JPH0640772A - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法及び窒化アルミニウム 焼結体 - Google Patents
窒化アルミニウム焼結体の製造方法及び窒化アルミニウム 焼結体Info
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- JPH0640772A JPH0640772A JP4260901A JP26090192A JPH0640772A JP H0640772 A JPH0640772 A JP H0640772A JP 4260901 A JP4260901 A JP 4260901A JP 26090192 A JP26090192 A JP 26090192A JP H0640772 A JPH0640772 A JP H0640772A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 熱伝導性・絶縁性に優れ、熱膨張係数が低
く、特に部分的な異色層が形成されることがなく特性が
均一な窒化アルミニウム焼結体を提供する。 【構成】 焼結する窒化アルミニウム焼結体の製造方法
において、被焼結体表面反応の平衡状態を破る操作を焼
結過程で行うことにより焼結過程において焼結雰囲気中
のＮ2ガス分圧と還元により発生するＣＯガス分圧 が拮
抗し、みかけ上の平衡状態に達し、焼結が進行しなくな
ることが防止され、反応をさらに進行することが可能と
なる。したがって本発明によれば被焼結体が充分に反応
せず内部と被焼結体表面部との特性の差が形成されるよ
うなことが防止される。
く、特に部分的な異色層が形成されることがなく特性が
均一な窒化アルミニウム焼結体を提供する。 【構成】 焼結する窒化アルミニウム焼結体の製造方法
において、被焼結体表面反応の平衡状態を破る操作を焼
結過程で行うことにより焼結過程において焼結雰囲気中
のＮ2ガス分圧と還元により発生するＣＯガス分圧 が拮
抗し、みかけ上の平衡状態に達し、焼結が進行しなくな
ることが防止され、反応をさらに進行することが可能と
なる。したがって本発明によれば被焼結体が充分に反応
せず内部と被焼結体表面部との特性の差が形成されるよ
うなことが防止される。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は窒化アルミニウム焼結体
の製造方法および窒化アルミニウム焼結体に関するもの
であり、特に半導体の放熱性基板等に用いられる主成分
が窒化アルミニウムからなり均一な高熱伝導率を有する
窒化アルミニウム焼結体の製造方法および窒化アルミニ
ウム焼結体に関するものである。
の製造方法および窒化アルミニウム焼結体に関するもの
であり、特に半導体の放熱性基板等に用いられる主成分
が窒化アルミニウムからなり均一な高熱伝導率を有する
窒化アルミニウム焼結体の製造方法および窒化アルミニ
ウム焼結体に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】窒化アルミニウム（ＡｌＮ）は、その材
料がもつ高い電気絶縁性、Ｓｉに近い熱膨張係数、高熱
伝導性等の特性により放熱性基板としての利用が検討さ
れている。特に、ＡｌＮ原料粉末や焼結方法を検討する
ことにより、ＡｌＮの特性として非常に重要である熱伝
導率を向上させる研究が各方面で盛んに行われている。
料がもつ高い電気絶縁性、Ｓｉに近い熱膨張係数、高熱
伝導性等の特性により放熱性基板としての利用が検討さ
れている。特に、ＡｌＮ原料粉末や焼結方法を検討する
ことにより、ＡｌＮの特性として非常に重要である熱伝
導率を向上させる研究が各方面で盛んに行われている。
【０００３】一般に、ＡｌＮ焼結体はＡｌＮ粉末とアル
カリ土類や希土類元素の化合物等の焼結助剤とを配合、
混合、造粒、成形し、常圧焼結により焼結体を得るとい
う方法によって製作されている。これらのアルカリ土類
や希土類元素の化合物等の焼結助剤は、焼結時にＡｌＮ
粉末中に不可避的に混入されている酸素と反応し、アル
ミナと焼結助剤との複合酸化物からなる液相を生成する
ことにより焼結過程における緻密化を可能にしている。
また、この複合酸化物の生成は、結果的に不純物酸素を
粒界に固定し、粒内への酸素の固溶を抑制しているた
め、熱伝導率を向上させることにも寄与している。しか
し、最終的に、その複合酸化物が焼結体中に残存した場
合、得られるＡｌＮ焼結体の熱伝導率には限界があり、
その熱伝導率は１７０W／m・K以下であった。
カリ土類や希土類元素の化合物等の焼結助剤とを配合、
混合、造粒、成形し、常圧焼結により焼結体を得るとい
う方法によって製作されている。これらのアルカリ土類
や希土類元素の化合物等の焼結助剤は、焼結時にＡｌＮ
粉末中に不可避的に混入されている酸素と反応し、アル
ミナと焼結助剤との複合酸化物からなる液相を生成する
ことにより焼結過程における緻密化を可能にしている。
また、この複合酸化物の生成は、結果的に不純物酸素を
