JPH04163002A - 複合繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、射出成形および押出成形等に用いることがで
きる複合繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製造方法に関
するものである。

（従来の技術） 繊維強化エンジニアリングプラスチック（以Ｆエンプラ
と略す）等の繊維強化熱可塑性樹脂コンポジットは、射
出成形を中心に着実に市場が成長しており、今やきわめ
て１要なＬ集用材料になってきている。これらのエンプ
ラにおけるペレットの作製方法は一般的には例えば繊維
を強化材とする場合では混練り機を用いて溶融させたマ
トリックス樹脂中に補強繊維となる繊維を３　ｍｍ程に
カットし混合した後押出しだし、冷却・固化後２〜３冒
嘗程の長さのペレットにするという方法により製造が行
われている。また、特公昭６３−３７８９４号公報で述
べられているように溶融させた熱可塑性樹脂浴中を開繊
させた補強繊維を通過させ補強繊維間に熱可塑性樹脂を
含浸させた後約１０龍の長さに切断することにより長繊
維強化ペレットを得る方法が開発されている。また、補
強繊維間に熱可塑性樹脂の微粒子を充填させた後、該繊
維を加熱し熱可塑性樹脂の微粒子を加熱溶融させ、その
後雄雌のかん合ロールを用いて補強繊維間に熱可塑性樹
脂を含浸させる方法も開発されている。

ところが、これらの方法は、いずれも単一の繊維強化ペ
レットの製造方法であり、より効果的な特性を有する複
合繊維強化ペレットを製造するには、非常な困難が伴な
う。また効率化の点においても充分ではない。そこで、
優れた特性をもつ複合繊維強化ペレットを効率よく製造
する方法の発明が望まれている。

（発明が解決しようとする課題） 前述のような従来のコンパウンディング法ニヨり複合繊
維強化の射出成形用ペレットを作製することは可能であ
る。ただし該ペレット中の補強繊維の長さは、たかだか
１１程度であり、まして該ペレットを射出成形した成形
品中での該繊維の長さは、数百−以下となってしまうた
め繊維の補強効果が低下し、耐衝撃性、高温下での曲げ
強度、摩耗特性や耐疲労性等の物性が不１−分であった
。

また、熱可塑性樹脂の溶融浴中にて含浸させる方法、補
強繊維中に熱ｎＪ塑性樹脂の微粒子を充填させた後、加
熱溶融させ長繊維強化熱可塑性樹脂を得る方法では、ペ
レット中の２種以上の補強繊維の樹脂による濡れが同一
とならず、該ペレット使いの射出成形品の特性が、今一
つ不十分である。

また、２種以上の補強繊維を、同程度に開繊させ同時に
、かつ連続的に含浸処理を施こす必要があるため、おの
ずから製造速度に限界がある等の問題が依然として残さ
れている。そこで本発明は、かかる問題を解決し、より
含浸性が良好で、かつより効率のよい複合繊維強化熱可
塑性樹脂ペレ。

トを製造する方法に関するものである。

（課題を解決するための手段） 本発明は、上述のような課題を解決するためのものであ
り、補強繊維と熱可塑性ａ機繊維とからなる混繊度１０
％以上の混繊糸と、前記補強繊維とは異なる補強繊維と
前記熱可塑性有機繊維とからなる２種類以ヒの混繊度１
０％以上の混繊糸を引揃え、輻射加熱及び対流加熱の一
方もしくは併用した加熱域へ供給し、該熱可塑性有機繊
維を溶融した後、加圧・賦形域へ供給して得られるロッ
ド状複合繊維強化熱可塑性樹脂と３〜６０■會の長さに
切断してなる補強繊維を２０〜７５ｗｔ％含む複合繊維
強化熱可塑性樹脂ペレットの製造方法を提供するもので
ある。

