JPH05221618A - 窒化アルミニウム粉末の製造方法 - Google Patents
窒化アルミニウム粉末の製造方法Info
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- JPH05221618A JPH05221618A JP4025181A JP2518192A JPH05221618A JP H05221618 A JPH05221618 A JP H05221618A JP 4025181 A JP4025181 A JP 4025181A JP 2518192 A JP2518192 A JP 2518192A JP H05221618 A JPH05221618 A JP H05221618A
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- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
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- C01B21/06—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron
- C01B21/072—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron with aluminium
- C01B21/0726—Preparation by carboreductive nitridation
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- Inorganic Chemistry (AREA)
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 窒化アルミニウムの低温合成を可能にし、焼
結助剤成分の揮散を防止すると共に、粒子形状や粒径の
制御性を向上させることによって、易焼結性の窒化アル
ミニウム粉末を経済的にかつ再現性よく得ることを可能
にする。 【構成】 酸化アルミニウム粉末と、炭素粉末と、アル
カリ土類金属化合物および希土類元素化合物から選ばれ
た少なくとも 1種の化合物粉末との混合粉末を出発原料
とし、Al2 O 3 -C-N2 系の還元窒化反応を行わせる。上
記化合物粉末として、Al2 O 3 との共融最低温度がアル
カリ土類金属化合物であれば1450℃以下、希土類元素化
合物であれば1780℃以下である化合物を用いる。この化
合物粉末を酸化アルミニウム粉末と炭素粉末との合計量
100重量部に対して 0.5〜15重量部の範囲で添加し、窒
素を含む非酸化性雰囲気中にて1000℃〜1500℃の範囲の
温度で焼成する。反応途中でアルミネートを合成し、こ
のアルミネートを還元窒化することにより、窒化アルミ
ニウム粉末を作製する。
結助剤成分の揮散を防止すると共に、粒子形状や粒径の
制御性を向上させることによって、易焼結性の窒化アル
ミニウム粉末を経済的にかつ再現性よく得ることを可能
にする。 【構成】 酸化アルミニウム粉末と、炭素粉末と、アル
カリ土類金属化合物および希土類元素化合物から選ばれ
た少なくとも 1種の化合物粉末との混合粉末を出発原料
とし、Al2 O 3 -C-N2 系の還元窒化反応を行わせる。上
記化合物粉末として、Al2 O 3 との共融最低温度がアル
カリ土類金属化合物であれば1450℃以下、希土類元素化
合物であれば1780℃以下である化合物を用いる。この化
合物粉末を酸化アルミニウム粉末と炭素粉末との合計量
100重量部に対して 0.5〜15重量部の範囲で添加し、窒
素を含む非酸化性雰囲気中にて1000℃〜1500℃の範囲の
温度で焼成する。反応途中でアルミネートを合成し、こ
のアルミネートを還元窒化することにより、窒化アルミ
ニウム粉末を作製する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、還元窒化法による窒化
アルミニウム粉末の製造方法に係り、特に易焼結性を示
す窒化アルミニウム粉末の製造方法に関する。
アルミニウム粉末の製造方法に係り、特に易焼結性を示
す窒化アルミニウム粉末の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】窒化アルミニウム(AlN) は、優れた熱伝
導性と電気絶縁性に特徴付けられる非酸化物系セラミッ
クスであり、ＩＣ、ＬＳＩ等の基板やパッケージへの応
用が期待され、既に実用化が開始されている、新しいセ
ラミックス材料である。また、耐食性も優れることか
ら、幾つかの腐食性の強い環境の中で使用できることも
見出されている。
導性と電気絶縁性に特徴付けられる非酸化物系セラミッ
クスであり、ＩＣ、ＬＳＩ等の基板やパッケージへの応
用が期待され、既に実用化が開始されている、新しいセ
ラミックス材料である。また、耐食性も優れることか
ら、幾つかの腐食性の強い環境の中で使用できることも
見出されている。
【０００３】しかし、窒化アルミニウムは共有結合性が
強く、融点を持たない物質であり、1気圧下で2200℃〜2
400℃で分解するため、難焼結性物質として位置付けら
れている。このため、通常は高純度微細粉末を用いると
共に、イットリアやカルシアのようなアルカリ土類金属
化合物や希土類元素化合物を焼結助剤として混合した原
料粉末を用いて、微密化焼結させることが行われてい
る。また、上記したような焼結助剤を用いると、助剤が
窒化アルミニウム中の不純物酸素を捕獲するため、高熱
伝導化が容易に達成されるという効果も得られている。
強く、融点を持たない物質であり、1気圧下で2200℃〜2
400℃で分解するため、難焼結性物質として位置付けら
れている。このため、通常は高純度微細粉末を用いると
共に、イットリアやカルシアのようなアルカリ土類金属
化合物や希土類元素化合物を焼結助剤として混合した原
料粉末を用いて、微密化焼結させることが行われてい
る。また、上記したような焼結助剤を用いると、助剤が
窒化アルミニウム中の不純物酸素を捕獲するため、高熱
伝導化が容易に達成されるという効果も得られている。
【０００４】窒化アルミニウム焼結体を作製する上で、
原料粉末特性の管理が重要であることは、上記した高熱
伝導化機構からみても明らかであり、種々の研究が実施
されている。このようなことを踏まえて、窒化アルミニ
ウムの原料粉末には、例えば、 (a)高純度で微粉末状、
(b)酸素不純物が少なく制御されている、 (c)粒径分布
が狭くその形が等軸状に揃っている、 (d)易焼結性であ
る、 (e)経済性に優れている、 (f)再現性に優れている
等を満足させることが求められている。
原料粉末特性の管理が重要であることは、上記した高熱
伝導化機構からみても明らかであり、種々の研究が実施
されている。このようなことを踏まえて、窒化アルミニ
ウムの原料粉末には、例えば、 (a)高純度で微粉末状、
(b)酸素不純物が少なく制御されている、 (c)粒径分布
が狭くその形が等軸状に揃っている、 (d)易焼結性であ
る、 (e)経済性に優れている、 (f)再現性に優れている
等を満足させることが求められている。
【０００５】ところで、窒化アルミニウム粉末の合成方
