JPS6051738A - 相分離を起こすおそれの少ないポリスチロール・ａｂｓ組成物 - Google Patents
相分離を起こすおそれの少ないポリスチロール・ａｂｓ組成物Info
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- JPS6051738A JPS6051738A JP15971283A JP15971283A JPS6051738A JP S6051738 A JPS6051738 A JP S6051738A JP 15971283 A JP15971283 A JP 15971283A JP 15971283 A JP15971283 A JP 15971283A JP S6051738 A JPS6051738 A JP S6051738A
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- polystyrene
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はポリスチロール系樹脂とＡＢＳ樹脂とを主体と
する混合物を補助剤の存在下にブレンドすることによシ
得られる相分ＰＲＥを起こすおそれの少ｆｘイｙｆ！Ｉ
）スチｏ−ル・ＡＢＳ樹脂組成物に係るものである。
する混合物を補助剤の存在下にブレンドすることによシ
得られる相分ＰＲＥを起こすおそれの少ｆｘイｙｆ！Ｉ
）スチｏ−ル・ＡＢＳ樹脂組成物に係るものである。
従来２成分系混合樹脂において、その物性は樹脂相互の
相溶性と関係がちシ、相溶性に乏ｌ−い場合は相溶性の
ある混合物に比べて物性が劣ること、さらに、３成分系
混合樹脂においては、２成分系混合物よシ何れの物性も
劣る傾向を示し、物性値の低い樹脂の混入率の多い方に
近くなり、ある範囲で最底となることはよく知られてい
ることである。たとえば、相溶性の乏しい樹脂間のブレ
ンドにおいては、溶融押出時の流れの乱れが起き易く。
相溶性と関係がちシ、相溶性に乏ｌ−い場合は相溶性の
ある混合物に比べて物性が劣ること、さらに、３成分系
混合樹脂においては、２成分系混合物よシ何れの物性も
劣る傾向を示し、物性値の低い樹脂の混入率の多い方に
近くなり、ある範囲で最底となることはよく知られてい
ることである。たとえば、相溶性の乏しい樹脂間のブレ
ンドにおいては、溶融押出時の流れの乱れが起き易く。
外観状態はＩ！ｌ′１．あれを呈し、物性は低下して実
用価値に乏しいものとなるがこれは均一分散を図っても
多相不均一分散相全形成し易いことと、たとえ機械力に
よる強制的な分散を図ったとしても成型に際して相分離
を起こすことに基因するにほかならないことは周知であ
る。
用価値に乏しいものとなるがこれは均一分散を図っても
多相不均一分散相全形成し易いことと、たとえ機械力に
よる強制的な分散を図ったとしても成型に際して相分離
を起こすことに基因するにほかならないことは周知であ
る。
一方、近年各種プラスチックスの産業廃棄物および都市
系廃棄物にみられる廃プラスチックスは省資源の作力・
らも、環境衛生、公害防ｔｂの点からも、これが回収、
再利用は重大な関心事である。これらの廃グラスチツク
スの再生処理については既に幾多の開発提案がされてお
シ、就中、（１）燃料に使用すること、■熱分解により
ガス化して原料成分に再生すること、および■溶融固結
法、間接溶融固結法、半溶融固結法による固化法等が注
目されているが、上記の処理法の中■および■はある種
のプラスチックスに特定されるばかシでな（、設備、廃
ｆスの処理等に問題があること、又■は各種プラスチッ
クスの混合物の一括処理であるために相溶性のないもの
の混在による上述の相分離に基づぐ物性の低下が不可避
であって、杭５棒、植木鉢等の成型に実用されているに
過ぎない。
系廃棄物にみられる廃プラスチックスは省資源の作力・
らも、環境衛生、公害防ｔｂの点からも、これが回収、
再利用は重大な関心事である。これらの廃グラスチツク
