JPH0242387A - 原子炉用燃料集合体およびその製造方法並びにその部材 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、原子炉用燃料集合体に係り、特に、燃料被覆
管、スペーサ、チャンネルボックス等のジルコニウム（
Ｚ　ｒ）合金からなる燃料集合体構造部材に関するもの
である。

〔従来の技術〕

原子炉用燃料集合体構造部材には、主にＺｒ合金が使用
されている。第２図は、ＢＷＲ用燃料集合体の断面概略
図である。燃料集合体は、燃料被覆管内に燃料ペレット
が入った多数の燃料棒１と、それらを所定の間隔で保持
するスペーサ２と、さらにそれらを収納するチャンネル
ボックス３と。

燃料棒１の上下端を保持する上部タイプレート４および
下部タイプレート５と、全体を搬送するためのハンドル
６とからなる。これら部材のうち、燃料被覆管１１．ス
ペーサ２．チャンネルボックス３は、Ｚｒ合金からなり
、溶接により組立てられる。

第３図〜第５図は、燃料棒１．スペーサ２．チャンネル
ボックス３の溶接個所を示す。

第３図に示すように、燃料被覆管１１の両端には、エン
ドプラグ１３が溶接個所８で取付けられる。

スペーサ２には、第４図に示すように、格子型と丸型と
がある。格子型スペーサ２の溶接個所８は、第４図（Ａ
）、（Ｂ）に示すように、スペーサバー２１とスペーサ
バンド２２との接合部、スペーサバー２１が交差する各
格子点２３、スペーサバンド２２のオーバラップ部２４
である。丸型スペーサの溶接個所８は、第４図（Ｃ）、
（Ｄ）に示すように、スペーサリング２５の接点、スペ
ーサリング２５とスペーサバンド２２との接触部、スペ
ーサバンド２２のオーバラップ部である。

第５図は、チャンネルボックス３の形状および溶接個所
８を示す、チャンネルボックスはコの字形の曲げ板材３
１を２個溶接接合して製造するため、長手方向に２本の
長い溶接線８がある。

このように、いずれの構造部材にも、溶接個所がある。

前記Ｚｒ合合部部材、高温高圧の炉水中で使用される。

Ｚｒ合金は、一般に耐食性が高く、中性子吸収断面積が
小さい特性を備えており、これらの特性は、原子炉燃料
集合体用材料として適している。現在よく知られている
合金としては、ジルカロイ−２（Ｓｎ　：　１．２〜１
．７％、Ｆｅ：０゜０７〜０．２％、Ｃｒ　：　０．０
５〜０．１５％。

Ｎｉ　：　０．０３〜０．０８％、Ｚｒ：残部）、ジル
カロイ−４（Ｓｎ：１．２〜１．７％、Ｆｅ：０．１８
〜０．２４％、Ｃｒ　：　　Ｏ，Ｏ５〜０．　１５％、
Ｚｒ：残部）、Ｚｒ−１，０％Ｎｂ合金、Ｚｒ−２，５
％Ｎｂ合金、Ｚｒ−３，５％Ｓｎ−０，８％Ｎｂ、−０
，８％ＭＯ合金（Ｅｘｃｅ１合金）、Ｚｒ−１，０％Ｓ
ｎ−１，０％Ｎｂ−０゜２〜０．５％Ｆｅ合金、Ｚ　ｒ
　−Ｎ　ｂ　（０、５〜５　。

０％）Ｓｎ　−（０〜３．０％）−Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、
Ｔａ、Ｐｄ、Ｍｏ、Ｗのいずれか１種（〜２゜０％）合
金等数多くの合金がある。

なお、本明細書では、特に区別する必要のない限り、重
量％を単に％と表示する。

ジルカロイと呼ばれるＺｒ−Ｓｎ　　Ｆｅ−Ｃｒ−（Ｎ
ｉ）合金は、沸騰水型原子炉中で使用されると、局部酸
化（ノジュラ腐食）が発生する。ノジュラ腐食の発生は
、部材の健全部の肉厚を減少させるとともに、腐食反応
に伴って発生する水素を部材に吸収させ、部材を脆化さ
せる。腐食現象は時間経過とともに進行するので、これ
らの部材を長時間使用する高燃焼度運転条件下では、部
材の腐食が燃料集合体の寿命を決定する因子となると考
えられる。また、この合金の水素吸収は、Ｚｒ−２，５
％Ｎｂ合金に比べて、高い。ジルカロイの耐食性を高め
る方法として、特開昭５８−２２３６４号公報には、α
＋β相またはβ相温度範囲から急冷する熱処理が示され
ている。しかし、本方法を用いても、ノジュラ腐食を防
止できない。

