JPS6094063A - ホスファチジルコリン富有流動化混合物及びその製法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は少なくとも６の重量比でホスファチゾルコリン
とホスファチジルエタノールアミンン含打する混合物に
関しかつホスファチジルコリンに富んだ混合物の製法に
関する。

ホスファチド混合物は食用油のｒｓで副生物として得ら
れそして例えばマーガリン又はチョコレートのような食
品に、特にその乳化性のために用いられる。

例えば大豆油又は菜種油の精製から得られるような粗ホ
スファチド混合物（しばしば粗製又は市販のレシチンと
称される）の乾燥物質は通常には約５Ｕ〜６０重晴係の
ホスファチげ、６０〜４０幅の中性トリグリセリド及び
５〜１０係の糖ン含有する。このホスファチＰは通盾に
は主としてホスファチジルコリン（以下ＰＣと弥する）
、ホスファチジルエタノールアミン（ｐｇ）、ホスファ
チジルイノシトール（Ｐ工）及びホスファチジン酸（Ｆ
Ａ）からなる。乾燥した、粗製植物性レシチンは約８か
ら約１５重ｋｔ［のこれらの成分の各各を含有する。粗
製レシチン中に小計で存在するホスファチドは例えば水
解したホスファチド、例えばリソ−ＰＦ！、リソ−ｐｃ
又はリソ−ＰＡ及びホスファチジルセリンである。

多くの用途、例えばマーがリンに乳化剤とじて使用のた
めに、ＰＣの乳化性はＰＥにより悪く影響される。それ
故にこの用途に対して粗製レシチンよりむしろＰＣが富
有であるホスファチド混合物ケ使用することが有益であ
る。ｐｃ富有のホスファチＰ組成物はまた薬品、動物飼
料及び化粧品の製造に好適に使用できる。

ＰＣ富有のこのホスファチド混合物は粗装ホスファチＰ
混合物を分別することにより製造できる。

得られた富有画分は通１臂には少なくとも６の重量比で
ｐｃとＰＥン含有する。しかしながら、このホスファチ
ド混合物は可塑性であり、それ故に取扱いが錐しい。

英国特許第１．１１３，２４１号には４から５．５の重
量比でｐｃとＰＪＩＣｙ含有し、そこで粗製レシチンが
８０から９５係の水性アルカノールで抽出されるホスフ
ァチ−混合物の製造のための方法が記載される。

好ましくは、ホファチドの粘度を減するために抽出前に
粗製植物性ホスファチドに１から５重責係の大豆油脂肪
酸を添加する。

英国特許第１，２１５，３８６号によれば、５から３０
俤の液状脂肪酸モノグリセリｒの存在で粗製レシチンア
低級アルコールで抽出することによってｐｃ富有の液体
生成物が得られる。

ｐｃ富有の生成物の粘度χ減するこれらの方法の欠点は
脂肪酸又はモノグリセリ−がかなりの計で存在しなけれ
ばならず、これにより対応的に生成物のｐｃ含量ケ低く
することである。更に、かなりの計の脂肪酸又はモノグ
リセリドの存在は酸性度及び乳化挙措のような生成物の
性質に影響し、これは望ましくない。

米国特許第３，３５７，９１８号によれば市販のレシチ
ンは通常圧は約０．１５から約０．３５重量係の２価及
びろ価の金属イオンケ含みそして可塑性である。７０ｃ
ｌ）アセトン不醇性物質を有するものとしてレシチンの
約０．４〜０．６壬のオーダーの陽イオン濃度を供する
のに十分な量でカルシウム、マグネシウム又はアルミニ
ウムイオン２加えることによってこの市販のレシチンを
流動化できる。

本発明は第一の％徴としてホスファチジルコリンケ含む
複数のホスファチｒ？含有する粗混合物ケ分別して、ホ
スファチＰの全量の重−・係として計算して、粗混合物
のホスファチジルコリン含量に比較して増大したホスフ
ァチ・′２ルコリン含９ｙｘ有する両分ン生ずることに
よりホスファチジルコリン富有の流動化混合物ケ製造す
る方法において、増大したホスファチジルコリン含腋ケ
有する両分に２価及び／又は６価の金属イオン乞加える
こと乞特徴とする前記の方法ケ共する。

