JPH1121117A - グラファイトフィルムの製造方法及びグラファイトフィルム並びにそれを用いた熱伝導体 - Google Patents
グラファイトフィルムの製造方法及びグラファイトフィルム並びにそれを用いた熱伝導体Info
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- JPH1121117A JPH1121117A JP9175424A JP17542497A JPH1121117A JP H1121117 A JPH1121117 A JP H1121117A JP 9175424 A JP9175424 A JP 9175424A JP 17542497 A JP17542497 A JP 17542497A JP H1121117 A JPH1121117 A JP H1121117A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 高品質で柔軟性、強靱性に富み熱伝導性に優
れたグラファイトフィルムを実現することを目的とす
る。 【解決手段】 ポリイミドフィルムを用意する行程と、
不活性ガス中で第1の出発温度から第1の昇温速度で昇
温して炭素化温度範囲にある第1の上限温度まで焼成す
る第1の熱処理工程と、第1の熱処理行程後不活性ガス
中で第2の出発温度から第2の昇温速度でグラファイト
化温度範囲にある上限温度以上まで焼成する第2の熱処
理工程と、第1の昇温速度と第2の昇温速度との間にグ
ラファイトフィルムが発泡状態を呈するに足る条件を設
定する条件設定行程とを有するグラファイトフィルムの
製造方法、このような製造方法により得られたグラファ
イトフィルム及びこのようなグラファイトフィルムを用
いた熱伝導体である。
れたグラファイトフィルムを実現することを目的とす
る。 【解決手段】 ポリイミドフィルムを用意する行程と、
不活性ガス中で第1の出発温度から第1の昇温速度で昇
温して炭素化温度範囲にある第1の上限温度まで焼成す
る第1の熱処理工程と、第1の熱処理行程後不活性ガス
中で第2の出発温度から第2の昇温速度でグラファイト
化温度範囲にある上限温度以上まで焼成する第2の熱処
理工程と、第1の昇温速度と第2の昇温速度との間にグ
ラファイトフィルムが発泡状態を呈するに足る条件を設
定する条件設定行程とを有するグラファイトフィルムの
製造方法、このような製造方法により得られたグラファ
イトフィルム及びこのようなグラファイトフィルムを用
いた熱伝導体である。
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、グラファイトフィ
ルムの製造方法及びグラファイトフィルム並びにそれを
用いた熱伝導体に関し、特に熱伝導体として、放熱材や
均熱材等に好適に利用され得るグラファイトフィルムの
製造技術に関するものである。
ルムの製造方法及びグラファイトフィルム並びにそれを
用いた熱伝導体に関し、特に熱伝導体として、放熱材や
均熱材等に好適に利用され得るグラファイトフィルムの
製造技術に関するものである。
【0002】
【従来の技術】従来、グラファイトフィルムは、その耐
熱性、耐薬品性、高電気伝導性等のために工業材料とし
て重要な地位を占め、熱伝導材、耐熱シ−ル、電極等に
広く使用されている。
熱性、耐薬品性、高電気伝導性等のために工業材料とし
て重要な地位を占め、熱伝導材、耐熱シ−ル、電極等に
広く使用されている。
【0003】例えば、人工的に作製されるものとして、
新・炭素工業(石川敏功、昭和55年10月発行、
(株)近代編集社)の118頁等に記載されたものが挙
げられる。
新・炭素工業(石川敏功、昭和55年10月発行、
(株)近代編集社)の118頁等に記載されたものが挙
げられる。
【0004】具体的には、鱗片状天然グラファイトを、
硫酸と硝酸の混合液等で処理した後、1000℃近い高
温に急熱し、層間(C軸方向)に沿って大きく膨張さ
せ、粘結剤と共に圧縮成型してグラファイトフィルムと
するものである。ここで、その見掛けの厚さは、出発試
料黒鉛の数十倍から数百倍に膨張する旨の開示がなされ
ている。これは、いわゆるエキスパンド法と呼ばれるグ
ラファイトフィルムの製造方法である。
硫酸と硝酸の混合液等で処理した後、1000℃近い高
温に急熱し、層間(C軸方向)に沿って大きく膨張さ
せ、粘結剤と共に圧縮成型してグラファイトフィルムと
するものである。ここで、その見掛けの厚さは、出発試
料黒鉛の数十倍から数百倍に膨張する旨の開示がなされ
ている。これは、いわゆるエキスパンド法と呼ばれるグ
ラファイトフィルムの製造方法である。
【0005】このようにして得られたグラファイトフィ
ルムは、粉末を成型してフィルム状にしたものであるか
ら、圧縮還元性や応力緩和性を呈する。
ルムは、粉末を成型してフィルム状にしたものであるか
ら、圧縮還元性や応力緩和性を呈する。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】しかし、このようなグ
ラファイトフィルムの製造方法においては、層間を押し
広げるために、硫酸や硝酸を使用しているため、水洗い
