JPH09223508A - 薄膜電解質を備えた高温燃料電池 - Google Patents

薄膜電解質を備えた高温燃料電池

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JPH09223508A
JPH09223508A JP9005271A JP527197A JPH09223508A JP H09223508 A JPH09223508 A JP H09223508A JP 9005271 A JP9005271 A JP 9005271A JP 527197 A JP527197 A JP 527197A JP H09223508 A JPH09223508 A JP H09223508A
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バタウィ エマド
Kaspar Dr Honegger
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 薄膜電解質を備えた高温燃料電池を提供する
こと。 【解決手段】薄膜電解質１０を備えた高温燃料電池は、
平面多層構造１である電気化学的活性エレメントを有す
る。少なくとも電解質及び陰極層１０，１１は、薄膜技
術によって多孔性のガス透過可能な担体構造物２０，３
０上に堆積される。担体構造物は、多孔性の基底層３０
並びに同基底層３０上に配置される微細孔を有する陽極
材料からなるカバー層２０から構成される金属セラミッ
ク材料３１の焼結体である。基底層の孔３２は、互いに
連通しており、少なくとも約３００μｍの平均粒径を有
する。カバー層の孔２１は、ほぼ１〜３μｍ以下の粒径
を有する。担体構造物２０，３０の熱膨張係数は、固体
電解質１０の同係数とほぼ等しい。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、陽極、電解質及び
陰極からなる電気化学的活性エレメントが平面多層構造
物として形成される薄膜電解質を備え、少なくとも同電
解質層及び陰極層は、薄膜技術によって、多孔性の、ガ
ス透過可能な担体構造物に接着された高温燃料電池に関
する。そのような燃料電池は、欧州特許出願公開第０６
３５８９６号にて公知である。本発明はまた、燃料電池
を積み重ねた電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】公知の燃料電池において、層状に配置さ
れた陽極、固体電解質及び陰極からなる電気化学的に活
性なエレメントは、真空プラズマ入射法、略してＶＰＳ
法によって製造される。
【０００３】ＶＳＰ法によって製造されるような薄膜電
解質は、６００〜８００℃の温度にて動作可能である。
従来の燃料電池においては通例のように、自身で支える
層状の電気化学的活性エレメントでは、動作温度は９０
０〜１０００℃の範囲となる。高温動作時に、高コスト
となる材料を選択しなければならないという問題は、低
温動作時には起こらない。従って、薄膜電解質を備えた
燃料電池は、従来の燃料電池と比較した場合、著しいコ
スト低減が期待できる。更に、燃料電池の長期間にわた
る安定性も改善される。
【０００４】公知の燃料電池における電気化学的活性エ
レメントの担体構造物は、層状、かつ可撓性の多孔ボデ
ィからなる。この担体構造物の境界領域では、孔は比較
的大きく、かつ微細な金属粒子にて満たされている。こ
の境界領域は、微細孔を有する層をなしており、同領域
上に、電気化学的活性エレメントの薄膜層が適用され
る。担体構造物が可撓性を有するということは、セラミ
ック電解質及び金属担体構造物間の熱的ひずみによる損
傷を避けるという点において有利な効果をもたらす。し
かしながら、担体構造物に金属製フェルトを使用するこ
とは、薄膜技術によって電気化学的活性エレメントを製
造する際には問題を生じる。この理由として、開示され
た方法による薄膜層の適用に適する基質を製造すること
が難しい点が挙げられる。基質としては、滑らかで、均
一かつ、有孔であってもきずのない表面を有するものが
適している。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、薄膜
でコーティングする基質としてより適した、電気化学的
活性エレメント用の担体構造物を備えた燃料電池を提供
することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記の課題は、陽極、電
解質及び陰極からなる電気化学的活性エレメントが平面
多層構造物として形成される薄膜電解質を備え、少なく
とも前記電解質層及び陰極層は、薄膜技術によって多孔
