JPS6035461A - 有機電解質電池 - Google Patents
有機電解質電池Info
- Publication number
- JPS6035461A JPS6035461A JP14303683A JP14303683A JPS6035461A JP S6035461 A JPS6035461 A JP S6035461A JP 14303683 A JP14303683 A JP 14303683A JP 14303683 A JP14303683 A JP 14303683A JP S6035461 A JPS6035461 A JP S6035461A
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- Japan
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- active material
- battery
- chelating agent
- electrolyte
- positive electrode
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/62—Selection of inactive substances as ingredients for active masses, e.g. binders, fillers
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M6/00—Primary cells; Manufacture thereof
- H01M6/14—Cells with non-aqueous electrolyte
- H01M6/16—Cells with non-aqueous electrolyte with organic electrolyte
- H01M6/162—Cells with non-aqueous electrolyte with organic electrolyte characterised by the electrolyte
- H01M6/168—Cells with non-aqueous electrolyte with organic electrolyte characterised by the electrolyte by additives
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
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- Engineering & Computer Science (AREA)
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- Primary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、正極活物質に二酸化マンガン、酸化銅、酸化
鉛などの金属酸化物および硫化鉄、硫化銅、硫化ニッケ
ル、硫化モリブデンなどの金属硫化物を用い、負極活物
質にリチウム、カリウム、ナトリウム、アルεニウム、
マグネシウム、それらを主体とする合金外どの軽金属を
用い、電解液として、プロピレンカーボネート、エチレ
ンカーボネート、γ−ブチロラクトン々どのエステル、
テトラヒドロフラン、１．２−ジメトキシエタン、１．
３−ジオキソランなどのエーテルの単独もしくは２種以
上の混合溶媒中に過塩素酸リチウム、ホウフッ化リチウ
ム、塩化アルεニウムなどの無機塩を溶解したものを用
いる有機電解質電池、特に負極にリチウムを用いる有機
電解質リチウム電池の改良に関する。
鉛などの金属酸化物および硫化鉄、硫化銅、硫化ニッケ
ル、硫化モリブデンなどの金属硫化物を用い、負極活物
質にリチウム、カリウム、ナトリウム、アルεニウム、
マグネシウム、それらを主体とする合金外どの軽金属を
用い、電解液として、プロピレンカーボネート、エチレ
ンカーボネート、γ−ブチロラクトン々どのエステル、
テトラヒドロフラン、１．２−ジメトキシエタン、１．
３−ジオキソランなどのエーテルの単独もしくは２種以
上の混合溶媒中に過塩素酸リチウム、ホウフッ化リチウ
ム、塩化アルεニウムなどの無機塩を溶解したものを用
いる有機電解質電池、特に負極にリチウムを用いる有機
電解質リチウム電池の改良に関する。
従来例の構成とその問題点
従来、有機電解質リチウム電池の正極としては、金属ハ
ロゲン化物、酸化物、硫化物などの金属化合物およびフ
ッ化炭素などの固体活物質、塩化チオニル、塩化スルフ
リル々どの液体活物質、二酸化イオウなどの気体活物質
が検討されてきた。これらの内でも固体活物質は取り扱
いの容易さから特に注目され、なかでもフッ化炭素、二
酸化マンガン、硫化鉄、酸化銅を正極活物質としたリチ
ウム電池はすでに実用化されている。
