JPH11183724A - Phase difference film and its production - Google Patents

Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a phase difference film having uniform optical characteristics in an extremely wide range and to provide its producing method. SOLUTION: This polymer resin phase difference film satisfies (1) 0<=R<=30 nm, (2) 100<=K<=600 nm and (3) 0 deg.<= |angle of lagging phase axis |<=30 deg.. The dispersions of (1) and (2) for 100 points in 1 m<2> of the film are <=5 nm. The film is produced by successively or simultaneously and biaxially stretching a polymer resin containing a solvent. The solvent content is controlled to 10 to 20 wt.%.

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【０００１】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は高分子樹脂のフィル
ムを延伸して製造した位相差フィルム並びにその位相差
フィルムを製造する方法に関する。さらに詳細には、溶
媒を含有した熱可塑性高分子樹脂フィルムを特定の条件
にて少なくとも二軸方向に延伸して特定の光学特性値を
持ちかつその特性値のバラツキが充分に小さい位相差フ
ィルム並びにその製造方法に関するものである。The present invention relates to a retardation film produced by stretching a polymer resin film and a method for producing the retardation film. More specifically, a retardation film having a specific optical property value by stretching a thermoplastic polymer resin film containing a solvent at least biaxially under specific conditions and having a sufficiently small variation in the characteristic value, and The present invention relates to the manufacturing method.

【０００２】[0002]

【従来の技術】熱可塑性高分子フィルムによる位相差板
は防眩材料として、また、液晶表示装置における位相差
補償板としてその用途が広がっている。高分子フィルム
の位相差板としては、各種の高分子フィルムを一軸延伸
することによって製造する方法が知られている。一般に
は固有複屈折性の大きいポリカーボネート系樹脂を一軸
延伸したものが用いられている。2. Description of the Related Art A retardation plate made of a thermoplastic polymer film has been widely used as an antiglare material and as a retardation compensation plate in a liquid crystal display device. As a retardation plate of a polymer film, a method of producing a polymer film by uniaxially stretching various polymer films is known. Generally, a uniaxially stretched polycarbonate resin having a large intrinsic birefringence is used.

【０００３】また、位相差用フィルムとして面内のレタ
ーデション値と厚み方向のレターデーション値とを規定
した位相差フィルム及び液晶化合物積層タイプ用の位相
差フィルム用透明支持体等が使用されている。例えば、
液晶化合物積層用位相差フィルム（透明支持体）として
は、特定の面内レターデーション値と厚み方向レターデ
ション値とを持つものが用いられている。As the retardation film, a retardation film having an in-plane retardation value and a retardation value in a thickness direction and a transparent support for a retardation film for a liquid crystal compound laminated type are used. . For example,
As the retardation film (transparent support) for laminating a liquid crystal compound, a film having a specific in-plane retardation value and a retardation value in a thickness direction is used.

【０００４】これは、位相差補償板とした時の光学特性
を積層する液晶化合物と透明支持体との複合効果とによ
って発揮させ液晶表示装置の視野角拡大をせしめようと
したものである。例えば、液晶化合物としてデイスコテ
イック液晶化合物を特定の光学特性を持つ透明支持体上
に積層したものが知られている。This is intended to expand the viewing angle of a liquid crystal display device by exerting the optical characteristics of a phase difference compensator as a composite effect of a laminated liquid crystal compound and a transparent support. For example, a liquid crystal compound in which a discotic liquid crystal compound is laminated on a transparent support having specific optical characteristics is known.

【０００５】なお、本発明においては、フィルム面内に
おいて、遅相軸方向の屈折率をＮｘ、進相軸方向の屈折
率をＮｙ、厚み方向の屈折率をＮｚと表示するものとす
る。更にフィルムの厚みをｄとする。また、面内のレタ
ーデーション値Ｒ（以下Ｒ値と略称）をＲ値＝（Ｎｘ−
Ｎｙ）＊ｄ（単位ｎｍ）、厚み方向のレターデーション
値Ｋ（以下Ｋ値と略称）をＫ値＝｛（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２
−Ｎｚ｝＊ｄ（単位ｎｍ）で表示するものとする。In the present invention, the refractive index in the slow axis direction is denoted by Nx, the refractive index in the fast axis direction is denoted by Ny, and the refractive index in the thickness direction is denoted by Nz in the film plane. Further, the thickness of the film is d. Further, the in-plane retardation value R (hereinafter abbreviated as R value) is defined as R value = (Nx−
Ny) * d (unit: nm), and the retardation value K in the thickness direction (hereinafter abbreviated as K value) is represented by K value = ｛(Nx + Ny) / 2
−Nz｝ * d (nm)

【０００６】本発明で求めるごとき位相差用フィルムの
備えるべき特性は次の点が特記される。 １）透明性が優れることに加えて、フィルムの外観欠
点、例えば擦り傷やスクラッチ、フィルムの波打ち等が
無く平坦性が良いこと。The characteristics that the retardation film should have as determined in the present invention are as follows. 1) In addition to being excellent in transparency, the film must have good flatness without appearance defects such as scratches, scratches, and waving of the film.

【０００７】２）特定範囲のＲ値とＫ値を持ち、かつＲ
値並びにＫ値の分布が均一であること。液晶表示画面の
大型化にともなって、部材を大型化する必要が有り各種
の問題が顕在化している。すなわち、フィルムの小さい
範囲でなら比較的容易に制御できた特性値も、大型化に
ともなって、より広く大きいフィルムでの特性の均一性
が要求されている。2) R and K values in a specific range, and R
The distribution of values and K values is uniform. As the size of the liquid crystal display screen increases, it is necessary to increase the size of the members, and various problems become apparent. In other words, the characteristic values which can be controlled relatively easily within a small range of the film are required to have uniformity of characteristics in a wider and larger film with the increase in size.

【０００８】３）更に、位相差フィルムを使用する場合
に特に液晶化合物をこのフィルム（透明支持体）面上に
積層して用いる場合のように、液晶化合物と透明支持体
との複合効果によって光学特性（視野角拡大効果）を発
揮させようとする場合遅相軸の均一性が問題になる場合
がある。即ち、透明支持体の遅相軸の分布が該透明支持
体の大きな面積において均一でない場合には複合材料と
しての性能が発揮されなくなる。3) Further, when a retardation film is used, especially when a liquid crystal compound is laminated on the surface of this film (transparent support), an optical effect is obtained by the combined effect of the liquid crystal compound and the transparent support. When the characteristics (viewing angle enlarging effect) are to be exerted, the uniformity of the slow axis may be a problem. That is, if the distribution of the slow axis of the transparent support is not uniform over a large area of the transparent support, the performance as a composite material is not exhibited.

【０００９】液晶化合物を位相差フィルム（透明支持
体）に積層して位相差板を作る場合、積層工程において
も不均一な特性は拡大され易い傾向にあるので、基板と
なる透明支持体（位相差フィルム）にも高度な特性の均
一性が要求される。When a liquid crystal compound is laminated on a retardation film (transparent support) to form a retardation plate, the non-uniform characteristics tend to be easily expanded even in the laminating step. Phase difference film) also requires a high degree of uniformity of properties.

【００１０】従来の技術として、フィルム面内では比較
的等方性（低いＲ値）であって、厚み方向において特定
のレターデーション値（Ｋ値）を持つ位相差フィルムお
よびその製造方法に関し、いくつかの技術が開示されて
いる。例えば、特開Ｈ６−３３７３１３号公報には、位
相差膜の製造方法として 高分子を逐次二軸延伸し長手
方向の屈折率≒幅方向の屈折率の関係になるようにする
フィルム延伸方法が開示されている。具体的には流延法
で作ったポリカーボネート樹脂フィルムを用い、ロール
間で引っ張り延伸法によって、一次縦延伸を行ない，次
工程でテンター横一軸延伸により延伸する縦横逐次延伸
法が記載されている。この際フィルムの長手方向の屈折
率をＮｍｄ、幅方向の屈折率をＮｔｄ、厚み方向の屈折
率をＮｚとする時Ｎｍｄ≒ Ｎｔｄ＞ Ｎｚなるフィルム
の製造法の具体例が記載されている。As a conventional technique, a retardation film which is relatively isotropic (low R value) in a film plane and has a specific retardation value (K value) in a thickness direction and a method for manufacturing the same are described. Such techniques are disclosed. For example, Japanese Unexamined Patent Publication No. H6-337313 discloses a film stretching method in which a polymer is successively biaxially stretched so that the refractive index in the longitudinal direction / the refractive index in the width direction is obtained. Have been. Specifically, there is described a longitudinal and transverse sequential stretching method in which a polycarbonate resin film produced by a casting method is used, primary longitudinal stretching is performed between rolls by a tensile stretching method, and stretching is performed by uniaxial stretching in a tenter in the next step. At this time, a specific example of a method for producing a film satisfying Nmd ≒ Ntd> Nz where Nmd is the refractive index in the longitudinal direction of the film, Ntd is the refractive index in the width direction, and Nz is the refractive index in the thickness direction is described.

【００１１】この方法によれば、ポリカーボネートを高
分子フィルムとして用いる場合、確かにＮｍｄ≒ Ｎｔ
ｄ＞ Ｎｚフィルム、即ちＲ値の低いかつＫ値の大きい
二軸延伸フィルムを作りうる、しかしながらＲ値並びに
Ｋ値の特性が大面積のフィルム内でで均一であるフィル
ムを製造することは困難であった。According to this method, when polycarbonate is used as the polymer film, Nmd ≒ Nt
d> Nz film, that is, a biaxially stretched film having a low R value and a large K value can be produced. However, it is difficult to produce a film in which the characteristics of the R value and the K value are uniform in a large area film. there were.

【００１２】なお、この先行技術における屈折率の表示
方法を本発明の屈折率の表示方法で表示すると、Ｒ値＝
（Ｎｍｄ−Ｎｔｄ）＊ｄ，Ｋ値＝{（Ｎｍｄ＋Ｎｔｄ）
／２−Ｎｚ}＊ｄとなる。Ｎｍｄ≒Ｎｔｄ＞Ｎｚである
からＲ値は低くかつＫ値は大と言うことが出来る。When the method of displaying the refractive index in this prior art is displayed by the method of displaying the refractive index of the present invention, the R value =
(Nmd−Ntd) * d, K value = {(Nmd + Ntd)
/ 2-Nz} * d. Since Nmd ≒ Ntd> Nz, it can be said that the R value is low and the K value is large.

