ｓｒ、ＢａＨ希土類金属（Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ−Ｌｕ）、例えばＳｃ、Ｙ
、Ｌａ等；アルカリ土類金属の水素化物。

例えばＣａＨ２、ＢａＨ２，５ｒＮ２等；アルカリ土類
金属の窒化物、例えばＣａ３　Ｎ２　、Ｂａａ　Ｎ２　、Ｓｒ３　Ｎ２等：希
土類金属の水素化物１例えばＹＨ２〜３゜Ｌ　＆　２　
、ｖ３　＋　Ｃｅ　Ｈ２、ｖ３．Ｐ　ｒ　Ｈ２、、３＋
Ｎ　ｄ　Ｈ２、、、３、Ｓ　ｍ　Ｈ等；２〜３希土類金属の窒化物、例えばＹ　Ｎ　、Ｌ　ａ　Ｎ　＊
ＣｅＮ、ＰｒＮ、ＮｄＮ、ＳｍＮ等である。

なお１本発明の焼結助剤に近似したものとして、Ｍｇ　
、ＭｇＨ２、Ｍｇ３　Ｎ２があるが、これらでは本発明
の効果は実現しない。

ＡＩＮ粉末は微粉化することが好ましく、平均粒子径が
０．１〜１０鉢■、特に０．５〜６ＩＬＩＩであること
が好ましい。

焼結助剤の平均粒子径は、０．１〜４４終腸であること
が好ましく、Ｃａ、Ｂａ、Ｓｒまたは希土類金属の場合
は、特に１〜３０ル脂、それらの金属の水素化物または
窒化物である場合は、特に０．５〜２０ＩＬ麿であるこ
とが好ましい。

そして、これらの焼結助剤の添加量はＡＲＭに対して０
．０１−１０重量％であり、特に１〜３重量％であるこ
とが好ましい。

添加量が０．０１重量％より少ないと緻密な焼結体が得
られず、１０重量％より多いと０．０１重量％未満の場
合と同様、常圧焼成では緻密な焼結体が得られないから
である。

これらの焼結助剤は、従来の焼結助剤であるアルカリ土
類金属の酸化物、イツトリア等と興なり、酸素を含宥し
ておらず、熱伝導性を阻害する酸素等の不純物が生成し
にくいと考えられる。

ＡｉＮ焼結体は、通常ＡＪＬＮ粉末に上述の焼結助剤粉
末を添加混合して室温で加圧成形し。

非酸化性雰囲気中での常圧焼結法によりこの成形体を焼
結した後、放冷して得られる。

ただし、焼結助剤として金属を用いる場合は、七の取り
扱いが難しく、Ｎ２．Ａｒ等の不活性ガスを用いた非酸
化性雰囲気中で添加混合することが好ましい。

加圧成形の際の圧力は５００〜２０００ｋｇ／ｃｍ２程
度である。

焼結時の非酸化性雰囲気としては、Ｎ２　。

Ａｒ、Ｈｅ等の不活性ガス、Ｎ２　、Ｃｏ、各種炭化水
素など、あるいはこれらの混合雰囲気、さらには真空等
積々のものであってよい。

非酸化性雰囲気にするには、＃１粉化したＡｆｆｉＮの
表面の酸化を防止するためである。

この場合、非酸化性雰囲気としては、窒素を含むものが
好ましく、窒素５０％以上にて、必要に応じＡｒ、Ｈｅ
等の不活性ガス等が混入されてもよい。

雰囲気圧としては、大気圧でよく、通常、窒素気流中と
する。

焼結時の温度は１６００−１９００”Ｃ１好ましくは１
７５０〜１８００”０が有効テアル。

温度が１６００℃より低い場合は、長時間焼成しても十
分には緻密化せず、１９００”０より高い場合は、ＡＩ
Ｎの揮散が認められ、また１８００℃より高い場合は含
有酸素がＡＩＬＮ内に固溶しやすく、フォノン散乱の原
因、すなわち熱伝導率低下の原因となるからである。

焼結時間は、普通０．５〜２時肩であり、特に、１７５
０℃では、１時間程度であることが好ましい。

なお、焼結に際しては、１００〜３００ｋｇ／ｃ履２程
度の圧力を加えて、ホットプレス法を用いてもよい。

このようにして得られたＡＩＮ焼結体は、焼きムラがな
く、しかも室温でＡｉＮの理論密度の９０％以上の密度
を有し、室温で、電気抵抗率が１０１２Ωｃ厘以上、熱
伝導率８０　Ｗ／ｍｋ以上である。　また、熱膨張率は
５Ｘ１０４程度である。

電気抵抗率は従来のＡｌ１．Ｎ焼結体では値に１０〜２
０％のバラツキが生じるが、本発明のものは、焼きムラ
がないため１％程度のバラツキしか生じない。

■　発明の具体的作用効果本発明によれば、ＣＬ、Ｂａ、Ｓｒおよび希土類金属な
らびにＣａ、Ｂａ、Ｓｒおよび希土類金属の水素化物お
よび窒化物のうちの１種以上を焼結助剤に用いて、これ
を窒化アルミニウム粉末に０．０１〜１０重量％添加し
て混合したのち成形体とし、この成形体を非酸化性雰囲
気中で焼成しているため、焼きムラのない窒化アルミニ
ウム焼結体が得られる。

