JPH1077489A

JPH1077489A - 固形燃料および燃料ガスの製造方法

Info

Publication number: JPH1077489A
Application number: JP23102596A
Authority: JP
Inventors: Takeshi Konishi; 武史小西; Ichiro Ueno; 一郎上野; Takeshi Furukawa; 武古川
Original assignee: NKK Corp; Nippon Kokan Ltd
Current assignee: JFE Engineering Corp
Priority date: 1996-08-30
Filing date: 1996-08-30
Publication date: 1998-03-24

Abstract

(57)【要約】【課題】中カロリーガス、高カロリーガスおよび軽質
油を多量に製造できると共に、良質な固形燃料を得るこ
とができる固形燃料および燃料ガスの製造方法を提供す
る。【解決手段】石炭１１および液状炭素含有物質１２を
混合したスラリーを、熱分解反応器１５内で６００℃以
下の温度で熱分解して軽質油１７、高カロリーガス１６
および熱分解残渣を得る。得られた熱分解残渣を、部分
酸化・乾留炉１８に導入し、後の工程で発生する中カロ
リーガス雰囲気中で加熱乾留して乾留ガスおよび乾留残
渣を得、次いで、乾留残渣を酸素含有ガス１９の雰囲気
で１２００℃以下の温度で部分酸化して、中カロリーガ
ス２０を発生させると共に固形燃料２１を得る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明が属する技術の分野】本発明は、石炭を原料とし
た固形燃料および燃料ガスの製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、石炭を原料としてコークス等の固
形燃料を製造することが行われている。コークスは、石
炭の高温乾留によって得られる。石炭は、各種のマセラ
ルにより構成された不均一な物質であるため、コークス
製造時には、３５０〜５００℃の軟化溶融温度域時にお
いて石炭組織中の活性成分と不活性成分の混合物が溶融
結合する必要がある。従って、製鉄用の塊コークスを製
造するためには、加熱過程の上記温度領域で軟化溶融
し、一定の石炭化度を有するいわゆる粘結炭が必要であ
る。そのため、発電用または燃料用などに使用される石
炭に比べ比較的高価な石炭を使用しなければならない。

【０００３】さらに、将来的な原料炭の枯渇およびそれ
による価格の高騰を考慮すると、今後劣質炭の有効利用
の必要性がますます重要になる。ところが、風化炭また
は非粘結炭、微粘結炭または弱粘結炭のように活性成分
の少ない劣質炭をコークス原料として使用した場合、活
性成分の接着が不十分になる。この結果、コークス塊が
得られないか、あるいは得られたとしても塊コークス歩
留まりやコークス強度が低下する。

【０００４】このような事情から、製鉄用コークス製造
を目的とし、軟化溶融性の劣る比較的安価な石炭に石炭
系ピッチ分あるいは石油系ピッチ分を粘結剤として添加
し、冶金用コークスを製造する技術が確立されている
（例えば特開昭５８−６１１７７号公報）。

【０００５】しかしながら、上述の冶金用コークスを製
造するための石炭への粘結剤の添加では、石炭と粘結剤
を均一に混合することが難しい。特に石炭内部の微細空
隙内部にまで石炭系ピッチ分あるいは石油系ピッチ分を
浸透させることは不可能である。このため、石炭の乾留
時に粒子同士の接着が十分になされないという問題が生
じる。例えば、開示されている方法では、せいぜい３〜
５０μｍの粒子を結合するのみであり、本来のコークス
の原料となる原料炭のような石炭粒子内のマセラル成分
レベルまでの結合は不可能である。

【０００６】また、この他にも粘結剤の流動によって偏
析がおこり、得られるコークスの性状が不均一になる。
このため、塊歩留まりが低下したり、さらにはコークス
強度が低下するなど種々の不都合が生じている。加え
て、粘結剤の流動による偏析によって炉壁面への炭素の
付着や揮発による炉壁への熱分解炭素の付着により、窯
出しが困難になるという問題も有している。

【０００７】また、石炭資源の有効利用を背景として既
に種々の石炭ガス化技術が確立されている。このような
石炭ガス化プロセスの評価基準の一つとして炭素利用率
が挙げられる。すなわち、石炭ガス化プロセスでは、最
終的に生成される飛灰や主灰中に残留する炭素分が低い
ことが要求される。このため、多くの石炭ガス化プロセ
スにおいて石炭ガス化により発生したチャー等の固体炭
素分を別途燃焼させる必要が生じている。

【０００８】また、従来の石炭ガス化技術では、石炭中
の灰分（無機不純物）は、スラグとして１５００℃以上
の極めて高い温度で溶融させてガス化装置から排出して
いる。このため、溶解スラグによる閉塞等の操業上のト
ラブルが起こりやすい。

【０００９】以上説明したような石炭の利用の他に、石
油精製分野では、減圧蒸留残油を熱分解し、軽油、ガ
ス、ピッチ分、チャーまたはコークスを得る重質油熱分
解プロセスとして、ディレードコーキング、フレキシコ
ーキング、ＥＵＲＥＫＡ、ＣＨＥＲＲＹ−Ｐ、ビスブレ
ーキング等の各種プロセスが知られている。例えば、燃
料油製造を目的としたビスブレーカーは、熱分解条件が
温和であるため、重質油をｃｏｉｌ内で液状のまま熱分
解でき、連続プロセスとしての有利性を有する。また、
フレキシコーキングは、重質油を可能な限りガスに変換
することを目的としており、この方法で生成したコーク
スをガス化している。