【００１３】また、特開Ｈ９−２２００２号公報にはＲ
値が、Ｒ値≦２０ｎｍ、Ｋ値が、｜Ｋ値｜≦１００ｎｍ
である液晶用プラスチック液晶基板が開示されている。
この先行文献には低いＲ値と−１００ｎｍ〜＋１００ｎ
ｍのK値とを持つフィルムについて記載されている。こ
の発明のフィルムはプラスチックフィルムの面内方向に
出来るだけ小さな張力で製膜することによってＲ値を低
下させ、、Ｋ値の低下は面配向を緩和させる過程を組み
入れることによって達成できるとしている。この方法は
プラスチックフィルムにおいて、低張力下で面内の配向
緩和を充分に起こさせR値を低下させつつK値を特定の値
にする技術である。しかし、この方法で製造できるフィ
ルムのK値は比較的小さいものに限られる、大きなK値、
例えばＫ値が１００ｎｍ以上のフィルムを製造するのは
極めて難しいと言う問題がある。なぜならば、この方法
においては面内においてＮｘ，Ｎｙが両者とも小さくな
り、かつその差が無くなりＲ値は低くなるが、厚み方向
の屈折率Ｎｚは面配向が低下するため大きくなり、Ｋ値
を高くするのが困難になると言う問題があった。またこ
の場合においても大面積のフィルムで均一な特性を持つ
ものを得るという問題は解決されていない。Japanese Patent Application Laid-Open No. H9-22002 discloses R
When the value is R value ≦ 20 nm and the K value is | K value | ≦ 100 nm
Is disclosed.
This prior document discloses a low R value and -100 nm to +100 n.
A film with a K value of m is described. It is stated that the film of the present invention can reduce the R value by forming the film with as little tension as possible in the in-plane direction of the plastic film, and can reduce the K value by incorporating a process of relaxing the plane orientation. This method is a technique in which, in a plastic film, the K value is made a specific value while sufficiently reducing the in-plane orientation under low tension to lower the R value. However, the K value of the film that can be produced by this method is limited to relatively small, large K value,
For example, there is a problem that it is extremely difficult to produce a film having a K value of 100 nm or more. This is because, in this method, both Nx and Ny are reduced in the plane, and the difference is eliminated, so that the R value decreases. However, the refractive index Nz in the thickness direction increases because the plane orientation decreases, and the K value increases. There was a problem that it would be difficult to raise it. Also in this case, the problem of obtaining a large-area film having uniform characteristics has not been solved.

【００１４】特開Ｈ９−５５２１号公報には、Ｒ値及び
Ｋ値が、０≦Ｒ値．≦８０ｎｍかつ、３００＞Ｋ値＞１
４０となる特性を有する光学補償フィルムにおいて、面
配向パラメータが、０．００６５以上（Ｎｚの小さくな
りやすさの尺度）となる いわゆる面配向性の良い高分
子樹脂を選択して用いる方法が提案されている。Japanese Patent Application Laid-Open No. H9-5521 discloses that R value and K value are 0 ≦ R value. ≦ 80 nm and 300> K value> 1
In an optical compensation film having a property of 40, a method of selecting and using a so-called high-polymer resin having good plane orientation, in which the plane orientation parameter becomes 0.0065 or more (a measure of how easily Nz becomes small) has been proposed. ing.

【００１５】この方法は面配向パラメーターの大きい、
即ちＮｚが小さくなり易い高分子樹脂を用いて、Ｒ値が
比較的小さく、かつＫ値が１４０〜３００ｎｍなるフィ
ルムを作る方法である。この方法もまた大面積で特性が
均一であるフィルムを作る方法は開示されていない。This method has a large plane orientation parameter.
That is, this is a method of producing a film having a relatively small R value and a K value of 140 to 300 nm using a polymer resin whose Nz tends to be small. This method also does not disclose a method for producing a film having a large area and uniform properties.

【００１６】以下本発明に係わる透明支持体フィルムに
ついての特性、Ｒ値とＫ値とを規定した先行資料として
下記のものが例示される。特開Ｈ７−３３３４３３号公
報、特開平８−５８３７号公報、特開Ｈ８−５０２０６
号公報、特開Ｈ９−５５２０号公報、特開Ｈ９−１９７
３９７号公報、特開Ｈ９−１９７３９７号公報、特開Ｈ
９−２１１４４４号公報、特開Ｈ９−２２２６００号公
報、特開Ｈ９−２３０１４３号公報、特開Ｈ９−２３０
３３４号公報並びに特開Ｈ９−２３０３３５号公報にお
いて、Ｒ値とＫ値とを規定した透明支持体（フィルム）
に液晶化合物を積層（または塗布）することにより製造
する位相差補償フィルムの技術が開示されている。これ
らの開示技術の中にも広い面積において均一な光学特性
（Ｒ値、Ｋ値並びに遅相軸の角度）を持つフィルム並び
にその製造方法については記載されていない。The following are examples of the prior art data which define the characteristics, R value and K value of the transparent support film according to the present invention. JP-A-H7-333433, JP-A-8-5837, JP-A-H8-50206
JP, JP H9-5520, JP H9-197
JP-A-397, JP-A-H9-19797, JP-A-H
JP-A-9-212444, JP-A-H9-222600, JP-A-H9-230143, JP-A-H9-230
In JP-A-334 and JP-A-H9-230335, a transparent support (film) in which an R value and a K value are defined
There is disclosed a technique of a retardation compensation film manufactured by laminating (or applying) a liquid crystal compound. Neither of these disclosed technologies describes a film having uniform optical characteristics (R value, K value, and angle of slow axis) over a wide area, and a method for producing the film.

【００１７】小面積のフィルムであれば 従来技術によ
っても本願発明のＲ値、並びにＫ値を持つ位相差フィル
ムを作ることができたが、大面積でかつ光学特性の均一
性のよいフィルムを得ることはできなかった。即ち大面
積にてフィルムを連続的に製造する際に起こる微細構造
発生の不均一さの問題を解決してＲ値、Ｋ値並びに遅相
軸角度の均一なフィルムを製造する方法については未だ
課題が残されている。If the film has a small area, a retardation film having the R value and the K value of the present invention can be produced by the conventional technique, but a film having a large area and excellent uniformity of optical characteristics can be obtained. I couldn't do that. That is, there is still a problem about a method of manufacturing a film having a uniform R value, a K value, and a slow axis angle by solving the problem of non-uniformity of generation of a fine structure occurring when a film is continuously manufactured in a large area. Is left.

【００１８】本発明の目的とする如き光学特性を持つフ
ィルムを製造するには、フィルムの３次元屈折率（Ｎ
ｘ，Ｎｙ並びにＮｚ）を制御する必要がある。即ち、 面内レターデション値Ｒを極力小さくし（ＮｘとＮｙ
とを極力近ずける）かつ、厚み方向のレターデーショ
ン値Ｋを大きくするために高分子のいわゆる面配向を向
上（Ｎｚを小さくする）させることが必要である。ま
た、 遅相軸の角度についてはＲ値が著しく小さければ（即
ちフィルム面内の等方性が著しく良ければＲ値＝０ｎ
ｍ）実用上問題はなくなるが、Ｒ値がある程度高い例え
ばＲ値＝１５ｎｍ程度以上になると実用上の影響が出て
くると表示装置の側からいわれている。この意味で遅相
軸の角度並びにそのバラツキを小さく制御する必要が出
てくる。In order to produce a film having optical characteristics as the object of the present invention, the three-dimensional refractive index (N
x, Ny and Nz) need to be controlled. That is, the in-plane retardation value R is made as small as possible (Nx and Ny
It is necessary to improve the so-called plane orientation of the polymer (to reduce Nz) in order to increase the retardation value K in the thickness direction. For the angle of the slow axis, if the R value is extremely small (that is, if the in-plane isotropy is extremely good, the R value = 0n
m) Although there is no problem in practical use, it is said from the display device side that when the R value is somewhat high, for example, when the R value is about 15 nm or more, a practical effect is produced. In this sense, it is necessary to control the angle of the slow axis and its variation to be small.

【００１９】Ｒ値を低下させるのみであればフィルムを
極力低張力下で熱緩和させれば大面積で均一な光学特性
（Ｒ値のバラツキが実質上無い）のものを工業的に製造
しうることが知られている。しかしながら、この方法に
よるとＫ値は比較的低い値のものしか得られず、また狭
いＫ値の範囲でしか変えることが出来ない。この低張力
熱緩和法においては 高分子が固有に持っている分子鎖
の面配向性により制約を受け、本発明におけるＲ値とＫ
値とを同時に満足し、かつこれらのバラツキが特に小さ
いフィルムを作ることには限界がある。If only the R value is reduced, the film can be industrially manufactured with a large area and uniform optical characteristics (substantially no variation in the R value) by thermally relaxing the film under as low a tension as possible. It is known. However, according to this method, only a relatively low K value can be obtained, and the K value can be changed only in a narrow range of the K value. In this low-tension thermal relaxation method, the R value and the K value in the present invention are restricted by the plane orientation of the molecular chains inherent to the polymer.
There is a limit in producing a film that satisfies the above-mentioned values at the same time and has a particularly small variation.

【００２０】一方Ｒ値を極力小さくする他の方法とし
て、延伸によって実現する方法がある。即ちフィルム面
内で分子配向の異方性を極力生じないように延伸するこ
とによって低いＲ値は達成できる。この場合、フィルム
内での高分子鎖の面配向が向上するから（厚み方向の屈
折率Ｎｚが低下するから）その結果厚み方向のレターデ
ーションＫ値を同時に大きくすることができる。即ち縦
横の延伸倍率をできる限り高くし（フィルム面内でのＮ
ｘとＮｙとをほぼ等しくしたまま）して延伸すればＮｚ
を小さくできるのでＲ値とＫ値とをある程度自由に変え
ることが出来る。On the other hand, as another method for reducing the R value as much as possible, there is a method realized by stretching. That is, a low R value can be achieved by stretching the film so as to minimize anisotropy of molecular orientation in the plane of the film. In this case, since the planar orientation of the polymer chains in the film is improved (the refractive index Nz in the thickness direction is reduced), the retardation K value in the thickness direction can be increased at the same time. That is, the stretching ratio in the vertical and horizontal directions is made as high as possible (N in the film plane).
(x and Ny are kept substantially equal) and stretching
Can be reduced, so that the R value and the K value can be freely changed to some extent.

【００２１】しかし、実際上は逐次延伸によって低Ｒ値
（面内の配向バランス極力よくするため、ＮｘとＮｙと
を極力近ずける）並びにその均一性を大面積のフィルム
で実現するのは製造上はきわめて難しかった。However, in practice, it is necessary to realize low R value (Nx and Ny are made as close as possible in order to make the in-plane orientation balance as high as possible) by sequential stretching and to realize the uniformity of the film with a large area. Above was very difficult.

【００２２】高い濃度の溶媒を含有した状態で二軸延伸
すること自体は、特開平３−５８８２５号公報で公知で
ある。しかしながら、本公報記載の技術は耐熱性、電気
絶縁性、機械的強度に優れたフイルムを得ることを目的
としているため、延伸倍率が高すぎて光学的特性として
は好ましいものが得られない。The biaxial stretching itself containing a high-concentration solvent is known from Japanese Patent Application Laid-Open No. 3-58825. However, since the technique described in this publication aims to obtain a film having excellent heat resistance, electrical insulation and mechanical strength, the stretch ratio is too high to obtain favorable optical characteristics.

【００２３】[0023]

【発明が解決しようとする課題】本願発明は上述の如き
問題点に着目してなされたものである。Ｒ値Ｋ値並びに
遅相軸が特定の値を持ちかつ広い面積に渡りそのバラツ
キが充分に小さい、視野角特性にも優れた、高性能の位
相差フィルム並びに液晶化合物積層用位相差フィルム
（透明支持体）並びにその製造方法を提供しようとする
ものである。SUMMARY OF THE INVENTION The present invention has been made in view of the above problems. A high-performance retardation film and a retardation film for laminating a liquid crystal compound (transparent) having a specific value of an R value K and a slow axis, having a sufficiently small variation over a wide area, and having excellent viewing angle characteristics. Support) and a method for producing the same.

