JPH11140463A - 原油の全酸価を低減する方法 - Google Patents
原油の全酸価を低減する方法Info
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Abstract
成系に転化せずに、原油の酸度を低減させる。 【解決手段】 酸性原油の全酸価を低減する方法におい
て、前記酸性原油を水素処理触媒に、約200乃至370℃の
温度で、硫化水素を含有する水素処理ガスの存在下で、
約239乃至13,900kPaの全圧で接触させる方法であって、
前記水素処理ガス中の硫化水素の量が、0.05乃至25モル
パーセントである、方法。
Description
を触媒で低減する方法に関する。
原油などの高酸性原油を処理する方法に、経済的関心が
高まってきている。こうした酸性原油を処理する際に、
ナフテン酸やその他の酸の腐蝕に関連するさまざまな問
題が起きる傾向があることは、良く知られている。全酸
価(TAN)、つまり、1グラムの原油の酸分を中和するため
に必要な水酸化カリウムをミリグラム数で表した数、を
低減する方法は、数多く提案されている。
いて化学的に中和することである。この方法は、エマル
ションの生成、無機塩濃度の増加、工程数の増加などの
問題を処理しなければならない点で、不利益が生じる。
別の方法は、処理装置に耐蝕性金属を使用することであ
る。ただし、この方法には、かなり費用がかかるので、
すでに設置した装置に適用するには経済的に無理がある
と思われる。他の方法は、腐蝕防止剤を酸性原油に添加
することである。この方法は、腐蝕防止剤が触媒の寿命
/効率を低下するなどして、下流の装置に悪影響を及ぼ
す欠点がある。さらに、詳細なモニタリングおよび検査
を行ったとしても、均一かつ完全な防蝕の確認は困難で
ある。別の方法として、酸性原油と酸分が少ない原油と
をブレンドすることによって、酸分を少なくする方法も
ある。しかし、このような酸分が少ない原油として使え
る供給材料には限りがあることが、この方法をさらに困
難にしている。
精製する統合された方法が開示されている。第1のステ
ップでは、原油全体を接触水素処理して、硫黄、窒素、
金属およびその他の汚染物を除去する。米国特許第2,92
1,023号は、緩和水素処理時に触媒活性保全性を改善し
て、高沸点石油留分中のナフテン酸を除去する方法を意
図していた。触媒は、シリカ/アルミナ担体に担持され
るモリブデンであり、供給材料は重油留分である。米国
特許第2,734,019号には、シリカを含まないアルミナに
担持されたコバルト-モリブデンに接触させて、酸塩水
素存在下で硫黄、窒素、およびナフテン酸の濃度を低減
させることによって、ナフテン潤滑油留分を処理するた
めの方法が記載されている。米国特許第3,876,532号
は、全酸価または未使用の中間蒸留物のメルカプタン含
量を低減するために、硫黄含量を顕著に低減せずに、よ
り厳密な水素処理で予め失活させた触媒を用いて、未使
用の中間蒸留物を極軽度に水素処理する方法に関する。
生成系に転化せずに、原油の酸度を低減することが望ま
れている。
酸価を低減する方法に関し、原油を水素処理触媒に、約
200乃至370℃の温度で、硫化水素を含む水素処理ガスの
存在下で、約239乃至13,900kPaの全圧で接触させる工程
を含み、水素処理ガス中の硫化水素のモルパーセント
は、0.05乃至25である、ことを特徴とする。
とその他の酸を含み、1乃至8の全酸価を有する。酸性原
油の酸価は、酸性原油または抜頭原油を、硫化水素を含
有する水素ガスの存在下で、水素処理することによっ
て、かなり、低減することができる。通常は、水素処理
触媒を使用して、オレフィンおよびまたは芳香族炭化水
素を飽和し、製油所供給/生成系の窒素および/または硫
