JPS58171918A - 強靭なるアクリルシ−ト - Google Patents

強靭なるアクリルシ−ト

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JPS58171918A
JPS58171918A JP57052283A JP5228382A JPS58171918A JP S58171918 A JPS58171918 A JP S58171918A JP 57052283 A JP57052283 A JP 57052283A JP 5228382 A JP5228382 A JP 5228382A JP S58171918 A JPS58171918 A JP S58171918A
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sheet
pmma
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high viscosity
rolling
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JP57052283A
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Hiroshi Kataoka
片岡　紘
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Asahi Kasei Corp
Asahi Chemical Industry Co Ltd
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Asahi Chemical Industry Co Ltd
Asahi Kasei Kogyo KK
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Publication date
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は強靭なアクリルシートの単層及び積層に係る。
アクリルシート（メチルメタクリレートを主体とした重
合体から成るシートを云う）は、一般に透明性、耐候性
、硬さ、剛性に優れ、広くグレージング材用途に使用さ
れている。しかし、衝撃に対して弱く、耐候性、硬さ、
剛性を保持したまま耐衝撃性を向上させたアクリルシー
トが要求されている０本発明はこの要求に答えたもので
ある。
本発明は、ポリメチルメタクリレートを高粘度状態で圧
延して３倍以上に２軸配向した厚さ１龍以上ｉｏｗ以下
の最大ＯＲ８が２０ＫＰ／ａ１以上の強靭なアクリルシ
ートである。本発明に述べるポリメチルメタクリレート
（以下ＰＭＭＡと略記）とは、メチルメタクリレートを
主体とした重合体であり、若干のコモノマーを含む共重
合体、若干の添加物を含むブレンド体も含まれる。
しかし、本発明ではメチルメタクリレートの単独重合体
が好ましく、添加物も微少の紫外線吸収剤等が含まれる
程度のものが好ましい。すなわち、ＰＭＭＡは、共重合
体にすることＫよシ、成形性等が良（なるが、しかし、
耐候性、硬さ、剛性等のＰＭＭＡが有する優れた特性が
低下する。従って、メチルメタクリレートの単独重合体
がグレージング材用途には好ましく、本発明に於てもメ
チルメタクリレートの単独重合体が好ましい。又、本発
明では耐熱性ＰＭＭＡが好ましい。ＰＭＭＡは２軸配向
されると、ガラス転位温度付近から収縮をはじめるため
、耐熱性が低下する。耐熱性を向上した耐熱性ＰＭＭＡ
が本発明では非常に好ましい。メチルメタクリレートを
変性して重合した耐熱性ＰＭＭＡも本発明ではＰＭＭＡ
と表現することにする。
これまでＰＭＭＡの２軸配向シートは、ＰＭＭＡのガラ
ス転位温度以上で溶融温度以下に加熱された素材を２軸
方向に引張ることによって製造されている。しかし引張
り法で成形される２軸配向シートでは、比較的低粘度状
態で成形されており、従って比較的分子量の低いＰＭＭ
Ａが用いられ（いる。
重量平均分子量Ｚｏｏ万以上の超高分子量ＰＭＭＡは、
引張り法で成形することはむつかしい。ＰＭＭ　Ａ素材
を圧縮金型で圧縮して２軸配向させる圧延法を用いて検
