JPS6081012A - 微細球状着色シリカゲルおよびその製造方法 - Google Patents

微細球状着色シリカゲルおよびその製造方法

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JPS6081012A
JPS6081012A JP18776983A JP18776983A JPS6081012A JP S6081012 A JPS6081012 A JP S6081012A JP 18776983 A JP18776983 A JP 18776983A JP 18776983 A JP18776983 A JP 18776983A JP S6081012 A JPS6081012 A JP S6081012A
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sodium silicate
silica gel
acid
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JP18776983A
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Ryota Miyoshi
三好 良太
Isao Imai
功 今井
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Miyoshi Kasei Inc
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Miyoshi Kasei Inc
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は新規なメークアップ化粧、品用顔料に関するも
ので、更に詳しくは、光沢があり滑らかで伸が良く、感
触の優れた顔料を提供するものである。
従来よりメークアップ化粧品(ファンデーション、アイ
シャドウ等)は着色材として無機質顔料、有機質顔料お
よび染料を配合している。
その代表的なものとして無機質顔料では、酸化チタン、
弁柄、黄酸化鉄、群青、鉄黒など、有機質顔料ではへリ
ントンピンクON、リソールルピンB、ブリリアントブ
ルー、フタロシャニンブルーなどが挙げられる。しかし
これらの着色材は不定形の微粒子で凝集し易いためメー
クアップ化粧品に配合した際にはその感触を悪くする大
きな要因となっている。
本発明者らはメークアップ化粧品用顔料として非常に優
れた感触のものを得るため鋭意研究の結果、本発明に至
った。
すなわち、1〜60ミクロンの微細球状シリカゲルに於
て、その内部に少なくとも一種類の着色材を含むことを
特徴とする着色された微細球状シリカゲルを得ることに
よりその目的が達成される。
この様にして本来感触の悪い顔料なシリカでコーティン
グし、かつその粉体を1〜60ミクロンの球体となす事
により非常に感触が良く、光沢があり、滑らかで仲が良
い特徴を有し、化粧品用顔料として理想的なものが得ら
れる。
本発明の感触の優れた顔料の製造方法は、Na2O・n
 8102・XH2Oで示される珪酸ソーダを主成分と
する水溶液中に、撹拌機、ホモジナイザー、ボールミル
等を用いて着色材を均一に分散あるいは溶解させる。
この様にして得られた液体を、スプレードライヤーを用
いて噴霧乾燥することにより、内部に着色料を含んだ微
細球状珪酸ソーダを製造する。次に得られた粒子を、硫
酸、塩酸などの強酸で中和、水洗によりソーダ分を除去
し、乾燥することにより目的とする感触の優れた顔料が
得られる。
本発明で言う珪酸ソーダ水溶液としては、オルソ、メタ
珪酸ソーダ水溶液、JISI号、2号、3号、4号珪酸
ソーダ水溶液、粉末珪酸ソーダを水に溶解したものが用
いられる。
これらは単独でもあるいは混合して用いても良く、ソー
ダ分の多いもの程、出来−Eっだシリカゲルは多孔質と
なる。
またこれらの珪酸ソーダを主成分とする水溶液の中には
、得られる粒子の改質を目的として、アルミニウム、カ
ルシウム、マグネシウムなどを混入することも出来る。
本発明で言う無機質顔料とは、酸化チタン、弁柄、黄酸
化鉄、群青、紺青、鉄黒、カーボンブラック、カオリン
、タルク、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、硫酸バ
リウム、マイカ、マイカチタン、セリサイトなどが挙げ
られる。
本発明で言う有機質顔料とは、リソールルビン系、レー
キレッド系、リソールレッド系、ブリリアントレーキレ
ッドR,ディープマルーン、トルイジンレッド、パーマ
ネントオレンジ、インジゴ、カルパンスレンブルー、ベ
ンジジンエローGその他タール色素などが挙げられる。
本発明で言う有機染料とは、アマランス、エリスロシン
、ニラ−1りシン、エオシン系、フロキシン系、「1−
ズベンガル系、アシッドレッド、タートラジン、サンセ
ットエローFOF、ギネアグリーンB1ライトグリーン
8F、ファストグリーンFOF、ブリリアントブルーF
OF。
インジゴカルミン、アシッドバイオレット6B。