等を行って酸を洗い流したとしても完全に取り除くこと
はできず、膨張グラファイト中に微量の酸類が残り、例
えばガスケット材等として長時間使用した場合、徐々に
侵出して金属類を腐食する等の課題がある。
ラファイトフィルムの製造方法においては、層間を押し
広げるために、硫酸や硝酸を使用しているため、水洗い
等を行って酸を洗い流したとしても完全に取り除くこと
はできず、膨張グラファイト中に微量の酸類が残り、例
えばガスケット材等として長時間使用した場合、徐々に
侵出して金属類を腐食する等の課題がある。
【0007】また、粘結剤等を使用しているために、鱗
片状のグラファイト間の接触性が悪化し、グラファイト
特有の熱伝導特性や電気伝導特性が十分に発現できず、
結合度も弱いために鱗片状に剥離が起こりやすい等の課
題もある。
片状のグラファイト間の接触性が悪化し、グラファイト
特有の熱伝導特性や電気伝導特性が十分に発現できず、
結合度も弱いために鱗片状に剥離が起こりやすい等の課
題もある。
【0008】本発明は、これらの課題を解決するために
なされたもので、高分子フィルム、特にポリイミドフィ
ルムを熱処理によってグラファイトフイルム得て、単結
晶グラファイトと同様の物性を呈し、高品質で柔軟性、
強靱性に富み熱伝導性に優れたグラファイトフィルムを
実現することを目的とする。
なされたもので、高分子フィルム、特にポリイミドフィ
ルムを熱処理によってグラファイトフイルム得て、単結
晶グラファイトと同様の物性を呈し、高品質で柔軟性、
強靱性に富み熱伝導性に優れたグラファイトフィルムを
実現することを目的とする。
【0009】
【課題を解決するための手段】この課題を解決するため
に本発明は、ポリイミドフィルムを用意する行程と、不
活性ガス中で第1の出発温度から第1の昇温速度で昇温
して炭素化温度範囲にある第1の上限温度まで焼成する
第1の熱処理工程と、第1の熱処理行程後更に不活性ガ
ス中で第2の出発温度から第2の昇温速度でグラファイ
ト化温度範囲にある上限温度以上まで焼成する第2の熱
処理工程とを有するグラファイトフィルムの製造方法で
あって、更に第1の昇温速度と第2の昇温速度との間に
グラファイトフィルムが発泡状態を呈するに足る条件を
設定する条件設定行程を有するグラファイトフィルムの
製造方法、このような製造方法により得られたグラファ
イトフィルム及びこのようなグラファイトフィルムを用
いた熱伝導体である。
に本発明は、ポリイミドフィルムを用意する行程と、不
活性ガス中で第1の出発温度から第1の昇温速度で昇温
して炭素化温度範囲にある第1の上限温度まで焼成する
第1の熱処理工程と、第1の熱処理行程後更に不活性ガ
ス中で第2の出発温度から第2の昇温速度でグラファイ
ト化温度範囲にある上限温度以上まで焼成する第2の熱
処理工程とを有するグラファイトフィルムの製造方法で
あって、更に第1の昇温速度と第2の昇温速度との間に
グラファイトフィルムが発泡状態を呈するに足る条件を
設定する条件設定行程を有するグラファイトフィルムの
製造方法、このような製造方法により得られたグラファ
イトフィルム及びこのようなグラファイトフィルムを用
いた熱伝導体である。
【0010】このような構成により、高分子フィルム、
特にポリイミドフィルムを熱処理によってグラファイト
フイルム得て、単結晶グラファイトと同様の物性を呈
し、高品質で柔軟性、強靱性に富み熱伝導性に優れたグ
ラファイトフィルムを実現する。
特にポリイミドフィルムを熱処理によってグラファイト
フイルム得て、単結晶グラファイトと同様の物性を呈
し、高品質で柔軟性、強靱性に富み熱伝導性に優れたグ
ラファイトフィルムを実現する。
【0011】
【発明の実施の形態】請求項1に記載の本発明は、ポリ
イミドフィルムを用意する行程と、不活性ガス中で第1
の出発温度から第1の昇温速度で昇温して上限温度10
00℃〜1200℃まで焼成する第1の熱処理工程と、
前記第1の熱処理行程後更に不活性ガス中で第2の出発
温度から第2の昇温速度で上限温度2500℃以上まで
焼成する第2の熱処理工程とを有するグラファイトフィ
ルムの製造方法であって、更に前記第1の昇温速度と前
記第2の昇温速度との間にグラファイトフィルムが発泡
状態を呈するに足る条件を設定する条件設定行程を有す
るグラファイトフィルムの製造方法である。
イミドフィルムを用意する行程と、不活性ガス中で第1
の出発温度から第1の昇温速度で昇温して上限温度10
00℃〜1200℃まで焼成する第1の熱処理工程と、
前記第1の熱処理行程後更に不活性ガス中で第2の出発
温度から第2の昇温速度で上限温度2500℃以上まで
焼成する第2の熱処理工程とを有するグラファイトフィ
ルムの製造方法であって、更に前記第1の昇温速度と前
記第2の昇温速度との間にグラファイトフィルムが発泡
状態を呈するに足る条件を設定する条件設定行程を有す
るグラファイトフィルムの製造方法である。
【0012】このような構成により、グラファイトフィ
ルムに不要な成分原子を熱分解させガス化させて除去し
て、発泡性のグラファイトフィルムを確実に形成すると
いう作用を有する。
ルムに不要な成分原子を熱分解させガス化させて除去し
