JPH08257354A - 燃焼排ガス中の二酸化炭素を除去する方法 - Google Patents
燃焼排ガス中の二酸化炭素を除去する方法Info
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- JPH08257354A JPH08257354A JP7064030A JP6403095A JPH08257354A JP H08257354 A JPH08257354 A JP H08257354A JP 7064030 A JP7064030 A JP 7064030A JP 6403095 A JP6403095 A JP 6403095A JP H08257354 A JPH08257354 A JP H08257354A
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- Y02A—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
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- Y02C—CAPTURE, STORAGE, SEQUESTRATION OR DISPOSAL OF GREENHOUSE GASES [GHG]
- Y02C20/00—Capture or disposal of greenhouse gases
- Y02C20/40—Capture or disposal of greenhouse gases of CO2
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- Treating Waste Gases (AREA)
- Gas Separation By Absorption (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 燃焼排ガス中に含まれるＣＯ2 を除去する方
法に関する。 【構成】 下記一般式で示されるアミン化合物〔１〕
と、ピペラジン、２−メチルピペラジン、２，３−ジメ
チルピペラジン、２，５−ジメチルピペラジンの群から
選ばれるピペラジン系化合物〔２〕とを含有する水溶液
と大気圧下の燃焼排ガスとを接触させることを特徴とす
る燃焼排ガス中のＣＯ2 を除去する方法。 【化１】Ｒ1 ＣＨＲ2 ＮＨＣＨ2 ＣＨ2 ＯＨ 〔１〕
（式中、Ｒ1 は水素原子または炭素数１〜４の低級アル
キル基を表し、Ｒ2 は水素原子またはメチル基を表
す。） 【効果】 総合的にＣＯ2 の吸収能力の向上が達成され
る。
法に関する。 【構成】 下記一般式で示されるアミン化合物〔１〕
と、ピペラジン、２−メチルピペラジン、２，３−ジメ
チルピペラジン、２，５−ジメチルピペラジンの群から
選ばれるピペラジン系化合物〔２〕とを含有する水溶液
と大気圧下の燃焼排ガスとを接触させることを特徴とす
る燃焼排ガス中のＣＯ2 を除去する方法。 【化１】Ｒ1 ＣＨＲ2 ＮＨＣＨ2 ＣＨ2 ＯＨ 〔１〕
（式中、Ｒ1 は水素原子または炭素数１〜４の低級アル
キル基を表し、Ｒ2 は水素原子またはメチル基を表
す。） 【効果】 総合的にＣＯ2 の吸収能力の向上が達成され
る。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は燃焼排ガス中に含まれる
ＣＯ2 （二酸化炭素）を除去する方法に関し、さらに詳
しくは、第２級アミンと第３級アミンの混合水溶液を用
いて、大気圧下の燃焼排ガス中のＣＯ2 を効率よく除去
する方法に関する。
ＣＯ2 （二酸化炭素）を除去する方法に関し、さらに詳
しくは、第２級アミンと第３級アミンの混合水溶液を用
いて、大気圧下の燃焼排ガス中のＣＯ2 を効率よく除去
する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、地球の温暖化現象の原因の一つと
して、ＣＯ2 による温室効果が指摘され、地球環境を守
る上で国際的にもその対策が急務となってきた。ＣＯ2
の発生源としては、化石燃料を燃焼させるあらゆる人間
の活動分野に及び、その排出抑制への要求が一層強まる
傾向にある。これに伴い大量の化石燃料を使用する火力
発電所などの動力発生設備を対象に、ボイラの燃焼排ガ
スをアルカノールアミン水溶液等と接触させ、燃焼排ガ
ス中のＣＯ2 を除去し、回収する方法、及び回収された
ＣＯ2 を大気へ放出することなく貯蔵する方法が精力的
に研究されている。
して、ＣＯ2 による温室効果が指摘され、地球環境を守
る上で国際的にもその対策が急務となってきた。ＣＯ2
の発生源としては、化石燃料を燃焼させるあらゆる人間
の活動分野に及び、その排出抑制への要求が一層強まる
傾向にある。これに伴い大量の化石燃料を使用する火力
発電所などの動力発生設備を対象に、ボイラの燃焼排ガ
スをアルカノールアミン水溶液等と接触させ、燃焼排ガ
ス中のＣＯ2 を除去し、回収する方法、及び回収された
ＣＯ2 を大気へ放出することなく貯蔵する方法が精力的
に研究されている。
【０００３】アルカノールアミンとしては、モノエタノ
ールアミン、トリエタノールアミン、Ｎ−メチルジエタ
ノールアミン（ＭＤＥＡ）、ジイソプロパノールアミ
ン、ジグリコールアミンなどを挙げることができるが、
通常モノエタノールアミン（ＭＥＡ）が好んで用いられ
る。またこれ以外の第２級及び第３級ヒンダードアミン
水溶液の使用も検討されている。
ールアミン、トリエタノールアミン、Ｎ−メチルジエタ
ノールアミン（ＭＤＥＡ）、ジイソプロパノールアミ
ン、ジグリコールアミンなどを挙げることができるが、
通常モノエタノールアミン（ＭＥＡ）が好んで用いられ
る。またこれ以外の第２級及び第３級ヒンダードアミン
水溶液の使用も検討されている。
【０００４】しかし、ＭＥＡに代表される上記のような
アルカノールアミン水溶液を燃焼排ガス中のＣＯ2 を吸
収・貯蔵する吸収剤として用いても、所定濃度のアミン
水溶液の所定量当たりのＣＯ2 の吸収量、所定濃度のア
ミン水溶液の単位アミンモル当たりのＣＯ2 吸収量、所
定濃度におけるＣＯ2 の吸収速度、さらには吸収後のア
