JPS5949542B2 - Sensor for measuring the concentration of specific substances in fluids - Google Patents
Sensor for measuring the concentration of specific substances in fluidsInfo
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- JPS5949542B2 JPS5949542B2 JP52052545A JP5254577A JPS5949542B2 JP S5949542 B2 JPS5949542 B2 JP S5949542B2 JP 52052545 A JP52052545 A JP 52052545A JP 5254577 A JP5254577 A JP 5254577A JP S5949542 B2 JPS5949542 B2 JP S5949542B2
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は濃淡電池の原理に基づいて流体中の特に気体中
の化学的特定物質の濃度を求めるための新規な電気化学
的セルすなわちセンサに関する。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION The present invention relates to a novel electrochemical cell or sensor for determining the concentration of a chemical substance in a fluid, particularly in a gas, based on the principle of a concentration cell.
この種のいくつかのセンサは周知である。本発明による
センサは、固体（半導体）と薄層技術を利用しており、
リアルタイム（実時間）測定と両立する応答時間で低温
でも動作できるものである。Several sensors of this type are known. The sensor according to the invention utilizes solid state (semiconductor) and thin layer technology,
It has a response time compatible with real-time measurements and can operate at low temperatures.
流体中の予定物質の濃度を求めるセンサは固体電解質に
より隔離された２枚の電極を含み、第１の電極は分析さ
れる流体中に浸され、検査される物質のため、触媒作用
によりイオンに遷移していくことができ、第２の電極は
前記イオンと前記電解質との交換により電気化学的基準
電位を設定することができる。A sensor for determining the concentration of a substance of interest in a fluid includes two electrodes separated by a solid electrolyte, the first electrode being immersed in the fluid to be analyzed and catalytically converted into ions for the substance to be examined. The second electrode can set an electrochemical reference potential by exchanging the ions with the electrolyte.
第１の電極と、固体電解質と、第２の電極がそれぞれ基
板に重ね合わされた３つの薄層を形成しており、固体電
解質と基板が被分析流体から第２の電極を隔離しており
、接続機構が２つの電極を電圧測定装置の２つの端子に
それぞれ接続するために備えられていることによつて本
発明は従来のものと差異を有する。a first electrode, a solid electrolyte, and a second electrode each forming three thin layers superimposed on the substrate, the solid electrolyte and the substrate isolating the second electrode from the fluid to be analyzed; The invention differs from the prior art in that a connecting mechanism is provided for respectively connecting the two electrodes to the two terminals of the voltage measuring device.
添付図面を参照して本発明を以下詳述する。The invention will now be described in detail with reference to the accompanying drawings.
説明を簡単にするため、分析されるべき物質は酸素を例
にとつて記載することにする。酸素のイオン化反応は次
の如く周知である。第１図は本発明によるセンサの一実
施例を示す。To simplify the explanation, the substance to be analyzed will be described using oxygen as an example. The ionization reaction of oxygen is well known as follows. FIG. 1 shows an embodiment of a sensor according to the invention.
この実施例はセンサ全体が強固となるような基板１を含
み、この基板はこの場合電気良導体である。基板１はた
とえば金属で作られている。この基板の上に層２が連続
的に付着され、この層２の性質は以下詳述する。This embodiment includes a substrate 1 such that the entire sensor is rigid, this substrate being a good electrical conductor in this case. The substrate 1 is made of metal, for example. A layer 2 is successively deposited onto this substrate, the nature of which will be detailed below.
この層２は固体電解質の層３により被覆される。導体層
４が層３の上に付着され、これら全体は酸素雰囲気によ
つて包囲される。This layer 2 is covered by a layer 3 of solid electrolyte. A conductor layer 4 is deposited on top of layer 3, all of which is surrounded by an oxygen atmosphere.
それぞれの層は以下の如く形成される。Each layer is formed as follows.
ａ）層２：この層２は電気良導体で作られる。a) Layer 2: This layer 2 is made of a good electrical conductor.
