JPH1179708A - 活性酸素発生装置 - Google Patents
活性酸素発生装置Info
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Abstract
が可能でコンパクトな装置を提供する。 【解決手段】 複合電極1において、陰極1bには活性
酸素発生能を有するレドックスポリマーを担持させ、陽
極1aと陰極1bとの間に、液通過性または液浸透性で
厚さ0.005〜5mmのスペーサー1cを介在させ
る。前記複合電極1が液体と接触することにより前記レ
ドックスポリマーが液中溶存酸素を還元して活性酸素を
発生し、酸化されたレドックスポリマーが前記陰極から
電子を受け取ることにより還元され、これにより連続的
に活性酸素を発生させることができる。レドックスポリ
マーとしてはポリアニリンを使用することが好ましい。
Description
殺菌・殺藻したり、水の表面張力を低下させるのに有用
な活性酸素を連続的に発生させる装置に関する。
しては、塩素、オゾン、紫外線、電解酸性水、活性酸素
などを用いる方法が知られている。このなかでも、活性
酸素を用いる方法は、作業上危険が少なく、有毒ガスの
発生のおそれもなく、安価で確実に殺菌殺藻できる方法
として近年注目されている。
チタンに光を当てる方法(藤島ら、「光クリーン革
命」、株式会社シーエムシー、1997)や水にポリア
ニリンを接触させる方法(森田ら、「日本化学会第70
春季年会」の予稿集3D146頁、1996年、東京;
森田ら「機能水シンポジウム96」の予稿集94頁、1
996年、福岡)などが知られている。このなかで、森
田らの開発したポリアニリンを用いた方法は、簡便で効
果的な方法として、最近注目されている。
活性酸素発生方法は、連続的に効率良く発生させること
は困難であり、特に電気伝導度の低い水道水や蒸留水を
用いる場合に効率が悪く、このため、大量の活性酸素を
発生させるためには、装置を大型化する必要があった。
したがって、本発明の目的は、活性酸素を連続的に効率
良く発生させることが可能な装置を提供することであ
る。
に、本発明の活性酸素発生装置は、陽極と、活性酸素発
生能を有するレドックスポリマーを担持する陰極とから
なる複合電極を備え、前記両極の間に、液通過性または
液浸透性で厚さ0.005〜5mmの範囲のスペーサー
が介在され、前記複合電極が液体と接触することにより
前記レドックスポリマーが液中溶存酸素を還元して活性
酸素を発生し、酸化されたレドックスポリマーが前記陰
極から電子を受け取ることにより還元されるという装置
である。
酸素に電子を与えて酸化したレドックスポリマーに、陰
極から電子を付与することにより再度還元状態とするこ
とにより連続的な活性酸素の発生を可能にするととも
に、前記陽極と陰極との間に液通過性または液浸透性で
所定厚みのスペーサーが介在することにより、前記陽極
と陰極との間の距離を短くすることができ、この結果、
電極間の電子移動が容易となり、かつ装置の小形化が実
現可能となる。
の距離は、スペーサーにより調整され、0.05〜1m
mの範囲であることが好ましい。なお、スペーサーは、
液体が浸透可能または通過可能でなければならない。
個以上であることが好ましい。また、本発明において、
複合電極を複数個備えかつ液体が電極表面と平行に流れ
る場は、ポリアニリンを担持した陰極の間に液体が流れ
るための空間が必要であるから、複合電極相互の距離
は、1〜50mmの範囲であることが好ましい。これに
対し、複合電極に対し液体が垂直に流れる場合は、前記
複合電極は液体が通過可能な構造であることが好まし
い。この場合、複合電極が2個以上あっても、複合電極
相互を密着させることができ、装置を小形化できる。前
記複合電極の液体通過可能な構造としては、貫通孔を設
けた構造、複合電極を織布や不織布等で構成した構造、
網状の構造等があげられる。
能を有するレドックスポリマーとしては、ポリアニリン
およびその誘導体が好ましい。
段、酸素富化空気泡発生手段等を備えることが好まし
