JPH1040934A - 電気化学セル、その製造方法および電気化学装置 - Google Patents
電気化学セル、その製造方法および電気化学装置Info
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Abstract
率、電解効率等が高く、構造的に見て特別なシール機構
を必要とはせず、一括焼結等の手法によって製造が可能
である、新たな電気化学セルを提供する。 【解決手段】電気化学セル10Aは、気密質の固体電解
質3Aと気密質のインターコネクター2Aとからなる構
造体1Aを備えている。構造体1A中に、一定方向に延
びる複数の一方のガスの流路6Aおよび複数の他方のガ
スの流路7Aとが形成されている。一方のガスの流路と
他方のガスの流路とが、それぞれ固体電解質3Aとイン
ターコネクター2Aとによって包囲されている。構造体
1Aの一方のガスの流路6Aに面する壁面に陽極4Aが
形成されている。構造体1Aの他方のガスの流路7Aに
面する壁面に陰極5Aが形成されている。
Description
電池、水蒸気電解セル、酸素ポンプ、ノックス分解セル
等の電気化学セルの改良に関するものである。
いわゆる平板型と円筒型とに大別される。現在最も実用
化に近いと言われているのは円筒型SOFCであるが、
単位体積当たりの出力密度という観点からは、平板型S
OFCの方が有利である。しかし、平板型のSOFCに
おいては、いわゆるセパレータと発電層とを交互に積層
することにより、発電用のスタックを構成するが、この
方法のSOFCは、シール方法等に困難な問題がある。
わゆる一体形(モノリス形)SOFCが提案されてい
る。前記した円筒型SOFCおよび平板型SOFCは、
いずれも別体の単電池を積み重ねていく方式である。こ
れに対して、モノリス型のものは、米国のアルゴンヌ国
立研究所(ANL)が提案したものであるが、固体電解
質型燃料電池の各コンポーネントをそれぞれグリーンシ
ートとして予め作成し、各コンポーネントのグリーンシ
ートを所定形態となるように積層して積層体を得、この
積層体を一括して焼結するものである。これには、いわ
ゆる並行流タイプ(コーフロータイプ)と直交流タイプ
(クロスフロータイプ)とがある。このタイプのSOF
Cは、8kW/kg程度の極めて高い出力密度が達成可
能であるとして期待されている(「燃料電池発電」社団
法人 電気学会 1994年5月20日発行)。
プのものは、波形形状の燃料極と固体電解質と空気極と
の三層を一体化し、この一体化された波形の積層体を、
平板形状のインターコネクターによって挟むものであ
る。また、直交流タイプのものは、平板形状の電極およ
び電解質板を、波形のインターコネクターによって挟
み、積層するものである。しかし、これらの微構造は複
雑であり、空気極、燃料極、固体電解質およびインター
コネクターの各グリーンシートを積層して成形体を作成
することは困難である。しかも、空気極、燃料極、固体
電解質およびインターコネクターは、それぞれ、互いに
気孔率、特性、最適焼結温度がまったく異なっているた
めに、一括焼結によって、好適な特性を有する各コンポ
ーネントを得ることは極めて困難である。このため、か
なり以前から提案されているにも係わらず、実用化は困
難と見られており、現在でもセルの試作段階にある。
大きく、効率が高い電気化学セルを提供することであ
る。また、本発明の課題は、構造的に見て比較的に単純
であり、しかも構造的に見て特別なシール機構を必要と
はせず、一括焼結等の手法によって製造が可能であるよ
うな、新たな電気化学セルの構造を提供することであ
る。
ルは、気密質の固体電解質と気密質のインターコネクタ
ーとからなる構造体を備え、構造体中に一定方向に延び
る複数の一方のガスの流路および複数の他方のガスの流
路が形成されており、一方のガスの流路と他方のガスの
流路とがそれぞれ固体電解質とインターコネクターとに
よって包囲されており、構造体の一方のガスの流路に面
する壁面に陽極が形成されており、構造体の他方のガス
