JPH03218977A - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 - Google Patents

窒化アルミニウム焼結体の製造方法

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JPH03218977A
JPH03218977A JP2012059A JP1205990A JPH03218977A JP H03218977 A JPH03218977 A JP H03218977A JP 2012059 A JP2012059 A JP 2012059A JP 1205990 A JP1205990 A JP 1205990A JP H03218977 A JPH03218977 A JP H03218977A
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aluminum nitride
oxide
sintered body
sintering
powder
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JP2012059A
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Kiyoshi Saito
清 斉藤
Yoshikazu Uchiumi
良和 内海
Masatomi Okumura
奥村 正富
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Mitsubishi Electric Corp
Original Assignee
Mitsubishi Electric Corp
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C04CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/515Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
    • C04B35/58Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides
    • C04B35/581Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on aluminium nitride

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  • Materials Engineering (AREA)
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  • Organic Chemistry (AREA)
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 この発明は、良好な熱伝導性を有する窒化アルミニウム
焼結体の製造方法に関するものである。
〔従来の技術〕
近年、LSIの発達に伴い、高集積回路、パワートラン
ジスタ、レーザダイオード等の高発熱量型の半導体を実
装するために、熱伝導性の良し)絶綽性基板材料が要望
されている。特に窒化アルミニウム焼結体は良好な熱伝
導性、機械的強度およ?電気絶縁性を有しており、熱放
散性に優れた好ましい材料として注目されている。
ところで良好な熱伝導性を有する窒化アルミニウム焼結
体を得るには、窒化アルミニウム粉末を成形し、緻密に
焼結することが必要である。窒化アルミニウム粉末は単
独では焼結し難いため,従来、各種の焼結助剤を添加し
て、ホットプレス法だけではなく、常圧焼結法によって
も緻密な焼結体を得る試みがなされてきた。
例えば、特公昭47−18655号では、窒化アルミニ
ウム粉末に酸化イットリウム(Y203)を配合するこ
とが試みられており、かなり良質の焼結体が得られてい
る。同様に特公昭61−28629号では、易蒸発性の
焼結助剤として、MgO. CaO− SrO. Ba
O、MgCO,. BaCO■等のアルカリ土類金属化
合物、あるいはy2o,、La2owl .CeO、P
ro2、Nd20,、Ss, o3等の希土類元素化合
物を用いて焼結助剤の蒸発飛散を抑制して、良質の焼結
体を得ることが提案されている。しかしながら二のよう
な焼結助剤を添加することにより、焼結体の密度はかな
り高められるが、窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率は
低く、また.希土類元素化合物は高価であるため、コス
ト面でも難点があった。
特開昭61 − 117160号では、窒化アルミニウ
ム焼結体の熱伝導性を向上させるため、窒化アルミニウ
ム粉末に希土類酸化物およびアルカリ土類酸化物を焼結
助剤として添加することが試みられており、熱伝導率は
CaCO, : Y203を添加した場合110V/m
K. SrCO, : Nd203を添加した場合98
W/mK.CaCO3:La20.を添加した場合82
W/w+Kの焼結体が得られている。しかしながら、こ
の方法においても、高価な希土類酸化物を使用しなけれ
ばならない。
さらに特開昭60 − 151280号では,熱伝導性
を向上させるため、Ca. Sr. Ba. Na. 