い。これらの装置により、レドックスポリマーと液中溶
存酸素との接触効率を向上させることができるからであ
る。
または液上を移動する手段、複合電極を回転させる手段
を備えることが好ましい。そして、本発明の装置におい
て、電源が太陽電池であることが好ましい。
を有するレドックスポリマーにより活性酸素を発生させ
る。
ば、ポリアニリン若しくはその誘導体があげられる。ポ
リアニリンとしては、例えば、下記の化学式(化1)、
(化2)、(化3)および(化4)で表されるポリアニ
リンのうちの少なくとも1種類を含む重合体があげられ
る。
Aは、例えば、硫酸、過塩素酸、トリフルオロ酢酸、三
フッ化ホウ素、ポリアクリル酸、ポリスチレンスルホン
酸、クレゾールスルホン酸、樟脳スルホン酸等の負イオ
ンであり、nは2〜5000、好ましくは10〜100
0の範囲にある整数であり、xとyは、x+y=1およ
び0≦y≦0.5を同時に満たす数である。
性酸素発生の原理を示す。同図において、nは繰り返し
単位数(重合度)を表す自然数であり、xは繰り返し単
位を構成する還元型構造のアニリンの2分子体(a)の
数を表す自然数であり、yは繰り返し単位を構成する酸
化型構造のアニリンの2分子体(b)の数を表す。
は、ポリアニリンと接触することにより電子供与により
スーパーオキサイド(・O2 -)に還元され、活性酸素が
発生する。そして、活性酸素の発生に寄与したポリアニ
リン中の繰り返し単位における還元型構造のアニリンの
2分子(a)は、一旦酸化型構造のアニリン2分子体
(b)になるが、電極(陰極)に流される還元電流によ
って還元されて再び還元型構造(a)に戻る。このよう
に、陰極から電子を受け取ることにより、ポリアニリン
は酸素(O2 )の還元を行い得る状態(還元型構造のア
ニリンの2分子体を含む状態)に維持されるから、理論
上では、電極間に通電される限り半永久的な活性酸素の
発生が可能となる。
有するレドックスポリマーは、上記ポリアニリンに限定
されない。この他に、活性炭、アニリンブラック、ポリ
ピロール、ポリチオフェン、ポリアセンなどのベンゼン
縮合環化合物などの電子供与物質がある。
例を図2に示す。同図において、図2(A)は、液体が
電極表面と平行方向に流れる場合の複合電極の例を示
し、図2(B)は、液体が電極表面と垂直方向に流れる
場合の複合電極の例を示す。図2において、1aは陽極
を、1bは陰極を、1cはスペーサーを、1dは陽極端
子を、1eは陰極端子を、1gは貫通孔を、それぞれ示
す。なお、図2(B)には、陽極1a、スペーサー1c
および陰極1bが貫通孔を有する複合電極を示すが、本
発明は、これに限定されない。この他に、陽極1a、ス
ペーサー1cおよび陰極1bが、網状、繊維状、多孔質
状など、水が通過または浸透できる構造でもよい。液中
溶存酸素は、陰極1bに担持されたレドックスポリマー
に接触することにより活性酸素となる。
は、特に制限されず公知の方法を用いることができる。
例えば、電極に直接電解重合する方法、レドックスポリ
マーの粉末を他の材料と混合して電極に塗布接着する方
法などがある。
特にその形成材料は制限されない。例えば、白金を坦持
したチタン、フェライト、カーボン繊維、ステンレス鋼
などが好ましく用いられる。また、陽極の形態は、板
状、繊維状、網状など何れでも良くその形態は制限され
ない。
は必要とせず、カーボン繊維や通常の金属が用いられ
る。陰極の形態は、前述のように、繊維状、網状、多孔
質フィルム状など水が通過若しくは浸透するものであれ
ば良い。
分解することにより酸素を還元し活性酸素を発生させる
ものではなく、ポリアニリンが溶存酸素と接触して活性
酸素を発生する。すなわち、レドックスポリマーは、液
中に溶解している酸素を還元することによって酸化され
る。その酸化されたレドックスポリマーを元の還元状態
に保つために、本発明の装置では、複合電極に微弱電流
を流すのである。したがって、本発明において、電気分
解に通常必要なイオン電解質、酸あるいはアルカリなど
の添加は必ずしも必要でない。