スの再生処理については既に幾多の開発提案がされてお
シ、就中、（１）燃料に使用すること、■熱分解により
ガス化して原料成分に再生すること、および■溶融固結
法、間接溶融固結法、半溶融固結法による固化法等が注
目されているが、上記の処理法の中■および■はある種
のプラスチックスに特定されるばかシでな（、設備、廃
ｆスの処理等に問題があること、又■は各種プラスチッ
クスの混合物の一括処理であるために相溶性のないもの
の混在による上述の相分離に基づぐ物性の低下が不可避
であって、杭５棒、植木鉢等の成型に実用されているに
過ぎない。
さらに、各種プラスチックスの比重の差異に着目して、
水、食塩水等による比重分離により、たトエば、水に浮
くポリオレフィン類を主体とする第１グループ、食塩水
に浮くポリスチロール、ＡＢＳ等を主体とする第２グル
ープおよびポリアミドを主体とする第３グルーゾ並びに
食塩水に沈む塩化ビニル系、ポリカーボネートあるいは
熱硬化性樹脂等を包含する第４ダルーズに分別１回収し
て利用する処理法が提案開発されるに至った。
水、食塩水等による比重分離により、たトエば、水に浮
くポリオレフィン類を主体とする第１グループ、食塩水
に浮くポリスチロール、ＡＢＳ等を主体とする第２グル
ープおよびポリアミドを主体とする第３グルーゾ並びに
食塩水に沈む塩化ビニル系、ポリカーボネートあるいは
熱硬化性樹脂等を包含する第４ダルーズに分別１回収し
て利用する処理法が提案開発されるに至った。
そして、上記第２グループに属するグラスチツクス類は
都市系廃プラスチックス中の約２０％ヲ占めるものとみ
られているが、これらの主体を占めるポリスチロールと
ＡＢＳとの選別分離は現在でをま実用的に困難であるか
ら、このダル−ｆ ｉ”ｌ：’ｔの値の混合物で利用す
るほかない。ところ力；、周知ノトオ、り ％ ポリス
チロールとＡＢＳと（ま相溶性力Ｉなく７、それぞれの
含有率が０．５％を超すときは相分離を起し火用的価値
が得られないとして、この両者のブレンドは不可能視さ
れて米た。
都市系廃プラスチックス中の約２０％ヲ占めるものとみ
られているが、これらの主体を占めるポリスチロールと
ＡＢＳとの選別分離は現在でをま実用的に困難であるか
ら、このダル−ｆ ｉ”ｌ：’ｔの値の混合物で利用す
るほかない。ところ力；、周知ノトオ、り ％ ポリス
チロールとＡＢＳと（ま相溶性力Ｉなく７、それぞれの
含有率が０．５％を超すときは相分離を起し火用的価値
が得られないとして、この両者のブレンドは不可能視さ
れて米た。
本発明者は、尻ゾラスチンクスの１１手生オリ用につい
て研究を続け、既に提案して来た（特許第９５１８４２
号）。その後は都市系廃プラスチックスの回収利用に着
目し、上記第２グループの１与生利用について研究した
結果本発明を完成した。
て研究を続け、既に提案して来た（特許第９５１８４２
号）。その後は都市系廃プラスチックスの回収利用に着
目し、上記第２グループの１与生利用について研究した
結果本発明を完成した。
すなわち、
本発明はＩリスチロール系樹脂とＡＢＳ樹）１旨とを主
体とする混合物をＡｓ樹脂とＳＢＲ樹ｎ旨あるいはハイ
スチレンゴムとの存在下にプレントスることによって得
られたことを特徴とする相分ｎｔを起こすおそれの少な
いポリスチロール・ＡＢＳ４η１脂組成物を要旨とする
ものである。
体とする混合物をＡｓ樹脂とＳＢＲ樹ｎ旨あるいはハイ
スチレンゴムとの存在下にプレントスることによって得
られたことを特徴とする相分ｎｔを起こすおそれの少な
いポリスチロール・ＡＢＳ４η１脂組成物を要旨とする
ものである。
上記のとおり、本発明は相溶性が乏しくブレンドは不可
能視されていたポーリスチロール系ＩＮｊ旨（以下、Ｐ
Ｓと総称する。）とＡＢＳ樹脂（以下、ＡＢＩ：称ｔ。
能視されていたポーリスチロール系ＩＮｊ旨（以下、Ｐ
Ｓと総称する。）とＡＢＳ樹脂（以下、ＡＢＩ：称ｔ。
）とをブレンドし、て均一分散体となし、相分離を起こ
すおそれの少ない組成物の提供を目的とするものである
。そして、ＰＳは衝撃強度は乏しいが、樹脂の流れが良
