JPH0340913A - Production of pulverized body of silicon carbide - Google Patents
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Abstract
Description
【発明の詳細な説明】
（技術分野）
本発明は、分子化学的手法によって炭化ケイ素微粉体を
有利に合成する方法に係り、特に焼結性が良く、凝集し
ていない微粒を安価に製造する方法に関するものである
。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION (Technical Field) The present invention relates to a method for advantageously synthesizing silicon carbide fine powder by a molecular chemical method, and particularly for manufacturing fine particles having good sinterability and not agglomerated at a low cost. It is about the method.
（背景技術）
炭化ケイ素焼結体は、化学的に、また熱的にも極めて安
定な材料であり、しかも高温で優れた強度を示すために
、高温用構造材料として大いに期待されている。そして
、従来から、かかる炭化ケイ素焼結体の製造に用いられ
る炭化ケイ素粉体としては、工業的には、シリコンまた
はケイ酸と炭素の粉体とから、固相反応により、１４０
０″Ｃ〜２０００°Ｃの温度で製造されてきた。このた
め、微細で凝集していない粉体が得られず、焼結性の悪
いものであったのであり、そしてその焼結性の不良さが
、ホウ素、炭素或いは炭化ホウ素を助剤として用いても
、なお２０００°Ｃ以上の温度を採用しなければ良好な
焼結体が得られない理由となっていたのである。このよ
うな状況下、焼結性の良い、微細で凝集していない、均
質な炭化ケイ素微粉体が要求されているのである。(Background Art) Silicon carbide sintered bodies are chemically and thermally extremely stable materials and exhibit excellent strength at high temperatures, so they are highly anticipated as high-temperature structural materials. Conventionally, silicon carbide powder used for manufacturing such silicon carbide sintered bodies has been industrially produced by solid phase reaction of silicon or silicic acid and carbon powder.
It has been manufactured at temperatures ranging from 0"C to 2000°C. For this reason, fine, non-agglomerated powder cannot be obtained, resulting in poor sintering properties, and This quality was the reason that even if boron, carbon, or boron carbide was used as an auxiliary agent, a good sintered body could not be obtained unless a temperature of 2000°C or higher was used.Situation like this Second, there is a need for fine, non-agglomerated, and homogeneous silicon carbide fine powder with good sinterability.
ところで、このような要求に対処するために、近年、液
相法による炭化ケイ素粉体の合成手法が提案され（例え
ば、米国特許第４６０６９０２号明細書参照）、それに
よると、先ず、ナトリウム金属を分散したｎ−へブタン
溶媒中に、四塩化ケイ素と四塩化炭素のｎ−へブタン溶
液を滴下し、１３０°Ｃ前後の温度で反応させた後、溶
媒を分離して、炭化ケイ素のプレカーサと塩化ナトリウ
ムの混合物を得、次いでそれを約７００°Ｃ〜９００°
Ｃの温度で減圧下に加熱することにより、塩化ナトリウ
ムを除去して炭化ケイ素のプレカーサと為し、更にそれ
をア・ルゴン雰囲気中で、１４５０″Ｃ以上の温度で仮
焼することにより、目的とする炭化ケイ素微粉体が得ら
れるとしている。そして、その時起きる反応は、以下に
示されるような、従来から有機化合物の台底に用いられ
るウルツーフィッティヒ（両ｒｔｚ−Ｆｉｔｔｉｇ）反
応であると述べている。By the way, in order to meet such demands, a method for synthesizing silicon carbide powder using a liquid phase method has been proposed in recent years (see, for example, US Pat. No. 4,606,902). According to this method, first, sodium metal is A solution of silicon tetrachloride and carbon tetrachloride in n-hebutane is added dropwise into the dispersed n-hebutane solvent and reacted at a temperature of around 130°C.Then, the solvent is separated and the silicon carbide precursor and Obtain a mixture of sodium chloride and then heat it to about 700°C to 900°C
The sodium chloride is removed by heating under reduced pressure at a temperature of It is said that a fine silicon carbide powder can be obtained.The reaction that occurs at that time is the Urzu-Fittig reaction, which is conventionally used for the bottom of organic compounds, as shown below. Says.
