JPH02311302A - 燃料電池に供給する水素ガスの精製装置 - Google Patents
燃料電池に供給する水素ガスの精製装置Info
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-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B3/00—Hydrogen; Gaseous mixtures containing hydrogen; Separation of hydrogen from mixtures containing it; Purification of hydrogen
- C01B3/50—Separation of hydrogen or hydrogen containing gases from gaseous mixtures, e.g. purification
- C01B3/56—Separation of hydrogen or hydrogen containing gases from gaseous mixtures, e.g. purification by contacting with solids; Regeneration of used solids
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- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
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- C01B2203/04—Integrated processes for the production of hydrogen or synthesis gas containing a purification step for the hydrogen or the synthesis gas
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-
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
本発明は、燃料電池に供給する水素ガスの精製装置に関
し、特に、比較的低温で作動する固体高分子電解質型燃
料電池に供給するために、微量の一酸化炭素を除去する
のに適した水素ガス精製装置に関する。
し、特に、比較的低温で作動する固体高分子電解質型燃
料電池に供給するために、微量の一酸化炭素を除去する
のに適した水素ガス精製装置に関する。
（従来の技術）
従来の固体高分子電解質型燃料電池では、水素及び一酸
化炭素を含有するメタノール改質ガスに水蒸気を添加し
て、一酸化炭素シフト触媒と接触させることにより、一
酸化炭素を二酸化炭素に転化してから燃料電池に供給し
、発電する方式が採用されていた。
化炭素を含有するメタノール改質ガスに水蒸気を添加し
て、一酸化炭素シフト触媒と接触させることにより、一
酸化炭素を二酸化炭素に転化してから燃料電池に供給し
、発電する方式が採用されていた。
ここで、一酸化炭素シフト触媒反応は、次式のような可
逆反応である。
逆反応である。
００月１２０＝ＣＯ７＋Ｉｌｐ
その際、残留一酸化炭素濃度は、反応温度が低いほど、
また、反応圧力が高いはと、水蒸気／カーボン比か高い
はと、低下させることがてき、例えば、ｐ ｃ −Ｃｒ
系触媒を用い、反応温度を２００°Ｃ１反応圧力を２０
ａＬｍ、水蒸気／カーボ′ン比を４として一酸化炭素シ
フト触媒反応を行えば、残留一酸化炭素濃度を約０．１
％（’ＩＯ００ｐ−ｐｍ）とすることもてきるが、小型
の燃料電池装置にまとめことを前提にすると、種々の制
約があるため、水素ガス精製装置の一酸化炭素除去性能
は、現実的には１％前後が限界である。
また、反応圧力が高いはと、水蒸気／カーボン比か高い
はと、低下させることがてき、例えば、ｐ ｃ −Ｃｒ
系触媒を用い、反応温度を２００°Ｃ１反応圧力を２０
ａＬｍ、水蒸気／カーボ′ン比を４として一酸化炭素シ
フト触媒反応を行えば、残留一酸化炭素濃度を約０．１
％（’ＩＯ００ｐ−ｐｍ）とすることもてきるが、小型
の燃料電池装置にまとめことを前提にすると、種々の制
約があるため、水素ガス精製装置の一酸化炭素除去性能
は、現実的には１％前後が限界である。
（発明が解決しようとする課題）
一方、１００℃前後で動作する固体高分子電解質膜を用
いる燃料電池では、ガス拡散電極が水素ガス中の一酸化
炭素により被毒され、発電性能を低下させる。これを防