法としては、一般に アルミニウムの直接窒化法、 アルミナの還元窒化法、 有機アルミニウムとアンモニアの気相反応法、 の 3種類の方法が知られており、それぞれ実施されてい
る。これらの中で、および方法は工業的に利用され
ており、コストの面ではの方法が最も好ましいもの
の、粒径や粒子形状等の品質面での方法よりは劣る。
また、の方法は上記した要求特性のかなりの部分を満
足し、ファインセラミックスを得るための合成方法とし
て期待されているものの、現有の基板やパッケージ材料
であるアルミナ（Al2 O 3 ）と比較すると、特にコスト
面で不十分であると言わざるを得ない。すなわち、微粉
末化した上で粒径のばらつきを小さくし、かつ粒子形状
を焼結に有利な球状に揃えることは困難とされていた。
法としては、一般に アルミニウムの直接窒化法、 アルミナの還元窒化法、 有機アルミニウムとアンモニアの気相反応法、 の 3種類の方法が知られており、それぞれ実施されてい
る。これらの中で、および方法は工業的に利用され
ており、コストの面ではの方法が最も好ましいもの
の、粒径や粒子形状等の品質面での方法よりは劣る。
また、の方法は上記した要求特性のかなりの部分を満
足し、ファインセラミックスを得るための合成方法とし
て期待されているものの、現有の基板やパッケージ材料
であるアルミナ（Al2 O 3 ）と比較すると、特にコスト
面で不十分であると言わざるを得ない。すなわち、微粉
末化した上で粒径のばらつきを小さくし、かつ粒子形状
を焼結に有利な球状に揃えることは困難とされていた。
【０００６】一方、窒化アルミニウム焼結体の特性は、
窒化アルミニウム粉末に添加、混合する焼結助剤の分散
状態等にも左右される。通常、窒化アルミニウム焼結体
の原料粉末は、窒化アルミニウム粉末と焼結助剤粉末と
をボールミル等により混合することで作製しているが、
粉末同志の混合であるため、均質な混合状態を得るため
には長時間要したり、さらに長時間混合操作を行っても
理想的な混合状態が得られない等、種々の問題が存在し
ていた。
窒化アルミニウム粉末に添加、混合する焼結助剤の分散
状態等にも左右される。通常、窒化アルミニウム焼結体
の原料粉末は、窒化アルミニウム粉末と焼結助剤粉末と
をボールミル等により混合することで作製しているが、
粉末同志の混合であるため、均質な混合状態を得るため
には長時間要したり、さらに長時間混合操作を行っても
理想的な混合状態が得られない等、種々の問題が存在し
ていた。
【０００７】そこで、還元窒化法により窒化アルミニウ
ムを合成する際に、焼結助剤成分が既に含まれた状態
で、窒化アルミニウム粉末を作製する方法が、例えば特
開昭60-65768号公報や同 61-155209号公報等に記載され
ている。これらに記載された方法は、いずれもアルミナ
粉末、炭素粉末および焼結助剤として機能するアルカリ
土類元素や希土類元素の化合物粉末を単に混合し、窒化
アルミニウムの合成後に必要に応じて焼結助剤成分を残
留させようとするものである。また、上記したいずれの
方法においても、反応性の点から合成温度は1400℃以上
とされており、具体的には1550℃〜1800℃程度の高温で
合成を行っている。しかしながら、1550℃以上というよ
うな高温で焼成を行うと、アルカリ土類元素や希土類元
素の化合物が焼成過程で揮散し易く、合成後に焼結助剤
成分を十分に残留させることが困難となるという問題を
有していた。また、予め焼結助剤成分を多量に添加する
ことは、Al2 O3 -C-N2 系の還元窒化反応後に量的に不
必要な添加物を残すことになるため、窒化アルミニウム
の収率を低下させてしまう。さらに、高温焼成は経済的
に不利であると共に、結晶粒の成長が起こりやすくなる
ことから、粒子形状や粒径の制御が困難となるという問
題をも招いてしまう。
ムを合成する際に、焼結助剤成分が既に含まれた状態
で、窒化アルミニウム粉末を作製する方法が、例えば特
開昭60-65768号公報や同 61-155209号公報等に記載され
ている。これらに記載された方法は、いずれもアルミナ
粉末、炭素粉末および焼結助剤として機能するアルカリ
土類元素や希土類元素の化合物粉末を単に混合し、窒化
アルミニウムの合成後に必要に応じて焼結助剤成分を残
留させようとするものである。また、上記したいずれの
方法においても、反応性の点から合成温度は1400℃以上
とされており、具体的には1550℃〜1800℃程度の高温で
合成を行っている。しかしながら、1550℃以上というよ
うな高温で焼成を行うと、アルカリ土類元素や希土類元
素の化合物が焼成過程で揮散し易く、合成後に焼結助剤
成分を十分に残留させることが困難となるという問題を
有していた。また、予め焼結助剤成分を多量に添加する
ことは、Al2 O3 -C-N2 系の還元窒化反応後に量的に不
必要な添加物を残すことになるため、窒化アルミニウム
の収率を低下させてしまう。さらに、高温焼成は経済的
に不利であると共に、結晶粒の成長が起こりやすくなる
ことから、粒子形状や粒径の制御が困難となるという問
題をも招いてしまう。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】上述したように、従来
の還元窒化法による窒化アルミニウムの製造方法におい
ては、易焼結性の窒化アルミニウム粉末を得る上で、合
成段階から焼結助剤成分を予め添加することが試みられ
てきたが、1550℃以上というような高温での焼成が必要
であるとされていたために、焼結助剤成分の揮散や粒成
長等を招き、十分な効果は得られていなかった。
の還元窒化法による窒化アルミニウムの製造方法におい
ては、易焼結性の窒化アルミニウム粉末を得る上で、合
成段階から焼結助剤成分を予め添加することが試みられ
てきたが、1550℃以上というような高温での焼成が必要
であるとされていたために、焼結助剤成分の揮散や粒成
長等を招き、十分な効果は得られていなかった。
【０００９】このようなことから、焼結助剤成分を含有
すると共に、粒子形状や粒径が制御された窒化アルミニ
ウム粉末を得るために、窒化アルミニウム粉末の低温合
成を可能にすることが強く求められていた。
すると共に、粒子形状や粒径が制御された窒化アルミニ
ウム粉末を得るために、窒化アルミニウム粉末の低温合
成を可能にすることが強く求められていた。
【００１０】本発明はこのような課題に対処するために
なされたもので、窒化アルミニウムの低温合成を可能に
し、焼結助剤成分の揮散を極力防止すると共に、粒子形
状や粒径の制御性を向上させることによって、易焼結性
の窒化アルミニウム粉末を経済的にかつ再現性よく得る
ことを可能にした窒化アルミニウム粉末の製造方法を提
供することを目的としている。
なされたもので、窒化アルミニウムの低温合成を可能に
し、焼結助剤成分の揮散を極力防止すると共に、粒子形
状や粒径の制御性を向上させることによって、易焼結性
の窒化アルミニウム粉末を経済的にかつ再現性よく得る
ことを可能にした窒化アルミニウム粉末の製造方法を提
供することを目的としている。
【００１１】
【課題を解決するための手段】本発明における第１の窒
化アルミニウム粉末の製造方法は、酸化アルミニウム粉
末と、炭素粉末と、アルカリ土類金属化合物および希土
類元素化合物から選ばれた少なくとも 1種の化合物粉末
との混合粉末を出発原料とする、Al2 O 3 -C-N2 系の還
元窒化反応に基づく窒化アルミニウム粉末の製造方法に
おいて、前記化合物粉末として、Al2 O 3 との共融最低