黄の含量を低減する。ただし、このような触媒は、ナフ
テン酸の濃度を低減することによって、原油の酸価も低
減してしまう傾向がある。
(Fisher Scientificによって公表された周期表に基づ
く)およびVII族の非貴金属である。一般に、これらの金
属または金属混合物は、耐火性金属担体に担持される酸
化物または硫化物として存在する。こうした触媒の例に
は、アルミナなどに担持されるコバルト/ニッケル/モリ
ブデン酸化物またはニッケル/モリブデン酸化物などが
挙げられる。一般に、こうした触媒は、使用前に硫化す
ることによって、活性化される。好ましい触媒には、ア
ルミナに担持されたコバルト/モリブデン(酸化物として
1-5%のコバルト、酸化物として5-25%のモリブデン)、
ニッケル/モリブデン(酸化物として1-5%のニッケル、
酸化物として5-25%のモリブデン)、およびニッケル/タ
ングステン(酸化物として1-5%のニッケル、酸化物とし
て5-30%のタングステン)などが挙げられる。特に好ま
しい触媒は、ニッケル/モリブデン触媒と、コバルト/モ
リブデン触媒である。
ナ、チタニアあるいはそれらの混合物などの金属酸化物
である。低酸性金属酸化物支持体は、水素化分解反応お
よび/または水素異性化反応を最低限にするために好ま
しい。特に好ましい担体は、γ-アルミナまたはβ-アル
ミナなどの多孔質アルミナであり、50乃至300Åの平均
細孔サイズと、100乃至400m2/gの表面積と、0.25乃至1.
5cm3/gの細孔容積とを有する。
の反応条件には、約200乃至370℃、好ましくは約232乃
至316℃、最も好ましくは約246乃至288℃の温度と、0.1
乃至10、好ましくは、0.3乃至4のLHSVを含む。水素の量
は、水素の部分圧が、約20乃至2000psig(239乃至13,900
kPa)、好ましくは50乃至500psig(446乃至3550kPa)の範
囲であればよい。水素:原油供給比は、20乃至5000scf/
B、好ましくは30乃至1500scf/B、最も好ましくは50乃
至500scf/Bである。
で、酸性原油に対する全酸価をかなり低減することがで
きることが、発見されている。硫化水素を水素処理ガス
に導入することで、水素処理触媒の活性を改善するもの
と思われる。水素処理ガス中の硫化水素の量は、それに
含まれる硫化水素をモルパーセントで示すと、0.05乃至
25、好ましくは1乃至15、最も好ましくは2乃至10モルパ
ーセントであればよい。硫化水素は、水素処理ガスに添
加してもよい。その代わりに、高圧水素処理装置から出
される排ガスなどのサワー水素含有製油所ガス気流を水
素処理ガスとして使用しても良い。
脱塩する。次にこの原油を加熱して、加熱された原油を
予備フラッシュ塔に誘導して、約100℃未満の沸点を有
する生成物の大部分を除去してから、常圧塔で蒸留す
る。このため、本願明細書に使用される原油には、原油
全体と抜頭原油とを含む。
の方法は、熱交換器および/または炉と、常圧塔に至る
触媒処理ゾーンとを利用する。熱交換器および/または
炉は、原油を予熱する。次に、加熱された原油は、反応
装置と触媒とを含む触媒処理ゾーンに誘導される。この
反応装置は、好ましくは慣用の潅液充填塔式反応装置で
あり、この装置では、原油は触媒の固定床を通じて下方
に誘導される。しかし、例えば沸騰床やスラリーなどを
含むその他の設計の反応装置を使用することもできる。
す。原油は、予熱しておいてもよく、ライン8経由で予
備フラッシュ塔12に誘導される。軽質ナフサなどのガス
や液体を含む塔頂留出物は、ライン14経由で予備フラッ
シュ塔12から除去される。残りの原油は、ライン16を通
じて、加熱器20に直接誘導される。あるいは、原油をラ
