JPH0992328A - Gelled electrolyte - Google Patents
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- JPH0992328A JPH0992328A JP7241557A JP24155795A JPH0992328A JP H0992328 A JPH0992328 A JP H0992328A JP 7241557 A JP7241557 A JP 7241557A JP 24155795 A JP24155795 A JP 24155795A JP H0992328 A JPH0992328 A JP H0992328A
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、リチウム一次電
池、二次電池、電解コンデンサ、エレクトロクロミック
等の電気化学素子に応用することができるゲル状電解質
組成物に関するものである。TECHNICAL FIELD The present invention relates to a gel electrolyte composition which can be applied to electrochemical devices such as lithium primary batteries, secondary batteries, electrolytic capacitors and electrochromics.
【０００２】[0002]
【従来の技術】近年において、電子機器装置の小型化お
よび薄型化に伴い、電子機器に用いられるリチウム一次
電池、二次電池、電解コンデンサ、エレクトロクロミッ
ク等の電気化学素子も小型化および薄型化が求められて
いる。これらの電気化学素子には、イオン伝導性材料と
して電解液が使用されている。通常、これらの電解液
は、水または有機溶媒に電解質を溶解させた液状のもの
である。ところが、液状電解液は、電気化学素子の使用
に際し、充分な封止手段を取らないと液漏れすることが
あり、電気化学素子の特性が劣化したり、安全性の点で
問題があり、小型化および薄型化には不向きである。2. Description of the Related Art In recent years, as electronic equipment has become smaller and thinner, electrochemical elements such as lithium primary batteries, secondary batteries, electrolytic capacitors, and electrochromics used in electronic equipment have also become smaller and thinner. It has been demanded. In these electrochemical devices, an electrolytic solution is used as an ion conductive material. Usually, these electrolytes are liquids in which an electrolyte is dissolved in water or an organic solvent. However, the liquid electrolyte may leak when the electrochemical device is used unless a sufficient sealing means is used, and the characteristics of the electrochemical device are deteriorated, and there is a problem in safety. It is not suitable for thinning and thinning.
【０００３】液状電解液の欠点を改良するため、電解液
にゲル化剤を加えて、ゲル状とする方法が知られてい
る。電解液をゲル状とすることにより、液漏れの心配が
なくなり、さらに電解液を可撓性のシート状とすること
ができるので、電気化学素子の小型化および薄型化に適
している。従来ゲル状電解質に用いるゲル化剤として
は、ゼラチン、寒天等の天然物もしくはヒドロキシエチ
ルセルロース等の天然物の誘導体、あるいはポリビニル
アルコール、ポリ（メタ）アクリレート、ポリエチレン
オキシド等の合成高分子化合物が知られている。In order to improve the drawbacks of the liquid electrolytic solution, a method of adding a gelling agent to the electrolytic solution to form a gel is known. By making the electrolytic solution into a gel, there is no fear of liquid leakage, and the electrolytic solution can be made into a flexible sheet, which is suitable for downsizing and thinning of the electrochemical element. Conventionally known gelling agents used for gel electrolytes are natural products such as gelatin and agar, derivatives of natural products such as hydroxyethyl cellulose, and synthetic polymer compounds such as polyvinyl alcohol, poly (meth) acrylate, and polyethylene oxide. ing.
【０００４】[0004]
【発明が解決しようとする課題】ゲル状電解質に求めら
れる特性としては、高いイオン伝導性を有し、熱的およ
び電気化学的に安定であり、電気化学素子の小型化およ
び薄型化に対応できるような可撓性のあるシートに成形
可能なゲル強度を有していることが必要である。しかし
ながら、従来のゲル化剤を用いたゲル状電解質は、ゲル
強度が不十分であったり、イオン伝導性が不十分であっ
たり、上記の特性を全て満たすものはないのが現状であ
った。The properties required of the gel electrolyte are high ionic conductivity, thermal and electrochemical stability, and can be applied to miniaturization and thinning of electrochemical devices. It is necessary to have gel strength capable of molding into such a flexible sheet. However, the conventional gel electrolytes using a conventional gelling agent have insufficient gel strength, insufficient ionic conductivity, and none satisfying all the above characteristics.
