JPH0319868B2 - - Google Patents

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JPH0319868B2
JPH0319868B2 JP58011588A JP1158883A JPH0319868B2 JP H0319868 B2 JPH0319868 B2 JP H0319868B2 JP 58011588 A JP58011588 A JP 58011588A JP 1158883 A JP1158883 A JP 1158883A JP H0319868 B2 JPH0319868 B2 JP H0319868B2
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JP
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composition according
density polyethylene
linear low
weight
resin
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JP58011588A
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JPS58145755A (ja
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Yuan Riu Pin
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General Electric Co
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L69/00—Compositions of polycarbonates; Compositions of derivatives of polycarbonates

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】 発明の背景 ポリカーボネート樹脂は、随伴して生じた切欠
きが半径10ミル（ミルは1000分の１インチ）のと
き、平均約0.2インチまでの厚さにおいて切欠き
又はヒビの伝播に対して延性のある大きな耐衝撃
性を有する。この平均厚さをこえると、ポリカー
ボネート樹脂の衝撃抵抗性と延性は減少する。こ
の現象はガラス質プラスチツクに共通にみられる
もので、ガラス質プラスチツクの切欠き付衝撃抵
抗性にとつて臨界的な厚さといわれている。
さらに、切欠きのついたポリカーボネート樹脂
の衝撃強さは、温度が約−５℃以下に下がつた場
合、また約100℃以上の高温において重合体を老
化させた場合に減少する。極端な熱及び寒さが要
求される用途においては、これらの温度は普通に
みられるものである。
このように、ポリカーボネート樹脂の衝撃強さ
及び延性を、種々の厚さの部品や物品に与へ、切
欠き又は引つかき傷をつけた状態で高温又は低温
にさらしても脆化しにくいような組成物を用いる
ことが望まれる。
ポリカーボネートの耐衝撃性及び延性の特性を
臨界厚さ以上で低温及び高温の老化条件下の部品
に与へる組成物は既に知られている。しかしこれ
らの組成物の多くは重合体成分の不相溶性という
欠点をもち、そのためASTMD256による測定で
ダブル−ゲート（double‐gate）衝撃強さが低
いことから明らかなように、成形部品においてウ
エルドライン（weld line）又はニツトライン
（knit line）強さが劣るという結果になる。
ここに、ポリカーボネート樹脂に線状低密度ポ
リエチレン及びアルケニル芳香族共重合体を加え
ることによつて、高密度ポリエチレン又は低密度
高圧法ポリエチレンとポリカーボネートの組み合
わせに基づく先行技術の組成物に比較して、
ASTMD256の測定によるウエルドライン強さが
改善され、熱安定性が改善された成形品の製造に
適した成形用組成物となることが見出された。さ
らに、これらの成形用組成物は、高密度ポリエチ
レン又は低密度高圧法ポリエチレンを含む組成物
に比べ、概してスプレー（splay）又はプレート
アウト（plate out）が減少し、より広い温度の
成形プロフイールをもち、剪断感受性がより低
く、改良された加水分解安定性を有し、耐薬品性
が向上する。
本発明による好ましい組成物は、ASTM
D256によるウエルドライン強さが約7.0ft／lbs.よ
り大きく、より好ましいのは約12.0ft／lbs.以上
である。
発明の詳細な記載 本発明組成物は (a) 高分子ポリカーボネート樹脂、 (b) 線状低密度ポリオレフイン、及び (c) 耐衝撃性組成物とするためのアルケニル芳
香族共重合体、から成る。
ポリカーボネート樹脂は、式 （式中Ａは二価の芳香族基である） を有する。好ましいポリカーボネート樹脂は、式 〔式中R1及びR2は水素、（低級アルキル基又は
フエニル基、ｎは少くとも30、あるいは好ましく
は40〜400である〕 を有する。（低級）アルキルというのは炭素数１
〜６のアルキル基を含む。
本発明でいう高分子量熱可塑性芳香族ポリカー
ボネートは、約8000〜約200000好ましくは約
10000〜80000の数平均分子量をもち、25℃におい
て塩化メチレン中で測定して0.30〜1.0dl／ｇのI.
