JPH04188805A - 希土類ボンド磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は希土類ボンド磁石の製造方法に関する。

［従来の技術］ 従来Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類ボンド磁石の製造方法には、
次のようなものがある。

（１）特開昭５９−２１１５４９号公報やＲ，Ｗ、Ｌｅ
ｅ；　Ａｐｐｌ、Ｐｈｙｓ、Ｌｅｔｔ、Ｖｏｌ、４６（
８）、１５　Ａｐｒｉｌ　１９８５．ｐ７５０には、非
常に微細な結晶性の磁性相を持つ、メルトスピニングさ
れた合金リボンの微細片が樹脂によって接着されたＲ−
Ｆｅ−Ｂ磁石が開示されている。

この永久磁石は、アモルファス合金製造に用いる急冷薄
帯製造装置で、厚さ３０μｍ程度の急冷薄片を作り、そ
の薄片を樹脂と混練してプレス成形することにより製造
される。

（２）特開昭６０−１００４０２号公報やＲ，Ｗ、Ｌｅ
ｅ；　Ａｐｐｌ、Ｐｈｙｓ、Ｌｅｔｔ、Ｖｏｌ、４８（
８）、１５　Ａｐｒｉｌ　１９８５．ｐ７５０には、前
記（１）の方法で使用した急冷薄帯を、真空中あるいは
不活性雰囲気中で２段階ホットプレス法と呼ばれる方法
で異方性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ磁石を得、それを粉砕し
樹脂と混練してプレス成形することによりボンド磁石が
得られることが開示されている。

（３）日本金属学会秋期大会一般講演概要（１９９０）
では、合金インゴットを水素ガス雰囲気中で熱処理し合
金に水素を吸蔵した後、真空中で脱水素を行うと均一で
微細な強磁性結晶粒が得られこの合金を粉砕して得たボ
ンド磁石としたときの保磁力の向上をもたらし、またＺ
ｒ、　　Ｈｆ、　　Ｇａ等の元素は脱水素により微細な
強磁性Ｒ−Ｆｅ−Ｂ結晶が生成する際にこれらの結晶の
Ｃ軸を揃える効果を持っていて、ボンド磁石に成形した
場合の残留磁束密度を上げる働きがある事が開示されて
いる。

（４）特開昭６２−２７６８０３にはＲ−Ｆｅ−Ｂ系合
金を溶解、鋳造して熱間加工し、ついで常温で水素ガス
を吸蔵させ、真空中で脱水素を行った後粉砕しボンド磁
石に成形する方法が開示されている。

〔発明が解決しようとする課Ｍ］ しかしながら、上述のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類ボンド磁石
の製造方法は以下の様な欠点を有している。

（１）の方法で製造した希土類ボンド磁石は、原理的に
等方性であるので低エネルギー積であり、ヒシテリシス
ルーブの角型性も悪く使用する面に於て不利である。

（２）の方法で製造した希土類ボンド磁石は、ホットプ
レスを２段階に使うというユニークな方法であるが、量
産を考えると非効率的である。

（３）の方法は非常に有効な手段であるが、添加元素に
よる配向では配向が不十分で、残留磁束密度は十分とは
言えない。

（４）の方法は、熱間加工により結晶軸が配向し高い残
留磁束密度が得られるが、粉砕することにより保磁力が
大きく減少し実用には不十分である。

そこで本発明は上述のような問題点を解決するもので、
その目的とするところは、異方性を持つ高エネルギー積
のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類ボンド磁石を、効率良く製造す
る方法を提供するところにある。

［課題を解決するための手段］ 本発明の希土類ボンド磁石の製造方法は、Ｒ（ただしＲ
はＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種）、Ｆｅ、
Ｂを原料基本成分とし、該基本成分とする合金を溶解、
鋳造、熱間加工し、あるいは該基本成分の急冷薄帯を熱
間加工し、次いで水素ガス雰囲気中で熱処理し水素を吸
蔵させた後、真空中で脱水素を行った磁石粉末を用いる
事を特徴とする。

従来例（３）によると鋳造インゴットを水素中で熱処理
すると、初め数１０μｍの強磁性結晶が水素を吸蔵し一
旦ＲＨ２，Ｆｅ、Ｆｅ２Ｂ等の化合物に分解する。その
後真空中で脱水素する事により分解した元素が再結合し
０．３μｍオーダーの微細なＲ−Ｆｅ−Ｂ化合物が形成
される。この時Ｇａ、Ｚｒ、Ｈｆ等の微量元素が存在す
ると、再結合した微細なＲ−Ｆｅ−Ｂ結晶は、水素によ
り分解される以前の結晶軸方向にその結晶軸を揃える傾
向がある。したがって水素処理により作られる微細な結
晶は数１０μｍの範囲で結晶軸を揃えておりこの方法で
ボンド磁石を製造した場合ある程度の異方性が得られる
事になる。しかしながら、このような狭い範囲での結晶
粒の配向では、粉砕した磁性粉内に異なった結晶軸方向
を持つ微細結晶の混在が不可避であり、それがボンド磁
石にした場合の異方化を低める事になる。