【００２４】[0024]

【課題を解決するための手段】本願発明者らは上記課題
を解決するため、フィルムの延伸のメカニズムを鋭意検
討の結果、特定の溶媒量を含有した高分子樹脂フィルム
を特定の延伸温度、倍率にて縦−横、又は横−縦に逐次
二軸延伸することにより本願発明のフィルムを製造しう
ることを見出し本願発明に到達したものである。Means for Solving the Problems In order to solve the above-mentioned problems, the inventors of the present invention have intensively studied the stretching mechanism of a film, and have found that a polymer resin film containing a specific amount of a solvent can be formed at a specific stretching temperature and a specific magnification. It has been found that the film of the present invention can be produced by successively biaxially stretching the film in the longitudinal-horizontal or transverse-vertical direction.

【００２５】本発明者等はフィルムに特定量の溶媒を含
有させた状態で逐次延伸することによって、即ち、 高分子樹脂に比較的高い濃度の溶媒を含有させて可塑
化することにより均一な延伸を行うことができる、 逐次延伸において、１次延伸と２次延伸の条件を好ま
しい条件で組合わせることによって屈折率を制御できる
ばかりでなくフィルムの広い面積においてもこの屈折率
の分布を均一にすることができる、 更に また上記及び項によってフィルムの遅相軸
の角度及びその均一さを広い面積に渉って制御できる、
ことを見出し本発明に到達したものである。The present inventors have made uniform stretching by successively stretching a film containing a specific amount of a solvent, that is, by plasticizing a polymer resin containing a relatively high concentration of a solvent. In the sequential stretching, not only the refractive index can be controlled by combining the conditions of the primary stretching and the secondary stretching under preferable conditions, but also the distribution of the refractive index is made uniform over a wide area of the film. Further, the angle of the slow axis of the film and the uniformity thereof can be controlled over a wide area by the above and the term.
The inventors have found that the present invention has been achieved.

【００２６】即ち本発明は［１］ 下記（１）、（２）
及び（３） （１）Ｒ値：０≦Ｒ値≦３０ｎｍ （２）Ｋ値：１００≦Ｋ値≦６００ｎｍ （３）遅相軸の角度：０≦｜遅相軸の角度｜≦３０度 を満足し、１ｍ四方の中の１００ヵ所の上記（１）及び
（２）のバラツキが５ｎｍ以下であることを特徴とする
高分子樹脂位相差フィルム、及び［２］溶媒を含有した
高分子樹脂フイルムを、逐次又は同時二軸延伸して高分
子樹脂位相差フイルムを製造する方法に於いて、溶媒の
含有量が１０〜２０重量％であることを特徴とする高分
子樹脂位相差フイルムの製造方法、並びに［３］該二軸
延伸が横縦逐次延伸であり、第１次延伸が延伸温度（Ｔ
ｇ＋５０）〜（Ｔｇ＋１００）℃、延伸倍率１．０５〜
１．１５倍に横方向に延伸し、第２次延伸が延伸温度
（Ｔｇ’＋５）〜（Ｔｇ’＋１５）℃、延伸倍率１．０
１〜１．０４倍に縦方向に延伸する上記［２］項 記載
の高分子樹脂位相差フィルムの製造方法、並びに［４］
該二軸延伸が縦横逐次延伸であり、第１次延伸が延伸温
度（Ｔｇ）〜（Ｔｇ＋２０）℃、延伸倍率１．０３〜
１．１３倍に縦方向に延伸し、第２次延伸が延伸温度
（Ｔｇ’＋５）〜（Ｔｇ’＋１５）℃、延伸倍率１．０
３〜１．１３倍に横方向に延伸する上記［２］項 記載
の高分子樹脂位相差フィルムの製造方法である。That is, the present invention provides [1] the following (1) and (2)
And (3) (1) R value: 0 ≦ R value ≦ 30 nm (2) K value: 100 ≦ K value ≦ 600 nm (3) Slow axis angle: 0 ≦ | Slow axis angle | ≦ 30 degrees A polymer resin retardation film characterized in that the dispersion of the above (1) and (2) at 100 locations in a square of 1 m is 5 nm or less, and [2] a polymer resin film containing a solvent. For producing a polymer resin retardation film by successively or simultaneously biaxially stretching the same, wherein the content of the solvent is 10 to 20% by weight. And [3] the biaxial stretching is horizontal and vertical sequential stretching, and the primary stretching is performed at a stretching temperature (T
g + 50) to (Tg + 100) ° C., stretching ratio 1.05
The film is stretched in the transverse direction by 1.15 times, and the second stretching is performed at a stretching temperature (Tg ′ + 5) to (Tg ′ + 15) ° C. and a stretching ratio of 1.0.
The method for producing a polymer resin retardation film according to the above [2], wherein the film is stretched in the longitudinal direction by 1 to 1.04 times, and [4].
The biaxial stretching is longitudinal and transverse sequential stretching, and the primary stretching is a stretching temperature (Tg) to (Tg + 20) ° C. and a stretching ratio of 1.03 to
The film is stretched in the machine direction by 1.13 times, and the second stretching is performed at a stretching temperature (Tg ′ + 5) to (Tg ′ + 15) ° C. and a stretching ratio of 1.0.
The method for producing a polymer resin retardation film according to the above item [2], wherein the polymer resin retardation film is stretched 3 to 1.13 times in the transverse direction.

【００２７】本発明のフィルムは、規定量の溶媒を含有
したフィルムを逐次に少なくとも二方向に特定の条件で
延伸することにより、即ち特定の条件下で縦方向延伸
し、ついでピンテンターで横延伸し、その後要すれば懸
垂型乾燥機により乾燥処理することにより（縦横逐次二
軸延伸法）、また、規定量の溶媒を含有したフィルムを
特定の条件下でピンテンターにて横延伸、ついで縦延伸
し、その後要すれば懸垂型乾燥機により乾燥処理するこ
とにより（横縦逐次二軸延伸法）製造することが出来
る。The film of the present invention is obtained by sequentially stretching a film containing a specified amount of solvent in at least two directions under specific conditions, that is, stretching in the longitudinal direction under specific conditions, and then transversely stretching with a pin tenter. After that, if necessary, the film containing a specified amount of solvent is horizontally stretched by a pin tenter under specific conditions, and then longitudinally stretched by performing a drying treatment using a hanging drier (longitudinal and transverse sequential biaxial stretching method). After that, if necessary, it can be produced by drying treatment with a hanging drier (horizontal and vertical sequential biaxial stretching method).

【００２８】より詳細には、本発明は ａ）下記（１）、（２）及び（３） （１）Ｒ値：０≦Ｒ値≦３０ｎｍ （２）Ｋ値：１００≦Ｋ値≦６００ｎｍ （３）遅相軸の角度：０≦｜遅相軸の角度｜≦３０度 を満足し、１ｍ四方の中の１００ヵ所の上記（１）及び
（２）のバラツキが５ｎｍ以下であることを特徴とする
高分子樹脂位相差フィルム、である。Ｒ値の好ましい範
囲は、２０ｎｍ以下であり、ｋ値の好ましい範囲は１５
０〜４５０ｎｍである。また、｜遅相軸の角度｜の好ま
しい範囲は０≦｜遅相軸の角度｜≦２５度である。More specifically, the present invention provides a) the following (1), (2) and (3) (1) R value: 0 ≦ R value ≦ 30 nm (2) K value: 100 ≦ K value ≦ 600 nm ( 3) Angle of the slow axis: 0 ≦ | angle of the slow axis | ≦ 30 degrees is satisfied, and the variation of the above (1) and (2) in 100 places within 1 m square is 5 nm or less. Polymer resin retardation film. The preferred range of the R value is 20 nm or less, and the preferred range of the k value is 15 nm.
0 to 450 nm. The preferred range of | the angle of the slow axis | is 0 ≦ | the angle of the slow axis | ≦ 25 degrees.

【００２９】本願発明はまた、上記高分子樹脂位相差フ
イルムの製造方法であり、それは溶媒を含有した高分子
フィルムを二軸延伸することにより位相差フィルムを製
造する方法において、好ましくは以下の縦横又は横縦逐
次二軸延伸法である。The present invention also relates to a method for producing the above polymer resin retardation film, which is preferably a method for producing a retardation film by biaxially stretching a polymer film containing a solvent. Or a horizontal and vertical sequential biaxial stretching method.

【００３０】（縦横逐次二軸延伸法） １．含有溶媒量１０〜２０重量％の高分子樹脂フィルム
を、 ２．フィルムの雰囲気温度が（Ｔｇ）〜（Ｔｇ＋２０）
℃において、縦方向の延伸倍率が１．０３〜１．１３倍
になるように、上記フィルムを延伸し、 ３．次いで、該フィルムをピンテンターにより把持し、
フィルムの雰囲気温度が（Ｔｇ’＋５）〜（Ｔｇ’＋１
５）℃において、横方向に１．０３〜１．１３倍延伸
し、 ４．要すれば更に、該フィルムを懸垂型乾燥機により、
フィルムの含有溶媒量が１．０重量％以下となるまで雰
囲気温度（Ｔｇ”−１５）℃以下において、フィルムの
張力を０．５〜２．０Ｋｇ／ｃｍ＾で処理して乾燥させ
ることによって達成される。(Vertical and horizontal sequential biaxial stretching method) 1. A polymer resin film having a solvent content of 10 to 20% by weight, The ambient temperature of the film is (Tg) to (Tg + 20)
2. Stretching the film so that the longitudinal stretching ratio is 1.03 to 1.13 at ℃. Next, the film is gripped by a pin tenter,
The ambient temperature of the film is (Tg ′ + 5) to (Tg ′ + 1)
5) stretch at 1.0 ° C. to 1.03 to 1.13 times in the transverse direction; If necessary, further, the film is suspended by a drier,
Achieved by treating the film with a tension of 0.5 to 2.0 Kg / cm @ 2 and drying at an ambient temperature (Tg "-15) DEG C. or lower until the solvent content of the film becomes 1.0% by weight or lower. Is done.

【００３１】なおここでＴｇは延伸前の溶媒を含有した
高分子フィルムの当該溶媒を含有した状態におけるガラ
ス転移温度（℃表示）である。Ｔｇ’は一次延伸終了後
のフィルムの溶媒を含有した高分子フィルムの当該溶媒
を含有した状態におけるガラス転移温度℃表示）であ
る。また、Ｔｇ”は逐次延伸終了後のフィルムの溶媒を
含有した高分子フィルムの当該溶媒を含有した状態にお
けるガラス転移温度（℃表示）である。Ｔｇ，Ｔｇ’，
Ｔｇ”（℃）は乾燥の程度により残留溶媒含有量の減少
とともに上昇する。Here, Tg is the glass transition temperature (expressed in ° C.) of the polymer film containing the solvent before stretching in the state containing the solvent. Tg 'is a glass transition temperature of the polymer film containing the solvent of the film after the first stretching in the state of containing the solvent. Further, Tg ″ is a glass transition temperature (expressed in ° C.) of the polymer film containing the solvent of the film after the successive stretching, in a state containing the solvent.
Tg ″ (° C.) increases with decreasing residual solvent content depending on the degree of drying.