ｌ
２Ｎａ−＋Ｎａ”
Ｓｉ
ＣＩ＋
ａＣ１
ＣＩ
而して、このような反応が惹起されるには、Ｓｉ ＣＪ
Ｑ ａの５ｉ−Ｃ１結合とＣＣＬのｃ−ｃｐ結合が交互
にナトリウムと反応する必要があるのであるが、その場
合、周基化物の結合解離エネルギーの差が非常に大きい
時には、そのうちの小さなエネルギーを持つもののみが
優先的にナトリウムと反応するようになり、上述の如き
ウルツーフィッティヒ反応は起きないことになる。そこ
で、これを調べるために、四塩化ケイ素と四塩化炭素の
結合解離エネルギーを標準生成エンタルピーから算出し
、その結果を、下記第１表に示す。l 2Na−+Na” Si CI+ aC1 CI Therefore, in order for such a reaction to be induced, Si CJ
The 5i-C1 bond of Q a and the c-cp bond of CCL need to react with sodium alternately, but in that case, when the difference in bond dissociation energy of the peridermide is very large, the smaller energy of them Only those that have this will preferentially react with sodium, and the Urzu-Fittig reaction described above will not occur. Therefore, in order to investigate this, the bond dissociation energy between silicon tetrachloride and carbon tetrachloride was calculated from the standard enthalpy of formation, and the results are shown in Table 1 below.
第１表 ５ｉＣ１ａとＣＣｌ４の結合解離エネルギー１
Ｃ１ａ
結合９ エネルギー（ＫＪ／ｍｏｌ）結合１
エネル・ギー
（ＫＪ／ｍｏｌ）
＊ ５ｉＣ１＊−ＣＩ 、 ＣＣＩ ｚ−Ｃ１は、それ
ぞれ、ＳｉＣ１ｇまたはＣＣＩａの一つのＣＩが解離す
るのに要するエネルギーであり、他も同様である。Table 1 Bond dissociation energy of 5iC1a and CCl4 1
C1a Bond 9 Energy (KJ/mol) Bond 1 Energy (KJ/mol) *5iC1*-CI, CCI z-C1 is the energy required for one CI of SiClg or CCIa to dissociate, respectively, The same applies to others.
かかる第１表の結果より、四塩化炭素から塩素が解離す
る如何なる段階においても、四塩化ケイ素から塩素が一
つ解離するエネルギーより小さいことが認められる。そ
して、このことより、四塩化炭素が、前述の如き合成手
法では、優先的にナトリウムと反応し、二つの塩化物が
交互に反応する可能性は小さいものと予測され、その時
は、反応により炭素を生成した後、金属ケイ素が生威し
、その混合物を得ることになるのである。事実、上記の
合成手法では、炭化ケイ素の結晶生成は１４５０“Ｃ以
上としているが、これは、従来、ケイ素と炭素の反応に
よる炭化ケイ素の生成する温度であり、そのような温度
を採用する限りにおいて、得られる炭化ケイ素は微粒で
、焼結性の良い粉体とは言えないと考えられるのである
。From the results in Table 1, it is recognized that the energy at any stage in which chlorine is dissociated from carbon tetrachloride is smaller than the energy required to dissociate one chlorine from silicon tetrachloride. From this, it is predicted that carbon tetrachloride will preferentially react with sodium in the synthesis method described above, and that the possibility that the two chlorides will react alternately is small. After the formation of , metallic silicon grows and a mixture is obtained. In fact, in the above synthesis method, silicon carbide crystals are formed at a temperature of 1450"C or higher, which is the temperature at which silicon carbide is conventionally formed by the reaction between silicon and carbon, and as long as such a temperature is adopted, The silicon carbide obtained in this case is considered to be fine particles and cannot be said to be a powder with good sinterability.
（解決課題）
ここにおいて、本発明者らは、以上の点からして、ウル
ツーフィッティヒ反応を行なわせるのに都合が良いのは
、双方の原料の結合解離エネルギーが比較的近くなるよ
うな化合物を選択する必要があることに着目し、このこ
とから、Ｓｉ源としては、Ｓ ｉ Ｃ４２ａより塩素の
結合解離エネルギーの小さい化合物、例えばＣ１の一部
がＣＨ３基で置換された化合物か、或いはＣ源としては
、ＣＣｌ４より塩素の結合解離エネルギーが大きい化合
物、例えばＣＥの一部が水素原子で置換された化金物を
選択すべきであると考えたのである。(Problem to be solved) From the above points, the present inventors have found that it is convenient to carry out the Urzu-Fittig reaction when the bond dissociation energies of both raw materials are relatively close to each other. Focusing on the necessity of selecting a compound, from this point of view, the Si source should be a compound with a lower bond dissociation energy for chlorine than Si C42a, for example, a compound in which a part of C1 is replaced with a CH3 group, or It was thought that a compound having a higher bond dissociation energy for chlorine than CCl4, such as a metal compound in which a portion of CE was replaced with hydrogen atoms, should be selected as the C source.