１トするためには、水素ガス中の一酸化炭素濃度をＩＯ
ｐｐｍ以下に抑える必要がある。
いる燃料電池では、ガス拡散電極が水素ガス中の一酸化
炭素により被毒され、発電性能を低下させる。これを防
１トするためには、水素ガス中の一酸化炭素濃度をＩＯ
ｐｐｍ以下に抑える必要がある。
しかし、上記の一酸化炭素シフト触媒反応法では、一酸
化炭素濃度を十分に低下させることができず、このよう
な微量の一酸化炭素を除去するのに適した方法が他にな
かった。
化炭素濃度を十分に低下させることができず、このよう
な微量の一酸化炭素を除去するのに適した方法が他にな
かった。
本発明は、上記の問題点を解泊し、微量の一酸化炭素を
除去することのできる水素ガス精製装置を提供しようと
するものである。
除去することのできる水素ガス精製装置を提供しようと
するものである。
（課題を解決するための手段）
本発明は、水蒸気含有水素ガスから一酸化炭素を除去し
て燃料電池に供給するための、水素ガス精製装置におい
て、一酸化炭素を吸着可能な２枚のガス拡散電極で電解
質を挟み、該電極表面に水素ガス流路を設け、電極に対
して間欠的に通電するための電源を設けたことを特徴と
する水素ガス精製装置である。
て燃料電池に供給するための、水素ガス精製装置におい
て、一酸化炭素を吸着可能な２枚のガス拡散電極で電解
質を挟み、該電極表面に水素ガス流路を設け、電極に対
して間欠的に通電するための電源を設けたことを特徴と
する水素ガス精製装置である。
上記電解質は、燃料電池本体に組み込む固体高分子電解
質膜やイオン交換膜を用いることもできるが、硫酸やリ
ン酸等の液体電解質を用いることも可能である。液体電
解質の中で、水酸化カリウムのようなアルカリ電解質を
用いるときには、水素ガス精製装置の脱着時に電解酸化
により発生する二酸化炭素をアルカリ電解質に吸収させ
ることができるので、アルカリ燃料電池に組み込むのに
適している。
質膜やイオン交換膜を用いることもできるが、硫酸やリ
ン酸等の液体電解質を用いることも可能である。液体電
解質の中で、水酸化カリウムのようなアルカリ電解質を
用いるときには、水素ガス精製装置の脱着時に電解酸化
により発生する二酸化炭素をアルカリ電解質に吸収させ
ることができるので、アルカリ燃料電池に組み込むのに
適している。
なお、］、記ガス拡散電極は、白金族金属、白金族金属
の合金、例えば、ＰＬ−Ｓｎ等、白金族金属の酸化物、
若しくはそれらを組み合わせて公知の方法で作ることが
できる。
の合金、例えば、ＰＬ−Ｓｎ等、白金族金属の酸化物、
若しくはそれらを組み合わせて公知の方法で作ることが
できる。
（作用）
第１図は本発明の水素ガス精製装置の概念図である。ガ
ス拡散電極ｌ及び２で電解質３を挟み、２つの電極の表
面にガス流路を設け、メタノール水蒸気改質装置からの
水素リッチガスを導入し、一酸化炭素を除去した後、燃
料電池本体の水素極に供給される。
ス拡散電極ｌ及び２で電解質３を挟み、２つの電極の表
面にガス流路を設け、メタノール水蒸気改質装置からの
水素リッチガスを導入し、一酸化炭素を除去した後、燃
料電池本体の水素極に供給される。
一酸化炭素を吸着したガス拡散電極は、２つの電極に接
続された電圧計で急激な電圧降下を検知したときに、こ
れに対応して」１記電極に電源４を接続して短時間通電
し、容易に電極の再生を行うことができる。なお、処理
条件に大きな変動がないときには、上記の電圧計によら
ず、定期的な通電により再生することも可能である。こ
れらの通電の切り換えは、制御器５による。
続された電圧計で急激な電圧降下を検知したときに、こ
れに対応して」１記電極に電源４を接続して短時間通電
し、容易に電極の再生を行うことができる。なお、処理
条件に大きな変動がないときには、上記の電圧計によら
ず、定期的な通電により再生することも可能である。こ
れらの通電の切り換えは、制御器５による。
通電により、電極表面では、次の反応が起こる。
４ ｔｌ ２０→４＋１０＋４０１１−正極： ＣＯ＋
２０１１−→ＣＬ＋１１２０＋２ｅ −負極： ２Ｈ’
＋２ｅ−＋ Ｈａ このように、正極では吸着した一酸化炭素は電解酸化さ
れて、燃料電池原料ガスとして無害な二酸化炭素に転化
して脱離される。その際、水素イオンは電解質膜を通過
し、負極で電子を受けとり水素を発生する。次に、負極
に一酸化炭素が飽和に近く吸着すると、負極と正極とを
切り換えて、同様に通電し多孔質電極の再生を行う。
２０１１−→ＣＬ＋１１２０＋２ｅ −負極： ２Ｈ’
＋２ｅ−＋ Ｈａ このように、正極では吸着した一酸化炭素は電解酸化さ
れて、燃料電池原料ガスとして無害な二酸化炭素に転化