ファストアシッドマゼンタ、ジブロムフルオレセイン系
、オレンジ■、エリスロシン黄NA、ウラニン系、キノ
リンエローWS1アリザリンシャニングリンF1ピラニ
ンコンク、アルファズリンFO,レゾルシンブラウンそ
の他食用色素などが挙げられる。
なお上記の他化粧品用着色材としての基準に従うものは
使用できる。また化粧品以外の用途であれば他の顔料、
染料も広く用いる事ができる。これらの着色材は通常5
102に対して染料、有機質顔料で0.1〜50%、無
機顔料で5〜100%の範囲で添加することが出来る。
本発明で用いる珪酸ソーダを主成分とする水溶液の粘度
は通常100cp以下が好ましく、これ以上になると粒
子が大きくなったり、粒子同士が付着するなどの不都合
が起る。
本発明の噴霧乾燥は通常よく知られているスプレードラ
イヤーが用りられる。スプレードライヤーは回転ディス
クによる高速遠心噴霧方式および二液体ノズル方式が好
ましく、加圧ノズル方式は粒径が大きくなりすぎ好まし
くない。
回転ディスク方式の場合においては、回転ディスクの大
きさと回転数により得られる粒子の大きさが変動するが
、回転ディスクより珪酸ソーダを主成分とする水溶液が
とび出す位置の速! 度、すなわちディスクの周速が毎分7000m以上であ
ることが必要である。これ以下の速度の場合は粒子が大
きく、全体に不揃となり所望のものが得られない。
また二流体ノズル方式の場合は、ノズルの中心より珪酸
ソーダを主成分とする水溶液を供給し、その周囲より圧
搾空気を噴射して霧状の珪酸ソーダとして噴霧する。こ
の時の圧力は3h/cl〜7Kp/clの範囲が好まし
い。3KP/d未満の圧力では粒子が太きく 、 7K
p/cJ2L上では細かくなりすぎ所望のものが得られ
ない。
この様にして噴霧された珪酸ソーダを主成分とする水溶
液は、内部に着色材を包含した状態で空気中で自らの表
面張力により真球状となり、乾燥される。
次にこの粉体を酸によって中和する。用いられる酸とし
ては、硫酸、塩酸、硝酸などでナトリウムと反応して水
可溶性の塩を作り、水洗により除去できるものであれば
何でも良い。
通常5〜10%濃度の強酸を激しく撹拌し、その中に除
々に粉体を入れることにより中和され、同時にナトリウ
ムは水可溶性の塩となって粉体粒子外に出る。その後、
脱水、水洗、乾燥の操作を経て目的とする内部に少なく
とも一種類の着色材を含む微細球状シリカゲルが得られ
る。この様にして得られた着色材を含む微細球状シリカ
ゲルは、従来の顔料の様にベタツキ、仲が悪くメークア
ップ化粧品にした際に非常に感触を悪くすると言う欠点
を完全に解消し、顔料自体が非常(−滑らかで感触が良
く、しかも光沢があり、透明感もある優れたものとなっ
た。
このためこの顔料をメータアンプ用化粧料(例えばファ
ンデーション、アイシャドウ、頬紅等)に5〜40%配
合することにより従来にない軽妙滑らかな伸びの良いも
のとなる。これらの顔料は必要に応じシリコン処理、金
属セッケン処理等により表面の親水性を改良すること7
ができる。
本発明は主としてメークアップ化粧料を目的として開発
されたものであるが、もちろんこの用途に限定されるも
のではなく、プラスチックの着色充填材、各種滑材、塗
料用顔料など着色された微細球状シリカゲルを必要とす
る所にはすべて利用できる。
以下実施例(二より更に詳細に説明する。
実施例I JI8に1408に定める3号珪酸ソーダ8 Kpに酸
化チタンをI Kf加えボールミルで3時間混合した。
次いで水2 Kfを加えて均一に溶解し原液を作成した
。原液の粘度は35C!Pであった。
この原液を回転ディスク方式のスプレードライヤー(胴
部直径2.2m、高さ3m)の中に毎時207供給し、
回転ディスクの周速7500m/minで200℃の空
気中に噴霧し、約3.5 Kfの粉体な得た。得られた
粉体はスプレードライヤーの下部よりサイクロンに導き
集収した。
次に激しく撹拌した10%の硫酸水溶液301に除々に
加え10分間撹拌を続けた。
その後還水脱水機にて脱水し、ろ液のPH71=なるま
で4〜5回水洗して120℃で5時間加熱乾燥し、約2
.8 Kpの白色球状粉体を得た。
得られた粉体は平均粒径20ミクロン、最少5ミクロン
、最大50ミクロンの真球状白色粉体で、酸化チタンそ
の物とはまったく異る滑らかな感触と、光沢を有し、非
常に好ましい顔料であった。(以下酸化チタンビーズと
称ス)実施例−2 実施例−1と同様な条件、方法で黄酸化鉄、弁柄、黒色
酸化鉄について着色微細球状シリカゲルを製造した。(
以下黄酸化鉄ビーズ、弁柄ビーズ黒色酸化鉄ビーズと称
す) 得られた黄酸化鉄ビーズは平均粒径18ミクロン、最少
5ミクロン1.最大45ミクロンで滑らかで、光沢を有
し、非常に好ましい顔料であった。
また弁柄ビーズは、平均粒径23ミクロン、最少5ミク
ロン、最大57ミクロン、黒色酸化鉄は平均粒径25ミ
クロン、最少5ミクロン、最大55ミクロンで共に滑ら
かで光沢のある顔料が得られた。
実施例−3 実施例−1および実施例−2で得た各色のビーズを用い
パウダーファンデーションを作った。
成分1 セリサイト 44.9(重量部)タルク 8.