ルカノールアミン水溶液の再生に要する熱エネルギなど
に照らして、必ずしも満足のできるものではない。
アルカノールアミン水溶液を燃焼排ガス中のＣＯ2 を吸
収・貯蔵する吸収剤として用いても、所定濃度のアミン
水溶液の所定量当たりのＣＯ2 の吸収量、所定濃度のア
ミン水溶液の単位アミンモル当たりのＣＯ2 吸収量、所
定濃度におけるＣＯ2 の吸収速度、さらには吸収後のア
ルカノールアミン水溶液の再生に要する熱エネルギなど
に照らして、必ずしも満足のできるものではない。
【０００５】ところで、各種混合ガスからアミン化合物
を用いて酸性ガスを分離する技術は数多く知られてい
る。特開昭５３−１００１８０号公報には、（１）環の
一部分であって且つ第二炭素原子もしくは第三炭素原子
のどちらかに結合された少なくとも一個の第二アミノ基
または第三炭素原子に結合された第一アミノ基を含有す
る立体障害アミンが少なくとも５０モル％と第三アミノ
アルコールが少なくとも約１０モル％とよりなるアミン
混合物、及び（２）酸性ガスに対する物理的吸収剤であ
る前記アミン混合物用の溶媒、からなるアミン−溶媒液
体吸収剤に通常ガス状の混合物を接触させることからな
る酸性ガスの除去方法が記載されている。立体障害アミ
ンとしては２−ピペリジンエタノール〔２−（２−ヒド
ロキシエチル）−ピペリジン〕及び３−アミノ−３−メ
チル−１−ブタノールなどが、また溶媒としては２５重
量％までの水を含んでもよいスルホキシド化合物など
が、さらに処理ガスの例としては、同公報１１頁左上欄
に「高濃度の二酸化炭素及び硫化水素、例えば３５％の
ＣＯ2 及び１０〜１２％のＨ2 Ｓを有する通常ガス状の
混合物」が例示され、また実施例にはＣＯ2 そのものが
使用されている。
を用いて酸性ガスを分離する技術は数多く知られてい
る。特開昭５３−１００１８０号公報には、（１）環の
一部分であって且つ第二炭素原子もしくは第三炭素原子
のどちらかに結合された少なくとも一個の第二アミノ基
または第三炭素原子に結合された第一アミノ基を含有す
る立体障害アミンが少なくとも５０モル％と第三アミノ
アルコールが少なくとも約１０モル％とよりなるアミン
混合物、及び（２）酸性ガスに対する物理的吸収剤であ
る前記アミン混合物用の溶媒、からなるアミン−溶媒液
体吸収剤に通常ガス状の混合物を接触させることからな
る酸性ガスの除去方法が記載されている。立体障害アミ
ンとしては２−ピペリジンエタノール〔２−（２−ヒド
ロキシエチル）−ピペリジン〕及び３−アミノ−３−メ
チル−１−ブタノールなどが、また溶媒としては２５重
量％までの水を含んでもよいスルホキシド化合物など
が、さらに処理ガスの例としては、同公報１１頁左上欄
に「高濃度の二酸化炭素及び硫化水素、例えば３５％の
ＣＯ2 及び１０〜１２％のＨ2 Ｓを有する通常ガス状の
混合物」が例示され、また実施例にはＣＯ2 そのものが
使用されている。
【０００６】特開昭６１−７１８１９号公報には、立体
障害アミン及びスルホランなどの非水溶媒を含む酸性ガ
ススクラッピング用組成物が記載されている。また本公
報にはＣＯ2 の吸収に対し、立体障害アミンの有利性を
反応式を用いて説明している。
障害アミン及びスルホランなどの非水溶媒を含む酸性ガ
ススクラッピング用組成物が記載されている。また本公
報にはＣＯ2 の吸収に対し、立体障害アミンの有利性を
反応式を用いて説明している。
【０００７】ケミカルエンジニアリングサイエンス（Ｃ
ｈｅｍｉｃａｌ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ Ｓｃｉｅｎ
ｃｅ），４１巻，４号，９９７〜１００３頁には、ヒン
ダードアミンである２−アミノ−２−メチル−１−プロ
パノール（ＡＭＰ）水溶液の炭酸ガス吸収挙動が開示さ
れている。吸収させるガスとしては大気圧のＣＯ2 及び
ＣＯ2 とＮ2 の混合物が用いられている。
ｈｅｍｉｃａｌ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ Ｓｃｉｅｎ
ｃｅ），４１巻，４号，９９７〜１００３頁には、ヒン
ダードアミンである２−アミノ−２−メチル−１−プロ
パノール（ＡＭＰ）水溶液の炭酸ガス吸収挙動が開示さ
れている。吸収させるガスとしては大気圧のＣＯ2 及び
ＣＯ2 とＮ2 の混合物が用いられている。
【０００８】ケミカルエンジニアリングサイエンス（Ｃ
ｈｅｍｉｃａｌ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ ｓｃｉｅｎ
ｃｅ），４１巻，２号，４０５〜４０８頁には、常温付
近において、ＡＭＰのようなヒンダードアミンとＭＥＡ
のような直鎖アミンの各水溶液のＣＯ2 やＨ2 Ｓに対す
る吸収速度が報告されている。
ｈｅｍｉｃａｌ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ ｓｃｉｅｎ
ｃｅ），４１巻，２号，４０５〜４０８頁には、常温付
近において、ＡＭＰのようなヒンダードアミンとＭＥＡ
のような直鎖アミンの各水溶液のＣＯ2 やＨ2 Ｓに対す
る吸収速度が報告されている。
【０００９】米国特許３，６２２，２６７号明細書には
メチルジエタノールアミン及びモノエチルモノエタノー
ルアミンを含有する水性混合物を用い、原油などの部分
酸化ガスなどの合成ガスに含まれる高分圧のＣＯ2 、例
えば４０気圧の３０％ＣＯ2含有合成ガスを精製する技
術が開示されている。
メチルジエタノールアミン及びモノエチルモノエタノー
ルアミンを含有する水性混合物を用い、原油などの部分
酸化ガスなどの合成ガスに含まれる高分圧のＣＯ2 、例
えば４０気圧の３０％ＣＯ2含有合成ガスを精製する技
術が開示されている。
【００１０】ドイツ公開特許１，５４２，４１５号公報
にはＣＯ2 、Ｈ2 Ｓ、ＣＯＳの吸収速度の向上のためモ
ノアルキルアルカノールアミンなどを物理又は化学吸収
剤に添加する技術が開示されている。同様にドイツ公開
特許１，９０４，４２８号には、モノメチルエタノール
アミンがメチルジエタノールアミンの吸収速度を向上さ
せる目的で添加される技術が開示されている。
にはＣＯ2 、Ｈ2 Ｓ、ＣＯＳの吸収速度の向上のためモ