この層は被分析物質のイオンを含み、交換することがで
きる。つまりこの種のイオンを受授できる。酸素の場合
、層２はＯ−イオンを解放したり受入れることができる
。層２は時間関数の化学的安定レベルを有し、測定継続
時間に適合できるものである。This layer contains ions of the analyte and can be exchanged. In other words, you can receive this type of ion. In the case of oxygen, layer 2 can release or accept O- ions. Layer 2 has a level of chemical stability that is a function of time and is adaptable to the duration of the measurement.
酸素の場合、系Ｍ／ＭＯにより形成される（ここにＭは
金属、０は酸素）。すなわちＣｕ／ＣｕＯ，Ｃｕ／Ｃｕ
２Ｏ．Ｐｂ／ＰｂＯ，Ｆｅ／／ＦｅＯ，Ｆｅ／Ｔｅ２Ｏ
３，Ｆｅ／Ｔｅ３Ｏ４のような非化学量論的混合物であ
る。層２は１ミクロン程度の厚さを有する。In the case of oxygen, it is formed by the system M/MO (where M is metal and 0 is oxygen). That is, Cu/CuO, Cu/Cu
2O. Pb/PbO, Fe//FeO, Fe/Te2O
3, non-stoichiometric mixtures such as Fe/Te3O4. Layer 2 has a thickness of the order of 1 micron.
層２は基板１に蒸着技術、電着技術、熱処理あるいはイ
ンプランテーシヨン（イオンビームで付着）処理により
真空中で付着されて形成される。層２の最終的形状は写
真蝕刻処理により得られる。この層２の電極は基準電極
として動作し固体電解質により被覆される。ｂ）層４：
この層４は被分析物質のためまたその物質のみのための
イオン化触媒として動作できる電極である。The layer 2 is deposited on the substrate 1 in a vacuum by vapor deposition techniques, electrodeposition techniques, heat treatment or implantation (ion beam deposition) processes. The final shape of layer 2 is obtained by photolithography. This layer 2 electrode acts as a reference electrode and is coated with a solid electrolyte. b) Layer 4:
This layer 4 is an electrode that can act as an ionization catalyst for and only for the substance to be analyzed.
酸素の場合、この電極４は酸素原子を以下の化学反応式
によりイオンに変えることができなければならない。換
言すれば、得られた酸素イオンは−２ｅの電荷を有して
いる。In the case of oxygen, this electrode 4 must be able to convert oxygen atoms into ions according to the following chemical reaction equation. In other words, the obtained oxygen ions have a charge of -2e.
この電極４は金属（白金、銀）あるいは薄層付着処理（
力ソートスパッタリング等）によるＮａｘｗ，−ＸＯ３
の化合物により形成される。ｃ）層３：この固体電解質
３は２つの電極２，４の間にはさまれた薄層である。This electrode 4 is made of metal (platinum, silver) or thin-layer adhesive treatment (
Naxw, -XO3 by force sorting sputtering, etc.)
It is formed by a compound of c) Layer 3: This solid electrolyte 3 is a thin layer sandwiched between two electrodes 2,4.
この薄層の材料は電子の不良導体でなければならないが
被分析物質のイオンの良導体でなければならない。その
厚さは５０λ乃至１００ミクロンである。この薄層は次
のような周知の技術により形成される。たとえば真空沈
着（力ソートスパッタリング、蒸発）、蒸着、電気化学
的沈着あるいは適当な雰囲気中で熱処理されるかイオン
インブランテーシヨン処理されるこれらすべての沈着処
理の組合せにより形成される。酸素イオンに対する固体
電解質の好例は次式に対応する材料である。The material of this thin layer must be a poor conductor of electrons, but a good conductor of ions of the analyte. Its thickness is between 50λ and 100 microns. This thin layer is formed by the following well-known technique. For example, it can be formed by vacuum deposition (force sort sputtering, evaporation), vapor deposition, electrochemical deposition or a combination of all these deposition processes, heat-treated in a suitable atmosphere or by ion implantation. A good example of a solid electrolyte for oxygen ions is a material corresponding to the following formula:
（ＺｒＯ，）ｘ（ＣａＯ）１−ｘここにＸは０．８０＜
Ｘ〈０．９５である。２つの電気接触電極５と６は電極
４と基板１を電圧測定装置７（高インピーダンス電圧計
）の２つの端子にそれぞれ接続している。(ZrO,)x(CaO)1-x where X is 0.80<
X<0.95. Two electrical contact electrodes 5 and 6 connect electrode 4 and substrate 1 to two terminals of a voltage measuring device 7 (high impedance voltmeter), respectively.