て、発泡性のグラファイトフィルムを確実に形成すると
いう作用を有する。
【0013】ここで、請求項2記載のように、第1の昇
温速度は、1〜20℃/minの範囲内であることが好
適である。
温速度は、1〜20℃/minの範囲内であることが好
適である。
【0014】一方、請求項3記載のように、第2の昇温
速度は、5〜20℃/minの範囲内であることが好適
である。
速度は、5〜20℃/minの範囲内であることが好適
である。
【0015】より具体的には、請求項4記載のように、
条件設定行程で、第2の昇温速度は、第1の昇温速度以
上の速度となるように設定することも可能である。
条件設定行程で、第2の昇温速度は、第1の昇温速度以
上の速度となるように設定することも可能である。
【0016】一方、請求項5記載のように、条件設定行
程で、第2の昇温速度は、第1の昇温速度以下の速度と
なるように設定することも可能である。
程で、第2の昇温速度は、第1の昇温速度以下の速度と
なるように設定することも可能である。
【0017】また、請求項6記載のように、第1の出発
温度は室温であり、第2の出発温度も室温であることが
簡便で好ましい。
温度は室温であり、第2の出発温度も室温であることが
簡便で好ましい。
【0018】更に、請求項7記載のように、第1の熱処
理行程で、昇温動作を一旦停止しその温度を維持する行
程を含むことも可能である。
理行程で、昇温動作を一旦停止しその温度を維持する行
程を含むことも可能である。
【0019】更に、請求項8記載のように、グラファイ
トフィルムを圧延処理する圧延処理工程を有し、フィル
ムの均質性や柔軟性を向上させてもよい。
トフィルムを圧延処理する圧延処理工程を有し、フィル
ムの均質性や柔軟性を向上させてもよい。
【0020】そして、請求項9記載のように、ポリイミ
ドフィルムが、添加材を実質的に含有しないものである
ことが好ましい。
ドフィルムが、添加材を実質的に含有しないものである
ことが好ましい。
【0021】また、請求項10記載の本発明は、請求項
1から9のいずれかに記載のグラファイトフィルムの製
造方法で得られたグラファイトフィルムであって、出発
原料であるポリイミドフィルムよりも膜厚が厚いグラフ
ァイトフィルムである。
1から9のいずれかに記載のグラファイトフィルムの製
造方法で得られたグラファイトフィルムであって、出発
原料であるポリイミドフィルムよりも膜厚が厚いグラフ
ァイトフィルムである。
【0022】このような構成のグラファイトフィルム
は、確実に発泡状態を有し、単結晶グラファイトと同様
の物性を呈し、高品質で柔軟性、強靱性に富み熱伝導性
に優れたグラファイトフィルムとなる。
は、確実に発泡状態を有し、単結晶グラファイトと同様
の物性を呈し、高品質で柔軟性、強靱性に富み熱伝導性
に優れたグラファイトフィルムとなる。
【0023】また、請求項11記載の本発明は、請求項
10記載のグラファイトフィルムを、発熱源に連絡して
用いる熱伝導体であり、高品質で柔軟性、強靱性に富ん
だ熱伝導体となる。
10記載のグラファイトフィルムを、発熱源に連絡して
用いる熱伝導体であり、高品質で柔軟性、強靱性に富ん
だ熱伝導体となる。
【0024】より詳細には、本発明は、芳香族系ポリイ
ミド高分子フィルムを不活性ガス中で、その高分子が、
熱分解を始め、炭素前駆体を経て、ほぼ100%の炭素
化物となる温度範囲内、好適には1000℃〜1200
℃まで、適当な出発温度、例えば室温、からまず昇温し
て熱処理(予備焼成)し、その後一旦その出発温度付近
まで温度を下げ、再び昇温をしてグラファイト化が終了
する温度範囲、好適には2500℃以上まで、昇温して
熱処理(本焼成)する構成をとれば、得られるグラファ
イトフィルムは、このような構成を採用しないもの、例
えば本焼成のみしか行わないもの、に比較して、確実に
発泡状態が形成され得る知見を得て、更にこれらの予備
焼成の最高温度・昇温速度と本焼成のそれらとの間に、
作製時間や得られる発泡性のグラファイトフィルムの膜
厚、密度、表面状態等の品質とのかねあいで、それらを
考慮した最適条件が設定し得るという知見を得て完成さ
れたものである。
ミド高分子フィルムを不活性ガス中で、その高分子が、
熱分解を始め、炭素前駆体を経て、ほぼ100%の炭素
化物となる温度範囲内、好適には1000℃〜1200
℃まで、適当な出発温度、例えば室温、からまず昇温し
て熱処理(予備焼成)し、その後一旦その出発温度付近
まで温度を下げ、再び昇温をしてグラファイト化が終了
する温度範囲、好適には2500℃以上まで、昇温して
熱処理(本焼成)する構成をとれば、得られるグラファ
イトフィルムは、このような構成を採用しないもの、例
えば本焼成のみしか行わないもの、に比較して、確実に
発泡状態が形成され得る知見を得て、更にこれらの予備
焼成の最高温度・昇温速度と本焼成のそれらとの間に、
作製時間や得られる発泡性のグラファイトフィルムの膜
厚、密度、表面状態等の品質とのかねあいで、それらを
考慮した最適条件が設定し得るという知見を得て完成さ
れたものである。
【0025】このポリイミドフィルムは、熱焼成により