ロゲン化物、酸化物、硫化物などの金属化合物およびフ
ッ化炭素などの固体活物質、塩化チオニル、塩化スルフ
リル々どの液体活物質、二酸化イオウなどの気体活物質
が検討されてきた。これらの内でも固体活物質は取り扱
いの容易さから特に注目され、なかでもフッ化炭素、二
酸化マンガン、硫化鉄、酸化銅を正極活物質としたリチ
ウム電池はすでに実用化されている。
一方、金属ハロゲン化物はエネルギー密度が大きく反応
性に富むことなどからすぐれた活物質ではあるが一電解
液への溶解、ひいては電池の自己放電の大きさなどから
現在のところ実用化に到ってはいない。
性に富むことなどからすぐれた活物質ではあるが一電解
液への溶解、ひいては電池の自己放電の大きさなどから
現在のところ実用化に到ってはいない。
しかしながら−二酸化マンガン、酸化銅などの金属酸化
物〜硫化鉄などの金属硫化物も、電解液への溶解は全く
零ということではなく、電池の長期保存、特に高温での
長期保存中には電解液中に溶解が進み、溶解した金属イ
オンがセパレータを通過し、負極リチウム上に析出し、
電池の内部ｊＪ（杭の増大など電池特性の低下を引き起
こす結果となる。
物〜硫化鉄などの金属硫化物も、電解液への溶解は全く
零ということではなく、電池の長期保存、特に高温での
長期保存中には電解液中に溶解が進み、溶解した金属イ
オンがセパレータを通過し、負極リチウム上に析出し、
電池の内部ｊＪ（杭の増大など電池特性の低下を引き起
こす結果となる。
発明の目的
本発明は一正極活物質の金属酸化物もしくは、金属硫化
物が電解液中に溶解することによって、上記のような不
都合を生じるのをなくし、保存特性のすぐれた有機電解
質電池を提供することを目的とする。
物が電解液中に溶解することによって、上記のような不
都合を生じるのをなくし、保存特性のすぐれた有機電解
質電池を提供することを目的とする。
発明の構成
本発明は、正極活物質の金属酸化物もしくは金属硫化物
を構成する金属と錯化合物を形成するキレート化剤を正
極中に混入するが、あるいは電解液中に溶解しておくこ
とを特徴とする。このキレート化剤によって、電解液中
に溶解しようとし、あるいは電解液中に溶解した前記金
属のイオンと直ちに錯化合物を形成するのである。この
錯化合物は、金属イオンとくらべて、遥かに分子が大き
いので、多孔性のセパレータを通過し得す、負極上に析
出して電池特性を低下させるのを防止することができる
。
を構成する金属と錯化合物を形成するキレート化剤を正
極中に混入するが、あるいは電解液中に溶解しておくこ
とを特徴とする。このキレート化剤によって、電解液中
に溶解しようとし、あるいは電解液中に溶解した前記金
属のイオンと直ちに錯化合物を形成するのである。この
錯化合物は、金属イオンとくらべて、遥かに分子が大き
いので、多孔性のセパレータを通過し得す、負極上に析
出して電池特性を低下させるのを防止することができる
。
ここに使用するキレート化剤は、活物質化合物を構成し
ている金属に最も適合するものが選ばれるべきであり、
かつキレート化剤を電解液中に溶解して使用する場合、
キレート化剤はリチウム等の負極金属と反応するもので
あってはならないことは勿論のことであるが、正極活物
質中に混入する場合はこの限りではない。ただし、正極
活物質中に混入する場合は、電解液中に溶解させる場合
とくらべて、よυ多量のキレート化剤を必要とする。
ている金属に最も適合するものが選ばれるべきであり、
かつキレート化剤を電解液中に溶解して使用する場合、
キレート化剤はリチウム等の負極金属と反応するもので
あってはならないことは勿論のことであるが、正極活物
質中に混入する場合はこの限りではない。ただし、正極
活物質中に混入する場合は、電解液中に溶解させる場合
とくらべて、よυ多量のキレート化剤を必要とする。
これまで特定の金属と錯化合物をつくるキレート化剤は
数多く知られているが、特にリチウムと反応しないもの
と言えば限定される。代表的なものとしては、フェナン
トロリン、２７２／−ジピリジル（ビピリジン）などが
挙げられ、これらは、正極活物質中への混入、電解液中
への溶解のいずれにも使用し得る。
数多く知られているが、特にリチウムと反応しないもの
と言えば限定される。代表的なものとしては、フェナン
トロリン、２７２／−ジピリジル（ビピリジン）などが
挙げられ、これらは、正極活物質中への混入、電解液中
への溶解のいずれにも使用し得る。
なお、本発明を電解液中への溶解度が大きい金属ハロゲ
ン化物を正極活物質とする電池に適用すると、この活物
質の溶解による電池の自己放電が犬きく、またこれらの
溶解した金属イオンをすべて錯化合物とするには多量の
キレート化剤が必要となり、むしろ電池の特性自体も低
下するため不適であり、比較的溶解度の小さい、金属酸
化物、金属硫化物を正極活物質とする電池に対し特に有
効である。
ン化物を正極活物質とする電池に適用すると、この活物
質の溶解による電池の自己放電が犬きく、またこれらの