上記の如き構成のセンサは次のように動作する。The sensor configured as described above operates as follows.
電極４は触媒作用により酸素原子をイオンに交換する。
同様に固体電解質３は電極２あるいは電極４からイオン
を受ける。酸素の分圧により、電極２と４の間に起電力
が一方の向きまたはその逆に平衡状態で設定される。電
圧計７はこの起電力を測定する。The electrode 4 catalytically exchanges oxygen atoms into ions.
Similarly, solid electrolyte 3 receives ions from electrode 2 or electrode 4. Due to the partial pressure of oxygen, an electromotive force is set in equilibrium between the electrodes 2 and 4 in one direction or vice versa. Voltmeter 7 measures this electromotive force.
この起電力Ｖ（ボルト単位で測定される）はネルンスト
の法則により酸素の分圧に関連されて次式の如く示され
る。This electromotive force V (measured in volts) is expressed by Nernst's law in relation to the partial pressure of oxygen as follows.
ここでＺは被分析イオンの価数であり、酸素イオンＯ−
の場合Ｚ−２である。Here, Z is the valence of the analyte ion, and the oxygen ion O-
In this case, it is Z-2.
Ｒは気体定数、Ｔは絶対温度、Ｆはフアラデ一定数、Ｐ
Ｏ２は被分析流体中の酸素の分圧、ＹＯ２は電極２のＩ
Ｏ系の酸素の平衡圧力である。第２図は分圧ＰＯ２の関
数としてこの起電力Ｖの変化曲線を示し、ＰＯ２は所与
温度に対し対数目盛（１０ｇｅＰ０２）で示されている
。R is the gas constant, T is the absolute temperature, F is the Farade constant, P
O2 is the partial pressure of oxygen in the fluid to be analyzed, and YO2 is the I of electrode 2.
This is the equilibrium pressure of oxygen in the O system. FIG. 2 shows the curve of the variation of this electromotive force V as a function of the partial pressure PO2, which is plotted on a logarithmic scale (10geP02) for a given temperature.
第３図はいわゆる「プレーナ形」製造技術により形成さ
れた変形実施例の断面図を示す。FIG. 3 shows a cross-sectional view of an alternative embodiment formed by a so-called "planar" manufacturing technique.
第３図において、第１図と同じ構成部分には同じ参照数
字が付されている。基板１００は絶縁物であり、電極２
は延長部８を有するように延長された電極２″に部分的
に埋込まれその上にオーム接触６が溶接される。第４図
は本発明の第３の実施例の斜視図である。In FIG. 3, the same components as in FIG. 1 are given the same reference numerals. The substrate 100 is an insulator, and the electrode 2
is partially embedded in the electrode 2'', which is extended to have an extension 8, onto which the ohmic contact 6 is welded. FIG. 4 is a perspective view of a third embodiment of the invention.
この場合、基板１００はＰ形半導体である。図面に明示
されていないがソースとドレインがＮ形拡散層により形
成された、ＭＯＳ形トランジスタ１５がこの基板上に集
積回路化される。基板上に付着された導体層１４により
接続された接触電極１１がソースに付着されており、図
面では見えないが層２に接続されている。同様に導体層
１６に接続された接触電極１０がドレインに付着されて
つつ
いる。In this case, substrate 100 is a P-type semiconductor. Although not clearly shown in the drawings, a MOS transistor 15 whose source and drain are formed by N-type diffusion layers is integrated on this substrate. A contact electrode 11 connected to the source by a conductor layer 14 deposited on the substrate is attached to the layer 2, although it is not visible in the drawing. A contact electrode 10, which is likewise connected to a conductor layer 16, is attached to the drain.
この導体層１６は基板１００から絶縁されている。絶縁
物層９がドレインとソースの間で電解質層３に接触して
付着されている。This conductor layer 16 is insulated from the substrate 100. An insulator layer 9 is deposited in contact with the electrolyte layer 3 between the drain and source.