V.を有するホモポリカーボネート及びコポリカ
ーボネート及びそれらの混合物である。これらの
ポリカーボネートは、例えば２，２−ビス（４−
ヒドロキシフエニル）プロパン、ビス（４−ヒド
ロキシフエニル）メタン、２，２−ビス（４−ヒ
ドロキシ−３−メチルフエニル）プロパン、４，
４−ビス（４−ヒドロキシフエニル）ヘプタン、
２，２−（３，５，3′，5′−テトラクロル−４，
4′−ジヒドロキシジフエニル）プロパン、２，２
−（３，５，3′，5′−テトラブロム−４，4′−ジヒ
ドロキシジフエニル）プロパン及び（３，3′−ジ
クロル−４，4′−ジヒドロキシジフエニル）メタ
ンのような二価フエノールから誘導される。上記
ポリカーボネートの製造に用いるのに適したその
他の二価フエノールは米国特許第2999835号、第
3028365号、第3334154号、及び第4131575号に示
されている。
これらの芳香族ポリカーボネートは既知の方法
で製造でき、例えば上記引用文献や米国特許第
4018750号及び第4123436号に示された方法に従つ
て、二価フエノールをホスゲンのようなカーボネ
ート前駆体と反応させることによつて、あるいは
米国特許第3153008号に示されたようなエステル
交換方法、その他当分野の技術者に既知の方法に
よつて製造できる。
本発明で使用する芳香族ポリカーボネートに
は、また、二価フエノール、ジカルボン酸及び炭
酸から成る重合体の誘導体も含まれる。
また、本発明の実施に使う芳香族ポリカーボネ
ートの製造において単独重合体よりもカーボネー
ト共重合体の方が好ましい場合には、二種以上の
異なつた二価フエノールを用いるか、又は二価フ
エノールと、グリコール又は酸末端停止ポリエス
テル又は二塩基酸との共重合体を用いることもで
きる。また、本発明の実施において芳香族ポリカ
ーボネートを得るのに上記材料の任意のものの混
合物を用いることもできる。
米国特許第4001184号に記載されているような
枝分れポリカーボネートも本発明の実施に使用で
き、線状ポリカーボネートと枝分れポリカーボネ
ートのブレンドも同様である。
この発明の実施に使う線状低密度ポリオレフイ
ンは、例えば線状低密度ポリエチレン（LLDPE）
のようなよく知られた物質である。これらの重合
体は米国特許第4076698号やヨーロツパ特許出願
4645に記載されているような重合法技術によつて
製造できる。これらの重合体は約0.89から約
0.96gms／c.c.の間の密度を有し、かつ単純な側鎖
枝分れの割合が少なく、それによつて高圧法低密
度ポリエチレンやチーグラー触媒系から製造され
る高密度ポリエチレンのような重合体と区別され
る。好ましい密度の範囲は0.915〜0.945gms／c.c.
である。LLDPE重合体は具体的にはエチレンと
C3〜C18好ましくはC3〜C10より好ましくはC4〜
C8のアルフアオレフイン一種以上との共重合体
である。アルフアオレフインは、不飽和にあずか
る末端炭素原子に対し４番目の炭素原子より近い
炭素に枝分れをもつていないことが必要である。
アルフアオレフインは１〜10モル％用いられる
が、より好ましくは２〜７モル％である。
好ましいLLDPE共重合体は、プロピレン、ブ
テン−１、ヘプテン−１，４−メチルペンテン−
１及びオクテン−１から成る群より選ばれたアル
フアオレフインの一種以上と、エチレンとから製
造される。この発明の組成物においては、ブテン
−１と共に製造されるLLDPE重合体が最もよい。
これらの好ましい共重合体はメルトフロー比
（melt flow ratio）が22以上32以下であり、より
好ましいのは25以上30以下である。これらの好ま
しい共重合体のメルトフロー比は重合体の分子量
分布を示す別の尺度である。このようにメルトフ
ロー比（MFR）22以上32以下の範囲はMw／Mn
値約2.7〜4.1に相当し、MFR25以上30以下の範囲
はMw／Mn2.8〜3.6に相当する。
一定メルトインデツクスにおける共重合体の密
度は、主にエチレンと共重合するコモノマーの量
によつてきまる。共重合体中の共単量体の量が増
加すると、共重合体の密度は小さくなる。
好ましい共重合体は、不飽和基含量が炭素原子
1000個当たり１以下のＣ＝Ｃ、好ましくは0.1以
上0.3以下であり、ｎ−ヘキサン抽出分（50℃に
おける）は約３重量パーセント以下、好ましくは
２重量パーセント以下である。好ましい材料は
Chem.Eng.，December3、1972、pp80−85に記
載されているユニポール（Unipole）法によつて
製造される。
ここでは、アルケニル芳香族共重合体の語は、
ポリカーボネート樹脂及びLLDPEと混合した場
合に衝撃強さを改善するような熱可塑性樹脂を含
むものとして用いられる。これらの共重合体は次
式の単量体から誘導される単位を少くとも25％含