の流路に面する壁面に陰極が形成されていることを特徴
とする。
造するのに際して、固体電解質用の坏土とインターコネ
クター用の坏土とを同時に押出成形することによって、
構造体の成形体を製造し、この成形体を焼成して構造体
を得、この構造体の各開口に陽極および陰極を形成する
ことを特徴とする。また、本発明は、前記の電気化学セ
ルを製造するのに際して、固体電解質用の坏土とインタ
ーコネクター用の坏土とを同時に押出成形することによ
って、構造体の成形体を製造し、この成形体の各開口に
陽極用材料および陰極用材料をそれぞれ付着させ、次い
でこの成形体を焼成することを特徴とする。
えていることを特徴とする、電気化学装置に係るもので
ある。
た、発電効率の高い固体電解質型燃料電池を製造するべ
く研究を重ねていたが、この過程で、緻密質の固体電解
質と緻密質のインターコネクターとを一体化してハニカ
ム状の構造体を作成し、ハニカム状の構造体の各開口内
の壁面に電極を設けることを想到した。
りの発電効率が極めて高い上に、緻密質の固体電解質と
インターコネクターとによって各開口の気密性がそれぞ
れ独立して保持されており、従ってシールレス構造の発
電装置を容易に構成することができる。しかも、こうし
た固体電解質とインターコネクターとからなるハニカム
状の成形体は、同時押出法によって製造が可能である。
しかも、固体電解質とインターコネクターとは、共に緻
密性ないし気密性が要求されているものであって、空気
極や燃料極の場合のように特定範囲内の気孔率に入るよ
うに精密な気孔率制御を行う必要がなく、従って一体焼
結が容易である。
解質はいずれも緻密質材料であり、高い相対密度を有し
ているので、これらからなるハニカム状の構造体は高い
構造強度を備えている。
に、それぞれ空気極または燃料極の材料を供給して、各
開口の各壁面にこれらの材料を付着させ、焼結させれ
ば、空気極ないし燃料極を形成できる。
FC以外の電気化学セル、例えば水蒸気電解セル等に適
用してみたところ、やはり単位体積当たりの効率、例え
ば電解効率が著しく向上し、上記のような作用効果が得
られることを確認した。
て述べる。ハニカム状の構造体の全体の形態は、特に限
定されない。また、構造体中の各開口の形状も特に限定
されないが、空間の利用効率の観点から、各開口の横断
面の形状が二等辺三角形、正三角形、長方形、正方形、
正六角形など、平面を隙間無く埋め尽くすことができる
形状が良い。また、正三角形と正六角形などの相異なる
形状の開口が隣接するような設計も採用できる。
含有するペロブスカイト型複合酸化物であることが好ま
しく、ランタンクロマイトであることが更に好ましい。
耐熱性、耐酸化性、耐還元性を有しているからである。
定化ジルコニア又はイットリア部分安定化ジルコニアが
好ましいが、他の材料を使用することもできる。またN
Ox分解セルの場合には、酸化セリウムも好ましい。
ブスカイト型複合酸化物であることが好ましく、ランタ
ンマンガナイト又はランタンコバルタイトであることが
更に好ましく、ランタンマンガナイトが一層好ましい。
ランタンクロマイト及びランタンマンガナイトは、スト
ロンチウム、カルシウム、クロム(ランタンマンガナイ
トの場合)、コバルト、鉄、ニッケル、アルミニウム等
をドープしたものであってよい。また、パラジウム、白
金、ルテニウム、白金−ジルコニア混合粉末、パラジウ
ム−ジルコニア混合粉末、ルテニウム−ジルコニア混合
粉末、白金−酸化セリウム混合粉末、パラジウム−酸化
セリウム混合粉末、ルテニウム−酸化セリウム混合粉末
であってもよい。
ウム、白金、ニッケル−ジルコニア混合粉末、白金−ジ
ルコニア混合粉末、パラジウム−ジルコニア混合粉末、
ニッケル−酸化セリウム混合粉末、白金−酸化セリウム
混合粉末、パラジウム−酸化セリウム混合粉末、ルテニ
ウム、ルテニウム−ジルコニア混合粉末等が好ましい。
て使用し、酸素を供給することができる。
気電解セルとして使用できる。このセルは、水素の製造
装置に使用でき、また水蒸気の除去装置に使用できる。
