JPH09199145A - Fuel cell and manufacture of fuel cell - Google Patents

Fuel cell and manufacture of fuel cell

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JPH09199145A
JPH09199145A JP8028661A JP2866196A JPH09199145A JP H09199145 A JPH09199145 A JP H09199145A JP 8028661 A JP8028661 A JP 8028661A JP 2866196 A JP2866196 A JP 2866196A JP H09199145 A JPH09199145 A JP H09199145A
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JP
Japan
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solid polymer
fuel cell
electrolyte membrane
region
membrane
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JP8028661A
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Japanese (ja)
Inventor
Tatsuya Kawahara
竜也 川原
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Toyota Motor Corp
Original Assignee
Toyota Motor Corp
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Publication date
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    • Y02P70/50Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

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  • Fuel Cell (AREA)

Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To make sufficient gas sealability of a solid high polymer electrolyte fuel cell without obstructing the thinning by suppressing an electrolyte film amount to a minimum. SOLUTION: In an electrolyte film 21, an ion exchange part 21a is formed in a peripheral part corresponding to a connection part with separators 24, 25. The in exchange part 21a, after mounting a prescribed masking implement ion the electrolyte film 21, is formed by immersing it in a potassium hydroxide solution of 1 normal. A battery operating part 21b covered with the masking implement, because of not receiving ion exchange treating, function as an electrolyte layer. The ion exchange part 21a, receiving the ion exchange treating, generates a hydrophobic property, a water absorptive property is lost. In this ion exchange part 21a losing the eater absorptive property, a bonding agent is used, the electrolyte film 21 is secured to the separators 24, 25.

Description

【発明の詳細な説明】Detailed Description of the Invention

【0001】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は燃料電池に関し、詳
しくは固体高分子電解質膜とこれを取り付ける枠体との
間にガスシール構造を備えた燃料電池および燃料電池の
製造方法に関する。
BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a fuel cell, and more particularly to a fuel cell having a gas seal structure between a solid polymer electrolyte membrane and a frame to which the solid polymer electrolyte membrane is attached, and a method for manufacturing the fuel cell.

【0002】[0002]

【従来の技術】燃料電池は、燃料の有するエネルギを直
接に電気エネルギに変換する装置として知られている。
燃料電池では、水素を含む燃料ガスをアノードに供給
し、酸素を含む酸化ガスをカソードに供給して、両極で
起こる電気化学反応によって起電力を得る。以下に、燃
料電池で起こる電気化学反応を示す。(1)式はアノー
ドにおける反応、(2)式はカソードにおける反応を示
し、(3)式は電池全体で起こる反応を表わす。
2. Description of the Related Art A fuel cell is known as a device for directly converting the energy of a fuel into electric energy.
In a fuel cell, a fuel gas containing hydrogen is supplied to an anode, an oxidizing gas containing oxygen is supplied to a cathode, and an electromotive force is obtained by an electrochemical reaction that occurs at both electrodes. The electrochemical reactions that occur in fuel cells are shown below. The equation (1) shows the reaction at the anode, the equation (2) shows the reaction at the cathode, and the equation (3) shows the reaction occurring in the entire battery.

【0003】 H2 → 2H++2e- …(1) (1/2)O2+2H++2e- → H2O …(2) H2+(1/2)O2 → H2O …(3)H 2 → 2H + + 2e (1) (1/2) O 2 + 2H + + 2e → H 2 O (2) H 2 + (1/2) O 2 → H 2 O (3) )

【0004】このような燃料電池の一般的な形態は、電
解質層を挟んで一対の電極を配置し、一方の電極(アノ
ード)に水素を含む燃料ガスを、他方の電極(カソー
ド)には酸素を含む酸化ガスを供給するものである。水
素を含む燃料ガスと酸素を含む酸化ガスの供給を受ける
このような燃料電池では、各電極に供給されるガスが混
合した場合には、発電効率の低下などの問題が生じる。
従って燃料電池では、燃料ガスと酸化ガスとの混合を防
ぐことが必要である。
In a general form of such a fuel cell, a pair of electrodes are arranged with an electrolyte layer interposed therebetween, one electrode (anode) contains a fuel gas containing hydrogen, and the other electrode (cathode) contains oxygen. An oxidizing gas containing is supplied. In such a fuel cell that is supplied with a fuel gas containing hydrogen and an oxidizing gas containing oxygen, when the gas supplied to each electrode is mixed, there arises a problem such as a decrease in power generation efficiency.
Therefore, in the fuel cell, it is necessary to prevent the mixing of the fuel gas and the oxidizing gas.

【0005】固体高分子型燃料電池は、電解質層として
固体高分子電解質膜を備える燃料電池である。単セルを
基本単位としており、通常はこの単セルを積層したスタ
ック構造をとる。単セルでは、電解質膜を2枚のガス拡
散電極が挟持してサンドイッチ構造を形成し、このサン
ドイッチ構造をガス不透過なセパレータがさらに挟持し
ている。電解質膜は、供給される燃料ガスと酸化ガスと
を隔てる役割も果たしており、セパレータは隣接する単
セル間でガスが混合するのを防ぐ。従って、固体高分子
型燃料電池で燃料ガスと酸化ガスとの混合を防ぐために
は、各単セルの周辺部で、電解質膜とセパレータとの間
のシール性を充分に確保することが重要となる。
A solid polymer fuel cell is a fuel cell having a solid polymer electrolyte membrane as an electrolyte layer. A single cell is used as a basic unit, and usually a stack structure in which these single cells are stacked is adopted. In the single cell, the electrolyte membrane is sandwiched between two gas diffusion electrodes to form a sandwich structure, and the sandwich structure is further sandwiched between gas impermeable separators. The electrolyte membrane also plays a role of separating the supplied fuel gas and oxidizing gas from each other, and the separator prevents the gases from being mixed between the adjacent single cells. Therefore, in order to prevent the mixing of the fuel gas and the oxidizing gas in the polymer electrolyte fuel cell, it is important to sufficiently secure the sealing property between the electrolyte membrane and the separator in the peripheral portion of each unit cell. .

【0006】通常、このようなシール性は接着剤などを
用いて接着することで容易に達成されるが、固体高分子
電解質膜として用いられるフッ素系樹脂は、接着剤に対
する接着性が悪く、その接着性は湿潤状態においてさら
に低下する。電解質膜は親水性の膜であり、燃料電池の
動作時には水分の供給を受けて湿潤状態に保たれるが、
このような状態では電解質膜は膨潤し、表面には水の膜
が形成されてしまい、接着剤との接着性はさらに低下す
ることになる。従って、電解質膜とセパレータとを単に
接着剤で接着しただけでは、電池の動作中に接着剤の接
着性が次第に低下してシール性が損なわれてしまう。良
好なガスシールを達成する方法として、熱圧着により電
解質膜とセパレータとを密着させる方法も考えられる
が、固体高分子電解質膜は熱可塑性がなく、従って熱圧
着を行なってもセパレータとの間で充分な密着性が得ら
れないためやはり採用し難い。
Usually, such a sealing property is easily achieved by adhering with an adhesive or the like, but the fluorine-based resin used as the solid polymer electrolyte membrane has poor adhesiveness to the adhesive and Adhesion is further reduced in the wet state. The electrolyte membrane is a hydrophilic membrane, which is kept wet by the supply of water when the fuel cell is in operation.
In such a state, the electrolyte membrane swells, a water film is formed on the surface, and the adhesiveness with the adhesive is further reduced. Therefore, if the electrolyte membrane and the separator are simply bonded together with an adhesive, the adhesiveness of the adhesive gradually decreases during the operation of the battery and the sealing performance is impaired. As a method of achieving a good gas seal, a method of bringing the electrolyte membrane and the separator into close contact with each other by thermocompression bonding is also considered, but the solid polymer electrolyte membrane has no thermoplasticity, and therefore, even when thermocompression bonding is performed, the solid polymer electrolyte membrane and the separator are not bonded to each other. It is difficult to use because it does not have sufficient adhesion.

【0007】そこで従来は、燃料電池セルの端部におけ
るシール性を達成するために、セパレータ端部に溝部を
設け、この溝部にOリングを配することでセパレータと
電解質膜間のシールを実現し、電解質膜の両側に供給さ
れるガスの混合を防止していた(例えば、特開平6−1
19930号公報など)。このようなOリングを配する
ことによって、燃料ガスまたは酸化ガスの流路を外部と
完全に遮断することができ、水素と酸素の混合を防ぐこ
とが可能となった。
Therefore, conventionally, in order to achieve the sealing property at the end of the fuel cell, a groove is provided at the end of the separator, and an O-ring is arranged in this groove to realize a seal between the separator and the electrolyte membrane. , The mixture of gases supplied to both sides of the electrolyte membrane was prevented (for example, Japanese Patent Laid-Open No. 6-1
No. 19930, etc.). By disposing such an O-ring, the flow path of the fuel gas or the oxidizing gas can be completely cut off from the outside, and it becomes possible to prevent the mixture of hydrogen and oxygen.

【0008】[0008]

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、Oリン
グを用いたガスシールには、燃料電池の小型化と高出力
化を妨げるという問題点がある。燃料電池の小型化を図
るためには、燃料電池の各構成要素を薄型化する必要が
ある。各構成要素が薄型化して単セルが薄くなれば、少
ないスペースでより多くの単セルを積層できるようにな
り、燃料電池の高出力化を図ることができる。しかしな
がら、Oリングを配する場合にはOリングを配するため
の溝を設ける必要から、セパレータを薄くするには限界
があり、結果的に燃料電池の薄型化を妨げている。
However, the gas seal using the O-ring has a problem that it hinders downsizing and high output of the fuel cell. In order to miniaturize the fuel cell, it is necessary to make each constituent element of the fuel cell thin. If each constituent element is made thin and the unit cell is made thin, it becomes possible to stack more unit cells in a smaller space, and it is possible to achieve higher output of the fuel cell. However, when arranging the O-ring, it is necessary to provide a groove for arranging the O-ring. Therefore, there is a limit in thinning the separator, and as a result, reduction in thickness of the fuel cell is prevented.

【0009】また、上記のようなOリングを配する構成
とする場合には、Oリングによるシール性を確保するた
めに、必要となる電解質膜の面積が増大してしまう。こ
のこともまた燃料電池の小型化を阻む要因となる。Oリ
ングを用いる場合には、Oリングを配するためにセパレ
ータに設けた溝部を越える充分な大きさの電解質膜を用
意する必要があり、また、このOリングを配する溝部
は、あまりガス拡散電極に近接して設けることができな
いため、電解質膜は電池動作部以外に余分な面積を要す
ることとなる。さらに、現在用いられている固体高分子
電解質膜は大変高価であり、燃料電池全体のコストに対
して占める割合も大きく、大きな電解質膜を必要とする
ことは燃料電池を広く実用化する上で大きな障害となっ
ている。
Further, when the O-ring is arranged as described above, the area of the electrolyte membrane required to secure the sealing performance by the O-ring increases. This also hinders the miniaturization of the fuel cell. When an O-ring is used, it is necessary to prepare an electrolyte membrane having a sufficient size to exceed the groove provided in the separator for arranging the O-ring. Since it cannot be provided close to the electrodes, the electrolyte membrane requires an extra area other than the battery operating portion. Furthermore, the solid polymer electrolyte membranes currently used are very expensive and account for a large proportion of the total cost of the fuel cell, and the need for a large electrolyte membrane is a major factor in the practical application of fuel cells. It is an obstacle.

【0010】本発明の燃料電池は、こうした問題を解決
し、必要な電解質膜量を最小限に抑え、燃料電池の薄型
化を妨げることなく、電解質膜とセパレータ間で充分な
ガスシール性を実現することを目的としてなされ、次の
構成を採った。
The fuel cell of the present invention solves these problems, minimizes the amount of electrolyte membrane required, and realizes sufficient gas sealing between the electrolyte membrane and the separator without hindering the thinning of the fuel cell. It was made for the purpose of having adopted the following composition.

【0011】[0011]

【課題を解決するための手段およびその作用・効果】本
発明の第1の燃料電池は、固体高分子膜を電解質層とし
て用いた燃料電池であって、前記固体高分子膜は、陽イ
オン交換活性を有する活性領域と、陽イオン交換活性を
有しない不活性領域とを形成し、該不活性領域におい
て、前記固体高分子膜を枠体に固着してなることを要旨
とする。
Means for Solving the Problem and Its Action / Effect The first fuel cell of the present invention is a fuel cell using a solid polymer membrane as an electrolyte layer, wherein the solid polymer membrane is cation exchanged. The gist is that an active region having an activity and an inactive region having no cation exchange activity are formed, and the solid polymer film is fixed to a frame in the inactive region.

【0012】以上のように構成された本発明の第1の燃
料電池は、この燃料電池が備える固体高分子膜における
陽イオン交換活性を有する活性領域が、燃料電池の動作
時に電解質層として働く。また、この固体高分子膜は、
陽イオン交換活性を有しない不活性領域において、枠体
に固着している。
In the first fuel cell of the present invention having the above structure, the active region having cation exchange activity in the solid polymer membrane of the fuel cell functions as an electrolyte layer during operation of the fuel cell. In addition, this solid polymer membrane,
It is fixed to the frame in an inactive region that does not have cation exchange activity.

【0013】このような燃料電池では、固体高分子膜に
おいて、電解質層として電池反応に関わる活性領域外
に、固体高分子膜を枠体に固着するための不活性領域を
備えている。従って、電池反応に影響すること無く電解
質層を枠体に固着することができ、これによって、Oリ
ングのような部材を別途用意することなく、電解質層と
枠体との間のガスシールを達成することができる。Oリ
ングを用いる必要がないことにより、従来のようにOリ
ングの厚みが加わらないので、燃料電池を薄型化するこ
とができるという効果を奏する。また、Oリングを配す
る部位に必要であった面積的な余裕が不要となるので、
用意する固体高分子膜の面積が最小限で済む。
In such a fuel cell, in the solid polymer membrane, an inactive region for fixing the solid polymer membrane to the frame is provided as an electrolyte layer outside the active region involved in the cell reaction. Therefore, the electrolyte layer can be fixed to the frame body without affecting the battery reaction, thereby achieving a gas seal between the electrolyte layer and the frame body without separately preparing a member such as an O-ring. can do. Since it is not necessary to use the O-ring, the thickness of the O-ring is not added unlike the conventional case, so that the fuel cell can be thinned. Moreover, since the area allowance required for the portion where the O-ring is arranged is unnecessary,
The area of the solid polymer membrane to be prepared can be minimized.

【0014】ここで、前記不活性領域は疎水性を帯びた
領域であり、前記固体高分子膜の枠体への固着は、接着
剤を用いた接着によるものである構成としてもよい。
Here, the inactive region is a hydrophobic region, and the solid polymer film may be fixed to the frame by adhesion using an adhesive.

