JPH0859889A - Fiber-reinforced thermoplastic resin sheet and its production - Google Patents

Abstract

PURPOSE: To provide a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet excellent in flow and mechanical properties and reduced in dispersion of properties at a high productivity by adjusting the degree of opening and fiber length of the reinforcing fibers on an extruder with its screw and/or cylinder being modified. CONSTITUTION: A fiber-reinforced thermoplastic resin sheet, wherein the ratio (Lw/Ln) (wherein Lw is the weight-mean fiber length of the reinforcing fiber in the sheet, and Ln is the number-mean fiber length of the fiber) is 1.1-5.0, the weight-average fiber length is 3-200mm, and the content of bundles each composed of at least 10 reinforcing fibers is 60% or below based on all the observed reinforcing fibers.

Description

【発明の詳細な説明】Detailed Description of the Invention

【０００１】[0001]

【産業上の利用分野】本発明は、強化繊維を開繊し繊維
長が制御され、成形性や機械的性質に優れた繊維強化熱
可塑性樹脂シート及び高い生産性を有するその製造方法
に関する。更に詳しくは、自動車のシリンダヘッドカバ
ー、バンパービーム、シートフレーム、インスツルメン
トパネル、ホイールキャップ、バッテリートレー、外板
材等や、ＯＡや家電機器のシャーシや筐体等、更には、
工具ハウジング等の熱成形用シートに適した繊維強化熱
可塑性樹脂シートに関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet which is capable of opening reinforcing fibers to control the fiber length and having excellent moldability and mechanical properties, and a method for producing the same having high productivity. More specifically, a cylinder head cover of an automobile, a bumper beam, a seat frame, an instrument panel, a wheel cap, a battery tray, an outer plate material and the like, a chassis and a case of OA and home electric appliances, and further,
The present invention relates to a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet suitable for a thermoforming sheet such as a tool housing.

【０００２】[0002]

【従来の技術】繊維強化熱可塑性樹脂シートは、その優
れた機械的性質を活かして、構造体として利用された
り、スタンピング成形等により特定の形状に成形して自
動車部品やＯＡ機器などの種々の用途に使用されてい
る。その繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法として
は、特公昭６３−１５１３５号公報のようなガラス繊維
マットを熱可塑性樹脂シートで挟み込むラミネート法に
よるシートや特公平４−４０３７２号公報のごとき７〜
５０ｍｍの不連続繊維を含む抄紙法によるシートが知ら
れている。また特開昭５９−４９９２９号公報や特開昭
６２−２０８９１４号公報記載のように熱可塑性樹脂粉
末と強化繊維をジェット気流下で混合し、その混合物を
コンベアベルト上に集積させ搬送しながら加熱、加圧し
て熱可塑性樹脂を溶融させて熱可塑性樹脂シートを得る
方法が知られている。また、特開平２−２３５６１３号
公報のような熱可塑性樹脂と３〜１００ｍｍのガラス繊
維からなるウェブ状材料を押出機内に導入し、溶融混練
金型に供給してウェブシートを成形する方法も知られて
いる。2. Description of the Related Art A fiber reinforced thermoplastic resin sheet is utilized as a structure by taking advantage of its excellent mechanical properties, or is molded into a specific shape by stamping molding or the like to be used in various parts such as automobile parts and OA equipment. Used for purposes. As a method for producing the fiber reinforced thermoplastic resin sheet, a sheet by a laminating method in which a glass fiber mat is sandwiched between thermoplastic resin sheets as in Japanese Patent Publication No. Sho 63-15135 or Japanese Patent Publication No. 40372/1992 is used.
A sheet made by a papermaking method containing 50 mm discontinuous fibers is known. Further, as described in JP-A-59-49929 and JP-A-62-208914, thermoplastic resin powder and reinforcing fibers are mixed in a jet stream, and the mixture is accumulated on a conveyor belt and heated while being conveyed. A method is known in which a thermoplastic resin sheet is obtained by applying pressure to melt the thermoplastic resin. Further, there is also known a method of forming a web sheet by introducing a web-shaped material composed of a thermoplastic resin and glass fibers of 3 to 100 mm into an extruder and feeding it into a melt-kneading die as in JP-A-2-235613. Has been.

【０００３】また、押出機によって、強化繊維の開繊性
や繊維長を制御しようとする試みは、特開昭５８−５６
８１８号公報のごとく二軸押出機の第二の供給口からガ
ラスロービングを供給して単繊維化する方法、特開昭６
０−２２１４６０号公報のごとき強化された材料や特開
平４−１２５１１０号公報のように混練装置内で切断さ
れた短繊維を分散させた材料や特公平４−８０８１０号
公報のようにピストン運動を利用して混練する方法が知
られている。また、スクリューやシリンダ加工された押
出機としては、特公昭６２−５７４９１号公報のよう
に、有機フィラーを擦り潰すために多数の突起を有する
開繊混練領域を設けたスクリュ、特公昭６３−５６８４
５号公報のように無機物添加剤等を破砕するため凹凸加
工したバリアー型ミキシング部のスクリュや特公昭６０
−８９３４号公報のように熱可塑性樹脂を混練するため
特殊加工されたシリンダやスクリュからなる混練要素が
知られている。Further, an attempt to control the spreadability and fiber length of reinforcing fibers by an extruder is disclosed in JP-A-58-56.
As disclosed in Japanese Patent No. 818, a method in which glass roving is supplied from a second supply port of a twin-screw extruder to form a single fiber.
No. 0-212460, a reinforced material, a material in which short fibers cut in a kneading device are dispersed as in JP-A-4-125110, and a piston motion as in JP-B-4-80810. A method of utilizing and kneading is known. Further, as an extruder machined with screws or cylinders, a screw provided with an open fiber kneading region having a large number of projections for crushing an organic filler, as in Japanese Patent Publication No. 62-57491, Japanese Patent Publication No. 63-5684.
As described in Japanese Patent Publication No. 5, a screw of a barrier type mixing section which is processed to be uneven to crush inorganic additives and the like and Japanese Patent Publication No. 60
A kneading element including a cylinder and a screw specially processed for kneading a thermoplastic resin as in Japanese Patent No. 8934 is known.

【０００４】[0004]

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記繊
維強化熱可塑性樹脂シートでは高い生産性で、シート中
の繊維長を長く保ちつつ、開繊度合を制御することは難
しく、また、樹脂と繊維の界面の接着強度が低くなった
りして強度不足となる問題がある。特公昭６３−１５１
３５号公報記載の方法では機械的性質は優れるものの、
繊維が束で存在するため流動性が悪く、コーナー部等に
繊維が流れなかったり、部分的に強度がひくいところが
発生する問題がある。また、特公平４−４０３７２号公
報記載の方法では繊維破損がなく単繊維レベルまで開繊
した均質なシートが得られるものの、混練作用が小さい
ため、樹脂と強化繊維界面の接着強度が低く、機械的性
質に劣る問題点もある。また、特開昭５９−４９９２９
号公報や特開昭６２−２０８９１４号公報記載の方法に
よると、シート中に長いガラス繊維は存在するものの、
製造効率が悪かったり、樹脂とガラス繊維の分布が不均
一であったり、界面の接着力が弱かったりして高い物性
値が得られない。However, with the above fiber reinforced thermoplastic resin sheet, it is difficult to control the degree of opening with high productivity, while keeping the fiber length in the sheet long. There is a problem that the adhesive strength at the interface becomes low and the strength becomes insufficient. Japanese Patent Publication Sho 63-151
Although the method described in Japanese Patent No. 35 has excellent mechanical properties,
Since the fibers are present as a bundle, the fluidity is poor, and there is a problem that the fibers do not flow to the corners or the like, or there is a part where the strength is low. Further, according to the method described in Japanese Patent Publication No. 40372/1992, although a homogeneous sheet having no fiber breakage and opened to a single fiber level can be obtained, since the kneading action is small, the adhesive strength at the interface between the resin and the reinforcing fiber is low, and the machine There is also a problem that it is inferior in nature. Also, JP-A-59-49929
According to the method described in Japanese Patent Publication No. 62-208914 and Japanese Patent Laid-Open No. 62-208914, although long glass fibers are present in the sheet,
High physical properties cannot be obtained due to poor production efficiency, uneven distribution of resin and glass fiber, and weak adhesive strength at the interface.