【００１０】しかしながら、石油系重質油の熱分解プロ
セスであるフレキシコーキングは、ガス収率を高めるた
めに、熱分解で生じたコークスをプロセス内で循環使用
し、一部ガス化しており、高度な運転技術を必要とす
る。また、ビスブレーキングは、熱分解条件が温和な反
面、重質燃料の収率が高く、その利用価値が小さい。

【００１１】また、石炭と重質油を混合して燃料として
使用する方法として、例えば、特開昭６０−１１５９６
３号公報に開示されるＣＯＭ（Coal Oil Mixture）が行
われている。この方法は、石炭をスラリー化することに
より連続的に反応プロセスに供することができる点では
優位性を見いだせるが、燃焼用燃料としての利用を意図
したものであるため、高カロリーガスの製造には適用で
きない。また、ＣＯＭの燃焼プロセスでは、重質油は単
に燃料として使用されるのみなので、重質油を有効に利
用したとはいえない。さらに、ＣＯＭ製造時には石炭ス
ラリーを安定に分散させるため、高価な添加剤を必要と
する。

【００１２】上述のように、石炭からコークスのような
固形燃料を製造する技術や、石炭をガス化する技術が種
々研究され発表されている。しかし、軽質油および中カ
ロリーガスや高カロリーガスのような燃料ガスの収率、
並びに、塊歩留まり、ドラム強度、反応後強度といった
固形燃料に要求される各種特性の点で満足できるものは
ない。

【００１３】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、かかる点に
鑑みてなされたものであり、石炭を原料として、中カロ
リーガス、高カロリーガスおよび軽質油を多量に製造で
きると共に、良質な固形燃料を得ることができる固形燃
料および燃料ガスの製造方法を提供する。

【００１４】

【課題を解決するための手段】本発明は、石炭および液
状炭素含有物質の混合物を６００℃以下の温度で熱分解
して軽質油、高カロリーガスおよび熱分解残渣を得る第
１熱処理工程、前記第１熱処理工程で得られた前記熱分
解残渣を後の工程で発生する中カロリーガス雰囲気中で
加熱乾留して乾留ガスおよび乾留残渣を得る第２熱処理
工程、および、前記第２熱処理工程で得られた前記乾留
残渣を酸素含有ガス雰囲気で１２００℃以下の温度で部
分酸化して中カロリーガスを発生させると共に固形燃料
を得る第３熱処理工程を具備することを特徴とする固形
燃料および燃料ガスの製造方法を提供する。

【００１５】

【発明の実施の形態】以下、本発明について図面を参照
して説明する。図１は、本発明の固形燃料および燃料ガ
スの製造方法のフローを示す概略図である。本発明の固
形燃料および燃料ガスの製造方法では、第１に、石炭１
１と液状炭素含有物質１２を混合する。ここで使用され
る原料の石炭は、特に制限はなく、例えば、泥炭、褐
炭、亜瀝青炭、瀝青炭等を使用することができる。

【００１６】一方、液状炭素含有物資１２は、液状であ
って炭素を含有する物質である。液状炭素含有物質は、
例えば、コールタール、タールピッチ分、タール蒸留中
間製品、タール滓、重質油、廃油、汚泥、廃液および有
機系廃溶剤からなる群から選択される少なくとも１つで
ある。

【００１７】ここで、コールタールは、特に限定されな
いが、製鉄プロセスにおいてコークス炉から副生するも
のを好適に使用することができる。重質油としては、直
留系である常圧残油、減圧残油、アスファルテンや、分
解系であるエチレンタール、ＦＣＣデカントオイル等の
石油系重質油が用いられる。さらに、石炭系の石炭液化
残油やオイルサンド系のオリノコタール、コールドレー
ク等も使用できる。廃油は、圧延工程で発生する廃油、
廃塗料、タンデム廃油または廃グリースである。また、
汚泥とは、例えば、コークス炉ガス精製工程で生じる活
性汚泥、圧延工程で発生する汚泥状の油スラッジ、製紙
加工で発生する汚泥、その他一般の下水汚泥等である。
また、廃液とは、例えば、パルプ廃液等である。

【００１８】このような石炭１１および液状炭素含有物
質１２を、例えば混合器１３により混合して、スラリー
を得る。混合器１３としては両成分が均一に混合できる
ものであれば特に制限されないが、スクリュー混合機、
ボールミル、ロッドミル等を使用できる。ボールミルお
よびロッドミルは混合と同時に粉砕も行うことができる
ので好ましい。

【００１９】混合器１３としてボールミルまたはロッド
ミルを用いた場合、石炭粉末の粒度は、液状炭素含有物
質１２とともに混合してスラリー化するために、粒径約
５ｍｍ以下が好ましく、より好ましくは１００μｍ以下
が良い。

【００２０】ボールミルやロッドミルを用いない場合に
は、石炭を予め粉砕しても良い。石炭を粉砕するために
は、機械せん断式粉砕機、高速回転式衝撃粉砕機、ジェ
ットミル等が使用できる。

【００２１】混合時間は、混合比率に応じて適宜選択す
ればよいが、ボールミルやロッドミル等を使用し粉砕を
兼ねる場合は、石炭の種類にもよるが、５分から６０分
が好ましい。また、混合の温度は、スラリーが固化しな
いようにするため、１００℃未満に保つ必要がある。

【００２２】石炭と液状炭素含有物質との混合比率は特
に規定されないが、重量比で１：０．５以上であること
が好ましい。スラリーは、貯蔵手段１４に貯留すること
なく、後述の如く、次の熱分解反応器１５に導入しても
良い。