グラファイト構造を有するものとして知られている芳香
族縮合高分子を用いたものの中で、最も良質のグラファ
イト構造が得られるものとして知られているものであ
る。
グラファイト構造を有するものとして知られている芳香
族縮合高分子を用いたものの中で、最も良質のグラファ
イト構造が得られるものとして知られているものであ
る。
【0026】なお、出発原料のポリイミドフィルムの膜
厚は、商品化されているものを使用できるという簡便性
からいえば25〜300μmの範囲内が好適で、対応し
て作製されるグラファイトフィルムも平均膜厚をみれ
ば、1mm以下程度の厚さとなる。
厚は、商品化されているものを使用できるという簡便性
からいえば25〜300μmの範囲内が好適で、対応し
て作製されるグラファイトフィルムも平均膜厚をみれ
ば、1mm以下程度の厚さとなる。
【0027】(実施の形態1)本実施の形態では、ポリ
イミドフィルムとして膜厚50μmのもの(商品名カプ
トン:東レ・デュポン社製)を代表的に用いた。
イミドフィルムとして膜厚50μmのもの(商品名カプ
トン:東レ・デュポン社製)を代表的に用いた。
【0028】ここで、特に熱処理による発泡性を効果的
かつ確実に引き出すために、特別な添加材をフィルムに
添加する等の特別な処理を加えていないフィルムを原料
として用いることが好適である。
かつ確実に引き出すために、特別な添加材をフィルムに
添加する等の特別な処理を加えていないフィルムを原料
として用いることが好適である。
【0029】まず、予備焼成として、不活性ガス雰囲気
中で、常温から昇温していき、最高温度を炭素化領域に
ある1000℃とし、その最高温度に到達した時点で予
備焼成を終了した。この場合の、昇温速度としては、1
℃/min、2℃/min、5℃/min、10℃/m
in、15℃/min及び20℃/minに各々設定
し、予備焼成を行った。
中で、常温から昇温していき、最高温度を炭素化領域に
ある1000℃とし、その最高温度に到達した時点で予
備焼成を終了した。この場合の、昇温速度としては、1
℃/min、2℃/min、5℃/min、10℃/m
in、15℃/min及び20℃/minに各々設定
し、予備焼成を行った。
【0030】ついで、予備焼成終了後、本焼成を行っ
た。この本焼成は、不活性ガス雰囲気中で、常温から昇
温していき、最高温度をグラファイト化領域である27
00℃とし、その最高温度に到達した時点で本焼成を終
了した。この場合の、昇温速度としては、5℃/min
10℃/min、15℃/min及び20℃/min
で行い、予備焼成の各昇温速度と組み合わせて本焼成を
実行した。
た。この本焼成は、不活性ガス雰囲気中で、常温から昇
温していき、最高温度をグラファイト化領域である27
00℃とし、その最高温度に到達した時点で本焼成を終
了した。この場合の、昇温速度としては、5℃/min
10℃/min、15℃/min及び20℃/min
で行い、予備焼成の各昇温速度と組み合わせて本焼成を
実行した。
【0031】その結果を、以下の(表1)に発泡性良否
として示す。
として示す。
【0032】
【表1】
【0033】この(表1)の発泡性の評価は、結果生成
物の表面及び断面形状の観察により行った。
物の表面及び断面形状の観察により行った。
【0034】まず、目的とする柔軟性、つまり発泡性の
あるグラファイトシ−トが形成されたかどうかは、基本
的には本焼成後の結果生成物の表面状態の目視観察で行
える。
あるグラファイトシ−トが形成されたかどうかは、基本
的には本焼成後の結果生成物の表面状態の目視観察で行
える。
【0035】というのは、条件が悪いとシ−トにならな
いで、粉末あるいは塊の集合したものになってしまうた
め、まず形状がシ−ト状になっているかどうかで良否の
判断を1次的に行った。
いで、粉末あるいは塊の集合したものになってしまうた
め、まず形状がシ−ト状になっているかどうかで良否の
判断を1次的に行った。
【0036】次に、発泡性になっているかどうかである
が、結果生成物の表面が、金属光沢性を有しているよう
な場合には、通常のグラファイトシートが形成されてお
り、発泡状態にはなく、柔軟性は得られていないため、
シート状になっている結果生成物の表面状態を観察し、
2次的に良否判断をする。
が、結果生成物の表面が、金属光沢性を有しているよう
な場合には、通常のグラファイトシートが形成されてお
り、発泡状態にはなく、柔軟性は得られていないため、
シート状になっている結果生成物の表面状態を観察し、
2次的に良否判断をする。
【0037】そして、最終的に、表面が金属光沢を有さ
ないものの断面形状を確認し、発泡性の良否判断を行っ
た。
ないものの断面形状を確認し、発泡性の良否判断を行っ
た。
【0038】このようにして行った否判断の結果を、
(表1)の○、△、×で示す。○は、発泡性が良好なも
の、△は、発泡性が現れており実用に供し得るもの、×
は、全く発泡性が発現しなかったものを示す。
(表1)の○、△、×で示す。○は、発泡性が良好なも
の、△は、発泡性が現れており実用に供し得るもの、×
は、全く発泡性が発現しなかったものを示す。
【0039】この結果によれば、予備焼成の昇温速度が