【0015】以上のように構成された本発明の第2の燃
料電池は、本発明の第1の燃料電池の構成において、疎
水性を帯びた不活性領域で、接着剤を用いた接着によっ
て固体高分子膜を枠体に固着する。このような燃料電池
では、本発明の第1の燃料電池の有する効果に加えて、
以下の効果を奏する。すなわち、不活性領域が疎水性を
帯びているため、この不活性領域に接着剤を用いた場合
に、電池動作部である活性領域が吸水しても不活性領域
は吸水せず、接着剤の接着性が低下することがない。従
って、固体高分子膜と枠体との間のガスシールを接着剤
によって行なうことができる。
The second fuel cell of the present invention configured as described above is the same as that of the first fuel cell of the present invention, but is solidified by adhesion with an adhesive in the hydrophobic inactive region. The polymer film is fixed to the frame. In such a fuel cell, in addition to the effect of the first fuel cell of the present invention,
The following effects are obtained. That is, since the inactive region is hydrophobic, when an adhesive is used for this inactive region, the inactive region does not absorb water even if the active region, which is the battery operating part, absorbs water. The adhesiveness does not deteriorate. Therefore, the gas seal between the solid polymer film and the frame can be performed by the adhesive.

【0016】また、本発明の第1の燃料電池において、
前記不活性領域は熱可塑性を帯びた領域であり、前記固
体高分子膜の枠体への固着は、熱圧着によるものである
構成としてもよい。
Further, in the first fuel cell of the present invention,
The inactive region may be a thermoplastic region, and the solid polymer film may be fixed to the frame body by thermocompression bonding.

【0017】以上のように構成された本発明の第3の燃
料電池は、本発明の第1の燃料電池の構成において、熱
可塑性を帯びた不活性領域で、熱圧着によって固体高分
子膜を枠体に固着する。このような燃料電池では、本発
明の第1の燃料電池の有する効果に加えて、以下の効果
を奏する。すなわち、不活性領域が熱可塑性を帯びてい
るため、固体高分子膜と枠体との間のガスシールを熱圧
着によって行なうことができる。
The third fuel cell of the present invention configured as described above is the same as that of the first fuel cell of the present invention except that the solid polymer membrane is formed by thermocompression bonding in the thermoplastic inactive region. Stick to the frame. Such a fuel cell has the following effects in addition to the effects of the first fuel cell of the present invention. That is, since the inactive region is thermoplastic, gas sealing between the solid polymer film and the frame can be performed by thermocompression bonding.

【0018】上記本発明の第1ないし第3の燃料電池に
おいて、前記枠体が、前記固体高分子膜と共に設けられ
たガス拡散電極を挟持するセパレータであることとして
もよい。このような燃料電池では、固体高分子膜の両面
に設けられたガス拡散電極に供給される燃料ガスおよび
酸化ガスは、固体高分子膜によって分かたれている。ま
た、固体高分子膜は不活性領域においてセパレータに固
着するので、この固着する領域においてガスシールが達
成されている。従って、Oリングなどの部材を別途用意
することなく、固体高分子膜とセパレータとの間のガス
シールを行なうことができる。また、セパレータにOリ
ングを配するための溝部を形成する必要がないため、こ
の溝部を形成することがセパレータの薄型化を妨げるこ
ともない。セパレータの薄型化が可能となることによ
り、燃料電池全体の薄型化が可能となる。
In the first to third fuel cells of the present invention, the frame may be a separator for sandwiching the gas diffusion electrode provided together with the solid polymer membrane. In such a fuel cell, the fuel gas and the oxidizing gas supplied to the gas diffusion electrodes provided on both sides of the solid polymer membrane are separated by the solid polymer membrane. Moreover, since the solid polymer film is fixed to the separator in the inactive region, gas sealing is achieved in this fixed region. Therefore, gas sealing between the solid polymer membrane and the separator can be performed without separately preparing a member such as an O-ring. Further, since it is not necessary to form a groove for arranging the O-ring in the separator, forming the groove does not hinder the reduction in thickness of the separator. Since the separator can be made thinner, the fuel cell as a whole can be made thinner.

【0019】上記本発明の第3の燃料電池において、前
記枠体は、前記固体高分子膜との固着に関わる領域が粗
面化処理されている構成も好適である。このような構成
とすれば、固体高分子膜と枠体との間で熱圧着を行なう
際、固体高分子膜の不活性領域が熱で融解して、枠体表
面の粗面化処理された細かい凹凸の内部に入り込む。融
解して凹凸の内部に入り込んだ固体高分子膜は熱可塑性
を有するため、冷却されるに従って、凹凸の内部に入り
込んだ形状のまま固化する。従って、熱圧着による接着
面積が広くなり、より強固に接着することができる。
In the third fuel cell of the present invention, it is also preferable that the frame body has a structure in which a region relating to fixation with the solid polymer membrane is roughened. With such a configuration, when thermocompression bonding is performed between the solid polymer film and the frame, the inactive region of the solid polymer film is melted by heat and the surface of the frame is roughened. Enter the inside of fine irregularities. Since the solid polymer film that has melted and entered the inside of the unevenness has thermoplasticity, as it cools, it solidifies with the shape that entered the inside of the unevenness. Therefore, the bonding area by thermocompression bonding is widened, and more firmly bonding can be achieved.

【0020】本発明の第4の燃料電池は、固体高分子膜
を電解質層として用いた燃料電池であって、前記固体高
分子膜は、陽イオン交換活性を有する活性領域と、陽イ
オン交換活性を有することなく熱可塑性を備えた不活性
領域とを形成し、該不活性領域において、熱可塑性を有
する薄膜を介して、前記固体高分子膜を枠体に熱圧着に
よって固着してなることを要旨とする。
A fourth fuel cell of the present invention is a fuel cell using a solid polymer membrane as an electrolyte layer, wherein the solid polymer membrane has an active region having cation exchange activity and a cation exchange activity. And an inactive region having a thermoplasticity are formed without having, and the solid polymer film is fixed to the frame body by thermocompression bonding through a thin film having a thermoplasticity in the inactive region. Use as a summary.

【0021】以上のように構成された本発明の第4の燃
料電池は、この燃料電池が備える固体高分子膜における
陽イオン交換活性を有する活性領域が、燃料電池の動作
時に電解質層として働く。また、この固体高分子膜は、
陽イオン交換活性を有することなく熱可塑性を備えた不
活性領域において、同じく熱可塑性を有する薄膜を介し
て、熱圧着によって枠体に固着している。
In the fourth fuel cell of the present invention thus constructed, the active region having cation exchange activity in the solid polymer membrane of the fuel cell serves as an electrolyte layer during operation of the fuel cell. In addition, this solid polymer membrane,
In the inactive region having thermoplasticity without cation exchange activity, it is fixed to the frame body by thermocompression bonding through a thin film having thermoplasticity as well.

【0022】このような本発明の第4の燃料電池によれ
ば、本発明の第3の燃料電池による効果に加えて、薄い
固体高分子膜を用いる場合にも、熱圧着時に固体高分子
膜が損傷を受けることを防止するという効果を奏する。
すなわち、固体高分子膜と枠体との間で熱圧着を行なう
際、不活性領域と同じく熱可塑性を有する薄膜を介して
行なうため、薄膜の分だけ固着部が厚くなり圧力に対す
る強度が増す。従って、固体高分子膜が薄くても、熱圧
着に高い圧力がかかることによって固体高分子膜が固着
部で損傷を受けることがない。さらに、固着部が厚くな
り圧力に対する強度が増したことにより、燃料電池の運
転中に締め付けによる強い圧力が加わり続けても、固体
高分子膜が損傷を受けて短絡を起こすことがない。逆
に、固体高分子膜が薄くても熱圧着に支障がなくなるこ
とから、本発明の第4の燃料電池は、固体高分子膜を薄
型化することで電解質層の導電性を向上させることがで
き、これにより電池性能を向上させることが可能となる
という効果を奏する。
According to such a fourth fuel cell of the present invention, in addition to the effect of the third fuel cell of the present invention, even when a thin solid polymer membrane is used, the solid polymer membrane during thermocompression bonding is used. There is an effect of preventing that is damaged.
That is, when thermocompression bonding is performed between the solid polymer film and the frame body, since the thin film having the same thermoplastic property as that of the inactive region is used, the fixing portion becomes thicker and the strength against pressure increases. Therefore, even if the solid polymer film is thin, the solid polymer film is not damaged at the fixing portion due to the high pressure applied to the thermocompression bonding. Further, since the adhered portion is thickened and the strength against pressure is increased, the solid polymer membrane is not damaged and a short circuit does not occur even if a strong pressure due to tightening is continuously applied during the operation of the fuel cell. Conversely, even if the solid polymer membrane is thin, it does not hinder thermocompression bonding. Therefore, the fourth fuel cell of the present invention can improve the conductivity of the electrolyte layer by thinning the solid polymer membrane. Therefore, it is possible to improve the battery performance.

【0023】ここで、前記熱可塑性を有する薄膜が、前
記固体高分子膜における不活性領域と同一素材の薄膜で
あることとしてもよい。このような場合には、不活性領
域と薄膜とが同一素材であるため、熱圧着を行なったと
きに両者が溶融して容易に一体化し、優れた接着性を示
す。
Here, the thermoplastic thin film may be made of the same material as the inactive region of the solid polymer film. In such a case, since the inactive region and the thin film are made of the same material, both melt and easily integrate when thermocompression bonding is performed, and excellent adhesiveness is exhibited.

【0024】上記本発明の第1ないし第4の燃料電池に
おいて、前記固体高分子膜の不活性領域は、該固体高分
子膜の所定の領域に対して陽イオン交換処理を行なった
領域である構成も好ましい。このような場合には、固体
高分子膜の所定の領域に所定のイオン交換液を含浸させ
るだけで、上記不活性領域を形成することができる。
In the above-mentioned first to fourth fuel cells of the present invention, the inactive region of the solid polymer membrane is a region obtained by subjecting a predetermined region of the solid polymer membrane to cation exchange treatment. The configuration is also preferable. In such a case, the inactive region can be formed only by impregnating a predetermined region of the solid polymer membrane with a predetermined ion exchange liquid.

【0025】また、上記本発明の第1ないし第4の燃料
電池において、前記固体高分子膜の不活性領域は、該固
体高分子膜の不活性な前駆体膜を所定の処理によって活
性化する際、該前駆体膜の所定の領域のみ該所定の処理
を施すことなく、該前駆体膜の性質を保持させた領域で
あることとしてもよい。このような場合には、固体高分
子膜の前駆体膜を活性化する際、所定の領域だけがこの
活性化処理を受けなくすることにより、不活性領域を形
成することができる。従って、不活性領域を形成するた
めに、固体高分子膜に対して特別な処理を加える必要が
なく、前駆体膜の有する疎水性または熱可塑性といった
性質を利用して枠体との固着を行なうことができる。
In the first to fourth fuel cells of the present invention, the inactive region of the solid polymer membrane activates the inactive precursor membrane of the solid polymer membrane by a predetermined treatment. At this time, it may be a region in which the properties of the precursor film are maintained without performing the predetermined treatment only in a predetermined region of the precursor film. In such a case, when the precursor film of the solid polymer film is activated, it is possible to form an inactive region by excluding only a predetermined region from this activation treatment. Therefore, in order to form the inactive region, it is not necessary to apply a special treatment to the solid polymer film, and the property of the precursor film such as hydrophobicity or thermoplasticity is used to fix it to the frame body. be able to.

【0026】本発明の第1の燃料電池の製造方法は、固
体高分子膜からなる電解質層の一部を不活性化して陽イ
オン交換活性を有しない不活性領域を形成し、該不活性
領域において、前記固体高分子膜を枠体に固着すること
を要旨とする。
In the first method for producing a fuel cell of the present invention, a part of the electrolyte layer made of a solid polymer membrane is inactivated to form an inactive region having no cation exchange activity, and the inactive region is formed. In the above, the gist is to fix the solid polymer film to the frame.

【0027】以上のように構成された本発明の第1の燃
料電池の製造方法では、固体高分子膜からなる電解質層
の一部を不活性化した不活性領域において、この固体高
分子膜を枠体に固着する。従って、燃料電池を製造する
際に、ガスのシール性を達成するためにOリング等の部
材を別途用意する必要がない。このような製造方法によ
れば、電解質層の一部に設けた不活性領域と枠体とを固
着することによってガスシールを行なうことができる。
According to the first method for producing a fuel cell of the present invention having the above-mentioned structure, the solid polymer membrane is formed in the inactive region where a part of the electrolyte layer made of the solid polymer membrane is inactivated. Stick to the frame. Therefore, when manufacturing the fuel cell, it is not necessary to separately prepare a member such as an O-ring in order to achieve the gas sealing property. According to such a manufacturing method, gas sealing can be performed by fixing the inactive region provided in a part of the electrolyte layer and the frame body.

【0028】また、本発明の第2の燃料電池の製造方法
は、陽イオン交換活性を有しない不活性な固体高分子膜
の主要部を活性化して、陽イオン交換活性を備えた電解
質層を形成し、前記活性化の際に活性化されずに残った
不活性領域において、前記固体高分子膜を枠体に固着す
ることを要旨とする。
In the second method for producing a fuel cell of the present invention, a main part of an inactive solid polymer membrane having no cation exchange activity is activated to form an electrolyte layer having cation exchange activity. The gist is that the solid polymer film is fixed to the frame body in the inactive region that is formed and remains unactivated during the activation.

【0029】以上のように構成された本発明の第2の燃
料電池の製造方法では、陽イオン交換活性を有しない不
活性な固体高分子膜を活性化する際、この活性化を行な
わずに残った不活性領域において、この固体高分子膜を
枠体に固着する。従って、本発明の第1の燃料電池の製
造方法における効果の他に、不活性領域を形成するため
の特別な処理を行なう必要がないという効果を奏する。
In the second method for producing a fuel cell of the present invention configured as described above, when activating an inactive solid polymer membrane having no cation exchange activity, this activation is not performed. In the remaining inactive region, this solid polymer film is fixed to the frame. Therefore, in addition to the effect of the first fuel cell manufacturing method of the present invention, there is an effect that it is not necessary to perform a special treatment for forming the inactive region.

【0030】本発明の固体高分子膜は、陽イオン交換活
性を備え、電解質層として使用可能な固体高分子膜であ
って、該固体高分子膜は、その周縁部に、陽イオン交換
活性を有しない不活性領域を形成し、該不活性領域にお
いて、前記固体高分子膜を枠体に固着可能であることを
要旨とする。
The solid polymer membrane of the present invention has a cation exchange activity and can be used as an electrolyte layer. The solid polymer membrane has a cation exchange activity at its peripheral portion. The gist of the invention is to form an inactive region that does not have the solid polymer film and to fix the solid polymer film to the frame in the inactive region.

