JPH0338250A - 排気ガス浄化用触媒 - Google Patents

排気ガス浄化用触媒

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JPH0338250A
JPH0338250A JP1174817A JP17481789A JPH0338250A JP H0338250 A JPH0338250 A JP H0338250A JP 1174817 A JP1174817 A JP 1174817A JP 17481789 A JP17481789 A JP 17481789A JP H0338250 A JPH0338250 A JP H0338250A
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weight
activated alumina
catalyst
exhaust gas
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Hiroshi Murakami
浩 村上
Kazuko Yamagata
山形　和子
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、耐熱性に優れた排気ガス浄化用触媒に関する
。
（従来技術） 近時、エンジンの高出力化、燃料の改善及びエミッショ
ン性能の向上のため、排気ガス浄化用触媒の耐熱性を向
上させることが望まれている。
このため、特開昭５０−１１３４８７号公報に示される
ように、活性アルミナに、クロム及びタングステンのう
ちの少なくとも１種と、カルシウム、ストロンチウム、
バリウム、ケイ素、スズ及びジルコニウムのうちの少な
くとも１種とを混合してスラリー液を得、次に、該スラ
リー液を触媒担体の表面にウォッシュコートして該触媒
担体の表面にコート層を形成し、その後、該コート層に
白金属族金属を担持させる排気ガス浄化用触媒が提案さ
れている。
一方、特開昭６２−７１５３６号公報に示すように白金
（ｐｔ）及びロジウム（Ｒｈ）を含有するアルミナ層か
らなる第１コート層を設け、該第１コート層上に酸化セ
リウム（ＣｅＯ，）とパラジウム（Ｐｄ）とを含有する
第２コート層を設けたものが知られている。
（発明が解決しようとする問題点） しかし、上記排気ガス浄化用触媒においては、還元雰囲
気で排気ガスの熱により、活性アルミナが白金属族金属
と相互作用を起こして結晶成長、つまり安定化し、熱劣
化する傾向にある。このため、触媒の低温活性の安定化
を図ることができないでいる。
本発明は、上記実情に鑑みてなされたもので、その目的
は、活性アルミナの熱劣化を防止して耐熱性を向上させ
ることにある。
（問題点を解決するための手段、作用）かかる目的を達
成するために本発明はあっては、触媒担体表面に活性ア
ルミナと音金属触媒成分とからなる第１コート層が形成
され、該第１コート層上に貴金属触媒成分と酸化セリウ
ムおよびアルミナとからなる第２コート層が形成された
排気ガス浄化用触媒において、 前記第１コート層の活性アルミナの粒子にジルコニウム
、ランタン、バリウムの少なくとも一種が固定化されて
いる、 構成としである。
上記の構成により、活性アルミナ粒子にジルコニウム、
ランタン、バリウムの少なくとも一種が固定化されてい
ることによって、活性アルミナが排気ガスの熱に接して
も、活性アルミナ粒子同士が一体化しようとすることが
抑えられ、活性アルミナの結晶成長が抑制されることに
なる。このため、活性アルミナの熱劣化を抑さえること
ができ、耐熱性を向上させることができることになる。
（実施例） 以下、本発明の実流例を図面に基づいて説明する。
第１図〜第３図において、ｌは排気ガス浄化用触媒で、
該触媒ｌは、第２図、第３図に示すように、触媒担体２
に、アルミナコート層としての第１コート層３と酸化セ
リウムを主成分とする第２コート層４が順次、設けられ
る構成となっている。
上記触媒担体２はハニカム構造に形成されており、該触
媒担体２にはコージライト等のセラミックスが用いられ
ている。このセラミックスに代えて、耐熱金属、耐熱無
機繊維等を用いてもよい。
上記第１コート層３は、活性アルミナを主成分とし、そ