く成型性が優れておシ、他方、ＡＢＳは樹脂の流れ、成
型性で劣るが耐衝撃性に優れている特性を有していると
ころ１本発明はブレンドによシそれぞれのＩＰ＋長を兼
ね備えた成型性の良い耐衝撃性の優れた組成物を提供す
ることにある。さらに、本発明はＰＳとＡＢＳ（！：の
ブレンドにおいて、補助剤の添加により全組成物がＡＢ
Ｓに近い物性を有する組成物を提供することにある。
すおそれの少ない組成物の提供を目的とするものである
。そして、ＰＳは衝撃強度は乏しいが、樹脂の流れが良
く成型性が優れておシ、他方、ＡＢＳは樹脂の流れ、成
型性で劣るが耐衝撃性に優れている特性を有していると
ころ１本発明はブレンドによシそれぞれのＩＰ＋長を兼
ね備えた成型性の良い耐衝撃性の優れた組成物を提供す
ることにある。さらに、本発明はＰＳとＡＢＳ（！：の
ブレンドにおいて、補助剤の添加により全組成物がＡＢ
Ｓに近い物性を有する組成物を提供することにある。
このＸうに本発明による組成物の物性をＡＢＳの物性に
近い組成物にまで向上させることができるから本発明に
よる製品はＡＢＳと同様な製品の成型に好適な組成物で
ある。
近い組成物にまで向上させることができるから本発明に
よる製品はＡＢＳと同様な製品の成型に好適な組成物で
ある。
以下、本発明についてさらに詳述するが、本発明の試験
研究においては、実際の都市系廃棄物から廃プラスチッ
クスを比重分離し試料として充分な量の第２グループを
採取することが困難であった為に、各試料は産業廃棄物
の再生粉砕羽を主体として使用したが、市販のＪＩＳ規
格品の単品も試用した。したがって、本発明は、実用的
価値かラスレバ再生プラスチックスの利用を主眼とした
ものであるが、必要に応じてそれぞれの試料に市販の単
純品の使用を妨げるものでないことが理解されるであろ
う。
研究においては、実際の都市系廃棄物から廃プラスチッ
クスを比重分離し試料として充分な量の第２グループを
採取することが困難であった為に、各試料は産業廃棄物
の再生粉砕羽を主体として使用したが、市販のＪＩＳ規
格品の単品も試用した。したがって、本発明は、実用的
価値かラスレバ再生プラスチックスの利用を主眼とした
ものであるが、必要に応じてそれぞれの試料に市販の単
純品の使用を妨げるものでないことが理解されるであろ
う。
本発明におけるＰＳには通常の透明、ｈＱ ｌ）スチロ
ール（以下、ＧＰＳと称す。）および高衝撃性７ＩＯリ
スチロール（以下、ＨＩ ＰＳと称す。）が包含され、
主としてこれらの再生粉砕品を使用した。
ール（以下、ＧＰＳと称す。）および高衝撃性７ＩＯリ
スチロール（以下、ＨＩ ＰＳと称す。）が包含され、
主としてこれらの再生粉砕品を使用した。
ＡＢＳとしては市販品を使用し、又Ａ Ｂ Ｓ ’！ｆ
主体とし着色剤（顔料）その他の通常の配合剤を含有す
る成形品の再生粉砕物で多くは黒色であるものも使用し
た。
主体とし着色剤（顔料）その他の通常の配合剤を含有す
る成形品の再生粉砕物で多くは黒色であるものも使用し
た。
次に、上記ＰＳとＡＢＳとをブレンドするに当シ、特に
添加する補助剤であるＡｓ樹脂（以下、単にＡＳと称す
。）はＰＳの補強を主目的とするものであり、骨材とし
て作用するものと解される。
添加する補助剤であるＡｓ樹脂（以下、単にＡＳと称す
。）はＰＳの補強を主目的とするものであり、骨材とし
て作用するものと解される。
さらに、ＳＢＲ樹脂（以下、単にＳＢＲと称す。）につ
いてはランダム形とブロック形のＳＢＲがあシ、ランダ
ム形を使用した場合にけ相分離抑制に対［７ては充分に
効果があって成型品の表面肌も良く、流れも良好で、成
型性も良かった。しかし物性値については引張強度は大
体良好であるが、衝撃強度は一級ＰＳのアイゾツト衝撃
値１．４〜１．９に近い程度で殆んど向上が認められな
かった。
いてはランダム形とブロック形のＳＢＲがあシ、ランダ
ム形を使用した場合にけ相分離抑制に対［７ては充分に
効果があって成型品の表面肌も良く、流れも良好で、成
型性も良かった。しかし物性値については引張強度は大