そして、本発明者らは、多くの研究を重ねた結果、Ｓｉ
源としてＣＨ３基を持つ原料を用いたときには、最終生
成物の炭化ケイ素中に遊離の炭素が含まれるようになり
、且つその量が一定とならない問題があるが、ＣＲとし
て水素の一部が塩素で置換された塩素化メタンを用いた
場合には、そのような問題が良好に回避され得るとの知
見を得たのである。そして、そのような塩素化メタンを
用いた場合において、理論的には四塩化炭素を用いるよ
りも、結合解離エネルギーは四塩化ケイ素のそれに近い
ために、ウルッーフィッティヒ反応が惹起され易く、５
ｉ−Ｃ結合を含むプレカーサが生威し易いのであり、事
実、ＣＨ３Ｃｌ、 ＣＨ２Ｃ１，またはＣＨＣｊ２３
からなる塩素化メタンを原料として、Ｓｉ源の四塩化ケ
イ素と共にＮａｉと反応せしめて得られる炭化ケイ素プ
レカーサは、１２００″Ｃ以下の加熱でも炭化ケイ素の
微粉体を容易に生威し、その低温合成の目的を充分に達
威し得ることが明らかとなったのである。As a result of much research, the inventors found that Si
When a raw material with CH3 groups is used as a source, there is a problem that free carbon will be included in the final product silicon carbide and the amount will not be constant. It has been found that such problems can be successfully avoided when using chlorinated methane substituted with . When such chlorinated methane is used, theoretically, the bond dissociation energy is closer to that of silicon tetrachloride than when carbon tetrachloride is used, so the Wolffittig reaction is more likely to occur.
Precursors containing i-C bonds are likely to survive, and in fact, CH3Cl, CH2C1, or CHCj23
The silicon carbide precursor obtained by reacting Nai with silicon tetrachloride as a Si source using chlorinated methane as a raw material can easily generate fine powder of silicon carbide even when heated below 1200"C, and its low-temperature synthesis is possible. It became clear that the objective could be fully achieved.
また、本発明者らの更なる検討によれば、かかるＳｉ源
及びＣ源に反応せしめられるＮａ源として金属ナトリウ
ムを用いるときは、Ｉ ３０ ’Ｃ付近の反応温度を要
するが、これに代えて、一般の有機ポリマー合成の際に
、リビングポリマー重合開始剤として用いられているナ
トリウム−ナフタレン錯体： ［Ｃ８゜Ｈ，］−Ｎａ”
を用いれば、常温で迅速に反応が進行し、加熱による原
料混合比の変動を抑制することが出来ることを見い出し
たのである。Further, according to further studies by the present inventors, when metallic sodium is used as the Na source to be reacted with the Si source and the C source, a reaction temperature around I 30 'C is required; , a sodium-naphthalene complex used as a living polymer polymerization initiator during general organic polymer synthesis: [C8°H,]-Na”
It was discovered that by using this method, the reaction proceeds rapidly at room temperature, and fluctuations in the raw material mixture ratio due to heating can be suppressed.
本発明は、このような知見に基づいて完成されものであ
り、従って、その解決課題とするところは、焼結性の良
い、凝集していない炭化ケイ素微籾体を分子化学的手法
により、低温下で容易に合威し得る手法を提供すること
にあり、またそのような合成工程におけるウルッーフィ
ッティヒ反応を常温で迅速に進行せしめ得る手法を提供
することにある。The present invention was completed based on such knowledge, and the problem to be solved is to process non-agglomerated silicon carbide fine rice grains with good sintering properties at low temperature using molecular chemical techniques. The object of the present invention is to provide a method that can be easily synthesized under the following conditions, and also to provide a method that allows the Ulluffittig reaction in such a synthetic step to proceed rapidly at room temperature.