【０００５】一般に押出機を用いると高い生産性が得ら
れるが、特開昭５８−５６８１８号公報、特開昭６０−
２２１４６０号公報、特開平４−１２５１１０号公報や
特公平４−８０８１０号公報の方法では、強化繊維の開
繊度合と繊維長が十分に制御できず、スクリュの混練作
用を強化すると繊維長が短くなり機械的性質が低下して
しまい、混練を弱くすると開繊度合が不十分で強化繊維
が不均一となる問題点がある。更に、特公昭６２−５７
４９１号公報、特公昭６３−５６８４５号公報や特公昭
６０−８９３４号公報は、単に無機や有機物フィラーを
擦り潰したり、熱可塑性樹脂を混練する設計になってい
るため、強化繊維の開繊度合と繊維長を制御できない課
題がある。In general, an extruder is used to obtain high productivity, but JP-A-58-56818 and JP-A-60-
In the methods of JP-A-221460, JP-A-4-125110 and JP-B-4-80810, the opening degree and fiber length of the reinforcing fiber cannot be sufficiently controlled, and when the kneading action of the screw is strengthened, the fiber length becomes short. However, if the kneading is weakened, the degree of opening will be insufficient and the reinforcing fibers will be uneven. Furthermore, Japanese Examined Japanese Patent Publication Sho 62-57
In Japanese Patent Publication No. 491, Japanese Patent Publication No. 63-56845 and Japanese Patent Publication No. 60-8934, the design is such that the inorganic or organic filler is simply crushed or the thermoplastic resin is kneaded, and therefore the opening degree of the reinforcing fiber is increased. And there is a problem that the fiber length cannot be controlled.

【０００６】[0006]

【課題を解決するための手段】そこで本発明は、強化繊
維を単繊維近くまで開繊し均一に分散させると共に、そ
の重量平均繊維長を長く保ったまま、混練作用によって
特定の繊維長分布の繊維強化熱可塑性樹脂シートとする
事によって、繊維が均一に分散し、流動性や機械的性質
等の上記課題を解決できることを見出した。Therefore, according to the present invention, the reinforcing fibers are opened to the vicinity of the single fibers and uniformly dispersed, and while the weight average fiber length is kept long, the kneading action causes a specific fiber length distribution to be increased. It has been found that by using a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet, the fibers are uniformly dispersed, and the above problems such as fluidity and mechanical properties can be solved.

【０００７】すなわち、本発明は、強化繊維で補強され
た繊維強化熱可塑性樹脂シートにおいて、シート中の強
化繊維の重量平均繊維長（Ｌｗ）に対する数平均繊維長
（Ｌｎ）の比（Ｌｗ／Ｌｎ）が１．１から５．０であ
り、重量平均繊維長が３ｍｍから２００ｍｍであるとと
もに、該シート中で、観察される全強化繊維の内、１０
本以上集束した強化繊維が６０％以下であることを特徴
とする繊維強化熱可塑性樹脂シートを提供するものであ
る。更に本発明は、スクリュおよび／またはシリンダを
加工した押出機によって、連続した強化繊維を開繊し繊
維長を制御することにより、繊維を均一に分散し、流動
性や機械的性質に優れた繊維強化熱可塑性樹脂シートの
高い生産性の製造方法を提供するものである。That is, in the present invention, in a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet reinforced with reinforcing fibers, the ratio (Lw / Ln) of the number average fiber length (Ln) to the weight average fiber length (Lw) of the reinforcing fibers in the sheet. ) Is 1.1 to 5.0, the weight average fiber length is 3 mm to 200 mm, and 10 of all the reinforcing fibers observed in the sheet are
It is intended to provide a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet characterized by comprising 60% or less of the reinforcing fibers bundled in the above number. Further, according to the present invention, a continuous reinforcing fiber is opened and the fiber length is controlled by an extruder having a screw and / or a cylinder processed, whereby the fiber is uniformly dispersed, and the fiber has excellent fluidity and mechanical properties. It is intended to provide a highly productive manufacturing method of a reinforced thermoplastic resin sheet.

【０００８】本発明の特徴は、押出機シリンダ内で集束
した連続強化繊維を高度に開繊して強化繊維を均一に分
散させると共に、長い繊維長を保ったまま、混練作用に
よって特定の繊維長分布のシートを提供する点にあり、
更にスクリュ式押出機に強化繊維の開繊や繊維長の制御
機構部を設け、その機構部が連続した強化繊維に対し
“櫛”として作用することによって、特定の繊維長と繊
維長分布に制御する点にある。以下に、本発明を更に詳
細に説明する。The feature of the present invention is that the continuous reinforcing fibers bundled in the extruder cylinder are highly opened to uniformly disperse the reinforcing fibers, and a specific fiber length is maintained by a kneading action while maintaining a long fiber length. In that it provides a sheet of distribution,
Further, the screw type extruder is provided with a mechanism for controlling the opening of fiber and the control of the fiber length, and the mechanism acts as a "comb" for the continuous fiber to control the specific fiber length and fiber length distribution. There is a point to do. Hereinafter, the present invention will be described in more detail.

【０００９】本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートは、
スタンピング成形や圧縮成形や真空成形などの成形方法
により種々の用途に用いられる繊維強化熱可塑性樹脂シ
ートをいい、シート中に均一に分散した強化繊維の重量
平均繊維長（Ｌｗ）に対する数平均繊維長（Ｌｎ）の比
（Ｌｗ／Ｌｎ）が１．１から５．０、好ましくは１．３
から５．０、重量平均繊維長が３ｍｍから２００ｍｍで
あり、より好ましくは４ｍｍから５０ｍｍである。重量
平均繊維長が３ｍｍ未満の場合は、機械的性質の向上効
果が不十分となり、２００ｍｍを越えると繊維の絡み合
いのため不均一な構造のシートとなるため好ましくな
い。また、重量平均繊維長と数平均繊維長の比は、１．
１から５．０、好ましくは１．３から５．０、特に好ま
しくは、１．５から４．０、更に好ましくは１．８から
３．５である。１．１未満とは実質的に１つの繊維長か
らなるシートを表わし、この場合、良好な機械的性質と
均一性をバランス良く得ることが難しい。また、５．０
を越えると、繊維のからみあいのため不均一な流動にな
り、均一な成形品が得られないため望ましくない。The fiber-reinforced thermoplastic resin sheet of the present invention comprises
A fiber-reinforced thermoplastic resin sheet used for various purposes by molding methods such as stamping molding, compression molding and vacuum molding. Number average fiber length to weight average fiber length (Lw) of reinforcing fibers uniformly dispersed in the sheet. The ratio (Lw / Ln) of (Ln) is 1.1 to 5.0, preferably 1.3.
To 5.0, and the weight average fiber length is 3 mm to 200 mm, more preferably 4 mm to 50 mm. If the weight average fiber length is less than 3 mm, the effect of improving the mechanical properties becomes insufficient, and if it exceeds 200 mm, the fibers are entangled to form a sheet having an uneven structure, which is not preferable. The ratio of the weight average fiber length to the number average fiber length is 1.
It is 1 to 5.0, preferably 1.3 to 5.0, particularly preferably 1.5 to 4.0, and further preferably 1.8 to 3.5. A value less than 1.1 means a sheet consisting essentially of one fiber length, and in this case, it is difficult to obtain good mechanical properties and uniformity in good balance. Also, 5.0
If it exceeds, the fibers are entangled with each other to cause nonuniform flow, and a uniform molded product cannot be obtained.

【００１０】本発明において重量平均繊維長および数平
均繊維長は、成形品の一部を５００℃の電気炉内で熱可
塑性樹脂のみ燃焼させたものを顕微鏡で写真撮影し、そ
の写真から１０００本以上の繊維の長さを計測し、その
繊維長分布から求める。また、本発明の開繊度合は、シ
ート中の繊維を顕微鏡で観察し、１０００本以上観察し
た強化繊維、すなわち観察された全強化繊維の内で１０
本以上束になった強化繊維の本数の占める割合（１０本
以上束になった強化繊維の総本数／強化繊維の総本数×
１００％）が６０％以下であり、好ましくは３５％以下
である。６０％を越えた場合では、シート中での強化繊
維の分散状態が悪く良好な流動性が得られない。In the present invention, the weight average fiber length and the number average fiber length are taken by taking a photograph of a molded article in which only the thermoplastic resin is burned in an electric furnace at 500 ° C. with a microscope. The length of the above fiber is measured, and it is determined from the fiber length distribution. Further, the degree of opening of the present invention is such that the fibers in the sheet are observed with a microscope and 1000 or more fibers are observed, that is, 10 out of all the observed reinforcing fibers.
Proportion of the number of reinforcing fibers in a bundle of 10 or more (total number of reinforcing fibers in a bundle of 10 or more / total number of reinforcing fibers x
100%) is 60% or less, preferably 35% or less. If it exceeds 60%, the dispersed state of the reinforcing fibers in the sheet is poor and good fluidity cannot be obtained.