【００３２】（横縦逐次二軸延伸法） １．含有溶媒量が１０〜２０重量％のフィルムを、 ２．ピンテンターにより把持し、フィルム雰囲気温度
（Ｔｇ＋５０）〜（Ｔｇ＋１００）℃において、延伸倍
率１．０５〜１．１５倍に横延伸した後ピンテンターの
出口で室温まで冷却し。 ３．更に、該横延伸したフィルムを縦延伸機により雰囲
気温度（Ｔｇ‘＋５）〜（Ｔｇ‘＋１５）℃にて１．０
１〜１．０４倍に延伸することによって達成される。 ４．要すれば更に、該フィルムを懸垂型乾燥機によって
（Ｔｇ”−１５）℃以下の雰囲気温度にて含有溶媒量
が１．０重量％以下になるまで低張力（０．５〜２．０
Ｋｇ／ｃｍ＾２）下にて乾燥処理する。(Horizontal and vertical sequential biaxial stretching method) 1. A film having a solvent content of 10 to 20% by weight. The film was gripped by a pin tenter and stretched transversely at a film atmosphere temperature (Tg + 50) to (Tg + 100) ° C. at a stretch ratio of 1.05 to 1.15, and then cooled to room temperature at the exit of the pin tenter. 3. Further, the transversely stretched film is subjected to a vertical stretching machine at an ambient temperature (Tg ′ + 5) to (Tg ′ + 15) ° C. for 1.0 hour.
This is achieved by stretching by a factor of 1-1.04. 4. If necessary, the film is further subjected to low tension (0.5 to 2.0) by a hanging dryer until the content of the solvent becomes 1.0% by weight or less at an atmosphere temperature of (Tg ″ -15) ° C. or less.
Drying is performed under Kg / cm ＾ 2).

【００３３】なおここでＴｇは延伸前の溶媒を含有した
高分子フィルムの当該溶媒を含有した状態におけるガラ
ス転移温度（℃表示）である。Ｔｇ’は一次延伸終了後
のフィルムの溶媒を含有した高分子フィルムの当該溶媒
を含有した状態におけるガラス転移温度（℃表示）であ
る。また、Ｔｇ”は逐次延伸終了後のフィルムの溶媒を
含有した高分子フィルムの当該溶媒を含有した状態にお
けるガラス転移温度（℃表示）である。Ｔｇ，Ｔｇ’，
Ｔｇ”（℃）は乾燥が進むにつれ残留溶媒含有量の減少
とともに上昇する。Here, Tg is a glass transition temperature (expressed in ° C.) of a polymer film containing a solvent before stretching in a state containing the solvent. Tg ′ is a glass transition temperature (expressed in ° C.) of the polymer film containing the solvent of the film after the completion of the primary stretching, in a state containing the solvent. Further, Tg ″ is a glass transition temperature (expressed in ° C.) of the polymer film containing the solvent of the film after the successive stretching, in a state containing the solvent.
Tg ″ (° C.) increases with decreasing residual solvent content as drying proceeds.

【００３４】（高分子種）本発明において用いられる高
分子については、希望するフィルムの諸特性が得られる
ものであれば特に制約はない。高分子としては例えばポ
リカーボネート、ポリスルホン、ポリエーテルスルホ
ン、ポリアリレート、ポリスチレン、トリアセチルセル
ロースなど従来公知のもので溶液流延法で製膜できるも
のが挙げられる。すなわち溶液流延法に必要な濃度、粘
度を持った溶液を形成する高分子溶液であれば本発明方
法に適用できる。これらのなかでも特にポリカーボネー
トが好ましい。(Polymer Type) The polymer used in the present invention is not particularly limited as long as the desired properties of the film can be obtained. Examples of the polymer include a conventionally known polymer such as polycarbonate, polysulfone, polyethersulfone, polyarylate, polystyrene, and triacetylcellulose, which can be formed by a solution casting method. That is, any polymer solution that forms a solution having the concentration and viscosity necessary for the solution casting method can be applied to the method of the present invention. Of these, polycarbonate is particularly preferred.

【００３５】一般に、ポリカーボネートと総称される高
分子材料は、重縮合反応で生成され、主鎖が炭酸結合で
結ばれているものを総称する。ポリカーボネートはビス
フェノール誘導体と、ホスゲンあるいはジフェニルカー
ボネートとから重縮合反応により得られるものが多い。In general, a polymer material generally called polycarbonate is a material generally produced by a polycondensation reaction and having a main chain linked by a carbonic acid bond. Many polycarbonates are obtained by a polycondensation reaction from a bisphenol derivative and phosgene or diphenyl carbonate.

【００３６】ビスフェノール誘導体については、経済性
および達成面からビスフェノールＡと呼称されている
２、２ビス（４ヒドロキシフェニル）プロパンを使用す
る芳香族ポリカーボネートが好ましいが、適宜他の種ビ
スフェノール誘導体を選択することで、他のポリカーボ
ネートあるいはポリカーボネート共重合体を構成するこ
とが出来る。 かかる他種成分としてビス（４ヒドロキ
シフェニル）メタン、１、１ービス（４ーヒドロキシフ
ェニル）シクロヘキサン、９、９ービス（４ヒドロキシ
フェニル）フルオレン、１、１ービス（４ヒドロキシフ
ェニル）ー３、３、５トリメチルシクロヘキサン、２、
２ービス（４ーヒドロキシー３メチルフェニル）プロパ
ン、２、２ービス（４ーヒドロキシフェニル）ー２フェ
ニルエタン、２、２ービス（４ーヒドロキシフェニル）
−１、１、１、３、３、３−ヘキサフルオンプロパン、
ビス（４ーヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、ビ
ス（４ーヒドロキシフェニル）サルファイド、ビス（４
ーヒドロキシフェニル）スルフォン等をあげることがで
きる。さらに、これらのフェニル基の水素基が一部メチ
ル基やハロゲン基で置換されているものも含む。As the bisphenol derivative, an aromatic polycarbonate using 2,2 bis (4-hydroxyphenyl) propane, which is called bisphenol A, is preferable in terms of economy and achievement, but other kinds of bisphenol derivatives are appropriately selected. Thereby, another polycarbonate or a polycarbonate copolymer can be formed. Such other components include bis (4-hydroxyphenyl) methane, 1,1-bis (4-hydroxyphenyl) cyclohexane, 9,9-bis (4-hydroxyphenyl) fluorene, 1,1-bis (4-hydroxyphenyl) -3,3, 5 trimethylcyclohexane, 2,
2-bis (4-hydroxy-3-methylphenyl) propane, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) -2-phenylethane, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl)
-1,1,1,3,3,3-hexafluonpropane,
Bis (4-hydroxyphenyl) diphenylmethane, bis (4-hydroxyphenyl) sulfide, bis (4
-Hydroxyphenyl) sulfone and the like. Furthermore, those in which the hydrogen groups of these phenyl groups are partially substituted with methyl groups or halogen groups are also included.

【００３７】また、一般に炭酸成分の一部をテレフタル
酸及び／又はイソフタル酸成分で置き換えたポリエステ
ルカーボネートを使用することも可能である。このよう
な構成単位を、ビスフェノールＡをビスフェノール誘導
体として用いるポリカーボネートの構成成分の一部に使
用することによりポリカーボネートの性質、例えば耐熱
性、溶解性を改良することができるが、このような共重
合体も本発明では用いることができる。In general, it is also possible to use a polyester carbonate in which a part of the carbonic acid component is replaced by a terephthalic acid and / or isophthalic acid component. By using such a structural unit as a part of the constituent components of a polycarbonate using bisphenol A as a bisphenol derivative, the properties of the polycarbonate, for example, heat resistance and solubility can be improved. Can also be used in the present invention.

【００３８】（ポリカーボネート樹脂の分子量）本発明
において用いられるポリカーボネート系樹脂の分子量
は、濃度０．５ｇ／ｄｌの塩化メチレン溶液中２０℃で
の粘度測定から求めた粘度平均分子量で１０、０００以
上２００、０００以下であり、好ましくは２０、０００
以上１２０、０００以下の範囲が用いられる。粘度平均
分子量が１０、０００より低い樹脂を使用すると得られ
るフィルムの機械的強度が不足する場合がある。また２
００、０００を超える高分子量になるとドープ粘度が高
くなりすぎて溶液やキャスト工程での取り扱い上問題を
生じるので好ましくない。(Molecular Weight of Polycarbonate Resin) The molecular weight of the polycarbonate resin used in the present invention is 10,000 to 200 as a viscosity average molecular weight determined from a viscosity measurement at 20 ° C. in a methylene chloride solution having a concentration of 0.5 g / dl. , 000 or less, preferably 20,000
A range of 120,000 or less is used. When a resin having a viscosity average molecular weight lower than 10,000 is used, the mechanical strength of the obtained film may be insufficient. Also 2
When the molecular weight exceeds 00,000, the viscosity of the dope becomes too high, which causes a problem in handling in a solution or a casting step, which is not preferable.

【００３９】本発明において用いられる溶媒としては塩
化メチレンを主体とする溶媒や１、３−ジオキソランを
主体とする溶媒が挙げられる。 ポリカーボネートの溶
液を作成する具体的方法としては、塩化メチレン中にポ
リカーボネートを投入攪拌して溶解する。要すれば、予
め塩化メチレン中に剥離助剤として所定量のエタノール
を混合しておき、そこにポリカーボネートを投入して室
温で攪拌溶解する方法が挙げられる。The solvent used in the present invention includes a solvent mainly composed of methylene chloride and a solvent mainly composed of 1,3-dioxolane. As a specific method for preparing a polycarbonate solution, the polycarbonate is put into methylene chloride and dissolved by stirring. If necessary, a method may be used in which a predetermined amount of ethanol is mixed in advance as methylene chloride in methylene chloride, and then polycarbonate is added thereto and dissolved by stirring at room temperature.

【００４０】ポリスルホン、ポリエーテルエステル、ポ
リアリレート、ポリスチレン、トリアセチルセルロース
の各溶液についても同様に、塩化メチレンを主体とする
溶媒や１、３−ジオキソランを主体とする溶媒にこれら
の樹脂を溶解させることにより調整することができる。Similarly, for each solution of polysulfone, polyetherester, polyarylate, polystyrene and triacetylcellulose, these resins are dissolved in a solvent mainly composed of methylene chloride or a solvent mainly composed of 1,3-dioxolane. Can be adjusted.

【００４１】（溶液〜キャスト〜乾燥）本発明において
高分子溶液中のポリマー濃度を１０〜３０重量％、より
好ましくは１５〜２５重量％に調製することにより溶液
流延法により好適にフィルムを製膜することができる。
このようにして得られた溶液は、公知の方法でスチール
ベルトやドラム又は支持体フィルム（一般的にはポリエ
ステルの２軸配向フィルム）面上などに、キャストし、
乾燥して半乾きの状態で支持体より剥ぎ取る。(Solution-Cast-Dry) In the present invention, the polymer concentration in the polymer solution is adjusted to 10 to 30% by weight, more preferably 15 to 25% by weight, whereby a film is suitably produced by a solution casting method. Can be membrane.
The solution thus obtained is cast by a known method on a steel belt, a drum, or a support film (generally, a biaxially oriented polyester film), and the like.
It is dried and peeled off from the support in a semi-dry state.

