JPH07187633A - 高周波プラズマによるフラーレン類の合成方法 - Google Patents
高周波プラズマによるフラーレン類の合成方法Info
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- JPH07187633A JPH07187633A JP5335656A JP33565693A JPH07187633A JP H07187633 A JPH07187633 A JP H07187633A JP 5335656 A JP5335656 A JP 5335656A JP 33565693 A JP33565693 A JP 33565693A JP H07187633 A JPH07187633 A JP H07187633A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 本発明は従来大量生産が出来ず極めて高価で
あったフラーレン類を、大量生産可能な合成法を開発
し、フラーレン類を安価に提供しようとするものであ
る。 【構成】 先端にノズルをもった中心導管より原料及び
キャリヤガスを導入し、中心導管をとり囲む２重管部に
プラズマガスを導入し、水冷管を介して高周波コイルを
巻回したプラズマ発生部において、中心に孔のあいたド
ーナッ状の高周波プラズマを発生させ、該高周波プラズ
マの中心孔に炭化水素の気体または蒸気または、それら
と揮発性の有機金属化合物の蒸気との混合物を導入する
ことによりＣ60，Ｃ70その他高次の炭素同素体及び金属
を内包したフラーレン類を合成することを特徴とする高
周波プラズマによるフラーレン類の合成方法。
あったフラーレン類を、大量生産可能な合成法を開発
し、フラーレン類を安価に提供しようとするものであ
る。 【構成】 先端にノズルをもった中心導管より原料及び
キャリヤガスを導入し、中心導管をとり囲む２重管部に
プラズマガスを導入し、水冷管を介して高周波コイルを
巻回したプラズマ発生部において、中心に孔のあいたド
ーナッ状の高周波プラズマを発生させ、該高周波プラズ
マの中心孔に炭化水素の気体または蒸気または、それら
と揮発性の有機金属化合物の蒸気との混合物を導入する
ことによりＣ60，Ｃ70その他高次の炭素同素体及び金属
を内包したフラーレン類を合成することを特徴とする高
周波プラズマによるフラーレン類の合成方法。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は高周波プラズマによって
フラーレン類の合成方法に関する。従来フラーレン類は
大量生産が困難のために、１グラム約30万円と非常に高
価であるが、本発明は大量生産可能な合成方法を開発
し、生産コストを十桁以上大幅に下げて安価なフラーレ
ン類を提供しようとするものである。
フラーレン類の合成方法に関する。従来フラーレン類は
大量生産が困難のために、１グラム約30万円と非常に高
価であるが、本発明は大量生産可能な合成方法を開発
し、生産コストを十桁以上大幅に下げて安価なフラーレ
ン類を提供しようとするものである。
【０００２】
【従来の技術】フラーレンとは、Ｃ60及びＣ70を代表と
する一連の炭素同素体であり、1980年にその存在が確認
され、1990年に単離に成功した新物質である。従来その
合成法としては、減圧のヘリウム雰囲気下で黒鉛の抵抗
加熱または黒鉛加熱または黒鉛電極間のアーク放電によ
って黒鉛を蒸発させ、容器の器壁に付着した炭素のスス
を補集し、このススからベンゼンなどの有機溶媒でフラ
ーレンを抽出する方法が一般的であった。
する一連の炭素同素体であり、1980年にその存在が確認
され、1990年に単離に成功した新物質である。従来その
合成法としては、減圧のヘリウム雰囲気下で黒鉛の抵抗
加熱または黒鉛加熱または黒鉛電極間のアーク放電によ
って黒鉛を蒸発させ、容器の器壁に付着した炭素のスス