（解決手段）
そして、本発明は、上記の如き課題を解決するために、
四塩化ケイ素及びＣＨｎＣｌ１４，ｎ、（但し、ｎ＝１
．２または３）にて示される塩素化メタンを、有機溶媒
中においてＮａ源と反応せしめる第一工程と、該第一工
程で得られた炭化ケイ素のプレカーサを加熱して、炭化
ケイ素の微粉体を得る第二工程とを含むことを特徴とす
る炭化ケイ素微粉体の製造法を、その要旨とするもので
ある。。(Solution Means) In order to solve the above problems, the present invention has the following features:
Silicon tetrachloride and CHnCl14,n, (however, n=1
．． The first step of reacting chlorinated methane shown in 2 or 3) with a Na source in an organic solvent, and heating the silicon carbide precursor obtained in the first step to form fine powder of silicon carbide. The gist of the present invention is a method for producing fine silicon carbide powder, which is characterized by comprising a second step of obtaining a silicon carbide fine powder. .
また、本発明にあっては、上記の如き手法におけるＮａ
源として、ナトリウム−ナフタレン錯体： ［Ｃ８゜Ｈ
ｅ］−Ｎａ”を用いることも、その特徴とするものであ
り、このような特定のＮａ源化合物の使用によって、四
塩化ケイ素及び塩素化メタンとの反応を、常温下におい
て迅速に進行せしめることが出来、そのために加熱によ
る原料混合比の変動を有利に抑制し得るのである。In addition, in the present invention, Na
Sodium-naphthalene complex as a source: [C8°H
The use of ``e]-Na'' is also a feature, and by using such a specific Na source compound, the reaction with silicon tetrachloride and chlorinated methane can proceed rapidly at room temperature. Therefore, fluctuations in the raw material mixture ratio due to heating can be advantageously suppressed.
（具体的構成）
ところで、かかる本発明に従う炭化ケイ素を得るための
反応において、Ｓｉ源としての四塩化ケイ素と、Ｃ源と
しての塩素化メタン、即ち、式：％式％）
て示される化合物、具体的にはモノクロルメタン（ＣＨ
３ＣＥ）、ジクロルメタン（ｃＨｚｃｐｚ）及びトリク
ロルメタンＣＣＨＣｌ３ ）とは、等モルの割合で用い
られ、適当な有機溶媒の溶液として反応に供せしめられ
る。(Specific configuration) By the way, in the reaction for obtaining silicon carbide according to the present invention, silicon tetrachloride as a Si source and chlorinated methane as a C source, that is, a compound represented by the formula: Specifically, monochloromethane (CH
3CE), dichloromethane (cHzcpz), and trichloromethane (CCHCl3) are used in equimolar ratios and are subjected to the reaction as a solution in an appropriate organic solvent.
また、それら四塩化ケイ素及び塩素化メタンが反応せし
められるＮａ１ａとしては、従来と同様に、金属ナトリ
ウムを用いることも出来るが、上述のように、常温で迅
速に反応を進行せしめ得るナトリウム−ナフタレン錯体
： ［Ｃｌ０Ｈ１１］ −Ｎａ”が有利に用いられる
。このナトリウム−ナフタレン錯体の使用は、従来の金
属ナトリウムの場合と異なり、常温で反応が進行し、加
熱する必要がないところから、原料の蒸気圧差による組
成変動を効果的に抑制し得るからである。なお、このＮ
ａ源は、四塩化ケイ素及び塩素化メタン中の塩素が塩化
すトリウムとして除去されるように、それら化合物中の
塩素量に対して化学量論的量の割合において用いられる
こととなる。また、Ｎａ１ｆｆｌとして金属ナトリウム
を用いる場合にあっては、適当な有機溶媒中に分散した
状態において供され、更にナトリウム−ナフタレン錯体
を用いる場合にあっては、公知の手法に従って、適当な
有機溶媒中において金属ナトリウムとナフタレンとを反
応して得られる溶液が利用されることとなる。In addition, as Na1a with which silicon tetrachloride and chlorinated methane are reacted, metallic sodium can be used as in the past, but as mentioned above, sodium-naphthalene complexes can be used, which can cause the reaction to proceed rapidly at room temperature. : [Cl0H11] -Na" is advantageously used. Unlike the case of conventional metallic sodium, the use of this sodium-naphthalene complex allows the reaction to proceed at room temperature and does not require heating, so the difference in vapor pressure of the raw materials can be reduced. This is because composition fluctuations due to N
The a source will be used in a stoichiometric ratio relative to the amount of chlorine in the silicon tetrachloride and chlorinated methane so that the chlorine in the compounds is removed as thorium chloride. In addition, when metallic sodium is used as Na1ffl, it is provided in a dispersed state in an appropriate organic solvent, and when a sodium-naphthalene complex is used, it is provided in an appropriate organic solvent according to a known method. In this process, a solution obtained by reacting metallic sodium and naphthalene will be used.