【0031】以上のように構成された本発明の固体高分
子膜は、電解質層として働く領域の周縁部に設けた不活
性領域によって枠体に固着することができるため、この
固体高分子膜を用いることで、Oリングなどの別部材を
用いない燃料電池を製造することができる。
The solid polymer membrane of the present invention constructed as described above can be fixed to the frame by the inactive region provided at the peripheral portion of the region functioning as the electrolyte layer. By using it, it is possible to manufacture a fuel cell without using another member such as an O-ring.

【0032】[0032]

【発明の実施の形態】以上説明した本発明の構成・作用
を一層明らかにするために、以下本発明の実施の形態を
実施例に基づき説明する。本発明の好適な一実施例であ
る燃料電池10は、単セル20を基本単位としており、
単セル20を積層したスタック構造を有している。図1
は、この単セル20の断面を模式的に表わす説明図であ
る。燃料電池10の基本単位である単セル20は、電解
質膜21と、アノード22およびカソード23と、セパ
レータ24、25とから構成されている。
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION In order to further clarify the structure and operation of the present invention described above, the embodiments of the present invention will be described below based on Examples. A fuel cell 10 which is a preferred embodiment of the present invention uses a single cell 20 as a basic unit,
It has a stack structure in which the single cells 20 are stacked. FIG.
FIG. 4 is an explanatory view schematically showing a cross section of this single cell 20. A unit cell 20 which is a basic unit of the fuel cell 10 is composed of an electrolyte membrane 21, an anode 22 and a cathode 23, and separators 24 and 25.

【0033】アノード22およびカソード23は、電解
質膜21を両側から挟んでサンドイッチ構造を成すガス
拡散電極である。セパレータ24および25は、このサ
ンドイッチ構造をさらに両側から挟みつつ、アノード2
2およびカソード23との間に、燃料ガスおよび酸化ガ
スの流路を形成する。アノード22とセパレータ24と
の間には燃料ガス流路24Pが形成されており、カソー
ド23とセパレータ25との間には酸化ガス流路25P
が形成されている。セパレータ24、25は、図1では
それぞれ片面にのみ流路を形成しているが、実際にはそ
の両面にリブが形成されており、片面はアノード22と
の間で燃料ガス流路24Pを形成し、他面は隣接する単
セルが備えるカソード23との間で酸化ガス流路25P
を形成する。このように、セパレータ24、25は、ガ
ス拡散電極との間でガス流路を形成するとともに、隣接
する単セル間で燃料ガスと酸化ガスの流れを分離する役
割を果たしている。もとより、単セル20を積層してス
タック構造を形成する際、スタック構造の両端に位置す
る2枚のセパレータは、ガス拡散電極と接する片面にだ
けリブが形成されている。
The anode 22 and the cathode 23 are gas diffusion electrodes having a sandwich structure with the electrolyte membrane 21 sandwiched from both sides. The separators 24 and 25 sandwich the sandwich structure from both sides, and
A flow path for the fuel gas and the oxidizing gas is formed between the cathode 2 and the cathode 23. A fuel gas passage 24P is formed between the anode 22 and the separator 24, and an oxidizing gas passage 25P is formed between the cathode 23 and the separator 25.
Are formed. In FIG. 1, the separators 24 and 25 each have a flow path formed on only one surface, but in reality, ribs are formed on both surfaces, and one surface forms a fuel gas flow path 24P with the anode 22. On the other side, the oxidizing gas flow channel 25P is formed between the cathode 23 and the cathode 23 of the adjacent single cell.
To form As described above, the separators 24 and 25 form a gas flow path with the gas diffusion electrode and also serve to separate the flows of the fuel gas and the oxidizing gas between the adjacent single cells. Of course, when stacking the single cells 20 to form a stack structure, the two separators located at both ends of the stack structure have ribs formed only on one surface in contact with the gas diffusion electrode.

【0034】ここで、電解質膜21は、固体高分子材
料、例えばフッ素系樹脂により形成されたプロトン伝導
性のイオン交換膜であり、湿潤状態で良好な電気伝導性
を示す。本実施例では、ナフィオン膜(デュポン社製)
を使用した。電解質膜21の表面には、触媒としての白
金または白金と他の金属からなる合金が、塗布されてい
る。触媒を塗布する方法としては、白金または白金と他
の金属からなる合金を担持したカーボン粉を作製し、こ
の触媒を担持したカーボン粉を適当な有機溶剤に分散さ
せ、電解質溶液を適量添加してペースト化し、電解質膜
21上にスクリーン印刷するという方法をとる。
Here, the electrolyte membrane 21 is a proton-conducting ion exchange membrane formed of a solid polymer material, for example, a fluorine resin, and exhibits good electric conductivity in a wet state. In this embodiment, a Nafion membrane (manufactured by DuPont) is used.
It was used. The surface of the electrolyte membrane 21 is coated with platinum or an alloy of platinum and another metal as a catalyst. As a method of applying the catalyst, a carbon powder carrying platinum or an alloy of platinum and another metal is prepared, the carbon powder carrying the catalyst is dispersed in an appropriate organic solvent, and an appropriate amount of an electrolyte solution is added. A method of forming a paste and screen-printing on the electrolyte membrane 21 is adopted.

【0035】白金触媒を担持したカーボン粉は次のよう
な方法で作製されている。まず、塩化白金酸水溶液とチ
オ硫酸ナトリウムとを混合して、亜硫酸白金錯体の水溶
液を得、この水溶液を攪拌しながら、過酸化水素水を滴
下して、水溶液中にコロイド状の白金粒子を析出させ
る。次にこの水溶液に担体となるカーボンブラック[例
えばVulcan XC−72(米国のCABOT社の
商標)やデンカブラック(電気化学工業株式会社の商
標)]を添加しながら、攪拌し、カーボンブラックの表
面にコロイド状の白金粒子を付着させる。そして吸引ろ
過または加圧ろ過により白金粒子が付着したカーボンブ
ラックを水溶液中から分離し、脱イオン水で繰り返し洗
浄した後、室温で完全に乾燥させる。次に、この乾燥の
工程で凝集したカーボンブラックを粉砕機で粉砕し、水
素還元雰囲気中で、250℃〜350℃で2時間程度加
熱して、カーボンブラック上の白金を還元すると共に、
残留していた塩素を完全に除去して、白金触媒を担持し
たカーボン粉を完成する。
The carbon powder supporting the platinum catalyst is produced by the following method. First, an aqueous solution of chloroplatinic acid and sodium thiosulfate are mixed to obtain an aqueous solution of a platinum sulfite complex. Hydrogen peroxide solution is added dropwise while stirring the aqueous solution to precipitate colloidal platinum particles in the aqueous solution. Let Next, while adding carbon black (for example, Vulcan XC-72 (trademark of CABOT, Inc. in the United States) and Denka Black (trademark of Denki Kagaku Kogyo Co., Ltd.)) as a carrier to the aqueous solution, the carbon black surface is stirred. Deposit colloidal platinum particles. Then, the carbon black to which the platinum particles are attached is separated from the aqueous solution by suction filtration or pressure filtration, washed repeatedly with deionized water, and then completely dried at room temperature. Next, the carbon black aggregated in this drying step is crushed by a crusher and heated in a hydrogen reducing atmosphere at 250 ° C. to 350 ° C. for about 2 hours to reduce platinum on the carbon black, and
The residual chlorine is completely removed to complete the carbon powder carrying the platinum catalyst.

【0036】カーボンブラックへの白金の担持密度(カ
ーボンの重量に対するカーボン上の白金の重量の比率)
は、塩化白金酸の量とカーボンブラックの量との比率を
変えることにより調節することができ、任意の担持密度
の白金触媒を得ることができる。なお、白金触媒の製造
方法は、前述の方法に限らず、充分な触媒活性が得られ
る方法であれば、他の方法により製造したものであって
もよい。
Density of platinum supported on carbon black (ratio of the weight of platinum on carbon to the weight of carbon)
Can be adjusted by changing the ratio between the amount of chloroplatinic acid and the amount of carbon black, and a platinum catalyst having any supported density can be obtained. The method for producing the platinum catalyst is not limited to the above-mentioned method, and may be produced by another method as long as sufficient catalytic activity can be obtained.

【0037】以上の説明では、白金を触媒として用いる
場合について述べたが、この他にも、第1成分である白
金と、第2成分であるルテニウム、ニッケル、コバル
ト、インジウム、鉄、クロム、マンガン等のうちの1種
類あるいは2種類以上の成分との合金からなる合金触媒
を使用することもできる。
In the above description, the case where platinum is used as a catalyst has been described. In addition to this, platinum as the first component and ruthenium, nickel, cobalt, indium, iron, chromium, manganese as the second component are used. It is also possible to use an alloy catalyst composed of an alloy of one or two or more of the above.

【0038】アノード22およびカソード23は、共に
炭素繊維からなる糸で織成したカーボンクロスにより形
成されている。なお、本実施例では、アノード22およ
びカソード23をカーボンクロスにより形成したが、炭
素繊維からなるカーボンペーパまたはカーボンフエルト
により形成する構成も好適である。
The anode 22 and the cathode 23 are both formed of carbon cloth woven from yarns made of carbon fiber. In the present embodiment, the anode 22 and the cathode 23 are formed of carbon cloth, but a configuration formed of carbon paper or carbon felt made of carbon fiber is also suitable.

【0039】上記電解質膜21とアノード22およびカ
ソード23とは、熱圧着により一体化される。すなわ
ち、白金などの触媒を塗布した電解質膜21をアノード
22およびカソード23で挟持し、120〜130℃に
加熱しながらこれらを圧着する。電解質膜21とアノー
ド22およびカソード23とを一体化する方法として
は、熱圧着による他に、接着による方法を用いてもよ
い。アノード22およびカソード23で電解質膜21を
挟持する際、各電極と電解質膜21との間をプロトン導
電性固体高分子溶液(例えば、Aldrich Che
mical社、Nafion Solution)を用
いて接合すれば、プロトン導電性固体高分子溶液が固化
する過程で接着剤として働き、各電極と電解質膜21と
が固着される。
The electrolyte membrane 21, the anode 22 and the cathode 23 are integrated by thermocompression bonding. That is, the electrolyte membrane 21 coated with a catalyst such as platinum is sandwiched between the anode 22 and the cathode 23, and they are pressure-bonded while being heated to 120 to 130 ° C. As a method of integrating the electrolyte membrane 21, the anode 22 and the cathode 23, a method of adhesion may be used instead of thermocompression bonding. When sandwiching the electrolyte membrane 21 between the anode 22 and the cathode 23, a proton conductive solid polymer solution (for example, Aldrich Che) is provided between each electrode and the electrolyte membrane 21.
If they are bonded together using Nafion Solution (Malical Co., Ltd.), they act as an adhesive in the process of solidification of the proton conductive solid polymer solution, and the electrodes and the electrolyte membrane 21 are fixed.

【0040】セパレータ24、25は、ガス不透過の導
電性部材、例えば、カーボンを圧縮してガス不透過とし
た緻密質カーボンにより形成されている。セパレータ2
4、25はその両面に、平行に配置された複数のリブを
形成しており、既述したように、アノード22の表面と
で燃料ガス流路24Pを形成し、隣接する単セルのカソ
ード23の表面とで酸化ガス流路25Pを形成する。こ
こで、各セパレータの表面に形成されたリブは、両面と
もに平行に形成する必要はなく、面毎に直行するなど所
定の角度をなすこととしてもよい。また、リブの形状は
平行な溝状である必要はなく、ガス拡散電極に対して燃
料ガスまたは酸化ガスを供給可能であればよい。
The separators 24 and 25 are formed of a gas-impermeable conductive member, for example, dense carbon that is made gas-impermeable by compressing carbon. Separator 2
Nos. 4 and 25 have a plurality of ribs arranged in parallel on both surfaces thereof. As described above, the fuel gas flow path 24P is formed with the surface of the anode 22, and the cathode 23 of the adjacent single cell 23 is formed. An oxidizing gas flow path 25P is formed with the surface of the. Here, the ribs formed on the surface of each separator need not be formed in parallel on both surfaces, and may be at a predetermined angle such as perpendicular to each surface. The ribs do not have to be parallel grooves, but may be any as long as a fuel gas or an oxidizing gas can be supplied to the gas diffusion electrode.

【0041】以上、燃料電池10の基本構造である単セ
ル20の構成について説明した。実際に燃料電池10と
して組み立てるときには、セパレータ24、アノード2
2、電解質膜21、カソード23、セパレータ25をこ
の順序で複数組積層し(本実施例では100組)、その
両端に緻密質カーボンや銅板などにより形成される集電
板26、27を配置することによって、スタック構造を
構成する。
The structure of the unit cell 20, which is the basic structure of the fuel cell 10, has been described above. When the fuel cell 10 is actually assembled, the separator 24, the anode 2
2. A plurality of sets of the electrolyte membrane 21, the cathode 23, and the separator 25 are laminated in this order (100 sets in this embodiment), and the collector plates 26 and 27 formed of dense carbon or copper plate are arranged at both ends thereof. By doing so, a stack structure is formed.

【0042】次に、セパレータ24、25と、電解質膜
21との接続部について説明する。この接続部の構成
は、本発明の要部に対応するものである。図2は、単セ
ル20の端部の断面図であり、接続部の構成を示す。電
解質膜21と、セパレータ24および25との間の接続
は、接着剤を用いてなされる。電解質膜21は、セパレ
ータ24、25との接続部に相当する周辺部において、
イオン交換部21aを形成している。このイオン交換部
21aは、後述するイオン交換処理を施すことで吸水性
を失っている。セパレータ24、25において、接続部
に対応する領域に接着剤を塗布したうえで単セル20を
組み立てれば、図2に示すようにイオン交換部21aを
覆って接着剤層29が形成され、接続部が完成する。
Next, the connecting portion between the separators 24 and 25 and the electrolyte membrane 21 will be described. The configuration of this connecting portion corresponds to the main part of the present invention. FIG. 2 is a cross-sectional view of the end portion of the unit cell 20, showing the structure of the connection portion. The connection between the electrolyte membrane 21 and the separators 24 and 25 is made using an adhesive. The electrolyte membrane 21 has a peripheral portion corresponding to the connection portion with the separators 24 and 25.
The ion exchange part 21a is formed. The ion exchange part 21a loses water absorption by performing an ion exchange treatment described later. In the separators 24 and 25, if the unit cell 20 is assembled after applying an adhesive to the region corresponding to the connecting portion, the adhesive layer 29 is formed so as to cover the ion exchange unit 21a as shown in FIG. Is completed.