温度がアルカリ土類金属を含む化合物であれば1450℃以
下、希土類元素化合物であれば1780℃以下である化合物
を用いると共に、この化合物粉末を前記酸化アルミニウ
ム粉末と炭素粉末との合計量100重量部に対して 0.5〜1
5重量部の範囲で添加して前記出発原料を調製し、この
出発原料を窒素を含む非酸化性雰囲気中にて1000℃〜15
00℃の範囲の温度で焼成することを特徴としている。
化アルミニウム粉末の製造方法は、酸化アルミニウム粉
末と、炭素粉末と、アルカリ土類金属化合物および希土
類元素化合物から選ばれた少なくとも 1種の化合物粉末
との混合粉末を出発原料とする、Al2 O 3 -C-N2 系の還
元窒化反応に基づく窒化アルミニウム粉末の製造方法に
おいて、前記化合物粉末として、Al2 O 3 との共融最低
温度がアルカリ土類金属を含む化合物であれば1450℃以
下、希土類元素化合物であれば1780℃以下である化合物
を用いると共に、この化合物粉末を前記酸化アルミニウ
ム粉末と炭素粉末との合計量100重量部に対して 0.5〜1
5重量部の範囲で添加して前記出発原料を調製し、この
出発原料を窒素を含む非酸化性雰囲気中にて1000℃〜15
00℃の範囲の温度で焼成することを特徴としている。
【００１２】また、第２の窒化アルミニウム粉末の製造
方法は、Al2 O 3 − aAl2 O 3 ・bMx X y − C（ただ
し、 Mはアルカリ土類元素および希土類元素から選ばれ
た少なくとも 1種の元素を、 Mx X y はAl2 O3 との共
融最低温度が、 Mとしてアルカリ土類元素を含む化合物
であれば1450℃以下、 Mとして希土類元素を含む化合物
であれば1780℃以下である化合物を示し、 a、 b、 xお
よび yは自然数を示す）系を出発原料とし、この出発原
料を窒素を含む非酸化性雰囲気中にて焼成することを特
徴としている。
方法は、Al2 O 3 − aAl2 O 3 ・bMx X y − C（ただ
し、 Mはアルカリ土類元素および希土類元素から選ばれ
た少なくとも 1種の元素を、 Mx X y はAl2 O3 との共
融最低温度が、 Mとしてアルカリ土類元素を含む化合物
であれば1450℃以下、 Mとして希土類元素を含む化合物
であれば1780℃以下である化合物を示し、 a、 b、 xお
よび yは自然数を示す）系を出発原料とし、この出発原
料を窒素を含む非酸化性雰囲気中にて焼成することを特
徴としている。
【００１３】本発明の窒化アルミニウム粉末の製造方法
は、Al2 O 3 -C-N2 系の還元窒化反応に基づくものであ
り、アルミナ粉末と炭素粉末とを主原料とするものであ
る。これらアルミナ粉末と炭素粉末との混合比は、モル
比でAl2 O 3 /Cの値を0.25〜0.33の範囲とすることが好
ましい。Al2 O 3 /C（モル比）の値が0.33より大きい
と、すなわち炭素量があまり少ないと、窒化アルミニウ
ムの低温での合成を十分に促進することができない。ま
た、Al2 O 3 /C（モル比）の値が0.25より小さいと、す
なわち炭素量を多くし過ぎると、不要の炭素を残存させ
ることになり、窒化アルミニウムの収率の低下を招くこ
ととなる。
は、Al2 O 3 -C-N2 系の還元窒化反応に基づくものであ
り、アルミナ粉末と炭素粉末とを主原料とするものであ
る。これらアルミナ粉末と炭素粉末との混合比は、モル
比でAl2 O 3 /Cの値を0.25〜0.33の範囲とすることが好
ましい。Al2 O 3 /C（モル比）の値が0.33より大きい
と、すなわち炭素量があまり少ないと、窒化アルミニウ
ムの低温での合成を十分に促進することができない。ま
た、Al2 O 3 /C（モル比）の値が0.25より小さいと、す
なわち炭素量を多くし過ぎると、不要の炭素を残存させ
ることになり、窒化アルミニウムの収率の低下を招くこ
ととなる。
【００１４】これらアルミナ粉末および炭素粉末は、平
均粒径が 1μm 以下のものを用いることが好ましい。平
均粒径が 1μm を超えると、低温での反応速度が低下し
て好ましくない。アルミナ粉末のより好ましい平均粒径
は 0.2μm 以下であり、また炭素粉末のより好ましい平
均粒径は 0.1μm 以下である。これらの平均粒径は、後
述する反応段階での中間生成物を比較的容易に得る上で
重要である。また、アルミナ粉末および炭素粉末の不純
物量は、金属元素量として 1重量％以下とする必要があ
り、特に好ましくは 0.2重量％以下である。
均粒径が 1μm 以下のものを用いることが好ましい。平
均粒径が 1μm を超えると、低温での反応速度が低下し
て好ましくない。アルミナ粉末のより好ましい平均粒径
は 0.2μm 以下であり、また炭素粉末のより好ましい平
均粒径は 0.1μm 以下である。これらの平均粒径は、後
述する反応段階での中間生成物を比較的容易に得る上で
重要である。また、アルミナ粉末および炭素粉末の不純
物量は、金属元素量として 1重量％以下とする必要があ
り、特に好ましくは 0.2重量％以下である。
【００１５】本発明の製造方法における出発原料は、上
記アルミナと炭素との混合粉末に、さらにアルカリ土類
金属化合物および希土類元素化合物から選ばれた少なく
とも1種の化合物粉末を添加、混合したもの、あるいは
アルミナとアルカリ土類元素および希土類元素から選ば
れた少なくとも 1種の元素を含む化合物との複合化合物
（アルミネート）を添加、混合したものである。そし
て、このような出発原料を所定の容器に入れ、窒素を含
む非酸化性雰囲気中にて1000℃〜1500℃の範囲の温度で
焼成し、さらに酸化雰囲気中で熱処理して残留する炭素
を酸化除去して、所望の窒化アルミニウム粉末を作製す
る。
記アルミナと炭素との混合粉末に、さらにアルカリ土類
金属化合物および希土類元素化合物から選ばれた少なく
とも1種の化合物粉末を添加、混合したもの、あるいは
アルミナとアルカリ土類元素および希土類元素から選ば
れた少なくとも 1種の元素を含む化合物との複合化合物
（アルミネート）を添加、混合したものである。そし
て、このような出発原料を所定の容器に入れ、窒素を含
む非酸化性雰囲気中にて1000℃〜1500℃の範囲の温度で
焼成し、さらに酸化雰囲気中で熱処理して残留する炭素
を酸化除去して、所望の窒化アルミニウム粉末を作製す
る。
【００１６】ここで、上記アルカリ土類元素や希土類元
素を含む化合物は、アルミナの還元窒化以前にアルミナ
と反応してアルミネートを形成し、窒化アルミニウムの
低温での合成を促進する成分である。このような反応促
進効果を得るためには、アルミナとの反応性に優れるこ
とが必須要件となる。
素を含む化合物は、アルミナの還元窒化以前にアルミナ
と反応してアルミネートを形成し、窒化アルミニウムの
低温での合成を促進する成分である。このような反応促
進効果を得るためには、アルミナとの反応性に優れるこ
とが必須要件となる。
【００１７】そこで、本発明においては、用いるアルカ
リ土類元素や希土類元素を含む化合物のAl2 O 3 との共
融最低温度を以下に示すように規定することによって、
上記反応促進効果を再現性よく得ることを可能にしてい
る。
リ土類元素や希土類元素を含む化合物のAl2 O 3 との共
融最低温度を以下に示すように規定することによって、
上記反応促進効果を再現性よく得ることを可能にしてい
る。
【００１８】 (1) アルカリ土類金属化合物：1450℃以下 (2) アルカリ土類金属化合物＋希土類元素化合物：145