【０００５】本発明が解決しようとする課題は、各種の
電気化学素子に応用することが可能な、高いイオン伝導
性を有し、熱的および電気化学的に安定であり、電気化
学素子の小型化および薄型化に対応できるようなゲル強
度を有しているゲル状電解質を提供することにある。The problem to be solved by the present invention is that it can be applied to various electrochemical devices, has high ionic conductivity, is thermally and electrochemically stable, and is small in size. It is to provide a gel electrolyte having a gel strength capable of coping with reduction in thickness and thickness.
【０００６】[0006]
【課題を解決するための手段】本発明者は、上記課題を
解決するために鋭意研究を重ねた結果、ゲル化剤として
特定の熱可塑性エラストマーを用いればよいことを見い
だし、本発明を完成するに至った。As a result of intensive studies to solve the above problems, the present inventor has found that a specific thermoplastic elastomer may be used as a gelling agent, and completes the present invention. Came to.
【０００７】すなわち本発明は、（ａ）ポリエーテルま
たは脂肪族ポリエステルをソフトセグメントとし、ポリ
アミドまたは芳香族ポリエステルをハードセグメントと
してブロック共重合させた熱可塑性エラストマー、
（ｂ）極性有機溶媒および（ｃ）電解質を含有すること
を特徴とするゲル状電解質に関するものである。That is, the present invention relates to (a) a thermoplastic elastomer obtained by block-copolymerizing a polyether or an aliphatic polyester as a soft segment and a polyamide or an aromatic polyester as a hard segment,
The present invention relates to a gel electrolyte containing (b) a polar organic solvent and (c) an electrolyte.
【０００８】[0008]
【発明の実施の形態】本発明のゲル状電解質は、上記の
ように、（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の３成分を必須と
して含有するものである。BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION As described above, the gel electrolyte of the present invention essentially contains the three components (a), (b) and (c).
【０００９】まず、（ａ）成分は、本発明のゲル状電解
質のマトリックスとなるものであり、ポリエーテルまた
は脂肪族ポリエステルをソフトセグメントとし、ポリア
ミドまたは芳香族ポリエステルをハードセグメントとし
てブロック共重合させた熱可塑性エラストマーを用いる
ことにより、充分なゲル強度を確保することができ、５
〜２００μｍの薄いシート状としても電解質として充分
な性能を確保することができる。熱可塑性エラストマー
のソフトセグメントを構成するポリエーテルまたは脂肪
族ポリエステルとしては、例えば１，４−ブタンジオー
ル、ポリ（オキシテトラメチレン）グリコール等を挙げ
ることができる。一方、熱可塑性エラストマーのハード
セグメントを構成するポリアミドまたは芳香族ポリエス
テルとしては、例えば、１２ナイロン、テレフタル酸等
を挙げることができる。First, the component (a) serves as a matrix of the gel electrolyte of the present invention, and block-copolymerizes the polyether or aliphatic polyester as a soft segment and the polyamide or aromatic polyester as a hard segment. By using a thermoplastic elastomer, sufficient gel strength can be secured.
Even in the form of a thin sheet having a thickness of up to 200 μm, sufficient performance as an electrolyte can be secured. Examples of the polyether or aliphatic polyester that constitutes the soft segment of the thermoplastic elastomer include 1,4-butanediol and poly (oxytetramethylene) glycol. On the other hand, examples of the polyamide or aromatic polyester that constitutes the hard segment of the thermoplastic elastomer include 12 nylon and terephthalic acid.