このように、四塩化ケイ素や塩素化メタンを溶解する有
Ｎ溶媒やＮａｐを分散乃至は溶解するための有機溶媒に
は、それら反応せしめられる四塩化ケイ素、塩素化メタ
ン、Ｎａ源と反応しない不活性な溶媒が選択されること
となるが、それら有機溶媒としては、一般に同一のもの
が用いられることとなる。なお、ここで用いられ得る有
機溶媒としては、ヘプタン、ベンゼン、トルエン等の炭
化水素類やジメトキシエタン、ジイソプロピルエーテル
、メトキシベンゼン、テトラヒドロフラン等のエーテル
類を挙げることが出来、またそれらの溶媒を混合して用
いることも可能である。In this way, the N-containing solvent that dissolves silicon tetrachloride and chlorinated methane and the organic solvent for dispersing or dissolving Nap include inorganic solvents that do not react with the silicon tetrachloride, chlorinated methane, and Na source that are reacted with them. Although active solvents will be selected, the same organic solvents will generally be used. In addition, examples of organic solvents that can be used here include hydrocarbons such as heptane, benzene, and toluene, and ethers such as dimethoxyethane, diisopropyl ether, methoxybenzene, and tetrahydrofuran. It is also possible to use
そして、このような有機溶媒中における四塩化ケイ素及
び塩素化メタンとＮａ源との反応により、炭化ケイ素の
プレカーサ及び塩化ナトリウムが生成するが、この炭化
ケイ素のプレカーサは、反応液の濾過や溶媒の溜去等の
通常の分離操作に従って取り出され、またそのようなプ
レカーサに付随して同時に分離される塩化ナトリウムは
、減圧下に９００″Ｃ程度の温度に加熱することによっ
て、蒸発、除去せしめられることとなる。By the reaction of silicon tetrachloride and chlorinated methane with the Na source in such an organic solvent, silicon carbide precursor and sodium chloride are produced, but this silicon carbide precursor can be removed by filtration of the reaction solution or removal of the solvent. Sodium chloride, which is taken out according to ordinary separation operations such as distillation, and which is simultaneously separated along with such precursors, can be evaporated and removed by heating to a temperature of about 900"C under reduced pressure. becomes.
次いで、このようにして取り出された炭化ケイ素のブレ
カーサは、アルゴン、ヘリウム、窒素等の不活性な雰囲
気中において加熱処理され、それによって炭化ケイ素の
微粉体を与えることとなるが、本発明に従って得られる
炭化ケイ素プレカーサは、１２００°Ｃ程度以下の低温
度での加熱によって、凝集のない、易焼結性の炭化ケイ
素微粉体を容易に形威し得るのである。The silicon carbide breaker thus removed is then heat treated in an inert atmosphere such as argon, helium, nitrogen, etc., thereby providing a fine powder of silicon carbide, which is obtained according to the present invention. By heating the silicon carbide precursor at a low temperature of about 1200° C. or lower, it can be easily formed into a non-agglomerated, easily sinterable silicon carbide fine powder.
（実施例）
以下に、本発明の幾つかの実施例を示し、本発明を更に
具体的に明らかにすることとするが、本発明が、そのよ
うな実施例の記載によって、何等の制約をも受けるもの
でないことは、言うまでもないところである。(Examples) Below, some examples of the present invention will be shown to clarify the present invention more specifically, but the present invention is not limited in any way by the description of such examples. Needless to say, it is not something that can be accepted.
また、本発明には、以下の実施例の他にも、更に上記の
具体的記述以外にも、本発明の趣旨を逸脱しない限りに
おいて、当業者の知識に基づいて種々なる変更、修正、
改良等を加え得るものであることが、理解されるべきで
ある。In addition to the following examples and the above-mentioned specific description, the present invention includes various changes, modifications, and changes based on the knowledge of those skilled in the art, as long as they do not depart from the spirit of the present invention.
It should be understood that improvements and the like may be made.