この場合には、各電極で次の反応を生じさせる。
分解セルとして使用できる。この分解セルは、自動車、
発電装置からの排ガスの浄化装置として使用できる。現
在、ガソリンエンジンから発生するNOxには、三元機
能触媒によって対応している。しかし、リーンバーンエ
ンジンやディーゼルエンジンなど、低燃費型のエンジン
が増加すると、これらのエンジンの排ガス中の酸素量が
多いので、三元機能触媒が機能しなくなる。
解セルとして使用すると、固体電解質膜を通して排ガス
中の酸素を除去するのと共に、NOxを電解してN2 と
O2-とに分解し、この分解によって生成した酸素をも除
去できる。また、このプロセスと共に、排ガス中の水蒸
気が電解されて水素と酸素とを生じ、この水素がNOx
をN2 へと還元する。
を酸化セリウム系セラミックスとすることが特に好まし
く、陰極材料としてはパラジウム、パラジウム−酸化セ
リウムサーメットとすることが好ましい。
実施形態に係る電気化学セルの一部を示す断面図であ
り、それぞれ開口に対する横断面の方向に切ってみた断
面図を示している。図1の電気化学セル10Aにおいて
は、構造体1A中に略正方形の一方のガス(例えば酸化
ガス)の流路6Aおよび他方のガス(例えば燃料ガス)
の流路7Aが形成されている。各流路6Aの周囲の壁面
には陽極4Aが形成されており、各流路7Aの壁面には
陰極5Aが形成されている。各流路6Aは、図1におい
て上下方向に向かって配列されており、各流路7Aも同
様である。各流路6Aと流路7Aとは、図1において左
右方向に向かって隣接している。
固体電解質3Aとからなっており、各流路6Aおよび各
流路7Aのうち、半分はインターコネクター2Aによっ
て包囲されており、残りの半分は固体電解質3Aによっ
て包囲されている。従って、各流路6A、7Aは、それ
ぞれ、横断面の方向に見て気密な状態に保持されてい
る。
造体1B中に略正方形の一方のガスの流路6Bおよび他
方のガスの流路7Bが形成されている。各流路6B、7
Bの横断面の形状は、それぞれ略正方形である。各流路
6Bの周囲の壁面には陽極4Bが形成されており、各流
路7Bの壁面には陰極5Bが形成されている。
流路7Bとは、図2において上下方向に向かって交互に
配列されている。また、図2において左右方向に向かっ
て、各流路6Bに対して、それぞれ一方のガスの流路と
他方のガスの流路とが隣接し、各流路7Bに対して、そ
れぞれ一方のガスの流路と他方のガスの流路とが隣接す
るように、上下方向の流路の列が、左右方向に1つおき
に上下方向にずれるように配置されている。このため、
各流路6Bは四個の他方のガスの流路7Bに隣接してお
り、各流路7Bは、それぞれ四個の一方のガスの流路6
Bに隣接している。この図2に示すような形態にする
と、電極の面積を大きくすることができ、電気化学セル
の効率、例えば発電効率、電解効率、酸素供給効率を高
くすることができる。また、一定の前記効率を得ようと
する場合には、電気化学装置の全体をコンパクトにする
ことができる。
固体電解質3Bとからなっており、各一方のガスの流路
6Bおよび各他方のガスの流路7Bは、それぞれ、気密
性の固体電解質およびインターコネクターによって、横
断面の方向に見て気密な状態に保持されている。
造体1Cが、インターコネクター2Cと固体電解質3C
とからなっており、これらの間に正三角形の開口が多数
形成されている。各一方のガスの流路6Cと各他方のガ
スの流路7Cとはそれぞれ略正三角形である。各流路6
Cの周囲の壁面には陽極4Cが形成されており、各流路
7Cの周囲の壁面には陰極5Cが形成されている。
6Cが順に配列されており、また各流路7Cが順に配列
されている。図3において上下方向に向かって、一方の
ガスの流路と他方のガスの流路とが隣接しており、この
隣接部分で発電が行われる。各流路6Cの外側および各
流路7Cの外側に、略正三角形の開口8が形成されてい
る。各流路6Cおよび各流路7Cは、それぞれ、気密質
のインターコネクター2Cおよび固体電解質3Cによっ