【００１０】（ｂ）成分は極性有機溶媒であり、（ｃ）
成分の電解質を溶解し電解質イオンを電離させ、（ａ）
成分の熱可塑性エラストマーとともにゲルを構成するも
のであれば特に限定されないが、例えばエチレンカーボ
ネート、プロピレンカーボネート、ジメチルスルホキシ
ド、スルホラン、γ−ブチロラクトン、Ｎ，Ｎ−ジメチ
ルホルムアミド、アセトニトリル、ニトロメタン、Ｎ−
メチルピロリドン、テトラヒドロフラン、１，２−ジメ
トキシエタン、１，３−ジオキソラン、２−メトキシテ
トラヒドロフラン、ジエチルエーテル、エチレングリコ
ール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコー
ル、ポリエチレングリコール、ジエチレングリコールジ
メチルエーテル、エチレングリコール−ジメチルエーテ
ルおよびホルムアミドが挙げられる。Component (b) is a polar organic solvent, and (c)
Dissolve the component electrolyte and ionize the electrolyte ions, (a)
It is not particularly limited as long as it forms a gel with the thermoplastic elastomer as a component, but for example, ethylene carbonate, propylene carbonate, dimethyl sulfoxide, sulfolane, γ-butyrolactone, N, N-dimethylformamide, acetonitrile, nitromethane, N-
Methylpyrrolidone, tetrahydrofuran, 1,2-dimethoxyethane, 1,3-dioxolane, 2-methoxytetrahydrofuran, diethyl ether, ethylene glycol, diethylene glycol, triethylene glycol, polyethylene glycol, diethylene glycol dimethyl ether, ethylene glycol dimethyl ether and formamide. .
【００１１】（ｃ）成分は、電解質であり、（ｂ）成分
の極性有機溶媒中でイオンに電離してイオン伝導性を示
すものであれば特に限定されないが、例えば、ＬｉＣｌ
Ｏ4、ＬｉＢＦ4、ＬｉＡｌＣｌ4、ＫＳＣＮ、ＮａＳＣ
Ｎ等のアルカリ金属塩、Ｃａ（ＣｌＯ4）2、Ｚｎ（ＳＣ
Ｎ）等のアルカリ土類金属塩、フタル酸トリエチルアミ
ン塩等の第３級アンモニウム塩、フタル酸テトラエチル
アンモニウム塩等の第４級アンモニウム塩を挙げること
ができる。これらの電解質は、単独もしくは２種類以上
を適宜組合せて用いることができる。The component (c) is an electrolyte and is not particularly limited as long as it exhibits ion conductivity by ionizing ions in the polar organic solvent of the component (b). For example, LiCl
O 4 , LiBF 4 , LiAlCl 4 , KSCN, NaSC
Alkali metal salts such as N, Ca (ClO 4 ) 2 , Zn (SC
Examples thereof include alkaline earth metal salts such as N), tertiary ammonium salts such as triethylamine phthalate, and quaternary ammonium salts such as tetraethylammonium phthalate. These electrolytes can be used alone or in appropriate combination of two or more kinds.
【００１２】本発明のゲル状電解質において、高いイオ
ン伝導性とゲル強度を保持するためには、（ａ）、
（ｂ）および（ｃ）の各成分の配合割合を、（ａ）、
（ｂ）および（ｃ）の各成分の合計量が１００ｗｔ％と
なるように、下記の範囲で調整すればよい。In order to maintain high ionic conductivity and gel strength in the gel electrolyte of the present invention, (a),
The blending ratios of the respective components of (b) and (c) are (a),
It may be adjusted within the following range so that the total amount of the components (b) and (c) is 100 wt%.
【００１３】（ａ）成分：１０〜８０ｗｔ％ （ｂ）成分：１５〜８０ｗｔ％ （ｃ）成分： １〜１０ｗｔ％ 本発明のゲル状電解質を製造するには、（ｃ）の電解質
を（ｂ）の極性有機溶媒中に溶解して電解液を調製し、
そこへ（ａ）の熱可塑性エラストマーを加え、熱可塑性
エラストマーの融点以上に加熱溶解して、電解質溶液を
調製し、フィルム状にコーティングするか、キャスティ
ングにより成形し、冷却すればよい。Component (a): 10 to 80 wt% (b) Component: 15 to 80 wt% (c) Component: 1 to 10 wt% To produce the gel electrolyte of the present invention, the electrolyte of (c) is used (b). ) In a polar organic solvent to prepare an electrolytic solution,
The thermoplastic elastomer (a) may be added thereto, and the mixture may be heated and melted at a temperature equal to or higher than the melting point of the thermoplastic elastomer to prepare an electrolyte solution, which may be coated into a film or molded by casting and cooled.