【００１１】本発明のシートを製造する方法は、上記の
規定を満足するシートが得られる方法であれば特に制限
はないが、最も好ましい方法は、熱可塑性樹脂と連続し
た強化繊維を押出機シリンダ内で溶融混練することによ
り繊維強化熱可塑性樹脂シートを製造する方法である。
詳しくは、溶融した熱可塑性樹脂と連続した強化繊維と
をスクリュ表面および／またはシリンダ内壁の少なくと
も一部が表面異形化加工されたスクリュおよび／または
シリンダで形成される制御機構部を通過させることによ
り、異形化加工表面の櫛作用で熱可塑性樹脂マトリック
ス中の強化繊維を開繊し、繊維長を制御する方法であ
る。The method for producing the sheet of the present invention is not particularly limited as long as a sheet satisfying the above-mentioned requirements can be obtained, but the most preferable method is to use a thermoplastic resin and continuous reinforcing fibers in an extruder cylinder. It is a method for producing a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet by melting and kneading in the inside.
Specifically, the molten thermoplastic resin and continuous reinforcing fibers are passed through a control mechanism section formed by a screw and / or a cylinder whose surface and / or at least a part of the inner wall of the cylinder is surface-deformed. A method of controlling the fiber length by opening the reinforcing fibers in the thermoplastic resin matrix by the comb action of the modified surface.

【００１２】上述の連続した強化繊維を開繊し、繊維長
を制御するスクリュおよび／またはシリンダを加工した
押出機とは、単軸または多軸のスクリュ式の押出機であ
って、その内部に連続した強化繊維の開繊度合や繊維長
の制御機構部を含む押出機を言う。連続した強化繊維
は、スクリュフライトとシリンダ間の剪断力によって押
出機シリンダ内に一定速度で巻き込まれ、スクリュに巻
き付きながら前進する。通常樹脂はスクリュの溝を流動
するが、上記の方法において強化繊維はスクリュフライ
トを乗り越えて前進する。従って、スクリュ外周部やシ
リンダ内壁に種々の加工をほどこすことによって、スク
リュに巻き付いた強化繊維にスクリュとシリンダ間で
“櫛”の作用を及ぼすことができる。The extruder in which the continuous reinforcing fiber is opened and the screw and / or cylinder for controlling the fiber length is processed is a single-screw or multi-screw screw type extruder, and It refers to an extruder including a continuous opening degree of reinforcing fibers and a fiber length control mechanism. The continuous reinforcing fiber is wound into the extruder cylinder at a constant speed by the shear force between the screw flight and the cylinder, and advances while winding around the screw. Normally, the resin flows through the grooves of the screw, but in the above method, the reinforcing fibers go over the screw flight and advance. Therefore, by performing various processes on the outer peripheral portion of the screw and the inner wall of the cylinder, it is possible to exert a "comb" effect between the screw and the cylinder on the reinforcing fiber wound around the screw.

【００１３】具体的な制御機構部の例としては、スクリ
ュ表面、好ましくは円柱状のスクリュ表面やニュートラ
ルエレメントなどの楕円状のスクリュ表面に、凹凸加工
を施す事が挙げられる。凹凸を形成する方法は特に制限
はないが、切削加工、研削加工、ブラスト加工等を採用
することができる。As a concrete example of the control mechanism portion, it is possible to give unevenness to the screw surface, preferably a cylindrical screw surface or an elliptical screw surface such as a neutral element. The method for forming the unevenness is not particularly limited, but cutting, grinding, blasting, or the like can be adopted.

【００１４】また、凹凸の形態としては、図１ａ，ｂに
示すようなスクリュ１またはシリンダ３、図１ｃ，ｄに
示すようなスクリュ５またはシリンダ７が好ましく挙げ
られ、図１ａ，ｂのスクリュ１またはシリンダ３はスク
リュ軸と垂直方向に特定の刃先角度で凹凸を形成した刃
状加工部２、４を有しており、図１ｃ，ｄのスクリュ５
またはシリンダ７は網目加工部６、８を有している。特
に刃状の加工を施したものが繊維長をより長く制御でき
る点で好ましい。図３ａはフライト上に刃状加工部１０
を有する順のフルフライトスクリュ９の例であり、図３
ｂはフライト上に網目状加工部１２を有する順のフルフ
ライトスクリュ１１の例である。As for the form of the unevenness, the screw 1 or cylinder 3 as shown in FIGS. 1a and 1b and the screw 5 or cylinder 7 as shown in FIGS. 1c and 1d are preferably mentioned. Alternatively, the cylinder 3 has blade-shaped working portions 2 and 4 in which irregularities are formed at a specific blade angle in a direction perpendicular to the screw axis, and the screw 5 shown in FIGS.
Alternatively, the cylinder 7 has mesh processing portions 6 and 8. In particular, a blade-shaped product is preferable because the fiber length can be controlled longer. FIG. 3a shows the blade-shaped processing part 10 on the flight.
3 is an example of a full flight screw 9 in the order of
b is an example of the full-flight screw 11 in the order which has the mesh-shaped processing part 12 on the flight.

【００１５】刃状加工部２、４は図２に示すように、特
定の刃先角度（θ）、凹凸形状の山頂と谷底の高さ
（ｈ）および山頂とその隣の山頂の距離、ピッチ（ｔ）
により表現し得る。特定の刃先角度（θ）は６０度以下
が望ましく特に４５度以下が好ましい。凹凸形状の山頂
と谷底の高さ（ｈ）は繊維径の３０倍以上が望ましく、
更に７５倍以上が望ましい。刃状加工の刃先角度が大き
すぎたり台形形状の場合や、凹凸の山頂と谷底の高さの
繊維径に対する割合が小さすぎる場合は、強化繊維に対
し“櫛”として及ぼす作用が小さくなり開繊性が悪くな
ったり、擦り潰し作用により繊維長が短くなる傾向があ
る。刃先とそれに隣接する刃先の距離であるピッチ
（ｔ）は強化繊維径の３０から２００倍にすることが好
ましい。As shown in FIG. 2, the blade-shaped working portions 2 and 4 have a specific cutting edge angle (θ), heights (h) of peaks and valley bottoms of the uneven shape, and distances between the peaks and their adjacent peaks, pitch ( t)
Can be expressed by The specific cutting edge angle (θ) is preferably 60 degrees or less, and particularly preferably 45 degrees or less. The height (h) of the uneven peaks and valley bottoms is preferably 30 times or more the fiber diameter,
Furthermore, 75 times or more is desirable. If the cutting edge angle is too large or trapezoidal, or if the height of the peaks and valleys of the unevenness is too small with respect to the fiber diameter, the action of the “comb” on the reinforcing fibers is reduced and the fiber opening is performed. There is a tendency that the fiber length becomes short due to deterioration of the property or the crushing action. The pitch (t), which is the distance between the blade edge and the blade edge adjacent thereto, is preferably 30 to 200 times the diameter of the reinforcing fiber.

【００１６】このようにして、連続した強化繊維を開繊
し、繊維長を制御する事ができる。上記制御機構部は、
連続した強化繊維の投入部に隣接して、設ける事が望ま
しい。投入部から離れ過ぎると、強化繊維が制御機構部
に到達する前に、通常のスクリュフライトとシリンダ間
で擦り切れてしまい、繊維長や開繊度合の制御が困難と
なるため、望ましくない。また、投入部以降に通常の混
練部を設けると、そこで強化繊維が破損するため望まし
くない。投入部と制御機構部間に混練部を設けると、前
述と同様に強化繊維が切れてしまい、制御できなくな
る。更に、制御機構部以降に混練部を設けた場合も、特
に繊維長を短くしたい場合を除けば、繊維が破損してし
まうため望ましくない。In this way, continuous reinforcing fibers can be opened to control the fiber length. The control mechanism section,
It is desirable to provide it adjacent to the continuous reinforcing fiber feeding part. If it is too far from the feeding part, the reinforcing fibers are worn out between the normal screw flight and the cylinder before reaching the control mechanism part, which makes it difficult to control the fiber length and the opening degree, which is not desirable. In addition, it is not desirable to provide an ordinary kneading section after the feeding section, because the reinforcing fibers are damaged there. If a kneading section is provided between the feeding section and the control mechanism section, the reinforcing fibers will be broken as in the above case, and control will not be possible. Further, even when the kneading section is provided after the control mechanism section, the fiber is damaged unless the fiber length is particularly desired to be shortened.