粒界に固定し、粒内への酸素の固溶を抑制しているた
め、熱伝導率を向上させることにも寄与している。しか
し、最終的に、その複合酸化物が焼結体中に残存した場
合、得られるＡｌＮ焼結体の熱伝導率には限界があり、
その熱伝導率は１７０W／m・K以下であった。
【０００４】現在、半導体の高容量化が進められる中
で、半導体搭載用の回路基板、放熱基板等にはより高い
熱伝導率を有する材料が必要とされており、かかるニー
ズに応えるために窒化アルミニウムを適用するにあたっ
ては、酸素その他の不純物の存在、焼結助剤添加の結果
として粒界に生成する粒界相の存在等の問題を解消する
必要がある。
で、半導体搭載用の回路基板、放熱基板等にはより高い
熱伝導率を有する材料が必要とされており、かかるニー
ズに応えるために窒化アルミニウムを適用するにあたっ
ては、酸素その他の不純物の存在、焼結助剤添加の結果
として粒界に生成する粒界相の存在等の問題を解消する
必要がある。
【０００５】この様な観点から特開昭63-277573には熱
伝導性により優れた窒化アルミニウム焼結体を提供する
ことを目的として焼結助剤としてイットリウムおよび
／またはカルシウム化合物をＡｌＮ粉末に添加し、こ
れを窒素ガスを含む還元性雰囲気中で焼成することによ
って、ＹーＡｌーＯ系化合物および／またはＣａ-Ａｌ-Ｏ
系化合物相等の粒界相の存在量を従来の窒化アルミニウ
ム焼結体に比べて減少させると共に、低温と高温の２
段階で焼結する多段階のプログラムからなる焼結を行う
ことによって、高い熱伝導率を有する窒化アルミニウム
焼結体を得るための最適条件を種々検討し、かかる検討
に基づく窒化アルミニウムの製造方法が提案されてい
る。この特開昭63-277573に記載された窒化アルミニウ
ムの製造方法における焼結過程の反応のメカニズムは、
最表面の複合酸化物が還元窒化反応により除去されると
複合酸化物の濃度勾配が生じ、それが駆動力となり、内
部の複合酸化物が表面へ移動する、という繰り返しによ
り高熱伝導性ＡｌＮ焼結体が作製されるというものであ
る。
伝導性により優れた窒化アルミニウム焼結体を提供する
ことを目的として焼結助剤としてイットリウムおよび
／またはカルシウム化合物をＡｌＮ粉末に添加し、こ
れを窒素ガスを含む還元性雰囲気中で焼成することによ
って、ＹーＡｌーＯ系化合物および／またはＣａ-Ａｌ-Ｏ
系化合物相等の粒界相の存在量を従来の窒化アルミニウ
ム焼結体に比べて減少させると共に、低温と高温の２
段階で焼結する多段階のプログラムからなる焼結を行う
ことによって、高い熱伝導率を有する窒化アルミニウム
焼結体を得るための最適条件を種々検討し、かかる検討
に基づく窒化アルミニウムの製造方法が提案されてい
る。この特開昭63-277573に記載された窒化アルミニウ
ムの製造方法における焼結過程の反応のメカニズムは、
最表面の複合酸化物が還元窒化反応により除去されると
複合酸化物の濃度勾配が生じ、それが駆動力となり、内
部の複合酸化物が表面へ移動する、という繰り返しによ
り高熱伝導性ＡｌＮ焼結体が作製されるというものであ
る。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかし、以上の特開昭
63-277573に記載された窒化アルミニウムの製造方法に
ついてもさらに次のような問題がある。すなわち特開昭
63-277573に記載された窒化アルミニウムの製造方法に
よって得られる焼結体は、これを薄片に切断したものの
断面を詳細に観察すると周辺に内部と異なる色の額縁状
の層が形成されており、かかる異色層は焼結過程におけ
る還元の不均一を示すものであって特性の均一性に疑義
が生じ、特に中心部の特性が低いという問題が生じる。
そのため従来から特に色の違いがはっきりしている場合
には、現実に製品検査において不合格とされことから、
かかる異色層を取り除く処理が行われており窒化アルミ
ニウムの生産性を損なう一要因となっていた。またその
ように異色層を取り除くための加工コストの問題もあっ
た。また、現在半導体の高容量化が進められる中で、よ
り一層高い熱伝導性、絶縁性と、低い熱膨張係数を達成
する必要があった。
63-277573に記載された窒化アルミニウムの製造方法に
ついてもさらに次のような問題がある。すなわち特開昭
63-277573に記載された窒化アルミニウムの製造方法に
よって得られる焼結体は、これを薄片に切断したものの
断面を詳細に観察すると周辺に内部と異なる色の額縁状
の層が形成されており、かかる異色層は焼結過程におけ
る還元の不均一を示すものであって特性の均一性に疑義
が生じ、特に中心部の特性が低いという問題が生じる。
そのため従来から特に色の違いがはっきりしている場合
には、現実に製品検査において不合格とされことから、
かかる異色層を取り除く処理が行われており窒化アルミ
ニウムの生産性を損なう一要因となっていた。またその
ように異色層を取り除くための加工コストの問題もあっ
た。また、現在半導体の高容量化が進められる中で、よ