て、横断面の方向に見て気密な状態に保持されている。
造体1D中に、略正六角形の一方のガスの流路6Dおよ
び他方のガスの流路7Dが形成されている。各流路6D
の周囲の壁面には陽極4Dが形成されており、各流路7
Dの壁面には陰極5Dが形成されている。各流路6Dと
各流路7Dとは、蜂の巣状に多数配列されている。各流
路6Dは、四個の他方のガスの流路7Dと二個の一方の
ガスの流路6Dと隣接しており、各流路7Dは、四個の
一方のガスの流路6Dと二個の他方のガスの流路7Dと
隣接している。
固体電解質3Dとからなっており、各一方のガスの流路
6Dおよび各他方のガスの流路7Dは、それぞれ、気密
性の固体電解質およびインターコネクターによって、横
断面の方向に見て気密な状態に保持されている。
の各開口の寸法を1mm以上とすることによって、各開
口の成形が容易になる。また、各開口の寸法を5mm以
下とすることによって、隣り合う電気化学セル間の電気
抵抗が小さくなり、かつ単位体積当たりの電極の面積が
大きくなるので、好ましい。この観点からは、各開口の
寸法を3mm以下とすることが一層好ましい。
特に限定されない。しかし、三次元的に見た寸法につい
ては、図5に模式的に示すように、縦方向の寸法aおよ
び横方向の寸法bを5cm以上とすることによって、大
容量化が容易になり、a、bを30cm以下とすること
によって、押出成形時の圧力が過大となるのを防止でき
る。長さ方向の寸法cが10cm未満であると、発電、
電解、酸素供給等にに寄与しない端部の割合が大きくな
り、効率が低下するので、cを10cm以上とすること
が好ましい。また、長さ方向の寸法cを100cm以下
とすることによって、押出成形時のハンドリングが容易
になる。
装置の全体の形態は、特に限定されない。しかし、本発
明の電気化学セルは、各流路が気密質のインターコネク
ターおよび固体電解質によって包囲されているので、こ
の構造を利用したシールレス構造とすることが好まし
い。こうした構造の好適例を、図6および図7に模式的
に示す。図6の電気化学装置は、一方のガスと他方のガ
スのとを、互いに反対方向に流すものである。図6の装
置においては、電気化学セル10A(10B、10C、
10D)を、装置の缶体13内に収容する。缶体13に
は、他方のガスの排出口18と一方のガスの排出口17
とが設けられている。
A(または6B、6C、6D)が図6において右方向に
延長されており、この延長部分11が、缶体13の外部
にある、一方のガスの供給機構に開口している。また、
他方のガスの流路7A(または7B、7C、7D)が図
6において左方向に延長されており、この延長部分12
が、缶体13の外部にある、他方のガスの供給機構に開
口している。
6Aの延長部分11に供給し、流路6A内を流し、ガス
室16内を矢印Bのように流し、排出口17から排出さ
せる。また、矢印Cのように、他方のガスを流路7Aの
延長部分12に供給し、流路7A内を流し、ガス室15
内を矢印Dのように流し、排出口18から排出させる。
のガスとを順方向に流すものである。電気化学セル10
A(10B、10C、10D)を、電気化学装置の缶体
13内に収容する。缶体13には、一方のガスの供給口
19、一方のガスの排出口20、および他方のガスの排
出口21が設けられている。
A(または7B、7C、7D)が、図7において左方向
に延長されており、この延長部分12が、缶体13の外
部にある、他方のガスの供給機構に開口している。一方
のガスの流路6Aの方は電気化学セルから延長されてい
ない。
のガス供給室30内に供給する。または、紙面に垂直方
向に、例えば紙面手前方向からガス供給室30内へ供給
することもできる。この一部は排出口20から外部に排
出されるが、一方のガスの一部は、電気化学セルの流路
6A内に矢印Gのように流入し、流路6Aの他方の開口
から燃焼室31内に排出される。また、矢印Fのよう
に、他方のガスを流路7Aの延長部分12に供給し、流
路7A内を流し、燃焼室31内に排出させる。燃焼ガス
は、矢印Hで示すように流れ、排出口21から排出され
