JPH0883620A - インターコネクタ材料 - Google Patents
インターコネクタ材料Info
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- JPH0883620A JPH0883620A JP6217001A JP21700194A JPH0883620A JP H0883620 A JPH0883620 A JP H0883620A JP 6217001 A JP6217001 A JP 6217001A JP 21700194 A JP21700194 A JP 21700194A JP H0883620 A JPH0883620 A JP H0883620A
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- Japan
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- conductivity
- reduction
- interconnector
- thermal expansion
- expansion coefficient
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
Landscapes
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 固体電解質としてＹＳＺを使用する電気化学
セルのインターコネクタ材料に関する。 【構成】 （Ｙ1-x Ｃａx ）（Ｃｒ1-y Ｍｇy ）Ｏ
3 （但し、０．１≦ｘ≦０．４、０．０５≦ｙ≦０．
２）なる化学組成を有するイットリウムランタンクロマ
イト質材料よりなるＹＳＺ型電気化学セルのインターコ
ネクタ材料。
セルのインターコネクタ材料に関する。 【構成】 （Ｙ1-x Ｃａx ）（Ｃｒ1-y Ｍｇy ）Ｏ
3 （但し、０．１≦ｘ≦０．４、０．０５≦ｙ≦０．
２）なる化学組成を有するイットリウムランタンクロマ
イト質材料よりなるＹＳＺ型電気化学セルのインターコ
ネクタ材料。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は固体電解質燃料電池や固
体電解質水蒸気電解装置のような電気化学セルのインタ
ーコネクタ材料に関する。
体電解質水蒸気電解装置のような電気化学セルのインタ
ーコネクタ材料に関する。
【０００２】
【従来の技術】固体電解質燃料電池（以下、ＳＯＦＣと
略称する）を例に採って説明すると、ＳＯＦＣにおいて
は、単セルを複層化し電圧を上げて電力を得るため、接
続用材料としてのインターコネクタが使用される。イン
ターコネクタは電気的な接続をすると同時に、高温にお
いて酸化性ガス（空気）と還元性ガス（燃料）を分離す
る役目を併せもっている。従って、インターコネクタ材
料として、金属としては高融点金属、酸化物としてはＭ
ｇ，Ｃａなどをドーピングしたペロブスカイト型酸化物
であるランタンクロマイトが使用されている。
略称する）を例に採って説明すると、ＳＯＦＣにおいて
は、単セルを複層化し電圧を上げて電力を得るため、接
続用材料としてのインターコネクタが使用される。イン
ターコネクタは電気的な接続をすると同時に、高温にお
いて酸化性ガス（空気）と還元性ガス（燃料）を分離す
る役目を併せもっている。従って、インターコネクタ材
料として、金属としては高融点金属、酸化物としてはＭ
ｇ，Ｃａなどをドーピングしたペロブスカイト型酸化物
であるランタンクロマイトが使用されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】高融点金属でもＳＯＦ
Ｃの使用温度は１０００℃程度と高いため、長時間の使
用においては酸化雰囲気では酸化物を形成して表面が絶
縁体となるため、電気の導通が悪くなるため好ましくな
い。一方、酸化物であるランタンクロマイトは酸化雰囲
気中では安定であるものの導電性が低く、還元雰囲気中
では還元されて導電性などの特性が変化しやすいという
問題がある。そこで、導電性向上のため、Ｍｇ、Ｃａ、
Ｓｒなどのアルカリ土類金属をドーピングして使用して
いる。導電性はＳｒ＞Ｃａ＞Ｍｇの順にドーピングされ