り一層高い熱伝導性、絶縁性と、低い熱膨張係数を達成
する必要があった。
【０００７】本発明は、以上の従来技術における問題に
鑑みてなされたものであり、熱伝導性・絶縁性に優れ、
熱膨張係数が低く、特に部分的な異色層が形成されるこ
とがなく特性が均一な窒化アルミニウム焼結体の製造方
法およびその装置さらには窒化アルミニウム焼結体を提
供することを目的とする。
鑑みてなされたものであり、熱伝導性・絶縁性に優れ、
熱膨張係数が低く、特に部分的な異色層が形成されるこ
とがなく特性が均一な窒化アルミニウム焼結体の製造方
法およびその装置さらには窒化アルミニウム焼結体を提
供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明者は本発明の目的
を達成するために種々実験・検討を重ね、窒化アルミニ
ウム焼結体を製造する焼結過程ではその焼結雰囲気と還
元反応によって生じたガスとが局所的に拮抗しあいみか
け上平衡状態に達し、そうすると焼結が進行しなくなる
という事実に鑑み、かかる平衡状態を破る手段により本
発明の目的が達成されることを見出し本発明を創出する
に至った。
を達成するために種々実験・検討を重ね、窒化アルミニ
ウム焼結体を製造する焼結過程ではその焼結雰囲気と還
元反応によって生じたガスとが局所的に拮抗しあいみか
け上平衡状態に達し、そうすると焼結が進行しなくなる
という事実に鑑み、かかる平衡状態を破る手段により本
発明の目的が達成されることを見出し本発明を創出する
に至った。
【０００９】すなわち本発明の窒化アルミニウム焼結体
の製造方法は窒化アルミニウムと希土類および／または
アルカリ土類化合物とカーボン、有機系バインダー炭化
物等の還元剤とを混合・成形し、焼結する窒化アルミニ
ウム焼結体の製造方法において、被焼結体表面反応の平
衡状態を破る操作を焼結過程で行うことを特徴とする。
の製造方法は窒化アルミニウムと希土類および／または
アルカリ土類化合物とカーボン、有機系バインダー炭化
物等の還元剤とを混合・成形し、焼結する窒化アルミニ
ウム焼結体の製造方法において、被焼結体表面反応の平
衡状態を破る操作を焼結過程で行うことを特徴とする。
【００１０】本発明にいう被焼結体表面の平衡状態を打
ち破る操作としては、焼結過程で昇温・降温を反復する
という操作がある。そのように昇温・降温を反復するこ
とにより被焼結体表面部における平衡ガス分圧が変化
し、被焼結体表面部における平衡状態を破り、焼結を進
行することができる。したがってそのようにして得られ
た焼結体は表面部まで特性が均一で、その切断面に額縁
状の異色層が形成されることはない。その他に被焼結体
表面部の平衡状態を打ち破る操作としては焼結雰囲気ガ
スの圧力を加減する操作がある。すなわち焼結過程にお
いて焼結雰囲気を一時的に減圧する手段や、焼結雰囲気
を一時的に真空とする手段により、やはり被焼結体表面
部における平衡ガス分圧が変化し、被焼結体表面部にお
ける平衡状態を破り、焼結を進行することができる。
ち破る操作としては、焼結過程で昇温・降温を反復する
という操作がある。そのように昇温・降温を反復するこ
とにより被焼結体表面部における平衡ガス分圧が変化
し、被焼結体表面部における平衡状態を破り、焼結を進
行することができる。したがってそのようにして得られ
た焼結体は表面部まで特性が均一で、その切断面に額縁
状の異色層が形成されることはない。その他に被焼結体
表面部の平衡状態を打ち破る操作としては焼結雰囲気ガ
スの圧力を加減する操作がある。すなわち焼結過程にお
いて焼結雰囲気を一時的に減圧する手段や、焼結雰囲気
を一時的に真空とする手段により、やはり被焼結体表面
部における平衡ガス分圧が変化し、被焼結体表面部にお
ける平衡状態を破り、焼結を進行することができる。
【００１１】本発明において用いられる窒化アルミニウ
ム原料粉末は酸素を１.５重量%以下、実用上は０.０１
〜１.０重量%含有するものとするのが好ましい。またそ
の平均粒径は焼結性、熱伝導性を考慮した場合、０.５
〜５μm程度であるのが好ましい。本発明において焼結
助剤として添加される添加物は、希土類元素化合物およ
び／またはアルカリ土類元素化合物であり、また、高熱
伝導化剤として添加される添加物はカーボン、有機系バ
インダー、炭化物等の還元剤である。
ム原料粉末は酸素を１.５重量%以下、実用上は０.０１
〜１.０重量%含有するものとするのが好ましい。またそ
の平均粒径は焼結性、熱伝導性を考慮した場合、０.５
〜５μm程度であるのが好ましい。本発明において焼結
助剤として添加される添加物は、希土類元素化合物およ
び／またはアルカリ土類元素化合物であり、また、高熱
伝導化剤として添加される添加物はカーボン、有機系バ
インダー、炭化物等の還元剤である。
【００１２】希土類元素およびアルカリ土類元素の化合
物としては、希土類元素およびアルカリ土類元素の酸化
物、窒化物、フッ化物、酸フッ化物、酸窒化物、焼成に
よりこれらの化合物となる物質が挙げられる。例えば、