【００２３】次いで、サービスタンク１４からスラリー
を押し出しポンプ、スネークポンプ、２軸スクリューポ
ンプ、ダイヤグラムホースポンプ、プランジャーポンプ
等のような搬送手段（図示せず）により熱分解反応器１
５に供給する。熱分解反応器１５では、スラリーに対し
て第１熱処理工程が施される。スラリーは、石炭と石炭
の微細構造内に浸透した炭素含有物質を含む。このスラ
リーを、不活性雰囲気または還元性雰囲気中で熱分解す
ることにより、高カロリーガス１６が得られる。高カロ
リーガスは、例えば、メタン、一酸化炭素、二酸化炭
素、エタン、エチレン、プロパン、プロピレン、ｎ- ブ
タン、ｉ- ブタン等である。また、スラリー中に含有さ
れる低沸点の軽質油１７も分離される。

【００２４】この第１熱分解工程での処理温度は６００
℃以下である。処理温度が６００℃を超えた場合には、
スラリーから水素等のカロリーの低い分解成分ガスが発
生し、得られるガスのカロリーが低下するからである。
処理温度の下限値は、原料の石炭、コールタール、重質
油の性状等を考慮して選択することができるため、特に
限定されない。具体的には、第１熱分解工程の処理温度
は３００℃ないし６００℃の範囲内から適宜選択され
る。

【００２５】上述のような第１熱処理工程は、熱分解反
応器１５として、その内部が６００℃以下の温度に設定
され、かつ、その内部をスラリーが送通されるようにな
っていているものを用いることができる。このような熱
分解反応器１５は、より具体的には、向流二重管式反応
器で有り得る。

【００２６】第１熱処理工程で、高カロリーガス１６お
よび軽質油１７が分離された残渣（以下、熱分解残渣と
いう）を、部分酸化・乾留炉１８に導入する。部分酸化
・乾留炉１８では、第２熱処理工程および第３熱処理工
程を行う。第２熱処理工程では、第１熱処理工程から
の、６００℃以下（例えば約４５０℃）の熱分解残渣に
対して非酸化雰囲気で加熱乾留を行う。この非酸化雰囲
気での乾留により乾留ガスが発生し、乾留残渣が得られ
る。この第２熱処理工程で発生する乾留ガスは、第１熱
処理工程で発生した高カロリーガス１６が発生し終わっ
た後なので水素を主成分とする高濃度水素ガスである。

【００２７】第３熱処理工程では、第２熱処理工程で得
られた乾留残渣を部分酸化する。具体的には、ガス化剤
として酸素含有ガス１９を供給し、酸素雰囲気中で乾留
残渣の部分酸化する。ここで部分酸化とは、個々の乾留
残渣を部分的に酸化すなわち燃焼させることである。こ
の乾留残渣の燃焼により中カロリーガスが発生する。こ
の中カロリーガスは、一酸化炭素および水素を含有す
る。一酸化炭素は、乾留残渣の部分酸化すなわち燃焼で
発生した二酸化炭素が、周囲の乾留残渣中に存在する炭
素と反応して変化したものである。

【００２８】また、第３熱処理工程で得られる固形燃料
２１は、コークス、豆炭、練炭、ブリケット燃料等であ
る。得られる固形燃料２１の種類は、原料石炭の品位、
液状炭素含有物質中の粘結成分量等により決定される。

【００２９】ここで用いられる酸素含有ガス１９は、例
えば、空気、酸素ガス、酸素および水蒸気の混合ガスま
たは酸素および二酸化炭素の混合ガスである。第３熱処
理工程の処理温度は、１２００℃以下の温度で行う必要
がある。処理温度が１２００℃を越えた場合には、得ら
れる固形燃料２１の強度が低下するからである。処理温
度の下限値は、原料の石炭１１、液状炭素含有物質１２
の性状等を考慮して選択することができるため、特に限
定されない。具体的には、処理温度は１０００℃ないし
１２００℃の範囲内から適宜選択される。第３熱処理工
程での乾留残渣の部分酸化の割合は、例えば、１０〜８
０％の範囲内で選択される。部分酸化の割合が１０％よ
りも低いと熱分解残渣の乾留に必要な熱量が得られず、
また、中カロリーガスの発生量が少なくなるおそれがあ
るからである。一方、８０％よりも高いと固形燃料中の
灰分含有率が増大し、固形燃料の発熱量が低下する。ま
た、固形燃料の強度が低下し、第３熱処理工程での粉塵
の発生量が増大するおそれがある。

【００３０】この部分酸化の割合は、石炭１１中の灰分
の割合に応じて決定することが好ましい。固形燃料２１
は灰分が多いほど強度が弱くなり、形状を維持できにく
くなる。例えば、石炭１１中の灰分の割合が１５重量％
である場合には、コールタールを石炭の１．５倍使用す
る乾留残渣の部分酸化の割合を約２５％まで設定するこ
とが可能である。一方、石炭１１中の灰分が１〜２重量
％である場合には、部分酸化の割合は約８０％まで設定
することが可能である。部分酸化の割合の変更は、ガス
化剤としての酸素含有ガス１９の供給量、または、酸素
含有ガスが酸素および水蒸気の混合ガスである場合には
水蒸気の量を変更することにより行うことができる。こ
れにより、中カロリーガスの発生量を任意に調節でき
る。