好ましくは、この富有化画分が６から１０の範囲内の重
量比でホスファチジルコリンとホスファチジルエタノー
ルアミンン含むような方法でこの分別７行なう。

本発明の第二の特徴によれば、少なくとも３：１のｉｔ
比でホスファチジルコリンとホスファチジルエタノール
アミン及び少なくとも０．０１重量係の２両及び／又は
３価の金属イオンケ含む流動化混合物が共される。

好ましくは、この流動化混合物は６から１０の範囲内の
重量比でホスファチジルコリンとホスファチジルエタノ
ールアミンを含む。

多くの用途のために、例えばマーガリン中のスパッタリ
ング防止剤として、ＰＣ富有の生成物はかなりの景のト
リグリセリトン含むことが望ましい。それ故に、トリグ
リセリトン含加えることが望ましい。

油のこの添加は４０係程度の高い油含侶・でさえ粘度を
減するけれど、生成物の粘度はなお高いので流動化剤’
％’　Ｄａｌえねばならない。かなりの量のトリグリセ
リトン含むホスファチＰ生成物はしばしば不安定である
。貯蔵の１県に、生成物が分離しく　ｄｅｍｉｘ　）　
、トリグリセリトンの層と極めて粘稠なホスファチ−混
合物ン生ずる。脂肪酸又は脂肪酸モノグリセリＰはこれ
ン多号に、全ホスファチＰの重艮憾として計算して、例
えば約１０係又はそれ以上に加え、ない限りこの分１・
ｌｌｔ　’ｒ’阻止しない。

しかしながら、流動化剤として２価又はろ画の金属イオ
ンン使用する場合には、分離する傾向乞克服できる。

市販のレシチンケ分別することによってＰＣ富有の生成
物ケ製造する１′０に、この２価及び３価の金属含量は
通虜には市販のレシチン中の０．１５〜０．３５重量壬
から富有生成物中の約１０〜２０ｐｐｍに減する。

２価及びろ価の金属イオンの含量ン可塑性市販しシチン
中に通常に起こる大体のレベルに高めることによってこ
の流動化生成物が得られる。より高い、即ち約０．６５
重量係以上の２価及び６価の金属イオンの含量は通常に
は実′Ｉ「上帖度乞更に減じない。しかしながら、これ
はある捏度生成物の組成に応じて異なる。

多くの方法の一つでこの粗生成物の分別７行なうことが
できる。例えばベラｒ材料として二酸化ケイ素ケ有しそ
してその少なくとも一つがかなりｔのｌｆｔＭアルコー
ルケ含む溶１碓剤ン使用してカラムで混合物ケクロマト
グラフィーで分離し、ＰＣχ富有した溶離剤７ロ収しそ
Ｉ、てそこから溶媒ン除去することによって粗レシチン
からＰＣ富有の生成物が得られる。

バッチ方式で酸化アルミニウムのような媒体に粗ホスフ
ァチド混合物乞選択的に吸着することセしてそこからこ
れケ脱着することによって粗ホスファチド混合物から得
ることができる。しかしながら、好ましくは、１から３
炭素原子ケ有するアルコールン主として含有する溶媒で
粗しシチンケ抽出することによってＰＣ富有の生成物が
得られる。

好ましくはこの抽出ケ下記の方法で行なう：ポスファチ
ドケ含む粗混合物に、主として１から３炭素原子ケ有す
るアルカノールと３０容量係までの水乞含む溶媒ケ接触
させる。この混合物ケ激しくかきまぜそして次に好まし
くは２０°Ｇより高くない温度に放置して相が沈降する
にまかせる。

例えばデカンテーションにより液相ケ分離し、次に好ま
しくは遠心分離して不溶解物質を除去する。

好ましくは減圧と７０°Ｃより高くない温度で、蒸発に
より溶媒を除去する。

好ましくは溶媒の除去前に２価及び／又は３価の金属イ
オンン富有化画分に加える。しかしながら、溶媒の除去
後にこれらを富有化画分と混合することもできる。

２価及び／又は３価の金属イオンとは各々２又は６の酸
化状態にある金属を意味する。この２価及び／又は３１
ｉ［１ｉの金属イオンの量が与えられる場合には、特記
しない限り、この量は金属イオンの量のみケそのものと
して示す。

