JPH01141961A - アルミニウム材の耐糸錆性コーティング組成物 - Google Patents
アルミニウム材の耐糸錆性コーティング組成物Info
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- JPH01141961A JPH01141961A JP30005187A JP30005187A JPH01141961A JP H01141961 A JPH01141961 A JP H01141961A JP 30005187 A JP30005187 A JP 30005187A JP 30005187 A JP30005187 A JP 30005187A JP H01141961 A JPH01141961 A JP H01141961A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔利用分野〕
この発明は、クリアー塗装などを施したアルミニウム材
に発生し、度々その外観を著しく損なわせる糸請即ち糸
状腐食(Filifor+i Corrosion)を
抑制するアルミニウム材の耐糸錆性コーティング組成物
に関する。
に発生し、度々その外観を著しく損なわせる糸請即ち糸
状腐食(Filifor+i Corrosion)を
抑制するアルミニウム材の耐糸錆性コーティング組成物
に関する。
アルミニウム材は、総じて耐食性が良好なためその表面
をエツチング、研磨あるいは機械加工するだけで、その
ままアも美粧を目的とする用途に供しうる。しかしなが
ら広範な環境下での使用に当たり外観の変化を最小限に
抑えるために通常は塗装あるいはアルマイト処理がおこ
なわれている。
をエツチング、研磨あるいは機械加工するだけで、その
ままアも美粧を目的とする用途に供しうる。しかしなが
ら広範な環境下での使用に当たり外観の変化を最小限に
抑えるために通常は塗装あるいはアルマイト処理がおこ
なわれている。
塗装は簡便なこともあり各種製品につき汎用的に使用さ
れているのに対し、アルマイト皮膜は耐候性に優れ、且
つ良好な耐磨耗性を有するので建材関係に広く用いられ
ている。
れているのに対し、アルマイト皮膜は耐候性に優れ、且
つ良好な耐磨耗性を有するので建材関係に広く用いられ
ている。
上記塗装やアルマイト処理を行ったアルミニウム材に生
じる糸状腐食の発生状況を純アルミニウム材でみると次
のことが知られている。
じる糸状腐食の発生状況を純アルミニウム材でみると次
のことが知られている。
(1)陽極酸化処理材には比較的発生しにくい、(W、
Il、SIabaugh;0fficial Dige
st、0DSP^−1962,P(2)塗装材には下地
処理として陽極酸化またはクロメート処理を行うことで
かなり抑制できる。
Il、SIabaugh;0fficial Dige
st、0DSP^−1962,P(2)塗装材には下地
処理として陽極酸化またはクロメート処理を行うことで
かなり抑制できる。
(G、M、Hoch:Corrosion−NACE−
3・1974;P134)〔本発明が解決しようとする
問題点〕 前記のように少なくともアルミニウム材が純アルミニウ
ム系の場合には、糸状腐食に対し現状でも実質的に有効
な対策がある。
3・1974;P134)〔本発明が解決しようとする
問題点〕 前記のように少なくともアルミニウム材が純アルミニウ
ム系の場合には、糸状腐食に対し現状でも実質的に有効
な対策がある。
しかしながら例えばダイカスト合金のようにシリコンや
鉄といった耐糸錆性の観点からは好ましない元素を必須
成分として含有する材料、或いは同様の影響のあること
が知られている銅、亜鉛などを不純物の形として含有せ
ざるを得ない材料ではクリアー塗装を施した場合のは、
糸状腐食を効果的に抑制する方法は見当たらなかった。
鉄といった耐糸錆性の観点からは好ましない元素を必須
成分として含有する材料、或いは同様の影響のあること