即ち、補強繊維と熱可塑性繊維とを公知の方法で混繊し
て混繊糸を得る。この際、補強繊維の特性を考慮して適
正な混繊方法を選択することが重要である。例えば、補
強繊維がガラス繊維の場合には、ロッドなどの緩い擦過
作用を施し、繊維束を開繊させた後、熱可塑性繊維と重
ね合わせ、混繊用エアーノズルにて混繊し、混繊糸を得
る方法、あるいは静電気による反撥力を利用し、ガラス
繊維、熱可塑性繊維とも開繊させ、リヤガイドを用いて
混繊後、補助的にエアーノズルにて混繊させる方法など
が好ましい。補強繊維がカーボン繊維の場合には、サイ
ズ剤の付着のないものを使用し、凹タイプ弓型ガイドと
凸タイプ弓型ガイドの組合わせにより開繊し、開繊した
熱可塑性繊維と重ね合わせた後、再び凹、凸タイプのリ
ヤガイドの組合わせにより、混繊する方法の如き、カー
ボン繊維に極力、損傷を与えない方法が好ましい。この
ような方法にて、混繊度が１０％以上の混繊糸を得る。

ここでの混繊度とは、次式により示されるものである。

ここでＮは補強繊維の総本数を示し、Ｎ　ｃ　Ｘは補強
繊維がいくつかの群（グループ）に分割されているとき
のそのグループの個数を示し、Ｘは群のなかにおける特
定な１個の群内のフィラメント数を示している。上記の
式において１００Ｘ（Ｎ−Ｘ）／Ｎ−１は、混繊状態を
意味し、Ｘが小さいほど混繊状態が良好である。また、
ＮＣＸ／Ｎ／Ｘは重みである。混繊率が１０％より低い
値では後のペレット化の工程において含浸性等において
よいペレットを作製することが難しく好ましくない。ま
た、補強繊維の含有率を２０ｆｔ％から７５ｗｔ％とじ
ているのは補強繊維の含有率が２０ａｔ％より少ないと
耐衝撃性や耐疲労性等の物性が相対的に低くなり、また
、７５ｗｔ％より多い場合では補強繊維のマトリ、クス
樹脂による含浸が十分でなく良好な機械特性を有する成
形品を得ることかできす本発明の効果が十分に発揮され
ないため、好ましくない。ここで、混繊糸を使用する理
由は、２種以上の補強繊維を含むペレットを容易に作製
することができ、かつトータルとしての補強繊維の含有
率を高くすることができるからである。

次いで該２種以上の混繊糸を所望の補強繊維の比率、及
びトータルの比率となるよう複数本引き揃え熱可塑性繊
維の融点以−トの温度で輻射および強制対流のどちらか
もしくは両加熱方法を併用することにより連続的に加熱
し熱可塑性繊維を溶融させる。輻射による加熱方法とし
ては遠赤外線、近赤外線のどちらかもしくは両方の照射
を利用することができ、なかでも遠赤外線、近赤外線の
両輻射加熱を併用するのが好ましく、その場合最初遠赤
外線にて熱可塑性樹脂繊維を半溶融させた後更に近赤外
線により完全溶融させることにより熱可塑性樹脂を熱劣
化させることなく溶融させる。

また、強制対流加熱の方法としては空気もしくは窒素の
気体を加熱噴射する方法を利用することができる。この
様な加熱した気体を該複合繊維に噴射することは加熱さ
れ難い空気を加熱する一トにおいて効率のよい方法であ
る。また熱可塑性樹脂の酸化劣化を防ぐためには不活性
ガスである窒素を用いることが望ましい。

このようにして熱可塑性繊維を溶融させた複合繊維に雄
雌の−・対もしくは複数対のかん合ロールを用いて圧力
を連続的に付与することによりロッド状繊維強化熱可塑
性樹脂を作製することが好ましく、かん合ロールは金属
製、セラミック製が使用可能であり、金属製がより好ま
しい。圧力付与に用いる雄雌かん合ロールの溝幅は以Ｆ
のようなものを用いることが好ましい。

