JPH0834100B2 - 水素吸蔵合金電極 - Google Patents
水素吸蔵合金電極Info
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- JPH0834100B2 JPH0834100B2 JP62288752A JP28875287A JPH0834100B2 JP H0834100 B2 JPH0834100 B2 JP H0834100B2 JP 62288752 A JP62288752 A JP 62288752A JP 28875287 A JP28875287 A JP 28875287A JP H0834100 B2 JPH0834100 B2 JP H0834100B2
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- storage alloy
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- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/24—Electrodes for alkaline accumulators
- H01M4/242—Hydrogen storage electrodes
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
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- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/34—Gastight accumulators
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、ニッケル，水素蓄電池等のアルカリ蓄電池
の負極に用いる水素吸蔵合金電極の改良に関するもので
ある。
の負極に用いる水素吸蔵合金電極の改良に関するもので
ある。
従来の技術 活物質である水素を多量に吸蔵・放出する水素吸蔵合
金は高エネルギー密度を有する電極材料として注目さ
れ、高容量化を目指すアルカリ蓄電池への応用がはから
れている。工業的には、アルカリ蓄電池の大半は円筒密
閉電池として生産され、VTR等のポータブル機器や電動
工具等の幅広い用途に採用されている。アルカリ蓄電池
は、負極の容量を正極のそれより大きくすることによ
り、過充電時に正極から発生する酸素ガスを負極が吸収
する構成を用いて密閉化されている。水素吸蔵合金を負
極に適用した場合は、反応式は一般にカドミウム負極と
異なるが、酸素ガスを消費する基本原理は同じであるの
で、密閉電池への採用は可能である。
金は高エネルギー密度を有する電極材料として注目さ
れ、高容量化を目指すアルカリ蓄電池への応用がはから
れている。工業的には、アルカリ蓄電池の大半は円筒密
閉電池として生産され、VTR等のポータブル機器や電動
工具等の幅広い用途に採用されている。アルカリ蓄電池
は、負極の容量を正極のそれより大きくすることによ
り、過充電時に正極から発生する酸素ガスを負極が吸収
する構成を用いて密閉化されている。水素吸蔵合金を負
極に適用した場合は、反応式は一般にカドミウム負極と
異なるが、酸素ガスを消費する基本原理は同じであるの
で、密閉電池への採用は可能である。
しかし、現在実用化に最も近いとされているCaCu5型
合金、たとえば、LaNi5,LaNi4Cu,LaNi4.7Al0.3,LaNi3Co
2等は、密閉電池の負極材料に用いた場合、過充電時に
正極から発生する酸素ガスの攻撃を受けて、徐々に合金
が酸化される結果、本来の水素吸蔵・放出能力が損われ
る欠点を有している。すなわち、充放電サイクル寿命が
短い欠点があった。
合金、たとえば、LaNi5,LaNi4Cu,LaNi4.7Al0.3,LaNi3Co
2等は、密閉電池の負極材料に用いた場合、過充電時に
正極から発生する酸素ガスの攻撃を受けて、徐々に合金
が酸化される結果、本来の水素吸蔵・放出能力が損われ
る欠点を有している。すなわち、充放電サイクル寿命が
短い欠点があった。
このため、現在までつぎのような耐酸化性の向上を目
的とした提案がなされてきた。
的とした提案がなされてきた。
（１） 水素吸蔵合金粉末を耐酸化性の金属で被覆する