が、短かすぎると陽極と陰極が接触してショートしやす
くなる可能性があり、また、遠すぎると、液中に発生す
る活性酸素の濃度が小さくなったり、装置が大きくなる
等の問題が生じるおそれがある。したがって、両電極間
の距離は、通常、0.0005mm〜5mmの範囲、好
ましくは0.05mm〜1mmの範囲である。したがっ
て、スペーサーの厚みは、これらの範囲となる。なお、
複合電極の大きさは、その用途により適宜決定される
が、通常、陽極の厚み約1mm、陰極の厚み約0.5m
mであり、複合電極全体の大きさは、例えば、板状の場
合、縦1〜10000mm、横1〜10000mm、厚
み1〜5mmの範囲である。
元するために流す電流は、特に制限されず、酸化したレ
ドックスポリマーを還元でき、かつ水等が電気分解され
ない範囲であることが好ましい。例えば、ポリアニリン
の場合、還元電流密度(絶対値)は、通常、0.01〜
100mA・cm-2である。この程度の電流であれば、
水等が電気分解されることにより生じる有毒ガスの危険
性は無視できる範囲となる。なお、前記還元電流密度の
設定は、例えば、陰極の形状は織布であれば、その織布
の表面積を用いる。
性であれば特に制限されず、不織布、紙、孔のあいたフ
ィルム、織物、網などが用いられる。また、前記スペー
サーは、耐腐食性であることが好ましく、その素材は、
プラスチック、耐腐食性金属等が使用できる。具体的に
は、合成繊維製不織布、多孔質フィルム、電池用隔膜、
イオン交換膜などが使用できる。
あり、水が電極と平行に流れる場合、複合電極相互の距
離は、水の流れが十分に確保できるようにする必要があ
るが、装置をコンパクトにする必要もある。このため、
水が電極と平行に流れる場合の複合電極相互の距離は、
通常、1〜50mmの範囲、好ましくは1〜20mmの
範囲である。また、液中溶存酸素とレドックスポリマー
とがよく接触するために、液に乱流を起こすことが好ま
しい。
例を示す。
ス2aに収納されたカートリッジ型の装置2の例を示
す。なお、図示していないが、このカートリッジ型の装
置は接続端子を備え、電源に接続されている。また、こ
の装置では、必要な活性酸素量に応じ、カートリッジを
増減すればよい。液体をカートリッジの上下方向に流す
場合は、同図に示すように、カートリッジ上下面に開口
を設け、かつ複合電極相互の間に一定の空間を設ける必
要があり、カートリッジ横方向に流す場合は、カートリ
ッジ両側面に開口を設け、かつ複合電極相互の間に一定
の空間を設ける必要がある。
支持体3の側面に放射状に取り付けた装置の例を示す。
を示す。なお、同図において、図1と同一部分には同一
符号を付している。このように、巻回した状態にすれ
ば、装置をコンパクトにしても液中溶存酸素との接触面
積を広くとろことができ、活性酸素の発生効率を向上さ
せることができる。
ートリッジ型の装置2の下側に、気泡発生装置3を取り
付けたものである。気泡としては、空気、酸素、酸素富
化空気が好ましい。気泡発生装置は特に制限するもので
はなく、例えば、ポンプを用い多孔質体(例えば、中空
糸モジュール、スポンジ)から空気を吐出させる構造の
ものがあげられる。気泡発生の程度は、例えば、ポンプ
による圧縮圧で調製することができる。
取り付けた装置の例を示す。同図において、1は複合電
極であり、3aが円柱状支持体である、そして、この支
持体3aの下側に、攪拌羽根4が設置され、この攪拌羽
根4は、前記支持体3aの軸方向中心を貫通する軸棒に
よって支持されており、この軸棒はモーター(図示せ
ず)と連結している。
2の下側に、液攪拌装置4および気泡発生装置5を取り
付けたものである。これら液攪拌装置および気泡発生装
置の基本構成は、図6および図7に示す装置と同様であ
る。これら両装置の併用により、さらにレドックスポリ
マーと液中溶存酸素との接触効率を高めることが可能と
なる。
は液上で移動可能にしたものである。すなわち、この装
置は、円柱状支持体3の側面に放射状に板状複合電極1
が取り付けられた装置において、舵8を円柱状支持体3