0℃以下 (3) 希土類元素化合物：1780℃以下 Al2 O3 との共融最低温度が上記規定温度を超える化合
物では、Al2 O 3 -C-N2 系の還元窒化反応の触媒的作用
が十分に得られず、1500℃以下という低温で効率よく反
応させることができない。すなわち、上記したような条
件を満足する化合物を添加することによって、初めて15
00℃以下という低温での合成が可能となる。なお、希土
類元素化合物における上記規定温度を、アルカリ土類元
素を含む化合物より高く設定した理由については、反応
の機構は明らかではないが、焼結の助剤として用いられ
た際と同じように、この選択条件で好ましい結果が得ら
れる。
0℃以下 (3) 希土類元素化合物：1780℃以下 Al2 O3 との共融最低温度が上記規定温度を超える化合
物では、Al2 O 3 -C-N2 系の還元窒化反応の触媒的作用
が十分に得られず、1500℃以下という低温で効率よく反
応させることができない。すなわち、上記したような条
件を満足する化合物を添加することによって、初めて15
00℃以下という低温での合成が可能となる。なお、希土
類元素化合物における上記規定温度を、アルカリ土類元
素を含む化合物より高く設定した理由については、反応
の機構は明らかではないが、焼結の助剤として用いられ
た際と同じように、この選択条件で好ましい結果が得ら
れる。
【００１９】上記したような条件を満足する化合物とし
ては、 CaO（Al2 O 3 との共融最低温度：1390℃）、 B
aO（同1425℃）等のアルカリ土類元素の酸化物、 CaF2
（同1395℃）等のアルカリ土類元素の弗化物、 CaO-CaF
2 （同1200℃〜1400℃）、CaO-Fe2 O 3 （同1200℃）等
のアルカリ土類元素を含む複合化合物、 Y2 O 3 （同17
60℃）、Yb2 O 3 （同1750℃）、Eu2 O 3 （同1630
℃）、Gd2 O 3 （同1750℃）等の希土類元素の酸化物等
が例示される。これらの中でも、特にアルカリ土類元素
や希土類元素の弗化物は、より低温で活性なアルミネー
トを形成することから、本発明に好適である。これらア
ルカリ土類元素や希土類元素を含む化合物の粉末として
は、アルミナ粉末等と同様な理由から、平均粒径が 1μ
m 以下のものを用いることが好ましい。より好ましい平
均粒径は 0.8μm 以下である。また、その不純物量は、
金属元素量として 1重量％以下とする必要があり、特に
好ましくは 0.2重量％以下である。
ては、 CaO（Al2 O 3 との共融最低温度：1390℃）、 B
aO（同1425℃）等のアルカリ土類元素の酸化物、 CaF2
（同1395℃）等のアルカリ土類元素の弗化物、 CaO-CaF
2 （同1200℃〜1400℃）、CaO-Fe2 O 3 （同1200℃）等
のアルカリ土類元素を含む複合化合物、 Y2 O 3 （同17
60℃）、Yb2 O 3 （同1750℃）、Eu2 O 3 （同1630
℃）、Gd2 O 3 （同1750℃）等の希土類元素の酸化物等
が例示される。これらの中でも、特にアルカリ土類元素
や希土類元素の弗化物は、より低温で活性なアルミネー
トを形成することから、本発明に好適である。これらア
ルカリ土類元素や希土類元素を含む化合物の粉末として
は、アルミナ粉末等と同様な理由から、平均粒径が 1μ
m 以下のものを用いることが好ましい。より好ましい平
均粒径は 0.8μm 以下である。また、その不純物量は、
金属元素量として 1重量％以下とする必要があり、特に
好ましくは 0.2重量％以下である。
【００２０】本発明の窒化アルミニウム粉末の製造方法
においては、上述したように、添加したアルカリ土類元
素や希土類元素を含む化合物が、アルミナの還元窒化以
前にアルミナと反応してアルミネートを形成し、このア
ルミネート化合物が炭素と窒素とによる還元窒化作用を
受けるため、1500℃以下という低温で、かつ速い速度で
反応(AlNの合成反応）を進行させることが可能となる。
においては、上述したように、添加したアルカリ土類元
素や希土類元素を含む化合物が、アルミナの還元窒化以
前にアルミナと反応してアルミネートを形成し、このア
ルミネート化合物が炭素と窒素とによる還元窒化作用を
受けるため、1500℃以下という低温で、かつ速い速度で
反応(AlNの合成反応）を進行させることが可能となる。
【００２１】また、本発明におけるアルカリ土類元素や
希土類元素を含む化合物は、窒化アルミニウムの合成反
応を促進する触媒的作用を果たすと共に、焼成後に窒化
アルミニウム粉末中にアルカリ土類元素や希土類元素の
酸化物あるいは複酸化物の形で残存させることも可能で
あり、焼結助剤として機能するものである。
希土類元素を含む化合物は、窒化アルミニウムの合成反
応を促進する触媒的作用を果たすと共に、焼成後に窒化
アルミニウム粉末中にアルカリ土類元素や希土類元素の
酸化物あるいは複酸化物の形で残存させることも可能で
あり、焼結助剤として機能するものである。
【００２２】本発明は上記したような添加化合物を用い
ることにより、1500℃以下という低温での合成を可能に
したものであるが、言い換えると、低温焼成を可能にし
たことによって、上記焼結助剤として機能する化合物を
窒化アルミニウム粉末中に十分に残存させることを可能
としている。本発明においては、上記化合物を添加した
金属元素量で50重量％以上も残存させることができる。
このような目的を考えた場合、焼成時の設定温度は極め
て重要であり、焼成温度が1500℃を超えると、添加した
化合物中のアルカリ土類元素や希土類元素が焼成時に蒸
発し、焼結助剤として必要な量の化合物を残存させるこ
とができなくなる。より好ましい焼成温度は1450℃以下
であり、さらに好ましくは1400℃未満である。
ることにより、1500℃以下という低温での合成を可能に
したものであるが、言い換えると、低温焼成を可能にし
たことによって、上記焼結助剤として機能する化合物を
窒化アルミニウム粉末中に十分に残存させることを可能
としている。本発明においては、上記化合物を添加した
金属元素量で50重量％以上も残存させることができる。
このような目的を考えた場合、焼成時の設定温度は極め
て重要であり、焼成温度が1500℃を超えると、添加した
化合物中のアルカリ土類元素や希土類元素が焼成時に蒸
発し、焼結助剤として必要な量の化合物を残存させるこ
とができなくなる。より好ましい焼成温度は1450℃以下
であり、さらに好ましくは1400℃未満である。
【００２３】本発明における添加化合物は、アルミナ粉
末と炭素粉末との合計量 100重量部に対して 0.5〜15重
量部の範囲で添加するものとする。上記添加化合物は反
応促進剤の機能と焼結助剤の機能を合せ持つことから、
添加量が 0.5重量部未満では、合成促進効果が十分に得
られないと共に、得られる窒化アルミニウム粉末に十分
に易焼結性を付与することができない。また、15重量部
を超えて添加しても、それ以上の効果が得られないばか
りでなく、余分な量として残り、窒化アルミニウム粉末
の収率低下をも招くこととなる。より好ましい添加量
は、 3〜10重量部の範囲である。
末と炭素粉末との合計量 100重量部に対して 0.5〜15重
量部の範囲で添加するものとする。上記添加化合物は反
応促進剤の機能と焼結助剤の機能を合せ持つことから、
添加量が 0.5重量部未満では、合成促進効果が十分に得
