JPH0788335A - 低温排ガス脱硝方法 - Google Patents
低温排ガス脱硝方法Info
- Publication number
- JPH0788335A JPH0788335A JP5257468A JP25746893A JPH0788335A JP H0788335 A JPH0788335 A JP H0788335A JP 5257468 A JP5257468 A JP 5257468A JP 25746893 A JP25746893 A JP 25746893A JP H0788335 A JPH0788335 A JP H0788335A
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- Japan
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- denitration
- catalyst
- zeolite
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- Catalysts (AREA)
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 本発明は、９０℃以上１５０℃以下の低温排
ガスを対象とした炭化水素による高能率の還元脱硝法を
提供する。 【構成】 ９０℃以上１５０℃以下の燃焼排ガス中の窒
素酸化物（ＮＯｘ）をＮＯ2 に転化した後、遷移金属元
素（Ｃｒ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ）及び貴金属
元素（Ｒｕ，Ｒｈ，Ｐｄ，Ｉｒ，Ｐｔ）の中から選ばれ
た少なくとも１種以上の金属をゼオライトに担持した触
媒上で、ＮＯ2 と炭化水素類とを前記排ガス温度で反応
させ、ＮＯ2 をＮ2 に還元する。 【効果】 ９０℃以上１５０℃以下の低温排ガスについ
て、炭化水素類を還元剤とした高効率な還元脱硝が可能
となる。
ガスを対象とした炭化水素による高能率の還元脱硝法を
提供する。 【構成】 ９０℃以上１５０℃以下の燃焼排ガス中の窒
素酸化物（ＮＯｘ）をＮＯ2 に転化した後、遷移金属元
素（Ｃｒ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ）及び貴金属
元素（Ｒｕ，Ｒｈ，Ｐｄ，Ｉｒ，Ｐｔ）の中から選ばれ
た少なくとも１種以上の金属をゼオライトに担持した触
媒上で、ＮＯ2 と炭化水素類とを前記排ガス温度で反応
させ、ＮＯ2 をＮ2 に還元する。 【効果】 ９０℃以上１５０℃以下の低温排ガスについ
て、炭化水素類を還元剤とした高効率な還元脱硝が可能
となる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、燃焼排ガス中の窒素酸
化物（ＮＯｘ）除去法に係わり、例えば製鉄所における
燃焼排ガスのような１５０℃以下の低温排ガス中のＮＯ
ｘを、効率良くＮ2 に還元する低温排ガス脱硝方法に関
するものである。
化物（ＮＯｘ）除去法に係わり、例えば製鉄所における
燃焼排ガスのような１５０℃以下の低温排ガス中のＮＯ
ｘを、効率良くＮ2 に還元する低温排ガス脱硝方法に関
するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年固定発生源やディーゼルエンジン排
ガス中のＮＯｘ除去法として、炭化水素類を還元剤とし
た接触還元脱硝法が注目を浴びている。これは排ガス中
のＮＯｘの大部分が一酸化窒素（ＮＯ）によって占めら
れることから、ＮＯを触媒の存在下で還元剤である炭化
水素類と選択的に反応させ、窒素（Ｎ2 ）に還元する脱
硝法である。炭化水素を還元剤としたＮＯ還元除去触媒
については、特開昭６３−２８３７２７号公報をはじめ
既に多数の特許が出願されている。
ガス中のＮＯｘ除去法として、炭化水素類を還元剤とし
た接触還元脱硝法が注目を浴びている。これは排ガス中
のＮＯｘの大部分が一酸化窒素（ＮＯ）によって占めら
れることから、ＮＯを触媒の存在下で還元剤である炭化
水素類と選択的に反応させ、窒素（Ｎ2 ）に還元する脱
硝法である。炭化水素を還元剤としたＮＯ還元除去触媒