を補集し、このススからベンゼンなどの有機溶媒でフラ
ーレンを抽出する方法が一般的であった。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、この方
法で得られるフラーレンの収率は、生成したススの重量
に対してせいぜい10数パーセントで効率が低く、また黒
鉛電極の消耗のため消耗の都度電極を取換えねばならず
連続運転が困難であるなどの問題点があった。
法で得られるフラーレンの収率は、生成したススの重量
に対してせいぜい10数パーセントで効率が低く、また黒
鉛電極の消耗のため消耗の都度電極を取換えねばならず
連続運転が困難であるなどの問題点があった。
【０００４】そのほかに、黒鉛棒の高周波加熱法や、ア
ルゴンと酸素の混合気体中に炭化水素の蒸気を加えて不
完全燃焼させる方法も提案されているが、いずれも収率
が低いなどの問題点がある。特に後者は連続操業の可能
性はあるが、燃焼のために酸素を加える必要があり、こ
の酸素及び生成した水の蒸気がフラーレンの合成を強く
妨げていると考えられる。
ルゴンと酸素の混合気体中に炭化水素の蒸気を加えて不
完全燃焼させる方法も提案されているが、いずれも収率
が低いなどの問題点がある。特に後者は連続操業の可能
性はあるが、燃焼のために酸素を加える必要があり、こ
の酸素及び生成した水の蒸気がフラーレンの合成を強く
妨げていると考えられる。
【０００５】本発明は、フラーレンの合成収率を飛躍的
に高めるとともに、原料として黒鉛ではなく炭化水素蒸
気を使用することにより連続操業を可能にし、フラーレ
ン類の大量生産を可能にすることを目的としている。こ
の目的のために、誘導結合で発生させた不活性ガスの高
周波放電プラズマを利用する。プラズマとは高温の電離
気体のことで、この場合にはプラズマを発生させる気体
にはヘリウム、アルゴン、窒素などの不活性ガスを用い
る。
に高めるとともに、原料として黒鉛ではなく炭化水素蒸
気を使用することにより連続操業を可能にし、フラーレ
ン類の大量生産を可能にすることを目的としている。こ
の目的のために、誘導結合で発生させた不活性ガスの高
周波放電プラズマを利用する。プラズマとは高温の電離
気体のことで、この場合にはプラズマを発生させる気体
にはヘリウム、アルゴン、窒素などの不活性ガスを用い
る。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明は、先端にノズル
をもった中心導管より原料及びキャリヤガスを導入し、
中心導管をとり囲む２重管部にプラズマガスを導入し、
水冷管を介して高周波コイルを巻回したプラズマ発生部
において、中心に孔のあいたドーナッ状の高周波プラズ
マを発生させ、該高周波プラズマの中心孔に炭化水素の
気体または蒸気または、それらと揮発性の有機金属化合
物の蒸気との混合物を導入することによりＣ60，Ｃ70そ
の他高次の炭素同素体及び金属を内包したフラーレン類
を合成することを特徴とする高周波プラズマによるフラ
ーレン類の合成方法にある。
をもった中心導管より原料及びキャリヤガスを導入し、
中心導管をとり囲む２重管部にプラズマガスを導入し、
水冷管を介して高周波コイルを巻回したプラズマ発生部
において、中心に孔のあいたドーナッ状の高周波プラズ
マを発生させ、該高周波プラズマの中心孔に炭化水素の
気体または蒸気または、それらと揮発性の有機金属化合
物の蒸気との混合物を導入することによりＣ60，Ｃ70そ
の他高次の炭素同素体及び金属を内包したフラーレン類
を合成することを特徴とする高周波プラズマによるフラ
ーレン類の合成方法にある。
【０００７】
【作用】本発明における高周波電源は周波数２〜500 Ｍ
Ｈｚ及び出力500 Ｗ以上のものを使用すると所要のトー
ナツ状プラズマが生成するが、電源の周波数及び出力が
この範囲を外れるとドーナツ状プラズマの生成が困難と
なる。
Ｈｚ及び出力500 Ｗ以上のものを使用すると所要のトー