たランタンクロマイトの導電率は高くなる。
Ｃの使用温度は１０００℃程度と高いため、長時間の使
用においては酸化雰囲気では酸化物を形成して表面が絶
縁体となるため、電気の導通が悪くなるため好ましくな
い。一方、酸化物であるランタンクロマイトは酸化雰囲
気中では安定であるものの導電性が低く、還元雰囲気中
では還元されて導電性などの特性が変化しやすいという
問題がある。そこで、導電性向上のため、Ｍｇ、Ｃａ、
Ｓｒなどのアルカリ土類金属をドーピングして使用して
いる。導電性はＳｒ＞Ｃａ＞Ｍｇの順にドーピングされ
たランタンクロマイトの導電率は高くなる。
【０００４】次に、ＳＯＦＣは固体電解質（例えばイッ
トリア安定化ジルコニア：ＹＳＺ）及び酸素極、燃料極
などの電極及びインターコネクタの複合体であるため、
インターコネクタとベースとなるＹＳＺの熱膨張率は一
致している必要がある。この点からはＳｒをドーピング
したランタンクロマイトが熱膨張率：１０×１０-6・℃
-1程度であり、固体電解質であるＹＳＺとほぼ一致して
いる。従って、ＳＯＦＣ用のインターコネクタとしては
導電率が高く、また固体電解質であるＹＳＺと熱膨張率
がほぼ一致する、Ｓｒをドーピングしたランタンクロマ
イトが使用されている。しかしながら、還元雰囲気での
挙動をみると、Ｓｒをドーピングしたランタンクロマイ
トは還元による膨張が比較的大きいため、インターコネ
クタの変形及び割れ、電極との剥離などの原因になるこ
とが推察される。
トリア安定化ジルコニア：ＹＳＺ）及び酸素極、燃料極
などの電極及びインターコネクタの複合体であるため、
インターコネクタとベースとなるＹＳＺの熱膨張率は一
致している必要がある。この点からはＳｒをドーピング
したランタンクロマイトが熱膨張率：１０×１０-6・℃
-1程度であり、固体電解質であるＹＳＺとほぼ一致して
いる。従って、ＳＯＦＣ用のインターコネクタとしては
導電率が高く、また固体電解質であるＹＳＺと熱膨張率
がほぼ一致する、Ｓｒをドーピングしたランタンクロマ
イトが使用されている。しかしながら、還元雰囲気での
挙動をみると、Ｓｒをドーピングしたランタンクロマイ
トは還元による膨張が比較的大きいため、インターコネ
クタの変形及び割れ、電極との剥離などの原因になるこ
とが推察される。
【０００５】また、その他のインターコネクタ候補材料
として希土類金属元素−クロマイト系のペロブスカイト
型酸化物が候補材料として考えられている。その中で
も、Ｙ 1-x Ｃａx ＣｒＯ3 （カルシウムドープイットリ
ウムクロマイト）は有望な材料と考えられるものの還元
による膨張が比較的大きく、この点が問題として残され
ている。
として希土類金属元素−クロマイト系のペロブスカイト
型酸化物が候補材料として考えられている。その中で
も、Ｙ 1-x Ｃａx ＣｒＯ3 （カルシウムドープイットリ
ウムクロマイト）は有望な材料と考えられるものの還元
による膨張が比較的大きく、この点が問題として残され
ている。
【０００６】本発明は上記技術水準に鑑み、導電性が高
く、熱膨張率も１０×１０-6・℃-1程度であって、しか
も還元性雰囲気下においても膨張が非常に少い電気化学
セルのインターコネクタ材料を提供しようとするもので
ある。
く、熱膨張率も１０×１０-6・℃-1程度であって、しか
も還元性雰囲気下においても膨張が非常に少い電気化学
セルのインターコネクタ材料を提供しようとするもので
ある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明は（Ｙ1-x Ｃ
ａx ）（Ｃｒ1-y Ｍｇy ）Ｏ3 （但し、０．１≦ｘ≦
０．４、０．０５≦ｙ≦０．２）なる化学組成を有する
イットリウムランタンクロマイト質材料よりなることを
特徴とするイットリア安定化ジルコニア固体電解質型電
気化学セルのインターコネクタ材料である。
ａx ）（Ｃｒ1-y Ｍｇy ）Ｏ3 （但し、０．１≦ｘ≦
０．４、０．０５≦ｙ≦０．２）なる化学組成を有する
イットリウムランタンクロマイト質材料よりなることを
特徴とするイットリア安定化ジルコニア固体電解質型電
気化学セルのインターコネクタ材料である。
【０００８】本発明によって、導電率が２０Ｓ・ｃｍ-1
