JPH0546900B2 - - Google Patents
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- JPH0546900B2 JPH0546900B2 JP60055712A JP5571285A JPH0546900B2 JP H0546900 B2 JPH0546900 B2 JP H0546900B2 JP 60055712 A JP60055712 A JP 60055712A JP 5571285 A JP5571285 A JP 5571285A JP H0546900 B2 JPH0546900 B2 JP H0546900B2
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Classifications
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N21/00—Investigating or analysing materials by the use of optical means, i.e. using sub-millimetre waves, infrared, visible or ultraviolet light
- G01N21/84—Systems specially adapted for particular applications
- G01N21/8483—Investigating reagent band
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N33/00—Investigating or analysing materials by specific methods not covered by groups G01N1/00 - G01N31/00
- G01N33/48—Biological material, e.g. blood, urine; Haemocytometers
- G01N33/50—Chemical analysis of biological material, e.g. blood, urine; Testing involving biospecific ligand binding methods; Immunological testing
- G01N33/52—Use of compounds or compositions for colorimetric, spectrophotometric or fluorometric investigation, e.g. use of reagent paper and including single- and multilayer analytical elements
- G01N33/521—Single-layer analytical elements
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- Investigating Or Analyzing Non-Biological Materials By The Use Of Chemical Means (AREA)
- Investigating Or Analysing Biological Materials (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
発明の分野
本発明は、試薬試験具に関し、更に詳しくは、
試薬の相互汚染並びに比色上の変化に基く定量あ
るいは、測定の妨げの原因となるランオーバー
(流れ込み)の問題を防止あるいは実質的に除去
する試薬試験具用の基板用材を用いた試薬試験具
に関する。
試薬の相互汚染並びに比色上の変化に基く定量あ
るいは、測定の妨げの原因となるランオーバー
(流れ込み)の問題を防止あるいは実質的に除去
する試薬試験具用の基板用材を用いた試薬試験具
に関する。
発明の背景
生化学が主要な科学の未開拓分野としてその姿
をあらわし始めて以来分析化学の技術は大きく進
歩を続け、その結果種々の問題を解決するため
の、一層優れた分析方法や分析具が必要とされて
いる。同様に医療関係者は高精度の結果を迅速に
得たいという切実な要求をもつて分析化学の発展
に拍車をかけている。
をあらわし始めて以来分析化学の技術は大きく進
歩を続け、その結果種々の問題を解決するため
の、一層優れた分析方法や分析具が必要とされて
いる。同様に医療関係者は高精度の結果を迅速に
得たいという切実な要求をもつて分析化学の発展
に拍車をかけている。
医療関係者のみならず醸造業、化学品製造業の
ような他の発展する技術の要求に応じるために、
いわゆる「浸漬読み取り式」(“dip−and−read”
type)試薬試験具を含め数多くの分析方法、組成
物そして器具が開発されてきた。試薬試験具は比
較的値段が安く、使い易く、結果を迅速に得られ
るため、数多くの分析、特に生物学的流体の化学
分析において広く応用されている。例えば、医療
においては、尿や血液のような体液試料中に試薬
片(reagent strip)試験具を浸漬し、色変化あ
るいは試験具から反射される光量もしくは試験具
が吸収する光量の変化のような検出し得る反応を
観察するだけで、無数の生理学的機能を監視する
ことができる。
ような他の発展する技術の要求に応じるために、
いわゆる「浸漬読み取り式」(“dip−and−read”
type)試薬試験具を含め数多くの分析方法、組成
物そして器具が開発されてきた。試薬試験具は比
較的値段が安く、使い易く、結果を迅速に得られ
るため、数多くの分析、特に生物学的流体の化学
分析において広く応用されている。例えば、医療
においては、尿や血液のような体液試料中に試薬
片(reagent strip)試験具を浸漬し、色変化あ
るいは試験具から反射される光量もしくは試験具
が吸収する光量の変化のような検出し得る反応を
観察するだけで、無数の生理学的機能を監視する
ことができる。
体液成分を検出するための「浸漬読み取り」
(dip−and−read)試験具の多くは、定量的測定
あるいは、少なくとも半定量的測定を行なうこと
が可能である。従つて所定時間後の反応を測定す
ることにより、分析技師は試料中に特定成分の存
在の陽性表示のみならず、その成分が量的にどれ
だけ存在するかを推定することができる。このよ
うな試験具は、医師に軽便な診断具を提供すると
共に病気あるいは身体上の機能障害の程度を測定
する能力をも提供する。
(dip−and−read)試験具の多くは、定量的測定
あるいは、少なくとも半定量的測定を行なうこと
が可能である。従つて所定時間後の反応を測定す
ることにより、分析技師は試料中に特定成分の存
在の陽性表示のみならず、その成分が量的にどれ
だけ存在するかを推定することができる。このよ
うな試験具は、医師に軽便な診断具を提供すると
共に病気あるいは身体上の機能障害の程度を測定
する能力をも提供する。