【００４２】（溶媒含有フィルム）本発明の二軸延伸法
で用いられる溶媒含有フィルムとは二軸延伸直前の溶媒
含有量が１０〜２０重量％、好ましくは１２〜２０重量
％のフイルムであり、それはキャスト−乾燥−延伸を
連続して行う工程においてキャスト−乾燥後剥とり、延
伸工程直前のフィルムであるのが特に好ましいが、例
えば溶媒を全く含まないフィルムや１０重量％以下の溶
媒を含むフィルムを巻き取り保管したものを繰り出し溶
媒の蒸気に曝して含有溶媒量が１０〜２０重量％となる
ようにさせたフィルムであっても良い。ここで溶媒含量
は乾燥フイルム基準で計算するものとする。(Solvent-containing film) The solvent-containing film used in the biaxial stretching method of the present invention is a film having a solvent content of 10 to 20% by weight, preferably 12 to 20% by weight immediately before biaxial stretching. It is particularly preferable that the film be cast-dried, peeled off in a step of continuously performing cast-drying-stretching, and then be a film immediately before the stretching step, for example, a film containing no solvent or a film containing 10% by weight or less of a solvent. The film may be a film obtained by winding and storing the film and feeding it out to be exposed to the vapor of the solvent so that the content of the solvent becomes 10 to 20% by weight. Here, the solvent content is calculated on a dry film basis.

【００４３】逐次二軸延伸の場合、第一次延伸の前で溶
媒含有量が１０〜２０重量％であり、第二次延伸の前で
は第一次延伸前より低下した溶媒濃度になるが、溶媒含
有量が０．５〜５重量％であることが好ましい。In the case of sequential biaxial stretching, the solvent content is 10 to 20% by weight before the first stretching, and the solvent concentration before the second stretching is lower than that before the first stretching. Preferably, the solvent content is 0.5-5% by weight.

【００４４】（縦横逐次二軸延伸法詳細）溶液キャスト
−乾燥ーフィルムの剥ぎ取り次いで延伸を連続して行う
プロセスの場合、剥離後のフィルムの溶媒含有量は、当
該フィルムの乾燥等により、縦延伸処理工程の入り口で
１０〜２０重量％になるように調節する。本発明の方法
においてはキャストの剥離直後から縦延伸工程入口まで
のガイドロールのあいだで室温〜８０℃の温度で乾燥す
ることによってこの目的を達成することができる。(Details of longitudinal and horizontal sequential biaxial stretching method) In the case of a process of successively performing solution casting-drying-stripping of the film and stretching, the solvent content of the film after peeling is determined by longitudinal stretching such as drying of the film. It is adjusted to be 10 to 20% by weight at the entrance of the processing step. In the method of the present invention, this object can be achieved by drying at a temperature of from room temperature to 80 ° C. between the guide rolls immediately after peeling of the cast and the entrance to the longitudinal stretching step.

【００４５】このようにして溶媒含有量を特定重量％に
調節したフィルムは、ついで、縦方向の長さが元のフィ
ルム長さに対して１．０３〜１．１３倍となるように縦
延伸する。The film whose solvent content was adjusted to a specific weight% in this manner was then stretched longitudinally so that the length in the longitudinal direction was 1.03 to 1.13 times the original film length. I do.

【００４６】また、この際のフィルムの雰囲気温度を
（Ｔｇ）〜（Ｔｇ＋２０）℃となるように調整する。こ
こで、Ｔｇとは、縦延伸工程の入り口における溶媒を含
有した高分子フィルムの、当該溶媒を含有した状態にお
けるガラス転移温度（℃表示）である。At this time, the atmosphere temperature of the film is adjusted to be (Tg) to (Tg + 20) ° C. Here, Tg is a glass transition temperature (expressed in ° C.) of a polymer film containing a solvent at the entrance of the longitudinal stretching step in a state where the solvent is contained.

【００４７】含有溶媒量が１０重量％以下で上記のよう
に加熱延伸した場合は、フィルム全体の平均的な溶媒含
有量が少ないため可塑化効果が少なくなるため思われる
が、このフィルムをその後の工程で横方向に延伸しても
Ｒ値、Ｋ値を目的の値にすることができず R値、K値並
びに遅相軸角度の分布の均一なフィルムを得ることがで
きないという問題がある。If the solvent content is 10% by weight or less and the film is heated and stretched as described above, the average solvent content of the whole film is small, so that the plasticizing effect is reduced. Even if the film is stretched in the transverse direction in the process, the R value and the K value cannot be set to desired values, and there is a problem that a film having a uniform distribution of the R value, the K value, and the slow axis angle cannot be obtained.

【００４８】一方、縦延伸工程における含有溶媒量が２
０重量％を超える場合には、延伸のための加熱による溶
媒の蒸発が急激すぎるため、微小な気泡がフィルム中に
発生するという問題とこの工程における延伸の不均一さ
が増大するという問題が有る。On the other hand, when the amount of the solvent contained in the longitudinal stretching step is 2
If the content exceeds 0% by weight, the solvent evaporates too rapidly due to heating for stretching, so that there is a problem that fine bubbles are generated in the film and a problem that non-uniformity of stretching in this step increases. .

【００４９】上記の、フィルムの雰囲気温度が（Ｔｇ）
〜（Ｔｇ＋２０）℃であるとは、具体的にはポリカーボ
ネート溶液については５０℃〜８０℃、より好ましいフ
ィルム雰囲気温度は５５〜７０℃である。The ambient temperature of the film is (Tg)
To be (Tg + 20) ° C., specifically, about 50 ° C. to 80 ° C. for a polycarbonate solution, and more preferably 55 to 70 ° C. for a film atmosphere temperature.

【００５０】縦延伸工程のフィルム雰囲気温度が（Ｔ
ｇ）℃より低い場合には当該工程中における溶媒の乾燥
が十分に行われないために次ぎのピンテンター工程にお
いて加熱延伸する際に（含有溶媒の影響により）フィル
ムの特性を制御できないことがある。また、フィルム雰
囲気温度が（Ｔｇ＋２０）℃を超える場合には特に光学
特性（Ｒ値、Ｋ値及び遅相軸の角度並びにそれらのバラ
ツキ）が所望の値からはずれてしまうことがある。The film temperature in the longitudinal stretching step is (T
g) If the temperature is lower than 0 ° C., the solvent may not be sufficiently dried during the step, and thus the properties of the film may not be controlled (due to the effect of the contained solvent) when the film is stretched by heating in the next pin tenter step. Further, when the film ambient temperature exceeds (Tg + 20) ° C., the optical characteristics (R value, K value, the angle of the slow axis, and their variations) may deviate from desired values.

【００５１】縦延伸工程において、溶媒含有フィルムを
延伸するための装置は、低速ロール側から高速ロール側
へフィルムを通す従来公知の方法をとることができる。
上記のロールにはニップロールを用いるか、又はロール
のフィルムの抱き角を適度に大きくして摩擦力によりフ
ィルムの滑りを抑える方式としたものを用いるのが好ま
しい。In the longitudinal stretching step, an apparatus for stretching the solvent-containing film may be a conventionally known method of passing the film from the low-speed roll side to the high-speed roll side.
It is preferable to use a nip roll as the above-mentioned roll, or a roll having a method in which the holding angle of the film of the roll is appropriately increased and the slip of the film is suppressed by a frictional force.

【００５２】延伸雰囲気は、延伸前ロールと延伸終了後
のロール間でフィルムを空気噴流で加熱し、延伸は延伸
前ロールと延伸終了後のロールとの間で起こるようにす
る（ロール面上でフィルムが滑らないようにする）こと
がフィルムに擦り傷を生じさせないために重要である。
空気噴流は幅方向で均一に熱風がでるようにしたスリッ
トノズルによって、フィルムが延伸ロールを離れる直後
に吹き付け、延伸が開始されるようにするのが好まし
い。熱風の噴流の速度はフィルムへの熱伝達率を極力ア
ップするため１５〜３０ｍ／ｓｅｃの範囲が好ましい。
このための装置として、空気浮遊式の熱風装置を好まし
く用いることができる。延伸中のフィルム全面にわたっ
て熱風を吹きつける点で、また熱風の風速、熱風の温度
を延伸ロール間のフィルム走行方向で変えることもでき
る点でこの方法は極めて好都合である。The stretching atmosphere is such that the film is heated by an air jet between the roll before stretching and the roll after stretching, so that stretching occurs between the roll before stretching and the roll after stretching (on the roll surface). It is important to keep the film from slipping).
It is preferable that the air jet is blown immediately after the film leaves the stretching roll by a slit nozzle configured to uniformly generate hot air in the width direction so that stretching is started. The speed of the hot air jet is preferably in the range of 15 to 30 m / sec in order to maximize the heat transfer coefficient to the film.
As a device for this, an air-floating hot-air device can be preferably used. This method is very advantageous in that hot air is blown over the entire surface of the film being stretched, and that the speed of hot air and the temperature of hot air can be changed in the running direction of the film between the stretching rolls.

【００５３】（横方向延伸）縦延伸工程の処理を終えた
フィルムは、次の横延伸工程において、フィルムの幅方
向の両端部をピンテンターにより把持し延伸する。通常
はピンでフィルムの端部を突き刺し固定して搬送しつつ
延伸する。ピンテンターの把持幅はその入り口では、フ
ィルム幅とほぼ同じ幅として搬入し３〜６のゾーンに分
割（各ゾーン毎にフィルムの把持幅と雰囲気温度を変え
ることができるように分割した）されたオーブン中にて
徐々に拡幅しつつ延伸する。この時のフィルムの雰囲気
温度を（Ｔｇ’＋５）〜（Ｔｇ’＋１５）℃として延伸
倍率１．０３〜１．１３倍に延伸する。雰囲気温度が
（Ｔｇ’＋５）℃よりも低すぎる場合も、（Ｔｇ’＋１
５）℃よりも高すぎる場合もＲ値とＫ値とを所定の値に
することが難しくなる他、これらの値のバラツキも大き
くなって制御することができなくなる。(Lateral Stretching) In the next transverse stretching step, the film that has been subjected to the longitudinal stretching step is stretched by gripping both ends in the width direction of the film with a pin tenter. Usually, the end of the film is pierced and fixed with a pin and stretched while being conveyed. At the entrance of the pin tenter, the entrance width is almost the same as the film width, and the oven is carried in and divided into 3 to 6 zones (divided so that the film grip width and the ambient temperature can be changed for each zone). Stretch while gradually widening in the middle. At this time, the film is stretched at a stretching ratio of 1.03 to 1.13 times with the ambient temperature of the film being (Tg ′ + 5) to (Tg ′ + 15) ° C. When the ambient temperature is lower than (Tg ′ + 5) ° C., (Tg ′ + 1)
5) If the temperature is too high, it becomes difficult to set the R value and the K value to predetermined values, and the dispersion of these values becomes large, making it impossible to perform control.

【００５４】横延伸工程の出口においてはフィルムを室
温まで冷却し両エッジ部を切除しロール状に巻き取る。
ここでこのフィルムを製品とすることも可能である。し
かし、延伸温度が全行程を通じて低い場合や製膜の速度
が高い場合には製品の含有溶媒量が多い場合もあるので
その際には更にフィルムを乾燥させるのが望ましい。At the exit of the transverse stretching step, the film is cooled to room temperature, and both edges are cut off and wound into a roll.
Here, this film can be used as a product. However, when the stretching temperature is low throughout the entire process or when the film forming speed is high, the content of the solvent in the product may be large. In this case, it is desirable to further dry the film.