ノアルキルアルカノールアミンなどを物理又は化学吸収
剤に添加する技術が開示されている。同様にドイツ公開
特許１，９０４，４２８号には、モノメチルエタノール
アミンがメチルジエタノールアミンの吸収速度を向上さ
せる目的で添加される技術が開示されている。
【００１１】米国特許４，３３６，２３３号明細書に
は、天然ガス、合成ガス、ガス化石炭ガスの精製にピペ
ラジンの０．８１〜１．３モル／リットル水溶液が洗浄
液として、またピペラジンがメチルジエタノールアミ
ン、トリエタノールアミン、ジエタノールアミン、モノ
メチルエタノールアミンなどの溶媒と共に水溶液で洗浄
液として使用される技術が開示されている。
は、天然ガス、合成ガス、ガス化石炭ガスの精製にピペ
ラジンの０．８１〜１．３モル／リットル水溶液が洗浄
液として、またピペラジンがメチルジエタノールアミ
ン、トリエタノールアミン、ジエタノールアミン、モノ
メチルエタノールアミンなどの溶媒と共に水溶液で洗浄
液として使用される技術が開示されている。
【００１２】同様に特開昭５２−６３１７１号公報に
は、第３級アルカノールアミン、モノアルキルアルカノ
ールアミンなどにピペラジンまたはヒドロキシエチルピ
ペラジンなどのピペラジン誘導体を促進剤として加えた
ＣＯ2 吸収剤が示唆されているが、実際にはモノアルキ
ルアルカノールアミンとしてはモノメチルアミノエタノ
ールアミンとピペラジンの組合せについては試験されて
おらず、さらにまた合成ガスを対象としたものであり、
大気圧下における燃焼排ガス中のＣＯ2 の除去について
は、何ら記載されていない。
は、第３級アルカノールアミン、モノアルキルアルカノ
ールアミンなどにピペラジンまたはヒドロキシエチルピ
ペラジンなどのピペラジン誘導体を促進剤として加えた
ＣＯ2 吸収剤が示唆されているが、実際にはモノアルキ
ルアルカノールアミンとしてはモノメチルアミノエタノ
ールアミンとピペラジンの組合せについては試験されて
おらず、さらにまた合成ガスを対象としたものであり、
大気圧下における燃焼排ガス中のＣＯ2 の除去について
は、何ら記載されていない。
【００１３】
【発明が解決しようとする課題】前述のように燃焼排ガ
スからＣＯ2 を効率よく、除去する方法が望まれてい
る。特に、一定濃度のＣＯ2 吸収剤（アミン系化合物）
を含む水溶液で燃焼排ガスを処理する場合、吸収剤単位
モル当たりのＣＯ2 吸収量、水溶液の単位体積当たりの
ＣＯ2 の吸収量、及び吸収速度の大きい吸収剤を選択す
ることが当面の大きな課題である。さらにはＣＯ2 の吸
収後にＣＯ2 を分離し、吸収液を再生させる際に必要な
熱エネルギの少ない吸収剤が望まれる。
スからＣＯ2 を効率よく、除去する方法が望まれてい
る。特に、一定濃度のＣＯ2 吸収剤（アミン系化合物）
を含む水溶液で燃焼排ガスを処理する場合、吸収剤単位
モル当たりのＣＯ2 吸収量、水溶液の単位体積当たりの
ＣＯ2 の吸収量、及び吸収速度の大きい吸収剤を選択す
ることが当面の大きな課題である。さらにはＣＯ2 の吸
収後にＣＯ2 を分離し、吸収液を再生させる際に必要な
熱エネルギの少ない吸収剤が望まれる。
【００１４】
【課題を解決するための手段】本発明者らは前記課題に
鑑み、燃焼排ガス中のＣＯ2 を除去する際に用いられる
吸収液について鋭意検討した結果、特定のアミン化合物
とピペラジン系化合物とを共に含有する水溶液を用いる
ことが特に有効であるとの知見を得て、本発明を完成さ
せることができた。すなわち本発明によれば、下記一般
式で示されるアミン化合物〔１〕と、ピペラジン、２−
メチルピペラジン、２，３−ジメチルピペラジン、２，
５−ジメチルピペラジンの群から選ばれるピペラジン系
化合物〔２〕とを含有する水溶液と大気圧下の燃焼排ガ
スとを接触させることを特徴とする燃焼排ガス中のＣＯ
2 を除去する方法が提供される。
鑑み、燃焼排ガス中のＣＯ2 を除去する際に用いられる
吸収液について鋭意検討した結果、特定のアミン化合物
とピペラジン系化合物とを共に含有する水溶液を用いる
ことが特に有効であるとの知見を得て、本発明を完成さ
せることができた。すなわち本発明によれば、下記一般
式で示されるアミン化合物〔１〕と、ピペラジン、２−
メチルピペラジン、２，３−ジメチルピペラジン、２，
５−ジメチルピペラジンの群から選ばれるピペラジン系
化合物〔２〕とを含有する水溶液と大気圧下の燃焼排ガ
スとを接触させることを特徴とする燃焼排ガス中のＣＯ
2 を除去する方法が提供される。
【化２】 Ｒ1 ＣＨＲ2 ＮＨＣＨ2 ＣＨ2 ＯＨ 〔１〕 （式中、Ｒ1 は水素原子または炭素数１〜４の低級アル
キル基を表し、Ｒ2 は水素原子またはメチル基を表
す。） また本発明によれば、前記ピペラジン系化合物〔２〕が
２−メチルピペラジンであり、アミン化合物〔１〕が２
−（ｎ−ブチルアミノ）エタノールである上記燃焼排ガ
ス中のＣＯ2 を除去する方法が提供される。さらに本発
明によれば、前記水溶液中におけるアミン化合物〔１〕
の濃度が１５〜６５重量％の範囲であり、ピペラジン系
化合物〔２〕の濃度が１．５〜６５重量％で且つ３０℃
におけるアミン化合物〔１〕の水溶液に可溶な範囲内で
あり、かつ〔１〕と〔２〕の合計濃度が７０重量％以下
であることを特徴とする上記燃焼排ガス中のＣＯ2 を除
去する方法が提供される。
キル基を表し、Ｒ2 は水素原子またはメチル基を表
す。） また本発明によれば、前記ピペラジン系化合物〔２〕が
２−メチルピペラジンであり、アミン化合物〔１〕が２
−（ｎ−ブチルアミノ）エタノールである上記燃焼排ガ
ス中のＣＯ2 を除去する方法が提供される。さらに本発
明によれば、前記水溶液中におけるアミン化合物〔１〕
の濃度が１５〜６５重量％の範囲であり、ピペラジン系
化合物〔２〕の濃度が１．５〜６５重量％で且つ３０℃
におけるアミン化合物〔１〕の水溶液に可溶な範囲内で
あり、かつ〔１〕と〔２〕の合計濃度が７０重量％以下
であることを特徴とする上記燃焼排ガス中のＣＯ2 を除
去する方法が提供される。
【００１５】
【作用】本発明は、特性のアミン化合物〔１〕とピペラ
ジン化合物〔２〕とを含有する水溶液により燃焼排ガス
中のＣＯ2 を除去する方法であり、両化合物を含有した