については、特開昭６３−２８３７２７号公報をはじめ
既に多数の特許が出願されている。
【０００３】一方特開平５−３８４２０号公報に見られ
るように、ＮＯを先ずＮＯ2 に酸化し、その後ＮＯ2 と
炭化水素類を反応させてＮ2 に還元する脱硝も考案され
ている。これはプロトン型ゼオライト，アルカリ金属型
ゼオライト，あるいは酸性を有する金属酸化物を触媒と
し、触媒上でＮＯ2 を炭化水素類と反応させてＮ2 に還
元除去する脱硝法である。
るように、ＮＯを先ずＮＯ2 に酸化し、その後ＮＯ2 と
炭化水素類を反応させてＮ2 に還元する脱硝も考案され
ている。これはプロトン型ゼオライト，アルカリ金属型
ゼオライト，あるいは酸性を有する金属酸化物を触媒と
し、触媒上でＮＯ2 を炭化水素類と反応させてＮ2 に還
元除去する脱硝法である。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら従来の炭
化水素類を還元剤とした接触還元脱硝では、数十％程度
の脱硝率を実現可能な脱硝下限温度が、例えば特開平５
−３８４２０号公報等では２００℃ないし３００℃以上
であり、低温の排ガス、特に１５０℃以下の排ガスにつ
いて高効率の脱硝を行った例はまだない。
化水素類を還元剤とした接触還元脱硝では、数十％程度
の脱硝率を実現可能な脱硝下限温度が、例えば特開平５
−３８４２０号公報等では２００℃ないし３００℃以上
であり、低温の排ガス、特に１５０℃以下の排ガスにつ
いて高効率の脱硝を行った例はまだない。
【０００５】本発明は、９０℃以上１５０℃以下の低温
排ガスを対象とした炭化水素による高能率の還元脱硝法
を提供することを目的とする。
排ガスを対象とした炭化水素による高能率の還元脱硝法
を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、低温排ガ
スについて炭化水素による接触還元脱硝を可能とすべく
実験を行った結果、ＮＯを先ずＮＯ2 に転化した後、貴
金属や遷移金属をゼオライトに担持した触媒の存在下で
ＮＯ2 を炭化水素類と反応させる２段脱硝が、低温排ガ
ス脱硝に極めて有効であることを見出し本発明に至っ
た。
スについて炭化水素による接触還元脱硝を可能とすべく
実験を行った結果、ＮＯを先ずＮＯ2 に転化した後、貴
金属や遷移金属をゼオライトに担持した触媒の存在下で
ＮＯ2 を炭化水素類と反応させる２段脱硝が、低温排ガ
ス脱硝に極めて有効であることを見出し本発明に至っ
た。
【０００７】すなわち本発明は、９０℃以上１５０℃以
下の燃焼排ガス中の窒素酸化物（ＮＯｘ）をＮＯ2 に転
化した後、ＮＯ2 還元反応に対して触媒能を有する遷移
金属元素（Ｃｒ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ）及び
貴金属元素（Ｒｕ，Ｒｈ，Ｐｄ，Ｉｒ，Ｐｔ）の中から
選ばれた少なくとも１種以上の金属をゼオライトに担持
した触媒上で、得られたＮＯ2 と炭化水素類とを好まし
くは９０℃以上の排ガス温度条件下で反応させ、ＮＯ2
をＮ2 に還元することを特徴とする低温排ガス脱硝方法
である。
下の燃焼排ガス中の窒素酸化物（ＮＯｘ）をＮＯ2 に転
化した後、ＮＯ2 還元反応に対して触媒能を有する遷移
金属元素（Ｃｒ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ）及び
貴金属元素（Ｒｕ，Ｒｈ，Ｐｄ，Ｉｒ，Ｐｔ）の中から
選ばれた少なくとも１種以上の金属をゼオライトに担持
した触媒上で、得られたＮＯ2 と炭化水素類とを好まし
くは９０℃以上の排ガス温度条件下で反応させ、ＮＯ2
をＮ2 に還元することを特徴とする低温排ガス脱硝方法
である。
【０００８】
【作用】通常燃焼排ガス中ＮＯｘの大部分はＮＯによっ
て占められていることから、高脱硝率を得るためには先
ず燃焼排ガス中のＮＯを効率良くＮＯ2 に酸化する必要
がある。ＮＯからＮＯ2 への酸化法としては様々な方法
が知られているが、１５０℃以下の低温排ガス中のＮＯ
酸化には、ＭｎＯ2 触媒を使った触媒酸化法や放電プラ
ズマを使ったプラズマ酸化法が特に有効である。これら
のＮＯ酸化法により、排ガス中のＮＯのほとんどはＮＯ
2 に酸化される。
て占められていることから、高脱硝率を得るためには先