る。
図7において、上端部と下端部とに、それぞれ集電体1
4を設置する。この集電体によって、電力を取り出す。
ここで、集電体とSOFCとの間に、導電性フェルトな
どの緩衝作用のある多孔質導電体を設置すると、応力の
緩和および接触電気抵抗の抑制の観点から、好ましい。
こうしたフェルトおよび集電体の材質は、ニッケルが好
ましい。
適な方法について、図8の模式図を参照しつつ、説明す
る。この方法では、インターコネクターのグリーン成形
体を構成する坏土と、固体電解質のグリーン成形体を構
成する坏土とを、それぞれ一つの口金中へと連続的に供
給することによって、インターコネクターと固体電解質
との各グリーン成形体が、互いに接合された状態で口金
から押出成形されてくる。次いで、この押出成形体を一
体焼成する。
クターのグリーン成形体を構成する坏土と、固体電解質
のグリーン成形体を構成する坏土とを、一つの口金中へ
と連続的に供給するのに際して、第一の押出機構から、
インターコネクターのグリーン成形体を構成する坏土を
口金へと向かって押出し、第二の押出機構から、固体電
解質のグリーン成形体を構成する坏土を口金へと向かっ
て押出す。これによって、第一の押出機構と第二の押出
機構との押出速度や押出圧力を機械的に調整し、押出成
形体の剥がれや曲がり等を防止することが可能になっ
た。
グリーン成形体は、各主原料に、有機バインダーと水と
を混合した混合物を成形した成形体が好ましい。この有
機バインダーとしては、ポリビニルアルコール、メチル
セルロース、エチルセルロース等を使用できる。前記主
原料の重量を100重量部としたとき、有機バインダー
の添加量は0.5〜5重量部とすることが好ましい。
ーのグリーン成形体25と、固体電解質のグリーン成形
体26とを使用する。各グリーン成形体の形状は、例え
ば円柱形状とする。口金27は、第一の口金部27aと
第二の口金部27bとを備えている。第一の口金部27
aは、成形胴24Aに連通しており、第二の口金部27
bは、成形胴24Bに連通している。成形胴24Aの中
に、インターコネクターのグリーン成形体25が収容さ
れており、成形胴24Bの中に、固体電解質のグリーン
成形体26が収容されている。
へと向かって移動させ、坏土25を口金部27aへと押
し出す。プランジャー23Bの軸を口金27の方向へと
向かって移動させ、坏土26を口金部27bへと押し出
す。各口金部27a、27b内には、図示しないダイス
が設けられており、図1〜図4に示すような横断面の形
態を持つように、インターコネクターと固体電解質との
各坏土が成形される。この成形体の焼成温度は、140
0℃〜1700℃とすることができる。28は押出成形
体である。
陽極の材料または陰極の材料を塗布する。この方法も特
に限定されないが、好適な態様においては、各開口にそ
れぞれ陽極用のスラリーまたは陰極用のスラリーを流し
込み、このスラリーを排出して、各壁面にそれぞれの原
料粉末を付着させる。次いで、ハニカム構造体の全体
を、1100℃〜1500℃で焼成して陽極および陰極
を形成する。
示す各形態の水蒸気電解セルを製造した。ただし、固体
電解質とインターコネクターからなるハニカム構造体
は、前記したように作製した。このハニカム構造体に白
金ペーストを適用し、水蒸気電解セルを作製した。
チレングリコールを添加し、流動性のあるスラリーを得
た。このスラリーを、各開口内に流し込み、各壁面に付
着させた。この場合には、陽極と陰極とは同様な材料で
あって良いので、SOFCの場合のように、陽極と陰極
とに対応する別個の材料を区別して流し込む必要はな
い。
スラリーは、短絡の原因となるので、このスラリーを拭
き取っておく。こうして得られたハニカム構造体を例え
ば1000℃で1時間焼成し、白金の陽極および陰極を
作製した。
00℃に昇温し、陽極側にアルゴンを流し、陰極側に水
蒸気を含有するアルゴンを流し、陰極と陽極との間に電
流を流すことによって、水素を発生させることができ
た。
ることによって、陽極および陰極を作製することもでき