【００１４】また、塩化メチレンやトルエン等の低沸点
（ｂｐ４０〜１１０℃）の有機溶媒に（ａ）の熱可塑性
エラストマーを溶解させた溶液を調製し、この溶液に
（ｃ）の電解質を（ｂ）の極性有機溶媒中に溶解して調
製した電解液を加えて混合し、コーティングまたはキャ
スティングにより成形した後、低沸点有機溶媒を揮発さ
せてゲル状電解質を製造してもよい。Further, a solution in which the thermoplastic elastomer (a) is dissolved in an organic solvent having a low boiling point (bp 40 to 110 ° C.) such as methylene chloride or toluene is prepared, and the electrolyte (b) is added to the solution (b). The electrolytic solution prepared by dissolving in a polar organic solvent of 1) may be added and mixed, and after molding by coating or casting, the low boiling point organic solvent may be volatilized to produce a gel electrolyte.
【００１５】本発明のゲル状電解質は、高いイオン伝導
性とゲル強度を有しているため、可撓性に富んだシート
状もしくはフィルム状とすることができる。本発明のゲ
ル状電解質は、リチウム一次電池、二次電池、電解コン
デンサ、エレクトロクロミック等の電気化学素子の電解
質として使用することが可能であり、これらの電気化学
素子を小型化および薄型化することができる。Since the gel electrolyte of the present invention has high ionic conductivity and gel strength, it can be formed into a highly flexible sheet or film. The gel electrolyte of the present invention can be used as an electrolyte for electrochemical devices such as lithium primary batteries, secondary batteries, electrolytic capacitors, and electrochromics, and it is possible to reduce the size and thickness of these electrochemical devices. You can
【００１６】[0016]
実施例１ 表１に示した極性溶媒中に、電解質を加えて攪拌溶解
し、電解液を調製した。次いで表１に示した熱可塑性エ
ラストマーを添加し、加熱溶解し、電解質溶液を調製し
た。得られた電解質溶液を、ガラス板の上にキャスティ
ングし、１００μｍのフィルムを製造した。得られたゲ
ル状電解質の体積抵抗とゲルの状態を測定した。測定し
た結果を、表１に示す。Example 1 An electrolyte was prepared by adding and dissolving an electrolyte in the polar solvent shown in Table 1 with stirring. Next, the thermoplastic elastomers shown in Table 1 were added and heated and dissolved to prepare an electrolyte solution. The obtained electrolyte solution was cast on a glass plate to produce a 100 μm film. The volume resistance and gel state of the obtained gel electrolyte were measured. The measured results are shown in Table 1.
【００１７】[0017]
【表１】 [Table 1]
【００１８】実施例２ 表２に示した熱可塑性エラストマーを、低沸点有機溶媒
に攪拌溶解し、一方表２に示した極性有機溶媒中に電解
質を溶解し電解液を調製した。次いで、熱可塑性エラス
トマーの低沸点有機溶媒溶液と電解液を混合し、得られ
た混合液をガラス板の上にキャスティングした後、５０
℃で１時間乾燥して、４０μｍのフィルム状に成形し、
ゲル状電解質を調製した。得られたゲル状電解質の体積
抵抗とゲルの状態を測定した。測定結果を表２に示す。Example 2 The thermoplastic elastomer shown in Table 2 was dissolved in a low boiling point organic solvent with stirring, while the electrolyte was dissolved in the polar organic solvent shown in Table 2 to prepare an electrolytic solution. Then, the low boiling point organic solvent solution of the thermoplastic elastomer and the electrolytic solution are mixed, and the obtained mixed solution is cast on a glass plate, and then 50
Dry for 1 hour at ℃, form a film of 40μm,
A gel electrolyte was prepared. The volume resistance and gel state of the obtained gel electrolyte were measured. The measurement results are shown in Table 2.
【００１９】[0019]
【表２】 [Table 2]
【００２０】表１および表２に示した結果から、本発明
のゲル状電解質は、高いイオン伝導性とゲル強度を有し
ており、可撓性に富んだフィルムやシートに成形するこ
とが可能である。From the results shown in Tables 1 and 2, the gel electrolyte of the present invention has high ionic conductivity and gel strength, and can be formed into a highly flexible film or sheet. Is.