材料に２価及び／又は３１ｄｌｉの金属イオンケ加える
とはこの材料に金属イオン？接触させることの何れの方
法も意味する。

好適な２価又は６価の金属イオンはマグネシウム及びカ
ルシウムイオンである。例えばこの金属イオンケ水性ス
ラリの形で加えることができるが、２価又は６価の金属
イオンの洪源として可溶性化合物７使用することが好ま
しい。塩化カルシウムが特に適している。主としてアル
コール及び／又は水ン含む溶媒に溶解した金属イオンヶ
加えることが特に有益である。

加えた２価又は５価の金属イオンの量は富有化画分の乾
燥物質に基づいて計算して好ましくは少なくともｏ、ｏ
　ｉ　ｉｔｓ、四に好ましくは０．０５６−ら０．５０
］Ｅｔ’ｌであり、０．１０から０．３５ｆｉｌｔｌの
量が特に好適である。富有化画分の乾燥物質の重量とは
富有化画分からすべての水が、そして分別に溶媒が使用
される場合にはすべての溶媒が除去される場合に得られ
る組成物の１ｆｙｒ意味する。

トリグリセリトン含加えることが有益である。

富有化画分にこのトリグリセリド油を加えることが好ま
しい。好ましくはこの富有化画分が富有化画分の乾燥物
質の重計係として計算して約２０から約５０、史に好ま
しくは約６５から約４５％のトリグリセリトン含むよう
な量でトリグリセリげ油火加える。この分別に溶媒ケ使
用する場合に＆す、溶媒乞除去する前に２価及び／又は
６価の金属イオンと共に富有化画分とトリグリセリトン
混合することが好ましい。

少なくとも６０重量比でｐｃとＰＥ乞含みそして少なく
とも肌０１重量係の２価及び／又は５価の金属イオンを
含有する本発明を具体化する流動化混合物は取扱いが容
易でありかつ例えばトリグリセリド油と容易に混合して
マーガリンの製造のため脂肪相ン得ることができる。

好ましくはこの流動化混合物は０．１０から０．３５重
量％の２価及び／又は６価の金属イオンヶ含み、この金
属イオンは好ましくはカルシウム又はマグネシウムイオ
ン又はこれらの混合物である。好ましくはこの流動化混
合物は約２０から約５０係、更に好ましくは約６５から
約４５重量係のトリグリセリド油ケ含む。

混合物中のＰＣの量は好ましくは少なくとも６０重量％
であるが、実直上より旨くともよい。

例　１ １４．５憾のＰ、Ｃｓ　１２．ｏ係のｐｇ、Ｂ、７幅の
Ｐ工、８．５４のＰＡ及び６５係の油ケ含有する粗大豆
レシチン１００取ψ部ケ、１０容量係の水ン含有した水
性エタノール５５００　重計部と共に激しくかきまぜた
。次にこの混合物ケ装置して相が分離するのにまかせた
。アルコール相ン抽出しそして続いて遠心分離した。こ
のアルコール相は１４重量％の粗レシチン出発物＊Ｖ含
有した。こ７のアルコール相の乾燥物質は重量係で４５
係のｐｃ。

７．５係のＰＥ、５係のＰ工、１５壬のトリグリセリド
油及び９係の糖ゲ含有した。

このアルコール相乞４等祉部に分割し、各々にＩ−ＩＶ
と標示した。試料ＩＩ　−ＩＶの各々に大豆油２．５取
量部’Ｙ　＋ＪＩ＋えた。また試料Ｉｌｌに大豆油脂肪
酸２．５取着部ゲｌｒｔ＋え、そして試料ＩＹ　Ｋ最少
巽の水に溶解させたＣａ１ｌ、、［１，４＠計部ンＭ１
えた。各試料乞均質化し、次に減圧上蒸発により溶媒ケ
除去した。得られた生成物の粘度はＩ、■、　ＩＩＩ　
、　ＩＹの順序で減少した；生成物■ｖのみが流動ｆｉ
Ｊ能である。

試料１１及び１ｖの硬度ンスティーブンズテキステユロ
メータ（５ｔｅｖｅｎ、ｓ　ｔｅｘｔｕｒｏｕ＋ｅｔｅ
ｒ　）で６（１ｊ定した。

このメータはリングケ生成物中に１０レスするのに必要
な屏吋ン測定する。試料Ｈに対して必要な取量は１５ｇ
でありそして試料ＩＹ　Ｋ対して３ｇであった。次に試
料「、１■及びＩＹ　ｙｒ貯蔵した。１日貯蔵後油状層
が試料Ｈの上に形成した。１週間の貯蔵後重大な分離が
試料ＩＩＩに起こった。１年後試料１ｖはなお均質であ
りかつ透明であった。