【0043】電解質膜21に対するイオン交換処理につ
いて以下に説明する。電解質膜21は、図2に示すよう
に、アノード22およびカソード23に挟まれて電池反
応に関与する電池動作部21bと、電池動作部21bの
周辺であって電池反応に関わらない領域とに分けること
ができる。この周辺領域に対してイオン交換処理を行な
って、イオン交換部21aとなす。まず、電解質膜21
に図3に示すマスキング具30を装着する。図3(a)
は電解質膜21にマスキング具30を装着して横からみ
た状態を示し、図3(b)は上から見た状態を示す。こ
のマスキング具30はマスキング部32を備え、電解質
膜21に装着したときには、マスキング部32が電池動
作部21bを覆う。
The ion exchange treatment for the electrolyte membrane 21 will be described below. As shown in FIG. 2, the electrolyte membrane 21 is divided into a battery operating part 21b which is sandwiched between the anode 22 and the cathode 23 and is involved in the battery reaction, and a region which is in the periphery of the battery operating part 21b and which is not involved in the battery reaction. be able to. Ion exchange processing is performed on this peripheral region to form the ion exchange section 21a. First, the electrolyte membrane 21
Then, the masking tool 30 shown in FIG. FIG. 3 (a)
Shows a state in which the masking tool 30 is attached to the electrolyte membrane 21 as seen from the side, and FIG. 3B shows a state as seen from above. The masking tool 30 includes a masking portion 32, and when attached to the electrolyte membrane 21, the masking portion 32 covers the battery operating portion 21b.

【0044】電解質膜21を挟持するマスキング具30
は、その周囲に締結ボルト34を備えており、締結ボル
ト34を締め付けることで、マスキング部32を電解質
膜21に密着させることができる。マスキング具30が
マスキング部32で電解質膜21を挟持する圧力は、こ
の後の不活性化処理において電池動作部21bが不活性
化されるのを防ぐことができればよく、すなわち、電解
質膜21における浸透圧を越える圧力であればよい。本
実施例では、50kg/cm2 の圧力で電解質膜21を
挟持した。また、この時マスキング具30は、ステンレ
ス製のものを使用した。
Masking tool 30 for sandwiching the electrolyte membrane 21
Has a fastening bolt 34 around it, and by tightening the fastening bolt 34, the masking portion 32 can be brought into close contact with the electrolyte membrane 21. The pressure with which the masking tool 30 holds the electrolyte membrane 21 between the masking portions 32 is sufficient if it can prevent the battery operating portion 21b from being inactivated in the subsequent inactivation treatment, that is, the penetration into the electrolyte membrane 21. Any pressure that exceeds the pressure may be used. In this example, the electrolyte membrane 21 was sandwiched at a pressure of 50 kg / cm 2 . At this time, the masking tool 30 is made of stainless steel.

【0045】次に、マスキング具30に挟持された電解
質膜21を1規定(以後1Nと表記する)の水酸化カリ
ウム溶液に浸漬してイオン交換処理を行なう。電解質膜
21は図4に示す構造を有し、電池の動作時には官能基
Aのプロトンが遊離して水分子を伴って移動することで
導電性を示す。この電解質膜21を上記水酸化カリウム
溶液に浸漬すると、官能基のプロトンがカリウムイオン
に置き替わるというイオン交換反応が起こり、電解質膜
21の官能基Aの構造は図5のように変化する。このと
き、マスキング具30に覆われた電池動作部21bは、
上述したように充分な圧力をかけられているためカリウ
ムイオンが浸透することがなく、イオン交換反応が起き
ない。従って、電池動作部21bの外側でだけイオン交
換反応が起こり、このイオン交換反応が起こった領域で
イオン交換部21aが形成される。このようなイオン交
換反応が起きた領域では、遊離して水分子を引きつける
プロトンがカリウムイオンに置き替わるため、吸水性が
失われる。
Next, the electrolyte membrane 21 sandwiched between the masking tools 30 is immersed in a 1N (hereinafter referred to as 1N) potassium hydroxide solution to carry out an ion exchange treatment. The electrolyte membrane 21 has the structure shown in FIG. 4, and exhibits conductivity when the protons of the functional group A are released and move with water molecules during the operation of the battery. When this electrolyte membrane 21 is immersed in the potassium hydroxide solution, an ion exchange reaction occurs in which the protons of the functional group are replaced by potassium ions, and the structure of the functional group A of the electrolyte membrane 21 changes as shown in FIG. At this time, the battery operating unit 21b covered with the masking tool 30 is
Since sufficient pressure is applied as described above, potassium ions do not permeate and the ion exchange reaction does not occur. Therefore, the ion exchange reaction occurs only outside the battery operating unit 21b, and the ion exchange unit 21a is formed in the region where the ion exchange reaction has occurred. In the region where such an ion exchange reaction occurs, the protons that are released and attract water molecules are replaced with potassium ions, so that water absorption is lost.

【0046】イオン交換処理の後、電解質膜21を乾燥
し(100℃、20min.)、その後電池動作部21
bに対してスクリーン印刷を行ない、前述したように白
金などの触媒を塗布する。触媒を固着した電解質膜21
は、ガス拡散電極であるアノード22およびカソード2
3で挟持して、熱圧着によってこれらを固着する。この
ガス拡散電極をさらに外側からセパレータ24、25で
挟持するが、その際、電解質膜21においてガス拡散電
極からはみ出したイオン交換部21aとセパレータ2
4、25の間を接着剤によって接続する。上述したイオ
ン交換処理によって不活性化されたイオン交換部21a
では吸水性が失われているため、接着剤により充分なシ
ール性を実現することができる。吸水性のある電池動作
部21bが湿潤状態となっても、イオン交換部21aは
吸水することがないため、電池動作時に接着性が次第に
低下することもない。ここで、接着剤はエポキシ系のも
のを使用した。このように構成した単セル20を積層
し、燃料電池10を完成する。
After the ion exchange treatment, the electrolyte membrane 21 is dried (100 ° C., 20 min.), And then the battery operating part 21.
Screen printing is performed on b, and a catalyst such as platinum is applied as described above. Electrolyte membrane 21 with catalyst fixed
Is an anode 22 and a cathode 2 which are gas diffusion electrodes
It is sandwiched by 3 and fixed by thermocompression. The gas diffusion electrode is further sandwiched between the separators 24 and 25 from the outside. At that time, the separator 2 and the ion exchange portion 21a protruding from the gas diffusion electrode in the electrolyte membrane 21.
An adhesive is used to connect between Nos. 4 and 25. Ion exchange section 21a deactivated by the above-mentioned ion exchange treatment
Since the water absorbency is lost, sufficient adhesiveness can be realized by the adhesive. Even if the water-absorbing battery operating unit 21b is in a wet state, the ion exchange unit 21a does not absorb water, and therefore the adhesiveness does not gradually decrease during battery operation. Here, the adhesive used was an epoxy type. The fuel cell 10 is completed by stacking the single cells 20 configured as above.

【0047】以上のように構成された本実施例の燃料電
池10では、電解質膜21に吸水性を失ったイオン交換
部21aを設けることで接着剤との接着性を確保し、接
着剤を用いて各単セル20におけるガスシールを行なっ
ている。従って、ガスシールのためにOリングの様な特
別な部材を設ける必要がなく、また、必要となる電解質
膜の面積も最小限に抑えることができるという優れた効
果を奏する。さらに本実施例の燃料電池10では、Oリ
ングのような所定の厚みを有する別部材を挟み込むこと
がないので、単セル20の薄型化が阻まれることがな
く、単セル20を積層した燃料電池10全体の薄型化も
可能となる。また、単セル20の薄型化によって、積層
する単セル20の枚数を増やすことができるため、燃料
電池10の容量を増加させることができる。
In the fuel cell 10 of the present embodiment having the above-mentioned structure, the electrolyte membrane 21 is provided with the ion-exchange portion 21a which has lost water absorption, so that the adhesiveness with the adhesive is secured and the adhesive is used. The gas is sealed in each unit cell 20. Therefore, it is not necessary to provide a special member such as an O ring for gas sealing, and the required area of the electrolyte membrane can be minimized, which is an excellent effect. Further, in the fuel cell 10 of this embodiment, since another member having a predetermined thickness, such as an O-ring, is not sandwiched, the thinning of the unit cell 20 is not hindered, and the fuel cell in which the unit cells 20 are stacked is stacked. It is possible to reduce the thickness of the entire 10. Further, since the number of the unit cells 20 to be stacked can be increased by making the unit cells 20 thin, the capacity of the fuel cell 10 can be increased.

【0048】本実施例ではマスキング具30はステンレ
ス製のものを用いたが、水酸化カリウム等のイオン交換
用の溶液に対して安定な材質で形成されており、充分な
圧力で電解質膜21を挟持する強度を有していればよ
い。例えば、金や白金でメッキしたアルミニウム、鉄、
銅等の金属製としてもよいし、アクリル、塩化ビニール
等の樹脂で形成してもよい。
In this embodiment, the masking tool 30 is made of stainless steel. However, the masking tool 30 is made of a material stable to an ion exchange solution such as potassium hydroxide, and the electrolyte membrane 21 is formed with sufficient pressure. It only has to have a strength for holding. For example, gold or platinum-plated aluminum, iron,
It may be made of a metal such as copper, or may be formed of a resin such as acrylic or vinyl chloride.

【0049】上記第1実施例では、電解質膜21におけ
る電池反応に関わらない周辺部に対してイオン交換処理
を施す構成としたが、電解質膜21全体に対してまずイ
オン交換処理を行ない、その後、電池動作部21bの電
解質膜活性を回復させる構成としてもよい。このような
構成を第2実施例として以下に説明する。
In the above-mentioned first embodiment, the peripheral portion of the electrolyte membrane 21 which is not involved in the battery reaction is subjected to the ion exchange treatment, but the whole electrolyte membrane 21 is first subjected to the ion exchange treatment, and thereafter, It may be configured to restore the electrolyte membrane activity of the battery operating unit 21b. Such a configuration will be described below as a second embodiment.

【0050】ここでは、まず電解質膜21Bを1Nの水
酸化カリウム溶液に浸漬して、電解質膜21B全体に対
してイオン交換処理を行なう。イオン交換処理の後は、
第1実施例と同様に電解質膜21Bを乾燥し、その表面
にスクリーン印刷によって白金等の触媒を固着させる。
その後、図6に示したマスキング具40を電解質膜21
Bに装着して、電解質膜活性を復活させる処理を行な
う。マスキング具40は、マスキング具30とは逆に、
電池動作部21Bbを除く周辺部を覆うマスキング部4
2を備えている。マスキング部42に覆われている周辺
領域は、所定の圧力を加えられることで(本実施例では
50kg/cm2 )、上記の処理によっても変化するこ
となくカリウムイオンでイオン交換された状態を保ち、
イオン交換部21Baを形成する。電解質膜活性を復活
させる処理としては、まず1Nの硫酸で2時間煮沸し、
プロトンリッチな状態で煮沸を行なうことで交換された
陽イオンを官能基から追い出す。その後イオン交換水で
煮沸洗浄する(2時間×2〜3回)。これによって、マ
スキング具40で覆われていない電池動作部21Bbは
図4に示した構造に戻り、電解質活性が復活する。
Here, first, the electrolyte membrane 21B is immersed in a 1N potassium hydroxide solution, and the ion exchange treatment is performed on the entire electrolyte membrane 21B. After the ion exchange treatment,
Similarly to the first embodiment, the electrolyte membrane 21B is dried, and a catalyst such as platinum is fixed on the surface by screen printing.
After that, the masking tool 40 shown in FIG.
It is attached to B and a process for restoring the electrolyte membrane activity is performed. Contrary to the masking tool 30, the masking tool 40 is
Masking portion 4 covering the peripheral portion except the battery operating portion 21Bb
2 is provided. The peripheral region covered with the masking portion 42 is kept ion-exchanged with potassium ions without being changed by the above treatment by applying a predetermined pressure (50 kg / cm 2 in this embodiment). ,
The ion exchange part 21Ba is formed. As a treatment to restore the electrolyte membrane activity, first, boil in 1N sulfuric acid for 2 hours,
The exchanged cations are driven out of the functional groups by boiling in a proton-rich state. Then, it is washed by boiling with ion-exchanged water (2 hours × 2 to 3 times). As a result, the battery operating part 21Bb not covered with the masking tool 40 returns to the structure shown in FIG. 4, and the electrolyte activity is restored.

【0051】この電解質膜21は、第1実施例と同様に
組み立てられ、燃料電池10Bを構成するが、各単セル
でのガスシールは第1実施例と同様に接着剤によって行
なわれる。
The electrolyte membrane 21 is assembled in the same manner as in the first embodiment to form the fuel cell 10B, but the gas sealing in each unit cell is performed by the adhesive as in the first embodiment.

【0052】このように構成された第2実施例の燃料電
池10Bでは、第1実施例の燃料電池10の効果に加え
て、スクリーン印刷による触媒の固着が簡便になるとい
う効果を奏する。第2実施例では、スクリーン印刷時に
は、触媒が固着される電池動作部21Bbがイオン交換
されて吸水性を失った状態にある。従って、スクリーン
印刷に用いる溶媒を吸収して電解質膜が膨潤することが
なく、触媒の印刷が簡便になる。
In the fuel cell 10B of the second embodiment thus constructed, in addition to the effect of the fuel cell 10 of the first embodiment, there is an effect that the fixation of the catalyst by screen printing becomes simple. In the second embodiment, at the time of screen printing, the battery operation part 21Bb to which the catalyst is fixed is ion-exchanged and loses its water absorption property. Therefore, the electrolyte membrane does not swell due to absorption of the solvent used for screen printing, and printing of the catalyst is simplified.

【0053】上記第1および第2実施例では、接着剤を
用いて単セル周辺部でのガスシールを行なったが、熱圧
着によってガスシールを行なう構成も好ましい。固体高
分子電解質膜に対して上記のようにイオン交換処理を行
なうと、吸水性を失って接着剤による接着性が向上する
が、イオン交換処理によって固体高分子電解質膜は熱可
塑性をも獲得し、熱圧着によって充分なガスシールを実
現することが可能になるのである。熱圧着によってこの
ようなガスシールを行なう構成を、第3実施例として以
下に示す。
In the first and second embodiments described above, the gas sealing is performed in the peripheral portion of the single cell by using the adhesive, but it is also preferable that the gas sealing is performed by thermocompression bonding. When the solid polymer electrolyte membrane is subjected to the ion exchange treatment as described above, the water absorbency is lost and the adhesiveness by the adhesive is improved, but the ion exchange treatment also causes the solid polymer electrolyte membrane to acquire thermoplasticity. By thermocompression bonding, a sufficient gas seal can be realized. A configuration for performing such gas sealing by thermocompression bonding is shown below as a third embodiment.