2 マイカ粉 3.0 雲母チタン 3.0 酸化チタンビーズ 20.O 黄酸化鉄ビーズ 6.0 弁柄ビーズ 2.0 黒色酸化鉄ビーズ 0.4 成分2 スクワラン 5.0(重量部)メチルポリシロ
キサン 30 ミリスチン酸イソプロピル 2.0 パラフイン 10 界面活性剤 1.0 香料 0.5 まず成分1のセリサイト、タルク、マイカ粉、雲母チタ
ンをヘンシルミキサーで混合し、アトマイザ−で粉砕し
た。次いで酸化チタンビーズ、黄酸化鉄ビーズ、弁柄ビ
ーズ、黒色酸化鉄ビーズを加えてヘンシルミキサーで十
分混合した後、成分2の加熱混合物を加えてヘンシルミ
キサーで混合し、再度アトマイザ−で粉砕した。
これを中皿に充填成型して製品とした8この様にして得
られたパウダーファンデーションは従来のものと比較し
、伸び、滑らかさ、光沢の点で非常に優れたものであっ
た。
また、ベタツキが少なくさっばりした仕上りとなった。
比較例−1 従来の顔料である酸化チタン、黄酸化鉄、弁柄、黒色酸
化鉄を用いてパウダーファンデタルク 8,3 マイカ粉 3.0 雲母チタン 3.0 酸化チタン 10,0・ 黄酸化鉄 3.0 弁柄 1.0 黒色酸化鉄 0.2 (重量部) 成分2 スクヮラン 5.0 メチルポリシロキサン 3.0 ミリスチン酸イソプロピル 2.0 パラフイン 1.0 界面活性剤 10 香料 0.5 成分1をヘンシルミキサーで混合し、アイマイザーで粉
砕した。この中に成分2の加熱混合物を入れ、ヘンシル
ミキサーで混合後、再度アトマイザ−で粉砕した。これ
を中皿に充填成型して製品とした。
得られたファンデージワンは実施例−3のものと比較す
ると伸びが悪く、滑らかさ、光沢の点で劣っていた。
以上の記載から明らかな様に、本発明の感触の優れた顔
料およびその製造方法は、従来のものと比較し、伸びの
良さ、滑らかさ、感触に優れ、光沢を与えると言う、化
粧品用顔料として非常に優れた特徴を有するものである
特許出願人有限会社三好化成

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. (1) SiO2・X H2Oで示される1〜60ミク
    ロンの微細球状シリカゲルの内部に、少なくとも一種類
    の無機質顔料を含むことを特徴とする顔料。
  2. (2) SiO2・X H2Oで示される1〜60ミク
    ロンの微細球状シリカゲルの内部に、少なくとも一種類
    の有機質顔料を含むことを特徴とする顔料。
  3. (3) Si 02・XH2で示される1〜60ミクロ
    ンの微細球状シリカゲルの内部に、少なくとも一種類の
    染料を含むことを特徴とする顔料。
  4. (4)珪酸ソーダを主成分とする水溶液中に、少なくと
    も一種類の無機質顔料を分散し、噴霧乾燥により造粒し
    た後、酸によりソーダ分を中和し、除去することを特徴
    とする顔料の製造方法。
  5. (5)珪酸ソーダを主成分とする水溶液中に、少なくと
    も一種類の有機質顔料を分散し、噴霧乾燥により造粒し
    た後、酸によりソーダ分を中和し除去することを特徴と
    する顔料の製造方法。
  6. (6)珪酸ソーダを主成分とする水溶液中に、少なくと
    も一種類の染料を溶解し、噴霧乾燥により造粒した後、
    酸によりソーダ分を中和し、除去することを特徴とする
    顔料の製造方法。
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Cited By (19)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS62216911A (ja) * 1986-03-17 1987-09-24 Wako Pure Chem Ind Ltd 活性炭埋蔵シリカゲルをクリンアップカラムの充填剤として用いる分析法
JPH05201830A (ja) * 1992-01-30 1993-08-10 Kose Corp 多孔性球状粉体及びこれを含有する化粧料
EP0581651A2 (en) * 1992-07-27 1994-02-02 Suzuki Yushi Industries Co., Ltd. Materials in the form of colored spherical fine particles, processes for producing the same and cosmetic compositions containing the particulate material
US6080232A (en) * 1996-11-14 2000-06-27 Degussa Aktiengesellschaft Spherical color pigments, process for their production and use thereof
EP1397109A1 (en) * 2001-06-18 2004-03-17 The Procter & Gamble Company Cosmetic compositions comprising discrete color domains