現在使用されているこの種の試験具の実例とし
て、クリニステイツクス(CLINISTIX)、マル
チステイツクス(MULTISTIX)、ケトステイツ
クス(KETOSTIX)、エヌ−マルチステイツク
ス(N−MULTISTIX)、ダイアステイツクス
(DIASTIX)、デキストロステイツクス
(DEXTROSTIX)その他の商標名により、エイ
ムズ・デイビジヨン・オブ・マイルズ・ラボラト
リーズ・インコーポレーテツド(the Ames
Division of Miles Laboratories、Inc.)から入
手できる製品がある。この種の試験具は通常、あ
る特定の試験試料成分あるいは組成物の存在中に
おいて色変化のような検知可能な反応を呈する特
定の試薬または反応系を含浸させた吸収性紙の
ような一またはそれ以上の担体マトリツクスから
成る。特定のマトリツクスと組み合わされた反応
系次第で、これらの試験具は、グルコース、ケト
ン体、ビリルビン、ウロビリノーゲン、潜血、亜
硝酸塩およびその他の物質の存在の検出が可能で
ある。試験具を試料と接触させた後、特異的時間
範囲内に観察される色彩強度の特異的変化は試料
中に、ある特定の成分の存在および/またはその
濃度を表示する。これら試験具ならびに試薬系の
あるものは米国特許第3123443号、第3212855号、
第3814668号等に記載されている。
て、クリニステイツクス(CLINISTIX)、マル
チステイツクス(MULTISTIX)、ケトステイツ
クス(KETOSTIX)、エヌ−マルチステイツク
ス(N−MULTISTIX)、ダイアステイツクス
(DIASTIX)、デキストロステイツクス
(DEXTROSTIX)その他の商標名により、エイ
ムズ・デイビジヨン・オブ・マイルズ・ラボラト
リーズ・インコーポレーテツド(the Ames
Division of Miles Laboratories、Inc.)から入
手できる製品がある。この種の試験具は通常、あ
る特定の試験試料成分あるいは組成物の存在中に
おいて色変化のような検知可能な反応を呈する特
定の試薬または反応系を含浸させた吸収性紙の
ような一またはそれ以上の担体マトリツクスから
成る。特定のマトリツクスと組み合わされた反応
系次第で、これらの試験具は、グルコース、ケト
ン体、ビリルビン、ウロビリノーゲン、潜血、亜
硝酸塩およびその他の物質の存在の検出が可能で
ある。試験具を試料と接触させた後、特異的時間
範囲内に観察される色彩強度の特異的変化は試料
中に、ある特定の成分の存在および/またはその
濃度を表示する。これら試験具ならびに試薬系の
あるものは米国特許第3123443号、第3212855号、
第3814668号等に記載されている。
従つて、試薬試験具は、試薬を帯びた二以上の
担体マトリツクスを有するのが通例であり、それ
ぞれの試薬を帯びた担体マトリツクスは液体試料
中の特定成分を検出することができる。試薬試験
具は例えば、尿中のグルコースに反応する試薬を
帯びた担体マトリツクスと共に、対グルコース反
応マトリツクスから間隔をあけた、しかし、近く
に隣りあつたアセトアセテートのようなケトンに
反応する別のマトリツクスを有することができ
る。この種の製品はエイムズ・デイビジヨン・オ
ブ・マイルズ・ラボラトリーズ・インコーポレー
テツド(the Ames Division of Miles
Laboratories、Inc.)によりケト・ダイヤステイ
ツクス(KETO−DIASTIX)の商標で市販され
ている。エイムズ・デイビジヨン・オブ・マイル
ズ・ラボラトリーズ・インコポーレーテツド
(the Ames Division of Miles Laboratories、
Inc.)により市場に出されている別の試薬試験
具、エヌ−マルチステイツクス(N−
MULTISTIX)は、八個の隣接する試薬含有マ
トリツクスを有し、それらはPH、タンパク、グル
コース、ケトン、ビリルビン、潜血、亜硝酸塩お
よびウロビリノーゲンの分析的測定を行う。
担体マトリツクスを有するのが通例であり、それ
ぞれの試薬を帯びた担体マトリツクスは液体試料
中の特定成分を検出することができる。試薬試験
具は例えば、尿中のグルコースに反応する試薬を
帯びた担体マトリツクスと共に、対グルコース反
応マトリツクスから間隔をあけた、しかし、近く
に隣りあつたアセトアセテートのようなケトンに
反応する別のマトリツクスを有することができ
る。この種の製品はエイムズ・デイビジヨン・オ
ブ・マイルズ・ラボラトリーズ・インコーポレー
テツド(the Ames Division of Miles
Laboratories、Inc.)によりケト・ダイヤステイ
ツクス(KETO−DIASTIX)の商標で市販され
ている。エイムズ・デイビジヨン・オブ・マイル
ズ・ラボラトリーズ・インコポーレーテツド
(the Ames Division of Miles Laboratories、
Inc.)により市場に出されている別の試薬試験
具、エヌ−マルチステイツクス(N−
MULTISTIX)は、八個の隣接する試薬含有マ
トリツクスを有し、それらはPH、タンパク、グル
コース、ケトン、ビリルビン、潜血、亜硝酸塩お
よびウロビリノーゲンの分析的測定を行う。
これらの複数試薬試験具は、その長期にわたる
利用により証明された明らかな利点にもかかわら
ず、使用法を誤れば誤つた情報を結果としてもた
らすことが有り得る。これらの複数分析器具は、
複合化学および触媒系とから成り、それぞれの試
薬マトリツクスは、その特定の分析対象物に反応
する独特の反応系を含有している。従つて、もし
試薬試験具が、その使用法を誤つて使われると、
化学薬品が、分析されつつある液体試料によつて
試薬試験具上の一つの担体マトリツクスから他の
マトリツクスへ運搬されることが起こり得る。も
しこのような状態が起きた場合、一つの担体マト
リツクスから流れ出した試薬は他の担体マトリツ
クスの試薬を妨害し、信頼し得ない結果を生み出
す。試薬試験具の業界では、この難点を回避する
方法についての詳細な説明、すなわち余分な流体
を吸い取ることなどにより試薬試験具を正しく扱
うための指示を提供しているのが常であるが、そ
れにもかかわらず、これらの指示に対して無知な
場合、あるいは無視した場合は、試薬が一つのマ
トリツクスから、隣接したマトリツクスへ流れ込
む(ランオーバーする)ことを可能にしてしまう
であろう。本発明が第一に目指すところは、この
「ランオーバー(runover)」の問題を防止するこ
とである。
利用により証明された明らかな利点にもかかわら
ず、使用法を誤れば誤つた情報を結果としてもた
らすことが有り得る。これらの複数分析器具は、
複合化学および触媒系とから成り、それぞれの試
薬マトリツクスは、その特定の分析対象物に反応
する独特の反応系を含有している。従つて、もし
試薬試験具が、その使用法を誤つて使われると、
化学薬品が、分析されつつある液体試料によつて
試薬試験具上の一つの担体マトリツクスから他の
マトリツクスへ運搬されることが起こり得る。も
しこのような状態が起きた場合、一つの担体マト