の活性アルミナ内に貴金属触媒成分が含有される構成と
なっている。活性アルミナは、その各粒子表面に、ジル
コニウム（Ｚｒ）、ランタン（Ｌａ）、バリウム（Ｂ　
ａ）の少なくとも一種が固定化されており、熱を加えら
れても、活性アルミナの各粒子が互いに一体化しようと
することが抑えられることになっている。貴金属触媒成
分は、分散状態で前記活性アルミナ内に含有されており
、その触媒成分には、例えば、白金（Ｐｔ）、ロジウム
（Ｒｈ）等が用いられる。
上記第２コート層４は、酸化セリウムとパラジウム（Ｐ
ｄ）とを含有する構成となっており、ＰｄはＣｅ　Ｏａ
に固定化されている。
このような触媒１は、具体的には次のようにして製造さ
れる。
先ず、活性アルミナとしてのγ−ＡＩ２２０３１００ｇ
及びベーマイトｌｏｏｇに硝酸ジルコニウム［Ｚｒ　（
ＮＯ−）ａ　］の溶液、硝酸ランタン［Ｌａ　（ＮＯ３
）　２］の溶液、硝酸バリウム［Ｂａ　（ＮＯ−）　２
］の溶液のうちの少なくとも一種の溶液を加えて混合す
る。
次に、その混合物を乾燥して固体塊とし、その固体塊を
ボールミルで粉砕し、粉末を得る。これにより、゛活性
アルミナ粒子の表面にＺｒ、Ｌａ、Ｂａのうちの少なく
とも一種が固定されることになる。
次に、上記粉末に水２４０ｃｃ、硝酸１．０ｃｃを加え
て混合し、スラリー液を作る。そして、このスラリー液
にハニカム構造の触媒担体２を浸漬し、その後、その触
媒担体２をスラリー液から引上げて余分なスラリー液を
エアブロ−により除去し、触媒担体２の表面にスラリー
液をウォッシュコートする。
次いで、スラリー液の付着した触媒担体２を１３０℃の
温度下で１時間乾燥し、その後、５５０℃の温度下で１
．５時間保持することにより焼成する。
次に、上記触媒担体２（コート層）にジントロジアミン
白金［Ｐｔ　（Ｎｏ２）　２　（ＮＨ，）、］の溶液と
硝酸ロジウムの溶液とを含浸し、それを２００℃の温度
下で１時間乾燥し、その後６００℃の温度下で２時間焼
成して第１コート層３を形成する。この場合、第１コー
ト層３のアルミナ量（ウォッシュコート量）は触媒担体
２に対して７重量％、担持された総置金属量は１．６ｇ
／ｌ２（ｆ旦し、Ｐｔ　：　Ｒｈ＝５　：　１）とする
。
次に、Ｃｅ０ｚ　１２０ｇ及びベーマイト５０ｇに塩化
パラジウムの溶液を加えて混合し、その混合物を乾燥し
て固形体とし、それを粉砕して粉末を得る。その粉末に
水２４０ｃｃを加えてスラリー液を作り、そのスラリー
液に、第１コート層３が形成された触媒担体２を浸漬し
、その後、それを引上げて余分なスラリー液をエアブロ
−により除去する。そして、それを、１３０℃の温度下
で１時間乾燥し、その後、５５０℃の温度下で１．５時
間焼成して第１コート層３上に第２コート層４を形成す
る。この場合、第２コート層４のウォッシュコート量は
触媒担体２に対して１４重量％、ｊ８持すｔ’ＬりＰ　
ｄｆｆｉハ１　、　Ｏｇ／Ｉ２トする。
したがって、このような触媒ｌにおいては、第１コート
層３の活性アルミナの各粒子表面にＺｒ、Ｌａ、Ｂａの
少なくとも一種固定化され、各粒子同士の一体化を抑制
しようとするため、排気ガスの高熱に晒されても、活性
アルミナの結晶成長が抑えられることになる。これによ
り、活性アルミナの熱劣化を抑えて耐熱性を向上させる
ことができることになり、低温活性の安定化を図ること
ができることになる。
また、上記触媒においては、第１コート層３にｐｔが担
持され、第２コート層４にＰｄが担持されており、両者
はそれぞれ別のコート層に担持されている。このためｐ
ｔとＰｄは接近しないことになり、排気ガスの高熱に晒
されても、ＰしとＰｄとは合金化しないことになる。こ
の結果、この合金化防止の観点からも触媒の熱劣化を抑
制することができることになる。
さらに、ＲｈがＰＬと共に第１コート層３において担持
されており、耐熱性を有するＲｈがｐｔ同士の間に介在
することになる。このため、ｐｔがシンタリング現象を
起こすことが抑制されｐｔの熱劣化を抑えることができ
ることになり、このことによっても、触媒の熱劣化を抑
制することができることになる。
また、Ｃｅ　Ｏ２の酸素貯蔵能効果によりＰｄによるＨ
Ｃ，Ｃｏの浄化性能を向上させることができることにな
る。
次に、上記実施例に係る下記条件の触媒の耐熱性を裏付