例　２ 粗大豆しシチンｉｏｏｏｇ’ｚ例１におけるように水性
エタノールで抽出した。得られたアルコールイ［’６等
量部に分割し、１−ＩＶと標示した。乾ｅ　物’ｌ　Ｋ
　基ツイテ計Ｗ：　Ｌ　テ４４．５　＋Ｒ：ｙｔ　ｑｂ
の油含ｈ）が得られるまで各試料に大−ｖ？ｌｌｌン加
えた。試料■−Ｖｌに、少量の水に溶解さぜた種々のｈ
）の０ａＯ１２７７Ｉ１１えた。試料ケかきまぜた後に
、減圧上蒸発により癖媒ケ除去した。すべての試料の含
水けは０．７重’ｊｊ’　ｑＩＪ以下であった。続いて
試料ケ室【晶で１週間貯蔵した。試料１では、重大な分
１１１Ｌか起こり、試料は油状層と極めて粘稠／に不半
透明性（１ｎｔｒａｎｓｌｕｃｅｎｔ　）ボスフＴチド
塊に分離した。

−ｒべての試料１−ｖｌは流助可能で羽、つた。こｉｌ
らの試料について粘度？測定した。結果ン・第１ノくに
示す。続いて、試料１ｌ−Ｖｌケ再び貯蔵した。２０Ｕ
日後−１−べての試料は均質でありかつ透明であった。

第　１　表 溶媒を除去した後に油とＱａＯ１２Ｙ試料と混合した時
に同様な結果が得られた。可塑性の、不溶解化（ｄｅｓ
ｏｌｖθｎｔｉｓｅｄ　）富有化画分、Ｏａ溶液及び油
の均質混合物７得るために、この組成物Ｖ５０’Ｃで５
分間高速ミキサーでかき才ぜた。続いて試料を再び乾燥
して含水量’ｌ　Ｏ，７係以下に減じた。

特に大計に取扱われるべき時には、６媒の除去合に均質
な混合物が史に都合良く製造できる。

例　ろ 粗大豆Ｉ／シチン火例１に記載したように水性エタノー
ルで抽出し１こ。イ４Ｊられたアルコール１２等訣部に
分割し、Ｉ−Ｘｌ＋と標示した。これらの試料に種々の
が−のひまわり油と少量の水に溶解さぜたＯａＯ１２　
ｆ加えた。かきまぜ１麦溶々Ｗケ除去しそして試料の粘
度′？測測定１こ。経Ａ・て試料７２週間室温で貯蔵し
た。これらの結果ｌ・第２表に示す。

第　２　表 来　これらの試料の粘度は高すぎるので測定できなかっ
た（　５　Ｑ　Ｐａ、ｓよりずつと高い）。貯蔵すると
相分離がこれらの試料で起こり油状層と可塑性不半透明
性塊な生じ、ここでは明らかにホスファチドの結晶化が
起こった。

例　４ 相大豆しシチンケ例１に記載したように水性エタノール
で抽出した。このアルコール相ン多薮の試料に分割し、
提示のＣａ含夛で３０’Ｃで１０＆、日の粘度ケ有する
ｐｃ富有の安定な生成物（溶媒の除去後）ケ得るために
どの最の大豆油ケ加えるべきかを測定した。この結果を
第６表に示す。

＊　安定な生成物が得られなかった。

例　５ １１ｆｌ＃のＰＣ，１Ｏ重量係のｐｇ、Ｂ、３重ｔチの
Ｐ工、９．８　ｉ　）ｔ　％のＦＡ及び４０重量％のト
リグリセリド？含む粗菜種レシチン１＃Ｙ９０チ水性エ
タノール４ｋｇで抽出した。得られたアルコール相はア
ルコール相の乾燥物質に基づく重量％で計算して、４１
チのｐａ、６．６俤のＰＫ。