体良好であるが、衝撃強度は一級ＰＳのアイゾツト衝撃
値１．４〜１．９に近い程度で殆んど向上が認められな
かった。
（後記比１および第２表参照）
これに反して、ブロック形ＳＢＨの使用においては、フ
゛レンドによる分散性は向上され、相分離抑制に資する
ばかりでなく、引張強度、破壊時の伸びおよび破断エネ
ルギー等の物性が向上されることは後記実施例（第４表
）からも看取されるとおシである。
゛レンドによる分散性は向上され、相分離抑制に資する
ばかりでなく、引張強度、破壊時の伸びおよび破断エネ
ルギー等の物性が向上されることは後記実施例（第４表
）からも看取されるとおシである。
なお、ハイスチレンゴムについてもその効果は上記ラン
ダム形ＳＢＲと殆んど同程度であった。
ダム形ＳＢＲと殆んど同程度であった。
以上の区おシ、ランダム形ＳＢＲおよび・・イスチレン
ゴムは衝撃強度の向上を期待せず成型性の向上を主とす
る組成物を目的とする場合に好ましい補助配合剤である
。一方、ブロック形ＳＢ、Ｒは主として衝撃強度の改良
全目的とする組成物に好適な補助配合剤である。
ゴムは衝撃強度の向上を期待せず成型性の向上を主とす
る組成物を目的とする場合に好ましい補助配合剤である
。一方、ブロック形ＳＢ、Ｒは主として衝撃強度の改良
全目的とする組成物に好適な補助配合剤である。
本発明におけるこれらの配合剤の作用機構の技術的解明
は現在なおできていないが、ＡＳは骨材としてのほかＳ
ＢＲまたはハイスチレンゴムとともにＰＳおよびＡＢＳ
の分子間に接着剤ないしは界面活性剤のように作用して
分子間凝集力の接近向上に資するがためによるものと推
察され、特にブロック形ＳＤＲは三次元網目構造に由来
するラジカルの存在によシランダムＳＢＲおよびハイス
チレンゴムに比べて耐衝撃性の改良に奏効しているもの
であろうと推量される。
は現在なおできていないが、ＡＳは骨材としてのほかＳ
ＢＲまたはハイスチレンゴムとともにＰＳおよびＡＢＳ
の分子間に接着剤ないしは界面活性剤のように作用して
分子間凝集力の接近向上に資するがためによるものと推
察され、特にブロック形ＳＤＲは三次元網目構造に由来
するラジカルの存在によシランダムＳＢＲおよびハイス
チレンゴムに比べて耐衝撃性の改良に奏効しているもの
であろうと推量される。
次に、本発明の実施態様について説明する。
ブレンドは所望量のＰＳおよびＡ Ｂ Ｓ ｆｃ混合し
、加熱ヒーター内蔵２形羽根２枚を設けたニーダ−中に
装入し、ＡＳとＳＢＲまたはハイスチレンゴムを添加し
、全配合物の総量に対して１〜３％（以下、特記しない
限９重量％である。）の熱安定剤（大円新興化学工業（
株）製ツクラックホワイトおよびツクランクＭＭＢの１
：］の混合物）そ００ の他を添加して、１８０〜ト÷→０Ｃで所望時間ブレン
ドした後、取出【７て粉砕するかまたは造粒した。
、加熱ヒーター内蔵２形羽根２枚を設けたニーダ−中に
装入し、ＡＳとＳＢＲまたはハイスチレンゴムを添加し
、全配合物の総量に対して１〜３％（以下、特記しない
限９重量％である。）の熱安定剤（大円新興化学工業（
株）製ツクラックホワイトおよびツクランクＭＭＢの１
：］の混合物）そ００ の他を添加して、１８０〜ト÷→０Ｃで所望時間ブレン
ドした後、取出【７て粉砕するかまたは造粒した。
以下に本発明による実施例を表示する。
註、第１および第２表における引張（：Ｍ！ Ｉｆｔ、
＋： 、オートグラフ・ハイフォン・５００試詐機によ
り、又アイゾツト衝撃値はアイゾツト衝撃値やクト試験
機による。
＋： 、オートグラフ・ハイフォン・５００試詐機によ
り、又アイゾツト衝撃値はアイゾツト衝撃値やクト試験
機による。
以上の試験において、ＳＢＲあるいはハイスチレンゴム
を使用した場合の組成物は倒れも相分離抑制効果が認め
られ、成現性も良好で成型品の表面肌も良く、かつ物性
においても引張強度は大体良好でちるが、衝撃値はＨＩ
Ｐ Ｓの値に近い程度で格別な向上が認められなかっ
た。そして、ＡＳの配合割合は全ＰＳに対して２０〜４
０％の範囲でその割合の増加につれ引張強度の微増が認