水溶液を吸収液として使用することにより、各単独化合
物の使用では得られない優れた吸収性能が発揮される。
本発明で用いられる前記一般式で示されるアミン化合物
〔１〕において、Ｒ1が表す炭素数１〜４の低級アルキ
ル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、イソ
プロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ−ブ
チル基、ｔｅｒｔ−ブチル基を例示することができ、好
ましくはメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｎ−ブ
チル基であり、特に好ましくはｎ−プロピル基である。
またＲ2は水素またはメチル基であり、好ましくは水素
である。
ジン化合物〔２〕とを含有する水溶液により燃焼排ガス
中のＣＯ2 を除去する方法であり、両化合物を含有した
水溶液を吸収液として使用することにより、各単独化合
物の使用では得られない優れた吸収性能が発揮される。
本発明で用いられる前記一般式で示されるアミン化合物
〔１〕において、Ｒ1が表す炭素数１〜４の低級アルキ
ル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、イソ
プロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ−ブ
チル基、ｔｅｒｔ−ブチル基を例示することができ、好
ましくはメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｎ−ブ
チル基であり、特に好ましくはｎ−プロピル基である。
またＲ2は水素またはメチル基であり、好ましくは水素
である。
【００１６】従って、前記一般式で示されるアミン化合
物〔１〕としては、２−（メチルアミノエタノール、２
−（エチルアミノ）エタノール〔ＥＡＥ〕、２−（ｎ−
プロピルアミノ）エタノール、２−（ｎ−ブチルアミ
ノ）エタノール〔ｎ−ＢＡＥ〕、２−（ｎ−ペンチルア
ミノ）エタノール、２−（イソプロピルアミノ）エタノ
ール、２−（ｓｅｃ−ブチルアミノ）エタノール、２−
（イソブチルアミノ）エタノールなどを例ですることが
でき、特に好ましくは２−（ｎ−ブチルアミノ）エタノ
ール〔ｎ−ＢＡＥ〕である。なお、これらアミン化合物
〔１〕は、２種以上を混合して用いてもよい。
物〔１〕としては、２−（メチルアミノエタノール、２
−（エチルアミノ）エタノール〔ＥＡＥ〕、２−（ｎ−
プロピルアミノ）エタノール、２−（ｎ−ブチルアミ
ノ）エタノール〔ｎ−ＢＡＥ〕、２−（ｎ−ペンチルア
ミノ）エタノール、２−（イソプロピルアミノ）エタノ
ール、２−（ｓｅｃ−ブチルアミノ）エタノール、２−
（イソブチルアミノ）エタノールなどを例ですることが
でき、特に好ましくは２−（ｎ−ブチルアミノ）エタノ
ール〔ｎ−ＢＡＥ〕である。なお、これらアミン化合物
〔１〕は、２種以上を混合して用いてもよい。
【００１７】本発明の燃焼排ガスとの接触に用いる前記
アミン化合物〔１〕とピペラジン化合物〔２〕の水溶液
（以下、吸収液とも称す）の濃度は、通常アミン化合物
〔１〕の濃度が１５〜６５重量％の範囲、好ましくは３
０〜５０重量％の範囲である。
アミン化合物〔１〕とピペラジン化合物〔２〕の水溶液
（以下、吸収液とも称す）の濃度は、通常アミン化合物
〔１〕の濃度が１５〜６５重量％の範囲、好ましくは３
０〜５０重量％の範囲である。
【００１８】一方、ピペラジン系化合物〔２〕の濃度と
しては、通常１．５〜６５重量％の範囲である。ピペラ
ジン系化合物〔２〕の吸収液中の濃度は支障のない限り
高い方が好ましいが、ピペラジン系化合物の種類によっ
ては溶解度が小さく、高濃度にできない化合物、例えば
ピペラジンがある。従って、吸収工程全体における吸収
液のとりうる下限温度を考慮して、前記濃度範囲内で、
かつ３０℃におけるアミン化合物〔１〕の水溶液に可溶
な範囲内で使用する。この観点から比較的水に対する溶
解性の小さい前記ピペラジンの場合は、１．５〜１５重
量％の範囲が好ましく、その他のピペラジン系化合物で
は１０〜４０重量％、特に２０〜３５重量％の範囲で用
いることが好ましい。ただし、アミン化合物〔１〕とピ
ペラジン系化合物〔２〕の両者の合計濃度が高くなると
粘度が上昇するなどの制限から、両者の合計濃度が７０
重量％以下で使用することが好ましい。
しては、通常１．５〜６５重量％の範囲である。ピペラ
ジン系化合物〔２〕の吸収液中の濃度は支障のない限り
高い方が好ましいが、ピペラジン系化合物の種類によっ
ては溶解度が小さく、高濃度にできない化合物、例えば
ピペラジンがある。従って、吸収工程全体における吸収
液のとりうる下限温度を考慮して、前記濃度範囲内で、
かつ３０℃におけるアミン化合物〔１〕の水溶液に可溶
な範囲内で使用する。この観点から比較的水に対する溶
解性の小さい前記ピペラジンの場合は、１．５〜１５重
量％の範囲が好ましく、その他のピペラジン系化合物で
は１０〜４０重量％、特に２０〜３５重量％の範囲で用
いることが好ましい。ただし、アミン化合物〔１〕とピ
ペラジン系化合物〔２〕の両者の合計濃度が高くなると
粘度が上昇するなどの制限から、両者の合計濃度が７０
重量％以下で使用することが好ましい。
【００１９】本発明において、燃焼排ガスとの接触時の
吸収液の温度は、通常３０〜７０℃の範囲である。また
本発明で用いる吸収液には、必要に応じて腐食防止剤、
劣化防止剤などが加えられる。
吸収液の温度は、通常３０〜７０℃の範囲である。また
本発明で用いる吸収液には、必要に応じて腐食防止剤、
劣化防止剤などが加えられる。
【００２０】さらに、本発明における大気圧下とは、燃
焼排ガスを供給するためブロワなどを作用させる程度の
大気圧近傍の圧力範囲は含まれるものである。
焼排ガスを供給するためブロワなどを作用させる程度の
大気圧近傍の圧力範囲は含まれるものである。
【００２１】本発明の燃焼排ガス中のＣＯ2 を除去する
方法で採用できるプロセスは、特に限定されないが、そ
の一例について図１によって説明する。図１では主要設