【００３１】本発明の固形燃料および燃料ガスの製造方
法では、第２熱処理工程での熱分解残渣の加熱・乾留
は、第３熱処理工程で発生した非酸化性の中カロリーガ
スの雰囲気中で中カロリーガスの顕熱を利用して行われ
る。すなわち、上記説明した通り、本発明の第３熱処理
工程では、第２熱処理工程で得られた乾留残渣の部分酸
化を行い、一酸化炭素を豊富に含む中カロリーガスが発
生する。この中カロリーガスは、非酸化性であると共に
１０００〜１２００℃の高温である。この中カロリーガ
スの顕熱を第２熱処理工程での乾留に利用する。これと
同時に、中カロリーガスにより乾留の周囲雰囲気を非酸
化性にしている。この場合、第３工程で発生した中カロ
リーガス２０は、第２熱処理工程で利用した後に回収さ
れる。回収された中カロリーガス２０のうち第３熱処理
工程で発生した一酸化炭素および水素が大部分を占めて
いる。第３熱処理工程での中カロリーガスの発生は、主
に乾留残渣の一部の燃焼、および、酸素含有ガス中に水
蒸気が含まれている場合には水蒸気によるガス化による
ため、熱分解残渣の燃焼がない第２熱処理工程の乾留で
発生する乾留ガスよりも量が多くなるからである。

【００３２】以上説明したように本発明の固形燃料およ
び燃料ガスの製造方法によれば、第１熱処理工程におい
て、石炭および液状炭素含有物質の混合物を６００℃以
下での処理温度で熱分解することにより、石炭の化学構
造における水素結合が液状炭素含有物質の分子によって
緩和され、加熱時に官能基が脱離、分解しやすい状態と
なり、膨潤反応が起こるため、石炭および液状炭素含有
物質を別々に熱分解したよりも、利用価値の高い軽質油
および高カロリーガスが多く得られる。

【００３３】また、第３熱処理工程での乾留残渣の部分
酸化させ、この部分酸化で発生した非酸化性で高温の中
カロリーガスの雰囲気中で、第２熱処理工程での熱分解
残渣の乾留を行っているため、部分酸化・乾留炉内径方
向での温度分布が間接加熱の場合よりも均一であるか
ら、塊歩留り、ドラム強度または反応後強度等の特性に
優れた固形燃料が得られと共に、燃料ガスとして有用な
中カロリーガスを得ることができる。

【００３４】以下、本発明の固形燃料および燃料ガスの
製造方法のさらに具体的な実施形態についてに説明す
る。図２は、本発明の第１実施形態に係る固形燃料及び
燃料ガスの製造方法を適用した。図中３１は、石炭ホッ
パーである。石炭ホッパー３１の排出側には、ボールミ
ル３２が設けられている。また、ボールミル３２には、
液状炭素含有物質用のタンク３３が、プランジャーポン
プ３４を介して接続されている。ボールミル３２の後段
には、サービスタンク（容量５ｍ³ ）３５が設けられて
いる。このサービスタンク３５の後段には、二軸スクリ
ューポンプ３６が設けられている。二軸スクリューポン
プ３６の排出側には、向流型二重管式熱分解装置３７が
設けられている。

【００３５】向流型二重管式熱分解装置３７は、互いに
同心円で配置された内管部３８および外管部３９を具備
する。内管部３８は出口側端部に拡径部３８ａが設けら
れている。内管部３８および外管部３９の間には燃焼空
間４０が設けられている。外管部３９の出口側端部の近
傍には、燃焼空間４０に燃料ガスおよび空気を供給する
ための燃料ガス供給手段４１および空気供給手段４２が
設けられている。一方、外管部３９の入口側端部の近傍
には、燃焼排ガス排気手段４３が設けられている。

【００３６】内管部３８の出口側には、内管部３８に連
通するようにして、ガス／残渣分離部４４が設けられて
いる。ガス／残渣分離部４４の頂上部には、ガス導出管
４５が接続されている。ガス導出管４５の出口側は、２
つの支管４６、４７に分岐している。

【００３７】ガス残渣分離部４４の底部には、２つの残
渣ダンパー４８、４９が、上下に積み重ねられている。
下側の残渣ダンパー４９の下方には、シャフト炉型反応
器５０が配置されている。シャフト炉型反応器５０の上
部には、後述のようにシャフト炉型反応器５０内で発生
した中カロリーガスを回収するための回収管５１が接続
されている。また、シャフト炉型反応器５０の下部に
は、酸素含有ガス供給手段５２が取付けられている。シ
ャフト炉型反応容器５０の下端部に設けられた出口に
は、２つの固形燃料ダンパー５３、５４が上下に積み重
ねられている。

【００３８】上述のような固形燃料・燃料ガス製造設備
３０において、次のようにして固形燃料及び燃料ガスが
製造される。第１に、石炭ホッパ−３１に収容された原
料の石炭を、ボールミル３２に導入する。一方、タンク
３３に収容された液状炭素含有物質を、プランジャーポ
ンプ３４によりボールミル３２に送り込む。ボールミル
３２により、石炭の粉砕および石炭と液状炭素含有物質
との混合を行い、スラリーを得る。得られたスラリー
を、サービスタンク３５に送り込み、一時的に貯留す
る。

【００３９】サービスタンク３５に貯留されたスラリー
を、二軸スクリューポンプ３６により、向流型二重管式
熱分解装置３７の内管部３８内に押し入れる。スラリー
は、二軸スクリューポンプ３６の押し出す力により、内
管部３８内を入口側から出口側に向かって徐々に進む。