ナツ状プラズマが生成するが、電源の周波数及び出力が
この範囲を外れるとドーナツ状プラズマの生成が困難と
なる。
【０００８】なお、揮発性有機金属化合物はＬａ，Ｃ
ｅ，Ｙ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｐｍ，Ｓｍ等の希土類金属元素及
びＣｏ，Ｃｒ，Ｎｉ，Ｆｅ，Ｔｉ，Ｖ，Ｃｕ，Ａｕ，Ａ
ｇ，Ｐｔ，Ｐｄ等の遷移金属元素の何れか１種又は２種
以上を含む揮発性有機金属化合物であればよい。有機金
属化合物は2000℃のドーナツ状プラズマ中に導入される
と分解して揮散し炭素と金属とが残るので、揮発性有機
金属化合物であればよく、その一例をあげると、アセチ
ルアセトン・キレート化合物等が使用できる。要は揮発
性有機金属化合物で希土類金属又は遷移金属を担持して
いるものであれば何れも実施可能である。
ｅ，Ｙ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｐｍ，Ｓｍ等の希土類金属元素及
びＣｏ，Ｃｒ，Ｎｉ，Ｆｅ，Ｔｉ，Ｖ，Ｃｕ，Ａｕ，Ａ
ｇ，Ｐｔ，Ｐｄ等の遷移金属元素の何れか１種又は２種
以上を含む揮発性有機金属化合物であればよい。有機金
属化合物は2000℃のドーナツ状プラズマ中に導入される
と分解して揮散し炭素と金属とが残るので、揮発性有機
金属化合物であればよく、その一例をあげると、アセチ
ルアセトン・キレート化合物等が使用できる。要は揮発
性有機金属化合物で希土類金属又は遷移金属を担持して
いるものであれば何れも実施可能である。
【０００９】
(1)実験装置の構成 図１は本発明の実験装置のブロック図、図２はその実験
に使用した水冷トーチの詳細を示す断面図である。以下
にそれらの主な部分について説明する。
に使用した水冷トーチの詳細を示す断面図である。以下
にそれらの主な部分について説明する。
【００１０】１は高周波電源で周波数27.12 ＭＨｚ、高
周波出力最高1.8 ｋＷ、出力インピーダンス50Ωのもの
を使用した。高周波出力及び反射波電力計が付属してい
る。高周波電力は同軸ケーブルにより出力される。
周波出力最高1.8 ｋＷ、出力インピーダンス50Ωのもの
を使用した。高周波出力及び反射波電力計が付属してい
る。高周波電力は同軸ケーブルにより出力される。
【００１１】２はインピーダンス整合器で電源１からの
高周波電力を効率よくプラズマに供給するためのもの
で、２個の可変コンデンサーからなっている。これらの
コンデンサーの容量を調節することにより、前記反射電
力計の読みが最小になるように設定する。
高周波電力を効率よくプラズマに供給するためのもの
で、２個の可変コンデンサーからなっている。これらの
コンデンサーの容量を調節することにより、前記反射電
力計の読みが最小になるように設定する。
【００１２】３は高周波誘導コイルでワークコイルとも
呼ばれ、高周波電力を誘導結合によりプラズマに供給す
る。本発明では外径６mmの銅管製２回巻きのコイルを使
用しており、冷却のため銅管の中に水を流している。
呼ばれ、高周波電力を誘導結合によりプラズマに供給す
る。本発明では外径６mmの銅管製２回巻きのコイルを使
用しており、冷却のため銅管の中に水を流している。
【００１３】４は水冷トーチで高周波放電プラズマを発
生させるためのもので、その構造の詳細図を図２に示
す。後で述べるように、高周波誘導コイル３の内側部分
に中心に穴のあいたドーナツ状のプラズマが発生し、そ
の中心の穴に導入した炭化水素ガスが分解し、フラーレ
ンが生成する。生成したフラーレンはトーチ上部の水冷
管に付着する。
生させるためのもので、その構造の詳細図を図２に示
す。後で述べるように、高周波誘導コイル３の内側部分
に中心に穴のあいたドーナツ状のプラズマが発生し、そ
の中心の穴に導入した炭化水素ガスが分解し、フラーレ
ンが生成する。生成したフラーレンはトーチ上部の水冷