溶解した金属イオンをすべて錯化合物とするには多量の
キレート化剤が必要となり、むしろ電池の特性自体も低
下するため不適であり、比較的溶解度の小さい、金属酸
化物、金属硫化物を正極活物質とする電池に対し特に有
効である。
実施例の説明
実施例１
正極活物質として天然の黄鉄鉱（Ｆｅｄ２）を精製し、
二硫化鉄の純度を約９６チとした黄鉄鉱粉末を用いる。
二硫化鉄の純度を約９６チとした黄鉄鉱粉末を用いる。
この黄鉄鉱粉末と導電材のアセチレンブラックと結着剤
のポリ四フッ化エチレンを重量比で１００：５：５の割
合で混合し、その１ｇをニッケルネット上に加圧成形し
たものを正極とした。電極の大きさは２０Ｘ２０ｍｍで
ある。
のポリ四フッ化エチレンを重量比で１００：５：５の割
合で混合し、その１ｇをニッケルネット上に加圧成形し
たものを正極とした。電極の大きさは２０Ｘ２０ｍｍで
ある。
負極は０．２ｇのリチウムシートをニッケルネットに圧
着したものを用いた。電極の大きさは正極と同様２０Ｘ
２０ｍｍである０ 正ｉをポリプロピレンの不織布で包んだものの両側に負
極を配置し、ポリプロピレン製の容器に組ミ込み、プロ
ピレンカーボネートと、１，２−ジメトキシエタンを体
積比で１：１に混合した溶媒中に過塩素酸リチウムを１
モル／β の割合で溶解した電解液を注入し、封口して
電池とした。この電池を人とする。
着したものを用いた。電極の大きさは正極と同様２０Ｘ
２０ｍｍである０ 正ｉをポリプロピレンの不織布で包んだものの両側に負
極を配置し、ポリプロピレン製の容器に組ミ込み、プロ
ピレンカーボネートと、１，２−ジメトキシエタンを体
積比で１：１に混合した溶媒中に過塩素酸リチウムを１
モル／β の割合で溶解した電解液を注入し、封口して
電池とした。この電池を人とする。
次に前記と同様の電解液に７エナントロリンを２ ｇ、
Ｑ の割合で溶解させ、その電解液を用いて電池人と同
様に構成した電池をＢとする。
Ｑ の割合で溶解させ、その電解液を用いて電池人と同
様に構成した電池をＢとする。
また、正極活物質である黄鉄鉱粉末中に２重量％のフェ
ナントロリンを混入し、電池Ａと同様に構成した電池を
Ｃとする〇 これらの電池を２０℃で４ｍ人の定電流で放電した特性
を第１図に示す。
ナントロリンを混入し、電池Ａと同様に構成した電池を
Ｃとする〇 これらの電池を２０℃で４ｍ人の定電流で放電した特性
を第１図に示す。
第１図から明らかなように、電池ｉ、ｔｚ（１，１いず
れも、はぼ同様の特性を示している。
れも、はぼ同様の特性を示している。
次に電池ム、Ｂ 、Ｃとそれぞれ同じ構成の電池Ａ’、
Ａ”：Ｂ’、Ｂ”： Ｃ’ｌ ０％つ（−＋り。
Ａ”：Ｂ’、Ｂ”： Ｃ’ｌ ０％つ（−＋り。
電池人／ 、 Ｂ／ 、 Ｃ／につぃては６０℃で６力
月〜電池Ａ”、Ｂ″、Ｃ“につめては６０’Ｃで１２力
月それぞ横 れ保存した２０℃で４ｍＡの定電流で放電した。
月〜電池Ａ”、Ｂ″、Ｃ“につめては６０’Ｃで１２力
月それぞ横 れ保存した２０℃で４ｍＡの定電流で放電した。
ハ
その結果を第２図に示す。また、これらの電池の製造直
後及び保存後の内部抵抗を次表に示す。
後及び保存後の内部抵抗を次表に示す。
第２図から明らかなように、電池の正極活物質中、又は
電解液中にキレート化剤であるフェナントロリンを混入
した電池ＣまたはＢを６０℃で保存した場合でもわずか
に放電初期の電圧が低下するのみで、殆んど特性の劣化
は認められなかった。
電解液中にキレート化剤であるフェナントロリンを混入
した電池ＣまたはＢを６０℃で保存した場合でもわずか
に放電初期の電圧が低下するのみで、殆んど特性の劣化
は認められなかった。
これに対し、全くキレート化剤を混入していない電池Ａ
は、高温保存中に、正極活物質である二硫化鉄が電解液
中に溶解し、更に負極リチウム上に鉄が析出することか
ら、表にみられるように電池の内部抵抗が増大し、保存
期間が長くなるに従って放電電圧の低下が認められる。
は、高温保存中に、正極活物質である二硫化鉄が電解液
中に溶解し、更に負極リチウム上に鉄が析出することか
ら、表にみられるように電池の内部抵抗が増大し、保存
期間が長くなるに従って放電電圧の低下が認められる。
１だ、これらの効果は単にフェナントロリンを用いる場
合のみでなぐ、正極活物質化合物を構成する金属と錯化
合物を形成するキレート化剤を適切に選択した場合にも
同様に得られる。例えば、２．２′−ジピリジルを混入
した場合も同様な効果が得られた。
合のみでなぐ、正極活物質化合物を構成する金属と錯化
合物を形成するキレート化剤を適切に選択した場合にも
同様に得られる。例えば、２．２′−ジピリジルを混入
した場合も同様な効果が得られた。
実施例２
次に正極活物質として酸化銅（Ｃｕｂ）を用いる。
この場合も実施例１と同様の方法で電池を構成した○
即ち、酸化銅粉末とアセチレンブラックとポリ四フッ化
エチレンとを重量比で１００：５：６の割合で混合し、
その１ｇをニッケルネット上に加圧成形した。大きさば