Ｎｂを含むＺｒ−Ｎｂ合金は、Ｎｂ量を増すと強度が上
がり、ジルカロイに比べて、水素吸収率が低い、ノジュ
ラ腐食と呼ばれる局部腐食も発生しない。しかし、Ｐｒ
ｏｃｅｅｄｉｎｇｓ　ｏｆ　ｔｈｅＩｎｔｅｒｎａｔｉ
ｏｎａｌ　Ｓｙａ＋ｐｏｓｉｕｍ　ｏｎ　Ｅｎｖｉｒｏ
ｎｎ＋ｅｎｔａｌＤｅｇｒａｄａｔｉｏｎ　ｏｆ　Ｍａ
ｔｅｒｉａｌｓ　ｉｎ　Ｎｕｃｌｅａｒ　ＰｏｗｅｒＳ
ｙｓｔｅｍｓ　Ｗａｔｅｒ　Ｒｅａｃｔｏｒｓ、Ｍｙｒ
ｔｌｅ　Ｂｅａｃｈ、５ｏｕｔｈＣｏｒｏｌｉｎａ　Ａ
ｕｇｕｓｔ　２２−２Ｌ　ｐｐ２７４−２９４．に示さ
れているように、溶接部およびその熱影響部の耐食性が
低いため、溶接構造部材として使用するには、問題があ
る。また、延性が低く、衝撃荷重等に対する変形能に乏
しい。

０．５〜２．０％Ｎｂと１．５％以下のＳｎと０．２５
％以下のＦｅとを含む高耐食性Ｚｒ合金の板材および管
材の製造方法が、特開昭６１−１７０５５２号公報に示
されている。この合金材を燃料構造部材として組立てる
には、高耐食化した板材または管材を溶接する必要があ
り、溶接部の耐食性が再び劣化してしまう。

また、米国特許３．１２１．０３４号には、Ｚｒ−０゜
５〜５％Ｎｂ合金、Ｚｒ−０，５〜５％Ｎｂ−０〜３％
Ｓ合金、Ｚｒ−０，５〜５％Ｎｂ−０〜３％Ｓｎ−Ｆｅ
、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｔａ、Ｐｄ、Ｍｏ。

Ｗのいずれか１種が０〜２％の４元合金において、冷間
圧延加工度を５０〜６０％とし、最終熱処理を５５０〜
６００℃で１〜２４０時間とし、溶接性を改善する方法
が示されている。しかし、溶接構造部材では、数十％の
一強加工を施すことは困難である。

特開昭４７−２８５９４号公報には、Ｚｒ−Ｎｂ合全全
部材溶接後、焼なまし処理を施し、耐食性を改善する方
法が述べられている。しかし、前記文献によると、この
ような熱処理を施しても、溶接部の耐食性は改善されな
い。

一方、多層構造の燃料構造部材に関しては、特開昭５４
−４５４９５号、特開昭５４−５９６６０号、特開昭５
５−１６４３９６号、特開昭５６−７６０８８号、特開
昭５６−７６０８７号、特開昭５８−１９５４８５号、
特開昭５８−１９９８３６号、特開昭５８−２１６９８
８号等に、管内面にＺｒライナー層を設け、二酸化ウラ
ン、プルトニウム酸化物と管内面との相互作用による応
力腐食割れを防止することが開示されている。しかし、
この方法は管外面の耐食性の向上には効果がない。

〔発明が解決しようとする課題〕

上記従来技術には、溶接部の耐食性、非溶接部の耐食性
、引張り特性、耐水素脆化性等の高燃焼度燃料構造部材
に必要な特性を総合的に改善する点についての配慮がな
く、ある点を改善すれば、他の性質が劣化するという問
題があった。

本発明の目的は、溶接部の耐食性、非溶接部の耐食性、
引張り特性、耐水素脆化性等の特に高燃焼度燃料構造部
材に必要な特性を十分に備えた構造部材を有する原子炉
用燃料集合体およびその製造方法並びにその部材を提供
することである。

〔課題を解決するための手段〕

上記目的は、内部に高延性材料を有し、表面に高強度か
つ高耐食性材料を有する３層構造の管材および板材を、
燃料構造用材料として採用することにより、達成される
。その材料を第１図に示す。

燃料被覆管１１においては、炉水と接する外表面層１６
を高耐食高強度合金とし、燃料ペレット２１と接する内
表面層１４には例えば純Ｚｒをライニングし、中間層１
５を比較的延性の高い合金とすることにより、上記目的
を達成する。その構造を第１図（Ａ）に示す。

スペーサ２およびチャンネルボックス３においては、炉
水と接する表面層２６を高強度高耐食合金とし、この合
金にはさまれた中間層２７を延性の高い合金にすること
により、上記目的を達成する。その構造を第１図（Ｂ）
および（Ｃ）に示す。

高強度高耐食合金としては、０．５〜２．２％Ｎｂ−０
，５〜１．５％Ｓ　ｎ　−０，１〜０　、８％Ｍ。

を含むＺｒ基合金が最適であり、高延性合金としては、
０．５〜２．０％　Ｓｎ−０，０５〜０．４％Ｆｅ−０
，０５〜０．１５％Ｃｒ−０，０３〜０．２％　Ｎｉを
含むＺｒ基合金、０．５〜２．０％　Ｓｎ−０，０５〜
０．４％Ｆｅ−０，０３〜０．２％Ｎｉを含むＺｒ基合
金、０．０５〜２．０％　Ｓｎ−０，０５〜０．４％Ｆ
ｅ−０，０５〜０．１５％Ｃｒ−０，０３〜０．２％Ｎ
ｉ−０，０１〜０．８％Ｍ。