けるために従来の排気ガス浄化用触媒である下記比較例
１．２と比較しつつ一定の試験条件の下で試験を行った
。
ｒ　に係る触媒の ■Ｚｒ、Ｌａ、Ｂａの添加量：ウオッシュコート量１０
０重看％に対し、各々５重量％ ■Ｃｅ　Ｏｚの添加量：１４重量％ 皮致班ユ 先ず、γ−八へ□０３１００　ｇ及びベーマイト１００
ｇに水２４０ｃｃ、硝酸１ｃｃを加えて混合してスラリ
ー液を作り、そのスラリー液に、トータルウォッシュコ
ート量が触媒担体（ハニカム構造体）に対して２１重量
％になるように硝酸ジルコニウム溶液、硝酸ランタン溶
液、硝酸バリウム溶液を加えて撹拌し、アルミナスラリ
ー液を得る。
次に、このアルミナスラリー液に触媒担体を浸漬し、こ
の後、引上げて余分なスラリー液をエアブロ−により除
去する。
次に、アルミナスラリー液の付着した触媒担体を１３０
℃の温度下で１時間乾燥し、その後、５５０℃の温度下
で１．５時間焼成し、触媒担体の表面にコート層を形成
する。
次いで、所定濃度のＰｔ、Ｒｈ及びＰｄの溶液に、コー
ト層が形成された触媒担体を浸漬して、本実流側と同量
のＰｔ、Ｒｈ及びＰｄを含浸させる。そして、この触媒
担体を２００℃で１時間乾燥し、その後、６００℃の温
度下で２時間焼成して比較例１に係る触媒を得る。比較
例１におけるＺｒ、Ｌａ、Ｂａの含有量はウォッシュコ
ート量１００重量％に対して各々５重量％である。
比較例２ 先ず、γ−ＡＩ２２０，１００ｇ及びベーマイト１００
ｇに水２４０ｃｃ、硝酸１．０ｃｃを加えて混合し、ス
ラリー液を作る。そして、このスラリー液にハニカム構
造の触媒担体を浸漬し、その後、その触媒担体をスラリ
ー液から引上げて余分なスラリー液をエアブロ−により
除去し、触媒担体の表面にスラリー液をウォッシュコー
トする。
次いで、スラリー液の付着した触媒担体を１３０℃の温
度下で１時間乾燥し、その後、５５０℃の温度下で１．
５時間保持することにより焼成する。
次に、上記触媒担体に塩化白金の溶液と塩化ロジウムの
溶液をそれぞれ含浸し、それを２００℃の温度下で１時
間乾燥し、その後６００℃の温度下で２時間焼成して第
１コート層を形成する。この場合、第１コート層のアル
ミナ量（ウォッシュコート量）は触媒担体に対して７重
電％、担持された総青金属量はｌ、６ｇ／（２（（旦し
、Ｐｔ：Ｒｈ＝５：ｌ）とする。
次に、Ｃｅ０ｚ　１２０ｇ及びベーマイト５０ｇに塩化
パラジウムの溶液を加えて混合し、その混合物を乾燥し
て固形体とし、それを粉砕して粉末を得る。°その粉末
に水２４０ｃｃを加えてスラリー痛を作り、そのスラリ
ー液に、第１コート層が形成された触媒担体を浸漬し、
その後、それを引上げて余分なスラリー液をエアブロ−
により除去する。そして、それを、１３０℃の温度下で
１時間乾燥し、その後、５５０℃の温度下で１７５時間
焼成して第１コート層上に第２コート層を形成する。こ
の場合、第２コート層のアルミナ量（ウォッシュコート
Ｎ）は触媒担体に対して１４重量％、担持されたＰｄ＠
はｌ、Ｏｇ／１２とする。
匡ｌヒ４佳 ■触媒容量はいずれも２４ｍ９！とする。
■試験を行う前に、９００℃の大気中で５０時間加熱し
たエージングを行う。
■空燃比Ａ／Ｆ　ｌ　４．７の下、空間速度は６０００
ＯＮ−’として、触媒流入口での排気ガス温度を変化さ
せてＨＣ浄化率を調べる。
筬狡旦１ このような試験の結果、第４図に示す内容を得た。この
内容によれば、本実流側のものが比較例１．２のものと
比べて低い排気温度から浄化性能を示し、熱劣化が抑え
られて耐熱性が向上していることが理解できる。
次ぎに、コート層におけるＺｒ、Ｌａ、Ｂａ。
Ｃｅ　０２の添加量について調べた。
ミニ１運４亘〔 Ｌａ、Ｂａ各々１重重電、ＣｅＯ，１４重量％の場合、
Ｌａ、Ｂａ各々５重量％、Ｃｅ０２１４重量％の場合、
Ｌａ、Ｂａ各各々１垂 Ｏ．１４重量％の各場合について４００℃の温度下でＺ
ｒの添加量を変化させてＨＣの浄化性能（Ａ／Ｆ　：　
ｌ　４．７）を調べた。
この結果、第５図に示す内容を得た。この内容によれば
、各場合共、Ｚｒの添加量が１重量％未満及び１０重４
％超では浄化性能が低下した。Ｚｒの添加量が１０重量
％を超えると浄化性能が低下するのは、ジルコニウムが
多すぎて他の成分の機能を抑制するためでると考えられ