【００４０】一方、内管部３８および外管部３９の間の
燃焼空間４０内には、燃料ガス供給手段４１および空気
供給手段４２を介して、燃料ガスおよび空気を供給す
る。この燃料ガスを燃焼空間４０内の内管部３８の出口
付近で燃焼させる。この燃料ガスの燃焼による高温の燃
焼排ガスは、燃焼空間４０内を内管部３８の入口側に向
かって流れてゆき、燃焼排ガス排気手段４３を通じて排
気される。

【００４１】従って、内管部３８内をゆっくりと進んで
いるスラリーは、燃料ガスの燃焼および燃焼排ガスによ
り加熱される。この際に、内管部３８の出口側近傍での
燃焼空間４０内の温度が６００℃以下になるように設定
する。

【００４２】この結果、上述の第１熱処理工程に関して
説明したように、スラリーは６０００℃以下の処理温度
で熱分解され、高カロリーガスおよび揮発した軽質油の
混合物が発生する。発生した高カロリーガスおよび軽質
油の混合物は、ガス／残渣分離部４４を経て、ガス導出
管４５に流入する。ガス導出管４５に流入した混合物
は、ガス導出管４５内を流れるうちに冷却され、比較的
沸点が低い軽質油が液化する。この液化した軽質油を下
側の支管４７を通じてデカンター５５により回収する。
また、高カロリーガスを上側の支管４６を通じて回収す
る。一方、熱分解残渣は、順次送り込まれるスラリーに
よりガス／残渣分離部４４に押し出され、その底部に一
時的に蓄積される。

【００４３】上述の向流型二重管式熱分解装置３７にお
いては、内管部３８内の温度分布が、内管部３８の出口
側に近いほど高くなっている。すなわち、内管部３８の
出口近傍は、燃焼空間４０内での燃料ガスの燃焼により
加熱されるため最も温度が高い。

【００４４】内管部３８の入口に近づくと内管部３８内
は、燃料ガスの燃焼排ガスの顕熱により加熱される。こ
の燃焼排ガスの温度は内管部３８の入口に近くなるほど
低くなる。この結果、内管部３８内には、その入口側か
ら出口側に向かって温度が高くなる温度勾配が形成され
ている。

【００４５】このような温度勾配が付与された内管部３
８内で、スラリーを徐々に送りながら加熱した場合に
は、スラリーの昇温速度が小さいため、石炭と液状炭素
含有物質との相互作用、すなわち膨潤反応が十分に起こ
り、最終的に強度の高い固形燃料が得られるという利点
がある。

【００４６】また、スラリー、すなわち石炭および液状
炭素含有物質の混合物中には、ピッチ分が含まれてい
る。このピッチ分のコークス化が進行すると熱分解を起
こすとスラリーが再固化し、スラリーの流動性が低くな
り、最悪の場合、内管部３８内でスラリーが詰まってし
まういわゆるコーキングを起こすことがある。コーキン
グが起こると操業を停止する必要がある。このようなス
ラリーのコーキングを防止するために、内管部３８内で
の処理温度を、ピッチ分の再固化温度よりも低い温度に
することが好ましい。しかし、処理温度が低過ぎるとス
ラリーの熱分解が進行せず、高カロリーガスや軽質油の
収率が低下してしまうので、ピッチ分の再固化温度より
もわずかに低い温度が最も好ましい。

【００４７】ピッチ分の再固化温度は、液状炭素含有物
質の種類によって異なる。例えば、コールタールを液状
炭素含有物質として用いる場合には、ピッチ分の再固化
温度は、４９０℃であり、熱分解の処理温度を約４７０
℃に設定できる。

【００４８】しかしながら、この第１実施形態に係る向
流型二重管式熱分解装置３７のように内管部３８の出口
側端部に拡径部３８ａを設けた場合には、拡径部３８で
の処理温度が、ピッチ分の再固化温度を越えてスラリー
が再固化したとしても、コーキングが起こりにくい。こ
の結果、拡径部３８ａでの処理温度をピッチ分の熱分解
温度以上６００℃以下にすることが可能になる。

【００４９】以上説明した第１熱処理工程で得られた熱
分解残渣を、ガス／残渣分離部４４の底部から、残渣ダ
ンパー４８、４９を介して、シャフト炉型反応器５０内
に供給する。シャフト炉型反応器５０内では、図３に示
すように、乾留前の熱分解残渣５６および乾留後の乾留
残渣５７が堆積している。なお、説明の都合上、図３で
は、熱分解残渣５６および乾留残渣５７は一部省略され
ている。

【００５０】シャフト炉型反応容器５０の下部は、乾留
後の乾留残渣５７で充填されており、また、酸素含有ガ
ス供給手段５２を介して酸素含有ガスが供給され、酸化
雰囲気になっている（以下、酸化反応帯５８という）。
酸化反応帯５８では、乾留残渣５７を部分酸化、言い換
えれば、乾留残渣５７を部分的に燃焼させている。この
部分酸化により、二酸化炭素が発生する。この二酸化炭
素は、周囲に存在する炭素と反応して一酸化炭素に変化
する。また、部分酸化に伴って乾留残渣５７から水素も
発生する。この結果、固形燃料が得られる。

【００５１】このような一酸化炭素および水素を主体と
する中カロリーガス５９は、非酸化性でかつ乾留残渣５
７の部分酸化によって高温（１０００〜１２００℃）に
なっている。