焼成によってこれらの酸化物となる物質には希土類元素
およびアルカリ土類元素の炭酸塩、硝酸塩、シュウ酸
塩、水酸化物等がある。
物としては、希土類元素およびアルカリ土類元素の酸化
物、窒化物、フッ化物、酸フッ化物、酸窒化物、焼成に
よりこれらの化合物となる物質が挙げられる。例えば、
焼成によってこれらの酸化物となる物質には希土類元素
およびアルカリ土類元素の炭酸塩、硝酸塩、シュウ酸
塩、水酸化物等がある。
【００１３】また希土類および／またはアルカリ土類元
素化合物の添加量は、０.５〜１５重量%とするのが良
い。０.５重量%未満では添加物の効果が充分に発揮され
ず、焼結体の緻密化が不十分となり、ＡｌＮ結晶中に酸
素が固溶して高熱伝導焼結体が得られない。一方、１５
重量%を超える場合は粒界相が焼結体中に多量に残存し
て、熱処理過程で除去される粒界相の体積が大きくなる
という問題が生じる。この希土類および／またはアルカ
リ土類元素化合物の添加量は、好ましくは４.０〜１２
重量%とするのが良く、より好ましくは５〜１０重量%と
するのが良い。
素化合物の添加量は、０.５〜１５重量%とするのが良
い。０.５重量%未満では添加物の効果が充分に発揮され
ず、焼結体の緻密化が不十分となり、ＡｌＮ結晶中に酸
素が固溶して高熱伝導焼結体が得られない。一方、１５
重量%を超える場合は粒界相が焼結体中に多量に残存し
て、熱処理過程で除去される粒界相の体積が大きくなる
という問題が生じる。この希土類および／またはアルカ
リ土類元素化合物の添加量は、好ましくは４.０〜１２
重量%とするのが良く、より好ましくは５〜１０重量%と
するのが良い。
【００１４】本発明では焼結過程における焼成雰囲気
は、定常的には窒素ガスを含む非酸化性雰囲気とするの
が好ましい。
は、定常的には窒素ガスを含む非酸化性雰囲気とするの
が好ましい。
【００１５】以上の本発明の窒化アルミニウム焼結体の
製造方法により得られたＡｌＮ焼結体の特性及び組織に
ついて測定・分析した結果、 多結晶体としては非常に高い１７０w／mK以上の熱伝
導率 構成相はＡｌＮ結晶粒のみあるいはＡｌＮ結晶粒と希
土類およびアルカリ土類酸化物である。 熱伝導率は表面部と中心部でほとんど差がなく均一で
ある。 ことが判明した。本発明の製造方法により得られる窒化
アルミニウム焼結体の最終的な不純物酸素は２.０wt%以
下とするのが好ましい。それを超えて不純物酸素が含有
される場合には、均一な熱伝導率及び高熱伝導率という
本発明の目的に対する悪影響が生じる。
製造方法により得られたＡｌＮ焼結体の特性及び組織に
ついて測定・分析した結果、 多結晶体としては非常に高い１７０w／mK以上の熱伝
導率 構成相はＡｌＮ結晶粒のみあるいはＡｌＮ結晶粒と希
土類およびアルカリ土類酸化物である。 熱伝導率は表面部と中心部でほとんど差がなく均一で
ある。 ことが判明した。本発明の製造方法により得られる窒化
アルミニウム焼結体の最終的な不純物酸素は２.０wt%以
下とするのが好ましい。それを超えて不純物酸素が含有
される場合には、均一な熱伝導率及び高熱伝導率という
本発明の目的に対する悪影響が生じる。
【００１６】
【作用】次に本発明の窒化アルミニウムの製造方法によ
り得られる窒化アルミニウム焼結体につき均一な特性の
達成される要因につき説明する。焼結過程の初期に、例
えば希土類元素としてＹを選んだ場合３Ｙ2Ｏ3、５Ａｌ
2Ｏ3、Ｙ2Ｏ3・Ａｌ2Ｏ3、２Ｙ2Ｏ3・Ａｌ2Ｏ3等の化合物
が、アルカリ土類元素としてＣａを選んだ場合、ＣａＯ
・６Ａｌ2Ｏ3、ＣａＯ・２Ａｌ2Ｏ3、ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3等
の化合物が生成する。次いでそれ以降の焼結過程で、被
焼結体中あるいは雰囲気中の炭素（Ｃ）が被焼結体の内
部から粒界相を還元し、粒界相が徐々に除去される。そ
の結果、粒界相は焼結体の系外へと移動し、焼結体はＡ
ｌＮ単相へと向かい、かつＡｌＮが高純度化され均一に
熱伝導率が上昇する。その場合、焼結過程において焼結
雰囲気中のＮ2ガス分圧と還元により発生するＣＯガス
分圧が拮抗し、みかけ上の平衡状態に達し、焼結が進行
しなくなる。そこで本発明ではかかる被焼結体表面部の
反応の平衡状態を打ち破る操作を行うことにより、反応
をさらに進行することが可能となる。言い換えれば、被
焼結体が充分に反応せず内部と被焼結体表面部との特性
の差が形成されるようなことは、本発明では生じず、本
発明によれば被焼結体表面部の反応が平衡状態になった
場合にはかかる平衡状態が打ち破られて非平衡状態とさ
れ、停滞なく反応が進行し、充分な焼結が行われる。
り得られる窒化アルミニウム焼結体につき均一な特性の
達成される要因につき説明する。焼結過程の初期に、例
えば希土類元素としてＹを選んだ場合３Ｙ2Ｏ3、５Ａｌ
2Ｏ3、Ｙ2Ｏ3・Ａｌ2Ｏ3、２Ｙ2Ｏ3・Ａｌ2Ｏ3等の化合物
が、アルカリ土類元素としてＣａを選んだ場合、ＣａＯ
・６Ａｌ2Ｏ3、ＣａＯ・２Ａｌ2Ｏ3、ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3等