【００１７】連続した強化繊維の投入部は、熱可塑性樹
脂の溶融部よりも下流に設け、溶融した樹脂中に投入す
る。樹脂と同時に投入すると、樹脂の溶融時に繊維が切
れてしまい、制御が困難になるため好ましくない。ま
た、連続した強化繊維の投入部は窒素などでシールし、
溶融樹脂と空気との接触を断つことが樹脂の酸化劣化を
防止する点で望ましい。The continuous reinforcing fiber charging section is provided downstream of the melting section of the thermoplastic resin and is charged into the molten resin. If the resin is added at the same time as the resin, the fibers will be broken when the resin is melted, which makes control difficult, which is not preferable. Also, the continuous reinforcing fiber input part is sealed with nitrogen etc.,
It is desirable to cut off the contact between the molten resin and air in order to prevent oxidative deterioration of the resin.

【００１８】押出機としては、特に限定する物ではない
が、特にユニット構造の二軸押出機のような多軸の押出
機が簡便である。多軸押出機としては、最も一般的な二
軸押出機が好ましく、同方向、異方向、噛み合い型、非
噛み合い型、どのタイプでも良い。また、スクリュとし
ても、深溝や浅溝、１条、２条、３条ネジ等が利用でき
る。二軸押出機は、単軸押出機に比較すると、樹脂供給
量とスクリュ回転数を独立に制御できるため、強化繊維
の添加量を制御しやすい。また、ユニット構造であれ
ば、開繊度合や繊維長の制御機構部を設けやすく、かつ
その位置も変えやすい点で有利である。The extruder is not particularly limited, but a multi-screw extruder such as a twin-screw extruder having a unit structure is particularly convenient. As the multi-screw extruder, the most common twin-screw extruder is preferable, and any type such as same direction, different directions, meshing type, non-meshing type may be used. Also, as the screw, a deep groove, a shallow groove, a single thread, a double thread, a triple thread, or the like can be used. Compared to a single-screw extruder, the twin-screw extruder can control the resin supply amount and the screw rotation speed independently, so that the addition amount of the reinforcing fiber can be easily controlled. In addition, the unit structure is advantageous in that it is easy to provide a control mechanism portion for the degree of opening and the fiber length and the position thereof can be easily changed.

【００１９】また、樹脂や繊維から発生する揮発成分や
強化繊維が抱き込む気泡による、物性の低下や外観不良
を防止する目的から、開繊度合や繊維長の制御機構部以
降に、脱気口を設けることが望ましい。Further, in order to prevent deterioration of physical properties and poor appearance due to air bubbles entrapped by volatile components and reinforcing fibers generated from resin and fibers, a degassing port is provided after the control mechanism of the opening degree and fiber length. Is desirable.

【００２０】本発明においては、繊維供給後のスクリュ
の表面及び／又はシリンダの内壁の少なくとも一部に凹
凸を施した制御機構部を設けることが重要であり、凹凸
加工部のピッチ、深さは、目的とする制御の程度によっ
て変更できる。また、加工を有するスクリュと加工を有
するシリンダを各々単独で用いたり、組み合わせて用い
ることもできる。組み合わせて用いるときは、突起の山
と谷を各々を噛み合わせたり、山同志を近接させる事も
できる。図１．ａ．ｃ．では、スクリュ断面は楕円形の
場合を例示してあるが、円形状も可能で、特に噛み合い
型の二軸押出機の場合は、セルフクリーニング性を維持
するために、楕円形状が望ましい。また、異なる加工を
組み合わせて用いることもできる。更に、繊維長の制御
のために、制御機構部の長さを変えたり、必要に応じ両
端部で径を変えたり、ピッチや深さの異なる突起を組み
合わせて用いることもできる。好ましい制御機構部の長
さは、スクリュ径の０．１から１０倍、より好ましくは
０．２から５倍である。本発明は、これらの例に限定さ
れるものではなく、強化繊維を単繊維にまで開繊し、目
的とする繊維長に応じて、“櫛”のごとき機能を有する
加工全てを包含する物である。In the present invention, it is important to provide a control mechanism section in which at least a part of the surface of the screw after fiber feeding and / or the inner wall of the cylinder is provided with unevenness. , Can be changed according to the degree of control desired. Further, the processed screw and the processed cylinder can be used alone or in combination. When used in combination, the peaks and valleys of the protrusions can be engaged with each other, or the mountains can be brought close to each other. Figure 1. a. c. In the above, the case where the screw cross section is elliptical is shown as an example, but a circular shape is also possible, and in particular in the case of a meshing type twin-screw extruder, the elliptical shape is desirable in order to maintain self-cleaning property. Also, different processes can be used in combination. Further, in order to control the fiber length, the length of the control mechanism portion may be changed, the diameters may be changed at both end portions as necessary, and projections having different pitches or depths may be used in combination. The preferable length of the control mechanism portion is 0.1 to 10 times the screw diameter, and more preferably 0.2 to 5 times. The present invention is not limited to these examples, and includes all processes in which reinforcing fibers are opened to single fibers, and which has a function such as "comb" depending on the target fiber length. is there.

【００２１】本発明で使用される熱可塑性樹脂は、押出
機によって成形することができる熱可塑性樹脂であれば
特に制限はなく、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレ
ン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリスチレ
ン、スチレン−ブタジエン−アクリルニトリル共重合
体、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン６やナイロ
ン６６等の脂肪族ナイロン、脂肪族ナイロンにさらにテ
レフタル酸等の芳香族ジカルボン酸または芳香族ジアミ
ンを共重合した共重合体等の芳香族ポリアミド、各種共
重合ポリアミド、ポリカーボネート、ポリアセタール、
ポリメチルメタアクリレート、ポリスルホン、ポリフェ
ニレンオキサイド、ポリブチレンテレフタレート、ポリ
エチレンテレフタレート、ポリシクロヘキサンジエチレ
ンテレフタレート、ポリブチレンナフタレート等のポリ
エステルおよびそれらの共重合体、それらポリエステル
をハードセグメントとし、ポリテトラメチレングリコー
ル等のポリエーテルやポリカプロラクトン等のポリエス
テルをソフトセグメントとする共重合ポリエステル、特
公平３−７２０９９号公報に記載されているようなサー
モトロピック液晶ポリマ、ポリフェニレンスルフィド、
ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルフォ
ン、ポリエーテルイミド、ポリアミドイミド、ポリイミ
ド、ポリウレタン、ポリエーテルアミドおよびポリエス
テルアミド等が挙げられ、これらは単独または２種以上
組み合わせて用いることも可能である。最も好ましい樹
脂は、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブチレンテ
レフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリシク
ロヘキサンジメチレンテレフタレート、ポリエチレンテ
レフタレート共重合系液晶ポリマ、ナイロン１１、ナイ
ロン１２、ナイロン６、ナイロン６６、芳香族ナイロ
ン、共重合ナイロン、ポリフェニレンスルフィド、ＡＢ
Ｓ樹脂である。The thermoplastic resin used in the present invention is not particularly limited as long as it is a thermoplastic resin which can be molded by an extruder, and examples thereof include polyethylene, polypropylene, polyvinyl chloride, polyvinylidene chloride, polystyrene and styrene. -Butadiene-acrylonitrile copolymer, nylon 11, nylon 12, aliphatic nylon such as nylon 6 and nylon 66, copolymer of aliphatic nylon and aromatic dicarboxylic acid such as terephthalic acid or aromatic diamine Aromatic polyamide such as, various copolyamides, polycarbonate, polyacetal,
Polymethyl methacrylate, polysulfone, polyphenylene oxide, polybutylene terephthalate, polyethylene terephthalate, polycyclohexanediethylene terephthalate, polybutylene naphthalate and other polyesters and their copolymers, and those polyesters as hard segments, polytetramethylene glycol and other poly Copolyester having a soft segment of polyester such as ether or polycaprolactone, a thermotropic liquid crystal polymer as described in Japanese Patent Publication No. 3-72099, polyphenylene sulfide,
Examples thereof include polyether ether ketone, polyether sulfone, polyether imide, polyamide imide, polyimide, polyurethane, polyether amide and polyester amide, and these may be used alone or in combination of two or more kinds. The most preferable resin is polyethylene, polypropylene, polybutylene terephthalate, polyethylene terephthalate, polycyclohexane dimethylene terephthalate, polyethylene terephthalate copolymer liquid crystal polymer, nylon 11, nylon 12, nylon 6, nylon 66, aromatic nylon, copolymer nylon, Polyphenylene sulfide, AB
S resin.