【００５２】中カロリーガス５９は上昇してゆくため、
乾留残渣５７の上側に堆積している、乾留前の熱分解残
渣５６の周囲は、非酸化性でかつ高温の中カロリーガス
５９の雰囲気となる（以下、非酸化反応帯６０とい
う）。この非酸化反応帯６０では、中カロリーガス５９
の顕熱によって熱分解残渣５６が加熱乾留され、高濃度
水素ガスが発生すると共に乾留残渣５７が得られる。発
生した高濃度水素は、酸化反応帯で発生した中カロリー
ガス５９と共に、図２に示す回収管５１を介して回収さ
れる。

【００５３】上述の酸化反応帯５８での部分酸化で得ら
れた固形燃料を、図２に示す固形燃料ダンパー５３、５
４により少しずつ回収することにより、非酸化反応帯６
０で得られた乾留残渣５７が自重により徐々に酸化反応
帯５８に移行する。回収した固形燃料の量に応じて、シ
ャフト炉型反応器５０に熱分解残渣５６を供給すること
により、連続的に乾留および部分酸化を行うことができ
る。

【００５４】なお、固形燃料・燃料ガス製造設備３０の
操業開始時は、シャフト炉型反応器５０内に熱分解残渣
５６を供給して一定量貯留する。この段階でシャフト炉
型反応容器５０の下部に酸素含有ガスを供給し、熱分解
残渣５６を部分酸化して、熱分解残渣５６の燃焼により
発生する高温の非酸化性ガスを利用して、非酸化反応帯
６０を形成し、熱分解残渣５６の乾留を開始する。

【００５５】図４は、図２に示す固形燃料・燃料ガス製
造装置３０の変形例を示す概略図である。この変形例で
は、ガス／残渣分離部４４の底部と、残渣ダンパー４
８、４９の間に、ダブルロール式成形器７０が配置され
ている。このダブルロール式成形器７０により、第１熱
処理工程で得られた熱分解残渣を成形した後に、残渣ダ
ンパー４８、４９を介してシャフト炉型反応器５０に供
給する。この熱分解残渣の成形により、熱分解残渣の粒
度が揃えられ、かつ、強度が高められるため、第３熱処
理工程で均一な部分酸化が可能になると共に、最終的に
得られる固形燃料の粒度が均一になり使用しやすくな
る。また、成型によって固形燃料の強度が高まるため、
所望の強度の固形燃料を得るために使用する原料石炭の
品位を下げることができ、経済的な効果も得られる。

【００５６】

【実施例】以下、本発明の固形燃料および燃料ガスの製
造方法の実施例について説明する。実施例１コークス、軽質タール、高カロリーガスおよ
び中カロリーガスの製造図１に示すフローに従って、コークス、軽質タール、高
カロリーガスおよび中カロリーガスの製造を行った。ま
ず、原料の石炭１１として、表１に示す性状を有するウ
イットバンク炭５００ｋｇを、粒度−３ｍｍ８０％、す
なわち粒子径３ｍｍ以下の粒子が全体の８０％以上の重
量割合になるように粉砕した。このウイットバンク炭
を、液状炭素含有物質１２としての液状コールタール
（室炉コールタール）７５０ｋｇとともに、リフター式
２室構造の湿式ボールミル（ドラムサイズ直径１２００
×３６００ｍｍ）からなる混合器１３に導入し、両者を
混合してスラリーを得た。

【００５７】得られたスラリーを押し出しポンプでサー
ビスタンク１４に導入して、一時貯留した。サービスタ
ンク１４内は石炭の膨潤固化が起こらないように１００
℃未満に維持した。

【００５８】次に、サービスタンク１４からスラリーを
二軸スクリューポンプにより、ステンレス製反応管（直
径４００×１５０００ｍｍ）からなる熱分解反応器１５
に供給した。この熱分解反応器１５内を移送する間にス
ラリーを６００℃まで加熱し、高カロリーガス１６と軽
質油１７としての軽質タールを分別回収した。

【００５９】続いて、熱分解反応器１５から、部分酸化
・乾留炉１８としての図３に示すシャフト炉型反応器５
０に熱分解残渣を導入した。第１実施形態に関して説明
したように、酸素含有ガス１９として酸素および水蒸気
の混合ガスを、シャフト炉型反応器５０の下部に供給
し、熱分解残渣の乾留および１２００℃での乾留残渣の
部分酸化を行った。この結果、シャフト炉型反応器５０
の炉頂から中カロリーガス２０を、その底部から固形燃
料２１であるコークスを回収した。以上のようにして回
収された軽質タールの発生量、高カロリーガスの発生量
および発熱量、中カロリーガスの発生量および発熱量、
並びに、コークスの発生量を表２に示す。

【００６０】

【表１】

【００６１】比較例１−１として、実施例１と同じ粒度
および性状のウイットバンク炭５００ｋｇとコールター
ル７５０ｋｇを、別々にバッチ式反応装置で６００℃ま
で加熱し、それぞれのバッチ式反応装置で得られた熱分
解残渣を、シャフト炉型反応容器５０に導入し、実施例
１と同様に乾留および部分酸化した。比較例１−１で得
られた軽質タールの発生量、高カロリーガスの発生量お
よび発熱量、中カロリーガスの発生量および発熱量、並
びに、コークスの発生量を表２に示す。

【００６２】

【表２】

【００６３】表２から明らかなように、石炭およびコー
ルタールの混合物を熱分解した後、熱分解残渣を乾留お
よび部分酸化した実施例１の方が、石炭およびコールタ
ールを別々に熱分解した後に熱分解残渣を乾留および部
分酸化した比較例１−１よりも、利用価値の高い軽質タ
ールおよび高カロリーガスが多く得られることが確認さ
れた。また、実施例１および比較例１−１で得られたコ
ークスの性状を表３に示す。