が知られている銅、亜鉛などを不純物の形として含有せ
ざるを得ない材料ではクリアー塗装を施した場合のは、
糸状腐食を効果的に抑制する方法は見当たらなかった。
かかる状況下で現在採られている対策は糸状腐食が殆ど
の場合に塗膜の傷の部分や塗膜の薄い部分から始まるこ
とから、例えば塗膜を厚膜化し傷が出来にくいようにす
るか、あるいは被塗装物の形状のうち尖ったエツジ部の
ように塗膜が付きに(い部分をなくすといった消極的な
方法が採られているに過ぎなかった。
の場合に塗膜の傷の部分や塗膜の薄い部分から始まるこ
とから、例えば塗膜を厚膜化し傷が出来にくいようにす
るか、あるいは被塗装物の形状のうち尖ったエツジ部の
ように塗膜が付きに(い部分をなくすといった消極的な
方法が採られているに過ぎなかった。
本発明はアルミニウムまたはアルミニウム合金材を脱脂
若しくはクロメート化成皮膜処理した後130℃好まし
くは80℃以下で水切り乾燥し、引き続き水ai当量が
固形分ベースで2200グラム/当量以上の範囲にある
ポリエステル、アクリル或いはポリエーテル樹脂を主成
分とし、或いはかかる主成分に硬化剤としてアミノ樹脂
、イソシアネート樹脂、エポキシ樹脂或いはシラノール
樹脂のうち少な(とも一種を含有するアルミニウム材の
耐糸錆性コーティング組成物を用いて塗装を行なうこと
を特徴とする。
若しくはクロメート化成皮膜処理した後130℃好まし
くは80℃以下で水切り乾燥し、引き続き水ai当量が
固形分ベースで2200グラム/当量以上の範囲にある
ポリエステル、アクリル或いはポリエーテル樹脂を主成
分とし、或いはかかる主成分に硬化剤としてアミノ樹脂
、イソシアネート樹脂、エポキシ樹脂或いはシラノール
樹脂のうち少な(とも一種を含有するアルミニウム材の
耐糸錆性コーティング組成物を用いて塗装を行なうこと
を特徴とする。
前述のように塗装材の耐糸錆性は、材料の合金元素ある
いは不純物元素の影響を強く受ける。即ちSt、 Fe
s CuあるいはZnなどの元素があると耐糸錆性が低
下する。これに関し本発明者らはアルミニウム会合材料
の組成という観点から見出した耐糸錆性材料について先
に特許比@(特願昭62=237527)を行なった。
いは不純物元素の影響を強く受ける。即ちSt、 Fe
s CuあるいはZnなどの元素があると耐糸錆性が低
下する。これに関し本発明者らはアルミニウム会合材料
の組成という観点から見出した耐糸錆性材料について先
に特許比@(特願昭62=237527)を行なった。
本願発明の耐糸錆性コーティング組成物は、通例とは異
なりかかる素材の影響を受は難く広範なアルミニウム合
金材への適用を可能としたものである。即ち該組成物は
水酸基当量が固形分ベースで2200グラム/当量以上
の範囲、好ましくは5000−14000グラム/当量
の範囲にあり、数平均分子量で見た場合5000−30
000の範囲にあるポリエステル、アクリル或いはポリ
エーテル樹脂を主成分とし、これに対し必要に応じ硬化
剤としてアミノ樹脂、イソシアネート樹脂、エポキシ樹
脂或いはシラノール樹脂のうち少なくとも一種を含有さ
せ架橋させるタイプのアルミニウム材の耐糸錆性コーテ
ィング組成物である。
なりかかる素材の影響を受は難く広範なアルミニウム合
金材への適用を可能としたものである。即ち該組成物は
水酸基当量が固形分ベースで2200グラム/当量以上
の範囲、好ましくは5000−14000グラム/当量
の範囲にあり、数平均分子量で見た場合5000−30
000の範囲にあるポリエステル、アクリル或いはポリ
エーテル樹脂を主成分とし、これに対し必要に応じ硬化
剤としてアミノ樹脂、イソシアネート樹脂、エポキシ樹
脂或いはシラノール樹脂のうち少なくとも一種を含有さ
せ架橋させるタイプのアルミニウム材の耐糸錆性コーテ
ィング組成物である。
因みに通常の硬化型塗料用樹脂では、反応性を高め且つ
架橋密度を増大させる為、水酸基当I(固形分換算)は