【００２２】本発明に使用される連続した強化繊維とし
ては、連続した単繊維を集束したロービングを使用する
ことが望ましい。強化繊維としては、通常樹脂の補強用
として用いられているものならば特に限定されるもので
はなく、ガラス繊維，炭素繊維，金属繊維および有機繊
維（ナイロン，ポリエステル，アラミド，ポリフェニレ
ンスルフィド、液晶ポリマ，アクリル等）等を使用する
ことが可能であり、１種または２種以上併用することも
可能であるが、ガラス繊維や炭素繊維が最も望ましい。
また、繊維径は通常樹脂の補強用として使用されるもの
であれば特に限定されるものではなく、好ましくは、直
径１から３０μｍ、好ましくは１から２０μｍの繊維を
使用することができる。繊維の集束本数においても特に
限定されるものはないが、単繊維やモノフィラメントを
１０〜２００００本集束したものがハンドリングの点で
望ましい。通常これら強化繊維のロービングは、樹脂と
の界面接着性向上のためのシランカップリング剤等の表
面処理を行って使用することもできる。例えば、ポリエ
ステル樹脂に対しては、特公平４−４７６９７号公報等
公知の表面処理を行うことができる。これらの表面処理
は、前もって処理した強化繊維を用いても良いし、強化
繊維を押出機に投入する直前に行って、連続的に本発明
の構造体を製造することもできる。熱可塑性樹脂と繊維
の比率は、特に限定されるものではなく、最終使用目的
に応じて任意の組成比で繊維強化熱可塑性樹脂組成物及
び成形品を製造することができるが、好ましくは繊維の
含有量が０．５〜７０重量％、特に１〜６０重量％が機
械的性質や表面平滑性の点から好ましい。As the continuous reinforcing fibers used in the present invention, it is desirable to use rovings in which continuous single fibers are bundled. The reinforcing fiber is not particularly limited as long as it is usually used for reinforcing a resin, and glass fiber, carbon fiber, metal fiber and organic fiber (nylon, polyester, aramid, polyphenylene sulfide, liquid crystal polymer, (Acrylic etc.) and the like can be used, and one kind or two or more kinds can be used together, but glass fiber and carbon fiber are most preferable.
The fiber diameter is not particularly limited as long as it is usually used for reinforcing a resin, and fibers having a diameter of 1 to 30 μm, preferably 1 to 20 μm can be used. The number of fibers to be bundled is not particularly limited, but a bundle of 10 to 20000 single fibers or monofilaments is preferable in terms of handling. Generally, the roving of these reinforcing fibers can be used after being subjected to a surface treatment with a silane coupling agent or the like for improving the interfacial adhesion with the resin. For example, the polyester resin may be subjected to a known surface treatment such as Japanese Patent Publication No. 4-47697. These surface treatments may be carried out by using the reinforcing fibers which have been treated in advance, or may be carried out immediately before the reinforcing fibers are fed into the extruder to continuously produce the structure of the present invention. The ratio of the thermoplastic resin and the fiber is not particularly limited, it is possible to produce a fiber-reinforced thermoplastic resin composition and a molded article at any composition ratio depending on the end use purpose, but preferably the fiber A content of 0.5 to 70% by weight, particularly 1 to 60% by weight is preferable from the viewpoint of mechanical properties and surface smoothness.

【００２３】本発明の製造方法の特徴として、公知の熱
可塑性樹脂のアロイ化や種々の添加剤等の添加が同時に
行える点が挙げられる。A feature of the production method of the present invention is that a known thermoplastic resin can be alloyed and various additives can be added at the same time.

【００２４】本発明の繊維強化熱可塑性樹脂構造物に
は、目的に応じ所望の特性を付与するため、一般に熱可
塑性樹脂に用いられる公知の物質、例えば、酸化防止
剤、耐熱安定剤、紫外線吸収剤などの公知の安定剤、帯
電防止剤、難燃剤、難燃助剤、染料や含量等の着色剤、
潤滑剤、可塑剤、結晶化促進剤、結晶核剤等を配合する
事ができる。また、ガラスフレーク、ガラス粉、ガラス
ビーズ、シリカ，モンモリナイト、石英、タルク，クレ
ー、アルミナ、カーボンブラック、ウオラストナイト、
マイカ、炭酸カルシウム、金属粉等の無機充填剤を同時
に配合することも可能である。The fiber-reinforced thermoplastic resin structure of the present invention is provided with known substances generally used in thermoplastic resins, for example, antioxidants, heat stabilizers, and ultraviolet absorbers, in order to impart desired properties depending on the purpose. Known stabilizers such as agents, antistatic agents, flame retardants, flame retardant aids, coloring agents such as dyes and contents,
A lubricant, a plasticizer, a crystallization accelerator, a crystal nucleating agent, etc. can be added. Also, glass flakes, glass powder, glass beads, silica, montmorillonite, quartz, talc, clay, alumina, carbon black, wollastonite,
It is also possible to mix inorganic fillers such as mica, calcium carbonate and metal powder at the same time.

【００２５】次に本発明の製造方法の具体例を図で説明
する。図４は本発明で好ましく使用される二条ネジスク
リュ式二軸押出機の全体断面図であり、第１の供給口１
６より熱可塑性樹脂を供給し、スクリュ１８によって押
出し方向に搬送されながら溶融され、ニーディングゾー
ン１９にて完全に熱可塑性樹脂を溶融する。その後、強
化繊維の投入口１７よりロービング状態の繊維を供給し
て、順ネジのフルフライト２０で構成されたスクリュに
よって溶融樹脂と繊維はスクリュ先端へと送られる。投
入口に隣接した制御機構部であるスクリュ凹凸面形成部
２１によって、繊維を開繊し繊維長を制御した後、シー
トダイス２２を通って繊維強化熱可塑性樹脂シート２３
を得る。尚、スクリュ凹凸面形成部２１に対応するシリ
ンダ内壁２４に、凹凸面形成部２５を形成することも可
能である。Next, a specific example of the manufacturing method of the present invention will be described with reference to the drawings. FIG. 4 is an overall cross-sectional view of a double thread screw type twin screw extruder preferably used in the present invention.
The thermoplastic resin is supplied from No. 6 and is melted while being conveyed in the extrusion direction by the screw 18, and the thermoplastic resin is completely melted in the kneading zone 19. After that, roving fibers are supplied from the reinforcing fiber input port 17, and the molten resin and the fibers are sent to the tip of the screw by the screw constituted by the forward flight full flight 20. After the fibers are opened and the fiber length is controlled by the screw uneven surface forming unit 21 which is a control mechanism unit adjacent to the charging port, the fiber reinforced thermoplastic resin sheet 23 is passed through the sheet die 22.
To get It is also possible to form the uneven surface forming portion 25 on the cylinder inner wall 24 corresponding to the screw uneven surface forming portion 21.

【００２６】[0026]

【実施例】以下に実施例によって本発明を更に詳しく説
明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
実施例、比較例中で示される各機械特性値は、１０個の
サンプルについて測定し、その平均値を求めた。The present invention will be described in more detail with reference to the following examples, but the present invention is not limited thereto.
The mechanical property values shown in the examples and comparative examples were measured for 10 samples and the average value was obtained.

【００２７】アイゾット衝撃強度の評価、曲げ弾性率の
評価は、繊維強化熱可塑性樹脂シートから試験片を切り
出し各々ＡＳＴＭ Ｄ−２５６，ＡＳＴＭ Ｄ−７９０
に従って測定した。For the evaluation of Izod impact strength and flexural modulus, test pieces were cut out from a fiber reinforced thermoplastic resin sheet, and ASTM D-256 and ASTM D-790, respectively.
Was measured according to.