る。例えば、前記した構造体1A、1B、1C、1Dを
作製した。市販の白金ペーストにポリエチレングリコー
ルを添加し、流動性のあるスラリーを得た。各構造体を
このスラリー中に浸漬した。
開口内の壁面だけでなく、構造体の端面にも白金スラリ
ーが付着する。この白金スラリーをそのまま焼成する
と、端面に付着した白金によって陽極と陰極とが短絡す
るおそれがある。このため、構造体の端面の周辺を切断
し、除去した。これによって、白金スラリーを拭き取る
手間なく、白金スラリーを容易に構造体から除くことが
できる。こうして得られたハニカム構造体を、1000
℃で1時間焼成し、白金の陽極および陰極を作製した。
00℃に昇温し、陽極側にアルゴンを流し、陰極側に水
蒸気を含有するアルゴンを流し、陰極と陽極との間に電
流を流すことによって、水素を発生させることができ
た。
位体積当たりの電極面積が大きく、発電効率、電解効
率、酸素生成効率等が高い電気化学セルを提供すること
ができる。また、この電気化学セルは、構造的に見て比
較的に単純であり、しかも構造的に見て特別なシール機
構を必要とはせず、一括焼結等の手法によって製造が可
能である。
一部分の横断面を示す断面図である。
Bの一部分の横断面を示す断面図である。
10Cの一部分の横断面を示す断面図である。
10Dの一部分の横断面を示す断面図である。
的に示す斜視図である。
の好適な形態を模式的に示す模式図である。
の他の好適な形態を模式的に示す模式図である。
成形方法を説明するための模式図である。
C、2Dインターコネクター 3A、3B、3C、3
D 固体電解質 4A、4B、4C、4D 陽極
5A、5B、5C、5D 陰極 6A、6B、6C、
6D 一方のガスの流路 7A、7B、7C、7D
他方のガスの流路 10A、10B、10C、10D
電気化学セル 11 一方のガスの流路の延長部分
12 他方のガスの流路の延長部分 13 電気
化学装置の缶体 17 一方のガスの排出口 18 他方のガスの排出
口 19 一方のガスの供給口 20 一方のガス
の排出口 21 燃焼ガスの排出口 30一方のガ
スの供給室 31 燃焼室
Claims (5)
- 【請求項1】気密質の固体電解質と気密質のインターコ
ネクターとからなる構造体を備えている電気化学セルで
あって、前記構造体中に一定方向に延びる複数の一方の
ガスの流路および複数の他方のガスの流路が形成されて
おり、前記一方のガスの流路と前記他方のガスの流路と
がそれぞれ前記固体電解質と前記インターコネクターと
によって包囲されており、前記構造体の前記一方のガス
の流路に面する壁面に陽極が形成されており、前記構造
体の前記他方のガスの流路に面する壁面に陰極が形成さ
れていることを特徴とする、電気化学セル。 - 【請求項2】前記の各流路に対して垂直な方向に見たと
きに、前記一方のガスの流路が少なくとも四列の前記他
方のガスの流路と隣接しており、前記他方のガスの流路
が少なくとも四列の一方のガスの流路と隣接しているこ
とを特徴とする、請求項1記載の電気化学セル。 - 【請求項3】請求項1記載の電気化学セルを製造するの
に際して、前記固体電解質用の坏土と前記インターコネ
クター用の坏土とを同時に押出成形することによって、
前記構造体の成形体を製造し、この成形体を焼成して前
記構造体を得、この構造体の各開口に前記陽極および前
記陰極を形成することを特徴とする、電気化学セルの製
造方法。 - 【請求項4】請求項1記載の電気化学セルを製造するの
に際して、前記固体電解質用の坏土と前記インターコネ
クター用の坏土とを同時に押出成形することによって、
前記構造体の成形体を製造し、この成形体の各開口に陽
極用材料および陰極用材料をそれぞれ付着させ、次いで
この成形体を焼成することを特徴とする、電気化学セル
の製造方法。 - 【請求項5】請求項1記載の電気化学セルを備えている
ことを特徴とする、電気化学装置。
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