【００２１】[0021]
【発明の効果】本発明のゲル状電解質は、高いイオン伝
導性とゲル強度を有しており、リチウム一次電池、二次
電池、電解コンデンサ、エレクトロクロミック等の電気
化学素子の電解質として使用することができ、セパレー
タの使用が不要になるので、これらの電気化学素子の小
型化および薄型化に寄与することができる。The gel electrolyte of the present invention has high ionic conductivity and gel strength, and can be used as an electrolyte for electrochemical devices such as lithium primary batteries, secondary batteries, electrolytic capacitors and electrochromics. Since the use of a separator is not necessary, it is possible to contribute to downsizing and thinning of these electrochemical elements.
フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｇ０２Ｆ 1/15 Ｇ０２Ｆ 1/15 Ｈ０１Ｇ 9/035 Ｈ０１Ｍ 6/18 Ｅ Ｈ０１Ｍ 6/18 6/22 Ｃ 6/22 Ｈ０１Ｇ 9/02 ３１１ Continuation of the front page (51) Int.Cl. 6 Identification number Reference number within the agency FI Technical indication location G02F 1/15 G02F 1/15 H01G 9/035 H01M 6/18 E H01M 6/18 6/22 C 6/22 H01G 9/02 311
Claims (3)
ステルをソフトセグメントとし、ポリアミドまたは芳香
族ポリエステルをハードセグメントとしてブロック共重
合させた熱可塑性エラストマー、（ｂ）極性有機溶媒お
よび（ｃ）電解質を含有することを特徴とするゲル状電
解質。1. A thermoplastic elastomer containing (a) a polyether or aliphatic polyester as a soft segment and block copolymerized with a polyamide or an aromatic polyester as a hard segment, (b) a polar organic solvent and (c) an electrolyte. A gel electrolyte characterized by being.
ト、プロピレンカーボネート、ジメチルスルホキシド、
スルホラン、γ−ブチロラクトン、Ｎ，Ｎ−ジメチルホ
ルムアミド、アセトニトリル、ニトロメタン、Ｎ−メチ
ルピロリドン、テトラヒドロフラン、１，２−ジメトキ
シエタン、１，３−ジオキソラン、２−メトキシテトラ
ヒドロフラン、ジエチルエーテル、エチレングリコー
ル、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、
ポリエチレングリコール、ジエチレングリコールジメチ
ルエーテル、エチレングリコール−ジメチルエーテルお
よびホルムアミドから選ばれる少なくとも１種である請
求項１記載のゲル状電解質。2. The polar organic solvent is ethylene carbonate, propylene carbonate, dimethyl sulfoxide,
Sulfolane, γ-butyrolactone, N, N-dimethylformamide, acetonitrile, nitromethane, N-methylpyrrolidone, tetrahydrofuran, 1,2-dimethoxyethane, 1,3-dioxolane, 2-methoxytetrahydrofuran, diethyl ether, ethylene glycol, diethylene glycol, Triethylene glycol,
The gel electrolyte according to claim 1, which is at least one selected from polyethylene glycol, diethylene glycol dimethyl ether, ethylene glycol-dimethyl ether, and formamide.
類金属塩、第３級アンモニウム塩および第４級アンモニ
ウム塩から選ばれる少なくとも１種である請求項１また
は２記載のゲル状電解質。3. The gel electrolyte according to claim 1, wherein the electrolyte is at least one selected from alkali metal salts, alkaline earth metal salts, tertiary ammonium salts and quaternary ammonium salts.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7241557A JPH0992328A (en) | 1995-09-20 | 1995-09-20 | Gelled electrolyte |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7241557A JPH0992328A (en) | 1995-09-20 | 1995-09-20 | Gelled electrolyte |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0992328A true JPH0992328A (en) | 1997-04-04 |
Family
ID=17076129
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7241557A Pending JPH0992328A (en) | 1995-09-20 | 1995-09-20 | Gelled electrolyte |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0992328A (en) |
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-
1995
- 1995-09-20 JP JP7241557A patent/JPH0992328A/en active Pending
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