【００５５】要すれば（例えば含有溶媒量を更に減少さ
せたい時は）縦横逐次延伸を終えたフィルムを、次いで
ロール懸垂型乾燥装置を用いて乾燥する工程である懸垂
型乾燥機処理工程に通膜することができる。。このロー
ル懸垂型乾燥装置を用いた乾燥処理工程においてはフィ
ルムの特性を延伸によって形成させた微細構造（延伸に
よって形成されたフィルムの３次元屈折率並びに遅相軸
の角度）を変化させることがないように極力低張力、か
つ比較的低温で（Ｔｇ”−１５）℃以下で処理する。こ
うすることによって、含有溶媒量を、懸垂型乾燥機処理
工程出口で好ましくは１．０重量％以下、に制御するこ
とができる。その後フィルムの温度を室温まで冷却しロ
ール状に巻き取って製品とする。If necessary (for example, when it is desired to further reduce the content of the solvent), the film, which has been subjected to the longitudinal and transverse sequential stretching, is then passed through a hanging drier treatment step of drying using a roll hanging drier. Can be membrane. . In the drying treatment process using this roll hanging type drying apparatus, the characteristics of the film do not change the microstructure formed by stretching (the three-dimensional refractive index of the film formed by stretching and the angle of the slow axis). Thus, the treatment is performed at a temperature as low as possible and at a relatively low temperature at (Tg ″ −15) ° C. or less. After that, the temperature of the film is cooled to room temperature, and the film is wound into a roll to obtain a product.

【００５６】（横縦逐次二軸延伸法詳細）溶液キャスト
〜乾燥〜フィルムの剥離 次いで延伸を連続して行うプ
ロセスの場合、剥離後のフィルムの溶媒含有量は、当該
フィルムの乾燥等により、第１次延伸（横延伸）工程の
入り口で１０〜２０重量％になるように調節する。本願
発明の方法においてはキャストの剥離直後から横延伸工
程入口までのガイドロールのあいだで室温〜８０℃の温
度で乾燥することによってこの目的を達成することがで
きる。(Details of horizontal and vertical sequential biaxial stretching method) Solution casting to drying to peeling of film In the case of a continuous stretching process, the solvent content of the film after peeling is determined by drying the film and the like. It is adjusted so as to be 10 to 20% by weight at the entrance of the primary stretching (lateral stretching) step. In the method of the present invention, this object can be achieved by drying at a temperature of from room temperature to 80 ° C. between the guide rolls immediately after the peeling of the cast and the entrance to the transverse stretching step.

【００５７】（横方向延伸）フィルムは、まず、横延伸
工程において、フィルムの幅方向の両端部をピンテンタ
ーにより把持し延伸する。通常はピンでフィルムの端部
を突き刺し固定して搬送しつつ延伸する。ピンテンター
の把持幅はその入り口では、フィルム幅とほぼ同じ幅と
して搬入し３〜６のゾーンに分割（各ゾーン毎にフィル
ムの把持幅と雰囲気温度とを変えることができるように
分割）されたオーブン中にて徐々に拡幅しつつ（ピンテ
ンターの把持幅を拡大しつつ）延伸する。(Lateral Stretching) First, in the transverse stretching step, both ends in the width direction of the film are gripped by a pin tenter and stretched. Usually, the end of the film is pierced and fixed with a pin and stretched while being conveyed. At the entrance of the pin tenter, the entrance width is almost the same as the width of the film, and the oven is carried in and divided into 3 to 6 zones (divided so that the film width and the ambient temperature can be changed for each zone). Stretching while gradually widening (while increasing the pin tenter grip width) in the middle.

【００５８】ここで延伸倍率というのはピンテンターの
拡幅の最大幅とピンテンター入り口の把持幅との比であ
らわすものとする。Here, the stretching ratio is represented by the ratio between the maximum width of the pin tenter and the grip width at the entrance of the pin tenter.

【００５９】この際フィルムの雰囲気温度を（Ｔｇ＋５
０）〜（Ｔｇ＋１００）℃となるように調節し、また、
延伸倍率は１．０５〜１．１５倍となるように調節す
る。At this time, the ambient temperature of the film was set to (Tg + 5
0) to (Tg + 100) ° C.
The stretching ratio is adjusted to be 1.05 to 1.15 times.

【００６０】この雰囲気温度が（Ｔｇ＋５０）℃よりも
低い場合も、（Ｔｇ＋１００）℃よりも高い場合にも光
学特性を所望の値にすることが難しく、目的の特性を持
つフィルムを製造することができない。フィルムの雰囲
気温度が（Ｔｇ＋５０）〜（Ｔｇ＋１００）℃であると
は、具体的にはポリカーボネート溶液については９０℃
〜１４０℃、より好ましいフィルム雰囲気温度は１１５
〜１３５℃である。When the ambient temperature is lower than (Tg + 50) .degree. C. or higher than (Tg + 100) .degree. C., it is difficult to obtain a desired value of the optical characteristics, and it is difficult to produce a film having the desired characteristics. Can not. The term “the ambient temperature of the film is (Tg + 50) to (Tg + 100) ° C.” refers specifically to 90 ° C. for a polycarbonate solution.
~ 140 ° C, more preferably the film ambient temperature is 115
１135 ° C.

【００６１】また延伸倍率が１．０５倍よりも低い場合
も、１．１５倍よりも高い場合にも光学特性を所望の値
にすることが難しくなって不都合を生じる。In addition, when the draw ratio is lower than 1.05 times or higher than 1.15 times, it is difficult to obtain the desired optical characteristics, which causes inconvenience.

【００６２】横延伸工程の出口においてはフィルムを室
温まで冷却しフィルムの微細構造を固定する。また、ピ
ンテンターで把持した約５０ｍｍの両エッジ部を切除す
る。両エッジ部を切除しない場合には、ピン突き刺し孔
等から生じた白粉（ピンによるフィルムの削れ粉）がフ
ィルムの製品になる部分に再付着して異物混入の原因に
なるという問題を生じる。At the exit of the transverse stretching step, the film is cooled to room temperature to fix the fine structure of the film. Also, both edges of about 50 mm gripped by the pin tenter are cut off. If both edges are not cut off, there is a problem that white powder (shaving powder of the film by the pin) generated from the pin piercing hole or the like re-adheres to a portion of the film to be a product, thereby causing foreign matter to enter.

【００６３】（縦延伸）ついで、フィルムの雰囲気温度
を（Ｔｇ’＋５）〜（Ｔｇ’＋１５）℃となるようにし
て、フィルムを縦方向に１．０１〜１．０４倍となるよ
うに延伸する。フィルムの雰囲気温度が（Ｔｇ’＋５）
〜（Ｔｇ’＋１５）℃であるとは、具体的にはポリカー
ボネート溶液については１４５℃〜１５５℃、より好ま
しいフィルム雰囲気温度は１４８〜１５５℃である。(Longitudinal Stretching) Then, the film is stretched in the longitudinal direction so that the film temperature becomes 1.01 to 1.04 times in the longitudinal direction by setting the atmosphere temperature of the film to (Tg ′ + 5) to (Tg ′ + 15) ° C. I do. The ambient temperature of the film is (Tg '+ 5)
To be (Tg ′ + 15) ° C., specifically, 145 ° C. to 155 ° C., more preferably 148 to 155 ° C., for a polycarbonate solution.

【００６４】縦延伸工程のフィルム雰囲気温度が（Ｔ
ｇ’＋５）℃より低い場合には当該工程中における溶媒
の乾燥が十分に行われないためにフィルムの特性を制御
できないことがある。また、フィルム雰囲気温度が（Ｔ
ｇ’＋１５）℃を超える場合には特に光学特性（Ｒ値、
Ｋ値及び遅相軸の角度）ならびにそれらの斑バラツキ）
が所望の値からはずれてしまうことがあるため Ｒ値、
Ｋ値及び遅相軸の角度の均一なフィルムを得ることが出
来ない。The film temperature in the longitudinal stretching step is (T
When the temperature is lower than (g ′ + 5) ° C., the characteristics of the film may not be controlled because the solvent is not sufficiently dried during the process. Further, when the film ambient temperature is (T
g ′ + 15) ° C., the optical properties (R value,
K value and angle of slow axis) and their unevenness)
May deviate from the desired value.
A film having a uniform K value and a slow axis angle cannot be obtained.

【００６５】縦延伸工程の出口においてはフィルムを室
温まで冷却し巻き取る。ここでこのフィルムを製品とす
ることが可能である。また、要すれば（例えば含有溶媒
量を更に減少させたい時など）横縦逐次延伸を終えたフ
ィルムは、次いでフィルムをロール懸垂型乾燥装置を用
いて乾燥する工程である懸垂型乾燥機処理工程に通膜す
ることができる。。このロール懸垂型乾燥装置を用いた
乾燥処理工程においては延伸によって形成させた微細構
造を変化させることがないように低張力０．５〜２．０
Kg/cm^2、かつ比較的低温下で（Ｔｇ”−１５）℃以下
で処理する。At the exit of the longitudinal stretching step, the film is cooled to room temperature and wound up. Here, this film can be used as a product. If necessary (for example, when it is desired to further reduce the content of the solvent, etc.), the film that has been subjected to the horizontal and vertical sequential stretching is then subjected to a hanging drier treatment step of drying the film using a roll hanging drier. Can be passed through the membrane. . In the drying treatment step using this roll hanging type drying apparatus, low tension 0.5 to 2.0 so as not to change the microstructure formed by stretching.
The treatment is performed at Kg / cm ^ 2 and at a relatively low temperature (Tg "-15) ° C or lower.

【００６６】すなわち、含有溶媒量を、懸垂型乾燥機処
理工程出口で、好ましくは１．０重量％以下、に制御す
る。その後、延伸終了後のフィルムは冷却しロール状に
巻き取り、製品とする。That is, the amount of the solvent contained is controlled at the outlet of the suspension type dryer processing step, preferably to 1.0% by weight or less. Thereafter, the film after the completion of the stretching is cooled and wound up in a roll to obtain a product.

【００６７】[0067]

【実施例】以下に実施例により本発明を詳述する。測定
は以下の方法で実施した。なお、本発明は下記の実施例
によって制限されるものではない。The present invention will be described below in detail with reference to examples. The measurement was performed by the following method. The present invention is not limited by the following examples.

【００６８】１）面内レターデーション値Ｒ及び遅相軸
角度の測定 ロールフィルムより幅方向に１ｍ、フィルム長さ方向に
１ｍの大きさのものを切り出した。このフィルムを１０
０ｍｍ＊１００ｍｍの大きさに碁盤目状に分割してその
中央部を測定用のサンプルとした。新王子製紙（株））
製の商品名ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ）を使用して、光線
をフィルム面に垂直方向に入射し面内レターデーション
値Ｒを測定した。なお遅相軸角度はフィルムの縦方向
（搬送方向）を０度とし反時計方向をプラスとしたもの
である。このデータより測定サンプル全長（フィルム縦
延伸方向１ｍ長）、と全幅（フィルム横延伸方向１ｍ
長）における１００点の測定値よりその平均値並びに最
大値と最小値との差からバラツキの範囲を求めた。1) Measurement of In-plane Retardation Value R and Slow Axis Angle A roll film having a size of 1 m in the width direction and 1 m in the length direction of the film was cut out. 10
The sample was divided into a grid pattern having a size of 0 mm * 100 mm, and the center portion was used as a sample for measurement. Shin Oji Paper Co., Ltd.)
(Trade name: KOBRA-21ADH), a light ray was incident on the film surface in the vertical direction, and the in-plane retardation value R was measured. Note that the slow axis angle is such that the longitudinal direction (transport direction) of the film is 0 degree and the counterclockwise direction is positive. From this data, the total length of the measurement sample (1 m length in the longitudinal direction of the film) and the total width (1 m in the transverse direction of the film)
The range of the variation was determined from the average value and the difference between the maximum value and the minimum value from the measured values at 100 points in (Long).