方法（特開昭61−64069号公報，特開昭61−101957号公
報）、および電極全体を同様な金属で被覆する方法（特
開昭60−77357号公報）。
方法（特開昭61−64069号公報，特開昭61−101957号公
報）、および電極全体を同様な金属で被覆する方法（特
開昭60−77357号公報）。
（２） 酸素還元触媒を水素吸蔵合金電極の表面に設
け、酸素ガスが合金に直接接触する前に酸素をイオン化
する方法（特開昭59−114767号公報，特開昭60−100382
号公報）。
け、酸素ガスが合金に直接接触する前に酸素をイオン化
する方法（特開昭59−114767号公報，特開昭60−100382
号公報）。
発明が解決しようとする問題点 このような従来の構成中、上記１の方法は、合金粉末
あるいは電極表面を耐酸化性の金属で完全に被覆するこ
とは極めて困難である。したがって、多数のピンホール
等が存在し、その部分から酸素ガスが合金を攻撃し、合
金表面にLn（OH）３が生成される（Lnはランタン族元
素）。同様に、上記２の方法も合金表面を酸素ガスが攻
撃する確率は低下するが、充放電サイクルの繰り返しに
より、Ln（OH）３を生成する。すなわち、上記1,2の方
法は、合金の耐酸化性が根本的に解決されず、充放電サ
イクル寿命が短いという問題があった。
あるいは電極表面を耐酸化性の金属で完全に被覆するこ
とは極めて困難である。したがって、多数のピンホール
等が存在し、その部分から酸素ガスが合金を攻撃し、合
金表面にLn（OH）３が生成される（Lnはランタン族元
素）。同様に、上記２の方法も合金表面を酸素ガスが攻
撃する確率は低下するが、充放電サイクルの繰り返しに
より、Ln（OH）３を生成する。すなわち、上記1,2の方
法は、合金の耐酸化性が根本的に解決されず、充放電サ
イクル寿命が短いという問題があった。
さらに、上記１の方法では、合金が金属で被覆されて
いるために、合金中に吸蔵された水素が放電する際に、
電解液と接する表面に拡散し難くなり、高率放電特性に
劣るという問題があった。
いるために、合金中に吸蔵された水素が放電する際に、
電解液と接する表面に拡散し難くなり、高率放電特性に
劣るという問題があった。
本発明はこのような問題点を解決するもので、充放電
サイクル寿命と高率放電特性に優れた水素吸蔵電極を提
供することを目的とするものである。
サイクル寿命と高率放電特性に優れた水素吸蔵電極を提
供することを目的とするものである。
問題点を解決するための手段 この問題点を解決するために本発明は、水素吸蔵合金
とその支持体とで主に構成される電極を焼結体とし、焼
結体を構成する合金骨格の表面層付近に無数の凹凸を形
成したものである。
とその支持体とで主に構成される電極を焼結体とし、焼
結体を構成する合金骨格の表面層付近に無数の凹凸を形
成したものである。
作用 この構成により、水素吸蔵合金粉末の表面に酸素ガス
が接した場合、酸素還元触媒性能を有する合金粉末の凹
凸表面層で酸素ガスが水酸基に還元され、合金粉末に吸
蔵されている水素と反応して水を生成する。つまり、酸
素ガスによる合金の直接酸化が抑制できる。この結果、
充放電サイクル寿命に優れた水素吸蔵合金電極を提供で
きることとなる。
が接した場合、酸素還元触媒性能を有する合金粉末の凹
凸表面層で酸素ガスが水酸基に還元され、合金粉末に吸
蔵されている水素と反応して水を生成する。つまり、酸
素ガスによる合金の直接酸化が抑制できる。この結果、
充放電サイクル寿命に優れた水素吸蔵合金電極を提供で
きることとなる。
さらに、電極が焼結体であり、焼結体を構成する合金
の表面層付近に無数の凹凸が形成されていることによ
り、導電性および表面積が向上し、高率放電時の過電圧
が減少し、高率放電特性に優れた水素吸蔵合金電極を提
供できることとなる。
の表面層付近に無数の凹凸が形成されていることによ
り、導電性および表面積が向上し、高率放電時の過電圧
が減少し、高率放電特性に優れた水素吸蔵合金電極を提
供できることとなる。
実施例 以下、本発明の実施例を第１図から第３図および表を
参照して説明する。ミッシュメタルMm（希土類元素の混
合物、セリウム約40wt％，ランタン約30wt％，ネオジウ
ム約8wt％を主成分とする）、ニッケル，マンガン，ア
ルミニウムおよびコバルトの各試料をMmNi3.6Mn0.4Al
0.3Co0.7の組成比に秤量し混合後、高周波溶解炉（不活