以上、還元膨張率が０．２％以下、熱膨張係数がＹＳＺ
の熱膨張率１０．２×１０-6・℃-1に近いインターコネ
クタ材が提供される。
以上、還元膨張率が０．２％以下、熱膨張係数がＹＳＺ
の熱膨張率１０．２×１０-6・℃-1に近いインターコネ
クタ材が提供される。
【０００９】
【作用】本発明はイットリウムクロマイト質材料の導電
率を落さないで還元時の膨張を防止するため鋭意検討を
行った結果、イットリウムクロマイトのＡサイトＹとＢ
サイトＣｒの固溶元素としてＣａとＭｇを同時に置換さ
せることにより還元時の膨張を低くおさえることが可能
であることを見出した。従来、ＢサイトのＣｒの一部を
Ｍｇで置換すれば還元時の膨張は少いことは判明してい
たが、Ｍｇ置換の場合、１０００℃における導電率は１
０〜１５Ｓ・ｃｍ-1程度と低く、また、熱膨張率も８〜
９×１０-6・℃-1程度であった。一方、ＡサイトのＹの
一部をＣａで置換した場合、１０００℃における導電率
は３０Ｓ・ｃｍ-1以上と高く、また熱膨張率も１０×１
０-6・℃-1程度とＳＯＦＣの主要構成部材であるＹＳＺ
とほぼ一致しているが、還元時における膨張が大きいこ
とがわかっていた。
率を落さないで還元時の膨張を防止するため鋭意検討を
行った結果、イットリウムクロマイトのＡサイトＹとＢ
サイトＣｒの固溶元素としてＣａとＭｇを同時に置換さ
せることにより還元時の膨張を低くおさえることが可能
であることを見出した。従来、ＢサイトのＣｒの一部を
Ｍｇで置換すれば還元時の膨張は少いことは判明してい
たが、Ｍｇ置換の場合、１０００℃における導電率は１
０〜１５Ｓ・ｃｍ-1程度と低く、また、熱膨張率も８〜
９×１０-6・℃-1程度であった。一方、ＡサイトのＹの
一部をＣａで置換した場合、１０００℃における導電率
は３０Ｓ・ｃｍ-1以上と高く、また熱膨張率も１０×１
０-6・℃-1程度とＳＯＦＣの主要構成部材であるＹＳＺ
とほぼ一致しているが、還元時における膨張が大きいこ
とがわかっていた。
【００１０】しかしながら、本発明のように、Ａサイト
のＹの一部をＣａで、ＢサイトのＣｒの一部をＭｇで同
時置換することによりＳＯＦＣのインターコネクタとし
て要求される性質、つまり熱膨張率をＹＳＺにほぼ一致
させ、導電率は高く、かつ、還元時における膨張をほぼ
防止できるようにしたものである。
のＹの一部をＣａで、ＢサイトのＣｒの一部をＭｇで同
時置換することによりＳＯＦＣのインターコネクタとし
て要求される性質、つまり熱膨張率をＹＳＺにほぼ一致
させ、導電率は高く、かつ、還元時における膨張をほぼ
防止できるようにしたものである。
【００１１】
【実施例】イットリウムクロマイトとして下記組成のペ
ロブスカイト型酸化物を試作した。
ロブスカイト型酸化物を試作した。
【化１】（Ｙ1-x Ｃａx ）（Ｃｒ1-y Ｍｇy ）Ｏ3 但し、０≦ｘ≦０．５、０≦ｙ≦０．４
【００１２】原料粉末として、酸化イットリウム、炭酸
カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化クロムを所定割合
に配合した後、ボールミルを用いて混合し、次に１３０
０℃において１０時間熱処理して複合酸化物粉末を得
た。次に、１００ｋｇ／ｃｍ2で一軸プレスして６０ｍ
ｍφ×５ｍｍｔ程度の円板を得た後、２０００ｋｇ／ｃ
ｍ2 でＣＩＰ処理して成形体を得た。最後に１５００〜
１７００℃の各条件において焼結して焼結体を得た。
カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化クロムを所定割合
に配合した後、ボールミルを用いて混合し、次に１３０
０℃において１０時間熱処理して複合酸化物粉末を得
た。次に、１００ｋｇ／ｃｍ2で一軸プレスして６０ｍ
ｍφ×５ｍｍｔ程度の円板を得た後、２０００ｋｇ／ｃ
ｍ2 でＣＩＰ処理して成形体を得た。最後に１５００〜
１７００℃の各条件において焼結して焼結体を得た。
【００１３】次に、円板焼結体から３×４×４０ｍｍの
テストピースを加工し物性測定用サンプルとした。各物
性測定は次のように実施した。
テストピースを加工し物性測定用サンプルとした。各物
性測定は次のように実施した。
【００１４】〔還元膨張率〕：テストピースを水素雰囲