を含むＺｒ基合金、さらにステンレス鋼、銅合金が適す
る。

〔作用〕

炉水と接する面に、好ましくは室温の強張強さが７０　
ｋｇ／ｍ＋ｓ”以上のＮｂＮｂ−３ｎ−を含むＺｒ基合
金層を形成すると、ノジュラ腐食の発生を防ぎ、しかも
部材の強度を増すことができる。さらに、この合金の水
素吸収量は、ジルカロイ−２゜ジルカロイ−４と比べて
、約１１５と少なく、水素脆化も防止可能である。

前記高強度高耐食合金にはさまれ炉水および燃料ペレッ
トと接しない中間層、または好ましくは引張強さが３０
〜４０ｋｇ／ｍｍ２で伸び率３０％以上の純Ｚｒライナ
ー層と高強度高耐食合金にはさまれた中間層に、好まし
くは室温の引張強さが４５〜６０ｋｇ／＋＋＋ｍ２で伸
び率２５％以上の高延性合金を用いると、部材の延性が
向上し、特に、スペーサのように、燃料ハンドリング時
に衝撃荷重を受ける部材の靭性が高くなる。伸び率は３
０％以上が好ましい。

中間層を形成する材料としては、その他に、銅合金およ
びステンレス鋼が適している。これら材料の室温中の引
張特性を第１表に示す。

第　　１　　表 前記高強度高耐食合金は、Ｎｂを含んでいるので、溶接
個所の耐食性低下を防止しなければならない。そのた・
めには、 ［Ｓｎ添加量］　　（ｗｔ％）≧ ２Ｘ［Ｎｂ添添加ココ（ｗｔ％）−３，０の関係を満足
する合金組成とし、溶接後５００〜７００℃の温度範囲
で熱処理する必要がある。特に、５３０〜６１０℃の温
度範囲で１〜３０時間加熱する熱処理が好ましい。

その理由を以下に述べる。溶接部およびその熱影響部の
耐食性低下の原因は、溶接時の加熱冷却過程で、Ｎｂを
多量に固溶した非平衡相が形成されることである。この
非平衡相とは、高温安定相であるβ相が溶接部およびそ
の熱影響部に生成し。

この相が急冷されたものである。β相が室温まで残留す
るか、または冷却過程において室温で安定なαＺｒ相と
βＮｂ析出相とに分解せず、ωＺｒ相にマルテンサイト
変態した結果、この非平衡相が残留する。この相の耐食
性は極めて低く、溶接部の耐食性が低下する原因となる
。上記溶接後の熱処理の目的は、この非平衡相を室温で
安定なαＺｒ相とβＮｂ析出相とに分解させることにあ
る。

また、Ｓｎを前記式の関係を満足するように添加するの
は、Ｓｎが、溶接時の冷却過程で非平衡相が発生するの
を防止する効果と、それでもなお溶接機残留した非平衡
相の分解を促進する効果とを有するからである。

好適な温度範囲の上限を６１０℃としたのは、この温度
以上に加熱すると、β相が再び生成され、しかも、αＺ
ｒ相中に微細析出して強度を高めていたβＮｂ相がこの
β相中に拡散し、強度低下が顕著になるからである。

好適な温度範囲の下限５３０℃としてのは、冷間加工等
によって生じた加工組織を５３０’Ｃ以上に加熱し再結
晶させて材料の延性を高め、加えて。

溶接部に残留する非平衡相の分解を促進するためである
。

さらに、５３０〜６１０℃の温度範囲での加熱は、これ
ら高強度高耐食合金にはさまれた高延性合金の結晶粒粗
大化をもたらさず、優れた延性を損わないためでもある
。

高強度高耐食合金の厚さは、５％〜２０％が良い。

それ以下に薄くすると、製造時の厚さのコントロールが
極めて難しくなる。上限は必要な強度により決定される
。

さらに具体的に述べると、例えば、厚さ８６０μｍの構
造部材において、最内層の最小値は、５０μｍ以下であ
ると、製造時に厚さの制御が困難である。また、最大値
は、純ジルコニウムの耐Ｉ、ＳＣＣから見ると、１５０
μｍあれば、十分である。したがって、最内層は、全厚
さに対して。

約５．８〜１７．４％となる。好ましくは５〜２０％で
ある。

一方、最外層は、耐食性および強度の観点から、１００
〜４８０μｍ、すなわち全厚さに対して約１１．６〜５
５．８％に決定した。好ましくは１０〜６０％で、特に
被覆管では１５〜３０％が好ましく、他には一層当り２
０〜３５％が好ましい。

中間層は、使用する材料の強度により、その最大値およ
び最小値が異なる。銅合金とステンレス鋼を中間層に用
いた場合の最大値および最小値の例を第２表に示す。好
ましくは２５〜８５％で、特に被覆管では５０〜７０％
が好ましく、他では３５〜６０％が好ましい。