む。
（式中R1及びR2は炭素数１〜６の低級アルキ
ル、炭素数２〜６の低級アルケニル及び水素から
成る群より選ばれ、R3及びR4は塩素、臭素、水
素及び炭素数１〜６の低級アルキルから成る群よ
り選ばれ、R5及びR6は水素、炭素数１〜６の低
級アルキル又は炭素数２〜６の低級アルケニルか
ら成る群より選ばれるか、あるいはR5とR6がヒ
ドロカルビル基とつながつて図に表されたフエニ
ル環と共にナフチル基を形成してもよい） これらの化合物は第三炭素原子を有する置換基
をもたない。
ここで用いられる場合、アルケニル芳香族共重
合体という語には、スチレン−アクリロニトリル
などの共重合体、ABS樹脂のようなアクリロニ
トリル、ブタジエン及びアルケニル芳香族単量体
から成る共重合体、ポリブタジエンゴム、天然ク
レープゴム、合成SBRゴム、ネオプレンと共に
製造されるゴム改質耐衝撃性スチレン樹脂、その
他が含まれ、ポリカーボネートとLLDPEと混合
して耐衝撃性組成物とするものである。
これに関して用いられる耐衝撃性という語は、
ASTM D256によつて測定して7.0ft／lbs.以上の
ダブル−ゲート（double‐gate）衝撃強さを意
味する。また、選択的に水素化された誘導体を含
むスチレン−ブタジエン−スチレンブロツク共重
合体のようなABA型のブロツク共重合体、アル
ケニル芳香族単量体、ゴム及びアルキルアクリル
酸エステルとの共重合体も含まれる。
アクリロニトリル、ブタジエン及びアルケニル
芳香族単量体の共重合体はよく知られている。好
ましい共重合体はアクリロニトリル−ブタジエン
−スチレン及びアクリロニトリル−ブタジエン−
アルフア−メチルスチレンから製造される。これ
らの重合体製造の一般的方法は米国特許第
4107232号及び第3130177号に記載されている。
アクリロニトリル−ブタジエン−アルケニル芳
香族化合物共重合体の組成重量パーセントは15−
25：20−45：65−40であり、好ましくは15−20：
30−40：55−30である。アクリロニトリル、ブタ
ジエン、アルケニル芳香族化合物及びアクリル単
量体から誘導された共重合体又はそれを含むブレ
ンドもこの発明の実施に用いられる。これらの材
料の重量パーセントをコモノマー比として表わす
と１−25：20−50：30−50：15−25のアクリロニ
トリル：ブタジエン：アルケニル芳香族化合物：
アクリル化合物である。これらの材料は市販のも
のを入手しうるし、また従来方法で製造してもよ
い。さらに、これらの材料のあるものは英国特許
第939484号によるか又はEncyclopedia of
Polymer Science，Vol／，pp.436−444，
Interscience（1964）又は米国特許第3864428号に
記載された方法によつて製造してもよい。
本発明の組成物は、ポリカーボネート、線状低
密度ポリエチレン及びアルケニル芳香族共重合体
の合計100重量部に対して、ポリカーボネート樹
脂35.0〜90.0重量部、線状低密度ポリエチレン20
〜0.5重量部及びアルケニル芳香族共重合体9.5〜
45重量部から成る。好ましい範囲は、ポリカーボ
ネート、線状低密度ポリエチレン及びアルケニル
芳香族共重合体の合計100重量部につき、ポリカ
ーボネート50.0〜85.0重量部、アルケニル芳香族
共重合体10〜40重量部及び線状低密度ポリエチレ
ン1.0〜15.0重量部から成る。
この発明の組成物は、補強充填材を含んでいて
もよく、例えばアルミニウム、鉄又はニツケル等
があり、非金属としては炭素繊維、針状けい酸カ
ルシウム、針状硫酸カルシウムのようなけい酸
塩、珪灰石、アスベスト、二酸化チタン、チタン
酸カリウム、ベントナイト、カオリナイト及びチ
タン酸塩ウイスカー、ガラスフレーク及び繊維、
及びその混合物などがある。また充填材が組成物
の強度や強靭性を増さない場合は単に充填材であ
つてここでいう補強充填材ではない。特に、補強
充填材は曲げ強さ、曲げ弾性率、引張り強さ、及
び熱変形温度を増加させる。
補強材は少くとも補強に必要な量存在すればよ
いが、普通補強充填材は全組成物の約１〜約60重
量部から成る。
特に、好ましい補強充填材はガラスからできて
おり、比較的ソーダの少ない石灰−アルミニウム
ほう珪酸ガラスから成るガラス繊維を用いるのが
よい。これは“Ｅ”ガラスとして知られている。
しかし電気的性質がこれほど重要でない場合は他
のガラスも有用であり、例えば“Ｃ”ガラスとし
て知られる低ソーダガラスがある。フイラメント
は標準的方法、例えば蒸気や空気の吹込み、及び
機械的引つぱりによつてつくられる。補強材とし
て好ましいフイラメントは機械的引つぱりにより
つくられる。フイラメントの直径は約0.003〜
0.009インチであるが、これは本発明にとつて重
要ではない。
