JPH02111440A - 触媒調整法 - Google Patents
触媒調整法Info
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- JPH02111440A JPH02111440A JP63263221A JP26322188A JPH02111440A JP H02111440 A JPH02111440 A JP H02111440A JP 63263221 A JP63263221 A JP 63263221A JP 26322188 A JP26322188 A JP 26322188A JP H02111440 A JPH02111440 A JP H02111440A
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
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- H01M4/92—Metals of platinum group
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、主に燃料電池用炭素電極用の触媒調整法に関
するものである。
するものである。
従来の技術
従来この種の炭素電極用触媒調整法は次のような方法で
行なわれていた。すなわち、貴金属イオントシテ、Ｈ３
ＰｔＣｅ６水溶液、 ＲｕＣｅ３水溶液に、水および還
元剤としてメタノール、担体である炭素粉体としてカー
ボンプラ・Ｉりを加え、７０°Ｃで４〜６時間、冷却管
下で反応させ、カーボンプラＩり上ＫＰｔ、Ｒｕ粒子を
合金化して担持させ、ろ過乾燥し、そして、この触媒粉
末をコーヒーミルで粉砕して得られていた。このように
して得られた触媒粉末をＣＯパルヌ法による活性表面積
測定装置（ＴＣＤを備えた常圧流通装置）で担持されて
いる貴金属粒子の粒子径（ＲｕもＰｔとして計算）を求
めた。担持率はカーボンブラックに対して、Ｐｔ、Ｒｕ
をあわせると、１５〜２０ｗｔ％であり、粒子径は２０
〜３０人と極めて小さい微粒子となっていることがわか
った。そこで、この触媒粉末を電極に成型、試作し、メ
タノール嘩の分極特性を評価してみた。その結果を第２
図に示す。第２図に示すように、メタノール酸化電位は
ｅｏｍＡｃｍ ’テｏ、５５Ｖ （ＶＳ 、 ＮＨＫ
）テＰｔ ノミＩ）モのと比較すると、Ｒｕの効果がほ
とんど得られていない。そこで、その触媒粉末のＰｔ、
Ｒｕの担持の状態を調べるだめに、Ｘ線回折を行−た。
行なわれていた。すなわち、貴金属イオントシテ、Ｈ３
ＰｔＣｅ６水溶液、 ＲｕＣｅ３水溶液に、水および還
元剤としてメタノール、担体である炭素粉体としてカー
ボンプラ・Ｉりを加え、７０°Ｃで４〜６時間、冷却管
下で反応させ、カーボンプラＩり上ＫＰｔ、Ｒｕ粒子を
合金化して担持させ、ろ過乾燥し、そして、この触媒粉
末をコーヒーミルで粉砕して得られていた。このように
して得られた触媒粉末をＣＯパルヌ法による活性表面積
測定装置（ＴＣＤを備えた常圧流通装置）で担持されて
いる貴金属粒子の粒子径（ＲｕもＰｔとして計算）を求
めた。担持率はカーボンブラックに対して、Ｐｔ、Ｒｕ
をあわせると、１５〜２０ｗｔ％であり、粒子径は２０
〜３０人と極めて小さい微粒子となっていることがわか
った。そこで、この触媒粉末を電極に成型、試作し、メ
タノール嘩の分極特性を評価してみた。その結果を第２
図に示す。第２図に示すように、メタノール酸化電位は
ｅｏｍＡｃｍ ’テｏ、５５Ｖ （ＶＳ 、 ＮＨＫ
）テＰｔ ノミＩ）モのと比較すると、Ｒｕの効果がほ
とんど得られていない。そこで、その触媒粉末のＰｔ、
Ｒｕの担持の状態を調べるだめに、Ｘ線回折を行−た。
その結果を第３図に示す。第３図に示すように、Ｐｔの
ピークがシャープに現れているのみでＲｕのそれは観測
されていない。このことは明らかにＰｔとＲｕが合金化
していないことを示しており、またこの結果から、先に
述べたように、メタノール酸化電位の向上が見られない
ということがいえる。
ピークがシャープに現れているのみでＲｕのそれは観測
されていない。このことは明らかにＰｔとＲｕが合金化
していないことを示しており、またこの結果から、先に
述べたように、メタノール酸化電位の向上が見られない
ということがいえる。
メタノール酸化電位を向上させるためには、ＰｔとＲｕ
が合金化しなければいけない。ＰｔとＲｕが単独で担持
されている場合はメタノールの酸化反応はＰｔのみの活
性部分で行なわれ、Ｒｕの添加の意味がない。
が合金化しなければいけない。ＰｔとＲｕが単独で担持
