JPH0523016B2 - - Google Patents
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- JPH0523016B2 JPH0523016B2 JP59155983A JP15598384A JPH0523016B2 JP H0523016 B2 JPH0523016 B2 JP H0523016B2 JP 59155983 A JP59155983 A JP 59155983A JP 15598384 A JP15598384 A JP 15598384A JP H0523016 B2 JPH0523016 B2 JP H0523016B2
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- lithium
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- electrode
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- electrode plate
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
- H01M4/38—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of elements or alloys
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
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- H01M4/40—Alloys based on alkali metals
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
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- General Chemical & Material Sciences (AREA)
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- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は非水電解液二次電池用負極によるもの
であり、あらゆるコードレス機器用電源として
の、軽量、高出力の二次電池を得ることを目的と
するものである。
であり、あらゆるコードレス機器用電源として
の、軽量、高出力の二次電池を得ることを目的と
するものである。
従来の技術
現在のところ、リチウムを負極とする非水電解
液電池は、一次電池のみが商品として開発されて
いるが、完全な二次電池は得られていない。リチ
ウムを負極に使用した二次電池は、正極や電解
液、セパレータ等にも解決すべき問題点が残され
てはいるものの、負極であるリチウムの特性の改
善が最大の課題となつている。すなわち、満足す
べき充放電サイクル特性を示すリチウム負極は得
られていない。負極に金属リチウムを使用した場
合には、充電時にリチウム電極表面にデンドライ
トが生じ、これがセパレータをつき破つて、電池
の内部短絡の原因となる。
液電池は、一次電池のみが商品として開発されて
いるが、完全な二次電池は得られていない。リチ
ウムを負極に使用した二次電池は、正極や電解
液、セパレータ等にも解決すべき問題点が残され
てはいるものの、負極であるリチウムの特性の改
善が最大の課題となつている。すなわち、満足す
べき充放電サイクル特性を示すリチウム負極は得
られていない。負極に金属リチウムを使用した場
合には、充電時にリチウム電極表面にデンドライ
トが生じ、これがセパレータをつき破つて、電池
の内部短絡の原因となる。
この問題解決のためには種々の方法が検討され
ているが、その中では合金を使用すること、特に
リチウムとアルミニウムの合金を使用することが
有望だといわれている。しかし負極にリチウム−
アルミニウム合金を使用する場合も充放電中に極
板表面から電着物が脱落するという問題があり、
未解決となつている。（M.Hughes et.al.，J.
Power Sources 12 83（1984））。
ているが、その中では合金を使用すること、特に
リチウムとアルミニウムの合金を使用することが
有望だといわれている。しかし負極にリチウム−
アルミニウム合金を使用する場合も充放電中に極
板表面から電着物が脱落するという問題があり、
未解決となつている。（M.Hughes et.al.，J.
Power Sources 12 83（1984））。
発明が解決しようとする問題点
本発明はリチウム−アルミニウム合金の充放電
中の電極表面から電着物の脱落を防止することに
よつて、充放電サイクル特性を改善し、すぐれた
特性の非水電解液二次電池用負極を得ようとする
ものである。
中の電極表面から電着物の脱落を防止することに
よつて、充放電サイクル特性を改善し、すぐれた
特性の非水電解液二次電池用負極を得ようとする
ものである。