ず燃焼排ガス中のＮＯを効率良くＮＯ2 に酸化する必要
がある。ＮＯからＮＯ2 への酸化法としては様々な方法
が知られているが、１５０℃以下の低温排ガス中のＮＯ
酸化には、ＭｎＯ2 触媒を使った触媒酸化法や放電プラ
ズマを使ったプラズマ酸化法が特に有効である。これら
のＮＯ酸化法により、排ガス中のＮＯのほとんどはＮＯ
2 に酸化される。
【０００９】次に酸化されたＮＯ2 を還元剤である炭化
水素と共に脱硝触媒層に導入し、触媒上でＮＯ2 と炭化
水素を反応させ、ＮＯ2 をＮ2 に還元脱硝する。脱硝触
媒としては、ゼオライトにＣｒ，Ｍｎ，Ｆｅ等の遷移金
属元素、及びＰｔ，Ｐｈ，Ｐｄ等の貴金属元素の中から
選ばれた少なくとも１種類以上の触媒金属を担持したも
のが特に優れている。
水素と共に脱硝触媒層に導入し、触媒上でＮＯ2 と炭化
水素を反応させ、ＮＯ2 をＮ2 に還元脱硝する。脱硝触
媒としては、ゼオライトにＣｒ，Ｍｎ，Ｆｅ等の遷移金
属元素、及びＰｔ，Ｐｈ，Ｐｄ等の貴金属元素の中から
選ばれた少なくとも１種類以上の触媒金属を担持したも
のが特に優れている。
【００１０】ゼオライトは、合成ゼオライト，天然ゼオ
ライトのいずれでも良いが、不純物が少なく高結晶性の
ゼオライトを用いた場合に高い脱硝率が得られる。触媒
金属の有効な担持量範囲は０．０１〜１０ｗｔ％であ
る。
ライトのいずれでも良いが、不純物が少なく高結晶性の
ゼオライトを用いた場合に高い脱硝率が得られる。触媒
金属の有効な担持量範囲は０．０１〜１０ｗｔ％であ
る。
【００１１】ＮＯ2 還元剤である炭化水素類としては、
エチレン，プロピレン等のオレフィン類、メタン，エタ
ン，プロパン，ブタン等のパラフィン類、メタノール，
エタノール等のアルコール類、及びこれらを含有するガ
ス、例えばＬＮＧ，ＬＰＧ，コークス炉ガス等の使用が
可能であるが、最適な還元剤は排ガス温度及び使用触媒
により異なる。
エチレン，プロピレン等のオレフィン類、メタン，エタ
ン，プロパン，ブタン等のパラフィン類、メタノール，
エタノール等のアルコール類、及びこれらを含有するガ
ス、例えばＬＮＧ，ＬＰＧ，コークス炉ガス等の使用が
可能であるが、最適な還元剤は排ガス温度及び使用触媒
により異なる。
【００１２】
【実施例】以下に本発明の実施例を示す。先ず実施例１
として、ガス組成ＮＯ＝２００ｐｐｍ，Ｏ2 ＝１５％
（残りはＮ2 ）の排ガスについて、反応温度１００℃，
ガス空間速度（ＳＶ）５０００ｈ-1で脱硝試験を行っ
た。反応ガスの分析は化学発光式ＮＯｘ分析計及びガス
クロマトグラフにより行った。
として、ガス組成ＮＯ＝２００ｐｐｍ，Ｏ2 ＝１５％
（残りはＮ2 ）の排ガスについて、反応温度１００℃，
ガス空間速度（ＳＶ）５０００ｈ-1で脱硝試験を行っ
た。反応ガスの分析は化学発光式ＮＯｘ分析計及びガス
クロマトグラフにより行った。
【００１３】前段ステップであるＮＯからＮＯ2 への酸
化は、ＭｎＯ2 触媒による触媒酸化により行った。排ガ
スを先ずＭｎＯ2 触媒層を通過させてＮＯをＮＯ2 とし
た後に、後段ステップである脱硝触媒層へ導入した。Ｍ
ｎＯ2 触媒層通過後のＮＯからＮＯ2 への転化率は９０
％以上であった。
化は、ＭｎＯ2 触媒による触媒酸化により行った。排ガ
スを先ずＭｎＯ2 触媒層を通過させてＮＯをＮＯ2 とし
た後に、後段ステップである脱硝触媒層へ導入した。Ｍ
ｎＯ2 触媒層通過後のＮＯからＮＯ2 への転化率は９０
％以上であった。
【００１４】後段ステップのＮＯ2 還元剤にはエチレン
（Ｃ2 Ｈ4 ）を用い、Ｃ2 Ｈ4 濃度は５００ｐｐｍとし
た。脱硝触媒には、合成ゼオライトであるＺＳＭ−５ゼ
オライトに種々の遷移金属および貴金属を担持したもの
を用いた。また比較例としてアルカリ金属並びにアルカ
リ土類金属担持ＺＳＭ−５ゼオライト，触媒金属無担持
ＺＳＭ−５ゼオライトを用いた脱硝試験も行った。
（Ｃ2 Ｈ4 ）を用い、Ｃ2 Ｈ4 濃度は５００ｐｐｍとし
た。脱硝触媒には、合成ゼオライトであるＺＳＭ−５ゼ
オライトに種々の遷移金属および貴金属を担持したもの
を用いた。また比較例としてアルカリ金属並びにアルカ
リ土類金属担持ＺＳＭ−５ゼオライト，触媒金属無担持
ＺＳＭ−５ゼオライトを用いた脱硝試験も行った。