リツクスから流れ出した試薬は他の担体マトリツ
クスの試薬を妨害し、信頼し得ない結果を生み出
す。試薬試験具の業界では、この難点を回避する
方法についての詳細な説明、すなわち余分な流体
を吸い取ることなどにより試薬試験具を正しく扱
うための指示を提供しているのが常であるが、そ
れにもかかわらず、これらの指示に対して無知な
場合、あるいは無視した場合は、試薬が一つのマ
トリツクスから、隣接したマトリツクスへ流れ込
む(ランオーバーする)ことを可能にしてしまう
であろう。本発明が第一に目指すところは、この
「ランオーバー(runover)」の問題を防止するこ
とである。
ランオーバーの排除法は長年にわたり、追求さ
れてきており、広範に及ぶ研究努力の蓄積である
本発見は、この問題の有効な解決策を提供するも
のである。
れてきており、広範に及ぶ研究努力の蓄積である
本発見は、この問題の有効な解決策を提供するも
のである。
従来技術の検討
特許文献には、ランオーバーを抑止する無数の
試みについての記載が数多く存在するが、非常に
大きな重点が二つの基本的概念におかれている。
すなわち、試薬試験具の試薬を帯びた層の下に施
された吸収層によるランオーバーする液体の吸着
という概念そして、マトリツクスとマトリツクス
との間のスペースに疎水性の遮断体(バリヤー)
を設けるという概念である。前者は、ある程度の
成功を治めているが、後者の概念による方法は現
在のところ未だ成功していない。
試みについての記載が数多く存在するが、非常に
大きな重点が二つの基本的概念におかれている。
すなわち、試薬試験具の試薬を帯びた層の下に施
された吸収層によるランオーバーする液体の吸着
という概念そして、マトリツクスとマトリツクス
との間のスペースに疎水性の遮断体(バリヤー)
を設けるという概念である。前者は、ある程度の
成功を治めているが、後者の概念による方法は現
在のところ未だ成功していない。
複層式試薬試験具の中でも、米国特許第
4160008号には、試薬配合物を含有する担体マト
リツクスが、試料を浸透させない(遮断)層によ
り該担体マトリツクスから隔てられた吸着性の下
層と共に設けられている試験具が記載されてい
る。各マトリツクスは、従つて、遮断層がマトリ
ツクスと吸着性基礎層との間に配置された積層複
合体の上層を形成し、この複合体は、プラスチツ
ク基板のような適当な支持体に固定される。試験
具が液体試料中に浸漬されると、一つのマトリツ
クスから他のマトリツクスへ本来ならば流れ込む
ところの試料分は大部分が露出された側面から後
者の下層に吸着されるが、複合体の遮断層が吸着
性下層と上の試薬層とを隔離する。
4160008号には、試薬配合物を含有する担体マト
リツクスが、試料を浸透させない(遮断)層によ
り該担体マトリツクスから隔てられた吸着性の下
層と共に設けられている試験具が記載されてい
る。各マトリツクスは、従つて、遮断層がマトリ
ツクスと吸着性基礎層との間に配置された積層複
合体の上層を形成し、この複合体は、プラスチツ
ク基板のような適当な支持体に固定される。試験
具が液体試料中に浸漬されると、一つのマトリツ
クスから他のマトリツクスへ本来ならば流れ込む
ところの試料分は大部分が露出された側面から後
者の下層に吸着されるが、複合体の遮断層が吸着
性下層と上の試薬層とを隔離する。
米国特許第4301115号は間隔をおいて貼付され
た複数のマトリツクスを有する疎水性遮断層で被
覆された台板部材からなる試験具を開示し、特許
の請求を行つている。この方法は、複数試薬試験
具の隣接する試薬域間における相互汚染を実質的
に排除するが、疎水性素材を試薬試験具の台板部
材に塗布するという、一つの余分な工程を必要と
している。
た複数のマトリツクスを有する疎水性遮断層で被
覆された台板部材からなる試験具を開示し、特許
の請求を行つている。この方法は、複数試薬試験
具の隣接する試薬域間における相互汚染を実質的
に排除するが、疎水性素材を試薬試験具の台板部
材に塗布するという、一つの余分な工程を必要と
している。
試薬マトリツクス間の遮断体(バリヤー)及
び/または遮断材の開発ならびに使用に関して
は、特許技術には有益な教示が数多く存在する
が、それらは少なくとも論理上は、ランオーバー
問題を最小限に抑えるであろうものである。
び/または遮断材の開発ならびに使用に関して
は、特許技術には有益な教示が数多く存在する
が、それらは少なくとも論理上は、ランオーバー
問題を最小限に抑えるであろうものである。
米国特許第3418083号はろう、油あるいは、同
様の“疎水性”薬剤で処理した指示薬含浸吸着性
担体マトリツクスを開示している。血液試料が処
理された試薬試験具上に置かれると、無色の液体
成分のみが試験具に浸透し、タンパク様の有色血
液成分は表面に残留し、表面から除去することが
可能であると記載されている。従つて、分析対象
物を含んだ少量の液体が、試薬マトリツクス・パ
ツドに浸透し、色妨害を防ぐと説かれている。
様の“疎水性”薬剤で処理した指示薬含浸吸着性
担体マトリツクスを開示している。血液試料が処
理された試薬試験具上に置かれると、無色の液体
成分のみが試験具に浸透し、タンパク様の有色血
液成分は表面に残留し、表面から除去することが
可能であると記載されている。従つて、分析対象
物を含んだ少量の液体が、試薬マトリツクス・パ
ツドに浸透し、色妨害を防ぐと説かれている。
また別の従来技術特許、米国特許第3001915号
は、間隔をおいて配置された二以上の試料成分に
対する試薬含浸試験域を有し、各試験域は非吸着
性遮断部により他の試薬含浸試験域から隔てられ
ている吸着紙試薬試験具について記載している。
遮断体(バリヤー)は、ポリスチレン、ロジン、
パラフイン、ならびに種々のセルロース・エステ
ル類のような物質を含浸させることにより設けら
れる。上記参考文献によれば試薬試験片は、紙パ
ツドの部分にグルコース感受性試薬系を含浸させ
ることにより製造される。試薬片が乾燥したとこ
ろで、二以上の遮断材の溶液がグルコース感受性
試薬材に隣接して塗布される。さらに乾燥させた
後、蛋白質感受性試薬系を塗布し、この操作は乾
燥工程を間に挟みながら試薬溶液と遮断材溶液を
交互に塗布することにより、繰り返し行なわれ
る。
は、間隔をおいて配置された二以上の試料成分に
対する試薬含浸試験域を有し、各試験域は非吸着
性遮断部により他の試薬含浸試験域から隔てられ
ている吸着紙試薬試験具について記載している。
遮断体(バリヤー)は、ポリスチレン、ロジン、
パラフイン、ならびに種々のセルロース・エステ
ル類のような物質を含浸させることにより設けら
れる。上記参考文献によれば試薬試験片は、紙パ
ツドの部分にグルコース感受性試薬系を含浸させ
ることにより製造される。試薬片が乾燥したとこ
ろで、二以上の遮断材の溶液がグルコース感受性
試薬材に隣接して塗布される。さらに乾燥させた
後、蛋白質感受性試薬系を塗布し、この操作は乾
燥工程を間に挟みながら試薬溶液と遮断材溶液を
交互に塗布することにより、繰り返し行なわれ
る。
しかし、より初期の特許、米国特許第2129754