イン10経由で加熱器20に直接誘導してもよい。次に、加
熱器20から得られる加熱された原油は、ライン22経由で
反応装置24に誘導される。反応装置24に入る原油が十分
な温度であり、反応装置24の温度必要条件に適合する場
合には、加熱器20と反応装置24が並ぶ順序は、逆でもよ
い。反応装置24では、原油は、ライン26を通じて添加さ
れる硫化水素を含む水素処理ガスの存在下で、高温触媒
床28に接触する。原油は、高温触媒床28経由で下方に流
れて、ライン30経由で常圧塔32に誘導される。常圧塔32
は、従来の方法で作動して、ライン34経由で除去される
塔頂留出物が発生する。こうした塔頂留出物には、未使
用の重質ナフサ、中間蒸留物、重質ガスオイルおよびプ
ロセスオイルなどがあるが、これらは、図示のようにラ
イン36経由でまとめて除去される。還元された原油は、
ライン38経由で取り出されて、減圧蒸留塔(図示せず)
で、さらに処理される。
より低分子量のナフテン酸成分を転化して、一酸化炭
素、二酸化炭素、水および非酸性炭化水素生成物を生成
することによって、接触還元される。反応装置24の反応
装置条件は、付加水素存在下でさえも、芳香環飽和がほ
とんど生じないようにすることである。こうした軽微な
反応装置条件であれば、水素分解反応または水素異性化
反応も十分に促進することはない。水素存在下では、反
応性硫黄すなわち無チオフェン硫黄を硫化水素にある程
度転化することもある。
に具体的に説明する。 〔例1〕この例は、高酸性原油に存在するナフテン酸の
還元を目的とするものである。パイロット装置に水素処
理触媒を充填し、その触媒を、二硫化ジメチルを含む未
使用の蒸留物担体を硫黄源として用いて、従来の方法で
硫化した。2種類の異なる市販のニッケルモリブデン触
媒について試験をした。触媒Aは、流動接触分解装置供
給材料に一般に使用される従来の高金属含量のニッケル
/モリブデン水素処理触媒である。触媒Bは、水素化脱メ
タレーションに使用される低金属含量の広口細孔触媒で
ある。3.7(mgKOH/ml)の酸価を有する高酸性原油を、供
給オイルとして使用した。この原油を表1にまとめた条
件下で、処理した。
物の酸価を示すグラフである。あきらかに、生成物の酸
価は、硫化水素の存在下では、低くなっている。表2
に、酸価の低減について算出され、かつ、硫化水素不在
下での触媒Aの活性に対する参照となる一次速度定数を
示す。
めに、触媒Aよりも著しく活性が低いが、両方の触媒の
活性は、4%の硫化水素を水素処理ガスに含めたときに
は、30-50%だけ高まった。
S)反応および水素化脱膣(HDN)反応と比較したときと
は、反対の結果である。尚、硫化水素はHDS反応とHDN反
応の両方を阻害することが確認されている。このため、
硫化水素を水素処理ガスに添加しても、効果は望めな
い。
き、例1の手続きに従った。触媒Cは、蒸留物脱硫に使用
されるタイプの高金属含量のコバルト/モリブデンであ
る。触媒Dは、残油水素処理に使用される高金属含量の
コバルト/モリブデン触媒である。表3および4は、それ
ぞれ、例1の表1および表2と同様のものである。
は、4モル%の硫化水素を水素処理ガスに含めたとき
に、50乃至95%だけ高まった。
系統図である。
グラフ図である。
Claims (1)
- 【請求項1】 酸性原油の全酸価を低減する方法におい
て、前記酸性原油を水素処理触媒に、約200乃至370℃の
温度で、硫化水素を含有する水素処理ガスの存在下で、
約239乃至13,900kPaの全圧で接触させる方法であって、
前記水素処理ガス中の硫化水素の量が、0.05乃至25モル
パーセントである、方法。
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