US6786965B2 (en) * 1999-12-03 2004-09-07 Sun Chemical Corporation Organic pigment dispersion for coloring building materials
WO2005028568A1 (ja) * 2003-09-22 2005-03-31 Nippon Sheet Glass Company, Limited 黒色光輝性薄片およびそれを配合した化粧料、塗料組成物、樹脂組成物およびインキ組成物
WO2005028567A1 (ja) * 2003-09-22 2005-03-31 Nippon Sheet Glass Company, Limited 青色着色薄片およびそれを配合した化粧料、塗料組成物、樹脂組成物およびインキ組成物
JP2008184354A (ja) * 2007-01-30 2008-08-14 New Industry Research Organization 球状シリカゲル粒子の製造方法
JP2010535929A (ja) * 2007-08-13 2010-11-25 プロクター アンド ギャンブル インターナショナル オペレーションズ エス エー 染料担持粒子の製造のための噴霧乾燥プロセス
JP2010535856A (ja) * 2007-08-13 2010-11-25 プロクター アンド ギャンブル インターナショナル オペレーションズ エス エー 染料担持粒子を含む組成物
JP2010535928A (ja) * 2007-08-13 2010-11-25 プロクター アンド ギャンブル インターナショナル オペレーションズ エス エー 染料担持粒子
DE102009026746A1 (de) * 2009-06-04 2010-12-09 Sensient Imaging Technologies Gmbh Sprühgetrocknete Farbstoffkomposite, Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung
JP2011195803A (ja) * 2010-02-25 2011-10-06 Mitsubishi Pencil Co Ltd 筆記具用液体インク組成物
JP2012017437A (ja) * 2010-07-09 2012-01-26 Mitsubishi Pencil Co Ltd 水性ボールペン
FR2973225A1 (fr) * 2011-03-31 2012-10-05 Lvmh Rech Particules de pigment
JP2013095888A (ja) * 2011-11-04 2013-05-20 Jgc Catalysts & Chemicals Ltd 顔料内包シリカ系粒子の製造方法および顔料内包シリカ系粒子ならびに該粒子を配合した化粧料
JP2013095797A (ja) * 2011-10-28 2013-05-20 Jgc Catalysts & Chemicals Ltd 色素内包シリカ系粒子の製造方法および色素内包シリカ系粒子ならびに該粒子の用途
JP2013133410A (ja) * 2011-12-27 2013-07-08 Jgc Catalysts & Chemicals Ltd 染料および/または顔料内包金属酸化物粒子の製造方法および染料および/または顔料内包金属酸化物粒子、該粒子の用途

Cited By (24)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS62216911A (ja) * 1986-03-17 1987-09-24 Wako Pure Chem Ind Ltd 活性炭埋蔵シリカゲルをクリンアップカラムの充填剤として用いる分析法
JPH05201830A (ja) * 1992-01-30 1993-08-10 Kose Corp 多孔性球状粉体及びこれを含有する化粧料
EP0581651A2 (en) * 1992-07-27 1994-02-02 Suzuki Yushi Industries Co., Ltd. Materials in the form of colored spherical fine particles, processes for producing the same and cosmetic compositions containing the particulate material
EP0581651A3 (en) * 1992-07-27 1994-09-28 Suzuki Yushi Kogyo Kk Materials in the form of colored spherical fine particles, processes for producing the same and cosmetic compositions containing the particulate material