第　　２ 表 以上述べた３層構造の燃料構造部材の製造方法を次に説
明する。３層構造の界面は、冶金的に結合していること
が好ましい。

第６図は、本発明による燃料構造部材の製造プロセスの
一例を示す図である。

一体化は、熱間圧延時または熱間押出し時および冷間圧
延後の中間焼なまし時に、材料相互感で金属原子が相互
に拡散することによりなされる。

材料表面に酸化膜等の安定な相が形成されると、上記相
互拡散の障壁となり、良好な冶金的結合が得られない。

したがって、表面を汚染するような作業はできるだけ、
防がなければならない。

熱間圧延または熱間押出し加工の前に表面を清浄に仕上
げた後、各層を形成する材料を重ね合わせる。その時、
端面を溶接して空気等の侵入を防止する。溶接作業を大
気中で行うと、溶接中の界面に酸化層が形成される可能
性があるので、真空中で行うことが望ましい。

熱間圧延温度または熱間押出し温度が高いほど材料間の
相互拡散が促進され、冶金的結合を得るには好適である
が、１１００℃以上の温度範囲ではβ相結晶粒の著しい
粗大化の原因になり、好ましくない。

α＋β相温度範囲またはβ相温度範囲に材料を加熱する
と、合金元素の拡散が著しく促進され、冶金的結合を得
るには好ましい。

したがって、熱間加工後のいずれかの工程において、α
＋β相温度範囲またはβ相温度範囲に加熱し、空冷また
は水冷する熱処理工程を挿入することが有効である。水
冷速度は、少なくとも８℃／ｓｅｃ以上にする必要があ
る。これ以下では、冷却過程で析出相の粗大化が生じ、
機械的性質が劣化するからである。

この熱処理を施した後、少なくとも１回の冷間圧延と焼
なましを行う必要がある。α＋β相またはβ相から冷却
した材料は延性が低いため、冷間圧延により加工組織と
した後、再結晶温度以上に加熱して、ひずみのない新た
な結晶粒を成長させる必要がある。この加工処理により
延性が回復する。

〔実施例〕

以下、実施例により１本発明をさらに具体的に説明する
。

〈実施例１〉 第　　　３　　　表 第　　４　　表 真空アーク溶解により、純Ｚｒインゴット、Ｚｒ−Ｓｎ
−Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｒ合金インゴット、２ｒ−Ｓｎ−Ｎｂ
−Ｍｏ合金インゴットを製造した。

各インゴットの合金組成を第３表に１．また、各層の強
度と伸び率のデータを第４表に示す。

各インゴットは９８０〜１０５０℃の温度で鍛造（β鍛
造）シ、直径の異なるビレットに形成した。各鍛造ビレ
ットを再び１０００℃に加熱し、１時間保持した後、水
冷する熱処理（βクエンチ）を施した。

βクエンチ材の表面酸化層を機械研削で除去した後、ビ
レット直径がそれぞれ異なる孔をあけて、孔あきビレッ
トとした。ＺＺｒ−Ｓｎ−Ｎｂ−。

合金の内径は、Ｚｒ−Ｓｎ−Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｒ合金の外
径とほぼ等しくし、プレスによりＺｒ−Ｓｎ−Ｆｅ−Ｎ
ｉ−Ｃｒ合金ビレットをＺｒ−Ｓｎ−Ｎ　ｂ　−Ｍ　ｏ
合金ビレット中に挿入した。純Ｚｒビレットの外径は、
　Ｚｒ−Ｓｎ−Ｆｅ−Ｎｉ　−Ｃｒ合金ビレットの内径
とほぼ等しくし、プレスにより純ＺｒビレットをＺｒ−
Ｓｎ−Ｆｅ−Ｎｉ　−Ｃｒビレット中に挿入し、３つの
ビレットを一体化した。

一体化したビレットの内径を５０ｍｍとし、外径は１５
０ｍｍとしたａ　ＺｒＺｒ−Ｓｎ−Ｎｂ−合金の厚さは
Ｌｏａｍとし、Ｚ　ｒ　−Ｓ　ｎ　−Ｆ　ｅ　−Ｎ　ｉ
　−Ｃｒ合金の厚さは３０ｍｍとし、純Ｚｒの厚さは１
０＋ｍとした。一体化した各ビレット両端の境界部を電
子ビーム溶接機によりＩ　Ｘ　Ｉ　Ｏ−４Ｔｏｒｒ以上
の高真空下で溶接した。その後、７５０℃に加熱して熱
間押出しを行い、外径６４ｍｍで厚さ１１ｍ＋ａの管に
した。さらにピルガ−ミルによる冷間圧延を２回行い、
外径１９．２ｍｍで厚さ１　、９　ａｍの管にした。

第１回目の冷間圧延後に、６３０℃で２時間の中間焼な
まし処理を施した。高周波誘導コイル中を通過させた直
後にこの管に水を吹き付は冷却する熱処理（α＋βクエ
ンチ）をした。その後は、再び２回のピルガ−ミル圧延
により、外径１２゜３ｍ＋ａで厚さ０．８６ｍｍの管に
した。中間焼なまし温度は５９０℃とし、この温度に２
時間保持した。