備のみ示し、付属設備は省略した。図１において、１は
脱ＣＯ2 塔、２は下部充填部、３は上部充填部またはト
レイ、４は脱ＣＯ2 塔燃焼排ガス供給口、５は脱ＣＯ2
燃焼排ガス排出口、６は吸収液供給口、７はノズル、８
は必要に応じて設けられる燃焼排ガス冷却器、９はノズ
ル、１０は充填部、１１は加湿冷却水循環ポンプ、１２
は補給水供給ライン、１３はＣＯ2 を吸収した吸収液排
出ポンプ、１４は熱交換器、１５は吸収液再生（以下、
「再生」とも略称）塔、１６はノズル、１７は下部充填
部、１８は再生加熱器（リボイラ）、１９は上部充填
部、２０は還流水ポンプ、２１はＣＯ2分離器、２２は
回収ＣＯ2 排出ライン、２３は再生塔還流冷却器、２４
はノズル、２５は再生塔還流水供給ライン、２６は燃焼
排ガス供給ブロワ、２７は冷却器、２８は再生塔還流水
供給口である。
方法で採用できるプロセスは、特に限定されないが、そ
の一例について図１によって説明する。図１では主要設
備のみ示し、付属設備は省略した。図１において、１は
脱ＣＯ2 塔、２は下部充填部、３は上部充填部またはト
レイ、４は脱ＣＯ2 塔燃焼排ガス供給口、５は脱ＣＯ2
燃焼排ガス排出口、６は吸収液供給口、７はノズル、８
は必要に応じて設けられる燃焼排ガス冷却器、９はノズ
ル、１０は充填部、１１は加湿冷却水循環ポンプ、１２
は補給水供給ライン、１３はＣＯ2 を吸収した吸収液排
出ポンプ、１４は熱交換器、１５は吸収液再生（以下、
「再生」とも略称）塔、１６はノズル、１７は下部充填
部、１８は再生加熱器（リボイラ）、１９は上部充填
部、２０は還流水ポンプ、２１はＣＯ2分離器、２２は
回収ＣＯ2 排出ライン、２３は再生塔還流冷却器、２４
はノズル、２５は再生塔還流水供給ライン、２６は燃焼
排ガス供給ブロワ、２７は冷却器、２８は再生塔還流水
供給口である。
【００２２】図１において、燃焼排ガスは燃焼排ガス供
給ブロワ２６により燃焼排ガス冷却器８に押込められ、
ノズル９からの加湿冷却水と充填部１０で接触し、加湿
冷却され、脱ＣＯ2 塔燃焼排ガス供給口４を通って脱Ｃ
Ｏ2 塔１へ導かれる。燃焼排ガスと接触した加湿冷却水
は燃焼排ガス冷却器８の下部に溜り、ポンプ１１により
ノズル９へ循環使用される。加湿冷却水は燃焼排ガスを
加湿冷却することにより徐々に失われるので、補給水供
給ライン１２により補充される。燃焼排ガスを加湿冷却
の状態より、さらに冷却する場合は、加湿冷却循環ポン
プ１１とノズル９との間に熱交換器を置き、加湿冷却水
を冷却して燃焼排ガス冷却器８に供給することにより可
能となる。
給ブロワ２６により燃焼排ガス冷却器８に押込められ、
ノズル９からの加湿冷却水と充填部１０で接触し、加湿
冷却され、脱ＣＯ2 塔燃焼排ガス供給口４を通って脱Ｃ
Ｏ2 塔１へ導かれる。燃焼排ガスと接触した加湿冷却水
は燃焼排ガス冷却器８の下部に溜り、ポンプ１１により
ノズル９へ循環使用される。加湿冷却水は燃焼排ガスを
加湿冷却することにより徐々に失われるので、補給水供
給ライン１２により補充される。燃焼排ガスを加湿冷却
の状態より、さらに冷却する場合は、加湿冷却循環ポン
プ１１とノズル９との間に熱交換器を置き、加湿冷却水
を冷却して燃焼排ガス冷却器８に供給することにより可
能となる。
【００２３】脱ＣＯ2 塔１に押し込められた燃焼排ガス
はノズル７から供給される一定濃度の吸収液と下部充填
部２で向流接触させられ、燃焼排ガス中のＣＯ2 は吸収
液により吸収除去され、脱ＣＯ2 燃焼排ガスは上部充填
部３へと向う。脱ＣＯ2 塔１に供給される吸収液はＣＯ
2 を吸収し、その吸収による反応熱のため、通常吸収液
供給口６における温度よりも高温となり、ＣＯ2 を吸収
した吸収液排出ポンプ１３により熱交換器１４に送られ
て加熱され、吸収液再生塔５へ導かれる。再生された吸
収液の温度調節は熱交換器１４あるいは必要に応じて熱
交換器１４と吸収液供給口６の間に設けられる冷却器２
７により行うことができる。
はノズル７から供給される一定濃度の吸収液と下部充填
部２で向流接触させられ、燃焼排ガス中のＣＯ2 は吸収
液により吸収除去され、脱ＣＯ2 燃焼排ガスは上部充填
部３へと向う。脱ＣＯ2 塔１に供給される吸収液はＣＯ
2 を吸収し、その吸収による反応熱のため、通常吸収液
供給口６における温度よりも高温となり、ＣＯ2 を吸収
した吸収液排出ポンプ１３により熱交換器１４に送られ
て加熱され、吸収液再生塔５へ導かれる。再生された吸
収液の温度調節は熱交換器１４あるいは必要に応じて熱
交換器１４と吸収液供給口６の間に設けられる冷却器２
７により行うことができる。
【００２４】再生塔１５では、再生加熱器１８による加
熱により下部充填部１７で吸収液が再生され、熱交換器
１４及び必要に応じて冷却器２７により冷却されて脱Ｃ
Ｏ2塔１へ戻される。吸収液再生塔１５の上部におい
て、吸収液から分離されたＣＯ 2 はノズル２４より供給
される還流水と接触し、再生塔還流冷却器２３により冷
却され、ＣＯ2 分離器２１にてＣＯ2 に同伴した水蒸気
が凝縮した還流水と分離され、回収ＣＯ2 排出ライン２
２よりＣＯ2 回収工程へ導かれる。還流水の一部は還流
水ポンプ２０で、再生塔１５へ還流され、一部は再生塔
還流水供給ライン２５を経て脱ＣＯ2 塔１の再生塔還流
水供給口２８に供給される。この再生塔還流水には微量
の吸収液が含まれているので、脱ＣＯ2 塔１の上部充填
部３で排ガスと接触し、排ガス中に含まれる微量のＣＯ
2 の除去に貢献する。
熱により下部充填部１７で吸収液が再生され、熱交換器
１４及び必要に応じて冷却器２７により冷却されて脱Ｃ
Ｏ2塔１へ戻される。吸収液再生塔１５の上部におい
て、吸収液から分離されたＣＯ 2 はノズル２４より供給
される還流水と接触し、再生塔還流冷却器２３により冷
却され、ＣＯ2 分離器２１にてＣＯ2 に同伴した水蒸気
が凝縮した還流水と分離され、回収ＣＯ2 排出ライン２
２よりＣＯ2 回収工程へ導かれる。還流水の一部は還流
水ポンプ２０で、再生塔１５へ還流され、一部は再生塔
還流水供給ライン２５を経て脱ＣＯ2 塔１の再生塔還流
水供給口２８に供給される。この再生塔還流水には微量
の吸収液が含まれているので、脱ＣＯ2 塔１の上部充填
部３で排ガスと接触し、排ガス中に含まれる微量のＣＯ