US6080232A (en) * 1996-11-14 2000-06-27 Degussa Aktiengesellschaft Spherical color pigments, process for their production and use thereof
US6786965B2 (en) * 1999-12-03 2004-09-07 Sun Chemical Corporation Organic pigment dispersion for coloring building materials
EP1397109A1 (en) * 2001-06-18 2004-03-17 The Procter & Gamble Company Cosmetic compositions comprising discrete color domains
WO2005028568A1 (ja) * 2003-09-22 2005-03-31 Nippon Sheet Glass Company, Limited 黒色光輝性薄片およびそれを配合した化粧料、塗料組成物、樹脂組成物およびインキ組成物
WO2005028567A1 (ja) * 2003-09-22 2005-03-31 Nippon Sheet Glass Company, Limited 青色着色薄片およびそれを配合した化粧料、塗料組成物、樹脂組成物およびインキ組成物
JPWO2005028567A1 (ja) * 2003-09-22 2007-11-15 日本板硝子株式会社 青色着色薄片およびそれを配合した化粧料、塗料組成物、樹脂組成物およびインキ組成物
JPWO2005028568A1 (ja) * 2003-09-22 2007-11-15 日本板硝子株式会社 黒色光輝性薄片およびそれを配合した化粧料、塗料組成物、樹脂組成物およびインキ組成物
JP2008184354A (ja) * 2007-01-30 2008-08-14 New Industry Research Organization 球状シリカゲル粒子の製造方法
JP2010535929A (ja) * 2007-08-13 2010-11-25 プロクター アンド ギャンブル インターナショナル オペレーションズ エス エー 染料担持粒子の製造のための噴霧乾燥プロセス
JP2010535856A (ja) * 2007-08-13 2010-11-25 プロクター アンド ギャンブル インターナショナル オペレーションズ エス エー 染料担持粒子を含む組成物
JP2010535928A (ja) * 2007-08-13 2010-11-25 プロクター アンド ギャンブル インターナショナル オペレーションズ エス エー 染料担持粒子
DE102009026746A1 (de) * 2009-06-04 2010-12-09 Sensient Imaging Technologies Gmbh Sprühgetrocknete Farbstoffkomposite, Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung
JP2011195803A (ja) * 2010-02-25 2011-10-06 Mitsubishi Pencil Co Ltd 筆記具用液体インク組成物
JP2012017437A (ja) * 2010-07-09 2012-01-26 Mitsubishi Pencil Co Ltd 水性ボールペン
FR2973225A1 (fr) * 2011-03-31 2012-10-05 Lvmh Rech Particules de pigment
JP2012214471A (ja) * 2011-03-31 2012-11-08 Lvmh Recherche 内包されたカーボンブラックを含むメイクアップ組成物
US8506976B2 (en) 2011-03-31 2013-08-13 Lvmh Recherche Makeup composition comprising encapsulated carbon black
JP2013095797A (ja) * 2011-10-28 2013-05-20 Jgc Catalysts & Chemicals Ltd 色素内包シリカ系粒子の製造方法および色素内包シリカ系粒子ならびに該粒子の用途
JP2013095888A (ja) * 2011-11-04 2013-05-20 Jgc Catalysts & Chemicals Ltd 顔料内包シリカ系粒子の製造方法および顔料内包シリカ系粒子ならびに該粒子を配合した化粧料
JP2013133410A (ja) * 2011-12-27 2013-07-08 Jgc Catalysts & Chemicals Ltd 染料および/または顔料内包金属酸化物粒子の製造方法および染料および/または顔料内包金属酸化物粒子、該粒子の用途

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