して脱離される。その際、水素イオンは電解質膜を通過
し、負極で電子を受けとり水素を発生する。次に、負極
に一酸化炭素が飽和に近く吸着すると、負極と正極とを
切り換えて、同様に通電し多孔質電極の再生を行う。
通電の条件は、水素ガス精製装置の構成により異なるが
、およそ５〜１０分間隔で０．５〜１．５Ａ／ａｍ”、
０．６〜０．８Ｖで１〜２秒通電することが好ましい
。
、およそ５〜１０分間隔で０．５〜１．５Ａ／ａｍ”、
０．６〜０．８Ｖで１〜２秒通電することが好ましい
。
第２，３図は本発明の水素ガス精製装置の内部構造を具
体的に示した図である。
体的に示した図である。
第２図は、平板状電極を用いた水素ガス精製装置の斜視
図であり、平板状の電極１と負極２で電解質３を挟み、
両方の電極表面に装置ケース７により、水素ガス流路６
を形成する。電極は制御器５を介して電源４と接続され
る。なお、上記の装置を積層し、処理ガスを並列的に流
すことにより、処理♀を増加させることも可能である。
図であり、平板状の電極１と負極２で電解質３を挟み、
両方の電極表面に装置ケース７により、水素ガス流路６
を形成する。電極は制御器５を介して電源４と接続され
る。なお、上記の装置を積層し、処理ガスを並列的に流
すことにより、処理♀を増加させることも可能である。
第３図は、円筒状電極を用いた水素ガス精製装置本体の
概念図であって、ＩＦＪ筒状のガス拡散電極１，２を同
軸的に配置し、その間に電解質３を配置し、」―記電極
１とその外側の装置ケース７との間隙、及び、上記電極
２の内側を水素ガス流路６としたものである３゜（実施
例） 第２図の水素ガス精製装置を用いて、メタノール水蒸気
改質ガスから一酸化炭素を除去して、燃料電池用水素ガ
スを製造した。水素ガス精製装置のガス拡散電極は、白
金触媒を０、５ｍｇ／ｃｍ”担持した有効面積１２１ｃ
ｍ’で、厚さ０、５ｍｍのガス拡散電極を用い、電解質
はデュポン製のナフィオン１１７（登録商標）を用いた
。
概念図であって、ＩＦＪ筒状のガス拡散電極１，２を同
軸的に配置し、その間に電解質３を配置し、」―記電極
１とその外側の装置ケース７との間隙、及び、上記電極
２の内側を水素ガス流路６としたものである３゜（実施
例） 第２図の水素ガス精製装置を用いて、メタノール水蒸気
改質ガスから一酸化炭素を除去して、燃料電池用水素ガ
スを製造した。水素ガス精製装置のガス拡散電極は、白
金触媒を０、５ｍｇ／ｃｍ”担持した有効面積１２１ｃ
ｍ’で、厚さ０、５ｍｍのガス拡散電極を用い、電解質
はデュポン製のナフィオン１１７（登録商標）を用いた
。
水蒸気改質ガスの組成は、水素６８ｍｏ１％、水１０ｍ
ｏ１％、二酸化炭素２２ｍｏ１％、−・酸化炭素１１０
０ｐｐであり、ガスの温度は１５０°Ｃで供給速度を１
． Ｏｍｏｌ／ｍｉｎに調節して、該水蒸気改質ガスを
６０分間流した。
ｏ１％、二酸化炭素２２ｍｏ１％、−・酸化炭素１１０
０ｐｐであり、ガスの温度は１５０°Ｃで供給速度を１
． Ｏｍｏｌ／ｍｉｎに調節して、該水蒸気改質ガスを
６０分間流した。
その間に得た精製ガスの一酸化炭素濃度は、１０ｐｐｍ
まで低下させることができた。その間に、１０分間隔で
上記電極を電源に正負交互に接続し、６０Ａ、 ０．８
Ｖで２秒間通電した。なお、この再生のための通電に要
した電力は燃料電池の発電ｊｆｌの１％以下という僅か
なものであった。
まで低下させることができた。その間に、１０分間隔で
上記電極を電源に正負交互に接続し、６０Ａ、 ０．８
Ｖで２秒間通電した。なお、この再生のための通電に要
した電力は燃料電池の発電ｊｆｌの１％以下という僅か
なものであった。
（発明の効果）
本発明は、上記の構成を採用することにより、残留一酸
化炭素濃度を］Ｏｐｐｍ以下とする水素ガスの製造が容
易となった。また、メタノール水蒸気改質ガスから一酸
化炭素を除去するのに適したものであり、かつ、１００
°Ｃ前後で動作する燃料電池装置への組み込みに適ので
ある。また、装置構Ｊ青を極めて簡単にすることができ
、メタノール水蒸気改質装置との整合性もよいところか
ら、燃料電池装置の小型化に大きく寄与するものである
。さらに、アルカリ電解質を用いるときには、電極から
脱離する二酸化炭素を該アルカリ電解質に吸収させるこ
とができるので、アルカリ燃料型２ｍに適用することも
できる。
化炭素濃度を］Ｏｐｐｍ以下とする水素ガスの製造が容
易となった。また、メタノール水蒸気改質ガスから一酸
化炭素を除去するのに適したものであり、かつ、１００
°Ｃ前後で動作する燃料電池装置への組み込みに適ので
ある。また、装置構Ｊ青を極めて簡単にすることができ