の化合物が生成する。次いでそれ以降の焼結過程で、被
焼結体中あるいは雰囲気中の炭素（Ｃ）が被焼結体の内
部から粒界相を還元し、粒界相が徐々に除去される。そ
の結果、粒界相は焼結体の系外へと移動し、焼結体はＡ
ｌＮ単相へと向かい、かつＡｌＮが高純度化され均一に
熱伝導率が上昇する。その場合、焼結過程において焼結
雰囲気中のＮ2ガス分圧と還元により発生するＣＯガス
分圧が拮抗し、みかけ上の平衡状態に達し、焼結が進行
しなくなる。そこで本発明ではかかる被焼結体表面部の
反応の平衡状態を打ち破る操作を行うことにより、反応
をさらに進行することが可能となる。言い換えれば、被
焼結体が充分に反応せず内部と被焼結体表面部との特性
の差が形成されるようなことは、本発明では生じず、本
発明によれば被焼結体表面部の反応が平衡状態になった
場合にはかかる平衡状態が打ち破られて非平衡状態とさ
れ、停滞なく反応が進行し、充分な焼結が行われる。
【００１７】
【実施例】次に実施例並びに比較例によって本発明を具
体的に説明する。 実施例１ 不純物としての酸素を１.２重量%含有し、平均粒径が
０.５μmの窒化アルミニウム粉末に焼結助剤として、
酸化イットリウム（Ｙ2Ｏ3）を５.７重量%、高熱伝導化
のためカーボンを０．５％添加した。この混合粉末をボ
ールミルで混合、造粒した後、１００×１００×１５mm
の圧粉体に成形した。さらにこの成形体からバインダー
を除去して得た被焼結体をＢＮ製容器に収容し、次の条
件で常圧焼結した。
体的に説明する。 実施例１ 不純物としての酸素を１.２重量%含有し、平均粒径が
０.５μmの窒化アルミニウム粉末に焼結助剤として、
酸化イットリウム（Ｙ2Ｏ3）を５.７重量%、高熱伝導化
のためカーボンを０．５％添加した。この混合粉末をボ
ールミルで混合、造粒した後、１００×１００×１５mm
の圧粉体に成形した。さらにこの成形体からバインダー
を除去して得た被焼結体をＢＮ製容器に収容し、次の条
件で常圧焼結した。
【００１８】（１）焼結温度・昇温速度・焼結時間 第１段階焼結 １２００℃から１６００℃まで昇温速度５℃／minで昇
温し、１６００℃において１０min保持した後、１２０
０℃まで５℃／minで降温し、１２００℃にて１０min保
持した。 第２段階焼結 １２００℃から１７００℃まで昇温速度５℃／minで昇
温し、１７００℃において１０min保持した後、１３０
０℃まで５℃／minで降温し、１３００℃にて１０min保
持した。
温し、１６００℃において１０min保持した後、１２０
０℃まで５℃／minで降温し、１２００℃にて１０min保
持した。 第２段階焼結 １２００℃から１７００℃まで昇温速度５℃／minで昇
温し、１７００℃において１０min保持した後、１３０
０℃まで５℃／minで降温し、１３００℃にて１０min保
持した。
【００１９】 第３段階焼結 １３００℃から１８００℃まで昇温速度５℃／minで昇
温し、１８００℃において１０min保持した後、１４０
０℃まで５℃／minで降温し、１４００℃にて１０min保
持した。 第４段階焼結 １４００から２０００℃まで昇温速度５℃／minで昇温
し、２０００℃において１０min保持した後、降温し
た。
温し、１８００℃において１０min保持した後、１４０
０℃まで５℃／minで降温し、１４００℃にて１０min保
持した。 第４段階焼結 １４００から２０００℃まで昇温速度５℃／minで昇温
し、２０００℃において１０min保持した後、降温し
た。
【００２０】（２）焼結雰囲気 ＣＯガス 分圧−０.２×１０5Ｐａ中 窒素ガス 分圧−１.８×１０5Ｐａ中 以上の焼結により最終的な炭素量を０.０５wt%以下、酸
素量を２.０wt%以下まで減少した焼結体を得た。得られ
た焼結体を分析し、炭素含有量、酸素含有量、熱伝導率
を測定した。
素量を２.０wt%以下まで減少した焼結体を得た。得られ
た焼結体を分析し、炭素含有量、酸素含有量、熱伝導率
を測定した。
【００２１】実施例２ 焼結助剤として 酸化ジスプロシウム（Ｄｙ2Ｏ3）７.０
重量%（ジスプロシウム元素の重量換算）を添加した他
は実施例１と同様にして焼結体を得、実施例１と同様に
して焼結体の特性を評価した。その結果を表１に示す。
重量%（ジスプロシウム元素の重量換算）を添加した他
は実施例１と同様にして焼結体を得、実施例１と同様に
して焼結体の特性を評価した。その結果を表１に示す。
【００２２】実施例３ 第１段階焼結における昇温速度を３℃／minとした他は
実施例１と同様にして焼結体を得、実施例１と同様にし
て焼結体の特性を評価した。その結果を表１に示す。
実施例１と同様にして焼結体を得、実施例１と同様にし
て焼結体の特性を評価した。その結果を表１に示す。
【００２３】実施例４ 焼結助剤としてＳｃを添加し、他は実施例１と同様にし
て焼結体を製造した。その焼結体につき実施例１と同様
にして特性を評価した。その結果を表１に示す。
て焼結体を製造した。その焼結体につき実施例１と同様