る。従って、Ｚｒの添加量については１〜１０重量％が
好ましい。
Ｌａの添加量 Ｚｒ１重量％、Ｃｅ０．１４重量％の場合、Ｚｒ５重呈
Ｘ１ＣｅＯ２１４重量％の場合、ＺｒｌＯ重量％．Ｃｅ
０ｚ１４重量％の各場合について４００℃の温度下でＬ
ａの添加量を変化させてＨＣの浄化性能（Ａ／Ｆ　：　
１　４．７）を調べた。
この結果、第６図に示す内容を得た。この内容によれば
、各場合共、Ｌａの添加量が１重量％未満及び１０重量
％超では浄化性能が低下した。このため、Ｌａの添加量
については１〜１０重量％が好ましい。
Ｂａの添加量 Ｚｒ１重量％、ＣｅＯ２１４重量％の場合、Ｚｒ５重量
％、Ｃｅ０ａ１４重量％の場合、Ｚｒｌ０重量％、Ｃｅ
Ｏ２１４重量％の場合について４００℃の温度下でＢａ
の添加量を変化させて浄化性能（Ａ／Ｆ　：　１４，７
）を調べた。
この結果、第７図に示す内容を得た。この内容によれば
、各場合共、Ｂａの添加量が１重量％未満及び１０重量
％超では浄化性能が低下した。Ｂａの添加量が１０重量
％を超えると浄化性能が低下するのは、前記Ｚｒの場合
と同様である。従って、Ｂａの添加量についてもｌｌ−
１Ｏｆｆｉ％が好ましい Ｃｅ　０２の添加量 Ｌａ、Ｂａ各々重遺％、Ｚｒ１重量％の場合、Ｌａ、Ｂ
ａ各々５重量％、Ｚｒ５重量％の場合、Ｌａ、Ｂａ各々
１０重量％、ＺｒｌＯ重量％の場合の各場合について４
００℃の温度下で、ＣｅＯ２添加量を変化させて浄化性
能（Ａ／Ｆ　：１４．７）を調べた。
この結果、第８図に示す内容を得た。この内容によれば
、各場合共、Ｃｅ　Ｏｚの添加量が５重量％未満及び３
０重量％超では浄化性能が低下した。このため、Ｃｅ　
Ｏｔの添加量については５〜３０虫量％が好ましい。
（発明の効果） 本発明は以上述べたように、活性アルミナの熱劣化を防
止して耐熱性を向上させることができる。これにより、
低温活性の安定化を図ることができる。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明の実施例に係る排気ガス浄化用触媒を示
す概略断面図、 第２図は本発明の実施例に係る排気ガス浄化用触媒を示
す部分拡大断面図、 第３図は本発明の実施例に係る触媒を概念的に示す図、 第４図はＨＣ浄化率−触媒流入口での排気ガス温度の関
係を示す特性線図、 第５図はジルコニウムの添加量とＨＣ浄化率との関係を
示す特性線図、 第６図はランタンの添加量とＨＣ浄化率との関係を示す
特性線図、 第７図はバリウムの添加量とＨＣ浄化率との関係を示す
特性線図、 第８図は酸化セリウムの添加量とＨＣ浄化率との関係を
示す特性線図である。 ｌ：触媒 ２：触媒担体 ３：第１コート層 ４：第２コート層

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）触媒担体表面に活性アルミナと貴金属触媒成分と
    からなる第１コート層が形成され、該第１コート層上に
    貴金属触媒成分と酸化セリウムおよびアルミナとからな
    る第２コート層が形成された排気ガス浄化用触媒におい
    て、 前記第１コート層の活性アルミナの粒子にジルコニウム
    、ランタン、バリウムの少なくとも一種が固定化されて
    いる、 ことを特徴とする排気ガス浄化用触媒。
JP1174817A 1989-07-06 1989-07-06 排気ガス浄化用触媒 Pending JPH0338250A (ja)

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JP1174817A JPH0338250A (ja) 1989-07-06 1989-07-06 排気ガス浄化用触媒
DE4021570A DE4021570A1 (de) 1989-07-06 1990-07-06 Katalysator zur reinigung von abgasen
US07/549,143 US5063192A (en) 1989-07-06 1990-07-06 Catalyst for purification of exhaust gases

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