最終焼なまし温度５７０℃で真空中に２時間保持した。

この管の中にウランペレットを挿入した後、両端部に栓
を取付け、３気圧のＨｅ雰囲気中で管と端栓とをＴＩＧ
溶接により接合し燃料棒とした。

端栓溶接部を、高周波誘導加熱により、Ｈｅ雰囲気中で
５８０℃に加熱し、約１ｏ分保持した後、放冷させた。

このようにして製造した燃料棒の溶接部および中央部を
切り出し、腐食試験と引張り試験に供した。腐食試験は
、温度５００℃、圧カニ１０５ｋｇ／ｄの蒸気中に２４
時間保持する試験とした。また、切断面を研磨し、エツ
チングして各層の厚さを調べた。

燃料被膜管の断面における純Ｚｒ相の厚さは全体の１８
％であり、Ｚｒ−３ｎ−Ｆｅ−Ｎｉ　−Ｃｒ合金層の厚
さは６２％であり、Ｚｒ−Ｓｎ−Ｎｂ　−Ｍ　ｏ合金層
の厚さは２０％であった。すなわち、初期のビレットの
厚さにほぼ比例した厚さが得られた。

第７図に示す蒸気中試験結果を見ると、本発明材の耐食
性は、溶接部および中央部とも、比較材に比べて、著し
く高い。また、本発明材の外表面（Ｚｒ−Ｓｎ−Ｎｂ−
Ｍｏ合金層）には、ノジュラ腐食および白色の加速腐食
が発生せず、黒色の均一酸化膜に覆われていた。

これに対し、比較材には、蒸気中試験において、溶接部
および中央部に多量のノジュラ腐食が認められた。蒸気
中試験における著しい耐食性の差は。

このノジュラ腐食の有無によるものである。

本発明材の引張り強度は、６３　ｋｇ　／　ａｒｍ２で
伸びは３８％であり、ジルカロイ−２材からなる従来の
燃焼被膜管よりも引張り強度が５〜８　ｋｇ　／　ａｍ
”高く、伸びは同等であった。

〈実施例２〉 第　　５　　表 真空アーク溶解により、第５表に示す合金を２種類溶解
した。９８０〜１０５０℃の温度範囲で鍛造し、厚さ７
５ｍｍのスラブとした。鍛造スラブを１０００〜１０５
０℃の範囲に２０分間保持し、水冷するβクエンチを施
した。第５表Ｎｏ、１の合金は、熱間圧延により厚さ３
５＋ｍｍとした。Ｎｏ、２の合金は、熱間圧延により厚
さ２０ｍｍとした。熱間圧延温度は、Ｎｏ、１の合金で
は６００℃とし、Ｎｏ、２の合金では７５０℃とした。

この熱間圧延後、両合金表面を機械研削で仕上げ、Ｎｏ
、１の合金板材をはさんでＮｏ、２の合金を重ねた。重
ねた３枚の板材の端面を電子ビーム溶接して一体化し、
２回の熱間圧延により厚さ３ｍｍの板材とした。熱間圧
延温度は７８０℃とした。さらに冷間圧延により厚さを
２ｍｍまで減らし、６５０℃に２時間保持する焼なまし
処理を施した。その後、８７０℃に５分間保持し、板の
両面から霧状の水を吹き付け、冷却した。

さらに３回の冷間圧延により厚さ０．５３＋＋ｕ＋＋の
スペース用板材を製造した。冷間圧延と冷間圧延との間
に行う焼なましは、５９０℃で１時間とした。最終焼な
ましは、５７０℃で１時間とした。

この板材から第４図（Ｂ）に示すスペーサバンドを打ち
抜き、デインプル加工した。

また、第５表の合金インゴットから孔あきビレットを製
造した。第５表Ｎｏ、２の合金のビレットを外表面層と
内表面層とに配し、中間層ビレットは、第５表Ｎｏ、　
１の合金とした。孔あきビレットそれぞれの大きさは以
下の通りである。第５表Ｎｏ、２の合金からなる外表面
層ビレットは、外径１５０ｍｍで厚さ１５ｍｍとした。

中間ビレット層の厚さは２０１Ｉ１１とし、内表面層ビ
レットの厚さ１５ｍｍとした。

製造プロセスは、実施例１と同様であり、上記のとおり
大きさのみが異なる。実施例１同様に、各ビレットの端
面を電子ビーム溶接して一体化した後、７５０’Ｃで熱
間押出しし、外径６４ｍｍで厚さ１１ｍｍの管にした。

ピルガ−ミル圧延を１回行い、外径３４．９層間で厚さ
４．４ｍｍの管にした。高周波誘導加熱コイル部を通過
時に８７０℃に加熱し、加熱部直下で水を吹き付けて急
冷させる処理を全管長に亙り施す。その後、６００℃で
１時間熱処理した。さらに、冷間圧延と中間層なましと
を交互に３回繰返し、外径１４鵬−で厚さ０．６ｍｍの
管とした。中間層なまし温度は５９０℃とした。