問題点を解決するための手段
本発明は、非水電解液二次電池用負極に、組成
が原子数比で充電完了時にはリチウム30パーセン
ト未満、放電終了時にはリチウム10パーセント以
上であり、直径0.2ミクロン以下のリチウム−ア
ルミニウム合金の繊維を加圧成型した極板を使用
するものである。
が原子数比で充電完了時にはリチウム30パーセン
ト未満、放電終了時にはリチウム10パーセント以
上であり、直径0.2ミクロン以下のリチウム−ア
ルミニウム合金の繊維を加圧成型した極板を使用
するものである。
作 用
本発明になる負極板を使用した場合、従来の極
板にくらべ表面積が飛躍的に増大することにな
る。リチウム−アルミニウム合金におけるリチウ
ム電着時の表面からの電着物の脱落は、充電時の
電流密度と大きな関係をもつ。充電時の電流密度
が50μA／cell以上の場合には、リチウムの電着
速度が、電着したリチウムの極板内部への拡散速
度より大きいために、電着したリチウムが極板表
面に蓄積されることになり、極板表面にリチウム
の組成が50パーセント以上の部分が形成されて脱
落し、極板の容量減少やサイクル特性の悪化がも
たらされる。一方、充電時の電流密度が20μA／
cell以下の場合には、リチウムの電着速度より
も、リチウムの極板内部への拡散速度の方が大き
く、電着したリチウムは極板表面に蓄積されずに
極板内部へ均一に拡散していく。
板にくらべ表面積が飛躍的に増大することにな
る。リチウム−アルミニウム合金におけるリチウ
ム電着時の表面からの電着物の脱落は、充電時の
電流密度と大きな関係をもつ。充電時の電流密度
が50μA／cell以上の場合には、リチウムの電着
速度が、電着したリチウムの極板内部への拡散速
度より大きいために、電着したリチウムが極板表
面に蓄積されることになり、極板表面にリチウム
の組成が50パーセント以上の部分が形成されて脱
落し、極板の容量減少やサイクル特性の悪化がも
たらされる。一方、充電時の電流密度が20μA／
cell以下の場合には、リチウムの電着速度より
も、リチウムの極板内部への拡散速度の方が大き
く、電着したリチウムは極板表面に蓄積されずに
極板内部へ均一に拡散していく。
いま、同一重量のリチウム−アルミニウム合金
を比較した場合、板状極板にくらべ、直径0.2ミ
クロン以下の繊維を使用して場合、表面積が1000
倍以上となる。そのため電池を充放電する場合、
リチウム−アルミニウム合金電極の真の電流密度
は、みかけの電流密度の1/1000以下となる。たと
えば、みかけの電流密度が10mA／cm2の場合にお
いても真の電流密度は10μA／cm2以下となるので、
充電に際してのリチウム−アルミニウム電極表面
からの電着物の脱落は防止できるようになる。
を比較した場合、板状極板にくらべ、直径0.2ミ
クロン以下の繊維を使用して場合、表面積が1000
倍以上となる。そのため電池を充放電する場合、
リチウム−アルミニウム合金電極の真の電流密度
は、みかけの電流密度の1/1000以下となる。たと
えば、みかけの電流密度が10mA／cm2の場合にお
いても真の電流密度は10μA／cm2以下となるので、
充電に際してのリチウム−アルミニウム電極表面
からの電着物の脱落は防止できるようになる。
さらに、本発明になるリチウム−アルミニウム
合金負極は、充電完了時の組成が原子数比でリチ
ウム30パーセント未満であり、放電終了時の組成
が10パーセント以上である。リチウム−アルミニ
ウム合金は、リチウム組成が原子数比で０〜７パ
ーセントでα相、47〜56パーセント間でβ相を形
成し、７〜47パーセント間ではα相とβ相の混合
相となつている。このうちα相は固溶体で、この
相中ではリチウムの拡散が非常に遅いが、α＋β
相内ではリチウムの拡散が速い。
合金負極は、充電完了時の組成が原子数比でリチ
ウム30パーセント未満であり、放電終了時の組成
が10パーセント以上である。リチウム−アルミニ
ウム合金は、リチウム組成が原子数比で０〜７パ
ーセントでα相、47〜56パーセント間でβ相を形
成し、７〜47パーセント間ではα相とβ相の混合
相となつている。このうちα相は固溶体で、この
相中ではリチウムの拡散が非常に遅いが、α＋β
相内ではリチウムの拡散が速い。
そこで充放電に際し、完全充電状態および完全
放電状態における組成がつねにα＋β相となつて
おり、極板中のリチウムの拡散が速い状態に保た
れていることになり、極板表面にリチウムが蓄積
されるようなことはなく、電着物が脱落すること
はない。
放電状態における組成がつねにα＋β相となつて
おり、極板中のリチウムの拡散が速い状態に保た
れていることになり、極板表面にリチウムが蓄積
されるようなことはなく、電着物が脱落すること
はない。
本発明になるリチウム−アルミニウム合金負極
の組成は、つねにα＋β相となつているので、充
放電サイクル中における電着物の脱落は防止でき
る。
の組成は、つねにα＋β相となつているので、充
放電サイクル中における電着物の脱落は防止でき
る。
実施例
本発明になる電池の実施例として、正極に硫化
チタン（TiS2）、負極に本発明になるリチウム−
アルミニウム合金電極を使用した電池について説