2 の除去に貢献する。
【００２５】
（実施例１〜３、比較例１〜４）本発明による燃焼排ガ
ス中のＣＯ2 を除去する方法の効果を確認するため、図
２に概略を示す小型試験装置を用いた。図２において、
試験ガス２０１は高さ１５００ｍｍ、内径５０ｍｍ、充
填高さ１０００ｍｍのステンレス製吸収塔２０２の下部
に０．９８Ｎｍ3 ／ｈの流速で導入される。試験ガスの
組成はＣＯ2 １０％、Ｎ2 ８７％、Ｏ2 ３％に調整され
たものである。吸収塔２０２の上部にはノズル２０３が
あり、再生され循環された吸収液が噴霧される。吸収塔
中央部に設けられた充填部２０４には、長さ６ｍｍのデ
ィクソンパッキングが充填され、その周りには温水ジャ
ケット２０５が設けられ、吸収温度を６０℃に保つため
の温水循環ポンプ２０６、温水タンク２０７を備えてい
る。また吸収塔２０２の上部には吸収塔コンデンサ２０
８が設置され、吸収処理ガスはここで冷却された後、吸
収処理ガス分析器２０９で分析されて排出される。吸収
塔下部には吸収液抜出しポンプ２１０が設けられ、吸収
液は予熱ヒータ２１１で予熱され温度１１０℃に制御さ
れた後、再生塔２１２の上部に導かれる。再生塔２１２
はステンレス製で高さ１５００ｍｍ、内径２５ｍｍ、中
央部の充填高さ１６０ｍｍであり、吸収塔と同じ充填物
が充填されている。また充填部には吸収塔と同様に温度
を一定に保つための温水ジャケット２１３を備えてい
る。再生塔２１２の充填部の上部から流下したＣＯ2 リ
ッチ吸収液は下部のリボイラヒータ（電熱）２１４で加
熱（リボイラの温度は１１０℃に制御）されて発生した
スチームによりストリッピングされ、リーン吸収液とな
り、再生吸収液冷却器２１５、再生吸収液抜出しポンプ
２１６、再生吸収液タンク２１７、再生吸収液循環ポン
プ２１８、再生吸収液予熱器２１９を経由して吸収塔上
部に２．８リットル／ｈの流速で循環使用される。な
お、リーン吸収液の一部は再生吸収液循環ポンプ２２０
で再生塔入口に還流される。再生塔上部には再生塔コン
デンサ２２１が設けられ、吸収液から遊離したＣＯ2 は
コンデンサ２２１で水蒸気を凝縮分離された後、図示し
ない赤外線式ＣＯ2 ガス計（堀場製作所製ＶＩＡ５１
０）により分析され、再生塔ガス洗浄器２２２を経由し
て排出される。
ス中のＣＯ2 を除去する方法の効果を確認するため、図
２に概略を示す小型試験装置を用いた。図２において、
試験ガス２０１は高さ１５００ｍｍ、内径５０ｍｍ、充
填高さ１０００ｍｍのステンレス製吸収塔２０２の下部
に０．９８Ｎｍ3 ／ｈの流速で導入される。試験ガスの
組成はＣＯ2 １０％、Ｎ2 ８７％、Ｏ2 ３％に調整され
たものである。吸収塔２０２の上部にはノズル２０３が
あり、再生され循環された吸収液が噴霧される。吸収塔
中央部に設けられた充填部２０４には、長さ６ｍｍのデ
ィクソンパッキングが充填され、その周りには温水ジャ
ケット２０５が設けられ、吸収温度を６０℃に保つため
の温水循環ポンプ２０６、温水タンク２０７を備えてい
る。また吸収塔２０２の上部には吸収塔コンデンサ２０
８が設置され、吸収処理ガスはここで冷却された後、吸
収処理ガス分析器２０９で分析されて排出される。吸収
塔下部には吸収液抜出しポンプ２１０が設けられ、吸収
液は予熱ヒータ２１１で予熱され温度１１０℃に制御さ
れた後、再生塔２１２の上部に導かれる。再生塔２１２
はステンレス製で高さ１５００ｍｍ、内径２５ｍｍ、中
央部の充填高さ１６０ｍｍであり、吸収塔と同じ充填物
が充填されている。また充填部には吸収塔と同様に温度
を一定に保つための温水ジャケット２１３を備えてい
る。再生塔２１２の充填部の上部から流下したＣＯ2 リ
ッチ吸収液は下部のリボイラヒータ（電熱）２１４で加
熱（リボイラの温度は１１０℃に制御）されて発生した
スチームによりストリッピングされ、リーン吸収液とな
り、再生吸収液冷却器２１５、再生吸収液抜出しポンプ
２１６、再生吸収液タンク２１７、再生吸収液循環ポン
プ２１８、再生吸収液予熱器２１９を経由して吸収塔上
部に２．８リットル／ｈの流速で循環使用される。な
お、リーン吸収液の一部は再生吸収液循環ポンプ２２０
で再生塔入口に還流される。再生塔上部には再生塔コン
デンサ２２１が設けられ、吸収液から遊離したＣＯ2 は
コンデンサ２２１で水蒸気を凝縮分離された後、図示し
ない赤外線式ＣＯ2 ガス計（堀場製作所製ＶＩＡ５１
０）により分析され、再生塔ガス洗浄器２２２を経由し
て排出される。
【００２６】上記の小型試験装置及び吸収・再生条件で
表１に記載の化合物を含有する吸収液を用い、吸収・再
生試験を行い、表１に記載の吸収塔の入口ガス（試験ガ
ス）と出口ガス（吸収処理ガス）中のＣＯ2 濃度、リボ
イラの入熱量（ｋＷ単位で示す）、リッチ吸収液及びリ
ーン吸収液中のＣＯ2 濃度（島津製作所製「全有機炭素
計」ＴＯＣ−５０００による）、再生熱量を求めた。結
果を表１に示す。また、リボイラ入熱量を変えて試験
し、系内が安定したときのリボイラ入熱両と単位時間当
たりのＣＯ2 の回収量を求めた。結果を併せて表２に示
す。なお、表１の再生熱量が装置の放熱を含むのに対
し、表２では装置の放熱を除いた値である。
表１に記載の化合物を含有する吸収液を用い、吸収・再
生試験を行い、表１に記載の吸収塔の入口ガス（試験ガ
ス）と出口ガス（吸収処理ガス）中のＣＯ2 濃度、リボ
イラの入熱量（ｋＷ単位で示す）、リッチ吸収液及びリ
ーン吸収液中のＣＯ2 濃度（島津製作所製「全有機炭素
計」ＴＯＣ−５０００による）、再生熱量を求めた。結
果を表１に示す。また、リボイラ入熱量を変えて試験
し、系内が安定したときのリボイラ入熱両と単位時間当
たりのＣＯ2 の回収量を求めた。結果を併せて表２に示
す。なお、表１の再生熱量が装置の放熱を含むのに対
し、表２では装置の放熱を除いた値である。
【００２７】
【表１】
【００２８】
【表２】
【００２９】表１及び表２からわかるように、本発明に
よるアミン化合物〔１〕とピペラジン系化合物〔２〕の
混合吸収液を用いることにより、従来のＭＥＡ水溶液を
用いる場合あるいはアミン化合物〔１〕やピペラジン化
合物〔２〕の単独使用の場合に比べ、吸収能力，再生エ
ネルギの点で大幅に改善され極めて有利であることがわ