に軸棒7で連結し、前記舵8の後部にスクリュー9を取
り付けたものである。スクリュー9はモーター(図示せ
ず)と連結している。この装置の可動電源として太陽電
池を用いれば、例えば池や湖等の広い水環境において活
性酸素を発生することができ、有害藻類等の発育などを
抑制することが可能となる。
み方向貫通孔を設けた装置の例を示す。この複合電極で
は、液を板厚方向(複合電極に対し垂直方向)に流すこ
とができるため、複合電極相互の距離を短くすることが
できるか、若しくは複合電極相互を密着させることがで
きる。図示のように、複合電極11の下側に気泡発生装
置を設けてもよく、複合電極11の上側に、殺菌対象物
を配置することにより、活性酸素による効果的な殺菌が
可能となる。前記貫通孔の孔径は、特に制限されず、複
合電極が板状の場合は、通常、1〜10mmの範囲であ
り、貫通孔の個数は、多い程良い。なお、この図では、
貫通孔を設けた構造を示したが、本発明はこれに限定さ
れず、網状、繊維状等の構造の複合電極でもよい。
きるものであれば特に制限されず、純水、沼の水、湖
水、海水、工場排水、一般排水、洗浄水、水道水、井戸
水、わき水などの水があげられる。また、生理食塩水、
緩衝溶液などの電解質やそのたの可溶性物質を含む水で
もよい。さらに、水以外にも、酸素を溶存するものであ
れば、水以外の液体、例えば、アルコール類、エーテル
類、窒素あるいは硫黄含有化合物なども、使用可能であ
る。
気または酸素含有量の多い気体を複合電極表面にばっき
する方法、陰極表面に水の乱流を起こさせる方法、水を
繰り返しレドックスポリマーと接触させる方法等があ
る。
する。
作製した。すなわち、まず、表面に1.5μmの厚さの
白金薄膜をつけたチタン板(60mm×100mm)
を、厚み200μmの電池用隔膜(ユミクロン、湯浅電
池社製)で覆った。他方、その両面にポリアニリンを薄
く重合したカーボン繊維の平織りクロス2枚(面積16
0cm2 、目付量:0.02g/cm2 )を準備した。
そして、このクロスを前記電池用隔膜で覆われたチタン
板の両面に密着させた。そして、前記チタン板を陽極と
し、カーボンクロスを陰極として、それぞれ電源に接続
し、目的とする複合電極を得た。
れたビーカーに設置し、水を攪拌しながら、ポリアニリ
ン薄膜を重合したカーボン繊維に定電位または定電流を
30分間与えた。生成したスーパーオキシドの量は、そ
れの不均化反応により生成する過酸化水素の濃度として
測定した。この濃度は生成したスーパーオキシドの積算
量に相当する。定電位の条件で得られた電位と過酸化水
素濃度との関係を図11のグラフに示し、定電流の条件
で得られた電流値と過酸化水素濃度との関係を図12の
グラフに示す。なお、過酸化水素の濃度測定は、電気化
学的方法である常法により行った。また、図11におい
て、SCEとは、標準カロメロ電極の意味である。
(旭ガラス社製)などのイオン交換樹脂膜を用いて複合
電極を作製し、同様の実験を行った。その結果、同様の
結果を得た。
ジニアリング社製の蒸留水製造装置ハイピュアー HP
Sー15 で得られた純水)を用いた以外は、前記実施
例1と同じ複合電極を用いて同様に実験を行った結果、
同様の結果が得られた。
藻類が繁殖した10リッターの水槽(藻類密度20g/
リットル)に入れ、−50mAの通電条件で殺藻実験を
行なった。その結果、10時間後には完全に藻類が死滅
した。
mmのスペーサー(ポリ塩化ビニル)を用いた以外は、実
施例1と同じ複合電極を作製し、これを用いて実施例1
と同じ実験を行った。その結果、発生した過酸化水素濃
度は0.1ppm以下であった。
×30mm)、電池用隔膜(実施例1と同じもの)およ
びポリアニリンを重合させたカーボンクロス(140m
m×30mm)を用い実施例1と同じ方法で曲線形状の
複合電極を作製した。これを、内容積70mlのスチロ
ールネジ瓶に設置した。この瓶に、Enterococ
cus sp および Sta.aureus(MRS
A)の2種類の菌(合計菌量:42×106 )を含む生