管に付着する。
【００１４】５は水冷トーチの真空吸引系に設けた真空
計、６は回転真空ポンプ、７は炭化水素ガス発生器で、
炭化水素原料としては、ヘキサン、ベンゼン、トルエン
などの有機溶媒またはそれらの混合物を利用する。必要
に応じて発生器の温度を調節して蒸気量を加減し、この
蒸気が流量計から導かれるヘリウム、アルゴン又は窒素
等の不活性ガスと混合して、水冷トーチ４に導入され
る。
計、６は回転真空ポンプ、７は炭化水素ガス発生器で、
炭化水素原料としては、ヘキサン、ベンゼン、トルエン
などの有機溶媒またはそれらの混合物を利用する。必要
に応じて発生器の温度を調節して蒸気量を加減し、この
蒸気が流量計から導かれるヘリウム、アルゴン又は窒素
等の不活性ガスと混合して、水冷トーチ４に導入され
る。
【００１５】８はテスラーコイル、９，10はガス流量
計、11はガスボンベで不活性ガスとしては、ヘリウム、
アルゴンなどの希ガスや窒素ガスを使用する。
計、11はガスボンベで不活性ガスとしては、ヘリウム、
アルゴンなどの希ガスや窒素ガスを使用する。
【００１６】(2)高周波プラズマの説明 図２は水冷トーチ４の詳細図であり、図２により本発明
の説明をする。本トーチは、石英ガラス製の本体28と、
パイレックスガラス製の水冷管27とからなり、摺り合わ
せ30で外すことができる。プラズマを形成するヘリウム
などの不活性ガスはプラズマガス導入口22から導入され
る。このガスはチューリップ状の管23と本体28の内側の
管の間の約１mmの隙間から上方に流れる。チューリップ
状の管23は中心の管23の先端に設けられたノズル23Ａを
形成し、その外側を包囲してスカート部23Ｂを設け、プ
ラズマガスはスカート部23Ｂとプラズマガス導管22Ａの
間を通り高周波誘導コイル24を巻回したプラズマ形成部
に導入される。チューリップ状の管23を用いるのは、生
成したプラズマが上方に吹き飛ばされないようにするた
めで、このような形状にすることにより、プラズマは安
定に生成する。31は真空ポンプをつないで内部を減圧に
し、高周波誘導コイル24から高周波電力を供給した後、
トーチ下部の外側からテスラー放電用高周波コイル８を
近づけると炎状のプラズマ26が発生する。この状態では
プラズマには穴がないが、原料及びキャリヤガス導入口
21からガスを供給しチューリップ状の管23の中心の管の
先端の細いノズル23Ａから吹き出させると、図示のよう
にプラズマの中心に穴があく。すなわち、ガス導入口21
から供給した炭化水素原料ガスは効率よくこの穴の中を
通ることになる。このプラズマのガス温度は1000〜2000
℃程度であるが、電子温度は10000 ℃以上の高温であ
る。このため、穴の中心に入った炭化水素の蒸気はこの
プラズマにより熱分解され、さらに励起状態の炭素原子
が多量に生産する。
の説明をする。本トーチは、石英ガラス製の本体28と、
パイレックスガラス製の水冷管27とからなり、摺り合わ
せ30で外すことができる。プラズマを形成するヘリウム
などの不活性ガスはプラズマガス導入口22から導入され
る。このガスはチューリップ状の管23と本体28の内側の
管の間の約１mmの隙間から上方に流れる。チューリップ
状の管23は中心の管23の先端に設けられたノズル23Ａを
形成し、その外側を包囲してスカート部23Ｂを設け、プ
ラズマガスはスカート部23Ｂとプラズマガス導管22Ａの
間を通り高周波誘導コイル24を巻回したプラズマ形成部
に導入される。チューリップ状の管23を用いるのは、生
成したプラズマが上方に吹き飛ばされないようにするた
めで、このような形状にすることにより、プラズマは安
定に生成する。31は真空ポンプをつないで内部を減圧に
し、高周波誘導コイル24から高周波電力を供給した後、
トーチ下部の外側からテスラー放電用高周波コイル８を
近づけると炎状のプラズマ26が発生する。この状態では
プラズマには穴がないが、原料及びキャリヤガス導入口