【００６９】２）厚み方向のレターデーション値Ｋの測
定 サンプルは面内レターデーション値Ｒを求めたと同じサ
ンプル（フィルムの縦延伸方向１ｍ＊横方向１ｍ）で１
００点を測定した。ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨによりフィ
ルムの屈折率Ｎｘ，Ｎｙ及びＮｚを求めこれよりＫ値、
即ちＫ値＝{（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２−Ｎｚ}＊ｄ（単位ｎ
ｍ）を算出した。ここでｄは測定フィルムの厚みをあら
わす。2) Measurement of Retardation Value K in Thickness Direction The same sample (1 m in the longitudinal stretching direction of the film * 1 m in the horizontal direction) as the sample for which the in-plane retardation value R was obtained was used.
00 points were measured. The refractive index Nx, Ny and Nz of the film is determined by KOBRA-21ADH, and the K value is
That is, K value = {(Nx + Ny) / 2−Nz} * d (unit n
m) was calculated. Here, d represents the thickness of the measurement film.

【００７０】３）フィルム中の含有溶媒量の測定 溶媒を含有したフィルム約５ｇを採取し、１７０℃の熱
風乾燥機で一時間乾燥させた後室温まで冷却した。その
際、当該乾燥前後の重量を化学天秤で精秤し、その変化
率を求めた。これにより固形分基準の溶媒含有量を求め
た。具体的には、フィルムを幅方向に５等分して測定し
た。そしてこれを３回、別々の幅方向について実施し、
その平均値を求める方法によった。当該乾燥前の重量を
ａ、乾燥冷却後の重量をｂとした場合、固形分基準の溶
媒含有量の個々の測定値は、（（ａ−ｂ／ｂ）＊１００
（％）で表すことができる。3) Measurement of Amount of Solvent Contained in Film About 5 g of a film containing a solvent was collected, dried with a hot air drier at 170 ° C. for one hour, and then cooled to room temperature. At that time, the weight before and after the drying was precisely weighed with an analytical balance, and the rate of change was determined. Thereby, the solvent content based on the solid content was determined. Specifically, the film was divided into five equal parts in the width direction and measured. And this is done three times in different width directions,
The average value was obtained. When the weight before drying is a and the weight after drying and cooling is b, each measured value of the solvent content based on the solid content is ((ab) / 100).
(%).

【００７１】４）ガラス転移温度Ｔｇ、Ｔｇ‘、Ｔｇ”
の測定 フィルムサンプル約１０ｍｇを用い、加熱速度１０℃／
ｍｉｎ．でＤＳＣ曲線を求めた。この曲線の立ち下がり
（変曲点）部を見かけのガラス転移温度Ｔｇ、Ｔｇ‘、
Ｔｇ”、とした。4) Glass transition temperatures Tg, Tg ′, Tg ″
Measurement Using a film sample of about 10 mg, heating rate 10 ℃ /
min. The DSC curve was obtained with. The falling (inflection point) portion of this curve has apparent glass transition temperatures Tg, Tg ′,
Tg ".

【００７２】５）幅方向における製品フィルムの採り幅 Ｒ値、Ｋ値のバラツキ５ｎｍ以下、遅相軸の角度が±３
０度以内の品質である良好な製品として採り得るフィル
ムの幅を「均一性」の尺度とした。5) Picking width of product film in width direction Variation of R value and K value: 5 nm or less, angle of slow axis ± 3
The width of the film that could be taken as a good product with a quality within 0 degrees was taken as a measure of "uniformity".

【００７３】［実施例１、２、３］ 横縦逐次二軸延伸の実施例 帝人化成（株）製のポリカーボネート（商品名パンライ
トＣ−１４００ＱＪ、粘度平均分子量３．８万、メチレ
ンクロライドを含まないポリマーのガラス転移点は１５
９℃であった。）をメチレンクロライドに溶解し２０重
量％の溶液を作成した。これをスチールベルト上に流延
し乾燥し、厚み斑の小さいフィルムとなし、ベルト面よ
り剥ぎ取った。このフィルムの特性の縦延伸入り口直前
での値は次の通りであった。 含有溶媒量 ：１６％、 Ｔｇ ：４７℃ フィルム厚み ：１０５μｍ フィルムの幅 ：１２００ｍｍ[Examples 1, 2, 3] Examples of biaxial stretching in horizontal and vertical directions: Polycarbonate manufactured by Teijin Chemicals Ltd. (trade name: Panlite C-1400QJ, viscosity average molecular weight: 38,000, including methylene chloride) The glass transition point of the non-polymer was 15
9 ° C. Was dissolved in methylene chloride to prepare a 20% by weight solution. This was cast on a steel belt and dried to form a film with small thickness unevenness, and peeled off from the belt surface. The values of the properties of this film immediately before the entrance to the longitudinal stretching were as follows. Solvent content: 16%, Tg: 47 ° C. Film thickness: 105 μm Film width: 1200 mm

【００７４】このフィルムを、ピンテンターで把持し、
ピンテンター入り口のフィルム幅方向の端部を、把持幅
がフィルム幅とほぼ同じになるようにしてフィルム幅方
向両端を把持された（通常はピンで突き刺し固定して搬
送する）状態でフィルムの幅方向に延伸した。その際に
フィルム雰囲気温度を１３０℃になるように加熱しピン
テンターのフィルム把持幅を段階的に拡大して１．１３
倍まで延伸した。即ち６つのゾーンを持つピンテンター
により、最初の延伸ゾーンから５番目までのゾーンをそ
の把持部を直線的に拡大して１．１３倍になるよう延伸
した。６番目のゾーンでは把持幅を横延伸の最終ゾーン
（５番目のゾーン）と同じくなるようにした。This film is gripped with a pin tenter,
The end of the pin tenter entrance in the film width direction is set so that the grip width is almost the same as the film width, and both ends in the film width direction are gripped (usually pierced with pins and fixed and conveyed) in the film width direction. Stretched. At this time, the film was heated so that the film ambient temperature became 130 ° C., and the film holding width of the pin tenter was gradually increased to 1.13.
It was stretched up to 2 times. That is, by using a pin tenter having six zones, the zones from the first stretching zone to the fifth zone were stretched so that the grip portion was linearly enlarged to 1.13 times. In the sixth zone, the grip width was set to be the same as the last zone (fifth zone) of the lateral stretching.

【００７５】延伸終了後のフィルムを把持したままで室
温まで冷却し、ピンテンター出口にて両エッジ部を５０
ｍｍずつ切除した。While holding the film after the completion of stretching, the film is cooled to room temperature, and both edges are cut off at the exit of the pin tenter.
Each mm was excised.

【００７６】かくして得られたフィルムの特性値は下記
の通りであった。 厚 み ： ９５μｍ 含有溶媒量 ：１．２％ Ｔｇ‘ ：１４３℃The characteristic values of the film thus obtained were as follows. Thickness: 95 μm Content of solvent: 1.2% Tg ′: 143 ° C.

【００７７】これを更に縦延伸工程に通膜して、延伸倍
率を１．０２倍に固定し、延伸温度を３水準で変えた。
即ち、延伸温度１４８℃（実施例１とする）、延伸温度
１５１℃（実施例２とする）延伸温度１５５℃（実施例
３とする）である。その後当該フィルムを冷却工程で室
温まで冷却して横縦逐次二軸延伸フィルムを得た。得ら
れたフィルムの特性値は下表１の通りであった。This was further passed through a longitudinal stretching step, the stretching ratio was fixed at 1.02 times, and the stretching temperature was changed at three levels.
That is, the stretching temperature is 148 ° C. (referred to as Example 1), the stretching temperature is 151 ° C. (referred to as Example 2), and the drawing temperature is 155 ° C. (referred to as Example 3). Thereafter, the film was cooled to room temperature in a cooling step to obtain a horizontally and vertically sequential biaxially stretched film. The characteristic values of the obtained film are as shown in Table 1 below.

【００７８】[0078]

【表１】 [Table 1]

【００７９】なお、フィルムの厚みは９３μｍであっ
た。これらのフィルムにおいて、Ｒ値、Ｋ値及び遅相軸
の値並びにそれらのバラツキの範囲を見た時にこれらの
値を満足する製品フィルムの取り得る製品幅（フィルム
幅の実長さ、元の延伸前フィルムの幅に対する比率（％
表示））は、実施例１：５００ｍｍ（４２％）、実施例
２：８００ｍｍ（６７％）そして実施例３：１０００ｍ
ｍ（８３％）であった。これらのフィルムは位相差フィ
ルムとしての光学特性値、Ｒ値、Ｋ値 遅相軸の角度並
びにこれらの均一性がフィルム面の大きな面積において
優れたものであった。The thickness of the film was 93 μm. In these films, when the values of the R value, the K value, and the slow axis and the range of their variations are observed, the possible product widths of the product film satisfying these values (the actual length of the film width, the original stretching) Ratio to width of front film (%
Indications)) are: Example 1: 500 mm (42%), Example 2: 800 mm (67%) and Example 3: 1000 m
m (83%). These films were excellent in optical property value, R value, K value, angle of the slow axis as a retardation film and their uniformity in a large area of the film surface.

【００８０】［実施例４］ 縦横逐次延伸の実施例 実施例１と同じポリカーボネートフィルムを作成して縦
横逐次延伸を実施した。このフィルムの延伸工程入り口
直前の特性は実施例１に記載したものと同じ値であっ
た。このフィルムを縦延伸工程に通し、延伸倍率１．１
０倍、フィルムの雰囲気温度６０℃となるようにしてフ
ィルムを延伸処理した。[Example 4] Example of vertical and horizontal sequential stretching The same polycarbonate film as in Example 1 was prepared and subjected to vertical and horizontal sequential stretching. The properties of this film immediately before entering the stretching step were the same as those described in Example 1. This film was passed through a longitudinal stretching step to obtain a stretching ratio of 1.1.
The film was stretched so that the atmosphere temperature of the film was 60 ° C. 0 times.