されている場合はメタノールの酸化反応はＰｔのみの活
性部分で行なわれ、Ｒｕの添加の意味がない。
発明が解決しようとする課題
このように従来の貴金属触媒の調整法では、アルコール
燃料電池の炭素電極用に望まれる燃料極特性を有する触
媒粉末が得られないという課題を有していた。
燃料電池の炭素電極用に望まれる燃料極特性を有する触
媒粉末が得られないという課題を有していた。
本発明は、このような従来の課題を解決するもので、Ｐ
ｔ とＲｕがうまく固溶合金化されて、担持している炭
素電極用触媒体を調整することを目的とするものである
。
ｔ とＲｕがうまく固溶合金化されて、担持している炭
素電極用触媒体を調整することを目的とするものである
。
課題を解決するだめの手段
この課題を解決するために、本発明は、還元剤であるア
ルコール水溶液に、貴金属イオン、さらに、反応促進剤
として過酸化水素水を加えたのち、炭素粉体例えばカー
ボンプラＩりを加え、担体である炭素粉体の表面に合金
化した貴金属粒子を担持させたものである。
ルコール水溶液に、貴金属イオン、さらに、反応促進剤
として過酸化水素水を加えたのち、炭素粉体例えばカー
ボンプラＩりを加え、担体である炭素粉体の表面に合金
化した貴金属粒子を担持させたものである。
作用
これにより、Ｐｔ とＲｕ は固溶合金化し、カーボ
ン担体上に担持され、炭素電極用触媒体としてそのメタ
ノール極特性を向上させることとなる。
ン担体上に担持され、炭素電極用触媒体としてそのメタ
ノール極特性を向上させることとなる。
実施例
還元剤として、メタノール２００ｍｅ 、水１８０Ｉ１
１（？を混合したアルコール水溶液中に、Ｈ２ＰｔＣｅ
６を３．９４ｇ（Ｐｔがカーボンブラックに対し、１５
ｗｔ％）、およびＲｕＣｅ、を３．８６ｇ（Ｐｔ：Ｒｕ
１：１原子比）を入れ、Ｈ２Ｏ２水３１％濃度のもの３
８ｍｅ、カーボンプラ、り２ｇを入れてよく撹拌し、そ
こに７０°Ｃで４〜６時間、冷却管下で反応させる。反
応終了後、ろ過、水洗して、６０°Ｃで乾燥し、触媒粉
末を得た。
１（？を混合したアルコール水溶液中に、Ｈ２ＰｔＣｅ
６を３．９４ｇ（Ｐｔがカーボンブラックに対し、１５
ｗｔ％）、およびＲｕＣｅ、を３．８６ｇ（Ｐｔ：Ｒｕ
１：１原子比）を入れ、Ｈ２Ｏ２水３１％濃度のもの３
８ｍｅ、カーボンプラ、り２ｇを入れてよく撹拌し、そ
こに７０°Ｃで４〜６時間、冷却管下で反応させる。反
応終了後、ろ過、水洗して、６０°Ｃで乾燥し、触媒粉
末を得た。
得られた触媒粉末を公知の型面製造法により、カーボン
ブラ、り（触媒未担持）と本実強例で作。た触媒付カー
ボンプラ・Ｉりとの混合物をカーボンブラックに塗着し
、加圧一体止して電極とした。
ブラ、り（触媒未担持）と本実強例で作。た触媒付カー
ボンプラ・Ｉりとの混合物をカーボンブラックに塗着し
、加圧一体止して電極とした。
この電極を用いて、電極電位を測定した。
比較として、実施例において用いた過酸化水素水を加え
ずに同様にして調整し、触媒粉末を得た。
ずに同様にして調整し、触媒粉末を得た。
得られた２種の触媒粉末のＰｔ−Ｒｕの活性表面積から
粒子径を求めた結果を第１表に示す。
粒子径を求めた結果を第１表に示す。
第１表において、１は￥怖例、２は比較例の触媒粉末で
ある。
ある。
第１表より、比較例に比べてｌｉ例は担持率は向上して
いるが、粒子径は約２倍の大きさになっている。比較例
では、ＰｔとＲｕがうま＜１：１に合金化していなかっ
たので、ＰｔとＲｕは単独にカーボン担体上に担持され
ていると考えられるため２４．７人ときわめて小さな粒
子という結果が得られたのであろう。
いるが、粒子径は約２倍の大きさになっている。比較例
では、ＰｔとＲｕがうま＜１：１に合金化していなかっ
たので、ＰｔとＲｕは単独にカーボン担体上に担持され
ていると考えられるため２４．７人ときわめて小さな粒
子という結果が得られたのであろう。
また、これらの触媒粉末を用いて、メタノール燃料電池
の燃料極として性能評価した結果を第１図に示す。
の燃料極として性能評価した結果を第１図に示す。
第１図に示すように、実施例のものは比較例よりも特性
はきわめて向上しており、６０ ｍＡα−２で、約０，
１Ｖ（ＶＳ、ＮＨＫ）も良（７つてｔ／’する。
はきわめて向上しており、６０ ｍＡα−２で、約０，
１Ｖ（ＶＳ、ＮＨＫ）も良（７つてｔ／’する。
このことから、Ｈ２Ｏ，水を加えることにより、Ｐｔと
Ｒｕがうまく合金化し、そのためにメタノール酸化電位
が向上したのだろうと考えられる。
Ｒｕがうまく合金化し、そのためにメタノール酸化電位
が向上したのだろうと考えられる。
発明の効果
以上のように本発明によれば、過酸化水素水を新たに加