21からガスを供給しチューリップ状の管23の中心の管の
先端の細いノズル23Ａから吹き出させると、図示のよう
にプラズマの中心に穴があく。すなわち、ガス導入口21
から供給した炭化水素原料ガスは効率よくこの穴の中を
通ることになる。このプラズマのガス温度は1000〜2000
℃程度であるが、電子温度は10000 ℃以上の高温であ
る。このため、穴の中心に入った炭化水素の蒸気はこの
プラズマにより熱分解され、さらに励起状態の炭素原子
が多量に生産する。
【００１７】トーチの本体28は高温のプラズマにより破
壊されないように、冷却水を冷却水入口25から入れて冷
却水出口29に出るように流して冷却する。27.12 ＭＨｚ
の高周波電力はこの水にはほとんど吸収されないので電
力の損失は無視できる。プラズマ26で生成したフラーレ
ンはプラズマガスにより上方に送られ、水冷管27の表面
で凝縮してそこに付着する。この水冷管は、冷却水入口
33から入り、冷却水出口32に出る流水により冷却され
る。不要のプラズマガス及び炭化水素の分解により生成
した水素ガスは排気口31から真空ポンプで排気される。
壊されないように、冷却水を冷却水入口25から入れて冷
却水出口29に出るように流して冷却する。27.12 ＭＨｚ
の高周波電力はこの水にはほとんど吸収されないので電
力の損失は無視できる。プラズマ26で生成したフラーレ
ンはプラズマガスにより上方に送られ、水冷管27の表面
で凝縮してそこに付着する。この水冷管は、冷却水入口
33から入り、冷却水出口32に出る流水により冷却され
る。不要のプラズマガス及び炭化水素の分解により生成
した水素ガスは排気口31から真空ポンプで排気される。
【００１８】(3)操作 図１において、先ずヘリウムガスを炭化水素ガス発生器
７及び水冷トーチ４に通して内部の空気を完全に置換す
る。次いでガス流量計10のガスを止め、ガス流量計９を
調節しながら真空ポンプ６を運転し、圧力計５が約100
Ｔｏｒｒになるようにする。高周波電圧を加え、インピ
ーダンス整合器２を調節して反射波が最低になるように
し、テスラーコイル８で放電させる。このとき、高周波
電源１の高周波電圧が十分に高ければ水冷トーチ４の中
に放電電圧でヘリウムが点火してヘリウムプラズマが生
成する。放電、点火とともに反射波が増加するので再び
インピーダンス整合器２を調節して、反射波がほとんど
０になるように調節する。次に流量計10から原料となる
炭化水素ガスを図２に示すガス導入口21及びその先端の
ノズル21Ａを通過して少しずつ流すと、ある流量まで増
加するとプラズマの中心部に穴があいていることが明瞭
に見えるようになる。高周波出力を所定の値例えば１〜
５ｋＷ好ましくは1.2 ｋＷに設定する。この状態で炭化
水素ガス発生器７から炭化水素の蒸気を発生させてやれ
ば、プラズマの中心の穴の中に効率よく蒸気が入ること
になる。プラズマ中に入った炭化水素は1000〜2000℃、
電子温度で10000 ℃となり分解し、ススとともにフラー
レンが生成してこれらはトーチ上部の水冷部分に付着す
る。一定時間運転後、付着物をトルエンなどの溶媒で洗
い取る。溶媒中のフラーレンの回収は従来の方法で行う
ことができる。
７及び水冷トーチ４に通して内部の空気を完全に置換す
る。次いでガス流量計10のガスを止め、ガス流量計９を
調節しながら真空ポンプ６を運転し、圧力計５が約100
Ｔｏｒｒになるようにする。高周波電圧を加え、インピ
ーダンス整合器２を調節して反射波が最低になるように
し、テスラーコイル８で放電させる。このとき、高周波
電源１の高周波電圧が十分に高ければ水冷トーチ４の中
に放電電圧でヘリウムが点火してヘリウムプラズマが生
成する。放電、点火とともに反射波が増加するので再び
インピーダンス整合器２を調節して、反射波がほとんど
０になるように調節する。次に流量計10から原料となる
炭化水素ガスを図２に示すガス導入口21及びその先端の