１）　、　＝　ａ　Ｘ　ｂ　ｎ−Ｉ ｂｎ　：ｂ、、の後に続（ロールの溝幅ａ：満溝幅り係
数　０．５≦ａ≦１．０ｂ１の溝幅＝３〜５龍 ｎ＝２〜１０ 即ち雄雌かん合ロールは二対もしくはそれ以ヒ通常は１
０対まで用いることができるが多数対用いる場合では溝
幅をすべて同しもしくは徐々に狭くしてもよい。徐々に
溝幅を狭（する場合においては、溝幅を徐々に狭くする
ことにより溶融複合繊維中のボイドが除去され、よりロ
ッド状繊維強化熱可塑性樹脂の成形性がよくなり、ひい
ては含浸性がよく成形性のよいペレットを作製すること
ができる。ペレットの幅は１〜８龍、より好ましくは２
〜５．０．、である。８１１以上では射出成形時にペレ
ットの食い込み性が悪く好ましくない。

また、幅が１．０１以下の場合ではペレットが射出成形
時に破損し補強繊維の損傷も大きくなり好ましくない。

複合繊維に加える金属製かん合ロールによる圧力の線圧
は５　Ｘ　１０−４１＜ｇ　／　ｃ箇・ｄｅｎ〜１　、
５　Ｘ　１０−”ｔｇ／　ｃｓ　・ｄｅｎであることが
好ましい。線圧が５　Ｘ　１０−’ｋｇ／　ｃ■・ｄｅ
ｎ以下ではボイドがペレット中に多く発生するため好ま
しくな（また、線圧か１　、　５　Ｘ　１０−３に、／
　ｌｊ　ｍ　ｄｅｎ以上ではペレット中において補強繊
維の破損が発生するため好ましくない。

ロールの表面温度は、用いる熱可塑性樹脂の種類によっ
ても異なるが、ペレットの含浸性と操業性を考えると溶
融域を出て、すぐに配置されている雄雌かん合ロールの
表面温度は、５℃〜８０℃が好ましい。その後に統く雄
雌かん合ロールの表面温度は２０℃から、ガラス転移温
度（Ｔｇ）プラス１００℃程度が目安となり、融点の存
在する樹脂に関しては、融点マイナス５０℃程度が好ま
゛しい。この温度範囲の根拠を次に記す。ロールの表面
温度が５℃より低温であると溶融した複合繊維の溶融熱
可塑性樹脂が急冷され固化が急速に始まってしまうため
ペレットへの賦形性およびボイドの除去が困難となり好
ましくない。また、１ｇ＋１００℃又は融点−５０℃よ
り高温の場合では溶融した混繊糸がロールに巻き付きま
た、樹脂の熱劣化が生じる等の問題が牛し良好なペレッ
トが得られない。しかも、ペレット作製上の操業性もよ
くないため好ましくない。また、雄雌かん合ロールの配
置は酸ロールのみがＦ側にあってもよいしまた、雌ロー
ルと雄ロールとが交互に下側に位置していてもよい。

以上のようにして得られたロッド状繊維強化熱可塑性樹
脂をペレタイザーにより３〜６０■嘗の長さにカットし
ペレットを得る。ペレットの長さは射出成形品中での補
強繊維の長さを長くし機械物性を請めるために３雪１以
上である必要があり、また、成形時におけるペレットの
スクリューへの供給性の点からは、６０■ｌ以下である
ことが必要である。