２０Ｘ２０ｍｍの正極を用いるＯ 負極は０．２ ｇのリチウムシートを大きさ２ｏ×２０
ｍｍのニッケルネットに圧着し、ボυプロピレンの不繊
布で包んだ正極の両側に配置した。
エチレンとを重量比で１００：５：６の割合で混合し、
その１ｇをニッケルネット上に加圧成形した。大きさば
２０Ｘ２０ｍｍの正極を用いるＯ 負極は０．２ ｇのリチウムシートを大きさ２ｏ×２０
ｍｍのニッケルネットに圧着し、ボυプロピレンの不繊
布で包んだ正極の両側に配置した。
これらをポリプロピレン製の容器に組み込み、プロピレ
ンカーボネートと１．２−ジメトキシエタンを体積比で
１＝１に混合した溶媒中に過塩素酸リチウムを１モル／
β の割合で溶解した電解液を注入し、封口して電池と
した。この電池をＤＩ、・よびＤ′とする。
ンカーボネートと１．２−ジメトキシエタンを体積比で
１＝１に混合した溶媒中に過塩素酸リチウムを１モル／
β の割合で溶解した電解液を注入し、封口して電池と
した。この電池をＤＩ、・よびＤ′とする。
次に電解液に２，２′−ジピリジルを２ｇ／ｌ（０割合
で溶解させたものを用いた電池をＥ 、 Ｅ’と１７、
正極活物質の酸化銅粉末中に２重量係の２，２′〜ジピ
リジルを混入した電池をＦ、？’とする。
で溶解させたものを用いた電池をＥ 、 Ｅ’と１７、
正極活物質の酸化銅粉末中に２重量係の２，２′〜ジピ
リジルを混入した電池をＦ、？’とする。
電池Ｄ 、Ｅ 、Ｆを製作直後、電池ｎ／、ｙ、′、
Ｆ／を６０℃１２力月保存後にそれぞれ、２０℃で４ｍ
Ａの定電流で放電した時の特性を第３図に示す。
Ｆ／を６０℃１２力月保存後にそれぞれ、２０℃で４ｍ
Ａの定電流で放電した時の特性を第３図に示す。
第３図から明らかなように、電池り、Ｅ、Ｆは殆んど同
様な特性を示し、電池Ｅ／ 、 Ｆ／もそれぞれ電池Ｅ
、Ｆとくらべ殆んど特性劣化は認められないのに対し、
電池Ｄ′は放電初期の電圧が低下している。
様な特性を示し、電池Ｅ／ 、 Ｆ／もそれぞれ電池Ｅ
、Ｆとくらべ殆んど特性劣化は認められないのに対し、
電池Ｄ′は放電初期の電圧が低下している。
これは酸化銅を正極活物質とした場合、黄鉄鉱を活物質
とした程ではないが、高温保存中には酸化鋼が電解液に
徐々に溶解し、負極リチウム表面に銅が析出することに
より電池の内部抵抗が増大し、放電開始時の電圧の立ち
上りに遅れを生じるという結果が表われだものである。
とした程ではないが、高温保存中には酸化鋼が電解液に
徐々に溶解し、負極リチウム表面に銅が析出することに
より電池の内部抵抗が増大し、放電開始時の電圧の立ち
上りに遅れを生じるという結果が表われだものである。
これに対し、電池Ｅ′、Ｆ′はキレート化剤である２、
２′−ジピリジルの混入により、溶解した銅イオンと錯
化合物を形成し、銅イオンの負極リチウム上への析出が
妨げられ、長期高温保存後も殆んど特性の低下を示さな
い。
２′−ジピリジルの混入により、溶解した銅イオンと錯
化合物を形成し、銅イオンの負極リチウム上への析出が
妨げられ、長期高温保存後も殆んど特性の低下を示さな
い。
まだキレート化剤の最適混入量も種々検討したが、平均
的に最も効果の良く表われる割合としては、電解液中へ
溶解させる場合は、電解液１１に対し０．００６モルか
ら０．０５モルの範囲であシ、正極活物質中へ混入する
場合は活物質に対し、重量比で０，２係から２％の範囲
が最適であった。
的に最も効果の良く表われる割合としては、電解液中へ
溶解させる場合は、電解液１１に対し０．００６モルか
ら０．０５モルの範囲であシ、正極活物質中へ混入する
場合は活物質に対し、重量比で０，２係から２％の範囲
が最適であった。
発明の効果
以上のように一本発明によれば金属酸化物もしくは金属
硫化物を活物質とする有機電解質電池の長期保存、特に
高温での長期保存特性を向上することができる。
硫化物を活物質とする有機電解質電池の長期保存、特に
高温での長期保存特性を向上することができる。
第１図は二硫化鉄−リチウム電池の初期特性を比較した
図、第２図は保存後の特性を比較した図、第３図は酸化
銅−１ノチウム電池の初期および保存後の特性を比較し
た図である。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか１名第１
図 放電時間 （針Ｓ） ＠２図 放電時間（光ｉｓ） 第３図 放電脚間（ｉｓ）
図、第２図は保存後の特性を比較した図、第３図は酸化
銅−１ノチウム電池の初期および保存後の特性を比較し
た図である。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか１名第１
図 放電時間 （針Ｓ） ＠２図 放電時間（光ｉｓ） 第３図 放電脚間（ｉｓ）
Claims (1)
- 金属の酸化物もしくは硫化物を活物質とする正極、軽金
属を活物質とする負極および有機電解液を有し、前記正
極もしくは電解液中に、上記正極活物質を構成する金属
と錯化合物を形成するキ１／−ト化剤を混入もしくは溶