えることで、反応が促進され、２種類の貴金属の合金化
が進み、２種のものが単独に担持されるのではなく、何
らかのかかわりをもって、担体上に担持させることがで
き、メタノール燃料電池用触媒として、燃料（至）の特
性を向上させるという効果が得られる。
えることで、反応が促進され、２種類の貴金属の合金化
が進み、２種のものが単独に担持されるのではなく、何
らかのかかわりをもって、担体上に担持させることがで
き、メタノール燃料電池用触媒として、燃料（至）の特
性を向上させるという効果が得られる。
第１図は本発明触媒体と従来の触媒体を用いて作製した
メタノール燃料電池の燃料極の電位と電流密度の関係を
示す図、第２図は従来の触媒体の中でＰｔ、Ｒｕを混合
して調整したものとＰｔのみのものを用いて作製したメ
タノール燃料電池の燃料極の電位と電流密度の関係を示
す図、第３図は従来の触媒体のＸ線回折の結果を示す図
である。 代理人の氏名 升理士 粟 野 重 孝 ほか１名ｆ−
実施例 り・−４芝釆→列 貫浣岩洩／ ｒｎＡｃｒｎ−２
メタノール燃料電池の燃料極の電位と電流密度の関係を
示す図、第２図は従来の触媒体の中でＰｔ、Ｒｕを混合
して調整したものとＰｔのみのものを用いて作製したメ
タノール燃料電池の燃料極の電位と電流密度の関係を示
す図、第３図は従来の触媒体のＸ線回折の結果を示す図
である。 代理人の氏名 升理士 粟 野 重 孝 ほか１名ｆ−
実施例 り・−４芝釆→列 貫浣岩洩／ ｒｎＡｃｒｎ−２
Claims (3)
- （１）アルコールを還元剤に用い、主として貴金属イオ
ンを貴金属粒子として担体である炭素粉体上に担持させ
る方法において、反応促進剤として過酸化水素水を用い
ることを特徴とする触媒調整法。 - （２）特許請求の範囲第１項において、過酸化水素水の
濃度が５〜１０％の範囲内にある触媒調整法。 - （３）特許請求の範囲第１項において、貴金属イオンと
して、Ｐｔを含む２種以上の貴金属を用いる触媒調整法
。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63263221A JPH02111440A (ja) | 1988-10-19 | 1988-10-19 | 触媒調整法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63263221A JPH02111440A (ja) | 1988-10-19 | 1988-10-19 | 触媒調整法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02111440A true JPH02111440A (ja) | 1990-04-24 |
Family
ID=17386464
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63263221A Pending JPH02111440A (ja) | 1988-10-19 | 1988-10-19 | 触媒調整法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH02111440A (ja) |
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1022795A1 (en) * | 1998-06-16 | 2000-07-26 | Tanaka Kikinzoku Kogyo K.K. | Catalyst for polymer solid electrolyte type fuel-cell and method for producing catalyst for polymer solid electrolyte type fuel-cell |
| US7192670B2 (en) | 2003-12-26 | 2007-03-20 | Hitachi Maxell, Ltd. | Fuel cell and membrane electrode assembly |
| US7625659B2 (en) | 2004-11-09 | 2009-12-01 | Hitachi Maxell, Ltd. | Fuel cell, membrane electrode assembly, catalyst used therefor, and method of producing catalyst |
| US7625660B2 (en) | 2003-12-26 | 2009-12-01 | Hitachi Maxell, Ltd. | Fuel cell and membrane electrode assembly |