ガラス繊維には、ガラスシルク（glass silk）、
これから誘導されるすべてのガラス繊維材料、例
えばガラス繊維布、ロービング、ステープルフア
イバー、ガラス繊維マツト、が含まれる。ガラス
フイラメントの長さ及びそれらが繊維に束ねられ
ているかどうか、さらに繊維が糸、ロープ又はロ
ービングに束ねられているか又はマツト等に織ら
れているかどうかもまた本発明にとつては重要で
はない。しかしながらガラスフイラメントを用い
た場合は、まず糸（ストランド）として知られる
束に形成する。扱いやすいようにフイラメントを
糸に結合するためには、ガラスフイラメントに結
合剤を適用する。次に糸を所望の種々の長さに切
断する。約1/8″〜約1″長さ、好ましくは1/4″以下
の長さの糸を用いると便利である。これらはチヨ
ツプトストランドと呼ばれる。これらの結合剤に
は、ポリ酢酸ビニル、ある種のポリエステル樹
脂、ポリカーボネート、でんぷん、アクリル樹
脂、メラミン又はポリビニルアルコールのような
重合体がある。好ましくは組成物は約１〜約50重
量パーセントのガラス繊維を含む。
難燃剤もまた本発明組成物において樹脂成分の
0.5〜50重量部（難燃化に必要な量）用いること
ができる。適当な難燃剤の例は、米国特許第
3936400号及び第3940366号にみられる。その他の
慣用の非補強充填材、酸化防止剤、押出し助剤、
光安定剤、米国特許第4263409号及び西ドイツ特
許公開第2400086号に示されているような発泡剤、
その他を所望によつて本発明の組成物に添加して
もよい。
本発明組成物を調製する方法は従来のやり方で
よい。好ましいのは、各成分を予備混合物の部分
として添加し、予備混合物を例えば抽出機を通す
かあるいはそれぞれの組成物にあつた温度でミル
上において溶融させることによつて混合する。混
合した組成物は冷却され、成形用顆粒に切断さ
れ、望みの形状に成形される。
ダブルゲートという語は、成形サイクル中の金
型において、樹脂流体の合流点でウエルドライン
が形成されるような２つの湯口をもつ金型で成形
物を製造することに関して用いられる。成形部品
の設計、製造及び次に示す実施例における試験は
ASTMD256に従う。
好ましい具体例の記載 次に示す実施例により本発明を説明する。部は
すべて重量による。アイゾツト衝撃強さはノツチ
付ft.lb／in.として表わされる。ダブルゲート
（DG）値はft.lb.で示されており、上部の数字は
柔軟性を有する試料のパーセントである。
実施例 １ 25℃において塩化メチレン中で測定した固有粘
度が約0.46dl／ｇである２，２−ビス（４−ヒド
ロキシフエニル）プロパンのポリカーボネート
76.92重量部、ABS*樹脂19.23重量部及びブテン
−１と共に製造した線状低密度ポリエチレン3.85
重量部から、成分を乾式混合することによつて組
成物を調製し、次いで約265℃で押出して試験試
料に成形する。試験試料の衝撃強さを表１に示
す。
表 １試料 LLDPE DG Ａ エスコレン（Escorene）LPX−16
13.7100 比較例 １ 25℃において塩化メチレン中で測定した固有粘
度が0.46dl／ｇの２，２−ビス（４−ヒドロキシ
フエニル）プロパンの ＊K2938−クララステツク（Kralastic）；アクリ
ロニトリル／ブタジエン／スチレン：22／
23／55USSケミカルズ、バトンルージ、
LA。実施例１のABS。
ポリカーボネート76.92重量部、ブタジエン−
スチレン樹脂*19.23重量部、及びブテン−１と共
に製造した線状低密度ポリエチレン3.85重量部か
ら実施例１の方法によつて組成物を調製する。こ
の組成物は表２に示す衝撃強さを有する。
表 ２試料 LLDPE DG Ｂ エスコレンLPX−12 2.10 実施例 ２ 実施例１の方法によつて組成物を調製する。こ
の組成物は実施例１で用いたポリカーボネート
86.0重量部、ABS樹脂**10重量部及びブテン−１
と共に製造した線状低密度ポリエチレン４重量部
を含む。この組成物は表３に示す衝撃強さを有す
る。
表 ３試料 LLDPE DG Ｃ エスコレンLPX−12 13.9100 ＊ＫレジンKRO3−フイリツプスペトロロイム社
（Philips Petroleum Co.）バートレスヴイ
レ、オクラホマ。比較例１のブタジエン−ス
チレン樹脂。
＊＊K2540 クララステツク：アクリロニトリ
ル／ブタジエン／スチレン：17／38／45。実
施例２のABS。
比較例 ２ 実施例１の方法によつて、実施例１のポリカー
ボネート90.0重量部、ABS*樹脂10重量部を含む
比較例を調製する。試験試料の衝撃強さを表４に
示す。
表 ４試料 LLDPE DG Ｄ 無 3.60 ＊サイコラツク（Cycolac）Ｌ−1000；ボーグ・
ワーナ−（Borg Warner）社、パーカースバ