討した結果、圧延法では高粘度状態で成形でき、且つ超
高分子量ＰＭＭＡも容易に成形で形品が非常に優れた性
質を有することを発見した。
４ＩＫ超高分子量ＰＭＭＡで、メチルメタクリレートの
単独重合体は、ＰＭＭＡが有する優れた性質を保持した
まま、耐衝撃性を著るしく向上させることができ、グレ
ージング材として非常に好ましい。
本発明のアクリルシート成形品は特願昭５４−１０５９
９９号明細書に記載の方法、具体的には１５〜２０ｍ厚
の素材を、予め潤滑剤を塗布した金型に入れ、所定の温
度、圧傘力、圧縮時間、圧延して製造される。このよう
な圧延法で、高粘度状態で成形した２軸配向成形品の落
錘衝撃強度を図面の第１図に示した。各ＰＭＭＡ分子量
の１５〜２０ｍ厚の素材を潤滑剤が塗布された金型で、
１５０〜１７０℃で圧延して５倍に均一に２軸配向させ
たシートを成形し、該シートに３７４インチ半径のミサ
イルを１ｆｆｔの高さより落下させ、シートが破壊する
エネルギーを測定し、図面の第１図に示した。この結果
、分子量が大きいＰＭＭＡ程衝撃強度は大きく、重量平
均分子量４４０万のＰＭＭＡでは２軸配向することＫよ
り、落錘衝撃強度が２０倍になった。落錘衝撃強度はＰ
ＭＭＡの重量平均分子量が１００万以上になると著しく
２軸配向効果が一著に現れてくる。架橋が若干起ってい
るＰＭＭＡも本発明に有効であり、本発明に含まれる。
分子量が大きくなると、延伸により各分子のからみが有
効に働き、延伸効果が現れ易くなるものと考えられる。
２軸配向シートの延伸倍率は大きい程一般に衝撃強度の
増大は大きい。延伸の効果は、延伸条件により異り、樹
脂粘度が大きい程、又延伸速度が速い程２軸配向のかか
り具合が太さい。
圧延法は引張り法よりも高粘度状態での配向が可能であ
り、本発明のシートは圧延法により成形される。シート
の配向度合は、該シートを加熱した時の収縮力、すなわ
ち一般にＯＲ８（Ｏｒｉ＠ｎｔａｔｉｏｎＲｅｌｅａｓ
ｅ　Ｓｔｒｓｍｇ）とよばれている収縮力で表現できる
。
本発明のシートのＯＲ８を第′２図に示す装置で測定し
た。第２図に於て、２軸配向シー）１を長さ２２０ｆｉ
、巾１５０に切削し、長さ１４０ｍになる様に固定具２
で固定した。
長さ１２５ｙｎ、巾６５１１１で３００Ｗの３〜７／ｊ
ｍの波長を主体とする暗赤外線ヒーター４　（３，７Ｗ
／ｊの発熱体密度）２枚を、前記シー）１がら２３ｍの
位置に置き、該シートを加熱して発生するＯＲ８をロー
ドセル３で測定した。測定結果を第３図以後に示した。
第３図に於て、時間の経過につれてシート表面の温度は
上昇し、一定の温度になるとＯＲ８が発生し、最大値に
達した後、シート破断が起る。
ＭＭＡを主体とする共重合体は軟化温度が低く、より低
温度からＯＲ８が発生する。延伸倍率が大きい程、ｏ　
Ｒｓも大きい。分子量４４０万のＰＭＭＡＫついてその
ＯＲ８の最大値を測定し、延伸倍率と衝撃強度、ＯＲＨ
の関係を第４図、第５図に示した。第４図に示す様に延
伸倍率の増加によりＯＲ８，衝撃強度共に増加するが、
衝撃強度は延伸倍率３倍から３．５倍付近で急速に増大
する。
ＯＲ８と衝撃強度の関係を８５図に示したが、衝撃強度
はＯＲ８が２０Ｋｐ／ｃＩｉ付近から急速に増大する。
この様に本発明のシートは、圧延成形により低温度、高
粘度状態で３倍以上に１好ましくは３．５倍以上に２軸
延伸され、最大ＯＲ８が２０Ｋｐ／ｃｄ以上の強靭なシ
ートである。
本発明に述べる延伸倍率とは、面積比あるいは厚み比で
示した倍率であり、延伸倍率と圧延倍率は同じ意味とす
る。延伸あるいは圧延比が縦、横で若干の差異があるも
のも含まれるものとする。
本発明では、重量平均分子量が１００万以上の超高分子
量ＰＭＭＡが特に好ましいが、分子量１００以下でも、
成形温度を更に下けて高粘度状態で成形するか、あるい
は延伸倍率を更に大きくして、ＯＲ８を２０Ｋｙ／−以
上にしたものは、本発明に含まれる。
本発明に述べる高粘度状態とは、引張り法により、引張
延伸時の粘度よりはるかに高粘度状態であり、好ましく
はｌＸｌ０’ポイズ以上、さらに好ましくは１．５Ｘｌ
Ｏ’ポイズ以上の高粘度状態である。第６図にＰＭＭＡ
の温度と粘度の関係を示した。
この関係は、ＲＨＥＯＭＩＴＲＩＣ８，ＩＮＣ製のＤＹ
ＮＡＭＩＣＳＰｇＣＴＲＯＭＥＴＥＲＲＤＳ−７７００
で測定したもので、５ＨＥＡＲＲＡＴＥ　　Ｏ，１ラジ