【００２８】シート中の繊維の観察は、シートを５００
℃の電気炉で熱可塑性樹脂のみ燃焼させ、重量変化から
繊維含有量を測定し、更に灰分を顕微鏡で観察して繊維
長を測定した。繊維長は１０００本以上の繊維を測定
し、重量平均繊維長（Ｌｗ）と数平均繊維長（Ｌｎ）を
求め、分布Ｌｗ／Ｌｎを求めた。また、圧縮プレス成形
後のシート成形品のコーナー部分を１ｃｍ×１ｃｍの正
方形に切り出し同様に燃焼させ繊維含有量を測定した。
繊維の開繊度合は、シートの垂直断面を顕微鏡で観察
し、１０００本以上の繊維を観察し、観察された強化繊
維の総本数の内１０本以上が集束した繊維が占める本数
の割合を求めた。The fibers in the sheet were observed by observing the sheet 500 times.
Only the thermoplastic resin was burned in an electric furnace at ℃, the fiber content was measured from the weight change, and the ash was observed with a microscope to measure the fiber length. For the fiber length, 1000 or more fibers were measured, the weight average fiber length (Lw) and the number average fiber length (Ln) were obtained, and the distribution Lw / Ln was obtained. Further, the corner portion of the sheet molded product after compression press molding was cut into a 1 cm × 1 cm square and burned in the same manner, and the fiber content was measured.
The degree of fiber opening is determined by observing the vertical cross section of the sheet with a microscope and observing 1000 or more fibers, and finding the ratio of the number of reinforced fibers in which 10 or more out of the total number of reinforced fibers observed. It was

【００２９】実施例１、比較例１−２ 図４のごとく押出し方向に２つの供給口を有するスクリ
ュ径３０ｍｍ、Ｌ／Ｄ４５．５の同方向回転２軸押出機
（（株）日本製鋼所製ＴＥＸ３０）を用い、２条ネジで
相互の噛み合い３．５ｍｍのスクリュを使用し、第一の
樹脂供給口と強化繊維投入口の間にＬ／Ｄ＝１の４５度
に傾いた５枚のニーディングディスクからなるスクリュ
エレメントを、順逆の順番に組み合わせて設けた。強化
繊維投入口の吐出側にＬ／Ｄ＝１のフルフライトスクリ
ュを介して、図１ａ．（ピッチ１ｍｍ、刃先角３０度、
山頂と谷底の高さ１ｍｍ）加工を施したＬ／Ｄ＝０．７
５、楕円断面のニューラルエレメントを用いた。スクリ
ュ式ペレット供給装置によって樹脂供給口に、ポリエチ
レンテレフタレート（東レ（株）製Ｆ２０Ａ）を供給
し、繊維投入口から直径１３μｍ、１０００ｍ当たり１
１００ｇのガラスロービング（日本電気硝子（株）製）
を導入し、シリンダ温度２９０℃，スクリュ回転数２０
０ｒｐｍの条件でシートダイスを介して押出した。シー
トは厚み５ｍｍ、幅８０ｍｍ、８０ｃｍ／分の速度で押
出され、クーリングベルトで冷却後、３００ｍｍ長にカ
ッティングして繊維強化熱可塑性樹脂シートを得た。得
られたシートは１３０℃で６時間乾燥した後、２８０℃
のプレス温度で圧縮成形し、機械特性、繊維長などを測
定した。また、得られたシートのガラス繊維含量は、４
５重量％であった（実施例１）。Example 1, Comparative Example 1-2 As shown in FIG. 4, a co-rotating twin-screw extruder with a screw diameter of 30 mm and L / D 45.5 having two supply ports in the extrusion direction (manufactured by Japan Steel Works, Ltd.) TEX30), using a screw of 3.5 mm that meshes with each other with two threads, and 5 knees inclined at 45 degrees with L / D = 1 between the first resin supply port and the reinforcing fiber input port. The screw elements, which consisted of a ding disk, were provided in combination in the reverse order. 1a. Through the full flight screw of L / D = 1 on the discharge side of the reinforcing fiber charging port. (Pitch 1 mm, cutting edge angle 30 degrees,
Height of the summit and valley bottom is 1mm) Processed L / D = 0.7
5. A neural element having an elliptical cross section was used. Polyethylene terephthalate (F20A manufactured by Toray Industries, Inc.) was supplied to the resin supply port by the screw type pellet supply device, and the diameter was 13 μm from the fiber injection port, and 1 per 1000 m.
100g glass roving (Nippon Electric Glass Co., Ltd.)
Introduced, cylinder temperature 290 ℃, screw speed 20
It was extruded through a sheet die under the condition of 0 rpm. The sheet was extruded at a thickness of 5 mm, a width of 80 mm and a speed of 80 cm / min, cooled with a cooling belt and then cut into a length of 300 mm to obtain a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet. The obtained sheet was dried at 130 ° C for 6 hours and then 280 ° C.
It was compression-molded at the pressing temperature of and mechanical properties, fiber length, etc. were measured. The glass fiber content of the obtained sheet was 4
It was 5% by weight (Example 1).

【００３０】また、上記ポリエチレンテレフタレートパ
ウダを繊維径１３μｍ、繊維長１３ｍｍのチョップドス
トランド（日本電気硝子（株）製）を用い、特開平３−
７３０７号公報と同様な抄紙法でガラス繊維４５重量％
の多孔質ウエブシートを作製した。このウエブを５枚重
ね約２９０℃でプレス成形し、厚さ５ｍｍ、縦２５０ｍ
ｍ、横２５０ｍｍのシートを得た（比較例１）。The polyethylene terephthalate powder is a chopped strand (manufactured by Nippon Electric Glass Co., Ltd.) having a fiber diameter of 13 μm and a fiber length of 13 mm.
45% by weight of glass fiber by the same papermaking method as in JP 7307
To produce a porous web sheet. Five pieces of this web are stacked and press-molded at about 290 ° C., thickness 5 mm, length 250 m.
A sheet having m and a width of 250 mm was obtained (Comparative Example 1).

【００３１】更に実施例１と同様なポリエチレンテレフ
タレートを厚さ１．５にプレスしたシートと、目付け１
００ｇ／ｍ² 、繊維長５０ｍｍのチョップドストランド
マットを、ガラス繊維含有量が４５重量％になるように
重ね、約２８０℃でプレス成形し、厚さ５ｍｍ、縦２５
０ｍｍ、横２５０ｍｍのシートを得た（比較例２）。比
較例１−２も実施例１と同様に乾燥後圧縮成形し、機械
特性、繊維長を測定した。Furthermore, a sheet obtained by pressing polyethylene terephthalate similar to that in Example 1 to a thickness of 1.5, and a basis weight 1
A chopped strand mat having a fiber length of 50 g and a fiber length of 00 g / m ² was piled up so that the glass fiber content was 45% by weight and press-molded at about 280 ° C. to obtain a thickness of 5 mm and a length of 25 mm.
A sheet having a width of 0 mm and a width of 250 mm was obtained (Comparative Example 2). Similarly to Comparative Example 1-2, Comparative Example 1-2 was dried and compression-molded to measure mechanical properties and fiber length.

【００３２】表１に示すように、本実施例では機械特性
に優れ、コーナー部への繊維の流動性にも優れた繊維強
化熱可塑性樹脂シートを得ることができた。一方比較例
１は繊維と樹脂の界面の接着性が不十分となり、高い機
械特性が得られていない。また、比較例２では、高い機
械特性値は得られるものの繊維の開繊度合が悪く、コー
ナー部の繊維含有量が少なく流動性が劣っている。As shown in Table 1, in this example, a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet having excellent mechanical properties and excellent fluidity of fibers to the corners could be obtained. On the other hand, in Comparative Example 1, the adhesiveness at the interface between the fiber and the resin is insufficient, and high mechanical properties are not obtained. Further, in Comparative Example 2, although high mechanical property values are obtained, the degree of fiber opening is poor, the fiber content in the corners is small, and the fluidity is poor.

【００３３】実施例２−４、比較例３−４ ポリブチレンテレフタレート（東レ（株）製ＰＢＴ１１
００Ｓ）と炭素繊維（東レ（株）製”トレカ”Ｔ−３０
０Ｂ）ロービングを用いた以外は実施例１と同様の方法
で、繊維含有量２０重量％、シート厚み４ｍｍの繊維強
化熱可塑性樹脂シートを製造した。約１００ｃｍ／分の
速度で押出され、クーリングベルトで冷却後、３００ｍ
ｍ長にカッティングして繊維強化熱可塑性樹脂シートを
得た（実施例２）。更に、実施例２の押出機において開
繊性の向上を図る加工を施した楕円断面のニュートラル
エレメントの替わりにＬ／Ｄ＝０．７５の図１ｃ．（ピ
ッチ０．５ｍｍ、刃先角３０度、山頂と谷底の高さ０．
５ｍｍ）の網目状に加工を施した楕円断面のニュートラ
ルスクリュエレメントを用いた他は実施例２と同じ装
置、樹脂、補強繊維を使用して、実施例２と同様にシー
ト厚み４ｍｍの繊維強化熱可塑性樹脂シートを得た（実
施例３）。また実施例２と同じ押出機において開繊性の
向上を図る加工を施した楕円断面のニュートラルスクリ
ュエレメントの替わりにＬ／Ｄ＝０．７５の図３ａ．
（ピッチ０．５ｍｍ、刃先角３０度、山頂と谷底の高さ
０．５ｍｍ）に示すような順フルフライトスクリュのフ
ライト上に刃状の加工を施したスクリュエレメントを用
い、その他は実施例２と同じ装置、樹脂、強化繊維を使
用してシート厚み４ｍｍの繊維強化熱可塑性樹脂シート
を得た（実施例４）。Example 2-4, Comparative Example 3-4 Polybutylene terephthalate (PBT11 manufactured by Toray Industries, Inc.)
00S) and carbon fiber ("Torayca" T-30 manufactured by Toray Industries, Inc.)
0B) A fiber-reinforced thermoplastic resin sheet having a fiber content of 20% by weight and a sheet thickness of 4 mm was produced in the same manner as in Example 1 except that roving was used. Extruded at a speed of about 100 cm / min, cooled by a cooling belt, then 300 m
A fiber-reinforced thermoplastic resin sheet was obtained by cutting to m length (Example 2). Furthermore, in the extruder of Example 2, instead of the neutral element having an elliptical cross section, which was processed to improve the openability, L / D = 0.75 in FIG. (Pitch 0.5 mm, cutting edge angle 30 °, height of peak and valley bottom of 0.
(5 mm) mesh-shaped neutral screw element having an elliptical cross section, the same apparatus, resin, and reinforcing fiber as in Example 2 were used. A plastic resin sheet was obtained (Example 3). 3a. Of L / D = 0.75 in place of the neutral screw element of the elliptical cross section processed for improving the spreadability in the same extruder as in Example 2.
(Pitch 0.5 mm, cutting edge angle 30 °, height of peak and valley bottom 0.5 mm) As shown in (2), a screw element having a blade-like processing on the flight of a forward full-flight screw is used. A fiber-reinforced thermoplastic resin sheet having a sheet thickness of 4 mm was obtained using the same apparatus, resin, and reinforcing fiber as in (Example 4).