【0054】熱圧着によってガスシールを行なって燃料
電池10Cを製造する場合にも、電解質膜21Cの製造
工程は上記第1または第2実施例と同様である。すなわ
ち、第1または第2実施例の方法に従って、電池動作部
21Cbを除く周辺部に対してイオン交換処理を行なっ
てイオン交換部21Caを形成し、電池動作部21Cb
には白金等の触媒を固着しておく。この電解質膜21C
を一対のガス拡散電極で挟持して熱圧着を行ない、これ
らをさらにセパレータ24C、25Cで挟持するが、そ
の際、セパレータ24Cおよび25Cは、予め200℃
に熱しておく。このようにセパレータ24C、25Cを
予め熱しておくことで、電解質膜21Cとの接合を瞬時
に行なうことができる。セパレータ24C、25Cを上
記のように電解質膜の溶融温度以上に熱しておけば、こ
れと接触した電解質膜21Cはその場で溶解する。この
電解質膜21Cが、セパレータ24C、25Cと接続し
た状態で冷えて固まったときには、充分なガスシール性
が達成されている。
When the fuel cell 10C is manufactured by performing gas sealing by thermocompression bonding, the manufacturing process of the electrolyte membrane 21C is the same as that of the first or second embodiment. That is, according to the method of the first or second embodiment, the ion exchanging process is performed on the peripheral part except the battery operating part 21Cb to form the ion exchanging part 21Ca.
A catalyst such as platinum is fixed to this. This electrolyte membrane 21C
Is sandwiched between a pair of gas diffusion electrodes for thermocompression bonding, and these are further sandwiched between separators 24C and 25C. At that time, the separators 24C and 25C have a temperature of 200 ° C. in advance.
Keep it warm. By preheating the separators 24C and 25C in this manner, the bonding with the electrolyte membrane 21C can be instantaneously performed. If the separators 24C and 25C are heated above the melting temperature of the electrolyte membrane as described above, the electrolyte membrane 21C that is in contact with the separators melts on the spot. When the electrolyte membrane 21C is cooled and solidified in a state of being connected to the separators 24C and 25C, sufficient gas sealing property is achieved.

【0055】ここで、セパレータ24C、25Cの接続
部位は、予め粗面化しておくことが好ましい。粗面化の
方法は、アルゴンのスパッタリングやレーザーによる方
法、あるいは目の細かいやすり等で削り取るなどの方法
があるが、セパレータ24C、25Cの接続部位を適度
に粗面化することができればよい。セパレータ24C、
25Cの接続部位を予め粗面化して、表面に細かい凹凸
部を有する粗面化部24a、25aを形成しておけば、
電解質膜21Cのイオン交換部21Caが熱せられて溶
解したとき、この溶解した電解質膜21Cが、粗面化部
24a、25aの細かい凹凸部の中に入り込むため、セ
パレータ24C、25Cと電解質膜21Cとの接続をよ
り強固にすることができる。熱圧着によって電解質膜2
1Cとセパレータ24C、25Cとを接続した様子を図
7に示す。
Here, it is preferable that the connecting portions of the separators 24C and 25C are roughened in advance. The surface roughening method may be a method using argon sputtering or laser, or a method such as shaving with a fine file or the like. Any method may be used as long as the connecting portions of the separators 24C and 25C can be appropriately roughened. Separator 24C,
If the connection portion of 25C is roughened in advance to form roughened portions 24a and 25a having fine uneven portions on the surface,
When the ion exchange part 21Ca of the electrolyte membrane 21C is heated and melted, the melted electrolyte membrane 21C enters into the fine irregularities of the roughened parts 24a, 25a, so that the separators 24C, 25C and the electrolyte membrane 21C The connection can be made stronger. Electrolyte membrane 2 by thermocompression bonding
FIG. 7 shows a state in which 1C and the separators 24C and 25C are connected.

【0056】このように、電解質膜21Cのイオン交換
部21Caとセパレータ24C、25Cとの間のガスシ
ールを熱圧着によって行なえば、ガスシールのためにO
リングの様な特別な部材を設ける必要がなく、また、電
解質膜21Cの面積を最小限に抑えることができるとい
う優れた効果を奏する。さらに本実施例の燃料電池10
Cでは、Oリングのような所定の厚みを有する別部材を
挟み込むことがないので、単セル20Cの薄型化を阻む
ことがなく、単セル20Cを積層した燃料電池10C全
体の薄型化も可能となる。また、単セル20Cの薄型化
によって、積層する単セル20Cの枚数を増やすことが
できるため、燃料電池10Cの容量を増加させることが
できる。
As described above, if the gas sealing between the ion exchange portion 21Ca of the electrolyte membrane 21C and the separators 24C and 25C is performed by thermocompression bonding, the gas sealing will be O.
There is no need to provide a special member such as a ring, and the excellent effect that the area of the electrolyte membrane 21C can be minimized is achieved. Furthermore, the fuel cell 10 of this embodiment
In C, since another member having a predetermined thickness such as an O-ring is not sandwiched, it is possible to reduce the thickness of the single cell 20C without reducing the thickness of the single cell 20C. Become. Moreover, since the number of the unit cells 20C to be stacked can be increased by making the unit cells 20C thinner, the capacity of the fuel cell 10C can be increased.

【0057】本実施例では、セパレータ24C、25C
を電解質膜21Cの溶融温度以上に予め熱しておき、電
解質膜21Cとの間で熱圧着を行なった。セパレータ2
4C、25Cに対するこのような予熱を行なわず、ガス
拡散電極23C、24Cをセパレータ24、25で挟持
した後に加熱して圧着させることも可能であるが、セパ
レータ24、25を予め熱しておくことによって、電解
質膜21Cが熱によって受けるダメージを軽減すること
ができる。電解質膜21Cは、材料によっては200℃
程度で熱処理を行なうと膜の性質が変化して疎水性が強
まり、導電性が低下するものが知られている。セパレー
タ24C、25Cで挟持した後に加熱する場合には、イ
オン交換部21Caを溶融させる間ずっと電池動作部2
1Cbも同様の高温にさらされることになる。本実施例
のように、セパレータ24C、25Cを予熱しておけ
ば、熱圧着の操作が短時間で終了するため、電池動作部
21Cbが高温にさらされる時間を短縮することがで
き、高温で受けるダメージを軽減できる。もとより、電
解質膜21Cが熱によって受けるダメージが許容できる
範囲内である場合には、セパレータ24、25の予熱を
行なわず、圧着時に全体を加熱する構成としても構わな
い。
In this embodiment, the separators 24C and 25C
Was preheated to the melting temperature of the electrolyte membrane 21C or higher, and thermocompression bonding was performed with the electrolyte membrane 21C. Separator 2
It is also possible to sandwich the gas diffusion electrodes 23C and 24C between the separators 24 and 25 and then heat and crimp them without performing such preheating for the 4C and 25C, but by heating the separators 24 and 25 in advance. The damage to the electrolyte membrane 21C caused by heat can be reduced. The electrolyte membrane 21C has a temperature of 200 ° C. depending on the material.
It is known that when the heat treatment is performed to some extent, the properties of the film change, the hydrophobicity becomes stronger, and the conductivity decreases. In the case of heating after being sandwiched by the separators 24C and 25C, the battery operating unit 2 is maintained while the ion exchange unit 21Ca is melted.
1Cb will also be exposed to similar high temperatures. If the separators 24C and 25C are preheated as in the present embodiment, the thermocompression bonding operation is completed in a short time, so that the time during which the battery operating unit 21Cb is exposed to high temperature can be shortened, and the battery operating portion 21Cb is subjected to high temperature. You can reduce the damage. Of course, when the electrolyte membrane 21C is within a range in which damage due to heat can be tolerated, the separators 24 and 25 may not be preheated, and the entire structure may be heated during pressure bonding.

【0058】上記第1ないし第3実施例においは、厚さ
100μmの電解質膜を使用したが、電解質膜の薄型化
は導電性の向上をもたらし、これによって各単セルの電
池性能が向上する。固体高分子電解質型燃料電池では、
固体である電解質膜中をイオンが移動することによって
導電性を示すため、電解質膜が薄い方がこのような導電
性を確保するためには適している。以下に、厚さ50μ
mの電解質膜を使用して熱圧着によりガスシールを行な
う場合について第4実施例として説明する。
In the first to third embodiments, the electrolyte membrane having a thickness of 100 μm is used. However, thinning of the electrolyte membrane leads to improvement of conductivity, which improves battery performance of each single cell. In the solid polymer electrolyte fuel cell,
Since ions show conductivity by moving ions in the solid electrolyte membrane, a thinner electrolyte membrane is more suitable for ensuring such conductivity. Below, thickness 50μ
A case where gas sealing is performed by thermocompression bonding using an electrolyte membrane of m will be described as a fourth embodiment.

【0059】薄い電解質膜を用いる場合にも、第1ない
し第3実施例と同様に、周辺部に対してイオン交換処理
を施して熱可塑性を与えることができる。しかしながら
このように薄い電解質膜の場合には、第3実施例のよう
に熱圧着を行なおうとすると、膜厚が薄すぎるために電
解質膜を損傷することがある。あるいは、熱圧着時には
損傷しない場合にも、燃料電池の運転中に大きな圧力を
加え続けることで損傷し、短絡を起こしてしまう可能性
がある。そこで本実施例では、このように50μm程度
の薄い膜厚の電解質膜を用いて熱圧着によりガスシール
を行なうために、イオン交換処理を施した電解質膜と同
一素材の共材28を用いた。図8に示すように、このよ
うな共材28で電解質膜21Dのイオン交換部21Da
をコの字型に挟持し、セパレータ24Dおよび25Dと
の間で熱圧着を行なう。
Even when a thin electrolyte membrane is used, thermoplasticity can be imparted by subjecting the peripheral portion to ion exchange treatment, as in the first to third embodiments. However, in the case of such a thin electrolyte membrane, if thermocompression bonding is attempted as in the third embodiment, the electrolyte membrane may be damaged because the thickness is too thin. Alternatively, even if it is not damaged during thermocompression bonding, it may be damaged by continuing to apply a large pressure during operation of the fuel cell, resulting in a short circuit. Therefore, in this embodiment, in order to perform gas sealing by thermocompression bonding using an electrolyte membrane having a thin film thickness of about 50 μm, the co-material 28 made of the same material as the electrolyte membrane subjected to the ion exchange treatment was used. As shown in FIG. 8, the ion exchange part 21Da of the electrolyte membrane 21D is formed by using such a common material 28.
Is clamped in a U shape, and thermocompression bonding is performed between the separators 24D and 25D.

【0060】その際、電解質膜21Dは、第1実施例ま
たは第2実施例のいずれの方法によって作製してもよ
い。電池動作部21Dbを覆って周辺部に対してのみイ
オン交換処理を行ない、その後電池動作部21Dbに触
媒を固着させることとしてもよいし、電解質膜21D全
体をイオン交換処理して、電池動作部21Dbに触媒を
固着させた後に電池動作部21Dbの電解質活性を復元
することとしてもよい。熱圧着を行なうときに用いる共
材28としては、電解質膜21Dと同一の固体高分子電
解質膜を用意し、この固体高分子電解質膜に対して電解
質膜21Dと同様のイオン交換処理を施す。その結果、
電解質膜21Dのイオン交換部21Daと共材28Dと
は熱可塑性を備えることになる。電解質膜21Dを一対
のガス拡散電極22D、23Dで挟持してこれらを熱圧
着し、このガス拡散電極22D、23Dからはみ出した
イオン交換部21Daに、図8に示すように共材28を
コの字型に配置する。予め200℃に熱しておいたセパ
レータ24D、25Dでこれらを挟持して加圧すること
により、電解質膜21Dとセパレータ24D、25Dと
の間でシール性を達成することができる。第3実施例と
同様に、セパレータ24D、25Dの接着部を予め粗面
化しておくことが好ましい。
At this time, the electrolyte membrane 21D may be manufactured by either the method of the first embodiment or the method of the second embodiment. Ion exchange treatment may be performed only on the peripheral portion while covering the battery operating portion 21Db, and then the catalyst may be fixed to the battery operating portion 21Db, or the entire electrolyte membrane 21D may be subjected to ion exchange processing to perform the ion exchange processing. The electrolyte activity of the battery operating unit 21Db may be restored after the catalyst is fixed to the battery. As the co-material 28 used when performing thermocompression bonding, the same solid polymer electrolyte membrane as the electrolyte membrane 21D is prepared, and this solid polymer electrolyte membrane is subjected to the same ion exchange treatment as that of the electrolyte membrane 21D. as a result,
The ion exchange portion 21Da of the electrolyte membrane 21D and the common material 28D have thermoplasticity. The electrolyte membrane 21D is sandwiched between a pair of gas diffusion electrodes 22D and 23D and thermocompression-bonded to each other, and an ion exchange portion 21Da protruding from the gas diffusion electrodes 22D and 23D is provided with a common material 28 as shown in FIG. Arrange in a letter shape. By sandwiching and pressing the separators 24D and 25D that have been heated to 200 ° C. in advance, it is possible to achieve the sealing property between the electrolyte membrane 21D and the separators 24D and 25D. Similar to the third embodiment, it is preferable that the adhesive portions of the separators 24D and 25D be roughened in advance.

【0061】第4実施例の燃料電池によれば、電解質膜
21Dとセパレータ24D、25Dとの間に共材28を
介在させるため、膜厚の薄い電解質膜21Dを用いて熱
圧着を行なっても、圧力をかけることで電解質膜21D
を損傷することがない。また、この燃料電池を動作させ
たときに、高い圧力で締め付けることによって電解質膜
21Dを損傷し、短絡を起こすおそれもない。ここで、
共材28として電解質膜21Dと同一の固体高分子電解
質膜をイオン交換して用いるため、共材28は電解質膜
21Dと同様に良好な熱可塑性を示し、充分なシール性
を実現しながら電解質膜21Dとセパレータ24D、2
5Dとを接続する。電解質膜21Dと共材28とが同一
素材であるため、両部材間のなじみが良く、熱圧着時に
は溶融して容易に一体化し、優れた接着性を示す。
According to the fuel cell of the fourth embodiment, since the common material 28 is interposed between the electrolyte membrane 21D and the separators 24D and 25D, even if thermocompression bonding is performed using the thin electrolyte membrane 21D. , By applying pressure, electrolyte membrane 21D
Will not be damaged. Further, when this fuel cell is operated, there is no possibility of damaging the electrolyte membrane 21D by tightening with high pressure and causing a short circuit. here,
Since the same solid polymer electrolyte membrane as the electrolyte membrane 21D is ion-exchanged and used as the co-material 28, the co-material 28 exhibits good thermoplasticity similarly to the electrolyte membrane 21D, and achieves sufficient sealing performance while realizing the electrolyte membrane. 21D and separator 24D, 2
Connect with 5D. Since the electrolyte membrane 21D and the common material 28 are made of the same material, the two members have good compatibility, and they are easily melted and integrated at the time of thermocompression bonding and exhibit excellent adhesiveness.