気中、１０００℃５時間保持した後冷却し、長さ変化を
測定した。
気中、１０００℃５時間保持した後冷却し、長さ変化を
測定した。
【００１５】〔導電率〕：テストピースに４本の白金リ
ード線（間隔：約１０ｍｍ）を巻きつけ、各温度におい
て直流４端子法により測定した。
ード線（間隔：約１０ｍｍ）を巻きつけ、各温度におい
て直流４端子法により測定した。
【００１６】〔熱膨張率〕：テストピースを１０℃／ｍ
ｉｎで昇温し、熱膨張を連続的に測定した。
ｉｎで昇温し、熱膨張を連続的に測定した。
【００１７】図１は還元膨張率のデータを示す。横軸は
イットリウムクロマイトの組成、縦軸は還元膨張率を示
す。ｘ＝０．２の場合還元膨張率は０．３％であり大き
いのに対し、ｘ＝０．２でもｙ＝０．１とすると還元膨
張率は０．０８％であり、かなり低下させることが可能
である。
イットリウムクロマイトの組成、縦軸は還元膨張率を示
す。ｘ＝０．２の場合還元膨張率は０．３％であり大き
いのに対し、ｘ＝０．２でもｙ＝０．１とすると還元膨
張率は０．０８％であり、かなり低下させることが可能
である。
【００１８】図２は１０００℃における導電率を示す。
横軸はイットリウムクロマイトの組成、縦軸は導電率を
示す。ｘ＝０．２，ｙ＝０の場合３７Ｓ・ｃｍ-1と高い
が、ｘ＝０，ｙ＝０．１では１４Ｓ・ｃｍ-1と半分以下
となる。一方、ｘ＝０．２，ｙ＝０．１とすることによ
り３３Ｓ・ｃｍ-1程度となり、導電率の低下は小さい。
横軸はイットリウムクロマイトの組成、縦軸は導電率を
示す。ｘ＝０．２，ｙ＝０の場合３７Ｓ・ｃｍ-1と高い
が、ｘ＝０，ｙ＝０．１では１４Ｓ・ｃｍ-1と半分以下
となる。一方、ｘ＝０．２，ｙ＝０．１とすることによ
り３３Ｓ・ｃｍ-1程度となり、導電率の低下は小さい。
【００１９】図３は熱膨張率を示す。横軸はイットリウ
ムクロマイトの組成、縦軸は熱膨張率を示す。ｘ＝０．
２，ｙ＝０の場合、１０．３×１０-6・℃-1とＹＳＺ
（１０．３×１０-6・℃-1）と一致しているが、ｙ＝
０．１，ｘ＝０の場合、９．０×１０-6・℃-1と１０％
の差が生じる。ｘ＝０．２，ｙ＝０．１とすることによ
り熱膨張率は１０．２×１０-6・℃-1とＹＳＺとほぼ一
致している。
ムクロマイトの組成、縦軸は熱膨張率を示す。ｘ＝０．
２，ｙ＝０の場合、１０．３×１０-6・℃-1とＹＳＺ
（１０．３×１０-6・℃-1）と一致しているが、ｙ＝
０．１，ｘ＝０の場合、９．０×１０-6・℃-1と１０％
の差が生じる。ｘ＝０．２，ｙ＝０．１とすることによ
り熱膨張率は１０．２×１０-6・℃-1とＹＳＺとほぼ一
致している。
【００２０】図４はｘ及びｙを連続的に変化させて試作
したサンプルの還元膨張率を示す。横軸はｘであり、縦
軸が還元膨張率を示す。図中のデータはそれぞれｙを変
えた時のデータである。還元膨張率を０．４％以下とす
るにはｘが０．４以下ｙが０．２以下とすることが好ま
しいことが判る。
したサンプルの還元膨張率を示す。横軸はｘであり、縦
軸が還元膨張率を示す。図中のデータはそれぞれｙを変
えた時のデータである。還元膨張率を０．４％以下とす
るにはｘが０．４以下ｙが０．２以下とすることが好ま
しいことが判る。
【００２１】以上のデータを奏合して考察した結果、本
発明のＹＳＺを使用する電気化学セルのインターコネク
タ材料として適当なイットリウムクロマイトの化学組成
（Ｙ 1-x Ｃａx ）（Ｃｒ1-y Ｍｇy ）のｘは０．１≦ｘ
≦０．４、ｙは０．０５≦ｙ≦０．２の範囲であること
を確認した。
発明のＹＳＺを使用する電気化学セルのインターコネク
タ材料として適当なイットリウムクロマイトの化学組成
（Ｙ 1-x Ｃａx ）（Ｃｒ1-y Ｍｇy ）のｘは０．１≦ｘ
≦０．４、ｙは０．０５≦ｙ≦０．２の範囲であること
を確認した。
【００２２】
【発明の効果】イットリウムクロマイト（ＹＣｒＯ3 ）
材料について、Ｙの一部をＣａ，Ｃｒの一部をＭｇに置
換することにより、還元時における膨張を防止できると
同時に導電率及び熱膨張率も高く保持できる。
材料について、Ｙの一部をＣａ，Ｃｒの一部をＭｇに置
換することにより、還元時における膨張を防止できると
同時に導電率及び熱膨張率も高く保持できる。
【図１】（Ｙ1-x Ｃａx ）（Ｃｒ1-y Ｍｇy ）の還元膨