【００３４】更に、実施例２と同じ押出機において開繊
性の向上を図る加工を施した楕円断面のニュートラルエ
レメントの替わりにＬ／Ｄ＝０．７５の４５度に傾いた
５枚のニーディングディスクからなるスクリュエレメン
トを、順逆の順番に組合せて設けた他は実施例２と同じ
装置、樹脂、補強繊維を使用して、実施例２と同様にシ
ート厚み４ｍｍの繊維強化熱可塑性樹脂シートを得た
（比較例３）。更に実施例２の押出機において開繊性の
向上を図る加工を施した楕円断面のニュートラルスクリ
ュエレメントをはずし、強化繊維投入口から吐出側にか
けては全て順のフルフライトとしたスクリュを使用し、
その他は実施例２と同じ装置、樹脂、強化繊維を使用し
てシート厚み５ｍｍの繊維強化熱可塑性樹脂シートを得
た（比較例４）。これらのサンプルは、各々２６０℃の
プレス温度で実施例１と同様に圧縮成形し、切断後評価
した。Further, in the same extruder as in Example 2, instead of the neutral element having an elliptical cross section which was processed to improve the spreadability, 5 pieces of kneading inclined at 45 degrees with L / D = 0.75. A fiber reinforced thermoplastic resin sheet having a sheet thickness of 4 mm was prepared in the same manner as in Example 2 except that the screw elements made of discs were combined in the reverse order and the same apparatus, resin and reinforcing fiber as in Example 2 were used. Obtained (Comparative Example 3). Furthermore, in the extruder of Example 2, a neutral screw element having an elliptical cross section that has been subjected to a process for improving the openability is removed, and a screw that is a full flight in order from the reinforcing fiber input port to the discharge side is used.
A fiber-reinforced thermoplastic resin sheet having a sheet thickness of 5 mm was obtained by using the same apparatus, resin and reinforcing fiber as in Example 2 except for the above (Comparative Example 4). Each of these samples was compression molded at a pressing temperature of 260 ° C. in the same manner as in Example 1 and evaluated after cutting.

【００３５】表２のごとく、本実施例の繊維強化熱可塑
性樹脂シートはいずれも成形時の繊維の流動性に優れ、
高い機械特性値を示している。しかし、比較例４では開
繊性が不十分なため、コーナー部の繊維含有量が少なく
なっている。また、比較例３では、シート中の繊維長が
短くなり成形品の機械特性は低いものであった。As shown in Table 2, each of the fiber-reinforced thermoplastic resin sheets of this example has excellent fluidity of fibers at the time of molding,
It shows high mechanical property values. However, in Comparative Example 4, since the fiber-opening property is insufficient, the fiber content in the corner portion is small. Further, in Comparative Example 3, the fiber length in the sheet was short and the mechanical properties of the molded product were low.

【００３６】[0036]

【表１】 [Table 1]

【００３７】[0037]

【表２】 [Table 2]

【００３８】[0038]

【発明の効果】以上の説明および実施例から明らかなよ
うに、本発明は、開繊度合を制御して強化繊維を均一に
分散させると共に、その重量平均繊維長を長く保ったま
ま、混練作用によって特定の繊維長分布にした繊維強化
熱可塑性樹脂シートであって、スタンピング成形や圧縮
成形等の際の流動性に優れ、得られた成形品の物性バラ
ツキが少なく、機械的性質に優れた繊維強化熱可塑性樹
脂シートを得ることが可能である。更に連続した強化繊
維がスクリュに巻き込まれることおよび、スクリュ外周
及び／またはシリンダ内面に施した加工によって、連続
した強化繊維に櫛作用を及ぼし、強化繊維の開繊度合や
繊維長を制御できる事を見出だした。これにより、従来
得られなかった高い生産性と成形時の良流動性、優れた
機械的性質の繊維強化熱可塑性樹脂シートを得ることが
可能であり、極めて工業的な価値の高いものである。EFFECTS OF THE INVENTION As is clear from the above description and Examples, the present invention controls the degree of opening to uniformly disperse the reinforcing fibers and, at the same time, keeps the weight average fiber length of the kneading action. A fiber reinforced thermoplastic resin sheet with a specific fiber length distribution, which has excellent fluidity during stamping molding, compression molding, etc., and has little variation in the physical properties of the resulting molded product and excellent mechanical properties. It is possible to obtain a reinforced thermoplastic resin sheet. Furthermore, the continuous reinforcing fiber is wound around the screw, and the processing applied to the screw outer circumference and / or the cylinder inner surface exerts a combing action on the continuous reinforcing fiber to control the opening degree and fiber length of the reinforcing fiber. I found it. As a result, it is possible to obtain a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet having high productivity, good fluidity at the time of molding, and excellent mechanical properties, which have not been obtained in the past, and is of extremely high industrial value.

【図面の簡単な説明】[Brief description of drawings]

【図１】図１ａは刃状の加工を施したスクリュの斜視
図、図１ｂは刃状の加工を施したシリンダの切開斜視図
である。図１ｃは本発明で網目の加工を施したスクリュ
の斜視図、図１ｄは網目の加工を施したシリンダの切開
斜視図である。FIG. 1a is a perspective view of a screw having a blade-like shape, and FIG. 1b is a cut-away perspective view of a cylinder having a blade-like shape. FIG. 1c is a perspective view of a screw processed with mesh according to the present invention, and FIG. 1d is a cutaway perspective view of a cylinder processed with mesh.

【図２】図２は図１ａまたはｂで示した刃状加工を施し
たスクリュまたはシリンダの刃状部分の側面の断面を拡
大した概念図である。FIG. 2 is an enlarged conceptual view of a cross section of a side surface of a blade portion of a screw or a cylinder which is subjected to the blade processing shown in FIG. 1A or 1B.

【図３】図３ａは順のフルフライトスクリュのフライト
上に刃状の加工を施したスクリュの側面図であり、図３
ｂは順のフルフライトスクリュのフライト上に網目加工
を施したスクリュの側面図である。FIG. 3a is a side view of a screw in which blade-shaped processing is performed on the flight of a full-flight screw in sequence;
FIG. 3B is a side view of a screw in which mesh processing is performed on the flight of the full-flight screw in order.