MH. Zn.AQ等のアセチリト化合物を添加して焼
結することが提案され、CaC2を添加した場合140
1j/mKの良好な熱伝導率の窒化アルミニウム焼結体
が得られている。
し,かじながら,アセチリト化合物は酸素および水分と
活発に反応しやすく、爆発性のものもあるため、その添
加方法および乾燥、成形等の粉末処理工程において多大
の難点がある。
〔発明が解決しようとする課題〕
以上のように、従来の緻密な焼結体を得るために焼結助
剤として用いる希土類元素酸化物は高価であり、また熱
伝導率を向上させるための焼結助剤として用いるアセチ
リド化合物は,取扱が難しく、添加方法や粉末処理工程
において手間がかかるなどの問題点があった。
この発明の目的は、上記のような問題点を解消するため
、取扱が容易で、安価な焼結助剤を用いて、良好な熱伝
導性を有する緻密な窒化アルミニウム焼結体を比較的低
い温度で製造できる窒化アルミニウム焼結体の製造方法
を提供することである。
〔課題を解決するための手段〕
この発明の窒化アルミニウム焼結体の製造方法は、窒化
アルミニウム粉末に,焼結助剤としてアルカリ士類金属
酸化物およびホウ素酸化物を含むガラス粉末を0.1〜
10土量%添加して成形した後、非酸化性雰囲気中16
50℃以上の温度で#L結する方法である。
この発明において使用する窒化アルミニウム粉末は、製
造法などは特に限定されないが、できるだけ高純度で微
粉末のものが好ましレ1。
焼結助剤として用いるアルカリ土類金属酸化物およびホ
ウ素酸化物を含むガラスはCab. MgO、SrO.
 BaO等のアルカリ土類金属酸化物と、ホウ素酸化物
(B20,)とを成分として含むが、さらにアルミニウ
ム酸化物uIlzo3)を含むものが好ましb)。
各成分の組成割合は、アルカリ土類金属酸化物が20〜
56モル%、ホウ素酸化物が30〜80モル%、アルミ
ニウム酸化物が0〜38モル%とするのが好ましい。こ
のようなガラス粉末は平均粒径が15μl以下のものが
好ましい。このガラス粉末の焼結助剤としての効果は、
常圧焼結時に窒化アルミニウム粉末中に含まれる酸化物
を、ガラス中に溶解してしまうことによるものと思われ
る。
窒化アルミニウム粉末に、焼結助剤であるアルカリ土類
金属酸化物およびホウ素酸化物を含むガラス粉末を添加
混合して成形した後,非酸化性雰囲気中で焼結する温度
は1650℃以上であるが、特に1650〜1850℃
の温度で焼結するのが好ましい。
〔発明の実施例〕
以下、この発明を実施例により詳細に説明する。
実施例1 焼結助剤として、AQ20311モル%、820340
モル%、CaO 49モル%の組成のガラス粉末を添加
した場合について説明する。
まず窒化アルミニウム(AQN)粉末に焼結助剤として
、平均粒径が3μ鵬以下で,かつ5μm以下の粒程を7
0%以上含有するガラス粉末を、0.16、0.33、
0.66. 0.99、1.32. 1.64オヨび3
.26重量%の割合でそれぞれ添加混合して50gとし
た。この粉末にバインダーとしてポリビニルブチラール
の5重量%溶液を10重量%加え、ライカイ機にて混合
したのち,42メッシュの篩により造粒した。この造粒
粉をプレス金型を用いて、500kg/一の圧力でプレ
ス成形を行い、直径3 (l mtn、肉厚3++++
aの円板状のベレノトを作成した、これを600℃で脱
ノ1インダーした後、窒素雰囲気中】750℃で120
分間常圧焼結した後、冷却した。
こうして作成したAQN焼結体を直径10IIlmの円
板とし、レーザフラッシュ法により熱伝導特性を測定し
たところ、最大で1101+1/mKであり,第1図の
折iAにその特性を示した。
また同様に、1700℃で120分間常圧焼結した後、
冷却したAflN焼結体について測定したところ、熱伝
導特性は95〜97lll/mKであった。さらに焼結
前後のべレソトの重量測定を行ったところ、重量に顕著
な差はなく、このガラスが易蒸発性でないことが認めら
れた。
実施例2 実施例1と同じAQN粉末に、焼結助剤として八〇20
320モル%.  820340モル%、Ca0 40
モル%の組成のガラス粉末を0.17、0.34、0.