尚、本発明で用いることができる補強繊維はガラス繊維
、カーボン繊維そしてアラミド繊維等の連続繊維がある
がこれらの繊維に限定されるものではない。

これらの補強繊維を、目的とする物性を得るために組み
合わせる。組み合わせる方法を下記する。

連続タイプの補強繊維と連続タイプの熱可塑性有機連続
繊維を混繊した連続繊維混繊糸（以下、糸−八と記す）
、非連続タイプの補強繊維と非連続タイプの熱ｉｊＪ塑
性有機連続繊維を混繊した非連続繊維混繊糸（以下、糸
−Ｂと記す）、連続タイプの補強繊維と非連続タイプの
熱可塑性有機連続繊維を混繊した複合混繊糸（以下、糸
−〇と記す）及び非連続タイプの補強繊維と連続タイプ
の熱１丁塑性有機連続繊維を混繊した複合混繊糸（以下
、糸−〇と記す）の４タイプの混繊糸を適宜、目的に応
じて組み合わせる。勿論補強繊維の種類によって、前記
Ａ−Ｄの４タイプのうち、最も適したタイプが存在する
場合は、そのタイプを選択する。

また熱可塑性繊維の種類に応じても、適した混繊タイプ
が存在する場合は、そのタイプを選択する。

なお、本発明で用いることができる熱可塑性繊維は、た
とえばポリプロピレン、ナイロン６、ナイロン６６、ポ
リブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレー
ト、ポリフェニレンサルファイド、ポリカーボネート、
ポリエーテルエーテルケトン等があるが、これらの熱可
塑性繊維に限定されるものではない。

但し糸−Ｂ、Ｄのタイプの混繊糸を構成する非連続補強
繊維の平均繊維長は、得るペレット長とも関係するが、
極力長い程好ましく、具体的には５０１以上がよい。上
限は、その混繊糸の製造工程に制約がある場合はそれを
優先させるが、制約がない場合は、製造コストが高くな
らない範囲で、長くするのが好ましい。

これらのタイプの混繊糸を用いる理由の１つは、ペレッ
トを得るための、製造コストが安くなることが挙げられ
る。勿論、補強繊維の種類を変えた糸−Ａ同志など、１
つのタイプの混繊糸を用いることは、可能である。これ
らいずれの場合にも混繊糸の混繊度は１０％以ヒである
ことが、スムーズな熱可塑性繊維の溶融、および補強繊
維が分散したペレットを得るために必須である。

混繊していない場合、すなわち２種以上の補強繊維と熱
可塑性繊維を引き揃えて、供給した場合、加熱域で、熱
＝Ｊ塑性繊維が溶断してしまい、連続した形態を保たな
くなり、満足なロッド状複合繊維強化熱可甲性樹脂を得
ることか出来ない。したがって、該ロッドを切断した場
合は、熱可塑性樹脂がまったく、あるいはほとんど存在
しないペレ、トとなり、実用に供し得ない。

混繊糸を用いる場合でも、混繊度が１０％以下の場合に
は、後のペレット化の［程において含浸性等において良
好なペレ・ソトを作製することが難しく好ましくない。

（実施例） 実施例Ｉ Ｅ−ガラス繊維５７５Ｔｘ　（５１７５Ｄｅｎ）を補強
繊維とし、ナイロン６繊維５１７５Ｄｅｎ−１０３５Ｆ
１１を熱可塑性繊維として用い、混繊度５４％の混繊糸
−１を作成した。また炭素繊維１２Ｋを補強繊維とし、
ナイロン６繊維７５００Ｄｅｎ　−１５００ＦＩｌを熱
可塑性繊維として用い、混繊度３１％の混繊糸−２を作
製した。混繊糸製造方法をＦ記する。

混繊糸−にＥ−ガラス繊維（ダイレクトロービング）を
解舒装置にて無撚解舒 し２本のロッドにて擦過させ、ナ イロン６繊維を静電気発生装置に て各々を開繊させた後、混繊用工 アーノズルにて ４ｋｇ／−のエア圧にて混繊糸を２５０ｍ／ｍｉｎの速
度にて製造した。