【００６４】

【表３】

【００６５】表３から明らかなように、実施例１の方が
比較例１よりも、塊歩留りおよびドラム強度の高い良質
なコークスが得られることが確認された。表４に、実施
例１で得られた軽質タールの性状を、比較例１−２とし
て室炉コールタール、比較例１−３としての石炭急速熱
分解タールおよび比較例１−４としての成型コークス炉
タールの性状と比較した結果を示す。ここで、室炉コー
ルタールは、実施例１で原料として用いたコールタール
である。また、石炭急速熱分解タールおよび成型コーク
ス炉タールは常法に従って製造したものである。

【００６６】また、表５に、実施例１で得られた高カロ
リーガスおよび中カロリーガスの性状を、比較例１−５
としてのコークス炉ガスおよび比較例１−６としての石
炭急速熱分解ガスの性状と比較した結果を示す。

【００６７】タールは、実施例１で原料として用いたコ
ールタールである。また、石炭急速熱分解タールおよび
成型コークス炉タールは常法に従って製造したものであ
る。また、表５に、実施例１で得られた高カロリーガス
および中カロリーガスの性状を、比較例１−５としての
コークス炉ガスおよび比較例１−６としての石炭急速熱
分解ガスの性状と比較した結果を示す。

【００６８】

【表４】

【００６９】

【表５】

【００７０】表４から明らかなように、実施例１で得ら
れたコールタールは、化学原料として利用価値の高いナ
フタリンおよびタール酸が共に比較例１−２〜１−４の
コールタールよりも豊富であった。特にナフタリンにつ
いては、実施例１のように石炭およびコールタールの混
合物を熱分解したことにより、原料の室炉コールタール
よりも増加することが確認された。

【００７１】また、表５から明らかなように、本発明の
固形燃料および燃料ガスの製造方法によれば、製鉄所内
で最も発熱量の高いコークス炉ガスよりもさらに発熱量
が高い７，３００ｋｃａｌ／ｍ³ _N の高カロリーガス
と、コークス炉ガスと転炉ガスの中間の発熱量に相当
し、燃料ガスとして有用な中カロリーガスを分別して得
られた。

【００７２】次に、実施例１で得られたコークスの性状
を、表６に示す比較例１−７〜１−１０のコークスの性
状と比較した（表７）。比較例１−７のコークスは、原
料の石炭としてのウイットバンク炭を室炉で乾留して得
たものである。また、比較例１−８のコークスは、ウイ
ットバンク炭およびコールタールピッチ分の混合物を室
炉で乾留して得たものである。また、比較例１−９のコ
ールタールは、ウイットバンク炭を成型コークス炉（バ
インダー無し）で乾留して得たものである。また、比較
例１−１０のコークスは、ウイットバンク炭およびコー
ルタールピッチ分の混合物を成型コークス炉（バインダ
ー有り）で乾留して得たものである。

【００７３】

【表６】

【００７４】

【表７】

【００７５】表７から明らかなように、実施例１で得ら
れたコークスは、塊歩留り、ドラム強度および反応後強
度のいずれの点においても、比較例１−７〜１−１０の
コークスよりも優れていた。このことから、本発明の固
形燃料および燃料ガスの製造方法により、良質のコーク
スが製造できることが確認された。

【００７６】実施例２固形燃料、軽質油、高カロリー
ガスおよび中カロリーガスの製造図１に示すフローに従って、次のように、固形燃料、軽
質油、高カロリーガスおよび中カロリーガスの製造を行
った。まず、原料の石炭１１として、表１に示す性状を
有するウイットバンク炭５００ｋｇを、粒度−３ｍｍ８
０％、すなわち粒子径３ｍｍ以下の粒子が全体の８０％
以上の重量割合になるように粉砕した。このウイットバ
ンク炭を、液状炭素含有物質１２としてのミナス減圧残
油７５０ｋｇ、および、粒度−１ｍｍ８０％、すなわち
粒子径１ｍｍ以下の粒子が全体の８０％以上の重量割合
になるように粉砕した石灰石３０ｋｇと共に、リフター
式２室構造の湿式ボールミル（ドラムサイズ直径１２０
０×３６００ｍｍ）からなる混合器１３に導入し、両者
を混合してスラリーを得た。

【００７７】得られたスラリーを押し出しポンプでサー
ビスタンク１４に導入して、一時貯留した。サービスタ
ンク１４内は石炭の膨潤固化が起こらないように１００
℃未満に維持した。

【００７８】次に、サービスタンク１４からスラリーを
二軸スクリューポンプにより、ステンレス製反応管（直
径４００×１５０００ｍｍ）からなる熱分解反応器１５
に供給した。この熱分解反応器１５内を移送する間にス
ラリーを６００℃まで加熱し、高カロリーガス１６と軽
質油１７を分別回収した。

【００７９】続いて、熱分解反応器１５から、部分酸化
・乾留炉１８としての図３に示すシャフト炉型反応器５
０に熱分解残渣を導入した。第１実施形態に関して説明
したように、酸素含有ガス１９として酸素および水蒸気
の混合ガスを、シャフト炉型反応器５０の下部に供給
し、熱分解残渣の乾留および１２００℃での乾留残渣の
部分酸化を行った。この結果、シャフト炉型反応器５０
の炉頂から中カロリーガス２０を、その底部から固形燃
料２１を回収した。以上のようにして回収された軽質油
の発生量、高カロリーガスの発生量および発熱量、中カ
ロリーガスの発生量および発熱量、並びに、固形燃料の
発生量を表８に示す。