そこで本発明では従来例（４）による熱間加工の方法に
より予め粗大な結晶粒の結晶軸を揃えてから、上述の水
素処理による結晶粒の微細化を行い、粉砕後の磁性粉末
中の微細結晶の結晶軸方向をより多く揃える事をによっ
て高残留磁束密度と高保磁力を持ち、高エネルギー積を
持つボンド磁石を製造できる事を見いだした。

以下、本発明における希土類ボンド磁石の好ましい組成
範囲について説明する。

希土類としては、Ｙ、　　Ｌａ、　　Ｃｅ、　　Ｐｒ、
　　Ｎｄ。

Ｓｍ、　　Ｅｕ、　　Ｇｄ、　　Ｔｂ、　　Ｄｙ、　　
Ｈｏ、　　Ｅｒ、　　Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕが候補として挙
げられ、これらのうち１種あるいは２種以上を組み合わ
せて用いる。

最も高い磁気特性はＰｒで得られるので、実用的には、
　Ｐｒ、　　Ｐｒ−Ｎｄ合金、Ｃｒ−Ｐｒ−Ｎｄ合金等
が用いられる。少量の重希土元素、例えばＤｙ、’ｒｂ
等は保磁力の向上に有効である。

Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の主相はＲ２ＦｅｚＢである。

従ってＲが８原子％未満では、もはや上記化合物合物を
形成せず高磁気特性は得られない。一方Ｒが３０原子％
を越えると非磁性のＲリッチ相が多くなり磁気特性は著
しく低下する。よってＲの範囲は８〜３０Ｗ、子％が適
当である。しかし高い残留磁束密度のためには、好まし
くはＲ８〜２５原子％が適当である。

Ｂは、Ｒ２Ｆｅ＋ｔＢ　相を形成するための必須元素で
あり、２原子％未満では菱面体のＲ−Ｆｅ系になるため
に高保磁力は望めない。また２８原子％を越えるとＢに
富む非磁性相が多くなり、残留磁束密度は著しく低下し
てくる。しかじ高保磁力を得るためには、好ましくはＢ
８８原子以下がよく、それ以上では微細なＲ２Ｆｅ＋ａ
Ｂ相を得ることが困難で、保磁力は小さい。

Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕ、Ｐｄ等の元素は保磁力著しく増加さ
せる効果を有する。しかし、これらの元素は非磁性元素
であるため、その量を増すと残留磁束密度が減少するの
で、６原子％以下が好ましい。

Ｃｏは本系磁石のキュリー点を増加させるのに有効な元
素であるが、保磁力を小さくするので５０原子％以下が
よい。

Ｚｒ、Ｈｆ、Ｇａ等の元素は脱水素により微細な強磁性
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ結晶が生成する際にこれらの結晶のＣ軸を
揃える効果を持っているが、これらの元素は非磁性であ
るため多すぎると残留磁束密度は低下しまた同時に保磁
力の低下をまねくので５原子％以下が好ましい。

熱間加工における温度は再結晶温度以上が望ましく、本
発明Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金においては好ましくは５００℃
以上である。

水素吸蔵および脱水素を行う温度は、強磁性相の希土類
元素と水素との反応温度によって決定されるが、大気圧
の水素と合金では５００°Ｃ以下では微細結晶生成のた
めの反応が起こらず、また１０００℃を超えるとＲ２Ｆ
ｅ口Ｂが急激に粒成長して保磁力を失うのでそれ以下が
望ましい。

［実施例］ （実施例１） アルゴン雰囲気中で誘導加熱炉を用いて、第１表に示し
た組成の合金を溶解し、峙遺した。この時、希土類、鉄
及び銅の原料としては９９，９％の純度のものを用い、
ボロンはフェロボロンを用いた。

こうして得られた鋳造インゴットを鉄製のカプセルに入
れ、脱気し、密封した。これに、　９５０℃で加工度３
０％の熱間圧延を空気中で　４回行い、最終的な加工度
が７６％になるようにした。

またこの熱間加工時においては、合金の押される方向に
平行になるように結晶の磁化容易軸は配向した。

この圧延材を雰囲気管理出来るステンレス銅製の電気炉
に入れた後、電気炉を１０−’Ｔｏｒｒまで排気し７６
０Ｔｏｒｒの水素ガスで置換した。

その後８００°Ｃに加熱し３時間保持し水素を合金に吸
蔵させた後ふたたび１時間かけて１０−’Ｔ。

ｒｒまで排気して脱水素を行いアルゴンガスで急冷した
。水素処理の終わった合金インゴットをスタンプミルで
１０分、ライカイ機で３０分粉砕したのち１．５ｗｔ％
のエポキシ樹脂と混練し１５ｋｏｅの磁場中７ｔｏｎ／
ｃｍ−２でプレスしキュアー処理を行いボンド磁石を作
製した。