69、1.03、1.38、1.71. 3.40重量
%の割合でそれぞれ添加,混合したのち、実施例1と同
じ方法によりプレス成形を行い、円板状のベレットを作
成した。これを600℃で脱ハインダーした後、窒素雰
囲気中1750でで120分間常圧焼結した後、冷却し
た6こうして作成したAQN焼結体の熱伝導特性は最大
で1051j/mKであり、第1図の折線Bにその特性
を示した。また同様に1700℃で120分間常圧焼結
した後冷却したON焼結体について測定したところ、熱
伝導特性は92v/加K〜97V/mKであった。
実施例3 実施例1と同じAQN粉末に、焼結助剤としてAQ20
328モル%、 B20, 40モル%、Ca0 32
モル%の組成で、平均粒径が約11μ閣のガラス粉末を
、0.36、0.71、1.07. 1.77、3.5
2重量%の割合でそれぞれ添加混合して50gとした。
これを実施例1と同じ方法により、プレス成形を行い、
円板状のペレットを作成した。これを600℃で脱バイ
ンダーした後、窒素雰囲気中1750℃で120分間常
圧焼結した後,冷却した。
こうして作成したAQN焼結体の熱伝導特性は最大で9
0W/mKであり、第1図の折icにその特性を示した
実施例4 実施例1と同じAIIN′粉末に、焼結助剤とじて82
0360モル%、CaO 40モル%の組成で、平均粒
径が約13μlのガラス粉末を、0.31. 0.63
、0.94、1.56、3.10重量%の割合でそれぞ
れ添加混合して50gとした。
これを実施例1と同じ方法により、プレス成形を行い、
円板状のペレットを作成した。これを600℃で脱バイ
ンダーした後、窒素雰囲気中1750℃で120分間常
圧焼結した後、冷却した。
こうして作成したAQN焼結体の熱伝導特性は最大で8
61d/mKであり、第1図の折線Dにその特性を示し
た。
上記の実施例において、重要なことは窒化アルミニウム
粉末に添加する焼結助剤としてのガラス粉末であり、そ
のガラス粉末の粒度分布とその添加飯もへ重要である。
焼結助剤としてのガラス粉末の粒径が大きいと、常圧焼
結時に窒化アルミニウム焼結体内部に気孔を生じやすく
て、焼結密度が上がらず、このためM&密な焼結体が得
られにくく、良好な熱伝導特性が得ら才虻ない。また、
焼結助剤としてのガラス粉末の粒程が小さくても、添加
董が多ければ常圧焼結中にAQNの表面にガラスが浮き
、気孔等の原因となって,緻密な焼結体が得られに〈〈
、また逆にガラス粉末の添加量が少なすぎると、焼結し
にくくなり、やはり緻密な焼結体が得られにくい。
そこで、焼結助剤としてのガラス粉末の平均粒程が15
μm以下で、かつ20μ脂以下の粒径を70%以上含有
するガラス粉末を、0.1重量%〜10重量%の範囲で
AΩN粉末中に添加し.  1650℃以上の温度で窒
素雰囲気中で常圧焼結すると、緻密な窒化アルミニウム
焼結体が得られることを確認した。
なお、上記実施例では1700℃および1750℃にお
いて焼結しているが、1650℃付近より焼結が始まる
ので、これ以上の温度であればよい。また上記実施例で
は、アルカリ士類金属酸化物としてCaOを用いている
が、一(;0. SrO. BaOなどのアルカリ士類
金属酸化物を用いても同様の効果を奏する。
さらに上記実施例では、プレス成形によりベレソトを作
成しているが,シート成形によりクリーンシ一トを作成
して焼結しても、同様のvE度、外伝導特性が得られる
〔発明の効果〕
以上のように、この発明によれば,窒化アルミ=ウム粉
末に、焼結助剤としてアルカリ士類金属酸化物およびホ
ウ素酸化物を含むガラス粉末を添加して焼結することに
より、取扱が容易で、焼結温度を下げることができ、ま
た熱伝導特性が良く、かつ緻密な窒化アルミニウム焼結
体を容易かつ安価に製造することができる。
【図面の簡単な説明】 第1図は実施例のガラス粉末の添加量と熱伝導特性の関
係を示すグラフである。

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. (1) 窒化アルミニウム粉末に、焼結助剤としてアル
    カリ土類金属酸化物およびホウ素酸化物を含むガラス粉
    末を0.1〜10重量%添加して成形した後、非酸化性
    雰囲気中1650℃以上の温度で焼結することを特徴と
    する窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
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