管は長さ２５ｍ＋ｍに切断し、第４表（Ｄ）に示すよう
に塑性加工し、板ばね２８を取付け、内部に燃料棒を保
持できる形状とした。この管（スペーサリング）２５を
組合せ、９×９本の丸セル型スペーサ格子とし、周囲を
スペーサバンド２２で取り囲んでスポット溶接し、丸セ
ル型スペーサとした。

組立て終了後、全体を５３０℃に１０時間保持する熱処
理を施した。

こうして組立だ後、溶接部を含んだ一部を切り取り、５
００℃の水蒸気中に保持して腐食試験を行った。

本発明材および比較材（ジルカロイ−２）の腐食試験終
了後、腐食増量に着目して整理した結果を第８図に示す
。蒸気中試験結果を見ると、本発明材は、比較材に比べ
て、著しく高い耐食性を示している。また、試験後の外
ｍｍ察では、本発明材の表面部は、黒色の均一な酸化膜
で覆われており、ノジュラ腐食または白色の加速腐食は
認められなかった。

これに対し、比較材は蒸気中試験において、ノジュラ腐
食が多量に認められた。蒸気中試験の腐食性の著しい差
は、このノジュラ腐食の有無によるものである。

腐食試験後、材料中の水素量を分析し、水素吸収率を求
めたところ、３％であった。Ｎ００１の合金およびＮｏ
、２の合金のみからなる板材を高温水中で腐食試験し、
水素吸収率を測定したところ、Ｎｏ、　１の合金では３
５％であり、Ｎｏ、２の合金では３％であった。このこ
とから１本発明の原子炉用燃料集合体の構造部材の水素
吸収率は、Ｎｏ、２の合金と同じであることが判明した
。

また、Ｎｏ、２合金のみからなる板材に切欠きを形成し
、衝撃試験により吸収エネルギーを求めたところ、３ｋ
ｇ−ｍ／１１ｍ２と低い値であった。これに対し、本発
明の３層構造の板材の吸収エネルギーは、２０ｋｇ−ｍ
／履ｍ２と大幅に向上していた。

したがって、本発明の３層構造とすることにより、ノジ
ュラ腐食も発生せず、耐食性が大幅に向上するうえに、
靭性が上がり、水素吸収率が低下する。

〈実施例３〉 実施例２と同様な合金塑性の合金スラグを形成し、実施
例２と同様なプロセスにより電子ビーム溶接で一体化し
、厚さ７５ｍｍの板とした。各合金の厚さは、実施例２
のスペーサバンドの場合と同一とした。７８０℃の熱間
圧延により厚さ２０ｍ＋ｍとし、６５０℃で２時間の熱
処理を行った後、再び７８０℃で熱間圧延して、３ｍｍ
の板材とした。

この板材を６００℃に２時間保持した後、冷間圧延によ
り２　、６　ｍｍの板材とした。最終焼なましは６００
℃で２時間とした。この板材をコの字形に曲げ加工した
後、ＴＩＧ溶接し、−辺の長さ約１４０ｍｍの角筒とし
た。溶接後、ビード部を圧延し、平坦化した。その後、
内部にステンレス＃ｌｌｒ！Ｊマンドレルを挿入し、真
空中で６００℃に２時間保持した。この熱処理の際、ス
テンレス鋼の線膨張係数の方が構造部材よりも高いため
、加熱中に角筒はマンドレルの形状に沿って塑性変形し
、所定の寸法に成型される。

このように製造したチャンネルボックス溶接部から試験
片を切出し、腐食試験に供した。その結果、実施例１お
よび実施例２と同様に、高い耐食性を有することを確認
できた。

以上の実施例において、Ｚｒ−Ｓｎ−Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｒ
合金をＺ　ｒ　−Ｓ　ｎ　−Ｆ　ｅ　−Ｎ　ｉ　−Ｃｒ
　−ＭＯ合金に置き換えても、同様の効果が得られる〔
発明の効果〕 本発明によれば、炉水中で発生するノジュラ腐食を防止
し、しかもＮｂを含む合金に特有な溶接部に発生する加
速腐食を防止できる。また、水素吸収率を１７１０以下
に低減するとともに、衝撃荷重に対する靭性を上げるこ
とが可能である。したがって、燃料構造部材の炉内滞在
期間を大幅に延長し、燃料の高燃焼度化に十分対応でき
る原子炉用燃料集合体およびその部材が得られる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明による原子炉用燃料集合体の基本的構造
を示す図、第２図はＢＷＲ燃料集合体の断面概略図、第
３図は燃料棒の溶接箇所を示す図、第４図はスペーサの
溶接箇所を示す図、第５図はチャンネルボックスの溶接
箇所を示す図、第６図は本発明よる燃料構造部材の製造
プロセスの一例を示す図、第７図は燃料被覆管の蒸気中
試験結果を示す図、第８図はスペーサの蒸気中試験結果
を示す図である。 １・・・燃料棒、２・・・スペーサ、３・・・チャンネ
ルボックス、４・・・上部タイプレート、５・・・下部
タイプレート、６・・・ハンドル、八・・・溶接部、１
１・・・燃料被覆管、１２・・・燃料ペレット、１３・
・・エンドプラグ、１４・・・内表面層、１５・・・中
間層、１６・・・外表面層、２１・・・スペーサバー、
２２・・・スペーサバンド、２３・・・各格子点、２４
・・・オーバラップ部、２５・・・スペーサリング、２
６・・・表面層、２７・・・中間層、２８・・・板ばね
。 第　１ｒＩ！３