【図４】図４は本発明で好ましく使用される供給口を２
ケ設けた押出機の全体断面図である。FIG. 4 shows two supply ports preferably used in the present invention.
It is the whole extruder sectional view provided.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

θ．刃先角度 ｔ．ピッチ ｈ．山頂と谷底の高さ １．刃状加工部を有するスクリュ ２．スクリュの刃状加工部 ３．刃状加工部を有するシリンダ ４．シリンダ内壁の刃状加工部 ５．網目状加工を有するスクリュ ６．スクリュの網目状加工部 ７．網目状加工を有するシリンダ ８．シリンダ内壁の網目状加工部 ９．刃状加工部を有する順のフルフライトスクリュ １０．スクリュの刃状加工部 １１．網目状加工を有する順のフルフライトスクリュ １２．スクリュの網目状加工部 １３．スクリュフルフライト部 １４．フライト面 １５．シリンダ内壁 １６．第１の供給口 １７．第２の供給口 １８．スクリュ １９．ニーディングゾーン ２０．順ネジのフルフライト ２１．スクリュ凹凸面形成部 ２２．ダイス ２３．繊維強化熱可塑性樹脂シート ２４．シリンダ内壁 ２５．シリンダ内壁凹凸面形成部 θ. Edge angle t. Pitch h. Height of peak and valley bottom 1. A screw having a blade-shaped processed portion 2. Screw edge processing part 3. Cylinder having a blade-shaped processing portion 4. Edge-shaped processing part on the inner wall of the cylinder 5. Screw having mesh processing 6. Meshed part of screw 7. Cylinder with mesh processing 8. Reticulated portion of cylinder inner wall 9. Full-flight screw in the order having a blade-shaped processed portion 10. Screw edge processing part 11. Full-flight screw in order with mesh processing 12. Reticulated processing part of screw 13. Screw flight section 14. Flight surface 15. Cylinder inner wall 16. First supply port 17. Second supply port 18. Screw 19. Kneading zone 20. Forward screw full flight 21. Screw uneven surface forming section 22. Dice 23. Fiber reinforced thermoplastic resin sheet 24. Cylinder inner wall 25. Cylinder inner wall uneven surface forming part

Claims (13)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項１】強化繊維で補強された繊維強化熱可塑性樹
脂シートにおいて、シート中の強化繊維の重量平均繊維
長（Ｌｗ）に対する数平均繊維長（Ｌｎ）の比（Ｌｗ／
Ｌｎ）が１．１から５．０であり、重量平均繊維長が３
ｍｍから２００ｍｍであるとともに、該シート中で、観
察される全強化繊維の内、１０本以上集束した強化繊維
が６０％以下であることを特徴とする繊維強化熱可塑性
樹脂シート。1. A fiber-reinforced thermoplastic resin sheet reinforced with reinforcing fibers, wherein the ratio (Lw / Ln) of the number average fiber length (Ln) to the weight average fiber length (Lw) of the reinforcing fibers in the sheet.
Ln) is 1.1 to 5.0 and the weight average fiber length is 3
The fiber-reinforced thermoplastic resin sheet is characterized by having a size of mm to 200 mm, and in the sheet, 10% or more of the reinforced fibers bundled are 60% or less of all the reinforced fibers observed. 【請求項２】強化繊維で補強された繊維強化熱可塑性樹
脂シートにおいて、シート中の強化繊維の重量平均繊維
長（Ｌｗ）に対する数平均繊維長（Ｌｎ）の比（Ｌｗ／
Ｌｎ）が１．３から５．０であることを特徴とする請求
項１記載の繊維強化熱可塑性樹脂シート。2. In a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet reinforced with reinforcing fibers, the ratio (Lw / Ln) of the number average fiber length (Ln) to the weight average fiber length (Lw) of the reinforcing fibers in the sheet.
Ln) is 1.3 to 5.0, The fiber reinforced thermoplastic resin sheet of Claim 1 characterized by the above-mentioned. 【請求項３】重量平均繊維長が３ｍｍから１００ｍｍで
あることを特徴とする請求項１または２記載の繊維強化
熱可塑性樹脂シート。3. The fiber reinforced thermoplastic resin sheet according to claim 1, wherein the weight average fiber length is 3 mm to 100 mm. 【請求項４】シート中で、観察される全強化繊維の内、
１０本以上集束した強化繊維が３５％以下であることを
特徴とする請求項１〜３のいずれか記載の繊維強化熱可
塑性樹脂シート。4. Of the total reinforcing fibers observed in the sheet,
The fiber-reinforced thermoplastic resin sheet according to any one of claims 1 to 3, wherein 10 or more bundled reinforcing fibers account for 35% or less. 【請求項５】重量平均繊維長（Ｌｗ）に対する数平均繊
維長（Ｌｎ）の比（Ｌｗ／Ｌｎ）が１．３から４．０で
あることを特徴とする請求項１〜４のいずれか記載の繊
維強化熱可塑性樹脂シート。5. The ratio (Lw / Ln) of the number average fiber length (Ln) to the weight average fiber length (Lw) is 1.3 to 4.0, and the weight average fiber length (Lw) is 1.3 to 4.0. The fiber-reinforced thermoplastic resin sheet described. 【請求項６】重量平均繊維長（Ｌｗ）に対する数平均繊
維長（Ｌｎ）の比（Ｌｗ／Ｌｎ）が１．５から４．０で
あることを特徴とする請求項５記載の繊維強化熱可塑性
樹脂シート。6. The fiber-reinforced heat according to claim 5, wherein the ratio (Lw / Ln) of the number average fiber length (Ln) to the weight average fiber length (Lw) is 1.5 to 4.0. Plastic resin sheet. 【請求項７】強化繊維が、ガラス繊維および／または炭
素繊維である請求項１〜６のいずれか記載の繊維強化熱
可塑性樹脂シート。7. The fiber-reinforced thermoplastic resin sheet according to claim 1, wherein the reinforcing fibers are glass fibers and / or carbon fibers. 【請求項８】熱可塑性樹脂がポリエチレン、ポリプロピ
レン、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレ
フタレート、ポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレ
ート、ポリエチレンテレフタレート共重合系液晶ポリ
マ、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン６、ナイロ
ン６６、芳香族ナイロン、共重合ナイロン、ポリフェニ
レンスルフィド、ＡＢＳ樹脂から選ばれる少なくとも１
種類以上である請求項１〜７のいずれか記載の繊維強化
熱可塑性樹脂シート。8. A thermoplastic resin comprising polyethylene, polypropylene, polybutylene terephthalate, polyethylene terephthalate, polycyclohexanedimethylene terephthalate, polyethylene terephthalate copolymer liquid crystal polymer, nylon 11, nylon 12, nylon 6, nylon 66, aromatic nylon, At least one selected from copolymerized nylon, polyphenylene sulfide, and ABS resin
The fiber-reinforced thermoplastic resin sheet according to any one of claims 1 to 7, which is more than one kind. 【請求項９】繊維強化熱可塑性樹脂シート中の強化繊維
含有量が１〜６０重量％である請求項１〜８のいずれか
記載の繊維強化熱可塑性樹脂シート。9. The fiber-reinforced thermoplastic resin sheet according to claim 1, wherein the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet has a reinforcing fiber content of 1 to 60% by weight. 【請求項１０】繊維強化熱可塑性樹脂シートが押出機を
用いて製造されたものである請求項１〜９のいずれか記
載の繊維強化熱可塑性樹脂シート。10. The fiber reinforced thermoplastic resin sheet according to claim 1, wherein the fiber reinforced thermoplastic resin sheet is manufactured by using an extruder. 【請求項１１】熱可塑性樹脂と連続した強化繊維を押出
機シリンダ内に供給し、押出機シリンダ内で溶融した熱
可塑性樹脂と強化繊維とをスクリュ表面および／または
シリンダ内壁の少なくとも一部が表面異形化加工された
スクリュおよび／またはシリンダで形成される制御機構
部を通過させることにより、異形化加工表面の櫛作用で
熱可塑性樹脂マトリックス中における強化繊維を開繊
し、繊維長を制御することにより請求項１〜１０のいず
れか記載の繊維強化熱可塑性樹脂シートを製造すること
を特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法。11. A thermoplastic resin and continuous reinforcing fibers are fed into an extruder cylinder, and the thermoplastic resin and the reinforcing fibers melted in the extruder cylinder are screw surfaces and / or at least a part of an inner wall of the cylinder is a surface. Controlling the fiber length by opening the reinforcing fibers in the thermoplastic resin matrix by the comb action of the profiled surface by passing through the control mechanism part formed by the profiled screw and / or cylinder. The method for producing a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet according to claim 1, wherein the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet according to claim 1 is produced. 【請求項１２】繊維を開繊し、繊維長を制御する表面異
形化加工されたスクリュが、楕円筒や円柱状のスクリュ
の表面に、凹凸加工を施したスクリュであることを特徴
とする請求項１１記載の繊維強化熱可塑性樹脂シートの
製造方法。12. The screw which has been subjected to surface modification to open the fiber and control the fiber length is a screw in which the surface of an elliptic cylinder or a cylindrical screw has an uneven surface. Item 12. A method for producing a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet according to Item 11. 【請求項１３】繊維を開繊し、繊維長を制御するスクリ
ュ表面および／またはシリンダ内壁の表面異形化加工
が、スクリュ軸と垂直方向に凸凹を形成した刃状の加工
であることを特徴とする請求項１１または１２記載の繊
維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法。13. The method for deforming the surface of a screw and / or the inner wall of a cylinder for controlling the fiber length by opening a fiber is a blade-like process in which unevenness is formed in a direction perpendicular to the screw axis. The method for producing a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet according to claim 11 or 12.