性ガス雰囲気中）で溶解撹拌しながら合金の溶湯を作製
し、これを炉内で他の冷却ルツボに流し込み合金塊を得
た。これと同様な方法で、組成がMmNi4.3Mn0.4Al0.3,Mm
Ni4.1Mn0.4Al0.3Co0.2およびMmNi3.8Mn0.4Al0.3Co0.5で
ある水素吸蔵合金を得た。次に、これらの合金の均質性
を良好にし、水素吸蔵量を増大させるために、アルゴン
ガス雰囲気中で1050℃の温度により６時間熱処理を施し
た。これらの合金を粗粉砕後、ボールミルで機械的に38
μｍ以下の粉末に粉砕した。
参照して説明する。ミッシュメタルMm（希土類元素の混
合物、セリウム約40wt％，ランタン約30wt％，ネオジウ
ム約8wt％を主成分とする）、ニッケル，マンガン，ア
ルミニウムおよびコバルトの各試料をMmNi3.6Mn0.4Al
0.3Co0.7の組成比に秤量し混合後、高周波溶解炉（不活
性ガス雰囲気中）で溶解撹拌しながら合金の溶湯を作製
し、これを炉内で他の冷却ルツボに流し込み合金塊を得
た。これと同様な方法で、組成がMmNi4.3Mn0.4Al0.3,Mm
Ni4.1Mn0.4Al0.3Co0.2およびMmNi3.8Mn0.4Al0.3Co0.5で
ある水素吸蔵合金を得た。次に、これらの合金の均質性
を良好にし、水素吸蔵量を増大させるために、アルゴン
ガス雰囲気中で1050℃の温度により６時間熱処理を施し
た。これらの合金を粗粉砕後、ボールミルで機械的に38
μｍ以下の粉末に粉砕した。
次に、これらの粉末を80℃の水酸化カリウム水溶液
（7N）に約１時間浸漬し（これをアルカリ処理と称
す）、水洗乾燥を施して表面層付近（約0.01〜0.1μｍ
厚）に無数の凹凸を有する合金粉末とした。この方法で
得られた合金粉末をパンチングメタルに塗着乾燥し、真
空中950℃で１時間焼結を行い、負極に用いる水素吸蔵
合金電極を得た。以上の操作で得られた電極中の粉末の
概略断面図を第１図に示す。図中１は粉末、２は焼結
部、３は表面層で微細な無数の凹凸を有している。ま
た、水酸化カリウム水溶液に浸漬操作を施さず、焼結の
みを行って作製した水素吸蔵電極中の粉末の概略断面図
を第２図に示す。第１図と第２図とを比較すれば、第１
図は表面層に無数の凹凸部を備えている点が大きく異な
っている。
（7N）に約１時間浸漬し（これをアルカリ処理と称
す）、水洗乾燥を施して表面層付近（約0.01〜0.1μｍ
厚）に無数の凹凸を有する合金粉末とした。この方法で
得られた合金粉末をパンチングメタルに塗着乾燥し、真
空中950℃で１時間焼結を行い、負極に用いる水素吸蔵
合金電極を得た。以上の操作で得られた電極中の粉末の
概略断面図を第１図に示す。図中１は粉末、２は焼結
部、３は表面層で微細な無数の凹凸を有している。ま
た、水酸化カリウム水溶液に浸漬操作を施さず、焼結の
みを行って作製した水素吸蔵電極中の粉末の概略断面図
を第２図に示す。第１図と第２図とを比較すれば、第１
図は表面層に無数の凹凸部を備えている点が大きく異な
っている。
得られた水素吸蔵合金電極を加圧しついで切断して、
厚さ0.5mm,幅39mm,長さ80mmとし、充放電可能容量1600m
Ahの電極を得る。この電極と公知の発泡メタル式ニッケ
ル正極とを組み合わせて、容量約1000mAhの円筒密閉形
蓄電池（AAサイズ）を構成し、20℃で充放電サイクル試
験を行った。充電は333mAで4.5時間，放電は500mAで1.0
V/セルまでとした。また、寿命は初期容量の50％まで低
下した時点とした。充放電サイクル試験に用いた種々の
電池の負極合金材料とアルカリ処理の有無を次表に示
す。また、充放電サイクル試験の結果も合わせて示し
た。
厚さ0.5mm,幅39mm,長さ80mmとし、充放電可能容量1600m
Ahの電極を得る。この電極と公知の発泡メタル式ニッケ
ル正極とを組み合わせて、容量約1000mAhの円筒密閉形
蓄電池（AAサイズ）を構成し、20℃で充放電サイクル試
験を行った。充電は333mAで4.5時間，放電は500mAで1.0
V/セルまでとした。また、寿命は初期容量の50％まで低
下した時点とした。充放電サイクル試験に用いた種々の
電池の負極合金材料とアルカリ処理の有無を次表に示
す。また、充放電サイクル試験の結果も合わせて示し
た。
この結果、アルカリ処理を施した合金粉末を用いた電
池は、いずれの場合もサイクル寿命特性が改善される傾