【００８１】この一次延伸されたフィルムの横延伸入り
口直前での特性値は下記の通りであった。 含有溶媒量 ：３．０％ Ｔｇ’ ：１２６℃ フィルム厚み：９５μｍThe characteristic values of the primary stretched film immediately before the entrance to the transverse stretching were as follows. Content of solvent: 3.0% Tg ′: 126 ° C. Film thickness: 95 μm

【００８２】次いで、このフィルムを、ピンテンターで
把持し、６個のゾーンを持つオーブン中に送入して延伸
した。フィルム幅方向の端部をピンテンター入り口にお
いて把持幅をフィルム巾とほぼ同じとし入り口から後半
に向かって、５番目のゾーンまで順次把持幅を拡大して
延伸した。即ち、延伸温度１３５℃、延伸倍率１．１２
倍にて延伸した。ピンテンターオーブンを出た後のフィ
ルムを把持幅を固定したまま室温の空気を吹き付けて冷
却した。Next, the film was gripped by a pin tenter and fed into an oven having six zones and stretched. The end in the width direction of the film was made substantially the same as the film width at the entrance of the pin tenter at the entrance of the pin tenter. That is, a stretching temperature of 135 ° C. and a stretching ratio of 1.12.
Stretched by a factor of 2. After leaving the pin tenter oven, the film was cooled by blowing air at room temperature with the gripping width fixed.

【００８３】次いでフィルムを把持したまま室温まで空
冷しピンテンター出口にて両エッジ部を５０ｍｍずつ切
除して製品としてこのフィルムの溶媒含有量は１．５％
であった。またＴｇ’は１４０℃であった。Then, the film was air-cooled to room temperature while being held, and both edges were cut off by 50 mm at the exit of the pin tenter to obtain a product having a solvent content of 1.5%.
Met. Tg ′ was 140 ° C.

【００８４】このフィルムをさらに懸垂型乾燥機処理工
程、を含有溶媒量が１．０重量％以下になるまで通して
ロール状に巻き取った。The film was further passed through a hanging drier treatment process until the content of the solvent became 1.0% by weight or less, and was wound into a roll.

【００８５】懸垂型乾燥機処理工程の条件は 熱風温度 ：１２０℃、 フィルムに掛けた張力 ：１．５Ｋｇ／ｃｍ²、 であった。The conditions for the hanging dryer treatment step were as follows: hot air temperature: 120 ° C .; tension applied to the film: 1.5 kg / cm ² .

【００８６】かくして得られた製品フィルムの特性値は
下記の通りであった。 フィルムの厚み ：８６μｍ Ｒ値並びにＲ値のバラツキ：２７ｎｍ、６ｎｍ。 K値並びにK値のバラツキ ：２６０ｎｍ、７ｎｍ。 遅相軸並びにそのバラツキ：−２０〜＋２６度 このフィルムにおいて、Ｒ値、Ｋ値及び遅相軸の値並び
にそれらのバラツキの範囲を見た時にこれらの値を満足
する製品フィルムの取り得る製品幅（フィルム幅の実長
さ、元の延伸前フィルムの幅に対する比率（％表示））
は、５８％であった。The characteristic values of the product film thus obtained were as follows. Film thickness: 86 μm R value and R value variation: 27 nm, 6 nm. K value and variation of K value: 260 nm, 7 nm. Slow axis and its variation: -20 to +26 degrees In this film, the R value, the K value, the value of the slow axis, and the possible product width of a product film satisfying these values when looking at the range of their variation (Actual length of film width, ratio (% display) to width of original unstretched film)
Was 58%.

【００８７】これらのフィルムは位相差フィルムとして
の光学特性値、Ｒ値、Ｋ値 遅相軸の角度並びにこれら
の均一性がフィルム面の大きな面積において優れたもの
であった。These films were excellent in optical property value, R value, K value, angle of the slow axis as a retardation film and their uniformity in a large area of the film surface.

【００８８】［比較例１］入り口におけるフィルムの含
有溶媒量を５％（Ｔｇ：８５℃）と変える以外は、実施
例３と全て同じ条件になるようにして、横縦逐次二軸延
伸による位相差フィルムを作成した。これらのフィルム
の特性値は下記の通りであった。 Ｒ値並びにそのバラツキ ：５０ｎｍ、２０ｎｍ。 Ｋ値並びにそのバラツキ ：２７０ｎｍ、１５ｎｍ。 遅相軸の角度並びにそのバラツキ：−４５〜３０度 一次延伸前のフィルムの含有溶媒量によってその後の工
程での構造発生が影響を受けて、均一な位相差フィルム
を得ることができなかった。これらのフィルムは位相差
用としては不適なものであった。Comparative Example 1 The same conditions as in Example 3 were used except that the content of the solvent in the film at the entrance was changed to 5% (Tg: 85 ° C.). A phase difference film was prepared. The characteristic values of these films were as follows. R value and its variation: 50 nm, 20 nm. K value and its variation: 270 nm, 15 nm. Slow axis angle and its variation: -45 to 30 degrees The structure generation in the subsequent steps was affected by the amount of solvent contained in the film before primary stretching, and a uniform retardation film could not be obtained. These films were unsuitable for retardation.

【００８９】［比較例２］横縦延伸の最初の横延伸条件
を温度１３０℃、倍率１．１３倍にて延伸し、ついで縦
延伸を１４５℃、延伸倍率を１．０２倍で延伸した以外
は実施例１と全て同じ条件になるようにして位相差フィ
ルムを作成した。このフィルムの特性値は下記の通りで
あった。 Ｒ値及びそのバラツキ ：１０ｎｍ、２０ｎｍ。 Ｋ値及びそのバラツキ ：１９０ｎｍ、１３ｎｍ。 遅相軸の角度及びそのバラツキ：−２２〜＋２５度 このフィルムはＲ値、Ｋ値のバラツキが大で位相差フィ
ルムとして不適のものだった。[Comparative Example 2] The initial transverse stretching conditions for transverse and longitudinal stretching were as follows: stretching was performed at a temperature of 130 ° C and a magnification of 1.13 times, and then longitudinal stretching was performed at 145 ° C and a stretching ratio was 1.02 times. Produced a retardation film under the same conditions as in Example 1. The characteristic values of this film were as follows. R value and its variation: 10 nm, 20 nm. K value and its variation: 190 nm, 13 nm. Slow axis angle and its variation: -22 to +25 degrees This film had large variations in R value and K value and was unsuitable as a retardation film.

【００９０】[0090]

【発明の効果】本発明方法の高分子樹脂の位相差フィル
ム並びにその製造方法において、規定量の溶媒を含有し
た高分子フィルムを、特定の条件で縦横逐次二軸延伸又
は横縦逐次二軸延伸することにより、光学特性が所望の
値を持ちその均一性が良好な高分子フィルムを大面積で
製造することが出来る。光学特性、即ち面内レターデシ
ョン値Ｒ、厚み方向レターデション値Ｋ及び遅相軸の角
度が所望の値を持ちその均一性がきわめて良好な大面積
の高分子樹脂位相差フィルムを製造することが出来る。
この結果光学用途に好適な位相差フィルム並びに液晶化
合物積層タイプ用のフィルム（透明支持体）をこの業界
に提供することが出来フィルムの大面積での加工が容易
になる等の優れた効果を発揮する。According to the retardation film of the polymer resin of the method of the present invention and the method for producing the same, a polymer film containing a specified amount of a solvent is stretched biaxially or longitudinally and biaxially under specific conditions. By doing so, it is possible to produce a polymer film having a desired value in optical characteristics and good uniformity in a large area. It is possible to produce a large-area polymer resin retardation film having optical properties, that is, an in-plane retardation value R, a thickness direction retardation value K, and an angle of a slow axis having a desired value and having extremely good uniformity. I can do it.
As a result, a retardation film suitable for optical applications and a film for a liquid crystal compound laminated type (transparent support) can be provided to the industry, and excellent effects such as easy processing of a large area of the film are exhibited. I do.

Claims (6)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項１】 下記（１）、（２）及び（３） （１）Ｒ値：０≦Ｒ値≦３０ｎｍ （２）Ｋ値：１００≦Ｋ値≦６００ｎｍ （３）遅相軸の角度：０≦｜遅相軸の角度｜≦３０度 を満足し、１ｍ四方の中の１００ヵ所の上記（１）及び
（２）のバラツキが５ｎｍ以下であることを特徴とする
高分子樹脂位相差フィルム。1. The following (1), (2) and (3) (1) R value: 0 ≦ R value ≦ 30 nm (2) K value: 100 ≦ K value ≦ 600 nm (3) Angle of slow axis: 0 ≦ | Slow axis angle | ≦ 30 degrees, and the dispersion of the above-mentioned (1) and (2) in 100 places within 1 m square is 5 nm or less, wherein the polymer resin retardation film is characterized in that: . 【請求項２】 高分子樹脂がポリカーボネートである請
求項１記載の高分子樹脂位相差フィルム。2. The polymer resin retardation film according to claim 1, wherein the polymer resin is polycarbonate. 【請求項３】 溶媒を含有した高分子樹脂フイルムを、
逐次又は同時二軸延伸して高分子樹脂位相差フイルムを
製造する方法に於いて、溶媒の含有量が１０〜２０重量
％であることを特徴とする高分子樹脂位相差フイルムの
製造方法。3. A polymer resin film containing a solvent,
A method for producing a polymer resin retardation film by successively or simultaneously biaxially stretching, wherein the content of a solvent is 10 to 20% by weight. 【請求項４】 該二軸延伸が横縦逐次延伸であり、第１
次延伸が延伸温度（Ｔｇ＋５０）〜（Ｔｇ＋１００）
℃、延伸倍率１．０５〜１．１５倍に横方向に延伸し、
第２次延伸が延伸温度（Ｔｇ’＋５）〜（Ｔｇ’＋１
５）℃、延伸倍率１．０１〜１．０４倍に縦方向に延伸
する請求項３記載の高分子樹脂位相差フィルムの製造方
法。4. The method according to claim 1, wherein the biaxial stretching is a transverse and longitudinal stretching.
Next stretching is stretching temperature (Tg + 50) to (Tg + 100)
° C., stretched in the transverse direction to a stretching ratio of 1.05 to 1.15 times,
The secondary stretching is performed at a stretching temperature (Tg ′ + 5) to (Tg ′ + 1).
5) The method for producing a polymer resin retardation film according to claim 3, wherein the film is stretched in the longitudinal direction at a stretching temperature of 1.01 to 1.04 times at 5 ° C. 【請求項５】 該二軸延伸が縦横逐次延伸であり、第１
次延伸が延伸温度（Ｔｇ）〜（Ｔｇ＋２０）℃、延伸倍
率１．０３〜１．１３倍に縦方向に延伸し、第２次延伸
が延伸温度（Ｔｇ’＋５）〜（Ｔｇ’＋１５）℃ 延伸
倍率１．０３〜１．１３倍に横方向に延伸する請求項３
記載の高分子樹脂位相差フィルムの製造方法。5. The method according to claim 1, wherein the biaxial stretching is longitudinal and transverse sequential stretching.
The next stretching is performed in the longitudinal direction at a stretching temperature (Tg) to (Tg + 20) ° C. and a stretching ratio of 1.03 to 1.13, and the second stretching is performed at a stretching temperature (Tg ′ + 5) to (Tg ′ + 15) ° C. 4. The film is stretched in the transverse direction at a stretching ratio of 1.03 to 1.13.
A method for producing the polymer resin retardation film according to the above. 【請求項６】 縦延伸が空気浮遊加熱方式の延伸機で行
われ、横延伸がピンテンター方式の横延伸機で行われる
請求項３〜５に記載のいずれかの高分子樹脂位相差フィ
ルムの製造方法。6. The method for producing a polymer resin retardation film according to any one of claims 3 to 5, wherein the longitudinal stretching is performed by an air floating heating type stretching machine, and the lateral stretching is performed by a pin tenter type transverse stretching machine. Method.