小さい場合には、本焼成の昇温速度を大きくしていって
も、良好な発泡性は得られないが、徐々に予備焼成の昇
温速度を上げていった場合には、本焼成の昇温速度その
3倍から10倍程度大きくした時点で発泡性が得られ始
める。そして、予備焼成の昇温速度がある値に達したと
きに、それと同等以上の本焼成の昇温速度で良好な発泡
性が発現し、更に予備焼成の昇温速度がその値を越える
と、それ以下の本焼成の昇温速度でも良好な発泡性が発
現することが理解できる。
小さい場合には、本焼成の昇温速度を大きくしていって
も、良好な発泡性は得られないが、徐々に予備焼成の昇
温速度を上げていった場合には、本焼成の昇温速度その
3倍から10倍程度大きくした時点で発泡性が得られ始
める。そして、予備焼成の昇温速度がある値に達したと
きに、それと同等以上の本焼成の昇温速度で良好な発泡
性が発現し、更に予備焼成の昇温速度がその値を越える
と、それ以下の本焼成の昇温速度でも良好な発泡性が発
現することが理解できる。
【0040】従って、予備焼成と本焼成の2段階の熱処
理を行って、発泡性の発現性を向上させる構成におい
て、それらの昇温速度にある相関関係があることが理解
でき、求められる発泡状態の特性に応じて、かつ作製時
間等の効率に応じて、最適と考えられる条件を設定し得
ることがわかる。
理を行って、発泡性の発現性を向上させる構成におい
て、それらの昇温速度にある相関関係があることが理解
でき、求められる発泡状態の特性に応じて、かつ作製時
間等の効率に応じて、最適と考えられる条件を設定し得
ることがわかる。
【0041】即ち、本実施の形態においては、予備焼成
と本焼成の2段階の熱処理を行って、作製されるグラフ
ァイトシートの発泡状態の発現性を向上させる構成にお
いては、その発泡性に求められる要求度合いに対応し、
予め作製上の効率等を加味して最適な条件を設定してお
き、このような熱処理により確実に発泡性を有するグラ
ファイトフィルムを、より確実かつ効率的に、作製し得
ることが理解できる。
と本焼成の2段階の熱処理を行って、作製されるグラフ
ァイトシートの発泡状態の発現性を向上させる構成にお
いては、その発泡性に求められる要求度合いに対応し、
予め作製上の効率等を加味して最適な条件を設定してお
き、このような熱処理により確実に発泡性を有するグラ
ファイトフィルムを、より確実かつ効率的に、作製し得
ることが理解できる。
【0042】なお、予備焼成や本焼成時の昇温速度範囲
であるが、本実施の形態で示した速度以下であれば、グ
ラファイトシートの発泡性が十分得られないために、ま
た本実施の形態で示した速度以上であればグラファイト
シートの品質に問題が生じる場合があるために、現実的
ではない。
であるが、本実施の形態で示した速度以下であれば、グ
ラファイトシートの発泡性が十分得られないために、ま
た本実施の形態で示した速度以上であればグラファイト
シートの品質に問題が生じる場合があるために、現実的
ではない。
【0043】また、予備焼成と本焼成における出発温度
は、必ずしも常温で一致させる必要はなく、各々炭素化
が始まる温度以下であれば、個別に設定が可能である。
は、必ずしも常温で一致させる必要はなく、各々炭素化
が始まる温度以下であれば、個別に設定が可能である。
【0044】また、出発原料のポリイミドフィルムの膜
厚は、50μmに限定されるものではなく、商品化され
ている25〜300μmの範囲内のものについて確認し
たところ、同様の結果が得られた。もちろん、この範囲
は、発泡状態の発現に対して本質的な制限ではなく、限
定されるものではない。
厚は、50μmに限定されるものではなく、商品化され
ている25〜300μmの範囲内のものについて確認し
たところ、同様の結果が得られた。もちろん、この範囲
は、発泡状態の発現に対して本質的な制限ではなく、限
定されるものではない。
【0045】更に、本実施の形態の本焼成後、グラファ
イトフィルムを圧延処理する工程を付加してもよい。か
かる工程を付加すると、グラファイトフィルムの膜厚等
の均質性が向上し、かつ柔軟性自体も向上した。また、
昇温速度の大きなものを選択すると膜厚は増加するた
め、一定限度内に膜厚を制限したい場合等にも有効であ
る。
イトフィルムを圧延処理する工程を付加してもよい。か
かる工程を付加すると、グラファイトフィルムの膜厚等
の均質性が向上し、かつ柔軟性自体も向上した。また、
昇温速度の大きなものを選択すると膜厚は増加するた
め、一定限度内に膜厚を制限したい場合等にも有効であ
る。
【0046】(実施の形態2)本実施の形態では、予備
焼成の最高温度は同様だが、本焼成の最高温度をグラフ
ァイト化領域の2900℃としたこと以外は、実施の形
態1と同様にグラファイトフィルムを作製し、発泡状態
を評価した。
焼成の最高温度は同様だが、本焼成の最高温度をグラフ
ァイト化領域の2900℃としたこと以外は、実施の形
態1と同様にグラファイトフィルムを作製し、発泡状態
を評価した。
【0047】その結果を、以下の(表2)に発泡性良否
として示す。
として示す。
【0048】
【表2】
【0049】この(表2)の発泡性の評価も、実施の形