、メタノール水蒸気改質装置との整合性もよいところか
ら、燃料電池装置の小型化に大きく寄与するものである
。さらに、アルカリ電解質を用いるときには、電極から
脱離する二酸化炭素を該アルカリ電解質に吸収させるこ
とができるので、アルカリ燃料型２ｍに適用することも
できる。
第１図は本発明の水素ガス精製装置の概念図であり、第
２及び３図は第１図の水素ガス精製装置の具体的な構造
を示した斜視図である。 −８〜
２及び３図は第１図の水素ガス精製装置の具体的な構造
を示した斜視図である。 −８〜
Claims (3)
- （１）水蒸気含有水素ガスから一酸化炭素を除去して燃
料電池に供給するための、水素ガス精製装置において、
一酸化炭素を吸着可能な２枚のガス拡散電極で電解質を
挟み、該電極表面に水素ガス流路を設け、電極に対して
間欠的に通電するための電源を設けたことを特徴とする
水素ガス精製装置。 - （２）アルカリ電解質をガス拡散電極で挟み、電極から
脱離する二酸化炭素を上記アルカリ電解質に吸収させる
ことを特徴とする請求項（１）記載の水素ガス精製装置
。 - （３）２つの電極に電圧計を接続し、該電圧計の急激な
電圧降下を検知し、上記電極に電源を接続して短時間通
電させる制御手段を付設したことを特徴とする請求項（
１）又は（２）記載の水素ガス精製装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1130049A JP2607682B2 (ja) | 1989-05-25 | 1989-05-25 | 燃料電池に供給する水素ガスの精製装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1130049A JP2607682B2 (ja) | 1989-05-25 | 1989-05-25 | 燃料電池に供給する水素ガスの精製装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02311302A true JPH02311302A (ja) | 1990-12-26 |
| JP2607682B2 JP2607682B2 (ja) | 1997-05-07 |
Family
ID=15024846
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1130049A Expired - Fee Related JP2607682B2 (ja) | 1989-05-25 | 1989-05-25 | 燃料電池に供給する水素ガスの精製装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2607682B2 (ja) |
Cited By (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1997040542A1 (de) * | 1996-04-19 | 1997-10-30 | Zentrum für Sonnenenergie- und Wasserstoff-Forschung Baden-Württemberg Gemeinnützige Stiftung | Vorrichtung und verfahren zur kombinierten reinigung und kompression von co-haltigem wasserstoff sowie ihre verwendung in brennstoffzellenanlagen |
| EP0911898A1 (en) * | 1997-10-24 | 1999-04-28 | General Motors Corporation | Method of monitoring CO concentrations in hydrogen feed to a PEM fuel cell |
| US6001499A (en) * | 1997-10-24 | 1999-12-14 | General Motors Corporation | Fuel cell CO sensor |
| WO2000016880A1 (en) * | 1998-09-18 | 2000-03-30 | Alliedsignal Inc. | Electrocatalytic method and device for removing carbon monoxide from hydrogen-rich gas |
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