５．１憾のＰ工、１．２４のＦＡ％１６．５％のトリグ
リセリド及び１０．５　％の糖を含有した。ＭＥＳＯ，
の水溶液ケアルコール泪の屹燥含陽でＭｇとして計算し
て０．２５重＊係の量でアルコール相と混合した。続い
て、減圧下溶媒Ｙ蒸発させそして油含ｐが４１取ｈ１優
になるまで精製菜種油ン得られた乾燥組成物と混合した
。６０°Ｃでｌ　１Ｐａ、θの粘度ン有する透明なホス
ファチド組成物か得られた。

４月間このホスファチド組成物を貯蔵径変化は見られな
かった。

てＭｇ５Ｏ，Ｖ乾燥状態でアルコール相と、又は水溶液
の代りに、小段の水性エタノールと混合した時に同様の
結果が得られた。

例　６ １５重量％のＰＣ，１３重量％のＰＫ、１１重踊係のＰ
工、１０重険係ＰＡ及びろ５　Ｔ［ｆｆｉ係のトリグリ
セリｔＦＹ含有する粗大豆しシチン１００ｇンヘキサン
６００ｇ及びインゾロパノール１００ｇと混合した。続
いて、活性化中性、俊化アルミニウム２０１ｗ加えセし
て３０”Ｃで１５分間この混合物χかきまぜた。次にこ
の混合物′？＋ｌ＃過した。

得られた液相は液相の乾燥物質で重量％として計算して
２２チのＰＣ，７１１のｐｇ、３チのｐｒ。

２％のＦＡ及び４７係のトリグリセリドケ含有した。こ
の液相７２等量部に分割した。少清の水に溶解させた、
乾燥物質に基づいて重量％のＣａとして計算して０，２
４のＱａＯ１２１部乞加えた。両方の試料から次に蒸発
により溶媒を除去した。６週間の貯蔵後０１ＬＯ’１２
Ｙ加えなかった試料に分癲が起こったのに対して、Ｏａ
Ｏ’２Ｙ加えた試料は均質かつ透明であり、そして容易
に流動可能である。

例　７ 粗大豆油１．５Ｉ（１７ケ９０循水性エタノール４．５
７Ｃｌｉ＋で抽出した。不溶解物質の除去後、アルコー
ル相５００　ｍｌの試料ケ分析した。ｍ媒の蒸発後乾燥
物質２２・８ｇが得られ、これは４６６爪債憾ＰＣ。

７・３爪債憾のＰＫ及び１５５爪債憾トリグリセリｒケ
含有し、１こ。幾つかの物質ケ各々フール＝Ｉ−ル４ｕ
５００　ｍｌの試料と下記の通り混合した：試料１：な
し 試料２：２０市１□Ｆ係（４，６，９＞の精製大豆油（
ＳＢ） 試料３＝２０重４１１”幅のＳ　Ｂ　＋５１ｆ眩１〜係
の第１ツイン酸 試料４：２０重ｈｒ係のＳＢ　＋　９５　＠！ｊ）係の
モノグリセリド組成物する５２１ｊ量・係のひまわりモ
ノグリセリド組成物 試料５：２日重縫チの”　Ｂ　＋　０−２５　ｆｆｊ　
ｉｔ’）　％のＯａ　（ＣａＯ１２として）。

試料６：２０取量″係のＳ　Ｂ　＋　０．２５重量％の
Ｍｇ（Ｍ＋ｚＯ１２として） 試料７：２０爪険４のＳ　Ｂ　−１−Ｑ、５１ｉｊｊ目
のＫ（ＫＯ］とｔ２て） 続いて、すべての試料から溶媒乞除去しまた。得られた
乾燥物質のルト、ＰＣとｐｇの宮情、試料のトリグリセ
リド、オレイン酸及びモノグリセリドの全台ｈＦケ第４
表に示す。

第４表 試料１は可塑性であった。

試料２は極めて粘稠でありかつ不透明であった。

１日貯蔵後分雌が起こった。

試料７は試料２より更に粘稠でありかつ不透明であ　つ
プこ。

試料６及び４は最初に流動可能でありかつ透明であった
。しかしながら、１月貯藏後分離が起こった。

試料５及び６は流動可能でありかつ透明であった。１年
貯蔵後、試料はなお均質でありかつ何の変化も見られな
かった。

例　８ 粗大豆しシチンケ３倍量の９５ｅｆ）水性メタノールで
抽出した。不溶解物質を除去しそして０．２　重量係の
Ａ１３＋（Ａ１０１３として）及び２０咀＃係のひまわ
り油％−ＰＣ富有画分と混合した。これから心媒の除去
後、均質な流動可能なＰＣ富有ホスファチＰ組成物が得
られた。