電極４に接続された金属ゲート１３がこの絶縁物層９の
上に付着されている。第５図は第４図の実施例の等価回
路図である。A metal gate 13 connected to the electrode 4 is deposited on top of this insulator layer 9. FIG. 5 is an equivalent circuit diagram of the embodiment of FIG. 4.
層２はアースとトランジスタ１５のソース１１に接続さ
れ、層４はこのトランジスタ１５のゲートに接続され、
このトランジスタ１５のドレイン１０は電流測定装置１
８を介してバツテリ１６の正極端子に接続されている。
この電界効果トランジスタ１５はインピーダンス整合器
と増幅器として両方の動作を行なう。Layer 2 is connected to ground and the source 11 of transistor 15, layer 4 is connected to the gate of this transistor 15,
The drain 10 of this transistor 15 is the current measuring device 1
8 to the positive terminal of the battery 16.
This field effect transistor 15 functions both as an impedance matcher and as an amplifier.
その入力インピーダンスは電気化学的セル（センサ）の
インピーダンスよりもかなり高い。Its input impedance is significantly higher than that of the electrochemical cell (sensor).
第１図は本発明の第１の実施例の断面構成説明図、第２
図は起電力対酸素分圧の対数値の関係を説明したグラフ
、第３図は本発明の第２の実施例の断面構成説明図、第
４図は本発明の第３の実施例の斜視図、第５図は第４図
の実施例の等価回路図である。
１，１００・・・・・・基板、４・・・・・・第１の電
極、２・・・・・・第２の電極、３・・・・・・固体電
解質層、５，６・・・・・・接触電極、７・・・・・・
電圧測定装置（電圧計）、１５・・・・・・ＭＯＳトラ
ンジスタ、１０・・・・・・ドレイン電極、１１・・・
・・・ソース電極、１３・・・・・・ゲート電極。FIG. 1 is an explanatory diagram of the cross-sectional structure of the first embodiment of the present invention;
The figure is a graph explaining the relationship between the electromotive force and the logarithm value of oxygen partial pressure, Figure 3 is a cross-sectional diagram illustrating the configuration of the second embodiment of the present invention, and Figure 4 is a perspective view of the third embodiment of the present invention. 5 is an equivalent circuit diagram of the embodiment shown in FIG. 4. 1,100...Substrate, 4...First electrode, 2...Second electrode, 3...Solid electrolyte layer, 5,6... ...Contact electrode, 7...
Voltage measuring device (voltmeter), 15...MOS transistor, 10...drain electrode, 11...
...Source electrode, 13...Gate electrode.
Claims (1)
おいて、第１の電極と、基準極として動作する第２の電
極と、前記第１、第２の電極を互いに隔離する固体電解
質層とを備え、前記流体に接触する前記第１の電極が前
記特定物質を電荷を帯電しているイオンに選択的に変換
することができ、前記第２の電極は前記固体電解質層の
中に埋込まれており電解質層と前記イオンを交換できる
ものであり、前記固体電解質層は前記イオンに対し伝導
性を有しており、さらに前記電極を電圧測定装置の２つ
の端子に接続するための電気接触電極を備え、前記第１
の電極、固体電解質層および第２の電極のそれぞれが基
板の上に重ね合わされた薄層より成り全体としてその構
造の機械的安定性が強固にされていることを特徴とする
センサ。 ２ 前記特定物質が酸素であることを特徴とする第１項
記載のセンサ。 ３ 前記第２の電極が金属とその金属の酸化物より成る
組成物で作られていることを特徴とする第２項記載のセ
ンサ。 ４ 前記基板が導体材料で作られ前記第２の電極に対す
る接触面を形成していることを特徴とする第１項記載の
センサ。 ５ 前記基板が絶縁物あるいは不純物濃度の低い半導体
で作られ、前記第１の電極の接触電極がアースに接続さ
れ、前記固体電解質層により前記第２の電極に電気的接
触が形成されていることを特徴とする第１項記載のセン
サ。 ６ 流体中の特定物質の濃度を測定するためのセンサに
おいて、第１の電極と、基準極として動作する第２の電
極と、前記第１、第２の電極を互いに隔離する固体電解
質層とを備え、前記流体に接触する前記第１の電極が前
記特定物質を電荷を帯電しているイオンに選択的に変換
することができ、前記第２の電極は前記固体電解質層の
中に埋込まれており電解質層と前記イオンを交換できる
ものであり、前記固体電解質層は前記イオンに対し伝導
性を有しており、さらに前記電極を電圧測定装置の２つ
の端子に接続するための電気接触電極を備え、前記第１
の電極を相互接続している前記接触電極が基板上に集積
化されたＭＯＳトランジスタのゲートに接続されており
、このトランジスタのソースは前記第２の電極とアース
に接続されており、このトランジスタのドレインは電流
測定装置を介して固定電圧源に接続されており、前記第
１の電極、固体電解質層および第２の電極のそれぞれが
基板の上に重ね合わされた薄層より成り全体としてその
構造の機械的安定性が強固にされていることを特徴とす
るセンサ。[Claims] 1. In a sensor for measuring the concentration of a specific substance in a fluid, a first electrode, a second electrode that operates as a reference electrode, and the first and second electrodes are isolated from each other. a solid electrolyte layer, the first electrode in contact with the fluid can selectively convert the specific substance into charged ions, and the second electrode is in contact with the solid electrolyte layer. embedded in the solid electrolyte layer to exchange the ions with the electrolyte layer, the solid electrolyte layer is conductive to the ions, and the electrodes are connected to two terminals of a voltage measuring device. said first