号は、紙にパラフインワツクスを浸み込ませる
ことにより、特定域を非含浸のままに残し、これ
らの特定域を特定の分析対象物に対する指示薬系
で処理することを記載している。
号は、紙にパラフインワツクスを浸み込ませる
ことにより、特定域を非含浸のままに残し、これ
らの特定域を特定の分析対象物に対する指示薬系
で処理することを記載している。
米国特許第3006735号では、異つた水硬度に反
応する連続的試薬域を設けることにより試薬試験
具の試薬域と試薬域との間に含浸せしめる遮断材
の概念が、一段階推し進められている。油、ろ
う、シリコーン類ならびに、印刷ワニスのような
撥水性素材がこれらの試薬試験域の間ごとに含浸
せしめられる。前記二件の特許同様本引用例は、
試薬も遮断材もその長さに沿つて連続的に含浸せ
しめられている紙あるいは同様の吸水性素材に限
定されている。
応する連続的試薬域を設けることにより試薬試験
具の試薬域と試薬域との間に含浸せしめる遮断材
の概念が、一段階推し進められている。油、ろ
う、シリコーン類ならびに、印刷ワニスのような
撥水性素材がこれらの試薬試験域の間ごとに含浸
せしめられる。前記二件の特許同様本引用例は、
試薬も遮断材もその長さに沿つて連続的に含浸せ
しめられている紙あるいは同様の吸水性素材に限
定されている。
同様に、米国特許第3011874号ならびに第
3127281号は、一つの試験域を他の試験域から離
隔し、汚染を防ぐために、試薬試験具の一部に含
浸せしめた疎水性遮断材の使用を教示している。
3127281号は、一つの試験域を他の試験域から離
隔し、汚染を防ぐために、試薬試験具の一部に含
浸せしめた疎水性遮断材の使用を教示している。
非吸着性あるいは疎水性素材の使用による指示
試薬域の離隔について述べているもう一つの特許
は、米国特許第3964871号である。
試薬域の離隔について述べているもう一つの特許
は、米国特許第3964871号である。
以上の特許は、本発明に対して最も関連性のあ
る従来技術であると思われるものを代表している
が、現在市販されている試薬試験具製品は、その
大部分が疎水性有機プラスチツク素材に取り付け
られた試薬含浸マトリツクスを有している。従つ
て、エヌ−マルチステイツクス(N−
MULTISTIX)として知られている複数試薬試
験具は、ポリスチレンフイルムに取り付けられた
異なつた試薬を含浸した八個のマトリツクスを有
する。ポリスチレンは疎水性であるため、試薬試
験片は、隣接するマトリツクス間に疎水性の間隙
を有していると言える。
る従来技術であると思われるものを代表している
が、現在市販されている試薬試験具製品は、その
大部分が疎水性有機プラスチツク素材に取り付け
られた試薬含浸マトリツクスを有している。従つ
て、エヌ−マルチステイツクス(N−
MULTISTIX)として知られている複数試薬試
験具は、ポリスチレンフイルムに取り付けられた
異なつた試薬を含浸した八個のマトリツクスを有
する。ポリスチレンは疎水性であるため、試薬試
験片は、隣接するマトリツクス間に疎水性の間隙
を有していると言える。
ランオーバーを排除するための従来技術の記述
は理論を提供してくれてはいるが、この問題が依
然として存在するという事実は残る。米国特許第
4160008号ならびに第4301115号に開示された解決
法は、このランオーバー問題の除去に最も接近し
ている。
は理論を提供してくれてはいるが、この問題が依
然として存在するという事実は残る。米国特許第
4160008号ならびに第4301115号に開示された解決
法は、このランオーバー問題の除去に最も接近し
ている。
ろう、油、シリコーン類等の使用による従来技
術の試みは、臨床的に意味を持つ程度までにはラ
ンオーバーを減少させていないが、今までに成し
遂げられた進歩がいかにささやかなものであつた
としても、そのような試み固有の大きな欠点によ
つて相殺される以上のものである。例えば試薬域
の間隙にのみ疎水性素材を用いることは、特に浸
漬読み取り式試薬試験具製造のための現行技術と
比較した場合、特に大きな技術的問題を含んでい
る。間隙に遮断材を塗布することによつて明らか
に余分な工程が必要となる上に、疎水性素材の一
部が試薬域上に被いかぶさり、そのことによつて
試薬試験具の最も重要な目的を妨害する恐れがあ
る。さらに、従来技術による物質はどれも接着に
適した表面を有していない。
術の試みは、臨床的に意味を持つ程度までにはラ
ンオーバーを減少させていないが、今までに成し
遂げられた進歩がいかにささやかなものであつた
としても、そのような試み固有の大きな欠点によ
つて相殺される以上のものである。例えば試薬域
の間隙にのみ疎水性素材を用いることは、特に浸
漬読み取り式試薬試験具製造のための現行技術と
比較した場合、特に大きな技術的問題を含んでい
る。間隙に遮断材を塗布することによつて明らか
に余分な工程が必要となる上に、疎水性素材の一
部が試薬域上に被いかぶさり、そのことによつて
試薬試験具の最も重要な目的を妨害する恐れがあ
る。さらに、従来技術による物質はどれも接着に
適した表面を有していない。
上述の欠点が大きすぎて、その技術を使用し得
ないほどではないにせよ、従来技術による疎水性
物質はランオーバー防止に必要とされる疎水性度
を欠いている。それらは、必要な疎水性を得るた
めの十分な接触角を有しておらず、吸着性マトリ
ツクスあるいは試薬を結合させるに適した表面を
有さず、試薬は基板表面上に直接塗布されてい
る。
ないほどではないにせよ、従来技術による疎水性
物質はランオーバー防止に必要とされる疎水性度
を欠いている。それらは、必要な疎水性を得るた
めの十分な接触角を有しておらず、吸着性マトリ
ツクスあるいは試薬を結合させるに適した表面を
有さず、試薬は基板表面上に直接塗布されてい
る。
本発明は、複数試薬試験具マトリツクスの隣接
する試薬域間における相互汚染を、実質的に排除
する。相互汚染を招き、誤つた定量を引き起こす
ランオーバー問題の除去における成功は、従来の
基板、すなわち、トリサイト(Trycite)(ポリ
スチレン)の代わりにポリエステルスクリーンを
用いることにより成し遂げられた。トリサイト
(Trycite)とは異り、ポリエステルスクリーン
は、一つの試薬マトリツクスから別のマトリツク
スへの液体の移動を実質的に排除する。重要なの
は、改良された試薬試験具作成のために従来の製
造方法の変更を必要としないことである。
する試薬域間における相互汚染を、実質的に排除
する。相互汚染を招き、誤つた定量を引き起こす
ランオーバー問題の除去における成功は、従来の
基板、すなわち、トリサイト(Trycite)(ポリ
スチレン)の代わりにポリエステルスクリーンを
用いることにより成し遂げられた。トリサイト
(Trycite)とは異り、ポリエステルスクリーン
は、一つの試薬マトリツクスから別のマトリツク
スへの液体の移動を実質的に排除する。重要なの
は、改良された試薬試験具作成のために従来の製
造方法の変更を必要としないことである。
発明の要約
本発明の目的は、従来の試薬試験具の基板の代