代理人浅村　晧

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 （］）　ホスファチゾルコリンヶ含む複数のホスファチ
   ケア含有する粗混合物ケ分別して、ホスファチ＋ｙの余
   計の重９％として計算して、粗混合物のホスファチジル
   コリン含量に比較して増大したホスファチジルコリン合
   邦を有する両分２生ずることによりホスファチジルコリ
   ン富有流動化混合物を製造する方法において、増大した
   ホスファチジルコリン含琶ン有するこの画分に２価及び
   ／又はろ価の金属イオン）５ｊ　９１．１　大ること７
   特１１１とする前記の方法。 （２）溶媒の使用で粗混合物乞分別する特許請求の範囲
   第１項に記載の方法。 （３）溶媒が１から６炭素原子ンイ１するアルカノール
   ケ含む特許請求の範囲第２項に記載の方法。 （４）溶媒ケ除去する前に前記の金属イオン？富有化画
   分に加える！特許請求の範囲第２項又は第６項に記載の
   方法。 （５）前記の金属イオンがカルシウム又はマグネシウム
   イオンケ含む特許請求の範囲第１項から第４項の何れか
   に記、１＆の方法。 （６）金属イオンが町容性化合物の形である特許請求の
   範囲第１項から第５項の何れかに記載の方法。 （７）　アルカノール又は水を含む溶媒に金属イオン乞
   溶解させる特許請求の範囲 （８）金属イオンが塩化カルシウムの水溶液の形である
   特許請求の範囲第７項に記載の方法。 （９）　富有化画分の乾１桑物質に基づいて計算して少
   なくとも０．０１重量係の量で金属イオン７加える特許
   請求の範囲第１項から第８項の何れかに記載の方法。 ００）　富有化画分の乾燥物質に基づいてｇｌ算して０
   、０５〜０．５０，好ましくは０．１０〜０．３５重量
   ％の惜で金属イオン乞υＵえる特許請求の範囲第９項に
   記載の方法。 Ｏｌ）トリグリセリ−油ン好ましくは富有化画分に加え
   る特許請求の範囲第１項から第１０項の何れかに記載の
   方法。 Ｑ２１　富有化画分が富有化画分の乾燥物質の重量係と
   して計算して約２０から約５０、好ましくは約３５から
   約４５係のトリグリセリ１油含むような量でトリグリセ
   リド油乞加える特許請求の範囲第１１項に記載の方法。 ０３）酸媒ン除去する前に富有化画分にトリグリセリド
   油ン加える特許請求の範囲第１１項又は第１２項に記載
   の方法。 Ｑ４）　富有化画分が６から１０の範囲内の重量比でホ
   スファチジルコリンとホスファチジルエタノールアミン
   ヶ含むような方法で分別ケ行なう特許請求の範囲第１項
   から第１３項の何れかに記載の方法。 ａω　少なくともろ：１の重量比でホスファチジルコリ
   ンとホスファチジルエタノールアミン及び少なくとも０
   ．０１重駿チの２価及び／又は３価の金属イオンン含む
   流動化混合物。 αＩ　Ｏ，０’５〜０．５０．好マＬ＜ハ０．１０〜０
   ．３５重葉係の２価及び／又は５１ｉ［ｉの金搗イオン
   ン含む特許請求の範囲第１５項に記載の混合物。 ａη　金属イオンがカルシウム又はマグネシウムイオン
   又はこれらの混合物である特許請求の範囲第１５項又は
   第１６項に記載の混合物。 θａ　少なくとも６０重計憾のホスファチジルエタンケ
   含む特許請求の範囲第１５項から第１７項の何れかに記
   載の混合物。 帥　更に約２０から約５０．好ましくは約３５から約４
   ５重ｔ＝ｚのトリグリセリ１油を含む特許請求の範囲第
   １５項から第１８項の何れかに記ｄ記の混合物。 １２１Ｊ　３から１ｏの・範囲内のｉｔ比でホスファチ
   ジルコリンとホスファチジルエタノールアミンヶ含む特
   許請求の範囲第１５項から第１９項に記載の混合物。