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、原子炉の炉水と接する外表面層がＮｂ−Ｓｎ−Ｍｏ
   を含むＺｒ基合金からなり、原子核燃料と接する内表面
   層が純ジルコニウムからなり、中間層が外表面層よりも
   延性が高く内表面層よりも高強度の高延性合金からなる
   三層構造の燃料被覆管を含むことを特徴とする原子炉用
   燃料集合体。 ２、原子炉の炉水と接する外表面層がＮｂ−Ｓｎ−Ｍｏ
   を含むＺｒ基合金からなり、前記外表面層にはさまれた
   中間層が前記外表面層よりも延性が高い高延性合金から
   なる三層構造の燃料スペーサを含むことを特徴とする原
   子炉用燃料集合体。 ３、原子炉の炉水と接する外表面層がＮｂ−Ｓｎ−Ｍｏ
   を含むＺｒ基合金からなり、外表面層にはさまれた中間
   層が前記表面層よりも延性が高い高延性合金からなる三
   層構造の燃料チャンネルボックスを含むことを特徴とす
   る原子炉用燃料集合体。 ４、請求項１〜３のいずれか一項に記載の原子炉用燃料
   集合体において、 前記外表面層を形成するＮｂ−Ｓｎ−Ｍｏを含むＺｒ基
   合金が、重量でＮｂ：０．５〜２．２％、Ｓｎ：０．５
   〜１．５％、及びＭｏ：０．１〜０．８％を含み、残部
   が主にＺｒからなることを特徴とする原子炉用燃料集合
   体。 ５、請求項１〜４のいずれか一項に記載の原子炉用燃料
   集合体において、 前記中間層を形成する高延性合金がＳｎ− Ｆｅ−Ｎｉを含むＺｒ基合金からなることを特徴とする
   原子炉用燃料集合体。 ６、請求項５に記載の原子炉用燃料集合体において、 前記中間層を形成する高延性のＺｒ基合金が、Ｓｎ：０
   ．５〜２．０％、Ｆｅ：０．０５〜０．４％、及びＮｉ
   ：０．０３〜０．２％を含み、残部が主にＺｒからなる
   ことを特徴とする原子炉用燃料集合体。 ７、請求項１〜４のいずれか一項に記載の原子炉用燃料
   集合体において、 前記中間層を形成する高延性合金がＳｎ− Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｒを含むＺｒ基合金からなることを特徴
   とする原子炉用燃料集合体。 ８、請求項７に記載の原子炉用燃料集合体において、 前記中間層を形成する高延性のＺｒ基合金が、Ｓｎ：０
   ．５〜２．０％、Ｆｅ：０．０５〜０．４％、Ｎｉ：０
   ．０３〜０．２％、Ｃｒ：０．０５〜０．１５％を含み
   、残部が主にＺｒからなることを特徴とする原子炉用燃
   料集合体。 ９、請求項１〜４のいずれか一項に記載の原子炉用燃料
   集合体において、 前記中間層を形成する高延性合金がＳｎ− Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｒ−Ｍｏを含むＺｒ基合金からなること
   を特徴とする原子炉用燃料集合体。 １０、請求項９に記載の原子炉用燃料集合体において、 前記中間層を形成する高延性のＺｒ基合金が、Ｓｎ：０
   ．５〜２．０％、Ｆｅ：０．０５〜０．４％、Ｎｉ：０
   ．０３〜０．２％、Ｃｒ：０．０５〜０．１５％、Ｍｏ
   ：０．０１〜０．８％を含み、残部が主にＺｒからなる
   ことを特徴とする原子炉用燃料集合体。 １１、請求項１〜４のいずれか一項に記載の原子炉用燃
   料集合体において、 前記中間層を形成する高延性合金が不可避的不純物を除
   いて実質的にＺｒからなることを特徴とする原子炉用燃
   料集合体。 １２、請求項１〜４のいずれか一項に記載の原子炉用燃
   料集合体において、 前記中間層を形成する高延性合金がＮｂ： ０．１〜０．７％、Ｚｒ：残部からなる原子炉用燃料集
   合体。 １３、請求項１〜４のいずれか一項に記載の原子炉用燃
   料集合体において、 前記中間層を形成する高延性合金が、Ｃ： ０．０８％以下、Ｍｎ：２．０％以下、Ｓｉ：１．００
   ％以下、Ｎｉ：１６．０〜２０．０％、Ｎｉ：８．００
   〜１４．００％、Ｍｏ：３．００％以下を含み、残部が
   主にＦｅからなるステンレス鋼であることを特徴とする
   原子炉用燃料集合体。 １４、請求項１〜４のいずれか一項に記載の原子炉用燃
   料集合体において、 前記中間層を形成する高延性合金が、Ｐｂ：３．０％以
   下、Ｆｅ：６．０％以下、Ｚｎ：０．５％以下、Ａｌ：