わりに、複数の担体マトリツクスを有する試薬試
験具のランオーバー問題を予防あるいは実質的に
除去するポリエステルスクリーン素材を用いるも
のである。
わりに、複数の担体マトリツクスを有する試薬試
験具のランオーバー問題を予防あるいは実質的に
除去するポリエステルスクリーン素材を用いるも
のである。
本発明のさらなる目的は、ランオーバーを排除
あるいは実質的に軽減されるための低価格、且つ
効果的手段を提供することである。
あるいは実質的に軽減されるための低価格、且つ
効果的手段を提供することである。
本発明によれば、基板素材として疎水性トリサ
イト(Trycite)の代わりに公称過度80〜130
ミクロン、好ましくは、80〜90ミクロンの親水性
ポリエステルスクリーン用綾織素材が用いられ、
その基板に従来の方法で両面接着材を用いて試薬
マトリツクスが貼付され、現在使用されている試
薬試験具と実質的に等しい形状を形成する。
イト(Trycite)の代わりに公称過度80〜130
ミクロン、好ましくは、80〜90ミクロンの親水性
ポリエステルスクリーン用綾織素材が用いられ、
その基板に従来の方法で両面接着材を用いて試薬
マトリツクスが貼付され、現在使用されている試
薬試験具と実質的に等しい形状を形成する。
公称濾過度(nominal filter rating)とは、フ
イルター類に関して、その値より小さい粒子の通
過が可能である粒子サイズをミクロンで表したも
のである。例えば、公称濾過度86であるフイルタ
ーは、86ミクロン未満のサイズの粒子を自由に通
過させるであろうことを意味する。
イルター類に関して、その値より小さい粒子の通
過が可能である粒子サイズをミクロンで表したも
のである。例えば、公称濾過度86であるフイルタ
ーは、86ミクロン未満のサイズの粒子を自由に通
過させるであろうことを意味する。
好適な実施態様の説明
本発明によれば、試薬試験具は、従来使用され
ているトリサイト(Trysite)基板の代わりに公
称過度80〜130ミクロン、好ましくは、80〜90
ミクロンの親水性ポリエステルスクリーン用綾織
素材を用いることを除いては、従来の方法で製造
される。
ているトリサイト(Trysite)基板の代わりに公
称過度80〜130ミクロン、好ましくは、80〜90
ミクロンの親水性ポリエステルスクリーン用綾織
素材を用いることを除いては、従来の方法で製造
される。
好ましい親水性ポリエステルスクリーン用綾織
素材は通常すべて同径の糸を用い横糸方向より縦
糸方向に糸数が多くなるように綾織りされたポリ
エチレン・テレフタレートである。双方向共、糸
は上三本、下一本と、斜文が現われるようにくぐ
らせる。次に好ましいスクリーンの織目は各々の
横糸が縦糸を上二本、下一本とくぐり、斜めの模
様で四角い穴を生じせしめる綾四角織である。
素材は通常すべて同径の糸を用い横糸方向より縦
糸方向に糸数が多くなるように綾織りされたポリ
エチレン・テレフタレートである。双方向共、糸
は上三本、下一本と、斜文が現われるようにくぐ
らせる。次に好ましいスクリーンの織目は各々の
横糸が縦糸を上二本、下一本とくぐり、斜めの模
様で四角い穴を生じせしめる綾四角織である。
特に好ましいのは米国ニユーヨーク州、エルム
ズフオード(Elmsford)のテトコ・インコーポ
レーテツド(Tetko Inc.)製のポリエステル繊
維PE1020K−86である。このポリエステル繊維
は比重1.36、融点(乾湿時共)15〜30°を有して
いる。結果として得られる綾織過繊維の公称
過度は86ミクロン、1インチ当りのメツシユ打込
数は165(横糸)/38(横糸)である。
ズフオード(Elmsford)のテトコ・インコーポ
レーテツド(Tetko Inc.)製のポリエステル繊
維PE1020K−86である。このポリエステル繊維
は比重1.36、融点(乾湿時共)15〜30°を有して
いる。結果として得られる綾織過繊維の公称
過度は86ミクロン、1インチ当りのメツシユ打込
数は165(横糸)/38(横糸)である。
本発明の考案によるポリエステルスクリーン素
材は、低価格で使い易い特性を持ち、化学的攻撃
に対して抵抗性を有し、良好な安定性を有する。
材は、低価格で使い易い特性を持ち、化学的攻撃
に対して抵抗性を有し、良好な安定性を有する。
ポリエステルスクリーンに取りつけられる試薬
リボンあるいはマトリツクス素材は適した素材で
あればどのような素材を用いて形成してもよい。
米国特許第3846247号は、フエルト、多孔性セラ
ミツク素材ならびに織加工を施した、もしくはマ
ツト加工のグラスフアイバーの使用を説いてい
る。その他にも米国特許第3552928号は、木質素
材、布、スポンジ素材ならびに粘度質物質の使用
を説いている。担体マトリツクスとして合成樹脂
フリースならびにグラスフアイバーフエルトの使
用が、英国特許第1369139号において提案されて
いる。また別の英国特許第1349623号は、紙製基
礎マトリツクスのカバーとして、細いフイラメン
ト製の光透過性網の使用を提案している。ポリイ
ミド繊維は、フランス特許第2170397号において
説かれている。しかしながら、これらの提案にも
かかわらず、本技術分野において、担体マトリツ
クスとして主に使用されており、かつ本発明にお
いて特に有用なものは、紙のような吸水性の紙
である。
リボンあるいはマトリツクス素材は適した素材で
あればどのような素材を用いて形成してもよい。
米国特許第3846247号は、フエルト、多孔性セラ
ミツク素材ならびに織加工を施した、もしくはマ
ツト加工のグラスフアイバーの使用を説いてい
る。その他にも米国特許第3552928号は、木質素
材、布、スポンジ素材ならびに粘度質物質の使用
を説いている。担体マトリツクスとして合成樹脂
フリースならびにグラスフアイバーフエルトの使
用が、英国特許第1369139号において提案されて
いる。また別の英国特許第1349623号は、紙製基
礎マトリツクスのカバーとして、細いフイラメン
ト製の光透過性網の使用を提案している。ポリイ
ミド繊維は、フランス特許第2170397号において
説かれている。しかしながら、これらの提案にも
かかわらず、本技術分野において、担体マトリツ
クスとして主に使用されており、かつ本発明にお
いて特に有用なものは、紙のような吸水性の紙
である。
試薬リボンあるいはマトリツクス素材は、適切
な方法、例えばスリー・エム社(the 3M
Company)から入手可能のダブルステイツク
(Double Stick)のような両面接着テープを用い
て基板に貼付するに先立ち、通常、試薬(類)を
含有している。接着された試薬リボンを有するカ
ード状基板用材を従来技術に従つて、横方向に切
断し、一端に0.5cm四方の担体マトリツクスを数
個有し、基板の他の一端は、試薬試験具の持ち手
となる8cm×0.5cm大の試薬試験具を形成せしめ
る。
な方法、例えばスリー・エム社(the 3M
Company)から入手可能のダブルステイツク
(Double Stick)のような両面接着テープを用い
て基板に貼付するに先立ち、通常、試薬(類)を