また水素処理の効果を比較するため同じ組成の合金をア
ルゴンガス雰囲気中で１０００℃２４時間の熱処理をし
、次に４７５℃において２時間の熱処理を施したインゴ
ットを同様に粉砕、樹脂と混練、成形した。

さらに熱間加工の効果を比較するために、熱間加工を行
わず、鋳造インゴットをそのまま水素処理し同様な条件
で成形したボンド磁石も作製した。

成形したボンド磁石の磁気特性を最大印加磁場２５ｋＯ
ｅのＢ−Ｈトレーサーで測定した結果が第２表である。

第　　１　　表 第　　２　　表 第２表に示されているように、本発明の熱間加工後水素
処理を行った磁石粉末で作製したボンド磁石はその他の
比較例と比べて高い保磁力が得られており、また熱間加
工により高残留磁束密度が得られ、高エネルギー積のボ
ンド磁石が得られることがわかる。

（実施例２） 第１表に示されている組成の合金を、単ロール真空メル
トスピニング装置を用いてロール速度２０ｍ／秒程度で
急冷薄帯とした。この急冷薄帯を鉄製のカプセルにつめ
て、脱気し、密封した。これに、　９５０°Ｃで加工度
３０％の熱間圧延を空気中で４回行い、最終的な加工度
が７６％になるようにした。

またこの熱間加工時においては、合金の押される方向に
平行になるように結晶の磁化容易軸は配向した。

この後、水素雰囲気中、実施例１と同様に水素雰囲気中
で７５０°Ｃ３時間の熱処理により水素を吸蔵させ、排
気により脱水素処理を施し急冷した圧延材を、実施例１
と同様に粉砕、樹脂と混線、成形し磁気特性を測定した
。

また水素処理の効果を比較するため同じ組成の急冷薄帯
を圧延後アルゴン雰囲気中１０００°Ｃで２４時間熱処
理し、次に４７５°Ｃで２時間熱処理したサンプルを同
様にボンド磁石に成形し磁気特性を作製した。

さらに熱間加工の効果を比較するために、熱間加工を行
わず、訪造インゴットをそのまま水素処理し同様な条件
で成形したボンド磁石も作製した。

成形したボンド磁石の磁気特性を最大印加磁場２５ｋＯ
ｅのＢ−Ｈトレーサーで測定した結果が第３表である。

第　　３　　表 第３表に示されているように、急冷薄帯を用いた場合に
おいても本発明の熱間加工後水素処理を行った磁石粉末
で作製したボンド磁石はその他の比較例と比べて高い保
磁力が得られており、また熱間加工により高残留磁束密
度が得られ、高エネルギー積のボンド磁石が得られるこ
とがわかる。

［発明の効果コ 上述のように本発明によるれば、Ｒ（ただしＲはＹを含
む希土類元素のうち少なくとも１種）、Ｆｅ、Ｂを原料
基本成分とし、該基本成分とする合金を溶解、訪造、熱
間加工し、あるいは該基本成分の急冷薄帯を熱間加工し
、次いで水素ガス雰囲気中で熱処理し水素を吸蔵させた
後、真空中で脱水素を行った磁石粉末を用でボンド磁石
を製造する事により次のような効果を持つ。

（１）水素処理により強磁性結晶粒が微細化により、保
磁力ｉＨｃを高める事ができる。また熱間加工による結
晶軸の機械的配向により、高残留磁束密度、高エネルギ
ー積のボンド磁石が実現でき（２）従来の方法に比べて
大量の処理が可能であるので、製造コストを下げる事が
できる。

また高い磁気特性を持つ磁石の安定供給により、モータ
ー及びモーターを組み込んだ電子機器の小型化、信頼性
向上に多大の効果を有するものである。

以上 出願人　セイコーエプソン株式会社

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）Ｒ（ただしＲはＹを含む希土類元素のうち少なく
   とも１種）、Ｆｅ、Ｂを原料基本成分とし、該基本成分
   とする合金を溶解、鋳造し、鋳造合金を熱間加工した後
   、水素ガス雰囲気中で熱処理し水素を吸蔵させた後、真
   空中で脱水素を行ってから粉砕した磁石粉末を用いる事
   を特徴とする希土類ボンド磁石の製造方法。
2. （２）請求項１記載の組成を持つ急冷薄帯を熱間加工し
   、次いで水素ガス雰囲気中で熱処理し水素を吸蔵させた
   後、真空中で脱水素を行ってから粉砕した磁石粉末を用
   いる事を特徴とする希土類ボンド磁石の製造方法。