混繊糸−２＝ノーサイジングのカーボン繊維を凸状弓ヤ
（ガイドと凹状リヤガイド の組み合わせにより、ポリエステ ル繊維をエアーノズルにより、各 々開繊させた後、各々の繊維を凹 状すヤガイドヒで重ね合わせ、 その後、凸状リヤガイドと凹状リヤガイドＥを通し、そ
の後集束性の付与を主目的として混繊用エアーノズルを
用いて、混繊糸を製造した。該エアーノズルの圧力は０
．７ｋｇ／ｃｒｄとした。製造速度は５０ｍ／■１ｎで
あった。

このようにして得た混繊糸−１を２本と混繊糸−２を３
本引揃えて、遠赤外線ヒーターにて１６０℃まで昇温し
、引き続き、遠赤外線ヒーターを設置した加熱域に加熱
窒素ガスをＩＮｍ／ｈ流しながら、該混繊糸を２９０℃
まで昇温し、ナイロン６繊維を溶融させた後ステンレス
スチール製、直径１００酊の４対の雄雌カン合ロール（
溝幅３龍）により圧力を付与することにより、幅が３．
１、厚みが約１■■のロッドを成形し、該ロッドをｌＯ
■冒の長さにカットして複合繊維強化熱ｆｉＴ塑性樹脂
ペレントを得た。

Ｆ２のようにして得たペレットを射出成形機により成形
した後、成形品の機械特性を調べた。成形機および成形
条件は以下のようにして行った。

射出成形機：型締圧　１６０　ｔｏｎ 射出成形条件 成形温度　　　　＝２８５℃ スクリュー径　　：φ５０−曹 スクリューＬ／Ｄ　：　１９ スクリュー圧縮比（深さ比）：２．１ 全型温度　　　　二８０℃ 尚、以ドに述べる複合繊維強化熱可塑性樹脂ロッド状物
の評価はボイド率を以ト°のように算出し評価を行った
。

Ｔｄ：繊維強化、ｌｌｌ’ｌｌ　ＴｈＪ塑性樹脂ロット
状物の理論密度 Ｍｄ：実際の密度 また、射出成形品の評価は曲げ試験（ＡＳＴＭＤ７９０
に準拠）、引っ張り試験（ＡＳＴＭ　Ｄ　７３８に準拠
）、アイゾツト衝雫試験（ＡＳＴＭ　０２５Ｇに準拠）
により行った。

表１に得られたロッド状物および射出成形品の機械特性
を掲げた。

比較例１ 実施例１における混繊糸−１の代わりに、Ｅ−ガラス繊
維とナイロン６繊維を引き揃えた繊維を供給した。この
場合は、加熱域にてナイロン６繊維が溶断してしまい、
満足なロッド状物を得ることができなかった。

比較例２ 実施例１における混繊糸−１の混繊度を１２％、混繊糸
−２の混繊度を１０％とした。得られたロッド状物は、
ガラス繊維と炭素繊維の浮きが見られ、またボイド率も
大きな値であり、含浸の悪いものであった。該チップを
射出成形した際、主−として補強繊維の浮きが起因して
計μ性が不安定であった０ 比較例３ ナイロン６樹脂を２８０°Ｃにて加熱・溶融し、槽中に
定電供給した。該槽に、凹型、凸型のリヤローラにより
開繊したガラス繊維と炭素繊維（実施例１に用いたのと
同じもの）を浸漬させた後、ダイにて余分のナイロン６
樹脂を絞り、かつ賦形した。その後、実施例１と同じよ
うに１０．、長にカントし、チップとした。チップ断面
を観察すると、ガラス繊維及び炭素繊維の分散が不充分
で、かなりの偏在が認められた。