含有している。接着された試薬リボンを有するカ
ード状基板用材を従来技術に従つて、横方向に切
断し、一端に0.5cm四方の担体マトリツクスを数
個有し、基板の他の一端は、試薬試験具の持ち手
となる8cm×0.5cm大の試薬試験具を形成せしめ
る。
下記に示す実施例は、本発明に従つて製造した
試験具と、従来の試験具ならびにその他の試験具
とを比較し、本発明の有用性を例証するものであ
る。ウロビリノーゲンならびに亜硝酸塩を測定す
る試薬試験マトリツクスにおいては、試薬試験具
にとつて従来最悪なランオーバー問題が生じてき
ているので、この実施例においては、それらを使
用した。
試験具と、従来の試験具ならびにその他の試験具
とを比較し、本発明の有用性を例証するものであ
る。ウロビリノーゲンならびに亜硝酸塩を測定す
る試薬試験マトリツクスにおいては、試薬試験具
にとつて従来最悪なランオーバー問題が生じてき
ているので、この実施例においては、それらを使
用した。
実施例 1
本発明の有効性を実証するために、スリーエム
(3M)両面接着テープを用い、従来の方法により
交互に試薬マトリツクス域が貼付された従来のト
リサイト(Trycite)基板を使用して、対照用の
試薬試験片を作成した。交互に並ぶ試薬マトリツ
クス域は、ウロビリノーゲンならびに亜硝酸塩の
検出に特異的な試薬を含浸せしめた紙から成る
ものであつた。従来この二成分の試験には試験具
にとつて最悪のランオーバー問題が生じていた。
(3M)両面接着テープを用い、従来の方法により
交互に試薬マトリツクス域が貼付された従来のト
リサイト(Trycite)基板を使用して、対照用の
試薬試験片を作成した。交互に並ぶ試薬マトリツ
クス域は、ウロビリノーゲンならびに亜硝酸塩の
検出に特異的な試薬を含浸せしめた紙から成る
ものであつた。従来この二成分の試験には試験具
にとつて最悪のランオーバー問題が生じていた。
ウロビリノーゲン用の試験手段を、米国特許第
4158546号の実施例1および2に従つて製造した。
4158546号の実施例1および2に従つて製造した。
亜硝酸感受性組成物は、次の成分から調製し
た: ガントレツクス(Gantrex)AN139(5g)、
メタノール(250ml)、ピー−アルサニル酸
(1.3g)及びラウリル硫酸ナトリウム(2.5
g)。
た: ガントレツクス(Gantrex)AN139(5g)、
メタノール(250ml)、ピー−アルサニル酸
(1.3g)及びラウリル硫酸ナトリウム(2.5
g)。
これらの成分を上記に示した順番で各々の成分
が次の成分を加える前に完全に溶解したことを確
認しながら蒸留水250ml中に溶解させた。溶解完
了後、溶液は少し濁つた無色なものとなつた。ウ
ロビリノーゲン用試験手段と同様の方法により
紙に得られた溶液を含浸せしめることにより、試
験手段を製造した。
が次の成分を加える前に完全に溶解したことを確
認しながら蒸留水250ml中に溶解させた。溶解完
了後、溶液は少し濁つた無色なものとなつた。ウ
ロビリノーゲン用試験手段と同様の方法により
紙に得られた溶液を含浸せしめることにより、試
験手段を製造した。
得られた対照用試験具上に交互に存在するウロ
ビリノーゲンと亜硝酸の各試験手段の間には、
0.08インチの間隙が存在した。各々の試験具は、
合計ウロビリノーゲン試験手段4個と、亜硝酸試
験手段4個を有した。
ビリノーゲンと亜硝酸の各試験手段の間には、
0.08インチの間隙が存在した。各々の試験具は、
合計ウロビリノーゲン試験手段4個と、亜硝酸試
験手段4個を有した。
本発明により試験具を製造する目的で、公称
過度86ミクロンを有するテトコ(Tetko)製ポリ
エチレンテレフタレート綾織スクリーン
(PE1020K−86)をトリサイト(Trycite)の代
りに使用し、対照用試験具として上記の手段と同
一のウロビリノーゲンおよび亜硝酸塩の試験手段
を、ポリエステルスクリーン素材に貼付した。
過度86ミクロンを有するテトコ(Tetko)製ポリ
エチレンテレフタレート綾織スクリーン
(PE1020K−86)をトリサイト(Trycite)の代
りに使用し、対照用試験具として上記の手段と同
一のウロビリノーゲンおよび亜硝酸塩の試験手段
を、ポリエステルスクリーン素材に貼付した。
得られた対照用試験具ならびにポリエステルス
クリーン試験具をそれぞれ尿中に浸漬し、水平に
保持し、三分後、ランオーバーないしその他の相
互汚染の証拠を観察した。対照用試験具はランオ
ーバー55%を示したのに対し、本発明に従つて製
造した試験具はランオーバー0%を示した。
クリーン試験具をそれぞれ尿中に浸漬し、水平に
保持し、三分後、ランオーバーないしその他の相
互汚染の証拠を観察した。対照用試験具はランオ
ーバー55%を示したのに対し、本発明に従つて製
造した試験具はランオーバー0%を示した。
実施例 2
公称過度120ミクロンのポリエチレンテレフ
タレート綾織スクリーン組織(Tetko PE1005K
−120)をスクリーン繊維に使用した他は、実施
例1の操作を繰り返し、スクリーン繊維試薬試験
具を作成した。ランオーバーは、僅か0.02%に達
したのみで、殆ど存在しないと判定された。
タレート綾織スクリーン組織(Tetko PE1005K
−120)をスクリーン繊維に使用した他は、実施
例1の操作を繰り返し、スクリーン繊維試薬試験
具を作成した。ランオーバーは、僅か0.02%に達
したのみで、殆ど存在しないと判定された。
実施例 3
公称過度55ミクロンのポリエチレン・テレフ
タレート(ポリエステル)綾織スクリーン組織
(Tetko PE1051K−55)を使用し、実施例1の
操作を繰り返した場合のランオーバーは、60%で
あつた。
タレート(ポリエステル)綾織スクリーン組織
(Tetko PE1051K−55)を使用し、実施例1の
操作を繰り返した場合のランオーバーは、60%で
あつた。
実施例 4
ポリエステルスクリーンの代りに公称過度36
ミクロンのポリプロピレン綾織スクリーン組織
(Tetko PP1050K−36)を用いて実施例1の操
作を行つた場合、ランオーバーは50%に達した。
ミクロンのポリプロピレン綾織スクリーン組織
(Tetko PP1050K−36)を用いて実施例1の操
作を行つた場合、ランオーバーは50%に達した。
以上の事実から、本発明は、明白で、且つまた
本方法に特有の利点と相まつて、上に記述したす
べての目的および目標の達成に好適であることが
分かる。本発明は、便利性、簡易性、比較的低価
格、明確性、有効性、耐久性、正確性ならびに操
作の直接性という利点を持つている。本発明は複
数試薬試験具に関して、長年問題として感じら
れ、存続し続けている、ランオーバーに係る問題
を実質的に克服する。本発明はランオーバー問題
を除去あるいは実質的に軽減するための非常に有
効で、単純なかつ費用のかからない方法を提供す
る。本発明により製造された試験具は、試験具上
の試験マトリツクス間における液体の架橋
(bridging)を排除し、従つて一つの試験マトリ
ツクスから他の試験マトリツクスへの液体の移動
