JPH05194050A - 金属とセラミックスの接合体およびその接合方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 溶融ナトリウムに浸食されにくく、かつ高い
接合強度を有する接合界面を具備した金属とセラミック
スの接合体とその接合方法を提供することにある。 【構成】 金属とセラミックスの間に、少なくともＳ
ｉ：１．２〜５．０ｗｔ％、Ｍｇ：１．０〜２．０ｗｔ
％、残部不可避の不純物を含有するＡｌからなる合金層
を介在させて接合する。この合金層は、純Ａｌからなる
芯材の両表層面に介在させたＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金ろう
材、または純Ａｌからなる芯材の両表層面にＡｌ−Ｓｉ
−Ｍｇ合金ろう材を被着させた３層構造のインサート材
の表面層である。接合方法は、上記合金層の固相線以下
の温度で加圧して接合する。接合時の加圧力は２０〜６
０ＭＰａ、接合時の雰囲気は非酸化性ガス中または１Ｐ
ａ以下の真空中であることが好ましい。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、金属とセラミックスの
接合体およびその接合方法に関するもので、例えば、α
アルミナとアルミニウム合金との接合体およびその製造
方法に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】セラミックスは、耐食性、電気絶縁性お
よび高温での機械的特性に優れているため、その特性を
生かして化学工業用装置の部品や電気工業用部品として
利用されている。しかし、セラミックスは一般に硬く
て、脆いため金属材料に比較して成形加工性が劣る。ま
た、靱性が乏しいため衝撃力に対する抵抗が弱い。この
ため、セラミックス材料のみで上記部品を構成すること
は難しく、一般には金属材料とセラミックスの接合体と
しての形で使用されることが多い。

【０００３】上記用途に使用されるセラミックスと金属
の接合方法としては、例えば、特公昭６０−６９１０号
公報に記載の如く、セラミックスの表面にメタライズ層
を形成した後金属部材とろう付けする方法がある。ま
た、特公平２−２３５００号公報に記載の如く、セラミ
ックス部材と金属部材をチタンを含有する活性金属ろう
で接合する方法がある。さらにまた、特開平３−１９３
６７６号公報には、金属とセラミックスの間にＡｌ−Ｓ
ｉ系合金からなるろう材を介し、該ろう材を完全に溶融
した後、降温しながら加圧して金属とセラミックスを接
合する方法が示されている。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、特公昭
６０−６９１０号公報と特公平２−２３５００号公報に
記載のセラミックスと金属の接合方法は、ろう材として
銀ろうを使用し、約８５０℃の高温で接合するため、ア
ルミニウム製の金属部材とセラミックスの接合には適用
できない。また、特開平３−１９３６７６号公報に記載
の方法では、セラミックス部材と金属部材の間に挿入し
たＡｌ−Ｓｉ系合金からなるろう材を完全に溶融して接
合するので、凝固時に晶出するＳｉが、樹枝状晶のよう
な連続した形状の結晶を形成する。しかし、シリコンは
溶融ナトリウムにより容易に腐食されるので、接合界面
にシリコンが連続した結晶として存在する接合体は、溶
融ナトリウムを取り扱う装置の部品として耐久性が劣る
問題がある。さらにまた、ろう材を完全に溶融して接合
する方法ではセラミックス部材と金属部材の間にインサ
ート材として挿入したろう材の寸法と形状が溶融により
大きく変化するため、接合体の寸法精度が劣る問題があ
る。

【０００５】本発明の目的は、溶融ナトリウムに対する
耐食性に優れた接合界面を有する金属とセラミックスの
接合体およびその接合方法、特にアルミニウム合金とα
アルミナの接合体およびその接合方法を提供することに
ある。

【０００６】

【課題を解決するための手段】前記目的を達成するため
の本発明による金属とセラミックスの接合体は、金属と
セラミックスの間に、少なくともＳｉ：１．２〜５．０
ｗｔ％およびＭｇ：１．０〜２．０ｗｔ％、残部不可避
の不純物を含有するＡｌからなる合金層を介して接合し
たことを特徴とし、また、前記合金層が、純Ａｌからな
る芯材の両表層面に介在させたＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金ろ
う材であることを特徴とする。

【０００７】前記合金層が、純Ａｌからなる芯材の両表
層面にＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金ろう材を一体的に被着させ
た３層構造のインサート材の表面層であることが好まし
い。本発明の金属とセラミックスの接合方法は、金属と
セラミックスの間に、表面層がＳｉ：１．２〜５．０ｗ
ｔ％、Ｍｇ：１．０〜２．０ｗｔ％、残部不可避の不純
物を含有するＡｌからなる合金層で構成されるインサー
ト材を介在させ、該合金層の固相線以下の温度で加圧し
て接合することを特徴とする。

【０００８】接合時の加圧力は２０〜６０ＭＰａである
ことが好ましい。接合時の雰囲気は非酸化性雰囲気、例
えば不活性ガス雰囲気または１Ｐａ以下の真空中である
ことが好ましい。

【０００９】

【作用】本発明の金属とセラミックスの接合方法におい
て、低シリコン量のＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ系合金のろう材を
インサート材として用いたのは、この合金がセラミック
スと金属の両方に対し、優れた接合性を有しているから
である。また、得られた接合体の接合界面が溶融ナトリ
ウムに対して優れた耐食性を有しているからである。こ
の場合のセラミックスとしてはアルミナが好ましく、金
属としてはＡｌ合金またはＡｌが好ましい。

【００１０】インサート材を構成するＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ
合金ろう材の組成は、アルミニウムを基材とし、シリコ
ンを１．２〜５．０ｗｔ％およびマグネシウムを１．０
〜２．０ｗｔ％含有する。シリコンを１．２ｗｔ％以上
としたのは、シリコンが１．２ｗｔ％未満では、固相線
の温度が急上昇するので、接合温度を高くする必要が生
ずる。接合温度を上げると金属部材の変形量が大となり
接合体の寸法精度が低下するばかりでなく、被接合体で
あるＡｌ合金が溶融したり、接合温度からの冷却途中で
セラミックス部材と金属部材の熱膨張係数の差に起因す
る熱応力が増加するからである。シリコンを５ｗｔ％以
下としたのは、シリコンが５．０ｗｔ％を超えると、接
合界面近傍に分布するシリコンまたはシリコン化合物の
粒子が多くなり、接合界面の特性が低下するためであ
る。なお、シリコン量としては１．２〜３．０ｗｔ％が
好ましい。マグネシウムを１．０ｗｔ％以上としたの
は、マグネシウムを１．０ｗｔ％未満にするとセラミッ
クスとの接合性が悪化するからであり、マグネシウムを
２．０ｗｔ％以下としたのは、マグネシウムが２．０ｗ
ｔ％を超えると接合温度への昇温中にインサート材の表
面が酸化されやすくなり接合性が低下するからである。
インサート材へのマグネシウムの添加は、インサート材
の接合性を高めるためである。

【００１１】３層構造のインサート材の芯材には純アル
ミニウムを使用する。これは、純アルミニウムはどのア
ルミニウム基合金よりも融点が高く、接合温度で溶融す
る心配がないうえ、軟らかいのでセラミックス部材と金
属部材の熱膨張係数の差に起因する熱応力を効果的に緩
和できるからである。該純Ａｌ製芯材の両表面には、前
記の組成を有するＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金を配する。これ
は、Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金が純Ａｌより低温で優れた接
合性を有するからである。

【００１２】インサート材の厚さは接合体の形状、寸法
に応じて適宜決定することができるが、芯材の厚さは、
接合の熱応力が有効に緩和できる厚さとする。例えば、
金属部材が軟質の金属、セラミックス部材と同等の熱膨
張係数を有する金属または低ヤング率の金属からなる場
合には、発生する熱応力が小さいので、芯材の厚さは薄
くても良い。また、芯材の両表面に配されるＡｌ−Ｓｉ
−Ｍｇ合金は、セラミックス部材と金属部材の接合がで
きる厚さがあれば良い。なお、この場合のＡｌ−Ｓｉ−
Ｍｇ合金は塑性加工を充分に実施して、微細なＳｉ粒子
またはＳｉ化合物粒子を均一に分散させた状態とするの
が好ましい。

【００１３】前記接合体の接合方法において、接合温度
はインサート材の固相線以下でかつ固相線より８０℃低
い温度以上の間の温度にするのが望ましい。これは、接
合温度が固相線以上の温度では、インサート材表面のＡ
ｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金が溶融し、凝固時にＳｉが連続した
形状の結晶として晶出するので、接合界面の溶融ナトリ
ウムに対する耐食性が低下するためである。また、接合
温度が固相線より８０℃低い温度未満では、Ａｌ−Ｓｉ
−Ｍｇ合金のセラミックスとの接合性が低下するので好
ましくない。最も望ましい接合温度は、固相線と固相線
より３０℃低い温度との間の温度である。

【００１４】接合時の加圧力は、２０〜６０ＭＰａの範
囲が好ましい。これは加圧力が過度に低いと良好な接合
界面が得られないためであり、加圧力が過度に高くなる
と、インサート材と金属部材の変形が大となり、接合部
の寸法精度が低下するからである。接合時の雰囲気は、
非酸化性雰囲気、例えば不活性ガス雰囲気または１Ｐａ
以下の真空雰囲気であることが望ましい。これは、接合
雰囲気が酸化性ガス雰囲気または１Ｐａ以上の真空度の
場合には、接合温度への昇温過程でインサート材表面に
酸化膜が形成されインサート材表面とセラミックス部材
および金属部材との接合性が低下するからである。接合
雰囲気を真空雰囲気とする場合には、１０^-3Ｐａ以上と
するのがより好ましい。真空度が１０^-3Ｐａ以下の真空
雰囲気中では、接合温度への昇温過程でのＡｌ−Ｓｉ−
Ｍｇ合金からのＭｇの蒸発が大きくなりすぎて好ましく
ない。

【００１５】

【実施例】以下、本発明の実施例を図面に基づいて説明
する。まず、金属とセラミックスの接合体の特性を評価
するための試験片を本発明のインサート材を用いて固相
接合する場合の例として、アルミニウム−マンガン合金
製円柱３４の両端面にαアルミナ製丸棒３１、３７を接
合する方法について説明する。図１にその模式図を示
す。αアルミナからなる丸棒３１、３７の間にアルミニ
ウム−シリコン−マグネシウム合金からなるろう材３
２、純アルミニウム３３、アルミニウム−シリコン−マ
グネシウム合金からなるろう材３２、アルミニウム−マ
ンガン合金円柱３４、アルミニウム−シリコン−マグネ
シウム合金からなるろう材３５、純アルミニウム３６、
アルミニウム−シリコン−マグネシウム合金からなるろ
う材３５をそれぞれ図１に示すように配置する。そして
丸棒３１、３７と円柱３４をろう材３２、３５の固相線
以下の温度で加圧して接合する。

【００１６】固相接合の接合手順は、例えば次のとおり
である。まず、図１に示す構造体を真空プレス炉中に設
置した後、図２に示すスケジュールの如く、５５０℃ま
で昇温した後、接合部の温度分布を均一にするため１０
分間保持し、その後炉の温度を下げながら４０ＭＰａの
圧力を１５分間作用させる。前記加圧力を除去してさら
に降温を続け、温度４００℃で３０分保持して焼きなま
しを行なって接合応力を除去した後、室温に冷却する。
なお、接合は目的に応じて、種々の雰囲気中で行なっ
た。

【００１７】次に、本発明による接合方法において、ろ
う材中のシリコン量、接合時のろう材の状態、接合温
度、加圧力、接合雰囲気等を変化させた場合に接合体の
特性に及ぼす影響を検討した実施例１〜５について以下
に詳述する。 実験例１（接合強度に及ぼすシリコン量の影響） 実験例１は、シリコン量を０〜１０ｗｔ％の範囲で変化
させたＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金ろうを使用して図１に示す
状態に各部材を配置し、接合温度５５０℃で加圧を開始
して、直径１２ｍｍ、全長６０ｍｍの接合体を作製し
た。次にこの接合体から、中心部の金属部分の厚さが５
ｍｍで、しかも寸法が３×４×４０ｍｍの曲げ試験片を
切り出して、４点曲げ強度を測定した。

【００１８】その結果を図３に示す。図３に示した各接
合体の４点曲げ試験における破断は、全てアルミナの部
分で生じたため、アルミナと金属の接合界面の真の接合
強度を求めることはできなかった。しかし、図３から明
らかな如く、いずれのシリコン量においてもアルミナセ
ラミックスの曲げ強度以上の接合強度が得られているこ
とが解る。

【００１９】そこで、上記曲げ試験片のアルミナとろう
材の接合界面の特性を比較するため、上記４点曲げ試験
片を４３０℃に加熱した溶融ナトリウム中に１２０ｈｒ
浸漬した後、曲げ強度を測定した。また、これらの４点
曲げ試験後の試験片について、溶融ナトリウムが試料外
表面から接合界面の中心部へ浸透した距離を測定した。
得られた結果を図４に示す。図４によると、ろう材中の
シリコン量が５ｗｔ％以下の試料では、溶融ナトリウム
への浸漬による接合強度の劣化程度が小さく、しかも接
合界面への溶融ナトリウムへの浸透距離も小さい。シリ
コン量が５ｗｔ％を超えると、溶融ナトリウムへ浸漬後
の試験片の接合強度の低下ならびに接合界面へのナトリ
ウムの浸透距離の増加が大きくなることが解った。この
ことから、ろう材中のＳｉ量は５ｗｔ％以下が好ましい
ことが解る。

【００２０】実験例２（固相接合と液相接合の比較） 実験例２は、接合温度をインサート材を構成するろう材
の固相線以下の温度（固相接合）と液相線以上の温度
（液相接合）とした場合の接合界面の特性を比較した例
である。実験には、インサート材を構成するろう材とし
て、Ａｌ−２ｗｔ％Ｓｉ−１．５ｗｔ％Ｍｇ合金を使用
し、固相接合温度：５５０℃、液相接合温度：６００
℃、接合雰囲気：真空で作製した接合体を使用した。接
合界面の特性としては、溶融ナトリウムへ浸漬後の試験
片の曲げ強度と溶融ナトリウムの浸透距離を求めた。得
られた結果を図５に示す。図５から明らかな如く、溶融
ナトリウム中浸漬後の接合体の曲げ強度は、固相接合体
の方が液相接合体より高く、接合界面への溶融ナトリウ
ムの浸透距離すなわち、接合界面の溶融ナトリウムによ
る浸食も固相接合体の方が液相接合体より小さい。この
ことから、インサート材の構成材料としてＡｌ−Ｓｉ−
Ｍｇ合金ろう材を使用する場合には、固相接合の方が優
れた接合界面を有する接合体が得られることが解る。こ
れは、液相接合では、上記ろう材を一度完全に溶融させ
るので、該ろう材の凝固時にシリコンが樹枝状晶のよう
な連続した結晶として晶出するのに対し、固相接合で
は、ろう材の製造過程で分断され細かく分散したシリコ
ン粒子またはシリコン化合物粒子が、接合後もそのまま
残存している。一方、溶融ナトリウムは、上記ろう材中
のシリコンを選択的に侵食することが知られているの
で、接合後のろう材中のシリコン粒子またはシリコン化
合物粒子の分布状態の差が、液相接合体と固相接合体の
溶融ナトリウムによる浸食の受け易さに影響しているも
のと考えられる。

【００２１】実験例３（接合強度に及ぼす接合温度の影
響） 実験例３は、固相線以下の温度での接合温度と接合強度
の関係について実験した例である。実験には、インサー
ト材を構成するろう材として、Ａｌ−２ｗｔ％Ｓｉ−
１．５ｗｔ％Ｍｇ合金を使用し、固相接合温度：４７０
〜５５８℃、加圧力：４０ＭＰａ、接合雰囲気：１０^-3
Ｐａの真空中で作製した接合体を使用した。接合強度
は、実験例１と同じ形状の接合体から切り出した３×４
×４０ｍｍの曲げ試験片について４点曲げ試験を測定し
た。得られた結果を表１に示す。

【００２２】

【表１】

【００２３】表１の結果によると、接合温度が５３０℃
〜５５８℃の試験片（実施例１〜３）は、全試料（１８
試料）とも破断がアルミナセラミックスの部分で生じ
た。このことは、接合界面の強度がアルミナセラミック
スの曲げ強度以上であることを意味している。一方、接
合温度が５００℃の試験片（実施例４）では、６試料中
の４試料の破断がアルミナセラミックスの部分で生じ、
残り２試料の破断が接合界面で生じた。このことから、
本発明の接合体では、接合を固相線（５６０℃）と固相
線より６０℃低い温度（５００℃）の範囲で行なえば、
強力な接合強度を有する接合体となることが解る。

【００２４】実験例４（接合強度に及ぼす加圧力の影
響） 実験例４は、接合時の加圧力と接合強度の関係について
実験した例である。

【００２５】実験条件には、インサート材を構成するろ
う材として、Ａｌ−２ｗｔ％Ｓｉ−１．５ｗｔ％Ｍｇ合
金を使用し、接合温度：５５０℃、接合雰囲気：１０^-3
Ｐａの真空中で作製した接合体を使用した。接合強度
は、実験例１と同じ形状の接合体から切り出した３×４
×４０ｍｍの曲げ試験片について４点曲げ試験を測定し
た。得られた結果を表２に示す。

【００２６】

【表２】

【００２７】表２の結果によると、加圧力が４０ＭＰａ
以上の試験片（実施例１２〜１３）では、全試料（１２
試料）とも破断がアルミナセラミックスの部分で生じ
た。一方、加圧力が２０ＭＰａの試験片（実施例１１）
では、６試料中の５試料の破断がアルミナセラミックス
の部分で生じ、残り１試料の破断が接合界面で生じた。
このことから、本発明の接合体では、接合時の加圧力を
２０ＭＰａ以上とすれば、接合界面の強度がアルミナセ
ラミックスの曲げ強度より大きい接合体となることが解
る。

【００２８】実験例５（接合強度に及ぼす接合雰囲気の
影響） 実験例５は、接合雰囲気と接合強度の関係について実験
した例である。

【００２９】実験条件には、インサート材を構成するろ
う材として、Ａｌ−２ｗｔ％Ｓｉ−１．５ｗｔ％Ｍｇ合
金を使用し、接合温度：５５０℃、加圧力：４０ＭＰａ
で接合した接合体を使用した。接合強度は、実験例１と
同じ形状の接合体から切り出した３×４×４０ｍｍの曲
げ試験片について４点曲げ試験を測定した。得られた結
果を表３に示す。合金、接合温度：５５０℃、加圧力：
４０ＭＰａとした。曲げ強度および破断位置の結果は表
３に示すとおりである。

【００３０】

【表３】

【００３１】表３の結果によると、異なる条件の真空中
で接合した試験片（実施例２１〜２２）では、１２試料
全部の破断がアルミナセラミックスの部分で生じた。一
方、窒素ガス中で接合した試験片（実施例２３）では、
６試料中の５試料の破断がアルミナセラミックスの部分
で生じ、残り１試料の破断が接合界面で生じた。しか
し、全体の平均の接合強度は真空中で接合した試験片の
接合強度に近い。また、大気中で接合した試験片（比較
例２１）では、６試料中の２試料の破断がアルミナセラ
ミックスの部分で生じ、残り４試料の破断が接合界面で
生じた。この場合の平均の接合強度は、真空または窒素
ガス中で接合した試験片の接合強度に比べて劣る。この
ことから、本発明の接合体では、接合時の雰囲気を非酸
化性雰囲気とすれば、接合界面の強度がアルミナセラミ
ックスの曲げ強度より大きい接合体となることが解る。

【００３２】

【発明の効果】以上説明したように、本発明の金属とセ
ラミックスの接合体およびその接合方法によると、接合
界面の強度がアルミナセラミックスの曲げ強度より大き
く、かつ接合界面の溶融ナトリウムに対する耐食性が良
好な接合体が得られるという効果がある。

【００３３】また、本発明の接合方法によると、耐ナト
リウム腐食性の良好な接合界面を有する接合体が簡便な
方法で得られるという効果がある。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の実施例で用いた試験片の接合部分を示
す模式図である。

【図２】本発明の実施例で用いた試験片の接合における
加熱温度および加圧力の特性を示す工程図である。

【図３】インサート材を構成するろう材中のシリコン量
と接合体の曲げ強度の関係を示す特性図である。

【図４】液相接合と固相接合とについて曲げ強度および
ナトリウム浸透距離を対比した特性図である。

【図５】液相接合体と固相接合体について、溶融ナトリ
ウム浸漬試験後の接合体の曲げ強度および接合界面への
ナトリウム浸透距離を対比した特性図である。

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 金属とセラミックスの間に、少なくとも
   Ｓｉ：１．２〜５．０ｗｔ％、Ｍｇ：１．０〜２．０ｗ
   ｔ％、残部不可避の不純物を含有するＡｌからなる合金
   層を介して接合したことを特徴とする金属とセラミック
   スの接合体。
2. 【請求項２】 前記合金層が、純Ａｌからなる芯材の両
   表層面に介在させたＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金ろう材である
   ことを特徴とする請求項１記載の金属とセラミックスの
   接合体。
3. 【請求項３】 前記合金層が、純Ａｌからなる芯材の両
   表層面にＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金ろう材を被着させた３層
   構造のインサート材の表面層であることを特徴とする請
   求項１記載の金属とセラミックスの接合体。
4. 【請求項４】 金属とセラミックスの間に、表面層がＳ
   ｉ：１．２〜５．０ｗｔ％、Ｍｇ：１．０〜２．０ｗｔ
   ％、残部不可避の不純物を含有するＡｌからなる合金層
   で構成されるインサート材を介在させ、該合金層の固相
   線以下の温度で加圧して接合することを特徴とする金属
   とセラミックスの接合方法。
5. 【請求項５】 接合時の加圧力が２０〜６０ＭＰａであ
   ることを特徴とする請求項４記載の金属とセラミックス
   の接合方法。
6. 【請求項６】 接合時の雰囲気が非酸化性ガス中または
   １Ｐａ以下の真空中であることを特徴とする請求項４な
   いし請求項５のいずれかに記載の金属とセラミックスの
   接合方法。