ノズル21Ａを通過して少しずつ流すと、ある流量まで増
加するとプラズマの中心部に穴があいていることが明瞭
に見えるようになる。高周波出力を所定の値例えば１〜
５ｋＷ好ましくは1.2 ｋＷに設定する。この状態で炭化
水素ガス発生器７から炭化水素の蒸気を発生させてやれ
ば、プラズマの中心の穴の中に効率よく蒸気が入ること
になる。プラズマ中に入った炭化水素は1000〜2000℃、
電子温度で10000 ℃となり分解し、ススとともにフラー
レンが生成してこれらはトーチ上部の水冷部分に付着す
る。一定時間運転後、付着物をトルエンなどの溶媒で洗
い取る。溶媒中のフラーレンの回収は従来の方法で行う
ことができる。
【００１９】フラーレン類に希土類金属元素及び遷移金
属元素を導入するために、アセチルアセトン・キーレト
化合物に担持させて、プラズマ中心孔に導入した。1000
〜2000℃のプラズマ中で有機金属化合物が分解し、炭素
と金属とが残り、上記金属を導入したフラーレン類が得
られた。
属元素を導入するために、アセチルアセトン・キーレト
化合物に担持させて、プラズマ中心孔に導入した。1000
〜2000℃のプラズマ中で有機金属化合物が分解し、炭素
と金属とが残り、上記金属を導入したフラーレン類が得
られた。
【００２０】
【発明の効果】上記のように、本発明ではフラーレンの
原料ガスとして炭化水素蒸気を用いるので、長時間連続
的に導入することが可能であり、従来の黒鉛電極の場合
のように電極を途中で交換する必要がない。これは連続
操業にとって必須の条件である。さらに、フラーレンが
合成される雰囲気はヘリウムやアルゴン及び窒素などの
不活性ガス中であり、それに炭化水素が分解して生成し
た少量の水素ガスが混入してくるが、この水素ガスはフ
ラーレン生成の阻害にはならない。このため、フラーレ
ンの生成効率は、適切なプラズマの操作条件を設定すれ
ば従来の方法に比較して少くとも10桁以上著しく高くす
ることが可能となる。また、プラズマの温度は高周波電
力、ガス流量、真空度、炭化水素ガス導入量などの関数
として若干変化するが、これらは独立に制御してもプラ
ズマを生成することが可能であり、フラーレン生成のた
めの最適条件設定に大きな自由度を持っていることにな
る。すなわち、フラーレンの中でも、Ｃ60，Ｃ70、ある
いはより高級の同素体Ｃ80，Ｃ90の生成に適する条件
は、それぞれ少しずつ異なっており、上記の条件を最適
化すればある特定のフラーレンを選択的に生成させるこ
とができる。
原料ガスとして炭化水素蒸気を用いるので、長時間連続
的に導入することが可能であり、従来の黒鉛電極の場合
のように電極を途中で交換する必要がない。これは連続
操業にとって必須の条件である。さらに、フラーレンが
合成される雰囲気はヘリウムやアルゴン及び窒素などの
不活性ガス中であり、それに炭化水素が分解して生成し
た少量の水素ガスが混入してくるが、この水素ガスはフ
ラーレン生成の阻害にはならない。このため、フラーレ
ンの生成効率は、適切なプラズマの操作条件を設定すれ
ば従来の方法に比較して少くとも10桁以上著しく高くす
ることが可能となる。また、プラズマの温度は高周波電
力、ガス流量、真空度、炭化水素ガス導入量などの関数
として若干変化するが、これらは独立に制御してもプラ
ズマを生成することが可能であり、フラーレン生成のた
めの最適条件設定に大きな自由度を持っていることにな
る。すなわち、フラーレンの中でも、Ｃ60，Ｃ70、ある
いはより高級の同素体Ｃ80，Ｃ90の生成に適する条件
は、それぞれ少しずつ異なっており、上記の条件を最適
化すればある特定のフラーレンを選択的に生成させるこ
とができる。
【００２１】本発明では原料ガスとして、単に炭化水素
蒸気だけでなく、揮発性有機金属化合物、ことに発揮製
のアセチルアセトン・キレート化合物などを炭化水素と
混合して用いることにより、金属元素をドープしたフラ