を排除する。加うるに本発明は従来の試薬試験具
の製造技術あるいは製造法と組合わせ、効果的に
利用できる。ランオーバー問題を抑制するため
に、試薬試験具に余分な層を設ける必要はない。
所望ならば、本発明は、ランオーバー問題を抑制
するに有効とされる他の技術と共に用いることも
できる。従つて本発明は、試薬試験具に貼付され
る疎水性遮断層の使用に依存する従来技術におけ
る手法と共に利用できる。
本方法に特有の利点と相まつて、上に記述したす
べての目的および目標の達成に好適であることが
分かる。本発明は、便利性、簡易性、比較的低価
格、明確性、有効性、耐久性、正確性ならびに操
作の直接性という利点を持つている。本発明は複
数試薬試験具に関して、長年問題として感じら
れ、存続し続けている、ランオーバーに係る問題
を実質的に克服する。本発明はランオーバー問題
を除去あるいは実質的に軽減するための非常に有
効で、単純なかつ費用のかからない方法を提供す
る。本発明により製造された試験具は、試験具上
の試験マトリツクス間における液体の架橋
(bridging)を排除し、従つて一つの試験マトリ
ツクスから他の試験マトリツクスへの液体の移動
を排除する。加うるに本発明は従来の試薬試験具
の製造技術あるいは製造法と組合わせ、効果的に
利用できる。ランオーバー問題を抑制するため
に、試薬試験具に余分な層を設ける必要はない。
所望ならば、本発明は、ランオーバー問題を抑制
するに有効とされる他の技術と共に用いることも
できる。従つて本発明は、試薬試験具に貼付され
る疎水性遮断層の使用に依存する従来技術におけ
る手法と共に利用できる。
前に記述したごとく本発明の精神ならびに範囲
から離れることなく、本発明の多くの他の変型並
びに変種を製造することができるのは明らかであ
る。
から離れることなく、本発明の多くの他の変型並
びに変種を製造することができるのは明らかであ
る。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 基板の一方の側に間隔をおいた関係となるよ
うに貼付された複数の試薬担体マトリツクスから
成る試薬試験具において、該基板が80〜130ミク
ロンの公称濾過度を有するポリエステルスクリー
ン素材であることを特徴とする試薬試験具。 2 基板の公称濾過度が、80〜90ミクロンである
特許請求の範囲第1項記載の試験具。 3 基板の公称濾過度が、86ミクロンである特許
請求の範囲第2項記載の試験具。 4 基板がポリエチレンテレフタレートからなる
スクリーン素材である特許請求の範囲第1項記載
の試験具。 5 スクリーン素材が綾織である特許請求の範囲
第1項または第4項記載の試験具。 6 担体マトリツクスが瀘紙からなる特許請求の
範囲第1項〜第5項のいずれか1項に記載の試験
具。
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
US06/593,535 US4532107A (en) | 1984-03-26 | 1984-03-26 | Reagent test device |
US593535 | 1984-03-26 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS60214256A JPS60214256A (ja) | 1985-10-26 |
JPH0546900B2 true JPH0546900B2 (ja) | 1993-07-15 |
Family
ID=24375114
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP60055712A Granted JPS60214256A (ja) | 1984-03-26 | 1985-03-22 | 試薬試験具 |
Country Status (6)
Country | Link |
---|---|
US (1) | US4532107A (ja) |
EP (1) | EP0156256B1 (ja) |
JP (1) | JPS60214256A (ja) |
AU (1) | AU555439B2 (ja) |
CA (1) | CA1222931A (ja) |
DE (1) | DE3571159D1 (ja) |
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JPS60185259U (ja) * | 1984-05-18 | 1985-12-09 | 大日本印刷株式会社 | 試験片 |
CA1288690C (en) * | 1986-07-14 | 1991-09-10 | Virginia Petro-Roy | Apparatus and process for immunoassays |
US4935346A (en) | 1986-08-13 | 1990-06-19 | Lifescan, Inc. | Minimum procedure system for the determination of analytes |
US4883764A (en) * | 1987-07-20 | 1989-11-28 | Kloepfer Mary A | Blood test strip |
US4994238A (en) * | 1988-06-09 | 1991-02-19 | Daffern George M | Constant volume chemical analysis test device |
JP2704679B2 (ja) * | 1991-04-11 | 1998-01-26 | 栄研化学株式会社 | 液体試料のイオン強度又は比重測定用組成物及び該組成物を用いた試験片 |
US5766552A (en) * | 1993-04-20 | 1998-06-16 | Actimed Laboratories, Inc. | Apparatus for red blood cell separation |
US5652148A (en) * | 1993-04-20 | 1997-07-29 | Actimed Laboratories, Inc. | Method and apparatus for red blood cell separation |
US6410338B1 (en) * | 1999-05-14 | 2002-06-25 | Ethicon, Inc. | Method of indicating an oxidizing agent |
US6458326B1 (en) | 1999-11-24 | 2002-10-01 | Home Diagnostics, Inc. | Protective test strip platform |
DE10055557C2 (de) * | 2000-11-09 | 2002-09-26 | Ecolab Gmbh & Co Ohg | Verfahren zur gleichzeitigen Erfassung mehrerer Rückstandsarten |