向が認められる。しかし、コバルトが含まれない合金を
用いた電池（D,D′）の場合は、この特性改善の効果が
少なかった。これらの結果から、アルカリ処理は、主と
して合金中の可溶性の元素、すなわち合金粉末の表面層
のコバルトを溶出させ、それによって合金粉末表面層に
凹凸を形成させている。この凹凸表面層は、コバルトが
除去されていることから、ランタン属金属とニッケルが
高比率に存在し、過充電時に正極から発生した酸素ガス
を容易にイオン化できる触媒層である。この結果、材料
自体の耐酸化性を根本的に改善でき、酸化に対しては苛
酷な密閉電池において長寿命化が可能となった。
池は、いずれの場合もサイクル寿命特性が改善される傾
向が認められる。しかし、コバルトが含まれない合金を
用いた電池（D,D′）の場合は、この特性改善の効果が
少なかった。これらの結果から、アルカリ処理は、主と
して合金中の可溶性の元素、すなわち合金粉末の表面層
のコバルトを溶出させ、それによって合金粉末表面層に
凹凸を形成させている。この凹凸表面層は、コバルトが
除去されていることから、ランタン属金属とニッケルが
高比率に存在し、過充電時に正極から発生した酸素ガス
を容易にイオン化できる触媒層である。この結果、材料
自体の耐酸化性を根本的に改善でき、酸化に対しては苛
酷な密閉電池において長寿命化が可能となった。
第３図には、A,A′とペースト式電極を用いた電池Ｅ
とを用いて０℃の雰囲気下で種々の放電率で放電した場
合の容量比率を示した。なお、ペースト式電極は1.5wt
％ポリビニルアルコール水溶液とＡと同じ合金粉末とを
練合後、パンチングメタルに塗着，乾燥後加圧して、前
記と同様にアルカリ処理を施して作製した。容量比率
は、0.2CmA放電時の容量を100％とし、各放電率での1.0
V/セルまでの容量比である。この結果、焼結を施した電
極を用いた電池（A,A′）は、高率放電特性が改善され
ていることがわかる。さらに、焼結とアルカリ処理を施
した電池Ａは、3CmAの放電を行ってもあまり容量が低下
せず、優れた高率放電特性を示した。Ｅは粒子間に結着
剤が存在し、粒子間の導電性が低下し、高率放電特性に
劣る。
とを用いて０℃の雰囲気下で種々の放電率で放電した場
合の容量比率を示した。なお、ペースト式電極は1.5wt
％ポリビニルアルコール水溶液とＡと同じ合金粉末とを
練合後、パンチングメタルに塗着，乾燥後加圧して、前
記と同様にアルカリ処理を施して作製した。容量比率
は、0.2CmA放電時の容量を100％とし、各放電率での1.0
V/セルまでの容量比である。この結果、焼結を施した電
極を用いた電池（A,A′）は、高率放電特性が改善され
ていることがわかる。さらに、焼結とアルカリ処理を施
した電池Ａは、3CmAの放電を行ってもあまり容量が低下
せず、優れた高率放電特性を示した。Ｅは粒子間に結着
剤が存在し、粒子間の導電性が低下し、高率放電特性に
劣る。
従って、焼結とアルカリ処理を施すことにより、粉末
間あるいは粉末と支持体との結合性が良好になり導電性
が向上したこと、さらに、合金粉末表面層に無数の微細
な凹凸が形成された表面積が増大したことの相乗作用に
より、高率放電においても優れた特性を示すことが可能
になった。
間あるいは粉末と支持体との結合性が良好になり導電性
が向上したこと、さらに、合金粉末表面層に無数の微細
な凹凸が形成された表面積が増大したことの相乗作用に
より、高率放電においても優れた特性を示すことが可能
になった。
本実施例では、アルカリ処理を行って凹凸表面層を作
製する方法について記載したが、酸処理や酸処理とアル
カリ処理を併用することによっても同様な効果が得られ
る。また、CaCu5型のMmNi5を基本形とする合金材料につ
いて記載したが、類似形のMm1-XMXNi（5.3〜4.7）-YM′
Ｙで示される、少なくともCaCu5型の結晶構造を有する
ものや、C14型,C15型合金,Ti−Ni系等の充放電が可能な
水素吸蔵合金であれば、実施例と同様な効果が得られ
た。
製する方法について記載したが、酸処理や酸処理とアル
カリ処理を併用することによっても同様な効果が得られ
る。また、CaCu5型のMmNi5を基本形とする合金材料につ
いて記載したが、類似形のMm1-XMXNi（5.3〜4.7）-YM′
Ｙで示される、少なくともCaCu5型の結晶構造を有する
ものや、C14型,C15型合金,Ti−Ni系等の充放電が可能な