性の、ガス透過可能な担体構造物に接着された高温燃料
電池において、同担体構造物は、多孔性の基底層並びに
同基底層上に配置された微細な孔を有するカバー層から
なる金属セラミック材料の焼結体であり、かつ好ましく
は陽極材料より構成されており、基底層の孔は互いに連
通するとともに、少なくとも約３００μｍの平均粒径を
有し、一方カバー層の孔は、ほぼ１μｍ以下の粒径を有
し、更に、担体構造物の熱膨張係数が固体電解質の同係
数とほぼ等しいことを特徴とする高温燃料電池によって
解決される。
【０００７】薄膜電解質を備えた高温燃料電池は、平面
多層構造物として構成される電気化学的活性エレメント
を有する。少なくとも電解質層及び陰極層は、薄膜技術
を用いて、ガス透過が可能な多孔性担体構造物上に適用
される。担体構造物は、多孔性の基底層及び同基底層上
に配置される陽極材料の微細孔を有するカバー層からな
る金属セラミック材料（サーメット）の焼結体である。
基底層の孔は互いに連通しており、少なくとも約３００
μｍの平均粒径を有する。カバー層の孔は、約１μｍよ
りも小さい粒径を有する。担体構造物の熱膨張係数は、
固体電解質の同係数にほぼ等しい。
【０００８】従属請求項２〜１０は、有効な実施形態に
関するものである。請求項１１では、本発明に従う高温
燃料電池を使用した電池を開示している。
【０００９】
【発明の実施の形態】以下、本発明を図面に従って説明
する。図１の平面多層構造は、以下のシートあるいは層
から構成される。即ち、薄膜技術を用いて製造される電
解質１０、電解質１０の通気側に配置される陰極１１及
びカバー層２０であり、同カバー層２０は、基底層３０
と共に層１０及び層１１に対する担体構造物を形成し、
同時に陽極としての働きも有する。カバー層２０は多孔
性である（図１の孔２１）。
【００１０】基底層３０は、金属セラミック材料３１か
らなり、大きな孔３２を有する。例示されたフォーム構
造は例えば以下のようにして得られる。まず、連通孔を
有するプラスチックフォームの骨格は、金属酸化物及び
セラミック材料の粉末粒子を含むスラリーで被覆され
る。乾燥後、減圧下における焼結によって、金属酸化物
から酸素が除去され、好ましい安定した担体構造物が得
られる。骨格を形成するプラスチック材料は、焼結時に
蒸発する。
【００１１】カバー層２０は、テープキャスティング法
（tape casting）といわれるバンド流延法（Bandgiessv
erfahrens）によって製造されることが望ましい。この
方法において、粉末状の固体物質及び結合手段からなる
可塑性の変形可能な混合物は、厚さ約０．３ｍｍの薄板
に延出される。基底層に使用した固体物質と同一の、あ
るいは類似の材料を使用することが好ましく、減圧下の
焼結によって、陽極反応に適した形に変えられる。新た
に調製された膜は、未乾燥の基底層上に置かれる。二つ
の層は、乾燥によって結合する。得られた二層体は焼結
によって容積が減少する。従って、カバー層２０の厚み
は約１５０μｍに減少する。約１μｍ以下の孔２１が、
金属酸化物の還元によって同時に形成される。カバー層
２０の厚さは、製造方法に準じて、約８０〜３００μｍ
の範囲となる。
【００１２】基底層及びカバー層の製造に適した粉末固
体物質の混合物は、７０％のＮｉＯ及び３０％のＹＳＺ
（Ｙ2Ｏ3で安定化されたＺｒＯ2 、電解質材料）から構
成されることが好ましい。ＰＶＢ（ポリビニルブチラー
ル）及び／あるいはＰＥＧ（ポリエチレングリコール）
が結合剤としてこの混合物に添加される。分散剤として
リン酸エステルが使用される。エチレングリコールが好
適な溶媒である。焼結は約１４００℃にて実施される。
その後、水素気流下において酸化ニッケルＮｉＯが還元
されて金属ニッケルとなり、安定化ジルコニア（ＹＳ
Ｚ）は、この方法において化学的に変化せずに残る。
【００１３】担体構造物はフィリグラン構造であるた
め、金属セラミック材料からモノリティック体を製造す
る際にしばしば観察されるクラックを発生させるような
歪みが焼結時に発生することはない。
【００１４】図１は、担体構造物上に堆積された電気化
学的活性エレメントの最も簡単な構造を示す。複雑な多
層構造の比較的簡便な製造が薄膜技術によって可能とな
り、この複雑さが、最も簡便な構造に種々の利点をもた
らす。そのような多層構造を備えた構造物を図２に示
す。二つの膜１２ａ，１２ｂから成る陽極１２はカバー
層２０上に堆積されている。ここでは、カバー層２０
は、陽極としての機能を備えていない。
【００１５】燃料電池の動作時において、陽極反応は膜
１２ａで起こり、この膜は、例えば上述のＮｉ及びＹＳ
Ｚの混合物を含み、厚さは、５〜３０μｍである。Ｎｉ