実施例 １
四塩化ケイ素１モルとジクロルメタン１モルを１００ｍ
ｊ２の１．２−ジメトキエクンに溶解して、原料溶液を
調製した。一方、６モルのナフタレンを２００ｍｊ２の
１，２−ジメトキシエタンに溶解した後、等モルの金属
ナトリウムを加えて、アルゴンガスを流しながら、温度
が３０°Ｃ以上にならないように超音波撹拌して、反応
せしめることにより、ナフタレン−ナトリウム錯体）容
ン夜を調製した。Example 1 1 mole of silicon tetrachloride and 1 mole of dichloromethane in 100 m
j2 was dissolved in 1,2-dimethoxyecune to prepare a raw material solution. On the other hand, after dissolving 6 mol of naphthalene in 200 mj2 of 1,2-dimethoxyethane, equimolar amount of metallic sodium was added, and while flowing argon gas, the mixture was ultrasonically stirred so that the temperature did not rise above 30°C. A naphthalene-sodium complex was prepared by reaction.
このようにして得られたナフタレン−ナトリウム錯体溶
液に、前記原料溶液を滴下して、反応を行なった。なお
、反応は、室温下において撹拌しつつ、１時間保持する
ことにより、終了せしめた。The raw material solution was added dropwise to the naphthalene-sodium complex solution thus obtained to carry out a reaction. Incidentally, the reaction was completed by maintaining the mixture at room temperature for 1 hour while stirring.
次いで、この得られた反応生成液を４過することにより
、生成した固形分（炭化ケイ素プレカーサ）を溶媒から
分離し、真空乾燥を施した後、９００″Ｃの温度で２時
間真空処理して、塩化ナトリウムを蒸発、除去すること
により、炭化ケイ素のプレカーサを得た。この時、赤外
線吸収スペクトルによって、５ｔ−Ｃ結合が生成してい
ることを確認した。Next, the resulting reaction product liquid was filtered 4 times to separate the generated solid content (silicon carbide precursor) from the solvent, vacuum dried, and then vacuum treated at a temperature of 900''C for 2 hours. A precursor of silicon carbide was obtained by evaporating and removing sodium chloride. At this time, it was confirmed by infrared absorption spectrum that a 5t-C bond was formed.
かくして得られたブレカーサを１２００°Ｃの温度でア
ルゴン雰囲気中において加熱処理することにより、凝集
のない微粉末を得た。そして、この微粉末をＸ線回折に
て調べ、その回折線より、得られた微粉末が単層の炭化
ケイ素の結晶であることを確認した。The thus obtained breaker was heat-treated in an argon atmosphere at a temperature of 1200°C to obtain a fine powder without agglomeration. Then, this fine powder was examined by X-ray diffraction, and it was confirmed from the diffraction line that the obtained fine powder was a single-layer silicon carbide crystal.
実施例 ２
四塩化ケイ素１モルとモノクロルメタン１モルを１００
ｍｆのｎ−へブタンに溶解して、原料溶液を調製した。Example 2 1 mole of silicon tetrachloride and 1 mole of monochloromethane at 100%
A raw material solution was prepared by dissolving mf in n-hebutane.
一方、５モルのナフタレンを２００ｍ１のｎ−へブタン
に溶解し、これに等モルの金属ナトリウムを加え、実施
例１と同様にして、ナフタレン−ナトリウム錯体溶液を
調製した。On the other hand, a naphthalene-sodium complex solution was prepared in the same manner as in Example 1 by dissolving 5 mol of naphthalene in 200 ml of n-hebutane and adding equimolar amount of sodium metal.
そして、この調製された２種の溶液を用いて、実施例１
と同様の操作を行なうことにより、炭化ケイ素の結晶微
粉体を得た。Then, using these two kinds of solutions prepared, Example 1
By performing the same operation as above, a crystalline fine powder of silicon carbide was obtained.
実施例 ３
四塩化ケイ素１モルとトリクロルメタン１モルを１００
ｍｌのテトラヒドロフランに溶解して原料溶液を調製す
る一方、７モルのナフタレンを２００ｍｌのテトラヒド
ロフランに溶解し、更に等モルの金属ナトリウムを加え
て、実施例１と同様にしてナフタレン−ナトリウム錯体
溶液を調製した。そして、この得られた２種の溶液を用
いて、実施例１と同様に反応せしめることにより、目的
とする炭化ケイ素の結晶微粉体を得た。Example 3 1 mole of silicon tetrachloride and 1 mole of trichloromethane at 100%
ml of tetrahydrofuran to prepare a raw material solution, 7 mol of naphthalene was dissolved in 200 ml of tetrahydrofuran, and an equimolar amount of sodium metal was added to prepare a naphthalene-sodium complex solution in the same manner as in Example 1. did. Then, the two types of solutions obtained were reacted in the same manner as in Example 1 to obtain the desired crystalline fine powder of silicon carbide.