【0062】また、本実施例の燃料電池では電解質膜の
膜厚を50μmとしたが、膜厚は50μmに限るもので
はない。本実施例のように共材28を介在させる方法
は、圧力に対する強度が弱い薄い電解質膜を熱圧着する
際、電解質膜の損傷を防ぐために有効である。
In the fuel cell of this embodiment, the thickness of the electrolyte membrane is 50 μm, but the thickness is not limited to 50 μm. The method of interposing the co-material 28 as in this embodiment is effective in preventing damage to the electrolyte membrane when thermocompression bonding a thin electrolyte membrane having low strength against pressure.

【0063】ここで、熱圧着の際に用いる共材28とし
て電解質膜21Dと同一素材の固体高分子電解質膜を用
いたが、共材28は、熱圧着によって電解質膜21Dと
セパレータ24D、25Dとの間をシール性を保って接
着可能な熱可塑性を有し、電解質膜21Dの破断や短絡
を防ぎ得る強度を実現する厚みを、電解質膜21Dとセ
パレータ24D、25Dとの間に設けることができれば
よい。例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリカ
ーボネートなどのように、耐水蒸気性、耐酸化性、熱可
塑温度が電解質膜21Dと近いものを共材28として用
いることが可能である。これらの材質で教材28を形成
することとすれば、特殊な固体高分子電解質膜を共材用
に用意する必要がない。
Here, the solid polymer electrolyte membrane made of the same material as the electrolyte membrane 21D was used as the co-material 28 used in the thermocompression bonding, but the co-material 28 is formed by thermocompression bonding into the electrolyte membrane 21D and the separators 24D and 25D. Between the electrolyte membrane 21D and the separators 24D and 25D, a thickness that has a thermoplastic property capable of adhering while maintaining a sealability and that realizes strength capable of preventing breakage or short circuit of the electrolyte membrane 21D can be provided. Good. For example, it is possible to use, as the co-material 28, a material such as polyethylene, polypropylene, or polycarbonate which has a water vapor resistance, an oxidation resistance, and a thermoplastic temperature close to that of the electrolyte membrane 21D. If the teaching material 28 is formed of these materials, it is not necessary to prepare a special solid polymer electrolyte membrane as a common material.

【0064】上記第1ないし第4実施例では、イオン交
換処理時に電解質膜を1Nの水酸化カリウム溶液に浸漬
することとしたが、このイオン交換液は、電解質膜の官
能基Aのプロトンを完全に置換し得る量の陽イオンを含
んでいればよい。従って、これよりも低濃度のアルカリ
溶液であっても充分な液量があればよく、逆に、液量を
減らしたい場合にはイオン交換液の濃度を濃くすること
によってプロトンの置換を充分に行なうことができる。
In the above-mentioned first to fourth examples, the electrolyte membrane was immersed in a 1N potassium hydroxide solution during the ion exchange treatment. However, this ion exchange solution completely eliminates the protons of the functional group A of the electrolyte membrane. The amount of cations that can be substituted with Therefore, even if the concentration of the alkali solution is lower than this, a sufficient amount of liquid is sufficient, and conversely, when it is desired to reduce the amount of liquid, the concentration of the ion exchange liquid should be increased to sufficiently replace the protons. Can be done.

【0065】また、イオン交換に用いる溶液は、水酸化
カリウム以外にも、水酸化ナトリウムやテトラブチルア
ンモニウム(TBA)など、電解質膜の官能基Aのプロ
トンとイオン交換が可能であって、イオン交換によって
電解質膜の吸水性を失わせ、あるいは熱可塑性を与える
ものであればよい。水酸化カリウム溶液や水酸化ナトリ
ウム溶液は、短時間でイオン交換処理を終了することが
できるイオン交換液であり、これらは吸水性を失わせ熱
可塑性を与える能力も充分である。テトラブチルアンモ
ニウムは、水酸化カリウム溶液や水酸化ナトリウム溶液
に比べるとイオン交換に時間を要するが、一旦イオン交
換が行なわれると、カリウムイオンやナトリウムイオン
に比べて官能基Aとの結びつきが強いため、疎水化と熱
可塑化をより完全に行なうことができる。
In addition to potassium hydroxide, the solution used for ion exchange can exchange ions with the protons of the functional group A of the electrolyte membrane, such as sodium hydroxide and tetrabutylammonium (TBA). Any material may be used as long as it loses water absorption of the electrolyte membrane or imparts thermoplasticity. The potassium hydroxide solution and the sodium hydroxide solution are ion exchange liquids that can complete the ion exchange treatment in a short time, and these have sufficient ability to lose water absorption and impart thermoplasticity. Tetrabutylammonium requires longer time for ion exchange than potassium hydroxide solution or sodium hydroxide solution, but once ion exchange is performed, it has a stronger bond with the functional group A than potassium ion or sodium ion. , The hydrophobicization and thermoplasticization can be carried out more completely.

【0066】以上、電解質膜にイオン交換処理を施すこ
とによって、電解質膜に疎水性および熱可塑性を備えさ
せ、接着剤による接着および熱圧着を可能にする構成に
ついて説明したが、電解質膜は、本来その前駆体膜では
これら疎水性や熱可塑性といった性質を帯びている。こ
の前駆体膜の性質を利用してセパレータの間でガスシー
ルを行なう構成を、以下に第5実施例として説明する。
As described above, the structure in which the electrolyte membrane is provided with the hydrophobicity and the thermoplasticity by the ion exchange treatment to enable the adhesion and the thermocompression bonding with the adhesive has been described. The precursor film has such properties as hydrophobicity and thermoplasticity. A configuration for performing gas sealing between the separators by utilizing the properties of this precursor film will be described below as a fifth embodiment.

【0067】既述したように、これまで説明した実施例
で用いた固体高分子電解質膜は図4に示す構造をとる
が、この固体高分子電解質膜の前駆体膜は図9に示す構
造を有する。前駆体膜は、官能基Aのプロトンの替わり
にフッ素が結合しており、この構造は遊離するイオンの
無い不活性な構造であって、前駆体膜はイオン交換した
膜と同様に吸水性を持たず、熱可塑性を備えている。通
常は、この前駆体膜に対して所定の活性化処理を施した
固体高分子電解質膜を材料として燃料電池を製造する
が、本実施例では、活性化処理を施す前の前駆体膜を材
料として用いる。図9に示す構造を有する前駆体膜を以
後F型膜と呼ぶことにする。
As described above, the solid polymer electrolyte membrane used in the above-described examples has the structure shown in FIG. 4, and the precursor film of this solid polymer electrolyte membrane has the structure shown in FIG. Have. In the precursor film, fluorine is bonded instead of the proton of the functional group A, and this structure is an inactive structure with no released ions, and the precursor film absorbs water as well as the ion-exchanged film. It does not have and has thermoplasticity. Normally, a fuel cell is manufactured by using a solid polymer electrolyte membrane obtained by subjecting the precursor membrane to a predetermined activation treatment as a material, but in the present embodiment, the precursor membrane before the activation treatment is made as a material. Used as. The precursor film having the structure shown in FIG. 9 will be hereinafter referred to as an F-type film.

【0068】まず、用意したF型膜に、第2実施例と同
様に図6に示すマスキング具40を装着する。マスキン
グ具40を装着することで、電池動作部21bを除く周
辺部が覆われた状態になる。この状態で電解質膜21E
に対して活性化処理を行なう。マスキング具40を装着
した状態で以下の活性化処理を行なうことで、電池動作
部21Ebだけが活性化され、電池動作部21Ebの周
辺部は活性化されずにF型部21cとして残る。活性化
処理としては、まず、1Nの水酸化カリウム溶液中で2
時間煮沸を行ない、官能基Aのフッ素をカリウムに置き
換える。次に、1Nの硫酸中で同じく2時間煮沸を行な
ってカリウムイオンをプロトンに置き換え、その後イオ
ン交換水中で2〜3回煮沸洗浄を行なう。この一連の処
理によって、F型膜は活性化されて図4に示す構造のナ
フィオン膜となって、電解質膜21Eが出来上がる。
First, the masking tool 40 shown in FIG. 6 is attached to the prepared F-type film as in the second embodiment. By mounting the masking tool 40, the peripheral part except the battery operating part 21b is covered. In this state, the electrolyte membrane 21E
Perform activation processing for. By performing the following activation process with the masking tool 40 attached, only the battery operating part 21Eb is activated, and the peripheral part of the battery operating part 21Eb remains as the F-shaped part 21c without being activated. As the activation treatment, first, 2 times in 1N potassium hydroxide solution.
After boiling for a period of time, the fluorine of the functional group A is replaced with potassium. Next, boiling is similarly carried out for 2 hours in 1N sulfuric acid to replace potassium ions with protons, and then boiling washing is carried out 2-3 times in ion-exchanged water. Through this series of processing, the F-type membrane is activated to become a Nafion membrane having the structure shown in FIG. 4, and the electrolyte membrane 21E is completed.

【0069】上記の処理の後電解質膜21Eを乾燥させ
(100℃、20min.)、第1実施例と同様に、電
池動作部21Ebに対して既述のスクリーン印刷により
触媒を固着させる。その後は、この電解質膜21Eを一
対のガス拡散電極22E、23Eで挟持し、さらにこれ
らをセパレータ24E、25Eによって挟持して、接着
剤を用いて電解質膜21Eとセパレータ24E、25E
との間を接着する。このようにして図2に示す単セル2
0Eを構成し、この単セル20Eを積層して燃料電池1
0Eを作製する。
After the above treatment, the electrolyte membrane 21E is dried (100 ° C., 20 min.), And the catalyst is fixed to the battery operating part 21Eb by the screen printing described above, as in the first embodiment. After that, the electrolyte membrane 21E is sandwiched between the pair of gas diffusion electrodes 22E and 23E, and further sandwiched between the separators 24E and 25E, and the electrolyte membrane 21E and the separators 24E and 25E are sandwiched with an adhesive.
Bond between and. In this way, the unit cell 2 shown in FIG.
0E is formed, and the single cells 20E are stacked to form the fuel cell 1
Make OE.

【0070】以上説明した第5実施例の燃料電池では、
電池動作部21Ebだけが活性化処理を受けて、周辺部
は前駆体膜の性質を保持したF型部を形成しているた
め、吸水性を持たないF型部を利用して、接着剤を用い
て各単セル20Eのガスシールを行なうことができる。
従って、ガスシールのためにOリングのような別部材を
設ける必要がなく、そのため、必要な電解質膜21Eの
面積を最小限に抑えることができる。また、2mm程度
の所定の厚みを有すOリングを組み込む必要がないこと
から、燃料電池10E全体の薄型化を図ることができ、
積層する単セル数を増やして電池容量を増大させること
が可能となる。
In the fuel cell of the fifth embodiment described above,
Since only the battery operating part 21Eb is subjected to the activation treatment and the peripheral part forms the F-shaped part retaining the properties of the precursor film, the F-shaped part having no water absorption is used to remove the adhesive. The gas seal of each single cell 20E can be performed using it.
Therefore, it is not necessary to provide a separate member such as an O-ring for gas sealing, and therefore the required area of the electrolyte membrane 21E can be minimized. Further, since it is not necessary to incorporate an O-ring having a predetermined thickness of about 2 mm, it is possible to reduce the thickness of the fuel cell 10E as a whole.
It is possible to increase the battery capacity by increasing the number of stacked single cells.

【0071】上記第5実施例では、電池動作部21Eb
に活性化処理を施した後で、スクリーン印刷によって白
金などの触媒の固着を行なったが、このような触媒の固
着は、活性化処理を施す前に行なってもよい。すなわ
ち、活性化処理前のF型の状態の時にスクリーン印刷を
行なって触媒の固着を行ない、その後マスキング具40
を装着して上記した活性化処理を行なう。このようにし
て燃料電池10Fを作製する場合には、触媒の固着時に
は電解質膜21Fが吸水性を持たないF型であるため、
スクリーン印刷に用いる溶媒によって電解質膜21Fが
膨潤することがなく、スクリーン印刷をより簡便に行な
うことができる。
In the fifth embodiment, the battery operating section 21Eb is used.
Although the catalyst such as platinum was fixed by screen printing after the activation treatment, the catalyst may be fixed before the activation treatment. That is, screen printing is performed to fix the catalyst in the F-type state before the activation treatment, and then the masking tool 40 is used.
And perform the activation process described above. When the fuel cell 10F is manufactured in this manner, since the electrolyte membrane 21F is an F type that does not absorb water when the catalyst is fixed,
The electrolyte membrane 21F does not swell due to the solvent used for screen printing, and screen printing can be performed more easily.

【0072】また、上記第5実施例では、各単セル20
におけるガスシールを接着剤によって行なったが、第3
実施例のように熱圧着によって行なうこととしてもよ
い。F型膜はイオン交換処理を行なった場合と同じく熱
可塑性を備えるため、熱圧着によってガスシールを行な
うことができる。この場合には、まず、第5実施例と同
じく前駆体膜の活性化処理と白金などの触媒の固着を行
なう。スクリーン印刷による触媒の固着は、前駆体膜の
活性化処理の前に行なっても後に行なっても構わない
が、上述したように、吸水性を持たないF型膜に対して
スクリーン印刷を行なった方が触媒の固着が簡便になる
という利点がある。その後の熱圧着の処理は第3実施例
と共通する。セパレータ24G、25Gの接続部を予め
粗面化しておくことによって熱圧着時の接着をより強固
にすることができる。また、セパレータ24G、25G
を予め200℃に熱しておき、熱圧着を短時間で終了す
ることによって、電解質膜21Gが高熱によって損なわ
れるのを防ぐことができる。
In the fifth embodiment, each unit cell 20
The gas sealing in was done with an adhesive.
It may be performed by thermocompression bonding as in the embodiment. Since the F-type membrane has thermoplasticity as in the case of performing the ion exchange treatment, it is possible to perform gas sealing by thermocompression bonding. In this case, first, similarly to the fifth embodiment, the precursor film is activated and the catalyst such as platinum is fixed. The fixation of the catalyst by screen printing may be performed before or after the activation treatment of the precursor film, but as described above, the F-type film having no water absorption was screen printed. The advantage is that the fixation of the catalyst becomes easier. The subsequent thermocompression bonding process is the same as in the third embodiment. By roughening the connecting portions of the separators 24G and 25G in advance, the adhesion during thermocompression bonding can be made stronger. In addition, the separators 24G, 25G
It is possible to prevent the electrolyte membrane 21G from being damaged by high heat by preheating to 200 ° C. and terminating the thermocompression bonding in a short time.