1. A sensor characterized in that each of the electrode, the solid electrolyte layer and the second electrode comprises a thin layer superimposed on a substrate, and the mechanical stability of the structure as a whole is strengthened. 2. The sensor according to item 1, wherein the specific substance is oxygen. 3. The sensor according to item 2, wherein the second electrode is made of a composition comprising a metal and an oxide of the metal. 4. The sensor of claim 1, wherein the substrate is made of a conductive material and forms a contact surface for the second electrode. 5. The substrate is made of an insulator or a semiconductor with a low impurity concentration, a contact electrode of the first electrode is connected to ground, and an electrical contact is formed with the second electrode by the solid electrolyte layer. 2. The sensor according to item 1, characterized in that: 6. A sensor for measuring the concentration of a specific substance in a fluid, which includes a first electrode, a second electrode that operates as a reference electrode, and a solid electrolyte layer that isolates the first and second electrodes from each other. wherein the first electrode in contact with the fluid is capable of selectively converting the specific substance into charged ions, and the second electrode is embedded in the solid electrolyte layer. The solid electrolyte layer is conductive to the ions, and further includes electrical contact electrodes for connecting the electrodes to two terminals of a voltage measuring device. and the first
said contact electrode interconnecting the electrodes of said transistor is connected to the gate of a MOS transistor integrated on the substrate, the source of said transistor being connected to said second electrode and to ground; The drain is connected to a fixed voltage source via a current measuring device, and each of the first electrode, solid electrolyte layer and second electrode consists of a thin layer superimposed on a substrate, and the structure as a whole is A sensor characterized by strong mechanical stability.
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| FR000007613843 | 1976-05-07 | ||
| FR7613843A FR2350598A1 (en) | 1976-05-07 | 1976-05-07 | CONCENTRATION SENSOR OF A SPECIES IN A FLUID |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS52136689A JPS52136689A (en) | 1977-11-15 |
| JPS5949542B2 true JPS5949542B2 (en) | 1984-12-03 |
Family
ID=9172861
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP52052545A Expired JPS5949542B2 (en) | 1976-05-07 | 1977-05-07 | Sensor for measuring the concentration of specific substances in fluids |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5949542B2 (en) |
| DE (1) | DE2720474A1 (en) |
| FR (1) | FR2350598A1 (en) |
| GB (1) | GB1559257A (en) |
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- 1977-05-07 JP JP52052545A patent/JPS5949542B2/en not_active Expired
Also Published As
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|---|---|
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| GB1559257A (en) | 1980-01-16 |
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| FR2350598A1 (en) | 1977-12-02 |
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