（発明の効果）
以上の説明から明らかなように、本発明にあっては、Ｃ
源に塩素化メタンが用いられているところから、ウルツ
ーフィッティヒ反応が惹起され易く、それ故に安定な炭
化ケイ素のプレカーサを有利に合成することが出来、そ
してそれを熱分解せしめることにより、炭化ケイ素の凝
集のない、易焼結性微粉体を安価に製造することが出来
るのであり、またＮａ源として、ナトリウム−ナフタレ
ン錯体を用いるようにすれば、更に常温で迅速に反応を
進行せしめることが出来るところから、原料の蒸気圧差
による組成変動が回避される等の特徴も発揮されるので
あり、そこに本発明の大きな工業的意義が存するもので
ある。(Effect of the invention) As is clear from the above explanation, in the present invention, C
Since chlorinated methane is used as a source, the Urzu-Fittig reaction is likely to occur, and therefore a stable silicon carbide precursor can be synthesized advantageously, and by thermally decomposing it, carbonization can be achieved. Easily sinterable fine powder without silicon agglomeration can be produced at low cost, and if a sodium-naphthalene complex is used as the Na source, the reaction can proceed more rapidly at room temperature. As far as possible, characteristics such as compositional fluctuations due to differences in vapor pressure of raw materials can be avoided, and this is where the great industrial significance of the present invention lies.
出廓人 齋藤 肇
同 株式会社 ニス・ティー・ケイ・セラミックス
研究所Employer Hajime Saito Niss TK Ceramics Research Institute Co., Ltd.
Claims (2)
し、ｎ＝１、２または３）にて示される塩素化メタンを
、有機溶媒中においてＮａ源と反応せしめる第一工程と
、該第一工程で得られた炭化ケイ素のプレカーサを加熱
して、炭化ケイ素の微粉体を得る第二工程とを含むこと
を特徴とする炭化ケイ素微粉体の製造法。(1) A first step of reacting silicon tetrachloride and chlorinated methane represented by CH_nCl_4_-_n (where n=1, 2 or 3) with a Na source in an organic solvent; a second step of heating the silicon carbide precursor obtained to obtain a fine silicon carbide powder.
し、ｎ＝１、２または３）にて示される塩素化メタンを
、有機溶媒中においてナトリウム−ナフタレン錯体と反
応せしめる第一工程と、該第一工程で得られた炭化ケイ
素のプレカーサを加熱して、炭化ケイ素の微粉体を得る
第二工程とを含むことを特徴とする炭化ケイ素微粉体の
製造法。(2) A first step of reacting silicon tetrachloride and chlorinated methane represented by CH_nCl_4_-_n (where n=1, 2 or 3) with a sodium-naphthalene complex in an organic solvent; and the first step. A second step of heating the silicon carbide precursor obtained in step 1 to obtain a silicon carbide fine powder.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1176796A JPH0825734B2 (en) | 1989-07-07 | 1989-07-07 | Method for producing fine silicon carbide powder |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1176796A JPH0825734B2 (en) | 1989-07-07 | 1989-07-07 | Method for producing fine silicon carbide powder |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0340913A true JPH0340913A (en) | 1991-02-21 |
| JPH0825734B2 JPH0825734B2 (en) | 1996-03-13 |
Family
ID=16019994
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1176796A Expired - Lifetime JPH0825734B2 (en) | 1989-07-07 | 1989-07-07 | Method for producing fine silicon carbide powder |
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| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0825734B2 (en) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB2410248A (en) * | 2004-01-22 | 2005-07-27 | Gen Electric | Charge transfer-promoting materials and electronic devices incorporating same |
-
1989
- 1989-07-07 JP JP1176796A patent/JPH0825734B2/en not_active Expired - Lifetime
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB2410248A (en) * | 2004-01-22 | 2005-07-27 | Gen Electric | Charge transfer-promoting materials and electronic devices incorporating same |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0825734B2 (en) | 1996-03-13 |
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