にして特性を評価した。その結果を表１に示す。
【００２４】実施例５ 焼結助剤としてＳｒを添加し、他は実施例１と同様にし
て焼結体を製造した。その焼結体につき実施例１と同様
にして特性を評価した。その結果を表１に示す。
て焼結体を製造した。その焼結体につき実施例１と同様
にして特性を評価した。その結果を表１に示す。
【００２５】実施例６ 焼結助剤としてＣａを添加し、他は実施例１と同様にし
て焼結体を製造した。その焼結体につき実施例１と同様
にして特性を評価した。その結果を表１に示す。
て焼結体を製造した。その焼結体につき実施例１と同様
にして特性を評価した。その結果を表１に示す。
【００２６】実施例７ 焼結助剤としてＣeを添加し、他は実施例１と同様にし
て焼結体を製造した。その焼結体につき実施例１と同様
にして特性を評価した。その結果を表１に示す。
て焼結体を製造した。その焼結体につき実施例１と同様
にして特性を評価した。その結果を表１に示す。
【００２７】実施例８ 焼結助剤としてＢａを添加し、他は実施例１と同様にし
て焼結体を製造した。その焼結体につき実施例１と同様
にして特性を評価した。その結果を表１に示す。
て焼結体を製造した。その焼結体につき実施例１と同様
にして特性を評価した。その結果を表１に示す。
【００２８】実施例９ 焼結助剤としてＥｒを添加し、他は実施例１と同様にし
て焼結体を製造した。その焼結体につき実施例１と同様
にして特性を評価した。その結果を表１に示す。
て焼結体を製造した。その焼結体につき実施例１と同様
にして特性を評価した。その結果を表１に示す。
【００２９】実施例１０ 不純物としての酸素を１.２重量%含有し、平均粒径が
０.５μmの窒化アルミニウム粉末に焼結助剤として、
酸化ジスプロシウム（Ｄｙ2Ｏ3）５.７重量%添加（ジス
プロシウム元素の重量換算）した。この混合粉末をボー
ルミルで混合、造粒した後、成形した。成形にあたって
は炭素含有有機樹脂系バインダーを炭素分量に換算して
０.８重量%添加して造粒し、さらにプレス成形（１００
０kg／cm2）することによって１００×１００×１５mm
の直方形状の圧粉体に成形した。さらにこの成形体から
炭素以外のバインダーをＮ2中にて除去して得た被焼結
体をカーボン製容器に収容し、次の条件で常圧焼結し
た。
０.５μmの窒化アルミニウム粉末に焼結助剤として、
酸化ジスプロシウム（Ｄｙ2Ｏ3）５.７重量%添加（ジス
プロシウム元素の重量換算）した。この混合粉末をボー
ルミルで混合、造粒した後、成形した。成形にあたって
は炭素含有有機樹脂系バインダーを炭素分量に換算して
０.８重量%添加して造粒し、さらにプレス成形（１００
０kg／cm2）することによって１００×１００×１５mm
の直方形状の圧粉体に成形した。さらにこの成形体から
炭素以外のバインダーをＮ2中にて除去して得た被焼結
体をカーボン製容器に収容し、次の条件で常圧焼結し
た。
【００３０】（１）焼結温度・昇温速度・焼結時間 第１段階焼結 １２００℃から１６００℃まで昇温速度５℃／minで昇
温し、１６００℃において１０min保持した後、１２０
０℃まで５℃／minで降温し、１２００℃にて１０min保
持した。 第２段階焼結 １２００℃から１７００℃まで昇温速度５℃／minで昇
温し、１７００℃において１０min保持した後、１３０
０℃まで５℃／minで降温し、１３００℃にて１０min保
持した。
温し、１６００℃において１０min保持した後、１２０
０℃まで５℃／minで降温し、１２００℃にて１０min保
持した。 第２段階焼結 １２００℃から１７００℃まで昇温速度５℃／minで昇
温し、１７００℃において１０min保持した後、１３０
０℃まで５℃／minで降温し、１３００℃にて１０min保
持した。
【００３１】 第３段階焼結 １３００℃から１８００℃まで昇温速度５℃／minで昇
温し、１８００℃において１０min保持した後、１４０
０℃まで５℃／minで降温し、１４００℃にて１０min保
持した。 第４段階焼結 １４００から１９００℃まで昇温速度５℃／minで昇温
し、１９００℃において１０min保持した後、降温し
た。
温し、１８００℃において１０min保持した後、１４０
０℃まで５℃／minで降温し、１４００℃にて１０min保
持した。 第４段階焼結 １４００から１９００℃まで昇温速度５℃／minで昇温
し、１９００℃において１０min保持した後、降温し
た。
【００３２】（２）焼結雰囲気 窒素ガス−１気圧中 以上の焼結により最終的な炭素量を０.０５wt%以下、酸
素量を２.０wt%以下まで減少した焼結体を得た。得られ
た焼結体を分析し、酸素含有量、密度、粒径、熱伝導率
を測定した。
素量を２.０wt%以下まで減少した焼結体を得た。得られ
た焼結体を分析し、酸素含有量、密度、粒径、熱伝導率
を測定した。
【００３３】実施例１１ 不純物としての酸素を１.２重量%含有し、平均粒径が
０.５μmの窒化アルミニウム粉末に焼結助剤として、
酸化イットリウム（Ｙ2Ｏ3）を５.７重量%、高熱伝導化