比較例４ 実施例１で用いたガラス繊維とナイロン６繊維からなる
混繊糸−１のみを使用し、実施例１と同じ方法にてチッ
プ化、そして射出成形を実施した。

比較例５ 実施例１で用いた炭素繊維とナイロン６繊維からなる混
繊糸−２のみを使用し、実施例１と同じ方法にてチップ
化、そして射出成形を実施した。

実施例２ 実施例１で用いた混繊糸−１と、ｆ配力法にて製造した
混繊糸−２を用いて、実施例１と同じ方法にてチップ化
、そして射出成形を実施した。

混繊糸−２の製造方法：連続の炭素繊維を、３対のロー
ラーにて、伸長切断し、スライバーとした後に、同様に
スライバーとしたナイロン６短繊維と混紡し紡績糸を製
造した。紡績糸の番手はＮｍ５／２、撚係数は下撚が１
．５、上撚が１．０であり、その繊維の平均繊維長は１
００■會であった。又混繊度は７０％であった。その紡
績糸１２本と実施例１と同じ混繊糸−１，２本を引き揃
えて、実施例１と同じ製法にてチップ化、そして射出成
形を実施した。

実施例１とほぼ同等の加工性であった。

比較例６ 実施例２における混繊糸−１に代えて、比較例１で用い
たガラス繊維とナイロン６繊維の連続繊維からなる引揃
え糸を使用した。

この場合も比較例１と同じ（、加熱域にて、上記引揃え
糸を構成しているナイロン６繊維が溶断してしまい、膚
足なロンド状物を得ることができなかった。

上記の実施例１．２及び比較例１〜６の射出成形品特性
を表１に示す。

比較例１．６は、滴足なロッド状物を得ることができな
かったため、表１の特性欄には、′−”印を入れた。

比較例４．５と、実施例１又は２を比較すると、比較例
４の短所である曲げ弾性率の値が実施例１．２では、大
巾に改善されており又、比重の点でも軽くなっている。

一方比較例５の短所であるアイゾツト衝撃強度の値が、
実施例１．２では大巾に改善されている。このように２
種あるいはそれ以上の補強繊維を有効に用いることによ
り、目的に応じた、バランスの良い特性を有する射出成
形品を得ることができる。

本実施例では、射出成形品の物性のみを示したが、本発
明方法により得られる複合繊維強化熱可塑性樹脂ロッド
状物を、例えば５０龍程度にカットシ、圧縮成形を行う
ことも、上記射出成形品と同様に有効である。

以ド余白 （発明の効果） 前述の実施例および比較例の結果より本発明による複合
繊維強化熱ｉ丁型性樹脂ペレットの製造方法により得ら
れたペレットを用いることにより機械特性に優れた射出
成形品を得ることかできた。

また前述のごとき方法により作製されたペレットを用い
ることにより成形品中の補強繊維の長さが長（機械物性
に優れた成形品を得ることができる。また、本発明によ
るペレットは＝一般的な射出成形をはじめとして、押し
だし圧縮成形等の他の方法にも適用することが可能であ
る。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の＝一定の断面形状を有する熱可塑性コ
ンポジット材料を製造する装置の全体図で、図における ■、■′　：混繊糸 ■：供給ロール ■：第１加熱ゾーン ■：第２加熱ゾーン ■：熱町塑性繊維成分が溶融している糸条■、■′、■
、■′　：雄雌かん合ロール■：引取り用ベルト ■：糸条の冷却部 ［相］二目的物（一定断面を有する熱可塑性コンポジン
ト材料） 第２図は第１図の■、■で示される雄雌かん合ロール部
分の正面図及び側面図である。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 補強繊維と熱可塑性有機繊維とからなる混繊度１０％以
   上の混繊糸と、前記補強繊維とは異なる補強繊維と前記
   熱可塑性有機繊維とからなる混繊度１０％以上の混繊糸
   を引揃え、輻射加熱及び対流加熱の一方もしくは併用し
   た加熱域へ供給し、該熱可塑性有機繊維を溶融した後、
   加圧・賦形域へ供給して得られるロッド状複合繊維強化
   熱可塑性樹脂を３〜６０ｍｍの長さに切断してなる補強
   繊維を２０〜７５ｗｔ％含む複合繊維強化熱可塑性樹脂
   ペレットの製造方法。