に代えて、他の金属あるいは金属混合物を使用すること
も可能である。イオン伝導体であるＹＳＺに代えて、電
子並びにイオンを伝導するセラミック材料もまた使用さ
れ得る（例えば、ガドリニウムでドープされた酸化セリ
ウム）。
【００１６】第２の膜１２ｂは、厚さ１〜１５μｍの補
償的に作用する遷移層である。特別に選択された組成及
び構造を有するので、この遷移層１２ｂは、主として電
解質層として作用する層１０及び外側の陽極層１２ａの
材料間のギャップ中に存在する。膜１２ｂは、例えば電
子及びイオンを伝導する物質の混合物より構成される。
【００１７】陽極と同様に、二つの膜１１ａ，１１ｂか
らなる陰極１１は、電解質層１０上に配置され、厚さは
５〜２０μｍである。フィルム１１ｂもまた、イオン及
び電子を伝導するか、あるいは例えばパラジウムによる
触媒的に活性な遷移層である。膜１１ａは、ペロブスカ
イトから構成される電気化学的に活性な陰極である。
【００１８】これら各種の薄膜の製造に、種々の技術が
使用される。例えば、ＶＳＰのような溶射法、この方法
はまたＬＰＰＳ（減圧プラズマ溶射）とも呼ばれる、高
速フレーム溶射（ＨＶＯＦ、高速オキシフュエル）、Ｐ
ＶＤ法（物理的蒸着）、マグネトロンスパッタリング、
あるいはＥＢＰＶＤ（電子ビームＰＶＤ法）、更には、
シルクスクリーン印刷技術、あるいはゾル−ゲル法が挙
げられる。
【００１９】基底層３０は、例えば、ＮｉＣｒＰのソル
ダリング膜を用いて、金属板上に容易にはんだ付けされ
る。基底層３０は、燃料電池を製造するために、反応に
必要な、空気を燃焼するための熱交換器として供される
平板状ボディ５０上にはんだ付けされる（図３を参
照）。
【００２０】図３は、積載された燃料電池のうち、互い
に隣接する二つの燃料電池の一部断面を示す。空気伝達
層４０の一部がこの部分の上端に配置されている。矢印
４５’は、空気４５からの酸素の陰極１１への移動を示
す。矢印３５’で示すように、電解質１０の他方の側か
ら基底層３０に流入するガス３５は、陽極１２に水素及
び一酸化炭素を供給し、エネルギー放出陽極反応によっ
て水及び二酸化炭素に変換される。
【００２１】基底層３０は、はんだ付け５３によって熱
交換プレート５０に連結される。通気溝５１を備えたこ
のプレート５０は、燃料電池に隣接する第一の層であ
る。溝５１を介して流入する空気４５が実際に反応が起
きる温度まで加熱されると、同空気は、連結（図示しな
い）を介して下方のセルの空気伝達層４０へと送られ
る。この層４０は、層３０と同様の方法にて、セラミッ
クフォーム体によって形成され得る。しかしながら、こ
のフォーム体はいかなる酸化可能な金属をも含んでいて
はいけない。層４０はまた、熱交換プレート５０の下方
面あるいは陰極１１の表面に固定連結される均一に配置
されたノブあるいはバールによって製造され得る。
【００２２】ガス伝達層３０の代わりに、電気化学的活
性エレメント１１，１０，１２の担体として空気伝達層
４０を使用することも可能である。この方法は、欧州特
許出願公開第９５８１００２６．５号に開示されてい
る。この層は、陰極材料から製造される多孔性の焼結体
を含む。
【００２３】ここに開示された担体構造物は、以下の利
点を有する。 ・機械的安定性の改善によって、特に高温下において、
不可逆変形に対する高い抵抗性を有する。 ・導伝率、特に実施動作温度である６００〜８００℃に
おける導伝率が改善される。 ・金属組成の改善によってはんだ付けによる連結が容易
になされる。 ・陰極材料に代えて、陽極材料を使用することによっ
て、セラミックフォーム層及びカバー層を構成するエレ
メントの製造が容易になる。 ・減圧下の焼結を用いることによって、ガスの通過に必
要なカバー層の孔の形成が簡略化される。 ・大きな直径を有する電気化学的活性エレメントの製造
に関する問題点が回避される。
【００２４】多孔性の担体構造物の更なる実施例は欧州
特許出願公開第９５８１００２６．５号に開示されてい
る（同出願の図９及び１０を参照）。対応する担体構造
物は、基底層３０のガス側にも設けることが可能であ
る。
【００２５】中心から対称な構造を有する特殊な燃料電
池もまた、同出願に開示されている（図１及び２）。対
応する構造のセルは、ここに開示された多層構造によっ
て製造され得る。そのようなセルを連続的に連結するこ
とによって円筒状のスタックが形成される。
【００２６】
【発明の効果】以上詳述したように本発明によれば、薄
膜電解質を備えた高温燃料電池が提供される。
【図面の簡単な説明】
【図１】 連通孔を有するフォーム構造からなる基底層
を備えた、本発明に従う担体構造物上に配置された電気
化学的活性エレメントの斜視図。
【図２】 電気化学的活性エレメントの多層構造の一部