られないと共に、得られる窒化アルミニウム粉末に十分
に易焼結性を付与することができない。また、15重量部
を超えて添加しても、それ以上の効果が得られないばか
りでなく、余分な量として残り、窒化アルミニウム粉末
の収率低下をも招くこととなる。より好ましい添加量
は、 3〜10重量部の範囲である。
【００２４】本発明の窒化アルミニウム粉末の製造方法
においては、 aAl2 O 3 ・bMx X yで表されるアルミネ
ートを出発物質として用いることによっても、上記した
化合物を添加した場合と同様な効果を得ることができ
る。上記アルミネート中の MxXy としては、前述したア
ルミナとの共融最低温度条件を満足するアルカリ土類元
素や希土類元素を含む化合物と同様なものが用いられ、
またその具体例としては、前述した化合物とアルミナと
の複合化合物等が例示される。
においては、 aAl2 O 3 ・bMx X yで表されるアルミネ
ートを出発物質として用いることによっても、上記した
化合物を添加した場合と同様な効果を得ることができ
る。上記アルミネート中の MxXy としては、前述したア
ルミナとの共融最低温度条件を満足するアルカリ土類元
素や希土類元素を含む化合物と同様なものが用いられ、
またその具体例としては、前述した化合物とアルミナと
の複合化合物等が例示される。
【００２５】上記アルミネートの添加量は、 Mx X y /
(Al2 O 3 +Mx X y ）の値がモル比で10%以下となるよう
に設定する。上記モル比が 10%を超えると、前述した化
合物の場合と同様に、窒化アルミニウム粉末の収率低下
を招くこととなる。また、アルミネートの添加量があま
り少なくとも合成反応の促進効果が十分に得られないた
め、上記モル比は1%以上に設定することが好ましい。上
記アルミネートは平均粒径が 5μm 以下の粉末として用
いることが好ましい。
(Al2 O 3 +Mx X y ）の値がモル比で10%以下となるよう
に設定する。上記モル比が 10%を超えると、前述した化
合物の場合と同様に、窒化アルミニウム粉末の収率低下
を招くこととなる。また、アルミネートの添加量があま
り少なくとも合成反応の促進効果が十分に得られないた
め、上記モル比は1%以上に設定することが好ましい。上
記アルミネートは平均粒径が 5μm 以下の粉末として用
いることが好ましい。
【００２６】このようなアルミネートを含む出発原料を
用いることにより、1500℃以下という低温焼成で、より
一層効率よく反応させることができ、また Mx X y を金
属元素量で50重量％以上も残存させることができる。な
お、これら以外の条件は、前述したアルカリ土類元素や
希土類元素を含む化合物を添加する場合に準ずるものと
する。なお、この系に別途本発明で示す希土類元素やア
ルカリ土類元素の化合物を加えることも好ましい結果を
もたらす。
用いることにより、1500℃以下という低温焼成で、より
一層効率よく反応させることができ、また Mx X y を金
属元素量で50重量％以上も残存させることができる。な
お、これら以外の条件は、前述したアルカリ土類元素や
希土類元素を含む化合物を添加する場合に準ずるものと
する。なお、この系に別途本発明で示す希土類元素やア
ルカリ土類元素の化合物を加えることも好ましい結果を
もたらす。
【００２７】
【作用】例えば、アルカリ土類金属化合物の 1つである
弗化カルシウムを例として説明する。Al2 O 3 -C-CaF2
系を窒素ガス気流中で所定の条件下で焼成すると、Al2O
3 の還元窒化反応が進行する前に、Al2 O 3 と CaF2 が
反応して、例えば CaF2 ・ 5Al2 O 3 が生成する（Al2
O 3 +CaF2 =CaF2 ・ 5Al2 O 3 ）。この CaF2・ 5Al2 O
3 は融点が1395℃であり、Al2 O 3 に比べて反応性に
富むため、1500℃以下という低温下においても還元窒化
反応が進行し（ CaF2 ・ 5Al2 O 3 +C+N2 = AlN+Ca化合
物+CO)、効率よく窒化アルミニウム粉末が合成される。
弗化カルシウムを例として説明する。Al2 O 3 -C-CaF2
系を窒素ガス気流中で所定の条件下で焼成すると、Al2O
3 の還元窒化反応が進行する前に、Al2 O 3 と CaF2 が
反応して、例えば CaF2 ・ 5Al2 O 3 が生成する（Al2
O 3 +CaF2 =CaF2 ・ 5Al2 O 3 ）。この CaF2・ 5Al2 O
3 は融点が1395℃であり、Al2 O 3 に比べて反応性に
富むため、1500℃以下という低温下においても還元窒化
反応が進行し（ CaF2 ・ 5Al2 O 3 +C+N2 = AlN+Ca化合
物+CO)、効率よく窒化アルミニウム粉末が合成される。
【００２８】また、1500℃以下という低温で焼成してい
るため、 CaF2 等の添加物は蒸発することなく循環反応
を繰り返し、最終的には酸化物や複酸化物の形で窒化ア
ルミニウム粉末中に残存する。この残存した酸化物や複
酸化物は、焼結助剤として機能するため、得られる窒化
アルミニウム粉末は新に焼結助剤を加えることなく、緻
密化焼結させることができる。さらに、低温焼成によっ
て効率よく窒化アルミニウムが合成されるため、結晶粒
の成長等を招くことなく、粒子形状や粒径が揃った窒化
アルミニウム粉末が得られる。また、得られる窒化アル
ミニウム粉末は、焼結性の高い球状となる。球状粉は、
焼結体作製時における充填率の向上が図れ、よって緻密
化焼結を容易にする。
るため、 CaF2 等の添加物は蒸発することなく循環反応
を繰り返し、最終的には酸化物や複酸化物の形で窒化ア
ルミニウム粉末中に残存する。この残存した酸化物や複
酸化物は、焼結助剤として機能するため、得られる窒化
アルミニウム粉末は新に焼結助剤を加えることなく、緻
密化焼結させることができる。さらに、低温焼成によっ
て効率よく窒化アルミニウムが合成されるため、結晶粒
の成長等を招くことなく、粒子形状や粒径が揃った窒化
アルミニウム粉末が得られる。また、得られる窒化アル
ミニウム粉末は、焼結性の高い球状となる。球状粉は、
焼結体作製時における充填率の向上が図れ、よって緻密
化焼結を容易にする。
【００２９】アルミネートを使用した場合においても、
同様な作用が得られる。弗化カルシウムアルミネートを
例として説明すると、以下に示すような反応に基いて、
低温で窒化アルミニウム粉末を製造することが可能とな
る。
同様な作用が得られる。弗化カルシウムアルミネートを
例として説明すると、以下に示すような反応に基いて、
低温で窒化アルミニウム粉末を製造することが可能とな
る。
【００３０】CaF2 ・ 5Al2 O 3 = AlN+Ca化合物+CO Al2 O 3 + Ca化合物 =（例えば） CaF2 ・ 5Al2 O 3
【００３１】
【実施例】以下、本発明の実施例について説明する。
【００３２】実施例１ 平均粒径が 0.2μm のアルミナ粉末と、平均粒径が0.02
μm のカーボンブラックとを、Al2 O 3 /C（モル比)=0.
29の比率で配合したものを200g用意し、これに平均粒径
0.8μm の弗化カルシウム粉末を 3重量％（全粉末中）
となるように添加した。この CaF2 を配合した粉末をエ
タノールを分散媒としてボールミルで20時間混合した。
μm のカーボンブラックとを、Al2 O 3 /C（モル比)=0.