められるが、実用的には２０％で充分である。
を使用した場合の組成物は倒れも相分離抑制効果が認め
られ、成現性も良好で成型品の表面肌も良く、かつ物性
においても引張強度は大体良好でちるが、衝撃値はＨＩ
Ｐ Ｓの値に近い程度で格別な向上が認められなかっ
た。そして、ＡＳの配合割合は全ＰＳに対して２０〜４
０％の範囲でその割合の増加につれ引張強度の微増が認
められるが、実用的には２０％で充分である。
第３表 ブレンド時間の影響
庄ｔ １． 各試験はブレンド試料を０．７ｍ／ｍ の
引張用テストンートに成型し、インストロン試駆機によ
υ測定し７、各試料毎に５片をとシ２、試験終了後台テ
ストピースの破断面を相差形電子顕微鏡で、５００．１
５００．３５００および７５００倍にして観察した。
引張用テストンートに成型し、インストロン試駆機によ
υ測定し７、各試料毎に５片をとシ２、試験終了後台テ
ストピースの破断面を相差形電子顕微鏡で、５００．１
５００．３５００および７５００倍にして観察した。
上記の結果からもブし・ンド時間は９０分程度が最も好
ましいことが理解される。すなわち、１８０°゛０で９
０分程度のブレンドにより、引張強度、伸びおよび破断
エネルギーは何れも最大であって、この場合の分散状態
が最も均一な状態であることも電子顕微鏡写真によって
確認された。このことはブし・ンド時間が６０分以下で
は充分な均−分散萩態に達していないし、又１２０分以
上ではプレン・ド成分の一部が熱分解する等の悪影響が
生じ好ましくないものと推測できる。
ましいことが理解される。すなわち、１８０°゛０で９
０分程度のブレンドにより、引張強度、伸びおよび破断
エネルギーは何れも最大であって、この場合の分散状態
が最も均一な状態であることも電子顕微鏡写真によって
確認された。このことはブし・ンド時間が６０分以下で
は充分な均−分散萩態に達していないし、又１２０分以
上ではプレン・ド成分の一部が熱分解する等の悪影響が
生じ好ましくないものと推測できる。
次にブロック形５ＢＲ（旭化成工業（株）製タフゾレン
Ａ）を使用し、その配合量をＰＳ総量に対し約２３％な
いし７０％に変更し、ＰＳとＡＢＳとの混合割合を３０
〜７０／７０〜３０％に変化させて、１８０℃において
ポリマーがブレンド状となってから９０分ブレンドした
結果を比較例とともに次表に示す。
Ａ）を使用し、その配合量をＰＳ総量に対し約２３％な
いし７０％に変更し、ＰＳとＡＢＳとの混合割合を３０
〜７０／７０〜３０％に変化させて、１８０℃において
ポリマーがブレンド状となってから９０分ブレンドした
結果を比較例とともに次表に示す。
以上の試験例からみて、ＰＳとＡ Ｂ Ｓとの混合割合
は３０〜７０／７０〜３０の範囲内において格別の影響
は認められないからその配合割合には特に制限はない。
は３０〜７０／７０〜３０の範囲内において格別の影響
は認められないからその配合割合には特に制限はない。
ＡＳの使用割合は前述のとおりＰＳＯａ量に対して２０
％程度が好ましく、又ブロック形ＳＢＨの使用割合はＰ
Ｓ総量に対してその２５〜７０チ程度において破断エネ
ルギーの向上が認められ、１，２の例外を別にして約３
０〜５゜チの配合割合において顕著な効果を奏すること
が認められる。なお、再生Ｍ Ｍ Ａ ｆ配合した組成
物は塗４：；Ｆの吸込止めに優れ、本発明による組成物
を漆器素地として使用するに好適である。
％程度が好ましく、又ブロック形ＳＢＨの使用割合はＰ
Ｓ総量に対してその２５〜７０チ程度において破断エネ
ルギーの向上が認められ、１，２の例外を別にして約３
０〜５゜チの配合割合において顕著な効果を奏すること
が認められる。なお、再生Ｍ Ｍ Ａ ｆ配合した組成
物は塗４：；Ｆの吸込止めに優れ、本発明による組成物
を漆器素地として使用するに好適である。
特許出願人 山 岡 久 三
Claims (1)
- 号？リスチロール系樹脂、！：ＡＢＳ樹脂とを主体とす
る混合物をＡＳ樹脂とＳＢＲ樹脂あるいはハイスチレン
ゴムとの存在下にブレンド°することによって得られた