【００１５】触媒金属担持ゼオライトの調製は、イオン
交換法により行った。すなわち触媒金属の硝酸塩水溶
液、あるいはアンミン錯体水溶液中にゼオライトを投入
して攪拌後ろ過・乾燥し、必要とされる触媒金属を担持
した触媒を得た。
交換法により行った。すなわち触媒金属の硝酸塩水溶
液、あるいはアンミン錯体水溶液中にゼオライトを投入
して攪拌後ろ過・乾燥し、必要とされる触媒金属を担持
した触媒を得た。
【００１６】表１に、実施例として各触媒の脱硝率の結
果を示した。また比較例として、アルカリ金属であるＮ
ａを担持させたＺＳＭ−５ゼオライト，アルカリ土類金
属であるＣａを担持させたＺＳＭ−５ゼオライト，そし
て金属無担持ＺＳＭ−５ゼオライトの脱硝試験結果を示
した。
果を示した。また比較例として、アルカリ金属であるＮ
ａを担持させたＺＳＭ−５ゼオライト，アルカリ土類金
属であるＣａを担持させたＺＳＭ−５ゼオライト，そし
て金属無担持ＺＳＭ−５ゼオライトの脱硝試験結果を示
した。
【００１７】この表１から判るように、実施例では数１
０％の脱硝率が得られるのに対し比較例は脱硝能を有さ
ず、遷移金属担持及び貴金属担持ＺＳＭ−５ゼオライト
が優れた脱硝触媒であることが判る。
０％の脱硝率が得られるのに対し比較例は脱硝能を有さ
ず、遷移金属担持及び貴金属担持ＺＳＭ−５ゼオライト
が優れた脱硝触媒であることが判る。
【００１８】
【表１】
【００１９】次に実施例２として、表２に実施例として
種々のゼオライトに白金（Ｐｔ）を担持したものをＮＯ
2 還元触媒に用い、他の条件は実施例１と同一にして脱
硝試験を行った結果を示す。また比較例として、ゼオラ
イト以外の担体に白金を担持した触媒について脱硝試験
を行った結果も併せて示す。
種々のゼオライトに白金（Ｐｔ）を担持したものをＮＯ
2 還元触媒に用い、他の条件は実施例１と同一にして脱
硝試験を行った結果を示す。また比較例として、ゼオラ
イト以外の担体に白金を担持した触媒について脱硝試験
を行った結果も併せて示す。
【００２０】表２の実施例から明らかなように、ゼオラ
イトを担体に用いた場合は数１０％の脱硝率が得られる
のに対し、比較例は脱硝能をほとんど有さない。従っ
て、高い脱硝率を得るためにはゼオライトを担体に用い
ることが必要なことが判る。
イトを担体に用いた場合は数１０％の脱硝率が得られる
のに対し、比較例は脱硝能をほとんど有さない。従っ
て、高い脱硝率を得るためにはゼオライトを担体に用い
ることが必要なことが判る。
【００２１】
【表２】
【００２２】実施例３として、図１に実施例としてＲｈ
担持モルデナイトをＮＯ2 還元触媒に用い、反応温度を
８０℃〜１６０℃とし、他の条件は実施例１と同一にし
て脱硝試験を行った結果を示す。反応温度９０℃以上１
５０℃以下で数１０％の脱硝率が得られており、本発明
が、９０℃以上１５０℃以下の燃焼排ガス中の窒素酸化
物（ＮＯｘ）の除去方法として、極めて有効な方法であ
ることが判る。
担持モルデナイトをＮＯ2 還元触媒に用い、反応温度を
８０℃〜１６０℃とし、他の条件は実施例１と同一にし
て脱硝試験を行った結果を示す。反応温度９０℃以上１
５０℃以下で数１０％の脱硝率が得られており、本発明
が、９０℃以上１５０℃以下の燃焼排ガス中の窒素酸化
物（ＮＯｘ）の除去方法として、極めて有効な方法であ
ることが判る。
【００２３】
【発明の効果】以上説明したように本発明の脱硝方法に
よれば、９０℃以上１５０℃以下の低温排ガス中のＮＯ
ｘについて、炭化水素類を還元剤として高効率な還元脱
硝が可能となる。
よれば、９０℃以上１５０℃以下の低温排ガス中のＮＯ
ｘについて、炭化水素類を還元剤として高効率な還元脱
硝が可能となる。
【図１】Ｒｈ担持モルデナイトをＮＯ2 還元触媒に用い
た場合の反応温度と脱硝率の関係を示す図面である。
た場合の反応温度と脱硝率の関係を示す図面である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｆ０１Ｎ 3/10 Ａ Ｂ０１Ｄ 53/36 １０２ Ｂ
Claims (1)
- 【請求項１】 ９０℃以上１５０℃以下の燃焼排ガス中
の窒素酸化物（ＮＯｘ）をＮＯ2 に転化した後、遷移金
属元素（Ｃｒ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ）及び貴