アン／秒、５ＴＲＡＩＮ　ＩＩＧの条件で測定した。
当然ながら、分子量が大きくなる程、ある温度に於ける
粘度は大きくなる。本発明では１Ｘ１０７ボイズ以上の
高粘度状態が好ましく、さらに好ましくは１．５Ｘ１Ｇ
７ポイズ以上である。ここに述べる粘度はＰＭＭＡ素材
の平均粘度である。
本発明でＦｉ２軸配向シートの厚さは１冨茂以上１０ｍ
以下であや、好ましくは１．５層以上６ｎ以下である。
１１ｏＩ厚以下及び１００１厚以上の２軸配向シートは
圧延成形で製造することが困難になる。
本発明のシートを成形する圧延成形法は特願昭５４−１
０５９９９号に示した。
更に、本発明は２層あるいは３層以上の積層シー）Ｋ係
る。すなわち本発明は、２層シートの１層、あるいは３
層以上のシートの表層が、ＰＭＭＡを高粘度状態で圧廻
して３倍以上に２層配向させた、最大ＯＲ８が２０Ｋｆ
／−以上のＰＭＭＡシートがら成る強靭なる積層アクリ
ルシートである。
積層シートの物理的性質等は表層により最も影響すれる
。表層を強靭なアクリルシートにすることＫよ抄、強靭
な積層シートが得られる。
本発明の積層シートの成形法は、積層体を圧延成形して
成形しても良いし、別々に成形した後に接着する方法で
もよい。ＰＭＭＡと積層できる好ましい樹脂は、ポリカ
ーボネート、スチレン−アクリロニトリル共重合体等で
ある。
本発明のアクリルシートは、ＰＭＭＡシートの最大の欠
点である衝撃強度を著しく改良しており、その経済的効
果は大きい。
【図面の簡単な説明】
第１図はＰＭＭＡの無配向及び２軸配向したシートの肉
厚−落錘衝撃強度の関係を示すグラフである。 第２図はＯＲ８の測定装置の断面路図、第３図は、ＯＲ
８を、第４図は延伸倍率とＯＲ８衝撃強度の関係を、第
５図はＯＲ８と衝撃強度の関係をそれぞれ示すグラフで
ある。 第６図はＰＭＭＡの温度と粘度の関係を示すグラフであ
る。 特許出願人　旭ダウ株式会社 第１図 □肉厚（ｍｍ） 第２図 第３図 １０２− 第４図 第５図 ＯＲ５（ｋｇ／ｃｍ２） 手続補正書（０焚） 昭和５７年６月ｌｒ日 特許庁長官島　１）春　樹膜 ｔ　事件の表示　　昭和５丁年特許願第　５１２８３　
　号２　発明の名称 強靭なるアクリルシート ａ　補正をする者 事件との関係　　特許出願人 生　補正の対象 明細書の「発明の詳細な説明」の橿 ＆　補正の内容 補正の内容 （１）　　明細書第３頁％＃Ｉ９行と第１０行の間に次
の文章を挿入する。 「ハαムの２軸配向シートの性能については、ＫＵＮＳ
Ｔ８ＴＯＦＦ−ＨＡＮＤＢＵＣＨ＠ＢＡＮＤ　ＩＸ。 Ｐｏｌｙｍｅｔｈａ＠ｒｙｌａｔ＊　　Ｐ、　１２５〜
１Ｂ４（ｅＡＲＬＨＡ）１８ＥＲＶＥＲＬＡＧ　ＭＵＮ
ＣＨＥＮ　１９７５）Ｋ詳しく述べられている。この公
知文献の中で、ＰＭＭムの２軸配向シートの破壊エネル
ギーは延伸倍率が３倍の時に最大になり、延伸倍率が更
に大き（なると破壊エネルギーは低下し、工業的製造の
場合には延伸倍率が３倍が好ましいと記されている。事
実、現在市販されているＰＭＭムの２軸配向シートは３
倍Ｓ度の延伸倍率のものである。」 （２）　　明細書第６頁、第１６行 「０ＲＢＪを「０Ｒ８ＪＫ補正する。 以上 手続補正書（自発） 昭和５８年　１月−４日 特許庁長官　　若杉和夫　殿 ｌ　事件の表示　　　昭和５７年特許願第　５２２８３
　　号２　発明の名称 強靭なるアクリルシート ａ　補正をする者 取締役社長　　弓　倉　礼　− 屯　代理人 五　補正の対象 （１）　　明細書の特許請求の範囲記載を別紙のとおり
補正する。 （２）明細書第２頁第８行「圧延」を「圧縮」に補正す
る。 （３）同第３頁第４行［耐熱性ＰＭＭＡＪを［耐熱性Ｐ
ＭＭＡ　（ＭＭ人−スチレンー無水マレイン酸３元共重
合体等）」と補正する。 （４）同第３頁第１８行Ｆ圧延法」を「圧縮法」に補正
する。 （５）　　同第３頁第１９行「圧延法」を「圧縮法」に
補正する。 （６）同第４頁第１行「高粘度状態で」を「高粘度状態
、高圧縮力、高速で強力に配向をかけた」に補正する。 （７）同第４頁第９行「潤滑剤を」を［良好な潤滑剤を
均一に」と補正する。 （８）同第４頁第１θ行「延して」を「縮して」に補正
する。 同第４頁第１０行「圧延法」を［圧縮法］に補正する。 （９）同第５頁第１３行「圧延法」を「圧縮法」に補正
する。 ＣＭ））　　同第５頁第１４行「圧延法により成形され