”また、緻密で熱伝導性および電気絶縁性が高く、しか
も焼きムラがないため、接着性がよく、かつ電気抵抗率
の値にパテツキがなく、集積回路に使用する電気絶縁用
基板やその他の放熱基板の材料として好適な性能を有す
る。

さらに、製法も焼結の際、常圧焼結法を適用しているた
め、容易で、コスト面でも有利である。

■　発明の具体的実施例以下、本発明の具体的実施例を示し１本発明の効果をさ
らに詳細に説明する。

実施例平均粒子径が３１Ｌ■のＡｉＮ粉末に、平均粒子径１０
　ＩＬｍの表１に示す焼結助剤の粉末を２重量％添加し
混合した。　なお、ＣａおよびＹの添加混合はＮ２気流
中で行った。　次に、この混合物を室温で約１０００　
　ｋｇ／ｃｍ２の圧力を加えて成形体とした。

その後、成形体をＮ２気流中で１７５０℃まで昇温し、
１７５０℃で１時間保持した後、放冷した。

このようにして表１に示すＡｊＬＮ焼結体（試料１０１
〜１０８および１０９，１１０）を作製した。

また、比較のために、焼結助剤に炭酸カルシウム（Ｃａ
ＣＯ３）を用い、これをＡ！ｌＮ粉末に対して０．１重
量％、０．５重量％および１．０重量％とした以外は試
料１０１〜１０８と同様に作製した。　それぞれ順に、
試料２０１、試料２０２および試料２０３とする。

焼結助剤にイツトリア（Ｙ２０３　）を用い、ＡＱＮ粉
末に対して１．０重量％添加した以外は試料１０１〜１
０８と同様に作製したものを試料３０１とする。

さらに、ＡＪＩＨにＢＮを３重量％添加したものを試料
４０１とする。

上記の試料１０１　Ｎ１０８，１０９〜１１Ｏ，２０１
〜２０３．３０１および４０１についての特性を表１に
示す。

特性の測定は下記のとおりである。

（１）密度および相対密度実測密度と、その理論密度に対する相対値を求めた。

（２）電気抵抗率およびそのバラツキ３０■■φ、２履履厚の試料の表裏面にＡｇペーストを
焼きつけて電極とし、２３℃、相対湿度５０％にて、１
０個の試料を測定し、その最大値と最小値との範囲を求
めた。

（３）熱伝導率（２）の試料について、銀ペーストのついていない状態
で室温にて測定した。

（４）焼きムラ面積白く析出した焼きムラ面積を算出した。

表１より、本発明のＡｆＬＮ焼結体は焼きムラが少なく
、その結果、電気抵抗率の値のバラツキも少ないことが
わかる。　その上、緻密性。

熱伝導性、電気抵抗性も良好で、電気絶縁基板材料とし
て好適な性能を有することがわかる。

なお、試料２０１，４０１は密度が低く、実用上満足で
きる特性を示さなかった。

以上より１本発明の効果は明らかである。

なお、本発明のＡＲＭ焼結体を半導体パワーモジュール
の電気絶縁基板に適用したところ、ヒートサイクルに対
し、良好な耐性を示した。

また、本発明の他の金属ないし化合物や、本発明の助剤
複合添加でも表１と同等の効果がえられた。

ただし１Ｍｇないしその水素化物、窒化物では１本発明
の効果はえられなかった。

Claims

【特許請求の範囲】

（１）窒化アルミニウムに、焼結助剤として、カルシウ
ム、バリウム、ストロンチウム、および希土類金属なら
びにカルシウム、バリウム、ストロンチウムおよび希土
類金属の水素化物および窒化物のうちの１種以上を添加
して焼成してなることを特徴とする窒化アルミニウム焼
結体。
（２）窒化アルミニウムおよび前記焼結助剤が粉末の形
で混合され、窒化アルミニウムに対して前記焼結助剤が
０．０１〜１０重量％添加される特許請求の範囲第１項
に記載の窒化アルミニウム焼結体。
（３）焼成が非酸化性雰囲気中で行われる特許請求の範
囲第１項または第２項に記載の窒化アルミニウム焼結体
。
（４）熱伝導率８０Ｗ／ｍｋ以上である特許請求の範囲
第１項ないし第３項のいずれかに記載の窒化アルミニウ
ム焼結体。
（５）相対密度が９０％以上である特許請求の範囲第１
項ないし第４項のいずれかに記載の窒化アルミニウム焼
結体。
（６）体積抵抗率が１０＾１＾２Ωｃｍ以上である特許
請求の範囲第１項ないし第５項のいずれかに記載の窒化
アルミニウム焼結体。
（７）窒化アルミニウム粉末に、焼結助剤として、カル
シウム、バリウム、ストロンチウムおよび希土類金属、
ならびにカルシウム、バリウム、ストロンチウムおよび
希土類金属の水素化物および窒化物のうちの１種以上の
粉末を添加して混合したのち、成形および非酸化性雰囲
気中での焼成を行うことを特徴とする窒化アルミニウム
焼結体の製造方法。
（８）非酸化性雰囲気が窒素を含む特許請求の範囲第７
項に記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。