のためカーボンを０．５％添加した。この混合粉末をボ
ールミルで混合、造粒した後、１００×１００×１５mm
の圧粉体に成形した。さらにこの成形体からバインダー
を除去して得た被焼結体をＢＮ製容器に収容し、次の条
件で焼結した。
０.５μmの窒化アルミニウム粉末に焼結助剤として、
酸化イットリウム（Ｙ2Ｏ3）を５.７重量%、高熱伝導化
のためカーボンを０．５％添加した。この混合粉末をボ
ールミルで混合、造粒した後、１００×１００×１５mm
の圧粉体に成形した。さらにこの成形体からバインダー
を除去して得た被焼結体をＢＮ製容器に収容し、次の条
件で焼結した。
【００３４】（１）焼結雰囲気 定常状態 窒素ガス 分圧−２.０×１０5Ｐａの保持 非定常状態（焼結過程における被焼結体表面反応の
平衡状態を打ち破るための操作） １６００℃及び１８００℃においてそれぞれ１０分間真
空状態（０．０４ｔｏｒｒ）に保持した。
平衡状態を打ち破るための操作） １６００℃及び１８００℃においてそれぞれ１０分間真
空状態（０．０４ｔｏｒｒ）に保持した。
【００３５】（２）焼結温度・昇温速度・焼結時間 第１段階焼結 １２００℃から１６００℃まで昇温速度５℃／minで昇
温し、１６００℃にお いて１０min保持した。
温し、１６００℃にお いて１０min保持した。
【００３６】 第２段階焼結 １６００℃から１８００℃まで昇温速度５℃／minで昇
温し、１８００℃において１０min保持した。 以上の焼結により最終的な炭素量を０.０５wt%以下、酸
素量を２.０wt%以下まで減少した焼結体を得た。得られ
た焼結体を分析し、炭素含有量、酸素含有量、熱伝導率
を測定した。
温し、１８００℃において１０min保持した。 以上の焼結により最終的な炭素量を０.０５wt%以下、酸
素量を２.０wt%以下まで減少した焼結体を得た。得られ
た焼結体を分析し、炭素含有量、酸素含有量、熱伝導率
を測定した。
【００３７】実施例１２ 他は実施例１１と同様にして、焼結過程における被焼結
体表面反応の平衡状態を打ち破る操作として、１６００
℃及び１８００℃においてそれぞれ３０分間減圧状態
（０．０１×１０5Ｐａ）に保持する操作を行った。
体表面反応の平衡状態を打ち破る操作として、１６００
℃及び１８００℃においてそれぞれ３０分間減圧状態
（０．０１×１０5Ｐａ）に保持する操作を行った。
【００３８】比較例１ 焼結温度範囲を０〜２０００℃とすると共に、昇温速度
を５℃／minとして１段階で焼結した他は実施例１と同
様にして窒化アルミニウム焼結体を製造した。得られた
焼結体につき実施例１と同様にして特性を調査した結果
を表１に示す。
を５℃／minとして１段階で焼結した他は実施例１と同
様にして窒化アルミニウム焼結体を製造した。得られた
焼結体につき実施例１と同様にして特性を調査した結果
を表１に示す。
【００３９】
【表１】
【００４０】以上の各実施例および比較例により得られ
た焼結体の特性を示す表１からわかるように、実施例の
焼結体はいずれも熱伝導率が１７０以上であり、またＳ
ｉに匹敵する熱膨張係数を有する。一方、比較例１の焼
結体は焼結体各部における熱伝導率が不均一であること
が確認され、特にその切断面を観察すると、焼結体内部
の色調が不均一であることが確認された。
た焼結体の特性を示す表１からわかるように、実施例の
焼結体はいずれも熱伝導率が１７０以上であり、またＳ
ｉに匹敵する熱膨張係数を有する。一方、比較例１の焼
結体は焼結体各部における熱伝導率が不均一であること
が確認され、特にその切断面を観察すると、焼結体内部
の色調が不均一であることが確認された。
【００４１】
【発明の効果】以上説明したように、本発明の窒化アル
ミニウム焼結体の製造方法によれば、得られる焼結体の
焼結体内部と表面部とも特性が均一でかつ高熱伝導性
で、Ｓｉに匹敵する熱膨張係数を有すると共に製品検査
時に問題となる色調の差が少ない窒化アルミニウム焼結
体が得られる。
ミニウム焼結体の製造方法によれば、得られる焼結体の
焼結体内部と表面部とも特性が均一でかつ高熱伝導性
で、Ｓｉに匹敵する熱膨張係数を有すると共に製品検査
時に問題となる色調の差が少ない窒化アルミニウム焼結
体が得られる。
Claims (7)
- 【請求項１】 窒化アルミニウムと希土類および／また
はアルカリ土類化合物とを混合・成形し、焼結する窒化
アルミニウム焼結体の製造方法において、被焼結体表面
反応の平衡状態を破る操作を焼結過程で行うことを特徴
とする窒化アルミニウム焼結体の製造方法。 - 【請求項２】 窒化アルミニウムと希土類および／また
はアルカリ土類化合物と還元剤とを混合・成形し、焼結
する窒化アルミニウム焼結体の製造方法において、焼結
過程で昇温・降温を反復することを特徴とする窒化アル
ミニウム焼結体の製造方法。 - 【請求項３】 窒化アルミニウムと希土類および／また
はアルカリ土類化合物と還元剤とを混合・成形し、焼結
してなる窒化アルミニウム焼結体において、焼結過程で
昇温・降温を反復して得られることを特徴とする窒化ア