態1と同様にして行った。このようにして行った否判断
の結果を、(表2)の○、△、×で示す。○は、発泡性
が良好なもの、△は、発泡性が現れており実用に供し得
るもの、×は、全く発泡性が発現しなかったものを示
す。
態1と同様にして行った。このようにして行った否判断
の結果を、(表2)の○、△、×で示す。○は、発泡性
が良好なもの、△は、発泡性が現れており実用に供し得
るもの、×は、全く発泡性が発現しなかったものを示
す。
【0050】この結果によれば、全体的な発泡性の発現
の傾向は実施の形態1と同様であるが、実施の形態1に
比較して、実施の形態1では発泡性が発現しなかった予
備焼成の昇温速度が小さい場合でも、本焼成の昇温速度
が大きい場合には、発泡性が得られ始める。そして、予
備焼成の昇温速度がある値に達したときに、それと同等
の本焼成の昇温速度以上で良好な発泡性が発現する予備
焼成の昇温速度も実施の形態1のものよりも低くなって
いることが理解できる。
の傾向は実施の形態1と同様であるが、実施の形態1に
比較して、実施の形態1では発泡性が発現しなかった予
備焼成の昇温速度が小さい場合でも、本焼成の昇温速度
が大きい場合には、発泡性が得られ始める。そして、予
備焼成の昇温速度がある値に達したときに、それと同等
の本焼成の昇温速度以上で良好な発泡性が発現する予備
焼成の昇温速度も実施の形態1のものよりも低くなって
いることが理解できる。
【0051】(実施の形態3)本実施の形態では、予備
焼成の最高温度は同様だが、本焼成の最高温度をグラフ
ァイト化領域の2000℃〜3000℃の範囲内で10
0℃毎に徐々に変化させたこと以外は、実施の形態1と
同様にグラファイトフィルムを作製し、同様に発泡状態
を評価した。
焼成の最高温度は同様だが、本焼成の最高温度をグラフ
ァイト化領域の2000℃〜3000℃の範囲内で10
0℃毎に徐々に変化させたこと以外は、実施の形態1と
同様にグラファイトフィルムを作製し、同様に発泡状態
を評価した。
【0052】この結果によれば、実施の形態1と実施の
形態2とを比較して確認された傾向は維持されており、
本焼成の最高温度が高いほど、発泡性が発現しなかった
予備焼成の昇温速度が小さい場合でも、発泡性が得られ
てくることも確認された。
形態2とを比較して確認された傾向は維持されており、
本焼成の最高温度が高いほど、発泡性が発現しなかった
予備焼成の昇温速度が小さい場合でも、発泡性が得られ
てくることも確認された。
【0053】但し、グラファイトシートのグラファイト
化の程度からいえば、本焼成時の最高温度は2500℃
以上のものであることが好ましい。というのは、それ以
下の温度では、グラファイト構造が十分発達してない場
合が発生するためである。
化の程度からいえば、本焼成時の最高温度は2500℃
以上のものであることが好ましい。というのは、それ以
下の温度では、グラファイト構造が十分発達してない場
合が発生するためである。
【0054】(実施の形態4)本実施の形態では、実施
の形態3に対して、更に予備焼成の最高温度を1000
℃〜2000℃の範囲内で100℃毎に徐々に変化させ
こと以外は、実施の形態3と同様にグラファイトフィル
ムを作製し、同様に発泡状態を評価した。
の形態3に対して、更に予備焼成の最高温度を1000
℃〜2000℃の範囲内で100℃毎に徐々に変化させ
こと以外は、実施の形態3と同様にグラファイトフィル
ムを作製し、同様に発泡状態を評価した。
【0055】この結果によっても、実施の形態1と実施
の形態2とを比較した傾向は維持されており、本焼成の
最高温度が高いほど、発泡性が発現しなかった予備焼成
の昇温速度が小さい場合でも、発泡性が得られてくるこ
とも確認された。
の形態2とを比較した傾向は維持されており、本焼成の
最高温度が高いほど、発泡性が発現しなかった予備焼成
の昇温速度が小さい場合でも、発泡性が得られてくるこ
とも確認された。
【0056】但し、予備焼成時の好適な炭素化という観
点からいえば、予備焼成時の最高温度は1000℃〜1
200℃の範囲内であることが好ましい。とうのは、そ
れ以下の温度では炭素化が十分でなく、本焼成時の大き
な昇温速度で得られるグラファイトシートのグラファイ
ト構造に問題が出たり、またそれ以上の温度としても得
られるグラファイトシートの発泡性やグラファイト構造
には、実質上差異が見いだせなかったためである。
点からいえば、予備焼成時の最高温度は1000℃〜1
200℃の範囲内であることが好ましい。とうのは、そ
れ以下の温度では炭素化が十分でなく、本焼成時の大き
な昇温速度で得られるグラファイトシートのグラファイ
ト構造に問題が出たり、またそれ以上の温度としても得
られるグラファイトシートの発泡性やグラファイト構造
には、実質上差異が見いだせなかったためである。
【0057】(実施の形態5)本実施の形態では、実施
の形態1に対して、予備焼成の間に一定温度で一定時間
保持して、得られるグラファイトシートの品質を改善す
る等を目的とするいわゆるキープ処理を行った場合の影
響について検討する。
の形態1に対して、予備焼成の間に一定温度で一定時間
保持して、得られるグラファイトシートの品質を改善す