ことを特徴とする相分離を起こすおそれの少ないポリス
チロール・ＡＢＳ樹脂組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15971283A JPS6051738A (ja) | 1983-08-31 | 1983-08-31 | 相分離を起こすおそれの少ないポリスチロール・ａｂｓ組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15971283A JPS6051738A (ja) | 1983-08-31 | 1983-08-31 | 相分離を起こすおそれの少ないポリスチロール・ａｂｓ組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6051738A true JPS6051738A (ja) | 1985-03-23 |
| JPH0133499B2 JPH0133499B2 (ja) | 1989-07-13 |
Family
ID=15699636
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP15971283A Granted JPS6051738A (ja) | 1983-08-31 | 1983-08-31 | 相分離を起こすおそれの少ないポリスチロール・ａｂｓ組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6051738A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62269289A (ja) * | 1986-05-19 | 1987-11-21 | Toshiba Corp | 携帯可能電子装置 |
| JP2013010877A (ja) * | 2011-06-29 | 2013-01-17 | Techno Polymer Co Ltd | 熱可塑性樹脂組成物及び成形品 |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5125389A (ja) * | 1974-07-03 | 1976-03-01 | Cibie Projecteurs | |
| JPS587444A (ja) * | 1981-07-03 | 1983-01-17 | Mitsutoshi Kanemoto | Ａｂｓ樹脂系屑材の再生方法およびそれに用いる再生用装置 |
-
1983
- 1983-08-31 JP JP15971283A patent/JPS6051738A/ja active Granted
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5125389A (ja) * | 1974-07-03 | 1976-03-01 | Cibie Projecteurs | |
| JPS587444A (ja) * | 1981-07-03 | 1983-01-17 | Mitsutoshi Kanemoto | Ａｂｓ樹脂系屑材の再生方法およびそれに用いる再生用装置 |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62269289A (ja) * | 1986-05-19 | 1987-11-21 | Toshiba Corp | 携帯可能電子装置 |
| JP2013010877A (ja) * | 2011-06-29 | 2013-01-17 | Techno Polymer Co Ltd | 熱可塑性樹脂組成物及び成形品 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0133499B2 (ja) | 1989-07-13 |
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