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US6525330B2 (en) | 2001-02-28 | 2003-02-25 | Home Diagnostics, Inc. | Method of strip insertion detection |
US6541266B2 (en) | 2001-02-28 | 2003-04-01 | Home Diagnostics, Inc. | Method for determining concentration of an analyte in a test strip |
US7189522B2 (en) | 2005-03-11 | 2007-03-13 | Chembio Diagnostic Systems, Inc. | Dual path immunoassay device |
WO2006098804A2 (en) | 2005-03-11 | 2006-09-21 | Chembio Diagnostic Systems, Inc. | Dual path immunoassay device |
US20100022916A1 (en) | 2008-07-24 | 2010-01-28 | Javanbakhsh Esfandiari | Method and Apparatus for Collecting and Preparing Biological Samples for Testing |
US8603835B2 (en) | 2011-02-10 | 2013-12-10 | Chembio Diagnostic Systems, Inc. | Reduced step dual path immunoassay device and method |
KR102087038B1 (ko) * | 2013-07-22 | 2020-03-10 | 삼성전자주식회사 | 바이오 센서 |
CN106574223B (zh) | 2014-04-02 | 2019-11-01 | 生化诊断***公司 | 利用俘获缀合物的免疫测定 |
US20160116466A1 (en) | 2014-10-27 | 2016-04-28 | Chembio Diagnostic Systems, Inc. | Rapid Screening Assay for Qualitative Detection of Multiple Febrile Illnesses |
Family Cites Families (8)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
DE2118455B1 (de) * | 1971-04-16 | 1972-09-21 | Boehringer Mannheim Gmbh | Teststreifen |
DE2655977A1 (de) * | 1976-12-10 | 1978-06-22 | Macherey Nagel & Co Chem | Teststreifen |
DE2739008A1 (de) * | 1977-08-30 | 1979-03-15 | Behringwerke Ag | Vorrichtung zum nachweis von inhaltsstoffen einer fluessigkeit |
US4160008A (en) * | 1978-01-26 | 1979-07-03 | Miles Laboratories, Inc. | Multilayered test device for determining the presence of a liquid sample component, and method of use |
DE2825636A1 (de) * | 1978-06-12 | 1979-12-20 | Boehringer Mannheim Gmbh | Vorrichtung fuer mikrobiologische arbeiten |
US4301115A (en) * | 1979-06-22 | 1981-11-17 | Miles Laboratories, Inc. | Test device resistant to cross contamination between reactant areas and process for making it |
JPS5766359A (en) * | 1980-10-09 | 1982-04-22 | Fuji Photo Film Co Ltd | Sheet-like material for analysis |
AU547596B2 (en) * | 1980-12-19 | 1985-10-24 | Minnesota Mining And Manufacturing Company | Test method and article for estimating the concentration of free acid in liquid |
-
1984
- 1984-03-26 US US06/593,535 patent/US4532107A/en not_active Expired - Fee Related
-
1985
- 1985-01-14 CA CA000472028A patent/CA1222931A/en not_active Expired
- 1985-01-31 AU AU38216/85A patent/AU555439B2/en not_active Ceased
- 1985-03-14 EP EP85102948A patent/EP0156256B1/en not_active Expired
- 1985-03-14 DE DE8585102948T patent/DE3571159D1/de not_active Expired
- 1985-03-22 JP JP60055712A patent/JPS60214256A/ja active Granted
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
AU3821685A (en) | 1985-10-03 |
CA1222931A (en) | 1987-06-16 |
EP0156256B1 (en) | 1989-06-21 |
EP0156256A3 (en) | 1987-01-14 |
US4532107A (en) | 1985-07-30 |
JPS60214256A (ja) | 1985-10-26 |
EP0156256A2 (en) | 1985-10-02 |
DE3571159D1 (en) | 1989-07-27 |
AU555439B2 (en) | 1986-09-25 |
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