る等を目的とするいわゆるキープ処理を行った場合の影
響について検討する。
【0058】具体的には、予備焼成時の500℃おいて
キ−プ処理を1時間処理を加えた場合の結果を以下の
(表3)に示す。
キ−プ処理を1時間処理を加えた場合の結果を以下の
(表3)に示す。
【0059】
【表3】
【0060】この結果によっても、発泡性が発現する昇
温速度はより大きなものが要求されるが、実施の形態1
と実施の形態2とを比較した傾向は維持されていた。
温速度はより大きなものが要求されるが、実施の形態1
と実施の形態2とを比較した傾向は維持されていた。
【0061】更に、キープ処理温度や時間を500℃〜
1000℃までの間で30分から2時間の間を組み合わ
せて確認したところ、同様の傾向が確認された。
1000℃までの間で30分から2時間の間を組み合わ
せて確認したところ、同様の傾向が確認された。
【0062】(実施の形態6)本実施の形態では、以上
の実施の形態で得られたグラファイトフィルムの内で評
価が○、△のものを、電気機器等の発熱源に連絡して、
熱伝導体として用いた。
の実施の形態で得られたグラファイトフィルムの内で評
価が○、△のものを、電気機器等の発熱源に連絡して、
熱伝導体として用いた。
【0063】本実施の形態における熱伝導体は、グラフ
ァイト構造を有するため、その炭素原子同士の結合面の
方向に良好な熱伝導性を呈するため、実際に発熱源から
の熱を外部へと効率的に伝達し、放熱させることができ
た。
ァイト構造を有するため、その炭素原子同士の結合面の
方向に良好な熱伝導性を呈するため、実際に発熱源から
の熱を外部へと効率的に伝達し、放熱させることができ
た。
【0064】また、この熱伝導体は、発泡性故に十分な
柔軟性を有し、熱伝導体の取り回しは、きわめて自在に
行い得た。更に、この柔軟性故に、発熱源に対する取り
付けの自由度も高く、発熱源が複雑な形状の電気機器で
あっても、十分対応が可能であった。
柔軟性を有し、熱伝導体の取り回しは、きわめて自在に
行い得た。更に、この柔軟性故に、発熱源に対する取り
付けの自由度も高く、発熱源が複雑な形状の電気機器で
あっても、十分対応が可能であった。
【0065】
【発明の効果】以上のように本発明によれば、高分子フ
ィルム、特にポリイミドフィルムを熱処理によってグラ
ファイトフイルム得て、残留酸、鱗片状の剥離等の発生
がなく、単結晶グラファイトと同様の物性を呈し、高品
質で柔軟性、強靱性に富み熱伝導性に優れたグラファイ
トフィルムが確実に得られた。
ィルム、特にポリイミドフィルムを熱処理によってグラ
ファイトフイルム得て、残留酸、鱗片状の剥離等の発生
がなく、単結晶グラファイトと同様の物性を呈し、高品
質で柔軟性、強靱性に富み熱伝導性に優れたグラファイ
トフィルムが確実に得られた。
【0066】そして、かかるグラファイトフィルムは、
発熱源からの熱を放熱する熱伝導体として好適に適用さ
れ得たものである。
発熱源からの熱を放熱する熱伝導体として好適に適用さ
れ得たものである。
Claims (11)
- 【請求項1】 ポリイミドフィルムを用意する行程と、
不活性ガス中で第1の出発温度から第1の昇温速度で昇
温して上限温度1000℃〜1200℃まで焼成する第
1の熱処理工程と、前記第1の熱処理行程後更に不活性
ガス中で第2の出発温度から第2の昇温速度で上限温度
2500℃以上まで焼成する第2の熱処理工程とを有す
るグラファイトフィルムの製造方法であって、更に前記
第1の昇温速度と前記第2の昇温速度との間にグラファ
イトフィルムが発泡状態を呈するに足る条件を設定する
条件設定行程を有するグラファイトフィルムの製造方
法。 - 【請求項2】 第1の昇温速度は、1〜20℃/min
の範囲内である請求項1記載のグラファイトフィルムの
製造方法。 - 【請求項3】 第2の昇温速度は、5〜20℃/min
の範囲内である請求項1記載のグラファイトフィルムの
製造方法。 - 【請求項4】 条件設定行程で、第2の昇温速度は、第
1の昇温速度以上の速度となるように設定する請求項2
または3記載のグラファイトフィルムの製造方法。 - 【請求項5】 条件設定行程で、第2の昇温速度は、第
1の昇温速度以下の速度となるように設定する請求項2
または3記載のグラファイトフィルムの製造方法。 - 【請求項6】 第1の出発温度は室温であり、第2の出
発温度も室温である請求項1から5のいずれかに記載の
グラファイトフィルムの製造方法。 - 【請求項7】 第1の熱処理行程で、昇温動作を一旦停
止しその温度を維持する行程を含む請求項1から6のい
ずれかに記載のグラファイトフィルムの製造方法。 - 【請求項8】 更に、グラファイトフィルムを圧延処理
する圧延処理工程を有する請求項1から7のいずれかに
記載のグラファイトフィルムの製造方法。 - 【請求項9】 ポリイミドフィルムが、添加材を実質的
に含有しない請求項1から8のいずれかに記載のグラフ
ァイトフィルムの製造方法。 - 【請求項10】 請求項1から9のいずれかに記載のグ
ラファイトフィルムの製造方法で得られたグラファイト
フィルムであって、出発原料であるポリイミドフィルム