29の比率で配合したものを200g用意し、これに平均粒径
0.8μm の弗化カルシウム粉末を 3重量％（全粉末中）
となるように添加した。この CaF2 を配合した粉末をエ
タノールを分散媒としてボールミルで20時間混合した。
【００３３】このようにして調製された混合粉末（出発
原料）をカーボン容器に入れ、窒素ガスを 500cc/minで
流通しつつ昇温して焼成した。焼成条件は、常温から10
00℃までの昇温速度を 500℃/hr 、1000℃から1350℃ま
でを 250℃/hr とし、1350℃で所定時間保持した。1350
℃による保持時間は、 1時間および 2時間でそれぞれ実
施した。さらに、これらを空気中、 700℃で 4時間熱処
理して、残留する炭素を酸化除去し、生成物を回収し
た。
原料）をカーボン容器に入れ、窒素ガスを 500cc/minで
流通しつつ昇温して焼成した。焼成条件は、常温から10
00℃までの昇温速度を 500℃/hr 、1000℃から1350℃ま
でを 250℃/hr とし、1350℃で所定時間保持した。1350
℃による保持時間は、 1時間および 2時間でそれぞれ実
施した。さらに、これらを空気中、 700℃で 4時間熱処
理して、残留する炭素を酸化除去し、生成物を回収し
た。
【００３４】このようにして得た反応生成物の AlNへの
変換率を求めたところ、 1時間の焼成で 45%、 2時間の
焼成では100%反応しており、1350℃という低温焼成で、
Al2O3 を効率よく AlNに変換できることを確認した。こ
の値は、弗化カルシウムを添加しない、平均粒径が 0.2
μm のアルミナ粉末と平均粒径が0.02μm のカーボンブ
ラックとをAl2 O 3 /C（モル比)=0.29の比率で配合した
もののみを用い、同一温度条件で焼成した場合（比較例
１）が、 2時間の焼成でわずか5%の反応率であったこと
からみて、添加化合物が極めて有効な反応促進効果を示
したことが分かる。
変換率を求めたところ、 1時間の焼成で 45%、 2時間の
焼成では100%反応しており、1350℃という低温焼成で、
Al2O3 を効率よく AlNに変換できることを確認した。こ
の値は、弗化カルシウムを添加しない、平均粒径が 0.2
μm のアルミナ粉末と平均粒径が0.02μm のカーボンブ
ラックとをAl2 O 3 /C（モル比)=0.29の比率で配合した
もののみを用い、同一温度条件で焼成した場合（比較例
１）が、 2時間の焼成でわずか5%の反応率であったこと
からみて、添加化合物が極めて有効な反応促進効果を示
したことが分かる。
【００３５】また、上記 1時間および 2時間の焼成条件
で得られた反応生成物の粉末形状測定および成分分析を
行った。それらの結果を、上記比較例１、比較例１と同
組成の出発原料を用いて1500℃× 2時間の条件で焼成し
た反応生成物（比較例２）、および実施例１と同組成の
出発原料を用いて1550℃× 2時間の条件で焼成した反応
生成物（比較例３）の測定結果と併せて表１に示す。
で得られた反応生成物の粉末形状測定および成分分析を
行った。それらの結果を、上記比較例１、比較例１と同
組成の出発原料を用いて1500℃× 2時間の条件で焼成し
た反応生成物（比較例２）、および実施例１と同組成の
出発原料を用いて1550℃× 2時間の条件で焼成した反応
生成物（比較例３）の測定結果と併せて表１に示す。
【００３６】
【表１】 表１から明らかなように、実施例１により得られた窒化
アルミニウム粉末中には添加物が残存していることが認
められるのに対し、1550℃で焼成した場合には添加した
Ca成分が蒸発してほとんど残らず、また結果として反応
も遅れて粒成長が進む等、いずれも焼結性の低下を招く
要因が重なっていた。また、アルカリ土類元素の化合物
等を添加せずに1500℃で焼成した窒化アルミニウム粉末
は、粒子形状から見て充填性に劣るものであった。
アルミニウム粉末中には添加物が残存していることが認
められるのに対し、1550℃で焼成した場合には添加した
Ca成分が蒸発してほとんど残らず、また結果として反応
も遅れて粒成長が進む等、いずれも焼結性の低下を招く
要因が重なっていた。また、アルカリ土類元素の化合物
等を添加せずに1500℃で焼成した窒化アルミニウム粉末
は、粒子形状から見て充填性に劣るものであった。
【００３７】また、上記実施例１おいて、1350℃で30分
間保持した段階での反応物、および2時間保持した後の
反応生成物のそれぞれの状態を、走査型電子顕微鏡によ
って観察したところ、1350℃で30分間保持した段階でア
ルミネートの生成が認められ、また 2時間保持した後に
はアルミネートは認められず、ほぼ球状の窒化アルミニ
ウム粉末が粒径の揃った状態で生成されていた。
間保持した段階での反応物、および2時間保持した後の
反応生成物のそれぞれの状態を、走査型電子顕微鏡によ
って観察したところ、1350℃で30分間保持した段階でア
ルミネートの生成が認められ、また 2時間保持した後に
はアルミネートは認められず、ほぼ球状の窒化アルミニ
ウム粉末が粒径の揃った状態で生成されていた。
【００３８】実施例２ 平均粒径が 0.2μm のアルミナ粉末と、平均粒径が0.02
μm のカーボンブラックとを、Al2 O 3 /C（モル比)=0.
29の比率で配合したものを200g用意し、これに平均粒径
1.0μm の酸化イットリウム粉末を 3重量％（全粉末
中）となるように添加した。この Y2 O 3 を配合した粉
末をエタノールを分散媒としてボールミルで20時間混合
した。
μm のカーボンブラックとを、Al2 O 3 /C（モル比)=0.
29の比率で配合したものを200g用意し、これに平均粒径
1.0μm の酸化イットリウム粉末を 3重量％（全粉末
中）となるように添加した。この Y2 O 3 を配合した粉
末をエタノールを分散媒としてボールミルで20時間混合
した。
【００３９】このようにして調製された混合粉末（出発
原料）をカーボン容器に入れ、窒素ガスを 500cc/minで
流通しつつ昇温して焼成した。焼成条件は、常温から10
00℃までの昇温速度を 500℃/hr 、1000℃から1450℃ま
でを 250℃/hr とし、1450℃で所定時間保持した。1450
℃による保持時間は、 1時間および 2時間でそれぞれ実
施した。さらに、これらを空気中、 700℃で 4時間熱処
理して、残留する炭素を酸化除去し、生成物を回収し
た。
原料）をカーボン容器に入れ、窒素ガスを 500cc/minで
流通しつつ昇温して焼成した。焼成条件は、常温から10
00℃までの昇温速度を 500℃/hr 、1000℃から1450℃ま
でを 250℃/hr とし、1450℃で所定時間保持した。1450
℃による保持時間は、 1時間および 2時間でそれぞれ実
施した。さらに、これらを空気中、 700℃で 4時間熱処
理して、残留する炭素を酸化除去し、生成物を回収し
た。
【００４０】このようにして得た反応生成物の AlNへの
変換率を求めたところ、 1時間の焼成で 52%、 2時間の
焼成では100%反応していた。この値は、酸化イットリウ
ムを添加しない、平均粒径が 0.2μm のアルミナ粉末と
平均粒径が0.02μm のカーボンブラックとをAl2 O 3 /C
（モル比)=0.29の比率で配合したもののみを用い、同一
温度条件で焼成した場合（比較例４）が、 1時間の焼成
で 60%の反応率であったことからみて、添加化合物が極
めて有効な反応促進効果を示したことが分かる。また、
1時間および 2時間で焼成して得られた反応生成物につ
いて、成分分析を行ったところ、いずれも添加物が十分
残留していることが認められた。
変換率を求めたところ、 1時間の焼成で 52%、 2時間の
焼成では100%反応していた。この値は、酸化イットリウ
ムを添加しない、平均粒径が 0.2μm のアルミナ粉末と
平均粒径が0.02μm のカーボンブラックとをAl2 O 3 /C
（モル比)=0.29の比率で配合したもののみを用い、同一
温度条件で焼成した場合（比較例４）が、 1時間の焼成
で 60%の反応率であったことからみて、添加化合物が極
めて有効な反応促進効果を示したことが分かる。また、
1時間および 2時間で焼成して得られた反応生成物につ
いて、成分分析を行ったところ、いずれも添加物が十分
残留していることが認められた。
【００４１】実施例３〜１２ 上記実施例１および実施例２に準じて、表１に組成を示
す出発原料および焼成条件で、それぞれ窒化アルミニウ
ム粉末を作製した。これらについても、実施例１と同様
に特性を評価した。それらの結果を併せて表２に示す。
す出発原料および焼成条件で、それぞれ窒化アルミニウ
ム粉末を作製した。これらについても、実施例１と同様
に特性を評価した。それらの結果を併せて表２に示す。
【００４２】
【表２】 実施例１３ 平均粒径が 0.2μm のアルミナ粉末90重量部と、平均粒
径が 2μm の CaF2 ・5Al2 O 3 アルミネート粉末10重