【００８０】比較例２−１として、実施例２と同じ粒度
および性状のウイットバンク炭５００ｋｇ、ミナス減圧
残油７５０ｋｇおよび石灰石３０ｋｇを、別々にバッチ
式反応装置で６００℃まで加熱し、それぞれのバッチ式
反応装置で得られた熱分解残渣を、シャフト炉型反応容
器５０に導入し、実施例２と同様に乾留および部分酸化
した。比較例２−１で得られた軽質油の発生量、高カロ
リーガスの発生量および発熱量、中カロリーガスの発生
量および発熱量、並びに、固形燃料の発生量を表８に示
す。

【００８１】

【表８】

【００８２】表８から明らかなように、石炭、ミナス減
圧残油および石灰石の混合物を熱分解した後、熱分解残
渣を乾留および部分酸化した実施例２の方が、石炭、ミ
ナス減圧残油および石灰石を別々に熱分解した後に熱分
解残渣を乾留および部分酸化した比較例２−１よりも、
利用価値の高い軽質油および高カロリーガスが多く得ら
れることが確認された。また、実施例２および比較例２
−１で得られた固形燃料の性状を表９に示す。

【００８３】

【表９】

【００８４】表９から明らかなように、実施例１の方が
比較例１−１よりも、粒度が大きく、粉が少ない固形燃
料が得られることが確認された。次に、表１０に、実施
例２の固形燃料の自然発火性を、比較例２−２としての
特開平７−２３３３８３号公報に開示された多孔質炭を
原料とする固形燃料の製造方法に従って得られた固形燃
料とを比較した結果を示す。

【００８５】

【表１０】

【００８６】表１０から明らかなように、実施例２の固
形燃料は、自然発火の危険性が比較例２−２の固形燃料
よりも低く、取扱いが容易であることが確認された。次
に、表１１に、実施例２で得られた軽質油の性状を、比
較例２−２としてのＣＨＥＲＲＹ−Ｐプロセスより得ら
れた生成油（「燃料協会誌」第５７号第６２０号（１９
７８）Ｐ．９６６）との比較を示す。

【００８７】

【表１１】

【００８８】表１１から明らかなように、実施例２の軽
質油は、比較例２−２のＣＨＥＲＲＹ−Ｐプロセスより
得られた生成油よりも、石油化学または液体燃料として
有用なナフサ、軽油および灯油が多いことが確認され
た。

【００８９】

【発明の効果】以上説明したように、本発明の固形燃料
および燃料ガスの製造方法によれば、良質の軽質油およ
び高カロリーガスを多く製造できるとともに、塊歩留
り、ドラム強度、反応後強度等の点で優れた固形燃料を
製造することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の固形燃料および燃料ガスの製造方法の
フローを示す概略図。

【図２】本発明の第１実施形態に係る固形燃料および燃
料ガスの製造方法に用いられる固形燃料・燃料ガス製造
設備を示す概略図。

【図３】図２に示す固形燃料・燃料ガス製造設備のシャ
フト炉型反応器を示す概略図。

【図４】図２に示す固形燃料・燃料ガス製造設備の変形
例の要部を示す概略図。

【符号の説明】

１１…石炭、１２…炭素含有物質、１３…混合器、１４
…サービスタンク、１５…熱分解反応器、１６…高カロ
リーガス、１７…軽質油、１８…部分酸化・乾留炉、１
９…酸素含有ガス、２０…中カロリーガス、２１…固形
燃料、３７…向流型二重管式熱分解反応装置、５０…シ
ャフト炉型反応器。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号庁内整理番号ＦＩ技術表示箇所Ｃ１０Ｊ 3/72 Ｃ１０Ｊ 3/72 ＧＣ１０Ｋ 3/00 Ｃ１０Ｋ 3/00 Ｃ１０Ｌ 5/00 Ｃ１０Ｌ 5/00

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】石炭および液状炭素含有物質の混合物を
６００℃以下の温度で熱分解して軽質油、高カロリーガ
スおよび熱分解残渣を得る第１熱処理工程、前記第１熱処理工程で得られた前記熱分解残渣を後の工
程で発生する中カロリーガス雰囲気中で加熱乾留して乾
留ガスおよび乾留残渣を得る第２熱処理工程、および、前記第２熱処理工程で得られた前記乾留残渣を酸素含有
ガス雰囲気で１２００℃以下の温度で部分酸化して中カ
ロリーガスを発生させると共に固形燃料を得る第３熱処
理工程を具備することを特徴とする固形燃料および燃料
ガスの製造方法。
【請求項２】第２熱処理工程および第３熱処理工程
が、中空状の本体と、前記本体の下部から酸素含有ガス
を供給する酸素含有ガス供給手段とを備えている部分酸
化・乾留炉内で行われる請求項１記載の固形燃料および
燃料ガスの製造方法。
【請求項３】第１熱処理工程が、６００℃以下の温度
に設定された熱分解反応器内を送通させて行われる請求
項１または２記載の固形燃料および燃料ガスの製造方
法。
【請求項４】熱分解反応器内の温度が、石炭および液
状炭素含有物質の混合物中のピッチ分の再固化温度より
も低い温度である請求項３記載の固形燃料および燃料ガ
スの製造方法。