よりも膜厚が厚いグラファイトフィルム。 - 【請求項11】 請求項10記載のグラファイトフィル
ムを、発熱源に連絡して用いる熱伝導体。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP9175424A JPH1121117A (ja) | 1997-07-01 | 1997-07-01 | グラファイトフィルムの製造方法及びグラファイトフィルム並びにそれを用いた熱伝導体 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP9175424A JPH1121117A (ja) | 1997-07-01 | 1997-07-01 | グラファイトフィルムの製造方法及びグラファイトフィルム並びにそれを用いた熱伝導体 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH1121117A true JPH1121117A (ja) | 1999-01-26 |
Family
ID=15995864
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP9175424A Pending JPH1121117A (ja) | 1997-07-01 | 1997-07-01 | グラファイトフィルムの製造方法及びグラファイトフィルム並びにそれを用いた熱伝導体 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH1121117A (ja) |
Cited By (5)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
KR20130080418A (ko) | 2012-01-04 | 2013-07-12 | 제이엔씨 주식회사 | 방열 부재, 전자 디바이스 및 배터리 |
JP2013139390A (ja) * | 2013-04-24 | 2013-07-18 | Kaneka Corp | グラファイトフィルムの製造方法 |
KR20160085253A (ko) | 2013-11-12 | 2016-07-15 | 제이엔씨 주식회사 | 히트 싱크 |
KR20160086338A (ko) | 2013-11-14 | 2016-07-19 | 제이엔씨 주식회사 | 전자파 흡수 방열 시트 |
US10557062B2 (en) | 2015-01-16 | 2020-02-11 | Jnc Corporation | Composition for forming adhesive layer, adhesive layer, manufacturing method for adhesive layer, composite material, sheet, heat dissipation member, electronic device, battery, capacitor, automobile component and machine mechanism component |
-
1997
- 1997-07-01 JP JP9175424A patent/JPH1121117A/ja active Pending
Cited By (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
KR20130080418A (ko) | 2012-01-04 | 2013-07-12 | 제이엔씨 주식회사 | 방열 부재, 전자 디바이스 및 배터리 |
JP2013139390A (ja) * | 2013-04-24 | 2013-07-18 | Kaneka Corp | グラファイトフィルムの製造方法 |
KR20160085253A (ko) | 2013-11-12 | 2016-07-15 | 제이엔씨 주식회사 | 히트 싱크 |
US10292309B2 (en) | 2013-11-12 | 2019-05-14 | Jnc Corporation | Heat sink |
KR20160086338A (ko) | 2013-11-14 | 2016-07-19 | 제이엔씨 주식회사 | 전자파 흡수 방열 시트 |
US10557062B2 (en) | 2015-01-16 | 2020-02-11 | Jnc Corporation | Composition for forming adhesive layer, adhesive layer, manufacturing method for adhesive layer, composite material, sheet, heat dissipation member, electronic device, battery, capacitor, automobile component and machine mechanism component |
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