解したことを特徴とする有機電解質電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP14303683A JPS6035461A (ja) | 1983-08-03 | 1983-08-03 | 有機電解質電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP14303683A JPS6035461A (ja) | 1983-08-03 | 1983-08-03 | 有機電解質電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6035461A true JPS6035461A (ja) | 1985-02-23 |
Family
ID=15329408
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP14303683A Pending JPS6035461A (ja) | 1983-08-03 | 1983-08-03 | 有機電解質電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6035461A (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2011002739A1 (en) | 2009-07-01 | 2011-01-06 | Eveready Battery Company, Inc. | Removal of impurities from lithium-iron disulfide electrochemical cells |
| CN102437371A (zh) * | 2010-09-29 | 2012-05-02 | 比亚迪股份有限公司 | 一种磷酸铁锂电池电解液及含有该电解液的磷酸铁锂电池 |
| US20130130093A1 (en) * | 2009-11-19 | 2013-05-23 | The Gillette Company | Alkaline battery separators with ion-trapping molecules |
| CN103400699A (zh) * | 2013-08-05 | 2013-11-20 | 哈尔滨工业大学 | 一种量子点修饰ZnO纳米棒阵列电极及其制备方法 |
| JP2017106105A (ja) * | 2015-11-27 | 2017-06-15 | 新日鐵住金株式会社 | 硫黄添加鋼の製造方法 |
-
1983
- 1983-08-03 JP JP14303683A patent/JPS6035461A/ja active Pending
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2011002739A1 (en) | 2009-07-01 | 2011-01-06 | Eveready Battery Company, Inc. | Removal of impurities from lithium-iron disulfide electrochemical cells |
| EP2449615A1 (en) * | 2009-07-01 | 2012-05-09 | Eveready Battery Company, Inc. | Removal of impurities from lithium-iron disulfide electrochemical cells |
| EP2449615A4 (en) * | 2009-07-01 | 2013-12-18 | Eveready Battery Inc | REMOVAL OF LITHIUM-DISULFIDE ELECTROCHEMICAL ELECTROCHEMICAL BATTERY IMPURITIES |
| AU2010266488B2 (en) * | 2009-07-01 | 2014-05-29 | Energizer Brands, Llc | Removal of impurities from lithium-iron disulfide electrochemical cells |
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| CN103400699A (zh) * | 2013-08-05 | 2013-11-20 | 哈尔滨工业大学 | 一种量子点修饰ZnO纳米棒阵列电极及其制备方法 |
| CN103400699B (zh) * | 2013-08-05 | 2016-03-09 | 哈尔滨工业大学 | 一种量子点修饰ZnO纳米棒阵列电极及其制备方法 |
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