かる。
よるアミン化合物〔１〕とピペラジン系化合物〔２〕の
混合吸収液を用いることにより、従来のＭＥＡ水溶液を
用いる場合あるいはアミン化合物〔１〕やピペラジン化
合物〔２〕の単独使用の場合に比べ、吸収能力，再生エ
ネルギの点で大幅に改善され極めて有利であることがわ
かる。
【００３０】
【発明の効果】以上詳細に述べたごとく、本発明の方法
により大気圧下の燃焼排ガスを処理することにより、従
来使用されていたアミン吸収液を用いる場合よりも、総
合的にＣＯ2 の吸収能力の向上が達成される。
により大気圧下の燃焼排ガスを処理することにより、従
来使用されていたアミン吸収液を用いる場合よりも、総
合的にＣＯ2 の吸収能力の向上が達成される。
【図１】本発明で採用できる燃焼排ガス中のＣＯ2 を除
去する工程の一例の説明図。
去する工程の一例の説明図。
【図２】本発明の実施例で使用した小型試験装置の概略
説明図。
説明図。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 飯島 正樹 東京都千代田区丸の内二丁目５番１号 三 菱重工業 株式会社本社内 (72)発明者 光岡 薫明 広島県広島市西区観音新町四丁目６番22号 三菱重工業株式会社広島研究所内
Claims (3)
- 【請求項１】 下記一般式で示されるアミン化合物
〔１〕と、ピペラジン、２−メチルピペラジン、２，３
−ジメチルピペラジン、２，５−ジメチルピペラジンの
群から選ばれるピペラジン系化合物〔２〕とを含有する
水溶液と大気圧下の燃焼排ガスとを接触させることを特
徴とする燃焼排ガス中のＣＯ2 を除去する方法。 【化１】 Ｒ1 ＣＨＲ2 ＮＨＣＨ2 ＣＨ2 ＯＨ 〔１〕 （式中、Ｒ1 は水素原子または炭素数１〜４の低級アル
キル基を表し、Ｒ2 は水素原子またはメチル基を表
す。） - 【請求項２】 前記ピペラジン系化合物〔２〕が２−メ
チルピペラジンであり、アミン化合物〔１〕が２−（ｎ
−ブチルアミノ）エタノールである請求項１記載の燃焼
排ガス中のＣＯ2 を除去する方法。 - 【請求項３】 前記水溶液中におけるアミン化合物
〔１〕の濃度が１５〜６５重量％の範囲であり、ピペラ
ジン系化合物〔２〕の濃度が１．５〜６５重量％で且つ
３０℃におけるアミン化合物〔１〕の水溶液に可溶な範
囲内であり、かつ〔１〕と〔２〕の合計濃度が７０重量
％以下であることを特徴とする請求項１または請求項２
のいずれかに記載の燃焼排ガス中のＣＯ2 を除去する方
法。
Priority Applications (13)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP06403095A JP3233809B2 (ja) | 1995-03-23 | 1995-03-23 | 燃焼排ガス中の二酸化炭素を除去する方法 |
| US08/511,290 US5618506A (en) | 1994-10-06 | 1995-08-04 | Process for removing carbon dioxide from gases |
| NO19953103A NO313789B1 (no) | 1994-10-06 | 1995-08-08 | FremgangsmÕte ved fjerning av karbondioksyd fra gasser |
| DE69522772T DE69522772T2 (de) | 1994-10-06 | 1995-08-16 | Verfahren zum Eliminieren von Kohlendioxyd aus Gasen |
| EP95305722A EP0705637B1 (en) | 1994-10-06 | 1995-08-16 | Process for removing carbon dioxide from gases |
| EP98202412A EP0880990B1 (en) | 1994-10-06 | 1995-08-16 | Process for removing carbon dioxide from gases |
| DE69526525T DE69526525T2 (de) | 1994-10-06 | 1995-08-16 | Verfahren zum Eliminieren von Kohlendioxyd aus Gasen |
| DE69522837T DE69522837T2 (de) | 1994-10-06 | 1995-08-16 | Verfahren zum Eliminieren von Kohlendioxyd aus Gasen |
| EP98202417A EP0880991B1 (en) | 1994-10-06 | 1995-08-16 | Process for removing carbon dioxide from gases |
| DE69526874T DE69526874T2 (de) | 1994-10-06 | 1995-08-16 | Verfahren zum Eliminieren von Kohlendioxyd aus Gasen |
| EP98202413A EP0879631B1 (en) | 1994-10-06 | 1995-08-16 | Process for removing carbon dioxide from gases |
| CN95115093A CN1057018C (zh) | 1994-10-06 | 1995-08-17 | 去除气体中的二氧化碳的方法 |
| NO20022033A NO334495B1 (no) | 1994-10-06 | 2002-04-29 | Fremgangsmåte ved fjerning av karbondioksyd fra gasser |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP06403095A JP3233809B2 (ja) | 1995-03-23 | 1995-03-23 | 燃焼排ガス中の二酸化炭素を除去する方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08257354A true JPH08257354A (ja) | 1996-10-08 |