る。」を「圧縮法により高粘度状態、高圧縮力、高延伸
速度で成形された高配向度に均一２軸配向されたシート
である。」に補正する。 （１１）同第５頁第２０行「測定した。」と「第２Ｎに
於て、」との間に成文を挿入する。 「測定法は成形品の大きさ、加熱法等は次に示す方法で
あり、他についてはＡ８ＴＭ　Ｄ　１５０４に準じた。 」 （１２）同第６頁第４行「暗赤外１を「遠赤外」に補正
する。 （１３）同第６頁第６行「位置に置き、」と「該シート
」との間に成文を挿入する。 ［該ヒーターの表面温度を約３００℃に設定し、」（１
４）同第６頁第８行と第９行との間に成文を挿入する。 ｌ−１１１１定は十分に再現性があり、信頼できる本の
であった。］ （１５）　　同第６頁第１１行「達した後、」と「シー
ト破断」との間に「低下あるいは」を挿入する。 （１６）同第６頁第１９行「増大する」を［増大し、４
倍延伸以上では０ＦＬＳ、衝撃強度共に著るしく大きい
。」に補正する。 （１７）　　同第７頁第２行〜第５行［この様に・・・
・・・シートである。」を成文に補正する。 ［この様に本発明のシートは、高粘度状態で３倍以上に
、好ましくは４倍以上７倍以下に２軸延伸され、最大Ｏ
Ｒ８が２０←ｔ２以上、好ましくは２５　Ｋ１７ｃｍ２
以上４０　Ｋｔ／ｃｍ２　以下（ｒ）　強靭なシートで
ある。本発明の２軸配向シートは、均一に２軸配向され
たシートが好ましいが、若干の２軸方向のＯａＳ差があ
るものも含むものとする。すなわち、２軸方向のＯａＳ
比が１〜１．５程度で、低い方向の最大０＆８が２０　
Ｋｆ／ｃｍ２以上ノシートトスル。」（搬　同第７頁第
７行１圧延倍率」を「圧縮倍率」Ｋ補正する。 （１９）同第８頁第１３行「圧延成形」を１圧縮成形」
に補正する。 （２０）同第８頁第１４行「圧延成形」を「圧縮成形」
に補正する。 （２１）同第８頁第１５行「示した。」を成文に補正す
る。 ［示した方法を更に改良し、例えば高圧縮力を加えて高
速度で強力に２軸配向を行っても、潤滑層の膜切れ等の
不良が生じない良好な潤滑剤等を開発した結果、本発明
のシートは成形できた。強力な配向をかけるには高圧縮
力を加えることが必要で、素地当り４５　ＫＰ／ｃｒｒ
ｒ”以上、好マシくはｔ　５０　ＫＰ／ｃｍ２以上７０
０　Ｋ１１７ｃｍ”以下の高圧縮力が使用される。圧縮
力が大きい程、素地の流動速度も大きくなる。素地が圧
縮されて２軸配向される時の横方向の流動速度は素地が
大きい程、且つ圧縮力が大きい程速くなる。本発明の素
地の表面積は好撞しくｔｉ４０ｏｄ以上であり、表面積
が４０ｃｍ２以上の厚肉素地に、１５０　峙１０ｒ１２
以上の高圧縮力を加えると、横方向の流動速度は速く、
一般には３　（Ｍ／　ｓｅｃ以上になる。良好々潤滑剤
、素地の適度な温度分布等の成形技術により、この様な
高速圧縮成形も良好にできる。 （２２）同第８頁第１９行「圧延」を「圧縮」に補正す
る。 （２３）同第９頁第５行「圧延」を「圧縮」に補正する
。 以上 特許請求の範囲 （１）　　ポリメチルメタクリレートを高粘度状態で延
伸倍率３倍以上に２軸配向した最大０Ｒ８２０Ｋｆ肩以
上であるシートを単層、又は多層のうちの少なくとも表
層としたことを特徴とする強靭なるアクリルシート （２）　　ポリメチルメタクリレートが重量平均分子量
１００万以上のものである特許請求の範囲第１項記載の
アクリルシート （３）　　ポリメチルメタクリレートが、ｌＸｌ０’ボ
イス以１の高粘度状態であることｔ％徴とする特許請求
の範囲第１項又は第２項記載のアクリル１シ一ト

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 （１）　　ポリメチルメタクリレートを高粘度状態で延
    伸倍率３倍以上に圧延２軸配向した最大０Ｒ８２ｏｘｐ
    、”ｃＩＩＩ以上であるシートを単層、又は多層のうち
    の少なくとも表層としたことを特徴とする強靭なるアク
    リルシート 記載のアクリルシート （３）゛圧延時のポリメチルメタクリレートが、１Ｘ１
    ０’ボイズ以上の高粘度状態であることを特徴とする特
    許請求の範囲第１項又は第２項記載のアクリルシート
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