量部とを混合したものを用意し、この混合粉末にさらに
平均粒径が0.02μm のカーボンブラックを、Al2 O 3 /C
（モル比)=0.29の比率となるように配合した。このアル
ミネート粉末を配合した粉末（全量200g）をエタノール
を分散媒としてボールミルで20時間混合した。
径が 2μm の CaF2 ・5Al2 O 3 アルミネート粉末10重
量部とを混合したものを用意し、この混合粉末にさらに
平均粒径が0.02μm のカーボンブラックを、Al2 O 3 /C
（モル比)=0.29の比率となるように配合した。このアル
ミネート粉末を配合した粉末（全量200g）をエタノール
を分散媒としてボールミルで20時間混合した。
【００４３】このようにして調製された混合粉末（出発
原料）をカーボン容器に入れ、窒素ガスを 500cc/minで
流通しつつ昇温して焼成した。焼成条件は、常温から10
00℃までの昇温速度を 500℃/hr 、1000℃から1400℃ま
でを 250℃/hr とし、1400℃で所定時間保持した。1400
℃による保持時間は、 1時間および 2時間でそれぞれ実
施した。さらに、これらを空気中、 700℃で 4時間熱処
理して、残留する炭素を酸化除去し、生成物を回収し
た。
原料）をカーボン容器に入れ、窒素ガスを 500cc/minで
流通しつつ昇温して焼成した。焼成条件は、常温から10
00℃までの昇温速度を 500℃/hr 、1000℃から1400℃ま
でを 250℃/hr とし、1400℃で所定時間保持した。1400
℃による保持時間は、 1時間および 2時間でそれぞれ実
施した。さらに、これらを空気中、 700℃で 4時間熱処
理して、残留する炭素を酸化除去し、生成物を回収し
た。
【００４４】このようにして得た反応生成物の AlNへの
変換率を求めたところ、 1時間焼成および 2時間焼成の
いずれも100%反応していた。この値は、アルミネートを
添加しない、平均粒径が 0.2μm のアルミナ粉末と平均
粒径が0.02μm のカーボンブラックとをAl2 O 3 /C（モ
ル比)=0.29の比率で配合したもののみを用い、同一温度
条件で焼成した場合（比較例５）が、 2時間の焼成でわ
ずか 28%の反応率であったことからみて、添加化合物が
極めて有効な反応促進効果を示したことが分かる。ま
た、 1時間および 2時間で焼成して得られた反応生成物
について、成分分析を行ったところ、いずれも添加物が
残留していることが認められた。
変換率を求めたところ、 1時間焼成および 2時間焼成の
いずれも100%反応していた。この値は、アルミネートを
添加しない、平均粒径が 0.2μm のアルミナ粉末と平均
粒径が0.02μm のカーボンブラックとをAl2 O 3 /C（モ
ル比)=0.29の比率で配合したもののみを用い、同一温度
条件で焼成した場合（比較例５）が、 2時間の焼成でわ
ずか 28%の反応率であったことからみて、添加化合物が
極めて有効な反応促進効果を示したことが分かる。ま
た、 1時間および 2時間で焼成して得られた反応生成物
について、成分分析を行ったところ、いずれも添加物が
残留していることが認められた。
【００４５】実施例１４〜１６ 上記実施例１３に準じて、表３に組成を示す出発原料お
よび焼成条件で、それぞれ窒化アルミニウム粉末を作製
した。これらについても、実施例１３と同様に特性を評
価した。それらの結果を併せて表３に示す。
よび焼成条件で、それぞれ窒化アルミニウム粉末を作製
した。これらについても、実施例１３と同様に特性を評
価した。それらの結果を併せて表３に示す。
【００４６】
【表３】
【００４７】
【発明の効果】以上説明したように、本発明の窒化アル
ミニウム粉末の製造方法によれば、窒化アルミニウムの
低温合成が可能となるため、合成時に添加したアルカリ
土類元素や希土類元素の揮散を極力防止でき、よって焼
結助剤成分の残存も可能となる。また、粒成長等が抑制
されるため、粒子形状や粒径の制御性が向上し、特に充
填率が高く、信頼性に優れた球形もしくはそれ近似した
形状の窒化アルミニウム粉末を安定して得ることが可能
となる。さらに、低温焼成による窒化アルミニウムの合
成は、経済性の向上にも寄与する。このように、本発明
によれば、無添加焼結が可能な易焼結性の窒化アルミニ
ウム粉末を経済的にかつ再現性よく得ることが可能とな
る。
ミニウム粉末の製造方法によれば、窒化アルミニウムの
低温合成が可能となるため、合成時に添加したアルカリ
土類元素や希土類元素の揮散を極力防止でき、よって焼
結助剤成分の残存も可能となる。また、粒成長等が抑制
されるため、粒子形状や粒径の制御性が向上し、特に充
填率が高く、信頼性に優れた球形もしくはそれ近似した
形状の窒化アルミニウム粉末を安定して得ることが可能
となる。さらに、低温焼成による窒化アルミニウムの合
成は、経済性の向上にも寄与する。このように、本発明
によれば、無添加焼結が可能な易焼結性の窒化アルミニ
ウム粉末を経済的にかつ再現性よく得ることが可能とな
る。
【００４８】
Claims (6)
- 【請求項１】 酸化アルミニウム粉末と、炭素粉末と、
アルカリ土類金属化合物および希土類元素化合物から選
ばれた少なくとも 1種の化合物粉末との混合粉末を出発
原料とする、Al2 O 3 -C-N2 系の還元窒化反応に基づく
窒化アルミニウム粉末の製造方法において、 前記化合物粉末として、Al2 O 3 との共融最低温度がア
ルカリ土類金属を含む化合物であれば1450℃以下、希土
類元素化合物であれば1780℃以下である化合物を用いる
と共に、この化合物粉末を前記酸化アルミニウム粉末と
炭素粉末との合計量 100重量部に対して 0.5〜15重量部
の範囲で添加して前記出発原料を調製し、この出発原料
を窒素を含む非酸化性雰囲気中にて1000℃〜1500℃の範
囲の温度で焼成することを特徴とする窒化アルミニウム
粉末の製造方法。 - 【請求項２】 請求項１記載の窒化アルミニウム粉末の
製造方法において、 前記還元窒化の反応途中で、中間生成物として前記化合
物のアルミネートを合成し、このアルミネートから窒化
アルミニウムを生成すること特徴とする窒化アルミニウ
ム粉末の製造方法。 - 【請求項３】 請求項１記載の窒化アルミニウム粉末の
製造方法において、 前記酸化アルミニウム粉末と炭素粉末とを、モル比でAl
2 O 3 /Cの値が0.25〜0.33の範囲となるように混合する
こと特徴とする窒化アルミニウム粉末の製造方法。 - 【請求項４】 Al2 O 3 − aAl2 O 3 ・bMx X y − C
（ただし、 Mはアルカリ土類元素および希土類元素から
選ばれた少なくとも 1種の元素を、 Mx X y はAl2 O3
との共融最低温度が、 Mとしてアルカリ土類元素を含む
化合物であれば1450℃以下、 Mとして希土類元素を含む
化合物であれば1780℃以下である化合物を示し、 a、
b、 xおよび yは自然数を示す）系を出発原料とし、こ
の出発原料を窒素を含む非酸化性雰囲気中にて焼成する
ことを特徴とする窒化アルミニウム粉末の製造方法。 - 【請求項５】 請求項４記載の窒化アルミニウム粉末の
製造方法において、 前記焼成を1000℃〜1500℃の範囲の温度で行うこと特徴
とする窒化アルミニウム粉末の製造方法。 - 【請求項６】 請求項４記載の窒化アルミニウム粉末の
製造方法において、 前記Al2 O 3 と aAl2 O 3 ・bMx X y とを、モル比で M
x X y /(Al2 O 3 +MxXy ）の値が 10%以下となるように
混合すること特徴とする窒化アルミニウム粉末の製造方
法。
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Cited By (13)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| SG99292A1 (en) * | 1999-11-03 | 2003-10-27 | Univ Singapore | A method for producing oxide compounds |
| KR100770171B1 (ko) * | 2006-07-07 | 2007-10-25 | 재단법인 포항산업과학연구원 | Ｆｉｎｅｘ 용융로용 내화 조성물 |
| JP2009525254A (ja) * | 2006-01-31 | 2009-07-09 | オスラム シルヴェニア インコーポレイテッド | 希土類活性化アルミニウム窒化物粉末およびその製造方法 |
| WO2012029868A1 (ja) | 2010-09-03 | 2012-03-08 | 株式会社トクヤマ | 球状窒化アルミニウム粉末 |
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| WO2012077551A1 (ja) | 2010-12-06 | 2012-06-14 | 株式会社トクヤマ | 窒化アルミニウム粉末及びその製造方法 |