ルミニウム焼結体。 - 【請求項４】 窒化アルミニウムと希土類および／また
はアルカリ土類化合物と還元剤とを混合・成形し、焼結
する窒化アルミニウム焼結体の製造方法において、焼結
過程で焼結雰囲気を減圧することを特徴とする窒化アル
ミニウム焼結体の製造方法。 - 【請求項５】 窒化アルミニウムと希土類および／また
はアルカリ土類化合物と還元剤とを混合・成形し、焼結
してなる窒化アルミニウム焼結体において、焼結過程で
焼結雰囲気を減圧して得られることを特徴とする窒化ア
ルミニウム焼結体。 - 【請求項６】 窒化アルミニウムと希土類および／また
はアルカリ土類化合物と還元剤とを混合・成形し、焼結
する窒化アルミニウム焼結体の製造方法において、焼結
過程で焼結雰囲気を真空とすることを特徴とする窒化ア
ルミニウム焼結体の製造方法。 - 【請求項７】 窒化アルミニウムと希土類および／また
はアルカリ土類化合物と還元剤とを混合・成形し、焼結
してなる窒化アルミニウム焼結体において、焼結過程で
焼結雰囲気を真空として得られることを特徴とする窒化
アルミニウム焼結体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4260901A JPH0640772A (ja) | 1992-05-22 | 1992-09-02 | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法及び窒化アルミニウム 焼結体 |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15608592 | 1992-05-22 | ||
| JP4-156085 | 1992-05-22 | ||
| JP4260901A JPH0640772A (ja) | 1992-05-22 | 1992-09-02 | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法及び窒化アルミニウム 焼結体 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0640772A true JPH0640772A (ja) | 1994-02-15 |
Family
ID=26483916
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4260901A Pending JPH0640772A (ja) | 1992-05-22 | 1992-09-02 | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法及び窒化アルミニウム 焼結体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0640772A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2010109960A1 (ja) * | 2009-03-26 | 2010-09-30 | 株式会社東芝 | 窒化アルミニウム基板、窒化アルミニウム回路基板、半導体装置および窒化アルミニウム基板の製造方法 |
| CN112962071A (zh) * | 2021-02-02 | 2021-06-15 | 长沙淮石新材料科技有限公司 | 一种掺杂的氮化铝钪靶材及其制备方法和应用 |
-
1992
- 1992-09-02 JP JP4260901A patent/JPH0640772A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2010109960A1 (ja) * | 2009-03-26 | 2010-09-30 | 株式会社東芝 | 窒化アルミニウム基板、窒化アルミニウム回路基板、半導体装置および窒化アルミニウム基板の製造方法 |
| US8791566B2 (en) | 2009-03-26 | 2014-07-29 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Aluminum nitride substrate, aluminum nitride circuit board, semiconductor apparatus, and method for manufacturing aluminum nitride substrate |
| JP5667045B2 (ja) * | 2009-03-26 | 2015-02-12 | 株式会社東芝 | 窒化アルミニウム基板、窒化アルミニウム回路基板および半導体装置 |
| CN112962071A (zh) * | 2021-02-02 | 2021-06-15 | 长沙淮石新材料科技有限公司 | 一种掺杂的氮化铝钪靶材及其制备方法和应用 |
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