   １１．０％以下、Ｍｎ：２．０％以下、Ｎｉ：３３．０
   ％以下を含み、残部が主にＣｕからなるＣｕ合金である
   ことを特徴とする原子炉用燃料集合体。 １５、請求項１〜１４のいずれか一項に記載の原子炉用
   燃料集合体において、 原子炉の炉水と接する前記外表面層の一層当りの厚さが
   、被覆管では全厚さの１０〜３０％スペーサまたはチャ
   ンネルボックスでは２０〜３５％であることを特徴とす
   る原子炉用燃料集合体。 １６、請求項１〜１５のいずれか一項に記載の原子炉用
   燃料集合体の製造方法において、 上記燃料被覆管等の三層構造部材の組立て時に、溶接後
   、４００〜７００℃の温度で熱処理することを特徴とす
   る原子炉用燃料集合体の製造方法。 １７、請求項２または１１に記載の原子炉用燃料集合体
   の製造方法において、 管状または板状部材の端面を溶接後、４００〜７００℃
   の温度で熱処理することを特徴とする原子炉用燃料集合
   体の製造方法。 １８、請求項１または４〜１７のいずれか一項に記載の
   原子炉用燃料集合体の製造方法において、原子炉の炉水
   と接する外表面層となる合金の円筒状ビレットの中に中
   間層となる合金の円筒状ビレットを挿入し、当該中間層
   ビレットの中に内表面層となる円筒状ビレットを挿入し
   、全円筒状ビレットの端面を溶接により一体化した後、
   ５００〜８００℃の温度範囲で押出し加工し、さらに冷
   間加工と焼なましとを複数回繰返し、燃料被覆管を製造
   することを特徴とする原子炉用燃料集合体の製造方法。 １９、請求項２または４〜１７のいずれか一項に記載の
   原子炉用燃料集合体の製造方法において、原子炉の炉水
   と接する外表面層となる合金の円筒状ビレットの中に中
   間層となる合金の円筒状ビレットを挿入し、当該中間層
   ビレットの中に前記外表面層と同一材料で内表面層とな
   る円筒状ビレットを挿入し、全円筒状ビレットの端面を
   溶接により一体化した後、６１０℃以上の温度範囲で押
   出し加工し、さらに冷間加工と焼なましとを複数回繰返
   し、円筒状燃料スペーサを製造することを特徴とする原
   子炉用燃料集合体の製造方法。 ２０、請求項１８または１９に記載の原子炉用燃料集合
   体の製造方法において、 前記溶接を１×１０＾−＾４Ｔｏｒｒより低い圧力下で
   行うことを特徴とする原子炉用燃料集合体。 ２１、請求項１８〜１９のいずれか一項に記載の原子炉
   用燃料集合体の製造方法において、 冷間加工と冷間加工との間に行う中間焼なましの温度範
   囲が６１０〜７５０℃であることを特徴とする原子炉用
   燃料集合体の製造方法。 ２２、請求項１８〜２１のいずれか一項に記載の原子炉
   用燃料集合体の製造方法において、 燃料被覆管または円筒状燃料スペーサの少なくとも一方
   を、最終熱間加工後かつ最終冷間加工前に、管の表面層
   または全厚さを８００〜９００℃の温度範囲に加熱後、
   急冷する熱処理を施すことを特徴とする原子炉用燃料集
   合体の製造方法。 ２３、請求項３〜２２のいずれか一項に記載の原子炉用
   燃料集合体の製造方法において、 燃料スペーサまたは燃料チャンネルボックスの少なくと
   も一方を、原子炉の炉水と接する外表面層となる合金板
   材の間に中間層となる合金板材をはさみ、端面を溶接し
   一体化した後、５００〜８００℃の温度範囲で熱間加工
   し、さらに冷間加工と焼なましとを複数回繰返し、製造
   することを特徴とする原子炉用燃料集合体の製造方法。 ２４、請求項２３に記載の原子炉用燃料集合体の製造方
   法において、 冷間加工と冷間加工との間に行う中間焼なましの温度範
   囲が６１０〜７５０℃であることを特徴とする原子炉用
   燃料集合体の製造方法。 ２５、請求項２３または２４に記載の原子炉用燃料集合
   体の製造方法において、 燃料スペーサまたは燃料チャンネルボックスの少なくと
   も一方を、最終熱間加工後かつ最終冷間加工前に、８０
   ０〜９００℃の温度範囲に加熱後、急冷する熱処理を施
   すことを特徴とする原子炉用燃料集合体の製造方法。 ２６、原子炉の炉水と接する外表面がＮｂ−Ｓｎ−Ｍｏ
   を含むＺｒ基合金からなり、中間層が前記Ｚｒ基合金よ
   り高延性で純Ｚｒより高強度である高延性合金からなる
   三層構造を有することを特徴とする燃料集合体用部材。