| JP2012121742A (ja) * | 2010-12-06 | 2012-06-28 | Tokuyama Corp | 球状窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
| JP2012193054A (ja) * | 2011-03-15 | 2012-10-11 | Tokuyama Corp | 窒化アルミニウム粉末およびその製造方法 |
| JP2013124202A (ja) * | 2011-12-14 | 2013-06-24 | Tokuyama Corp | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
| WO2013146894A1 (ja) * | 2012-03-30 | 2013-10-03 | 株式会社トクヤマ | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
| JP2019137595A (ja) * | 2018-02-14 | 2019-08-22 | 株式会社トクヤマ | 金属含有窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
| US10427939B2 (en) | 2017-08-11 | 2019-10-01 | Lg Chem, Ltd. | Method for producing spherical aluminum nitride power |
| JP6589021B1 (ja) * | 2018-08-06 | 2019-10-09 | 株式会社Maruwa | 球状窒化アルミニウム粉末、及び、球状窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
-
1992
- 1992-02-12 JP JP02518192A patent/JP3290686B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (26)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| SG99292A1 (en) * | 1999-11-03 | 2003-10-27 | Univ Singapore | A method for producing oxide compounds |
| KR101348451B1 (ko) * | 2006-01-31 | 2014-01-06 | 오스람 실바니아 인코포레이티드 | 희토류-활성화 질화 알루미늄 분말들 및 그 제조 방법 |
| JP2009525254A (ja) * | 2006-01-31 | 2009-07-09 | オスラム シルヴェニア インコーポレイテッド | 希土類活性化アルミニウム窒化物粉末およびその製造方法 |
| KR100770171B1 (ko) * | 2006-07-07 | 2007-10-25 | 재단법인 포항산업과학연구원 | Ｆｉｎｅｘ 용융로용 내화 조성물 |
| WO2012029868A1 (ja) | 2010-09-03 | 2012-03-08 | 株式会社トクヤマ | 球状窒化アルミニウム粉末 |
| JP2012056774A (ja) * | 2010-09-03 | 2012-03-22 | Tokuyama Corp | 球状窒化アルミニウム粉末 |
| US9073755B2 (en) | 2010-09-03 | 2015-07-07 | Tokuyama Corporation | Spherical aluminum nitride powder |
| CN103079995A (zh) * | 2010-09-03 | 2013-05-01 | 株式会社德山 | 球形氮化铝粉末 |
| WO2012043574A1 (ja) | 2010-09-28 | 2012-04-05 | 株式会社トクヤマ | 球状窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
| US9090469B2 (en) | 2010-09-28 | 2015-07-28 | Tokuyama Corporation | Method of producing a spherical aluminum nitride powder |
| WO2012077551A1 (ja) | 2010-12-06 | 2012-06-14 | 株式会社トクヤマ | 窒化アルミニウム粉末及びその製造方法 |
| JP2012121742A (ja) * | 2010-12-06 | 2012-06-28 | Tokuyama Corp | 球状窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
| JP5875525B2 (ja) * | 2010-12-06 | 2016-03-02 | 株式会社トクヤマ | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
| US9056774B2 (en) | 2010-12-06 | 2015-06-16 | Tokuyama Corporation | Aluminum nitride powder and method of producing the same |
| JP2012193054A (ja) * | 2011-03-15 | 2012-10-11 | Tokuyama Corp | 窒化アルミニウム粉末およびその製造方法 |
| JP2013124202A (ja) * | 2011-12-14 | 2013-06-24 | Tokuyama Corp | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
| US9145301B2 (en) | 2012-03-30 | 2015-09-29 | Tokuyama Corporation | Method for producing aluminum nitride powder |
| WO2013146894A1 (ja) * | 2012-03-30 | 2013-10-03 | 株式会社トクヤマ | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
| JPWO2013146894A1 (ja) * | 2012-03-30 | 2015-12-14 | 株式会社トクヤマ | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
| KR20150003172A (ko) | 2012-03-30 | 2015-01-08 | 가부시키가이샤 도쿠야마 | 질화 알루미늄 분말의 제조 방법 |
| DE112013001820B4 (de) | 2012-03-30 | 2019-04-04 | Tokuyama Corporation | Verfahren zum Herstellen von Aluminiumnitridpulver |
| US10427939B2 (en) | 2017-08-11 | 2019-10-01 | Lg Chem, Ltd. | Method for producing spherical aluminum nitride power |
| JP2019531247A (ja) * | 2017-08-11 | 2019-10-31 | エルジー・ケム・リミテッド | 球状の窒化アルミニウム粉末を製造するための方法 |
| JP2019137595A (ja) * | 2018-02-14 | 2019-08-22 | 株式会社トクヤマ | 金属含有窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
| JP6589021B1 (ja) * | 2018-08-06 | 2019-10-09 | 株式会社Maruwa | 球状窒化アルミニウム粉末、及び、球状窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
| US11358865B2 (en) | 2018-08-06 | 2022-06-14 | Maruwa Co., Ltd. | Spherical aluminum nitride powder and method for producing spherical aluminum nitride powder |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
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