金属元素（Ｒｕ，Ｒｈ，Ｐｄ，Ｉｒ，Ｐｔ）の中から選
ばれた少なくとも１種以上の金属をゼオライトに担持し
た触媒上で、得られたＮＯ2 と炭化水素類とを反応させ
てＮＯ2 をＮ2 に還元することを特徴とする低温排ガス
脱硝方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5257468A JPH0788335A (ja) | 1993-09-22 | 1993-09-22 | 低温排ガス脱硝方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5257468A JPH0788335A (ja) | 1993-09-22 | 1993-09-22 | 低温排ガス脱硝方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0788335A true JPH0788335A (ja) | 1995-04-04 |
Family
ID=17306734
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5257468A Withdrawn JPH0788335A (ja) | 1993-09-22 | 1993-09-22 | 低温排ガス脱硝方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0788335A (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100362108B1 (ko) * | 1997-05-29 | 2003-03-26 | 기아자동차주식회사 | 희박연소용자동차촉매Cu-Pt-ZSM-5제조방법 |
| KR100408511B1 (ko) * | 1996-12-30 | 2004-01-24 | 삼성전기주식회사 | 자동차배기가스정화용촉매및그제조방법 |
| KR100408503B1 (ko) * | 1996-07-23 | 2004-02-14 | 삼성전기주식회사 | 자동차배기가스정화용촉매 |
| KR100429825B1 (ko) * | 1996-12-31 | 2004-06-16 | 삼성전기주식회사 | 자동차배기가스정화용촉매및그제조방법 |
| JP2007203131A (ja) * | 2006-01-31 | 2007-08-16 | Kobe Steel Ltd | 一酸化窒素酸化用触媒及び一酸化窒素の酸化方法 |
-
1993
- 1993-09-22 JP JP5257468A patent/JPH0788335A/ja not_active Withdrawn
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100408503B1 (ko) * | 1996-07-23 | 2004-02-14 | 삼성전기주식회사 | 자동차배기가스정화용촉매 |
| KR100408511B1 (ko) * | 1996-12-30 | 2004-01-24 | 삼성전기주식회사 | 자동차배기가스정화용촉매및그제조방법 |
| KR100429825B1 (ko) * | 1996-12-31 | 2004-06-16 | 삼성전기주식회사 | 자동차배기가스정화용촉매및그제조방법 |
| KR100362108B1 (ko) * | 1997-05-29 | 2003-03-26 | 기아자동차주식회사 | 희박연소용자동차촉매Cu-Pt-ZSM-5제조방법 |
| JP2007203131A (ja) * | 2006-01-31 | 2007-08-16 | Kobe Steel Ltd | 一酸化窒素酸化用触媒及び一酸化窒素の酸化方法 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Withdrawal of application because of no request for examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20001128 |