| US7642295B2 (en) | 2003-06-10 | 2010-01-05 | Canon Kabushiki Kaisha | Electrolyte membrane of siloxane-based polymer and solid polymer fuel cell utilizing the same |
| US7846610B2 (en) | 2006-10-23 | 2010-12-07 | Canon Kabushiki Kaisha | Electrolyte membrane, production method thereof, and fuel cell |
| US7862953B2 (en) | 2005-12-27 | 2011-01-04 | Canon Kabushiki Kaisha | Compound, solid polymer electrolyte membrane, electrolyte membrane-electrode assembly, and solid polymer fuel cell |
| US7910237B2 (en) | 2006-11-13 | 2011-03-22 | Canon Kabushiki Kaisha | Polymer electrolyte membrane and method for producing polymer electrolyte membrane |
| RU2467798C1 (ru) * | 2011-11-02 | 2012-11-27 | Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" | Способ получения катализатора на углеродном носителе |
-
1988
- 1988-10-19 JP JP63263221A patent/JPH02111440A/ja active Pending
Cited By (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1022795A1 (en) * | 1998-06-16 | 2000-07-26 | Tanaka Kikinzoku Kogyo K.K. | Catalyst for polymer solid electrolyte type fuel-cell and method for producing catalyst for polymer solid electrolyte type fuel-cell |
| US6339038B1 (en) * | 1998-06-16 | 2002-01-15 | Tanaka Kikinzoku Kogyo K. K. | Catalyst for a fuel cell containing polymer solid electrolyte and method for producing catalyst thereof |
| EP1022795A4 (en) * | 1998-06-16 | 2008-01-23 | Univ Yamanashi Nat Univ Corp | CATALYST FOR SOLID ELECTROLYTE POLYMER TYPE FUEL CELL AND PROCESS FOR PRODUCING CATALYST FOR SUCH A BATTERY |
| US7642295B2 (en) | 2003-06-10 | 2010-01-05 | Canon Kabushiki Kaisha | Electrolyte membrane of siloxane-based polymer and solid polymer fuel cell utilizing the same |
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| RU2467798C1 (ru) * | 2011-11-02 | 2012-11-27 | Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" | Способ получения катализатора на углеродном носителе |
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