破断断面図。
【図３】 スタック軸に平行に配置された横断面を備え
た燃料電池スタック全体の一部破断断面図。
【符号の説明】
１０…電解質層、１１…陰極、１２…陽極、２０…カバ
ー層、２１…孔、３０…基底層、３２…孔、５０…ボデ
ィ

Claims (11)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 陽極（１１）、電解質及び陰極（１２）
    からなる電気化学的活性エレメントが平面多層構造物
    （１）として形成される薄膜電解質を備え、少なくとも
    前記電解質層及び陰極層は、薄膜技術によって多孔性
    の、ガス透過可能な担体構造物（２０，３０）に接着さ
    れた高温燃料電池において、 前記担体構造物は、多孔性の基底層（３０）並びに同基
    底層（３０）上に配置された微細な孔を有するカバー層
    （２０）からなる金属セラミック材料の焼結体（３１）
    であり、かつ好ましくは陽極材料より構成されており、
    基底層（３０）の孔（３２）は互いに連通するととも
    に、少なくとも約３００μｍの平均粒径を有し、一方カ
    バー層（２０）の孔（２１）は、ほぼ１μｍ以下の粒径
    を有し、更に、担体構造物の熱膨張係数が固体電解質の
    同係数とほぼ等しいことを特徴とする高温燃料電池。
  2. 【請求項２】 前記カバー層（２０）はバンド流延法に
    よって製造され、８０〜３００μｍの厚みを有し、好ま
    しくは約１５０μｍの厚みを有することを特徴とする請
    求項１に記載の高温燃料電池。
  3. 【請求項３】 前記基底層（３０）は連通孔を有するフ
    ォーム構造を備えることを特徴とする請求項１又は２に
    記載の高温燃料電池。
  4. 【請求項４】 前記担体構造物の金属セラミック材料
    （３１）は、ニッケル及び安定化された酸化ジルコニウ
    ムからなることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１
    項に記載の高温燃料電池。
  5. 【請求項５】 前記電解質層（１０）の厚みは、約５〜
    ２０μｍであることを特徴とする請求項１〜４のいずれ
    か１項に記載の高温燃料電池。
  6. 【請求項６】 前記電解質層（１０）は、前記担体構造
    物のカバー層（２０）の上に直接堆積されることを特徴
    とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の高温燃料電
    池。
  7. 【請求項７】 陽極として作用する少なくとも一つの層
    （１２）は、前記担体構造物のカバー層（２０）及び電
    解質層（１０）の間に配置されることを特徴とする請求
    項１〜５のいずれか１項に記載の高温燃料電池。
  8. 【請求項８】 請求項７に記載の高温燃料電池におい
    て、 前記陽極（１２）は、１〜１５μｍの厚みを有する補償
    的に作用する遷移層（１２ｂ）及び５〜３０μｍの厚み
    を有する陽極反応が起こる薄層（１２ａ）の二つの膜
    （１２ａ，１２ｂ）から構成されており、これらの層は
    一つ以上の金属及びセラミック材料−特に電解質材料−
    の混合物から構成されていることを特徴とする高温燃料
    電池。
  9. 【請求項９】 前記陰極（１１）は、１〜１５μｍの厚
    みを有する補償的に作用する遷移層（１１ｂ）及び５〜
    ３０μｍの厚みを有する陰極反応が起こる薄層（１１
    ａ）の二つの膜（１２ａ，１２ｂ）から構成されてお
    り、これらの層は一つ以上の金属及びセラミック材料−
    特に電解質材料−の混合物から構成されていることを特
    徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載の高温燃料
    電池。
  10. 【請求項１０】 前記担体構造物の基底層（３０）は、
    平面状ボディ（５０）の表面にはんだ付けされており、
    前記ボディ（５０）は、空気（４５）をセル中に供給す
    るために設けられることを特徴とする請求項１〜９のい
    ずれか１項に記載の高温燃料電池。
  11. 【請求項１１】 前記セルはほぼ中心対称に形成され、
    かつ同セルを連続して連結することにより円筒状のスタ
    ックが形成されることを特徴とする請求項１〜１０のい
    ずれか１項に記載の高温燃料電池からなる電池。
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