明する。
チタン（TiS2）、負極に本発明になるリチウム−
アルミニウム合金電極を使用した電池について説
明する。
正極板は、硫化チタン（TiS2）の粉末500mg
をステンレス網上に加圧成型したもので、大きさ
は10mm×10mm、厚さは２mmとした。この電極は、
電池に組み込む前に、1mol／過塩素酸リチウ
ム−プロピレンカ−ボネート電解液中で、対極に
リチウム電極を使用し、硫化チタン電極にリチウ
ムが電着してその組成がLi0.5TiS2（完全充電状
態）となるまで通電しておく。
をステンレス網上に加圧成型したもので、大きさ
は10mm×10mm、厚さは２mmとした。この電極は、
電池に組み込む前に、1mol／過塩素酸リチウ
ム−プロピレンカ−ボネート電解液中で、対極に
リチウム電極を使用し、硫化チタン電極にリチウ
ムが電着してその組成がLi0.5TiS2（完全充電状
態）となるまで通電しておく。
つぎに、組成が原子数比でアルミニウム75パー
セント、リチウム25パーセントであるリチウム−
アルミニウム合金の直径0.2ミクロン以下の繊維
約120mgをステンレス網上に加圧成型し、大きさ
10mm×10mm、厚さ１mmの多孔性極板とした。
セント、リチウム25パーセントであるリチウム−
アルミニウム合金の直径0.2ミクロン以下の繊維
約120mgをステンレス網上に加圧成型し、大きさ
10mm×10mm、厚さ１mmの多孔性極板とした。
第１図は本発明になる電池の構造を示す断面図
であり、図において１はLi0.5TiS2を含む正極板、
２はリチウムを原子数比で25パーセント含む、リ
チウム−アルミニウム負極板、３はポリプロピレ
ン不織布からなるセパレータである。４は電解液
でここでは1mol／過塩素酸リチウムのプロピ
レンカーボネート容液を使用した。５は正極集電
体であるステンレス網、６は正極端子、７は負極
集電体であるステンレス網、８は負極端子、９は
電池ケースである。
であり、図において１はLi0.5TiS2を含む正極板、
２はリチウムを原子数比で25パーセント含む、リ
チウム−アルミニウム負極板、３はポリプロピレ
ン不織布からなるセパレータである。４は電解液
でここでは1mol／過塩素酸リチウムのプロピ
レンカーボネート容液を使用した。５は正極集電
体であるステンレス網、６は正極端子、７は負極
集電体であるステンレス網、８は負極端子、９は
電池ケースである。
第２図は本発明になる電池を1mA／cellの電流
で充放電をおこなつた場合の特性を示す。図にお
いて曲線Ａ→Ｂは充電、曲線Ｃ→Ｄは放電を示
す。ＡおよびＤでは、電池は完全放電状態にあ
り、この場合の正極の組成はLi0.7TiS2、負極の
組成は原数比でリチウム10パーセント、アルミニ
ウム90パーセントとなつている。また、Ｂおよび
Ｃでは、電池は完全充電状態にあり、この場合の
正極の組成はLi0.5TiS2、負極の組成は原子数比
でリチウム25パーセント、アルミニウム５パーセ
ントである。なお、第２図においては充放電のク
ーロン効率は約84パーセントとなつており、充電
時間3.6hに対し放電時間は約3.0hであつた。この
充放電特性は、300サイクル後もほとんど変化し
なかつた。
で充放電をおこなつた場合の特性を示す。図にお
いて曲線Ａ→Ｂは充電、曲線Ｃ→Ｄは放電を示
す。ＡおよびＤでは、電池は完全放電状態にあ
り、この場合の正極の組成はLi0.7TiS2、負極の
組成は原数比でリチウム10パーセント、アルミニ
ウム90パーセントとなつている。また、Ｂおよび
Ｃでは、電池は完全充電状態にあり、この場合の
正極の組成はLi0.5TiS2、負極の組成は原子数比
でリチウム25パーセント、アルミニウム５パーセ
ントである。なお、第２図においては充放電のク
ーロン効率は約84パーセントとなつており、充電
時間3.6hに対し放電時間は約3.0hであつた。この
充放電特性は、300サイクル後もほとんど変化し
なかつた。
以上の実施例においては正極に硫化チタン、電
解液に過塩素酸リチウムのプロピレンカーボネー
ト容液を使用したが、本発明になる負極はその他
の正極や非水電解液と組み合せて使用できること
はいうまでもない。例えば正極活物質にはVSe2
やNbSe3などのカルコゲン層間化合物や、V2O5，
MnO2，TiO2，MoO3，WO2などの酸化物などが
使用できるし、電解液としては、リチウムと反応
する水溶液系をのぞけばγ−ブチロラクトンやジ
メトキシエタンなどの非プロトン性溶媒に
LiClO4，LiBF4，LiAsF6などのリチウム塩を溶
解させた非水電解液はすべて使用可能である。
解液に過塩素酸リチウムのプロピレンカーボネー
ト容液を使用したが、本発明になる負極はその他
の正極や非水電解液と組み合せて使用できること
はいうまでもない。例えば正極活物質にはVSe2
やNbSe3などのカルコゲン層間化合物や、V2O5，
MnO2，TiO2，MoO3，WO2などの酸化物などが
使用できるし、電解液としては、リチウムと反応
する水溶液系をのぞけばγ−ブチロラクトンやジ
メトキシエタンなどの非プロトン性溶媒に
LiClO4，LiBF4，LiAsF6などのリチウム塩を溶