理食塩水50mlを入れ、前記複合電極に通電(条件−
5mA)しながら5分攪拌した。その後、この生理食塩
水の一部を採取し、これを、ミューラーヒンド培地を用
い滅菌ガーゼに一定量塗布して培養試験した結果、前記
Enterococcus sp および Sta.a
ureus(MRSA)の何れの菌も消滅していた。
ボンマイクロビーズ(粒計10〜30μm)に奈良機械
製作所社製ハイブルダイザーを用いてポリアニリン粉末
を被覆して複合粒子を作製した。この複合粒子をエポキ
シ樹脂中に体積濃度40%になるように均一に分散さ
せ、これを金網に塗布し、この金網2枚を陰極とした。
他方、スペーサーとして厚さ50μmのポリエステルフ
ィルムを用いた。また、陽極としては、表面に白金薄膜
をつけたチタン板(60mm×100mm、東邦テック
社製)を用いた。そして、陽極の両側に前記スペーサー
を介して前記金網(陰極)を配置して複合電極を作製し
た。
ったビーカーに入れ、攪拌しながら−0.4Vの電圧を
30分間かけた。その結果、過酸化水素濃度は1.2p
pmであった。
業)の工場排水1mlを加え10分間攪拌した。そし
て、ビーカーの水をサンプリングして培養し、コロニー
数測定法で菌数を測定した結果、コローニーは存在せ
ず、完全に殺菌されていることが確認された。なお、前
記複合電極を用いない他は、この実施例と同様の操作を
した水をサンプリングし、コロニー測定法により菌数を
測定した結果、30000個のコロニーを確認した。
径150μmの中空糸に直径130μmの白金線を通し
た。この中空糸の外側に、ポリアニリンと炭素粉末との
6:4の混合物(重量比)をエポキシ樹脂を用いてコー
テイングし、複合電極を作製し、これを活性酸素発生装
置とした。この装置において、白金線が陽極であり、炭
素粉末が陰極であり、中空糸がスペーサーとなる。この
装置は、カテーテル中に装着することにより、血管中ま
たは体内に入れることができ、直接患部を殺菌する用途
に用いることができる。また、前記中空糸を用いた複合
電極は、複数個束ねて活性酸素発生装置とすることもで
きる。
合電極を10枚並列に並べたカートリッジを製作し、こ
のカートリッジの下側に気泡発生装置を取り付けて、図
6に示すような活性酸素発生装置を作製した。なお、気
泡発生装置は、ポリオレフィン中空糸モジュール(大日
本インキ化学工業社製)と空気ポンプとを用いたもので
あり、前記モジュールに圧搾空気(7atm/cm2 )
を送り,モジュール側面から気泡を発生させた。
酸化水素濃度)を測定した。なお、この時の通電条件は
−70mAである。これらの結果、過酸化水素の発生量
は、ポリアニリン膜付着面の単位面積に依存することが
確認された。
枚を円柱状支持体の側面に取付けて、活性酸素発生装置
を作製した(図4参照)。
酸化水素濃度)を測定した。なお、この時の通電条件は
−16mAである。これらの結果、過酸化水素の発生量
は、ポリアニリン膜付着面の単位面積に依存することが
確認された。
ぼす因子に一つとして、水中溶存酸素濃度がある。これ
について検討するため、実施例5で作製した装置におい
て、気泡発生装置から、通常の空気、酸素富化空気(酸
素濃度:25〜30体積%)、酸素の気泡を発生させ
た。このときのポンプ圧力は7atm/cm2 である。
それぞれの条件における過酸化水素濃度は、酸素濃度の
増加に比例して増加した。
化空気、酸素ガスの順に過酸化水素濃度が増加したこと
がわかる。特に、酸素ガスを吹き込んだものについては
通常空気に比べると2倍以上の過酸化水素濃度が得られ
た。
mAの電流を流し、水(50リットル)の攪拌と活性酸
素発生量との関係を調べた。水の攪拌は、実施例5の装
置に攪拌機を取り付けた(図8参照)場合と、マグネテ
イックスターラーを用いた場合の2通りで行った。攪拌
の程度は、数百〜千rpmの回転である。この結果を下
記の表1に示す。
化水素発生量が多くなり、活性酸素が安定して発生する
ことが認められた。
の装置にスクリュウーと舵を取付けた。なお、電源は太