ーレンを合成できる。このようなフラーレンの中には、
超電導性を持つものが最近発見されており、極めて注目
されている。金属元素をドープしたフラーレンは、もし
それが大量に安価に製造することもできれば今後産業と
しても大きな発展の可能性がある。
蒸気だけでなく、揮発性有機金属化合物、ことに発揮製
のアセチルアセトン・キレート化合物などを炭化水素と
混合して用いることにより、金属元素をドープしたフラ
ーレンを合成できる。このようなフラーレンの中には、
超電導性を持つものが最近発見されており、極めて注目
されている。金属元素をドープしたフラーレンは、もし
それが大量に安価に製造することもできれば今後産業と
しても大きな発展の可能性がある。
【００２２】本発明で用いるプラズマは、中心に穴のあ
いたドーナツ状をしていることが特徴である。単なる高
周波プラズマでは、その発生個所に原料炭化水素ガスを
導入しても、プラズマの中心部には入らず、プラズマの
周囲を迂回することになる。このような状態では、原料
ガスの利用効率は10％〜30％以下で極端に小さくなり、
同じ高周波プラズマを用いていても実用価値は少ない。
このようなドーナツ構造を持つ高周波プラズマは、図２
に示す中心部先端ノズル23Ａをもったチューリップ型の
内管23あるいは、３重管構造のトーチを使用し、誘導結
合によって高周波電力を供給することによってはじめて
形成される。このドーナツ状のプラズマをフラーレンの
合成に応用することは他に試みられた例はなく、極めて
重要なことである。
いたドーナツ状をしていることが特徴である。単なる高
周波プラズマでは、その発生個所に原料炭化水素ガスを
導入しても、プラズマの中心部には入らず、プラズマの
周囲を迂回することになる。このような状態では、原料
ガスの利用効率は10％〜30％以下で極端に小さくなり、
同じ高周波プラズマを用いていても実用価値は少ない。
このようなドーナツ構造を持つ高周波プラズマは、図２
に示す中心部先端ノズル23Ａをもったチューリップ型の
内管23あるいは、３重管構造のトーチを使用し、誘導結
合によって高周波電力を供給することによってはじめて
形成される。このドーナツ状のプラズマをフラーレンの
合成に応用することは他に試みられた例はなく、極めて
重要なことである。
【００２３】本発明によると、従来著しく高価であった
フラーレン類を大量生産して安価に提供できる工業上大
なる利益がある。
フラーレン類を大量生産して安価に提供できる工業上大
なる利益がある。
【図１】図１は本発明の実験装置のブロック図である。
【図２】図２は水冷トーチの詳細を示す断面図である。
１ 高周波電源 ２ インピーダンス整合器 ３ 誘導コイル ４ 水冷トーチ ５ 真空計 ６ 回転真空ポンプ ７ 炭化水素ガス発生器 ８ テスラーコイル 9,10 ガス流量計 １１ ガスボンベ ２１ 原料及びキャリヤガス導入口 ２２ プラズマガス導入口 ２３ チューリップ型原料ガス導入管 ２４ 高周波誘導コイル ２５ 冷却水入口 ２６ 穴明きプラズマ ２７ 冷却管 ２８ 本体 ２９ 冷却水出口 ３０ 摺り合せ部 ３１ 排気口 ３２ 冷却水出口 ３３ 冷却水入口
Claims (5)
- 【請求項１】 先端にノズルをもった中心導管より原料
及びキャリヤガスを導入し、中心導管をとり囲む２重管
部にプラズマガスを導入し、水冷管を介して高周波コイ
ルを巻回したプラズマ発生部において、中心に孔のあい
たドーナッ状の高周波プラズマを発生させ、該高周波プ
ラズマの中心孔に炭化水素の気体または蒸気または、そ
れらと揮発性の有機金属化合物の蒸気との混合物を導入
することによりＣ60，Ｃ70その他高次の炭素同素体及び
金属を内包したフラーレン類を合成することを特徴とす
る高周波プラズマによるフラーレン類の合成方法。 - 【請求項２】 高周波電源は周波数２〜50ＭＨｚ、出力
500 Ｗ以上のものを使用する請求項１記載のフラーレン