| JP3233809B2 JP3233809B2 (ja) | 2001-12-04 |
Family
ID=13246333
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP06403095A Expired - Lifetime JP3233809B2 (ja) | 1994-10-06 | 1995-03-23 | 燃焼排ガス中の二酸化炭素を除去する方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3233809B2 (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2008156085A1 (ja) | 2007-06-18 | 2008-12-24 | Mitsubishi Heavy Industries, Ltd. | 吸収液、吸収液を用いたｃｏ2又はｈ2ｓ除去装置及び方法 |
| JP2012139622A (ja) * | 2010-12-28 | 2012-07-26 | Research Institute Of Innovative Technology For The Earth | 二酸化炭素分離回収用固体吸収材並びに二酸化炭素の回収方法 |
| JP2012143745A (ja) * | 2010-12-22 | 2012-08-02 | Toshiba Corp | 酸性ガス吸収剤、酸性ガス除去方法および酸性ガス除去装置 |
| JP2012152753A (ja) * | 2006-05-19 | 2012-08-16 | Basf Se | 流体流から酸性ガスを除去するための吸着剤を製造するための前混合物を輸送する方法 |
| US8419831B2 (en) | 2007-06-28 | 2013-04-16 | Research Institute Of Innovative Technology For The Earth | Method for efficiently recovering carbon dioxide in gas |
| US9409119B2 (en) | 2010-12-22 | 2016-08-09 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Acid gas absorbent, acid gas removal method, and acid gas removal device |
-
1995
- 1995-03-23 JP JP06403095A patent/JP3233809B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2012152753A (ja) * | 2006-05-19 | 2012-08-16 | Basf Se | 流体流から酸性ガスを除去するための吸着剤を製造するための前混合物を輸送する方法 |
| WO2008156085A1 (ja) | 2007-06-18 | 2008-12-24 | Mitsubishi Heavy Industries, Ltd. | 吸収液、吸収液を用いたｃｏ2又はｈ2ｓ除去装置及び方法 |
| JP2008307519A (ja) * | 2007-06-18 | 2008-12-25 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 吸収液、吸収液を用いたｃｏ２又はｈ２ｓ除去装置及び方法 |
| US8597418B2 (en) | 2007-06-18 | 2013-12-03 | Mitsubishi Heavy Industries, Ltd. | Absorbent, CO2 or H2S reducing apparatus, and CO2 or H2S reducing method using absorbent |
| US9211496B2 (en) | 2007-06-18 | 2015-12-15 | Mitsubishi Heavy Industries, Ltd. | Absorbent, CO2 or H2S reducing apparatus, and CO2 or H2S reducing method using absorbent |
| US8419831B2 (en) | 2007-06-28 | 2013-04-16 | Research Institute Of Innovative Technology For The Earth | Method for efficiently recovering carbon dioxide in gas |
| JP2012143745A (ja) * | 2010-12-22 | 2012-08-02 | Toshiba Corp | 酸性ガス吸収剤、酸性ガス除去方法および酸性ガス除去装置 |
| US9409119B2 (en) | 2010-12-22 | 2016-08-09 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Acid gas absorbent, acid gas removal method, and acid gas removal device |
| JP2012139622A (ja) * | 2010-12-28 | 2012-07-26 | Research Institute Of Innovative Technology For The Earth | 二酸化炭素分離回収用固体吸収材並びに二酸化炭素の回収方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3233809B2 (ja) | 2001-12-04 |
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