【0073】このように、F型膜が熱可塑性を有するこ
とを利用して、熱圧着によって各単セル20Gのガスシ
ールを行なった燃料電池では、第5実施例の燃料電池と
同様に、ガスシールのためにOリングのような別部材を
用意する必要がなく、電解質膜21Gとして必要な面積
を最小限に抑えることができる。また、所定の厚みを有
するOリングが不要となることで、燃料電池全体の薄型
化が可能となる。更に、同じ体積で積層する単セルの数
を増やすことができるため電池性能を向上させることが
可能となる。
As described above, in the fuel cell in which each single cell 20G is gas-sealed by thermocompression bonding by utilizing the thermoplasticity of the F-type membrane, as in the fuel cell of the fifth embodiment, It is not necessary to prepare a separate member such as an O-ring for sealing, and the area required for the electrolyte membrane 21G can be minimized. Further, since the O-ring having a predetermined thickness is unnecessary, the fuel cell as a whole can be made thinner. Furthermore, since the number of single cells stacked in the same volume can be increased, the battery performance can be improved.

【0074】ここで、F型膜の状態で触媒の固着を予め
行ない、その後電池動作部21Gbを活性化処理する場
合には、活性化処理後の乾燥の工程を省略して熱圧着を
行なうことができる。薄い電解質膜を乾燥させるときに
は、乾燥の工程で電解質膜にしわが生じたりするのを防
ぐために、板状の器具で電解質膜を挟んで、電解質膜を
伸ばした状態で乾燥させる必要がある。上記の場合のよ
うに、活性化処理時にすでに触媒が固着されている場合
には、電解質膜を乾燥させるこのような工程を省略し
て、電解質膜を伸ばした状態で熱圧着を行ない、乾燥を
同時に行なうことができる。
Here, in the case where the catalyst is fixed in advance in the state of the F-type membrane and then the battery operating part 21Gb is activated, the thermocompression bonding is performed by omitting the drying step after the activation. You can When the thin electrolyte membrane is dried, it is necessary to sandwich the electrolyte membrane with a plate-shaped device and dry the electrolyte membrane in a stretched state in order to prevent wrinkles from being generated in the electrolyte membrane in the drying step. As in the above case, when the catalyst is already fixed during the activation treatment, such a step of drying the electrolyte membrane is omitted, and thermocompression bonding is performed in a state where the electrolyte membrane is stretched and dried. Can be done at the same time.

【0075】さらに、膜厚が50μm程度と薄い電解質
膜21Hを用いる燃料電池でガスシールを行なう場合に
も、F型膜の性質を利用することができる。この場合に
は、薄い電解質膜が熱圧着の際に破断したりするのを防
ぐために、第4実施例で図8に示した構成と同様に、セ
パレータ24H、25Hとの接続部に共材28Hを配
し、電解質膜21Hの膜厚を補って圧着に耐える強度を
与える。
Further, even when gas sealing is performed in a fuel cell using a thin electrolyte membrane 21H having a thickness of about 50 μm, the properties of the F-type membrane can be utilized. In this case, in order to prevent the thin electrolyte membrane from breaking during thermocompression bonding, as in the structure shown in FIG. 8 in the fourth embodiment, the joint material 28H is formed at the connecting portion with the separators 24H, 25H. Is added to supplement the film thickness of the electrolyte membrane 21H to provide strength to withstand pressure bonding.

【0076】このとき、電解質膜21Hは、第5実施例
と同じくF型膜の状態で準備し、これに図6に示すマス
キング具40を装着して電池動作部21Hbの活性化処
理を行なう。その際、電池動作部21Hbの活性化処理
を行なう前または後に、既述したスクリーン印刷によっ
て白金などの触媒を電池動作部21Hbに固着する。電
解質膜21Hにおいて、活性化処理を受けた電池動作部
21Hbを除く周辺部はマスキング具40に覆われてい
たため活性化されておらず、熱可塑性を有するF型部2
1Hcを形成している。このF型部21Hcを、図8に
示すように同じくF型膜である共材28Hでコの字型に
挟み、一対のガス拡散電極22H、23Hおよびセパレ
ータ24H、25Hを配して熱圧着を行なう。この時、
セパレータ24H、25Hを予め200℃に加熱してお
き、圧着を短時間で終了するならば、電解質膜21Hが
高温でダメージをうけるのを抑えることができる。
At this time, the electrolyte membrane 21H is prepared in the state of the F-type membrane as in the fifth embodiment, and the masking tool 40 shown in FIG. 6 is attached to the electrolyte membrane 21H to activate the battery operating part 21Hb. At that time, a catalyst such as platinum is fixed to the battery operating unit 21Hb by the screen printing described above before or after the activation process of the battery operating unit 21Hb. In the electrolyte membrane 21H, the peripheral portion except the battery operating portion 21Hb which has been subjected to the activation treatment is not activated because it is covered with the masking tool 40, and thus the F-shaped portion 2 having thermoplasticity is used.
1Hc is formed. As shown in FIG. 8, this F-shaped portion 21Hc is sandwiched in a U-shape by a common material 28H which is also an F-shaped film, and a pair of gas diffusion electrodes 22H and 23H and separators 24H and 25H are arranged to perform thermocompression bonding. To do. This time,
If the separators 24H and 25H are preheated to 200 ° C. and the pressure bonding is completed in a short time, the electrolyte membrane 21H can be prevented from being damaged at a high temperature.

【0077】上記のように熱圧着を行なうと、予熱され
たセパレータ24H、25Hに接触したときに電解質膜
21HのF型部21Hcおよび共材28Hが溶解し、こ
れらが冷えて固まる過程で電解質膜21Hとセパレータ
24H、25Hとの間を隙間なく接着する。ここでは電
解質膜21Hとセパレータ24H、25Hとの間に所定
の厚みの共材28Hが介在しているため、接着のために
加圧を行なっても電解質が損傷することがない。また、
このように作製した単セル20Hを積層した燃料電池に
おいて、スタック構造を締め付けて常に加圧した状態で
運転しても、運転中に電解質膜21Hが損傷して短絡を
起こすことがない。
When thermocompression bonding is performed as described above, the F-shaped portion 21Hc of the electrolyte membrane 21H and the common material 28H are melted when they come into contact with the preheated separators 24H, 25H, and the electrolyte membrane is cooled and solidified during the process. 21H and the separators 24H and 25H are adhered together without a gap. Here, since the co-material 28H having a predetermined thickness is interposed between the electrolyte membrane 21H and the separators 24H and 25H, the electrolyte will not be damaged even if pressure is applied for adhesion. Also,
In the fuel cell in which the single cells 20H manufactured in this manner are stacked, even if the fuel cell is operated in a state where the stack structure is tightened and constantly pressurized, the electrolyte membrane 21H is not damaged during operation and a short circuit does not occur.

【0078】ここでは、F型部21Hcとセパレータ2
4H、25Hとを接続する共材28Hとして、電解質膜
21Hと同一素材のフッ素系樹脂のF型膜を用いたた
め、電解質膜21Hと共材28Hとのなじみが良く、加
熱時には両者は溶融して容易に一体化し、強い接着性を
示す。この共材28Hとして用いる膜は、電解質膜21
Hの圧着部での強度を補うのに充分な膜厚を有し、熱圧
着によって電解質膜21Hとセパレータ24H、25H
との間をガスシールする熱可塑性を備えるものであれ
ば、他種の膜を用いてもよい。F型膜の替わりに、前述
のイオン交換処理を施した膜を用いてもよいし、ポリエ
チレン、ポリプロピレン、ポリカーボネートなどのよう
に、耐水蒸気性、耐酸化性、熱可塑温度が電解質膜21
Hと近い膜を用いることもできる。
Here, the F-shaped portion 21Hc and the separator 2 are
As the co-material 28H for connecting the 4H and 25H, since the F-type film of the fluorine-based resin of the same material as the electrolyte membrane 21H is used, the electrolyte membrane 21H and the co-material 28H are well compatible with each other and both are melted during heating. Integrates easily and exhibits strong adhesion. The membrane used as the co-material 28H is the electrolyte membrane 21.
It has a film thickness sufficient to compensate for the strength of the H pressure-bonded portion, and the electrolyte membrane 21H and the separators 24H, 25H are bonded by thermocompression bonding.
Other types of membranes may be used as long as they have a thermoplastic property that makes a gas seal between them. Instead of the F-type membrane, a membrane that has been subjected to the above-mentioned ion exchange treatment may be used, and as with polyethylene, polypropylene, polycarbonate, etc., the electrolyte membrane 21 has a water vapor resistance, an oxidation resistance, and a thermoplastic temperature.
A film close to H can also be used.

【0079】以上説明した実施例では、白金などの触媒
はカーボン粉に担持させた上で適当な有機溶剤に分散さ
せ、電解質溶液を適量添加してペースト化し、スクリー
ン印刷によって電解質膜21上に固着した。このよう
に、平坦な電解質膜上に印刷によって触媒を固着する方
法によれば、触媒が均一に固着されるため、電池の動作
時に触媒活性を充分に利用することができ、固着する触
媒量も少なくて済む。電解質膜21に触媒を固着する方
法としては、この他に、スパッタ法、蒸着法、CVD
法、PVD法などの薄膜形成法で白金を担持させること
としてもよい。また、白金などの触媒は、電解質膜21
に固着させるのではなく、ガス拡散電極側に固着するこ
ともできる。カーボンクロスのように表面に凹凸のある
ガス拡散電極に触媒を固着する場合には、上記スクリー
ン印刷を行なう場合と同様に白金などの触媒を担持した
カーボン粉を作製し、このカーボン粉をガス拡散電極に
おける電解質膜側に練り込むことで容易に触媒の固着を
行なうことができる。
In the embodiments described above, a catalyst such as platinum is supported on carbon powder, dispersed in a suitable organic solvent, and an appropriate amount of an electrolyte solution is added to form a paste, which is fixed on the electrolyte membrane 21 by screen printing. did. As described above, according to the method of fixing the catalyst by printing on the flat electrolyte membrane, the catalyst is fixed uniformly, so that the catalytic activity can be fully utilized during the operation of the battery, and the amount of the fixed catalyst can be increased. It can be small. Other methods for fixing the catalyst to the electrolyte membrane 21 include sputtering, vapor deposition, and CVD.
The platinum may be supported by a thin film forming method such as a PVD method or a PVD method. Further, a catalyst such as platinum is used as the electrolyte membrane 21.
Instead of fixing to the gas diffusion electrode side, it is possible to fix to the gas diffusion electrode side. When fixing a catalyst to a gas diffusion electrode with uneven surface such as carbon cloth, prepare carbon powder carrying a catalyst such as platinum as in the case of performing the above screen printing, and use this carbon powder for gas diffusion. The catalyst can be easily fixed by kneading it into the electrode on the side of the electrolyte membrane.

【0080】以上本発明の実施例について説明したが、
本発明はこうした実施例に何等限定されるものではな
く、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々なる
様態で実施し得ることは勿論である。
The embodiments of the present invention have been described above.
It is needless to say that the present invention is not limited to these embodiments and can be implemented in various modes without departing from the scope of the present invention.

【図面の簡単な説明】[Brief description of drawings]

【図1】本発明の好適な一実施例である燃料電池10を
構成する単セル20の構造を模式的に表わす断面図であ
る。
FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing the structure of a unit cell 20 that constitutes a fuel cell 10 that is a preferred embodiment of the present invention.

【図2】単セル20および20Eでガスシールを実現す
る接続部の構成を示す断面図である。
FIG. 2 is a cross-sectional view showing a configuration of a connecting portion that realizes a gas seal with the unit cells 20 and 20E.

【図3】マスキング具30の構成を示す説明図である。FIG. 3 is an explanatory diagram showing a configuration of a masking tool 30.

【図4】電解質膜21の構造を示す説明図である。FIG. 4 is an explanatory diagram showing a structure of an electrolyte membrane 21.

【図5】イオン交換処理を施した電解質膜21の構造を
示す説明図である。
FIG. 5 is an explanatory diagram showing a structure of an electrolyte membrane 21 that has been subjected to an ion exchange treatment.

【図6】第2実施例におけるマスキング具40の構成を
示す説明図である。
FIG. 6 is an explanatory diagram showing a configuration of a masking tool 40 according to a second embodiment.

【図7】単セル20Cおよび20Gでガスシールを実現
する接続部の構成を示す断面図である。
FIG. 7 is a cross-sectional view showing a configuration of a connecting portion that realizes a gas seal in the unit cells 20C and 20G.

【図8】単セル20Dおよび20Hでガスシールを実現
する接続部の構成を示す断面図である。
FIG. 8 is a cross-sectional view showing a configuration of a connection portion that realizes gas sealing with the unit cells 20D and 20H.