解させた非水電解液はすべて使用可能である。
発明の効果
実施例に示したごとく、本発明になるリチウム
−アルミニウム合金負極を使用した電池はすぐれ
た充放電サイクル特性を示す。その理由は、充放
電の際の負極の真の電流密度が10μA／cm2程度と
小さく、しかも充放電中の負極の組成の範囲がす
べてα＋β相にはいつているため、負極板中のリ
チウムの拡散が速く、極板表面にリチウムが蓄積
されずに表面からの脱落を防止することができる
ものである。
−アルミニウム合金負極を使用した電池はすぐれ
た充放電サイクル特性を示す。その理由は、充放
電の際の負極の真の電流密度が10μA／cm2程度と
小さく、しかも充放電中の負極の組成の範囲がす
べてα＋β相にはいつているため、負極板中のリ
チウムの拡散が速く、極板表面にリチウムが蓄積
されずに表面からの脱落を防止することができる
ものである。
以上のように、本発明になる負極を使用するこ
とによつて、充放電サイクル特性の安定した、軽
量でかつ高出力の非水電解液二次電池が得られる
ものである。
とによつて、充放電サイクル特性の安定した、軽
量でかつ高出力の非水電解液二次電池が得られる
ものである。
第１図は本発明実施電池の断面図、第２図は本
発明実施電池の充放電特性を示した図である。 １……正極板、２……負極板、３……セパレー
タ、４……電解液。
発明実施電池の充放電特性を示した図である。 １……正極板、２……負極板、３……セパレー
タ、４……電解液。
Claims (1)
- １ 組成が原子数比で充電完了時にはリチウム30
パーセント未満、放電完了時にはリチウム10パー
セント以上である、直径0.2ミクロン以下のリチ
ウム−アルミニウム合金の繊維を加圧成型して板
状にした、非水電解液二次電池用負極。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59155983A JPS6132952A (ja) | 1984-07-25 | 1984-07-25 | 非水電解液二次電池用負極 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59155983A JPS6132952A (ja) | 1984-07-25 | 1984-07-25 | 非水電解液二次電池用負極 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6132952A JPS6132952A (ja) | 1986-02-15 |
| JPH0523016B2 true JPH0523016B2 (ja) | 1993-03-31 |
Family
ID=15617786
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59155983A Granted JPS6132952A (ja) | 1984-07-25 | 1984-07-25 | 非水電解液二次電池用負極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6132952A (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62123660A (ja) * | 1985-11-25 | 1987-06-04 | Hitachi Maxell Ltd | リチウム二次電池 |
| JP2521909B2 (ja) * | 1986-04-30 | 1996-08-07 | ソニー株式会社 | リチウム・二酸化マンガン二次電池 |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS525423A (en) * | 1975-07-01 | 1977-01-17 | Exxon Research Engineering Co | Rechargeable chemical battery having lithiummaluminum anode |
| JPS5547244U (ja) * | 1978-09-21 | 1980-03-27 |
-
1984
- 1984-07-25 JP JP59155983A patent/JPS6132952A/ja active Granted
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS525423A (en) * | 1975-07-01 | 1977-01-17 | Exxon Research Engineering Co | Rechargeable chemical battery having lithiummaluminum anode |
| JPS5547244U (ja) * | 1978-09-21 | 1980-03-27 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6132952A (ja) | 1986-02-15 |
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