類の合成方法 - 【請求項３】 原料ガス及びキャリヤガスはヘキサン、
ベンゼン、トルエンより選ばれた炭化水素の気体または
蒸気、あるいはそれらと揮発性の有機金属化合物の蒸気
との混合物である請求項１記載のフラーレン類の合成方
法。 - 【請求項４】 プラズマガスとしてヘリウム、アルゴン
又は窒素より選ばれたガスを使用する請求項１記載のフ
ラーレン類の合成方法。 - 【請求項５】 前記揮発性の有機金属化合物は希土類金
属元素、遷移金属元素の何れか１種又は２種以上より選
ばれた揮発性有機金属化合物である請求項１記載のフラ
ーレン類の合成方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5335656A JPH07187633A (ja) | 1993-12-28 | 1993-12-28 | 高周波プラズマによるフラーレン類の合成方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5335656A JPH07187633A (ja) | 1993-12-28 | 1993-12-28 | 高周波プラズマによるフラーレン類の合成方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07187633A true JPH07187633A (ja) | 1995-07-25 |
Family
ID=18291046
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5335656A Pending JPH07187633A (ja) | 1993-12-28 | 1993-12-28 | 高周波プラズマによるフラーレン類の合成方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07187633A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2005272159A (ja) * | 2004-03-23 | 2005-10-06 | Sony Corp | 内包フラーレンの製造方法及び製造装置 |
| JP2014528897A (ja) * | 2011-09-30 | 2014-10-30 | ピーピージー・インダストリーズ・オハイオ・インコーポレイテッドＰＰＧ Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ Ｏｈｉｏ，Ｉｎｃ． | 炭化水素前駆体物質を利用するグラフェン系炭素粒子の作製 |
Citations (3)
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| JPS62152532A (ja) * | 1985-12-10 | 1987-07-07 | ル・エ−ル・リクイツド・ソシエテ・アノニム・プ−ル・ル・エチユド・エ・ル・エクスプルワテシヨン・デ・プロセデ・ジエオルジエ・クロ−ド | 粉末を製造する方法および密閉されたマイクロ波プラズマ反応器 |
| JPS6422813A (en) * | 1987-06-30 | 1989-01-25 | Oreal | Antiphlegmonic slimming cosmetics containing 1-hydroxyalkylxanthin |
| JPH054810A (ja) * | 1991-06-24 | 1993-01-14 | Semiconductor Energy Lab Co Ltd | Ｃ６０作製方法 |
-
1993
- 1993-12-28 JP JP5335656A patent/JPH07187633A/ja active Pending
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