張率と組成（ｘ，ｙ値）の一実施例の関係を示す図表。
張率と組成（ｘ，ｙ値）の一実施例の関係を示す図表。
【図２】（Ｙ1-x Ｃａx ）（Ｃｒ1-y Ｍｇy ）の導電率
と組成（ｘ，ｙ値）の一実施例の関係を示す図表。
と組成（ｘ，ｙ値）の一実施例の関係を示す図表。
【図３】（Ｙ1-x Ｃａx ）（Ｃｒ1-y Ｍｇy ）の熱膨張
率と組成（ｘ，ｙ値）の一実施例の関係を示す図表。
率と組成（ｘ，ｙ値）の一実施例の関係を示す図表。
【図４】（Ｙ1-x Ｃａx ）（Ｃｒ1-y Ｍｇy ）の還元膨
張率と組成（ｘ，ｙ値）の一般的な関係を示す図表。
張率と組成（ｘ，ｙ値）の一般的な関係を示す図表。
Claims (1)
- 【請求項１】 （Ｙ1-x Ｃａx ）（Ｃｒ1-y Ｍｇy ）Ｏ
3 （但し、０．１≦ｘ≦０．４、０．０５≦ｙ≦０．
２）なる化学組成を有するイットリウムランタンクロマ
イト質材料よりなることを特徴とするイットリア安定化
ジルコニア固体電解質型電気化学セルのインターコネク
タ材料。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6217001A JPH0883620A (ja) | 1994-09-12 | 1994-09-12 | インターコネクタ材料 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6217001A JPH0883620A (ja) | 1994-09-12 | 1994-09-12 | インターコネクタ材料 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0883620A true JPH0883620A (ja) | 1996-03-26 |
Family
ID=16697269
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6217001A Withdrawn JPH0883620A (ja) | 1994-09-12 | 1994-09-12 | インターコネクタ材料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0883620A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5958304A (en) * | 1993-06-21 | 1999-09-28 | Gas Research Institute | Doped lanthanum chromite material for bipolar interconnects for solid oxide fuel cells |
| JP2012099322A (ja) * | 2010-11-01 | 2012-05-24 | Ngk Insulators Ltd | 固体酸化物型燃料電池 |
-
1994
- 1994-09-12 JP JP6217001A patent/JPH0883620A/ja not_active Withdrawn
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5958304A (en) * | 1993-06-21 | 1999-09-28 | Gas Research Institute | Doped lanthanum chromite material for bipolar interconnects for solid oxide fuel cells |
| JP2012099322A (ja) * | 2010-11-01 | 2012-05-24 | Ngk Insulators Ltd | 固体酸化物型燃料電池 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Application deemed to be withdrawn because no request for examination was validly filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20011120 |