ーグ、ウエスト・バージニア、アクリロニト
リル／ブタジエン／スチレン＝18／30／52
比較例２のABS。
実施例の結果は、ダブルゲート試験で測定した
場合の衝撃強さにおいて、本発明組成物の効果が
あることをはつきりと示している。
上述の記載を参照にして、その他の変形を行な
えることは明らかである。従つて、記載された本
発明の個々の具体化において、特許請求の範囲に
明らかにされた本発明の範囲内の変化をなしうる
ことは当然である。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ 下記(a)、(b)および(c)成分の合計量に基づい
    て、 (a) 芳香族ポリカーボネート樹脂35−90％、 (b) 0.89−0.96g／c.c.の密度を有する線状低密度
    ポリエチレン0.5−20％、及び (c) アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン樹
    脂またはアクリロニトリル−ブタジエン−アル
    フアメチルスチレン樹脂9.5−45％を含む組成
    物。 ２ 線状低密度ポリエチレンがエチレン及びC3
    〜C10のアルフアオレフインから製造される特許
    請求の範囲第１項に記載の組成物。 ３ 線状低密度ポリエチレンがエチレン及びC4
    〜C8のアルフアオレフインから製造される特許
    請求の範囲第２項に記載の組成物。 ４ 線状低密度ポリエチレンがエチレンと少くと
    も１種のC4〜C8アルフアオレフインから製造さ
    れ、メルトフロー比が22以上32以下であり、炭素
    原子1000個当たりＣ＝Ｃが１以下の不飽和基含有
    率を有する新規なエチレン共重合体である特許請
    求の範囲第３項に記載の組成物。 ５ ASTM D256による測定で7.0ft.lbs／inch以
    上のウエルドライン強さを有する特許請求の範囲
    第１項に記載の組成物。 ６ 芳香族ポリカーボネート樹脂が式 （式中Ａは二価フエノールから誘導されたもの
    である） を有する特許請求の範囲第３項に記載の組成物。 ７ 芳香族ポリカーボネートが式 ［式中R1及びR2は水素、（低級）アルキル基又
    はフエニル基、ｎは少なくとも30である］ を有する特許請求の範囲第４項に記載の組成物。 ８線状低密度ポリエチレン樹脂がエチレンと１−
    ブテンとの共重合体である特許請求の範囲第７項
    に記載の組成物。
JP58011588A 1982-01-29 1983-01-28 アルケニル芳香族共重合体及びｌｌｄｐｅを含んだポリカ−ボネ−ト組成物 Granted JPS58145755A (ja)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US343949 1982-01-29
US06/343,949 US4430476A (en) 1982-01-29 1982-01-29 Resinous composition comprising a polycarbonate resin, a linear low density polyolefin and an alkenyl aromatic copolymer

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Publication Number Publication Date
JPS58145755A JPS58145755A (ja) 1983-08-30
JPH0319868B2 true JPH0319868B2 (ja) 1991-03-18

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ID=23348361

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Application Number Title Priority Date Filing Date
JP58011588A Granted JPS58145755A (ja) 1982-01-29 1983-01-28 アルケニル芳香族共重合体及びｌｌｄｐｅを含んだポリカ−ボネ−ト組成物

Country Status (6)

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US (1) US4430476A (ja)
JP (1) JPS58145755A (ja)
AU (1) AU564591B2 (ja)
DE (1) DE3300857A1 (ja)
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