【図9】前駆体膜であるF型膜の構造を示す説明図であ
る。
FIG. 9 is an explanatory diagram showing the structure of an F-type film that is a precursor film.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

10、10B、10C、10E、10F…燃料電池 20、20C、20D、20E、20G、20H…単セ
ル 21、21B、21C、21D、21E、21F、21
G、21H…電解質膜 21a、21Ba、21Ca、21Da…イオン交換部 21b、21Bb、21Cb、21Db、21Eb、2
1Eb、21Gb、21Hb…電池動作部 21c、21Hc…F型部 22…アノード 23…カソード 24、24C、24D、24E、24G、24H…セパ
レータ 24a…粗面化部 24P…燃料ガス流路 25…セパレータ 25a…粗面化部 25P…酸化ガス流路 26、27…集電板 28、28D、28H…共材 29…接着剤層 30…マスキング具 32…マスキング部 34…締結ボルト 40…マスキング具 42…マスキング部
10, 10B, 10C, 10E, 10F ... Fuel cell 20, 20C, 20D, 20E, 20G, 20H ... Single cell 21, 21B, 21C, 21D, 21E, 21F, 21
G, 21H ... Electrolyte membrane 21a, 21Ba, 21Ca, 21Da ... Ion exchange part 21b, 21Bb, 21Cb, 21Db, 21Eb, 2
1Eb, 21Gb, 21Hb ... Battery operation part 21c, 21Hc ... F type part 22 ... Anode 23 ... Cathode 24, 24C, 24D, 24E, 24G, 24H ... Separator 24a ... Roughening part 24P ... Fuel gas channel 25 ... Separator 25a ... Roughening part 25P ... Oxidizing gas flow path 26, 27 ... Current collecting plates 28, 28D, 28H ... Common material 29 ... Adhesive layer 30 ... Masking tool 32 ... Masking part 34 ... Fastening bolt 40 ... Masking tool 42 ... Masking part

Claims (12)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】 固体高分子膜を電解質層として用いた燃
料電池であって、 前記固体高分子膜は、陽イオン交換活性を有する活性領
域と、陽イオン交換活性を有しない不活性領域とを形成
し、 該不活性領域において、前記固体高分子膜を枠体に固着
してなる燃料電池。
1. A fuel cell using a solid polymer membrane as an electrolyte layer, wherein the solid polymer membrane comprises an active region having cation exchange activity and an inactive region having no cation exchange activity. A fuel cell formed by fixing the solid polymer membrane to a frame in the inactive region.
【請求項2】 前記不活性領域は疎水性を帯びた領域で
あり、 前記固体高分子膜の枠体への固着は、接着剤を用いた接
着によるものである請求項1記載の燃料電池。
2. The fuel cell according to claim 1, wherein the inactive region is a hydrophobic region, and the solid polymer film is fixed to the frame body by adhesion using an adhesive.
【請求項3】 前記不活性領域は熱可塑性を帯びた領域
であり、 前記固体高分子膜の枠体への固着は、熱圧着によるもの
である請求項1記載の燃料電池。
3. The fuel cell according to claim 1, wherein the inactive region is a thermoplastic region, and the solid polymer film is fixed to the frame body by thermocompression bonding.
【請求項4】 前記枠体が、前記固体高分子膜と共に設
けられたガス拡散電極を挟持するセパレータである請求
項1ないし3記載の燃料電池。
4. The fuel cell according to claim 1, wherein the frame is a separator sandwiching a gas diffusion electrode provided together with the solid polymer film.
【請求項5】 前記枠体において、前記固体高分子膜と
の固着に関わる領域が粗面化処理されている請求項3記
載の燃料電池。
5. The fuel cell according to claim 3, wherein a region of the frame body, which is associated with fixation with the solid polymer film, is roughened.
【請求項6】 固体高分子膜を電解質層として用いた燃
料電池であって、 前記固体高分子膜は、陽イオン交換活性を有する活性領
域と、陽イオン交換活性を有すること無く熱可塑性を備
えた不活性領域とを形成し、 該不活性領域において、熱可塑性を有する薄膜を介し
て、前記固体高分子膜を枠体に熱圧着によって固着して
なる燃料電池。
6. A fuel cell using a solid polymer membrane as an electrolyte layer, wherein the solid polymer membrane has an active region having cation exchange activity and thermoplasticity without cation exchange activity. And an inactive region, and the solid polymer film is fixed to the frame body by thermocompression bonding through a thin film having thermoplasticity in the inactive region.
【請求項7】 前記熱可塑性を有する薄膜が、前記固体
高分子膜における不活性領域と同一素材の薄膜である請
求項6記載の燃料電池。
7. The fuel cell according to claim 6, wherein the thermoplastic thin film is a thin film made of the same material as the inactive region of the solid polymer film.
【請求項8】 前記固体高分子膜の不活性領域は、該固
体高分子膜の所定の領域に対して陽イオン交換処理を行
なった領域である請求項1ないし7記載の燃料電池。
8. The fuel cell according to claim 1, wherein the inactive region of the solid polymer membrane is a region obtained by subjecting a predetermined region of the solid polymer membrane to cation exchange treatment.
【請求項9】 前記固体高分子膜の不活性領域は、該固
体高分子膜の不活性な前駆体膜を所定の処理によって活
性化する際、該前駆体膜の所定の領域のみ該所定の処理
を施すことなく、該前駆体膜の性質を保持させた領域で
ある請求項1ないし7記載の燃料電池。
9. The inactive region of the solid polymer film has only the predetermined region of the precursor film when the inactive precursor film of the solid polymer film is activated by a predetermined process. 8. The fuel cell according to claim 1, which is a region in which the properties of the precursor film are retained without treatment.
【請求項10】 固体高分子膜からなる電解質層の一部
を不活性化して、陽イオン交換活性を有しない不活性領
域を形成し、 該不活性領域において、前記固体高分子膜を枠体に固着
する燃料電池の製造方法。
10. An inactive region having no cation exchange activity is formed by inactivating a part of an electrolyte layer made of a solid polymer membrane, and the solid polymer membrane is framed in the inactive region. Of manufacturing a fuel cell that adheres to a substrate.
【請求項11】 陽イオン交換活性を有しない不活性な
固体高分子膜の主要部を活性化して、陽イオン交換活性
を備えた電解質層を形成し、 前記活性化の際に活性化されずに残った不活性領域にお
いて、前記固体高分子膜を枠体に固着する燃料電池の製
造方法。
11. An active solid polymer membrane having no cation exchange activity is activated to form an electrolyte layer having cation exchange activity, which is not activated during the activation. A method for manufacturing a fuel cell, wherein the solid polymer membrane is fixed to a frame in the remaining inactive region.
【請求項12】 陽イオン交換活性を備え、電解質層と
して使用可能な固体高分子膜であって、 該固体高分子膜は、その周縁部に、陽イオン交換活性を
有しない不活性領域を形成し、 該不活性領域において、前記固体高分子膜を枠体に固着
可能である固体高分子膜。
12. A solid polymer membrane having cation exchange activity, which can be used as an electrolyte layer, wherein the solid polymer membrane has an inactive region having no cation exchange activity at its peripheral portion. A solid polymer film capable of fixing the solid polymer film to a frame in the inactive region.
JP8028661A 1996-01-22 1996-01-22 Fuel cell and manufacture of fuel cell Pending JPH09199145A (en)

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Cited By (25)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH11154522A (en) * 1997-11-21 1999-06-08 Toyota Motor Corp Manufacture of fuel cell
WO2000010215A1 (en) * 1998-08-10 2000-02-24 Axiva Gmbh Fuel cell with improved long-term performance, method for operating a pme fuel cell and pme fuel cell battery
JP2002025582A (en) * 2000-07-06 2002-01-25 Toyota Central Res & Dev Lab Inc Patterned electrolyte film
WO2002015303A1 (en) * 2000-08-16 2002-02-21 Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. Fuel cell
EP1286408A2 (en) * 2001-08-16 2003-02-26 Asia Pacific Fuel Cell Technologies, Ltd. Modular single cell and assembled cell stack of a proton exchange membrane fuel cell
WO2005053071A1 (en) * 2003-11-25 2005-06-09 Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. Membrane electrode assembly and fuel cell using same
JP2006114227A (en) * 2004-10-12 2006-04-27 Nok Corp Sealing structure of fuel battery cell
WO2006070892A1 (en) 2004-12-28 2006-07-06 Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. Fuel cell and fuel cell stack provided with this
JP2006244811A (en) * 2005-03-02 2006-09-14 Toyota Motor Corp Fuel cell
JP2006339120A (en) * 2005-06-06 2006-12-14 Matsushita Electric Ind Co Ltd Fuel cell
WO2007026797A1 (en) * 2005-08-31 2007-03-08 Nissan Motor Co., Ltd. Electrolytic membrane-electrode assembly
WO2007043587A1 (en) * 2005-10-14 2007-04-19 Japan Gore-Tex Inc. Membrane electrode joint product and solid polymer electrolyte fuel battery
JP2007157420A (en) * 2005-12-02 2007-06-21 Samsung Sdi Co Ltd Sealing material for fuel cell, fuel cell, and manufacturing method of fuel cell
JP2007179850A (en) * 2005-12-27 2007-07-12 Nissan Motor Co Ltd Membrane electrode assembly for fuel cell and solid polymer fuel cell using same
JP2007194121A (en) * 2006-01-20 2007-08-02 Toyota Central Res & Dev Lab Inc Membrane electrode assembly and polymer electrolyte fuel cell
JP2007280751A (en) * 2006-04-06 2007-10-25 Nok Corp Fuel cell, separator, and manufacturing method of these
WO2008029818A1 (en) * 2006-09-06 2008-03-13 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha Electrolyte membrane, membrane electrode assembly, and methods for manufacturing the same
JP2008078123A (en) * 2006-08-14 2008-04-03 Gm Global Technology Operations Inc Localized deactivation of membrane
US7569298B2 (en) 2001-06-08 2009-08-04 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha Separator seal structure for a fuel cell
EP2096701A2 (en) 2008-02-21 2009-09-02 Tokai Rubber Industries, Ltd. Fuell cell, fuel cell stack, and method for manufacturing fuel cell
JP2010212247A (en) * 2010-04-14 2010-09-24 Toyota Central R&D Labs Inc Membrane electrode assembly and solid polymer fuel cell
JP2013168353A (en) * 2012-01-16 2013-08-29 Honda Motor Co Ltd Electrolyte membrane-electrode structure equipped with fuel cell resin frame
JP2018098190A (en) * 2016-12-13 2018-06-21 現代自動車株式会社Hyundai Motor Company Membrane-electrode assembly for fuel battery and method for manufacturing the same
JP2020136065A (en) * 2019-02-19 2020-08-31 本田技研工業株式会社 Fuel cell and manufacturing method thereof
WO2022270286A1 (en) 2021-06-21 2022-12-29 株式会社巴川製紙所 Solid polymer fuel cell sealing material

Cited By (40)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6733916B2 (en) 1997-11-21 2004-05-11 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha Method of manufacturing fuel cells and fuel cells manufactured by the method
JPH11154522A (en) * 1997-11-21 1999-06-08 Toyota Motor Corp Manufacture of fuel cell
WO2000010215A1 (en) * 1998-08-10 2000-02-24 Axiva Gmbh Fuel cell with improved long-term performance, method for operating a pme fuel cell and pme fuel cell battery
JP2002533869A (en) * 1998-08-10 2002-10-08 セラニーズ・ヴェンチャーズ・ゲーエムベーハー PEM fuel cell with improved long-term performance, method of operating PEM fuel cell, and PEM fuel cell storage battery
US6852440B1 (en) 1998-08-10 2005-02-08 Axiva Gmbh Fuel cell with improved long term performance, method for operating a PME fuel cell and PME fuel cell battery
JP2002025582A (en) * 2000-07-06 2002-01-25 Toyota Central Res & Dev Lab Inc Patterned electrolyte film
WO2002015303A1 (en) * 2000-08-16 2002-02-21 Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. Fuel cell
US7569298B2 (en) 2001-06-08 2009-08-04 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha Separator seal structure for a fuel cell
EP1286408A2 (en) * 2001-08-16 2003-02-26 Asia Pacific Fuel Cell Technologies, Ltd. Modular single cell and assembled cell stack of a proton exchange membrane fuel cell
WO2005053071A1 (en) * 2003-11-25 2005-06-09 Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. Membrane electrode assembly and fuel cell using same
JP2006114227A (en) * 2004-10-12 2006-04-27 Nok Corp Sealing structure of fuel battery cell
US8278007B2 (en) 2004-12-28 2012-10-02 Panasonic Corporation Fuel cell and fuel cell stack comprising the same
EP1734604A1 (en) * 2004-12-28 2006-12-20 Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. Fuel cell and fuel cell stack provided with this
WO2006070892A1 (en) 2004-12-28 2006-07-06 Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. Fuel cell and fuel cell stack provided with this
EP1734604A4 (en) * 2004-12-28 2009-11-11 Panasonic Corp Fuel cell and fuel cell stack provided with this
JP2006244811A (en) * 2005-03-02 2006-09-14 Toyota Motor Corp Fuel cell
JP2006339120A (en) * 2005-06-06 2006-12-14 Matsushita Electric Ind Co Ltd Fuel cell
WO2007026797A1 (en) * 2005-08-31 2007-03-08 Nissan Motor Co., Ltd. Electrolytic membrane-electrode assembly
WO2007043587A1 (en) * 2005-10-14 2007-04-19 Japan Gore-Tex Inc. Membrane electrode joint product and solid polymer electrolyte fuel battery
JP2007109576A (en) * 2005-10-14 2007-04-26 Japan Gore Tex Inc Membrane electrode assembly and solid polymer fuel cell
JP2007157420A (en) * 2005-12-02 2007-06-21 Samsung Sdi Co Ltd Sealing material for fuel cell, fuel cell, and manufacturing method of fuel cell
JP2007179850A (en) * 2005-12-27 2007-07-12 Nissan Motor Co Ltd Membrane electrode assembly for fuel cell and solid polymer fuel cell using same
JP2007194121A (en) * 2006-01-20 2007-08-02 Toyota Central Res & Dev Lab Inc Membrane electrode assembly and polymer electrolyte fuel cell
JP4514718B2 (en) * 2006-01-20 2010-07-28 株式会社豊田中央研究所 Membrane electrode assembly and polymer electrolyte fuel cell
US8187765B2 (en) 2006-01-20 2012-05-29 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha Membrane electrode assembly and polymer electrolyte membrane fuel cell
JP2007280751A (en) * 2006-04-06 2007-10-25 Nok Corp Fuel cell, separator, and manufacturing method of these
JP2008078123A (en) * 2006-08-14 2008-04-03 Gm Global Technology Operations Inc Localized deactivation of membrane
US8617760B2 (en) 2006-08-14 2013-12-31 GM Global Technology Operations LLC Localized deactivation of a membrane
JP2008066084A (en) * 2006-09-06 2008-03-21 Toyota Motor Corp Electrolyte membrane, membrane electrode assembly, and manufacturing method of them
WO2008029818A1 (en) * 2006-09-06 2008-03-13 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha Electrolyte membrane, membrane electrode assembly, and methods for manufacturing the same
US8974982B2 (en) 2008-02-21 2015-03-10 Tokai Rubber Industries, Ltd. Fuel cell, fuel cell stack, and method for manufacturing fuel cell
EP2096701A2 (en) 2008-02-21 2009-09-02 Tokai Rubber Industries, Ltd. Fuell cell, fuel cell stack, and method for manufacturing fuel cell
JP2010212247A (en) * 2010-04-14 2010-09-24 Toyota Central R&D Labs Inc Membrane electrode assembly and solid polymer fuel cell
JP2013168353A (en) * 2012-01-16 2013-08-29 Honda Motor Co Ltd Electrolyte membrane-electrode structure equipped with fuel cell resin frame
US9331346B2 (en) 2012-01-16 2016-05-03 Honda Motor Co., Ltd. Fuel cell resin frame equipped membrane electrode assembly
JP2018098190A (en) * 2016-12-13 2018-06-21 現代自動車株式会社Hyundai Motor Company Membrane-electrode assembly for fuel battery and method for manufacturing the same
CN108232256A (en) * 2016-12-13 2018-06-29 现代自动车株式会社 For the membrane electrode assembly and its manufacturing method of fuel cell
JP2020136065A (en) * 2019-02-19 2020-08-31 本田技研工業株式会社 Fuel cell and manufacturing method thereof
WO2022270286A1 (en) 2021-06-21 2022-12-29 株式会社巴川製紙所 Solid polymer fuel cell sealing material
KR20240024785A (en) 2021-06-21 2024-02-26 가부시키가이샤 도모에가와 세이시쇼 Solid polymer fuel cell sealing material

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