陽電池を用いた。
藻を行なった。その結果、特別な外部電力を必要とせず
に効果的に殺藻を行うことができた。
製したポリアニリンを薄く重合したカーボン繊維の平織
りクロスを、スペーサーとして、厚み0.2mmのガラ
スクロスを、陽極として、チタンラス(網状チタン)
を、それぞれ用いた。そして、10枚の前記陰極と、前
記スペーサーと、前記陽極とを重ね、液体が通過可能な
複合電極を作製し、これを活性酸素発生装置とした。な
お、この複合電極では、図2(B)または図10に示す
ような貫通孔は有していない。そして、図10に示すよ
うに、容器の底に、実施例5で用いた気泡発生装置を設
置し、この上に前記装置を設置した。そして、容器を生
理食塩水で満たし、前記装置の上側に手術の処置器具
(メス、ハサミ、鉗子)を置いて、80mAの定電流、
空気流速10リットル/分の条件で殺菌を行った。その
結果、緑濃菌、セラチア、MRSAについて、実施例2と同
様の方法により殺菌効果を調べたところ、浸漬後30分
以内で殺菌されたことが認められた。
極に過酸化水素センサー(H2O2電極、エイブル社製)
を取り付けることにより、生成する過酸化水素濃度を制
御できるようにした。この結果、この装置では、過酸化
水素濃度を0.02〜5ppmまでの範囲で任意に制御
できた。
置は、活性酸素を連続的に効率良く発生させることが可
能な装置であり、しかもコンパクト化することができ
る。したがって、本発明の装置により、安全に低コスト
で殺菌や殺藻を行うことができるようになる。
説明図である。
例を示す斜視図である。
ある。
視図である。
視図である。
視図である。
視図である。
視図である。
視図である。
斜視図である。
られた電位と過酸化水素濃度との関係を示すグラフであ
る。
れた電流値と過酸化水素濃度との関係を示すグラフであ
る。
Claims (6)
- 【請求項1】 陽極と、活性酸素発生能を有するレドッ
クスポリマーを担持する陰極とからなる複合電極を備
え、前記両極の間に、液通過性または液浸透性で厚さ
0.005〜5mmの範囲のスペーサーが介在され、前
記複合電極が液体と接触することにより前記レドックス
ポリマーが液中溶存酸素を還元して活性酸素を発生し、
酸化されたレドックスポリマーが前記陰極から電子を受
け取ることにより還元される活性酸素発生装置。 - 【請求項2】 陽極と陰極との距離が、0.05〜1m
mの範囲である請求項1記載の活性酸素発生装置。 - 【請求項3】 複合電極を2個以上備え、液体が前記複
合電極と平行に流れる場合の複合電極相互の距離が1〜
50mmの範囲である請求項1または2記載の活性酸素
発生装置。 - 【請求項4】 液体が複合電極に対し垂直に流れる場
合、複合電極が液体が通過可能な構造である請求項1ま
たは2記載の活性酸素発生装置。 - 【請求項5】 活性酸素発生能を有するレドックスポリ
マーが、ポリアニリンまたはその誘導体である請求項1
〜4のいずれか一項に記載の活性酸素発生装置。 - 【請求項6】 液体攪拌手段、気泡発生手段、酸素富化
空気泡発生手段、液中または液上を移動する手段および
複合電極を回転させる手段からなる群から選択される少
なくとも一つの手段を備える請求項1〜5のいずれか一
項に記載の活性酸素発生装置。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP23719897A JP3419656B2 (ja) | 1997-09-02 | 1997-09-02 | 活性酸素発生装置 |
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Publications (2)
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JPH1179708A true JPH1179708A (ja) | 1999-03-23 |
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