水素吸蔵合金であれば、実施例と同様な効果が得られ
た。
発明の効果 以上のように本発明によれば、水素吸蔵電極は焼結体
であるとともに、電極中の合金骨格の表面層付近に無数
の凹凸を設けることによって、耐酸化性が向上し、充放
電サイクル寿命に優れ、しかも導電性と表面積が向上
し、高率放電特性に優れた密閉形蓄電池を可能にすると
いう効果が得られる。
であるとともに、電極中の合金骨格の表面層付近に無数
の凹凸を設けることによって、耐酸化性が向上し、充放
電サイクル寿命に優れ、しかも導電性と表面積が向上
し、高率放電特性に優れた密閉形蓄電池を可能にすると
いう効果が得られる。
第１図は本発明の一実施例による電極中の水素吸蔵合金
粉末の概略断面図、第２図は従来の水素吸蔵合金粉末の
概略断面図、第３図は容量比率と放電率との関係を示す
図である。 １……合金粉末の断面、２……粉末間の焼結部、３……
合金粉末の表面層。
粉末の概略断面図、第２図は従来の水素吸蔵合金粉末の
概略断面図、第３図は容量比率と放電率との関係を示す
図である。 １……合金粉末の断面、２……粉末間の焼結部、３……
合金粉末の表面層。
Claims (2)
- 【請求項１】水素吸蔵合金粉末とその支持体とを主構成
材料とし、水素吸蔵合金粉末を焼結した電極であって、
焼結体を構成する合金表面層に無数の凹凸を設けたこと
を特徴とする水素吸蔵合金電極。 - 【請求項２】水素吸蔵合金は、CaCu5型の結晶構造を有
し、少なくともコバルトを合金成分として含有している
ことを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の水素吸蔵
合金電極。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62288752A JPH0834100B2 (ja) | 1987-11-16 | 1987-11-16 | 水素吸蔵合金電極 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62288752A JPH0834100B2 (ja) | 1987-11-16 | 1987-11-16 | 水素吸蔵合金電極 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01130467A JPH01130467A (ja) | 1989-05-23 |
| JPH0834100B2 true JPH0834100B2 (ja) | 1996-03-29 |
Family
ID=17734244
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62288752A Expired - Fee Related JPH0834100B2 (ja) | 1987-11-16 | 1987-11-16 | 水素吸蔵合金電極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0834100B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS59188641A (ja) | 1983-04-11 | 1984-10-26 | Fuji Photo Film Co Ltd | ハロゲン化銀写真乳剤 |
| JPS60143331A (ja) | 1983-12-29 | 1985-07-29 | Fuji Photo Film Co Ltd | ハロゲン化銀写真感光材料 |
| US6071644A (en) * | 1996-09-30 | 2000-06-06 | Sanyo Electric Co., Ltd. | Metal hydride storage cell and method of producing hydrogen absorbing alloy electrode |
-
1987
- 1987-11-16 JP JP62288752A patent/JPH0834100B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH01130467A (ja) | 1989-05-23 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |