JP3119759B2 - セラミックス・セラミックス接合体 - Google Patents
セラミックス・セラミックス接合体Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、セラミックス・セラミ
ックス接合体に関するもので、特にαアルミナまたはマ
グネシアもしくはスピネルをアルミニウム合金製インサ
ート材を介して接合する接合体に関するものである。
ックス接合体に関するもので、特にαアルミナまたはマ
グネシアもしくはスピネルをアルミニウム合金製インサ
ート材を介して接合する接合体に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】αアルミナと金属の接合方法としては、
（１）特開昭６０−７１５７９号公報、（２）特開昭６
２−７２５７７号公報並びに（３）特開昭６２−１８２
１６６号公報に記載の如く、αアルミナと金属との接合
面間に、ＡｌまたはＡｌ合金を芯材としＡｌ−Ｓｉ系合
金を両皮材とする３層構造のインサート材を介挿し、表
層のＡｌ−Ｓｉ系合金の固相線以上、芯材の融点または
固相線以下の温度で加圧することが開示されている。ま
た、上記Ａｌ−Ｓｉ系合金としては、Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ
合金を使用することが開示されている。これらの従来技
術は、インサート材の構造が共通している他に、いずれ
の場合も接合温度がインサート材の表層を構成するＡｌ
−Ｓｉ系合金の固相線以上の温度である。
（１）特開昭６０−７１５７９号公報、（２）特開昭６
２−７２５７７号公報並びに（３）特開昭６２−１８２
１６６号公報に記載の如く、αアルミナと金属との接合
面間に、ＡｌまたはＡｌ合金を芯材としＡｌ−Ｓｉ系合
金を両皮材とする３層構造のインサート材を介挿し、表
層のＡｌ−Ｓｉ系合金の固相線以上、芯材の融点または
固相線以下の温度で加圧することが開示されている。ま
た、上記Ａｌ−Ｓｉ系合金としては、Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ
合金を使用することが開示されている。これらの従来技
術は、インサート材の構造が共通している他に、いずれ
の場合も接合温度がインサート材の表層を構成するＡｌ
−Ｓｉ系合金の固相線以上の温度である。
【０００３】さらにまた、これらの従来技術において、
３層構造のインサート材の表層合金にＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ
合金を使用する理由として、特開昭６０−７１５７９号
公報に、インサート材中のＭｇが被接合部材であるαア
ルミナおよびＦｅに対する溶融Ａｌ−Ｓｉ系合金の濡れ
性向上に効果があるためであることが開示されている。
３層構造のインサート材の表層合金にＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ
合金を使用する理由として、特開昭６０−７１５７９号
公報に、インサート材中のＭｇが被接合部材であるαア
ルミナおよびＦｅに対する溶融Ａｌ−Ｓｉ系合金の濡れ
性向上に効果があるためであることが開示されている。
【０００４】かかるアルニミウムとアルミナの接合の機
構としては、溶融Ａｌによるアルミナまたはαアルミナ
中の不純物の還元などの化学的反応あるいはαアルミナ
表面の微視的凹凸のアンカー作用による機械的結合等が
考えられるが、いずれも憶測の域を出ていない。
構としては、溶融Ａｌによるアルミナまたはαアルミナ
中の不純物の還元などの化学的反応あるいはαアルミナ
表面の微視的凹凸のアンカー作用による機械的結合等が
考えられるが、いずれも憶測の域を出ていない。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかし、接合の機構は
不明でも、従来技術の方法によると、αアルミナと金属
の接合が可能である。しかしながら、上記従来技術の如
くインサート材の表層を構成するＡｌ−Ｓｉ系合金の固
相線以上の温度で、αアルミナと金属の接合を実施する
と、接合温度でインサート材の表層を構成するＡｌ−Ｓ
ｉ系合金の融液と金属部材の被接合面が直接反応し、Ａ
ｌ−Ｓｉ系合金と金属との間に脆い金属間化合物層が形
成されて、冷却過程で微細なクラックが生じ、気密性を
有する接合界面が得られない等の問題がある。
不明でも、従来技術の方法によると、αアルミナと金属
の接合が可能である。しかしながら、上記従来技術の如
くインサート材の表層を構成するＡｌ−Ｓｉ系合金の固
相線以上の温度で、αアルミナと金属の接合を実施する
と、接合温度でインサート材の表層を構成するＡｌ−Ｓ
ｉ系合金の融液と金属部材の被接合面が直接反応し、Ａ
ｌ−Ｓｉ系合金と金属との間に脆い金属間化合物層が形
成されて、冷却過程で微細なクラックが生じ、気密性を
有する接合界面が得られない等の問題がある。
【０００６】本発明の目的は、強度が高く、気密性に優
れた接合界面を有するセラミックス・セラミックス接合
体、特にαアルミナの接合体を提供することである。本
発明の別の目的は、強度が高く、気密性に優れた接合界
面を有するセラミックス・セラミックス接合体、特にマ
グネシアまたはスピネルの接合体を提供することであ
る。
れた接合界面を有するセラミックス・セラミックス接合
体、特にαアルミナの接合体を提供することである。本
発明の別の目的は、強度が高く、気密性に優れた接合界
面を有するセラミックス・セラミックス接合体、特にマ
グネシアまたはスピネルの接合体を提供することであ
る。
【０００７】
【課題を解決するための手段】前記課題を解決するため
の本発明によるセラミックス・セラミックス接合体は、
αアルミナの接合を例にとって説明すると、αアルミナ
製部材とインサート材の接合界面に、 （１）スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ）または、 （２）スピネルと、Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、Ａｌならびに
Ｏよりなる群から選ばれた少なくとも一種以上の物質か
らなる反応層を存在させる。この場合には、インサート
材の少なくともαアルミナとの被接合面をＭｇを含有す
る合金で構成する。
の本発明によるセラミックス・セラミックス接合体は、
αアルミナの接合を例にとって説明すると、αアルミナ
製部材とインサート材の接合界面に、 （１）スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ）または、 （２）スピネルと、Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、Ａｌならびに
Ｏよりなる群から選ばれた少なくとも一種以上の物質か
らなる反応層を存在させる。この場合には、インサート
材の少なくともαアルミナとの被接合面をＭｇを含有す
る合金で構成する。
【０００８】また、本発明によるセラミックス・セラミ
ックス接合体の接合方法は、αアルミナ製部材の表面
に、少なくとも該αアルミナとの被接合面がＭｇを含有
する合金層からなるインサート材を接触させた状態で該
合金層の固相線以下の温度に加熱して、該金属表面にＭ
ｇの濃縮層またはＭｇＯ層を形成させた後加圧し、該合
金層とαアルミナ製部材との接合界面にスピネル（Ｍｇ
Ｏ・Ａｌ2 Ｏ3 ）またはスピネル、Ａｌ2 Ｏ3 、Ｍｇ
Ｏ、ＡｌならびにＯよりなる群から選ばれた少なくとも
一種以上の物質からなる反応層を形成させる。
ックス接合体の接合方法は、αアルミナ製部材の表面
に、少なくとも該αアルミナとの被接合面がＭｇを含有
する合金層からなるインサート材を接触させた状態で該
合金層の固相線以下の温度に加熱して、該金属表面にＭ
ｇの濃縮層またはＭｇＯ層を形成させた後加圧し、該合
金層とαアルミナ製部材との接合界面にスピネル（Ｍｇ
Ｏ・Ａｌ2 Ｏ3 ）またはスピネル、Ａｌ2 Ｏ3 、Ｍｇ
Ｏ、ＡｌならびにＯよりなる群から選ばれた少なくとも
一種以上の物質からなる反応層を形成させる。
【０００９】この場合、前記インサート材としては、Ｍ
ｇ含有合金、Ｍｇ含有Ａｌ合金または純Ａｌからなる芯
材の両表面にＭｇを含有するＡｌ合金を配置した３層構
造体を用いるのが好ましい。また、前記Ｍｇを含有する
Ａｌ合金としては、Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金とするのがよ
り好ましい。本発明のセラミックス・セラミックス接合
体のアルミナ製部材とインサート材の間の接合界面に形
成される反応層を構成するスピネルは、ＭｇＡｌ2 Ｏ4
なる化学式を有する複酸化物であるが、該化学式の組成
を有する酸化物ばかりでなく、Ｍｇ、ＡｌならびにＯの
比率がこの組成からはずれたもの、あるいはこの化合物
に、Ｍｇ、Ａｌならびに不可避の不純物の１つ以上が固
溶した固溶体も含むものでも良い。
ｇ含有合金、Ｍｇ含有Ａｌ合金または純Ａｌからなる芯
材の両表面にＭｇを含有するＡｌ合金を配置した３層構
造体を用いるのが好ましい。また、前記Ｍｇを含有する
Ａｌ合金としては、Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金とするのがよ
り好ましい。本発明のセラミックス・セラミックス接合
体のアルミナ製部材とインサート材の間の接合界面に形
成される反応層を構成するスピネルは、ＭｇＡｌ2 Ｏ4
なる化学式を有する複酸化物であるが、該化学式の組成
を有する酸化物ばかりでなく、Ｍｇ、ＡｌならびにＯの
比率がこの組成からはずれたもの、あるいはこの化合物
に、Ｍｇ、Ａｌならびに不可避の不純物の１つ以上が固
溶した固溶体も含むものでも良い。
【００１０】上記スピネルは、αアルミナ製部材とイン
サート材の間にＭｇ含有合金を介在させて接合温度まで
昇温すると、昇温過程で該合金中のＭｇが表面に拡散し
て、該合金の表面にＭｇが濃縮するので、該合金の融点
以下の温度でαアルミナ製部材と該合金表面層中のＭｇ
を反応させて形成させる。この場合、該合金とαアルミ
ナの接合界面全面にわたってスピネルを形成するのが望
ましいが該スピネルにＡｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、並びにＡｌ
が混在しても良い。
サート材の間にＭｇ含有合金を介在させて接合温度まで
昇温すると、昇温過程で該合金中のＭｇが表面に拡散し
て、該合金の表面にＭｇが濃縮するので、該合金の融点
以下の温度でαアルミナ製部材と該合金表面層中のＭｇ
を反応させて形成させる。この場合、該合金とαアルミ
ナの接合界面全面にわたってスピネルを形成するのが望
ましいが該スピネルにＡｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、並びにＡｌ
が混在しても良い。
【００１１】次に、マグネシアまたはスピネルの接合に
本発明を適用したものについて説明する。マグネシアま
たはスピネル製部材をインサート材を介して接合した接
合体は、インサート材とマグネシアまたはスピネル製部
材との間に、スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ）とＡｌ2
Ｏ3 、ＭｇＯ、ＡｌならびにＯよりなる群から選ばれた
少なくとも一種以上の物質とからなる反応層が存在する
ことを特徴とする。
本発明を適用したものについて説明する。マグネシアま
たはスピネル製部材をインサート材を介して接合した接
合体は、インサート材とマグネシアまたはスピネル製部
材との間に、スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ）とＡｌ2
Ｏ3 、ＭｇＯ、ＡｌならびにＯよりなる群から選ばれた
少なくとも一種以上の物質とからなる反応層が存在する
ことを特徴とする。
【００１２】前記インサート材は、例えば純Ａｌまたは
Ａｌ合金である。前記インサート材の少なくともマグネ
シアまたはスピネルとの被接合面は、例えば純Ａｌまた
はＡｌ合金層で形成されている。前記インサート材は、
純Ａｌからなる芯材の少なくともマグネシアまたはスピ
ネルとの被接合側表面に予め表面に酸化膜を形成した純
ＡｌまたはＡｌ合金を配置した３層構造体であることが
望ましい。
Ａｌ合金である。前記インサート材の少なくともマグネ
シアまたはスピネルとの被接合面は、例えば純Ａｌまた
はＡｌ合金層で形成されている。前記インサート材は、
純Ａｌからなる芯材の少なくともマグネシアまたはスピ
ネルとの被接合側表面に予め表面に酸化膜を形成した純
ＡｌまたはＡｌ合金を配置した３層構造体であることが
望ましい。
【００１３】セラミックス・セラミックス接合体の接合
方法は、マグネシアまたはスピネル製部材の表面に、少
なくとも該マグネシアまたはスピネルとの被接合面が純
ＡｌまたはＡｌ合金層からなるインサート材を接触させ
た状態で、酸化雰囲気中で該純ＡｌまたはＡｌ合金の固
相線以下の温度に加熱して表面に酸化膜を形成した後加
圧し、該純ＡｌまたはＡｌ合金層とマグネシアまたはス
ピネル製部材との接合界面に、スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ
2 Ｏ3 ）と、Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、ＡｌならびにＯより
なる群から選ばれた少なくとも一種以上の物質とからな
る反応層を形成させることを特徴とする。この場合の酸
化膜としてはαアルミナが好ましい。前記インサート材
は、例えば、純ＡｌまたはＡｌ合金からなる。ここで、
インサート材は、例えば純Ａｌからなる芯材の少なくと
もマグネシアまたはスピネルとの被接合側表面に純Ａｌ
またはＡｌ合金を配置した３層構造体を用いる。
方法は、マグネシアまたはスピネル製部材の表面に、少
なくとも該マグネシアまたはスピネルとの被接合面が純
ＡｌまたはＡｌ合金層からなるインサート材を接触させ
た状態で、酸化雰囲気中で該純ＡｌまたはＡｌ合金の固
相線以下の温度に加熱して表面に酸化膜を形成した後加
圧し、該純ＡｌまたはＡｌ合金層とマグネシアまたはス
ピネル製部材との接合界面に、スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ
2 Ｏ3 ）と、Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、ＡｌならびにＯより
なる群から選ばれた少なくとも一種以上の物質とからな
る反応層を形成させることを特徴とする。この場合の酸
化膜としてはαアルミナが好ましい。前記インサート材
は、例えば、純ＡｌまたはＡｌ合金からなる。ここで、
インサート材は、例えば純Ａｌからなる芯材の少なくと
もマグネシアまたはスピネルとの被接合側表面に純Ａｌ
またはＡｌ合金を配置した３層構造体を用いる。
【００１４】または、該純ＡｌまたはＡｌ合金を予め熱
処理等により、被接合側表面に酸化膜を形成させ、イン
サート材として用いてもよい。なお、この場合の接合の
雰囲気としては該金属製部材表面が還元されない雰囲気
であればよい。
処理等により、被接合側表面に酸化膜を形成させ、イン
サート材として用いてもよい。なお、この場合の接合の
雰囲気としては該金属製部材表面が還元されない雰囲気
であればよい。
【００１５】
【作用】本発明のセラミックス・セラミックス接合体で
は、αアルミナを例に挙げて説明すると、接合界面にＡ
ｌ2 Ｏ3 とＭｇＯの化学反応で生ずるスピネル（ＭｇＯ
・Ａｌ2 Ｏ3 ）を形成させることでαアルミナとインサ
ート材を化学的に接合させる。このスピネルを構成する
Ａｌ2 Ｏ3 は、被接合体であるαアルミナ自身の構成成
分を利用する。もう一方のスピネル構成成分であるＭｇ
Ｏは、合金中のＭｇによる上記αアルミナの還元反応で
生成するＭｇＯまたは加熱中にインサート材表面に形成
されるＭｇＯを利用する。この反応を促進するため、Ｍ
ｇ含有合金中のＭｇを非酸化性雰囲気中での加熱により
表面に濃縮させる。かかるＡｌ2 Ｏ 3 とＭｇおよびＭｇ
Ｏとの反応は、αアルミナ表面にＭｇが濃縮した該合金
表面を高温で加圧・接触させて行なう。この場合の非酸
化性雰囲気としては、真空、窒素、不活性ガス等が利用
できる。
は、αアルミナを例に挙げて説明すると、接合界面にＡ
ｌ2 Ｏ3 とＭｇＯの化学反応で生ずるスピネル（ＭｇＯ
・Ａｌ2 Ｏ3 ）を形成させることでαアルミナとインサ
ート材を化学的に接合させる。このスピネルを構成する
Ａｌ2 Ｏ3 は、被接合体であるαアルミナ自身の構成成
分を利用する。もう一方のスピネル構成成分であるＭｇ
Ｏは、合金中のＭｇによる上記αアルミナの還元反応で
生成するＭｇＯまたは加熱中にインサート材表面に形成
されるＭｇＯを利用する。この反応を促進するため、Ｍ
ｇ含有合金中のＭｇを非酸化性雰囲気中での加熱により
表面に濃縮させる。かかるＡｌ2 Ｏ 3 とＭｇおよびＭｇ
Ｏとの反応は、αアルミナ表面にＭｇが濃縮した該合金
表面を高温で加圧・接触させて行なう。この場合の非酸
化性雰囲気としては、真空、窒素、不活性ガス等が利用
できる。
【００１６】この場合の接合は、Ｍｇ含有合金が溶融し
ない温度で、出来るだけ高温で行なうのが好ましい。Ｍ
ｇ含有合金が溶融する温度では、該合金表面に濃縮した
Ｍｇが合金中へ再溶解したり、蒸発したりして表面のＭ
ｇ濃度が減少し、アルミナとの反応性が低下する。ま
た、溶融合金中のＡｌやＳｉがアルミナ表面に接触し
て、アルミナとＭｇの直接的接触を妨げるので好ましく
ない。
ない温度で、出来るだけ高温で行なうのが好ましい。Ｍ
ｇ含有合金が溶融する温度では、該合金表面に濃縮した
Ｍｇが合金中へ再溶解したり、蒸発したりして表面のＭ
ｇ濃度が減少し、アルミナとの反応性が低下する。ま
た、溶融合金中のＡｌやＳｉがアルミナ表面に接触し
て、アルミナとＭｇの直接的接触を妨げるので好ましく
ない。
【００１７】本発明において、αアルミナ製部材とＭｇ
含有合金からなるインサート材の接合界面にスピネルを
主体とする反応層を形成して、αアルミナと該Ｍｇ含有
合金の接合を行なうのは、スピネルが化学的に安定で、
耐食性に優れているばかりでなく、表１に示す如く、熱
膨張係数がαアルミナの熱膨張係数に近いからである。
また、スピネルは、図１に示す如く、比較的広い組成範
囲で固溶体を形成するからである。
含有合金からなるインサート材の接合界面にスピネルを
主体とする反応層を形成して、αアルミナと該Ｍｇ含有
合金の接合を行なうのは、スピネルが化学的に安定で、
耐食性に優れているばかりでなく、表１に示す如く、熱
膨張係数がαアルミナの熱膨張係数に近いからである。
また、スピネルは、図１に示す如く、比較的広い組成範
囲で固溶体を形成するからである。
【００１８】
【表１】
【００１９】アルミナとインサート材の接合界面に形成
される反応層の熱膨張係数がαアルミナのそれに近いこ
とは、反応層とαアルミナの界面に発生する熱応力が小
さくなり、良好な接合界面が形成されることを意味する
ので、好ましいものである。また、反応層が広い組成域
の固溶体を形成することは、反応するＭｇＯとＡｌ2Ｏ3
の割合がずれても、目標とする反応層が容易に形成さ
れることを意味するので、好ましいものである。
される反応層の熱膨張係数がαアルミナのそれに近いこ
とは、反応層とαアルミナの界面に発生する熱応力が小
さくなり、良好な接合界面が形成されることを意味する
ので、好ましいものである。また、反応層が広い組成域
の固溶体を形成することは、反応するＭｇＯとＡｌ2Ｏ3
の割合がずれても、目標とする反応層が容易に形成さ
れることを意味するので、好ましいものである。
【００２０】本発明のセラミックス・セラミックス接合
体の製造に使用するインサート材またはインサート材表
面の少なくともαアルミナとの被接合面層の基材となる
金属は、使用目的、インサート材とセラミックス部材の
熱膨張係数の差、使用温度や使用雰囲気等の環境条件等
に応じて、融点、硬さ並びに耐食性等を考慮して、選択
すれば良いが、酸化物の標準生成自由エネルギーがＭｇ
Ｏの標準生成自由エネルギーより大きい金属が好まし
い。酸化物の標準生成自由エネルギーがＭｇＯの標準生
成自由エネルギーより小さい金属は、ＭｇＯより先に酸
化されてインサート材表面に酸化膜を形成し、スピネル
の形成を妨害するので、インサート材の基材および添加
成分として好ましくない。かかる金属としては、例え
ば、Ｃａ、Ｂｅ並びにＣｅがある。
体の製造に使用するインサート材またはインサート材表
面の少なくともαアルミナとの被接合面層の基材となる
金属は、使用目的、インサート材とセラミックス部材の
熱膨張係数の差、使用温度や使用雰囲気等の環境条件等
に応じて、融点、硬さ並びに耐食性等を考慮して、選択
すれば良いが、酸化物の標準生成自由エネルギーがＭｇ
Ｏの標準生成自由エネルギーより大きい金属が好まし
い。酸化物の標準生成自由エネルギーがＭｇＯの標準生
成自由エネルギーより小さい金属は、ＭｇＯより先に酸
化されてインサート材表面に酸化膜を形成し、スピネル
の形成を妨害するので、インサート材の基材および添加
成分として好ましくない。かかる金属としては、例え
ば、Ｃａ、Ｂｅ並びにＣｅがある。
【００２１】
【実施例】以下、本発明の実施例を図面に基づいて説明
する。まず、αアルミナ製部材とＭｇ含有Ａｌ合金から
なるインサート材の接合界面近傍の断面について、成分
分析を実施したところ、予想通り接合界面に反応層が形
成されていることが確認された。得られた結果から接合
界面に形成されている反応層の構成物質を推定して、作
成した模式図を図２に示す。
する。まず、αアルミナ製部材とＭｇ含有Ａｌ合金から
なるインサート材の接合界面近傍の断面について、成分
分析を実施したところ、予想通り接合界面に反応層が形
成されていることが確認された。得られた結果から接合
界面に形成されている反応層の構成物質を推定して、作
成した模式図を図２に示す。
【００２２】本発明のセラミックス・セラミックス接合
体では、図２に示す如く、αアルミナ製セラミックス部
材とＭｇ含有Ａｌ合金からなるインサート材との間に、
反応層が存在する。この反応層は、スピネル（ＭｇＯ・
Ａｌ2 Ｏ3 ）、ＭｇＯ、Ａｌ 2 Ｏ3 並びにＡｌで構成さ
れていると考えられる。反応層中のＡｌ濃度は、金属製
部材表面からアルミナ表面に向かって連続的に減少す
る。Ａｌ2 Ｏ3 の濃度はアルミナ表面からインサート材
表面に向かって連続的に減少し、スピネルとＭｇＯは反
応層中で一様な濃度分布をしている。
体では、図２に示す如く、αアルミナ製セラミックス部
材とＭｇ含有Ａｌ合金からなるインサート材との間に、
反応層が存在する。この反応層は、スピネル（ＭｇＯ・
Ａｌ2 Ｏ3 ）、ＭｇＯ、Ａｌ 2 Ｏ3 並びにＡｌで構成さ
れていると考えられる。反応層中のＡｌ濃度は、金属製
部材表面からアルミナ表面に向かって連続的に減少す
る。Ａｌ2 Ｏ3 の濃度はアルミナ表面からインサート材
表面に向かって連続的に減少し、スピネルとＭｇＯは反
応層中で一様な濃度分布をしている。
【００２３】同様に、マグネシア製部材と純Ａｌのイン
サート材の接合界面の反応層の模式図を図３に示す。や
はり、反応層は、スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ）、Ｍ
ｇＯ、Ａｌ2 Ｏ3 並びにＡｌで構成されていると考えら
れる。次に、実験例１〜５にて、本発明の実施例を説明
する。 実験例１（固相接合と液相接合の比較） 実験例１は、セラミックス製部材として、αアルミナま
たはスピネルを使用し、インサート材として、Ａｌ合金
を使用した接合体に関して、本発明（固相接合）と従来
条件（液相接合）で接合強度と耐食性を比較した。
サート材の接合界面の反応層の模式図を図３に示す。や
はり、反応層は、スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ）、Ｍ
ｇＯ、Ａｌ2 Ｏ3 並びにＡｌで構成されていると考えら
れる。次に、実験例１〜５にて、本発明の実施例を説明
する。 実験例１（固相接合と液相接合の比較） 実験例１は、セラミックス製部材として、αアルミナま
たはスピネルを使用し、インサート材として、Ａｌ合金
を使用した接合体に関して、本発明（固相接合）と従来
条件（液相接合）で接合強度と耐食性を比較した。
【００２４】接合は直径１２ｍｍφ、長さ２０ｍｍの２
本のセラミックス製部材の間に直径１２ｍｍφ、厚さ約
１ｍｍのインサート材を配置して、１０-3Ｐａの真空雰
囲気中で、該インサート材の固相線以下または以上に
て、４ｋｇ／ｍｍ2 で加圧を行ない接合した。これらの
接合体からＪＩＳ規格準拠の４×３×４０ｍｍの試験片
を切出して、４点曲げ試験を行った。さらに、その後そ
れぞれの試験片を４３０℃の溶融Ｎａ中に１２０時間浸
漬した後、４点曲げ試験を行った。結果を表２に示す。
本のセラミックス製部材の間に直径１２ｍｍφ、厚さ約
１ｍｍのインサート材を配置して、１０-3Ｐａの真空雰
囲気中で、該インサート材の固相線以下または以上に
て、４ｋｇ／ｍｍ2 で加圧を行ない接合した。これらの
接合体からＪＩＳ規格準拠の４×３×４０ｍｍの試験片
を切出して、４点曲げ試験を行った。さらに、その後そ
れぞれの試験片を４３０℃の溶融Ｎａ中に１２０時間浸
漬した後、４点曲げ試験を行った。結果を表２に示す。
【００２５】
【表２】
【００２６】なお、実施例１および２では真空中で該イ
ンサート材の固相線以下である５５０℃にて接合したた
め、該インサート材表面にＭｇが拡散し、接合前に存在
していたＡｌ酸化膜と反応し、Ｍｇ酸化膜を形成し、該
Ｍｇ酸化膜とαアルミナまたはスピネルと接触・反応し
てスピネル層を形成することにより接合を行なった。一
方、比較例１は従来法である。すなわち、接合温度が該
インサート材の液相線以上の６００℃であり、いわゆる
ロウ付により接合されている。
ンサート材の固相線以下である５５０℃にて接合したた
め、該インサート材表面にＭｇが拡散し、接合前に存在
していたＡｌ酸化膜と反応し、Ｍｇ酸化膜を形成し、該
Ｍｇ酸化膜とαアルミナまたはスピネルと接触・反応し
てスピネル層を形成することにより接合を行なった。一
方、比較例１は従来法である。すなわち、接合温度が該
インサート材の液相線以上の６００℃であり、いわゆる
ロウ付により接合されている。
【００２７】表２に示すように、実施例１および２では
Ｎａ浸漬後も接合強度の低下がほとんど現れないのに対
し、比較例１の接合体はＮａ浸漬後の接合強度が約１０
０ＭＰａと大きく減少した。このような結果となった理
由は、実施例１および２は接合界面が、溶融Ｎａに浸食
されない反応層で構成されているのに対し、比較例１は
液相接合なので、接合界面に溶融Ｎａに対して浸食され
やすいＳｉが粗大に偏析しているためである。
Ｎａ浸漬後も接合強度の低下がほとんど現れないのに対
し、比較例１の接合体はＮａ浸漬後の接合強度が約１０
０ＭＰａと大きく減少した。このような結果となった理
由は、実施例１および２は接合界面が、溶融Ｎａに浸食
されない反応層で構成されているのに対し、比較例１は
液相接合なので、接合界面に溶融Ｎａに対して浸食され
やすいＳｉが粗大に偏析しているためである。
【００２８】 実験例２（純ＡｌまたはＡｌ−Ｃｕ合金との接合） インサート材として、純ＡｌまたはＡｌ−２ｗｔ％Ｃｕ
合金を使用し、セラミックス部材としてスピネルを使用
した場合の接合体の比較である。この場合インサート材
は、表面にＡｌ酸化膜を形成するため、空気中で５５０
℃，１０時間の熱処理を施した。実験例２では、実験例
１と同一条件で、固相接合で接合した試料を４点曲げ試
験片に加工し、溶融Ｎａ中に１２０時間浸漬した後、４
点曲げ試験を行い、耐食性を評価した。結果を表３に示
す。
合金を使用し、セラミックス部材としてスピネルを使用
した場合の接合体の比較である。この場合インサート材
は、表面にＡｌ酸化膜を形成するため、空気中で５５０
℃，１０時間の熱処理を施した。実験例２では、実験例
１と同一条件で、固相接合で接合した試料を４点曲げ試
験片に加工し、溶融Ｎａ中に１２０時間浸漬した後、４
点曲げ試験を行い、耐食性を評価した。結果を表３に示
す。
【００２９】
【表３】
【００３０】なお、実施例７はセラミックス製部材とし
て被接合表面にスピネルを形成させたαアルミナを用い
て、純Ａｌと接合したものである。セラミックス製部材
としてαアルミナを使用した接合体の結果を比較例２、
３として表３に示した。表３に示すように、実施例３〜
７は接合界面にスピネルを含む反応層を形成するため、
Ｎａによる浸食を受けないが、比較例２、３は反応層を
形成せず、機械的に接合されているため、溶融Ｎａの侵
入を受けて剥離した。
て被接合表面にスピネルを形成させたαアルミナを用い
て、純Ａｌと接合したものである。セラミックス製部材
としてαアルミナを使用した接合体の結果を比較例２、
３として表３に示した。表３に示すように、実施例３〜
７は接合界面にスピネルを含む反応層を形成するため、
Ｎａによる浸食を受けないが、比較例２、３は反応層を
形成せず、機械的に接合されているため、溶融Ｎａの侵
入を受けて剥離した。
【００３１】また、実施例４と６はスピネルと純Ａｌの
接合であるが、接合温度の設定を、実施例４では５５０
℃とし、実施例６では６００℃とした。その結果、接合
温度を上げるとＮａ浸漬前の接合強度が３０ＭＰａ向上
した。 実験例３（異種セラミックスの接合） ２つの異なるセラミックス製部材を接合した結果を表４
の実施例８〜９に示す。接合条件および試験方法は実験
例１と同じであるので省略する。
接合であるが、接合温度の設定を、実施例４では５５０
℃とし、実施例６では６００℃とした。その結果、接合
温度を上げるとＮａ浸漬前の接合強度が３０ＭＰａ向上
した。 実験例３（異種セラミックスの接合） ２つの異なるセラミックス製部材を接合した結果を表４
の実施例８〜９に示す。接合条件および試験方法は実験
例１と同じであるので省略する。
【００３２】
【表４】
【００３３】実施例８は２つのセラミックス製部材の一
方をαアルミナ、他方をマグネシアとして、インサート
材をＡｌ−１０ｗｔ％Ｓｉ−１．５ｗｔ％Ｍｇ合金箔と
純Ａｌ板のクラッド材を使用した。そして、αアルミナ
との接合面にＡｌ−１０ｗｔ％−１．５％Ｍｇ合金面を
配置し、マグネシアとの接合面に純Ａｌを配置した。実
施例９はインサート材をＡｌ−１０ｗｔ％Ｓｉ−１．５
ｗｔ％Ｍｇ合金箔とＡｌ−２ｗｔ％Ｃｕ合金板のクラッ
ド材を使用し、マグネシアとの接合面にＡｌ−２ｗｔ％
Ｃｕ合金面を配置して接合した。
方をαアルミナ、他方をマグネシアとして、インサート
材をＡｌ−１０ｗｔ％Ｓｉ−１．５ｗｔ％Ｍｇ合金箔と
純Ａｌ板のクラッド材を使用した。そして、αアルミナ
との接合面にＡｌ−１０ｗｔ％−１．５％Ｍｇ合金面を
配置し、マグネシアとの接合面に純Ａｌを配置した。実
施例９はインサート材をＡｌ−１０ｗｔ％Ｓｉ−１．５
ｗｔ％Ｍｇ合金箔とＡｌ−２ｗｔ％Ｃｕ合金板のクラッ
ド材を使用し、マグネシアとの接合面にＡｌ−２ｗｔ％
Ｃｕ合金面を配置して接合した。
【００３４】その結果、表４に示すように、耐Ｎａ腐食
性は良好であった。 実験例４（窒素雰囲気および空気中での接合） セラミックス製部材にスピネルを使用し、インサート材
に純Ａｌを使用して、接合雰囲気を窒素および空気中と
した場合の結果を表５の実施例１０、１１に示す。接合
条件および試験方法は実験例１と同じであるので省略す
る。
性は良好であった。 実験例４（窒素雰囲気および空気中での接合） セラミックス製部材にスピネルを使用し、インサート材
に純Ａｌを使用して、接合雰囲気を窒素および空気中と
した場合の結果を表５の実施例１０、１１に示す。接合
条件および試験方法は実験例１と同じであるので省略す
る。
【００３５】
【表５】
【００３６】なお、接合雰囲気が空気の場合には（実施
例１１）、接合温度への昇温中にインサート材の予備酸
化処理を行わなくても、実施例１と同等の耐Ｎａ性を有
する接合体が得られている。 実験例５（接合後、接合界面の未反応インサート材を排
除した場合） 実施例６と同一条件で接合後、真空中で７００℃に昇温
し、1 ｋｇ／ｍｍ2 で加圧して、接合界面に残存する未
反応のインサート材を接合界面から排除した接合体を作
製した。溶融した純Ａｌを接合界面から排除した。結果
を表６に示す。
例１１）、接合温度への昇温中にインサート材の予備酸
化処理を行わなくても、実施例１と同等の耐Ｎａ性を有
する接合体が得られている。 実験例５（接合後、接合界面の未反応インサート材を排
除した場合） 実施例６と同一条件で接合後、真空中で７００℃に昇温
し、1 ｋｇ／ｍｍ2 で加圧して、接合界面に残存する未
反応のインサート材を接合界面から排除した接合体を作
製した。溶融した純Ａｌを接合界面から排除した。結果
を表６に示す。
【００３７】
【表６】表６に示すように、耐Ｎａ腐食性は良好であっ
た。
た。
【図１】スピネルの固溶体の存在を示すＡｌ2 Ｏ3 −Ｍ
ｇＯの平衡状態図である。
ｇＯの平衡状態図である。
【図２】本発明の実施例によるアルミナとＭｇ含有Ａｌ
合金の接合界面を構成する反応層および接合界面近傍の
成分の相対量を示す模式図である。
合金の接合界面を構成する反応層および接合界面近傍の
成分の相対量を示す模式図である。
【図３】本発明の実施例によるアルミニウムとマグネシ
アの接合界面を構成する反応層および接合界面近傍の成
分の相対量を示す模式図である。
アの接合界面を構成する反応層および接合界面近傍の成
分の相対量を示す模式図である。
Claims (2)
- 【請求項１】 二つのセラミックス製部材がインサート
材により接合されているセラミックス・セラミックス接
合体において、前記セラミックス製部材がαアルミナま
たはスピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2・Ｏ3）であり前記インサ
ート材がＭｇを含有するＡｌ合金であることを特徴とす
るセラミックス・セラミックス接合体。 - 【請求項２】 二つのセラミックス製部材がインサート
材により接合されているセラミックス・セラミックス接
合体において、前記セラミックス製部材の一方がαアル
ミナまたはスピネルであり、他方がマグネシアまたはス
ピネルであり、前記インサート材が２種の金属板を張り
合わせたもので、αアルミナまたはスピネルとの接合面
側の金属が純ＡｌまたはＡｌより非酸化性の元素を含む
Ａｌ合金であることを特徴とするセラミックス・セラミ
ックス接合体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP05056867A JP3119759B2 (ja) | 1993-03-17 | 1993-03-17 | セラミックス・セラミックス接合体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP05056867A JP3119759B2 (ja) | 1993-03-17 | 1993-03-17 | セラミックス・セラミックス接合体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06270336A JPH06270336A (ja) | 1994-09-27 |
| JP3119759B2 true JP3119759B2 (ja) | 2000-12-25 |
Family
ID=13039382
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP05056867A Expired - Lifetime JP3119759B2 (ja) | 1993-03-17 | 1993-03-17 | セラミックス・セラミックス接合体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3119759B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| TW200633947A (en) * | 2005-02-16 | 2006-10-01 | Ngk Insulators Ltd | Joined body and manufacturing method for the same |
-
1993
- 1993-03-17 JP JP05056867A patent/JP3119759B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH06270336A (ja) | 1994-09-27 |
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