300−600gr/eq程度に、また取り扱い易さの
点、特に粘度の点から数平均分子量については3000
−5000程度に設定されたものが多い、両者を比較し
た場合、相違点として挙げられるのは本願発明のコーテ
ィング組成物は通常用いられているものに比べ、■分子
鎖長が長い、 ■分子間を繋ぐ架橋点が少ない(数分の
−乃至数十分の−)等である。これらは換言すれば本願
発明の耐糸錆性コーティング組成物の塗膜が通常のもの
に比べ多孔質であること、更に塗膜構成体としての分子
に着目すれば、少なくともガラス転移点(以下Tg点と
言う)以上の温度ではかなり自由に動き得ることを意味
している。
架橋密度を増大させる為、水酸基当I(固形分換算)は
300−600gr/eq程度に、また取り扱い易さの
点、特に粘度の点から数平均分子量については3000
−5000程度に設定されたものが多い、両者を比較し
た場合、相違点として挙げられるのは本願発明のコーテ
ィング組成物は通常用いられているものに比べ、■分子
鎖長が長い、 ■分子間を繋ぐ架橋点が少ない(数分の
−乃至数十分の−)等である。これらは換言すれば本願
発明の耐糸錆性コーティング組成物の塗膜が通常のもの
に比べ多孔質であること、更に塗膜構成体としての分子
に着目すれば、少なくともガラス転移点(以下Tg点と
言う)以上の温度ではかなり自由に動き得ることを意味
している。
ここで本願発明の組成物より成る塗膜では何故糸状腐食
が起こり難いのか、と言う点が問題となるが、これにつ
いては現在の処明白な理由づけは出来ていない、但し、
該組成物に対し例えばイソシアネートを架橋剤として加
えた場合にイソシアネート基(NGO)と水酸基(Ol
l)との比率が当量値を越えるにつれて(この場合にN
GOはOHとの反応以外に空気中の水分とも反応し該生
成物は当量架橋状態における空隙を埋めるものと考えら
れる)コーティング組成物の糸状腐食の抑制効果が徐々
に低くなるところから、先に触れた2点及びそれから類
推される事柄は耐糸錆性コーティングである為の重要な
要件になっていると思われる。
が起こり難いのか、と言う点が問題となるが、これにつ
いては現在の処明白な理由づけは出来ていない、但し、
該組成物に対し例えばイソシアネートを架橋剤として加
えた場合にイソシアネート基(NGO)と水酸基(Ol
l)との比率が当量値を越えるにつれて(この場合にN
GOはOHとの反応以外に空気中の水分とも反応し該生
成物は当量架橋状態における空隙を埋めるものと考えら
れる)コーティング組成物の糸状腐食の抑制効果が徐々
に低くなるところから、先に触れた2点及びそれから類
推される事柄は耐糸錆性コーティングである為の重要な
要件になっていると思われる。
耐糸錆性という観点から見たインシアネートの許容添加
量は組成物によっても異なるが、概ねNGO10H比で
3;1以下である。但しこの値は該組成物のTg点が1
0℃以下というように低い場合には10;I程度の値で
もコーティングは良好な耐糸錆性を示す。
量は組成物によっても異なるが、概ねNGO10H比で
3;1以下である。但しこの値は該組成物のTg点が1
0℃以下というように低い場合には10;I程度の値で
もコーティングは良好な耐糸錆性を示す。
一方前記組成物としてのポリエステル或いはアクリル樹
脂にたいする架橋剤としてアミノ樹脂、エポキシ樹脂−
などを用いる場合には、架橋剤の量を全固形分に対し1
0%以内に抑えることが耐糸錆性の点からは好ましく、
この値が増えるとイソシアネートの場合と同様耐糸錆性
は相対的に悪化する。
脂にたいする架橋剤としてアミノ樹脂、エポキシ樹脂−
などを用いる場合には、架橋剤の量を全固形分に対し1
0%以内に抑えることが耐糸錆性の点からは好ましく、
この値が増えるとイソシアネートの場合と同様耐糸錆性
は相対的に悪化する。
〔実施例1〕
シリコンを9%その他Mg、 Mn及びFeをそれぞれ
1%未満、それに不純物としての銅を0.1%程度含有
するダイカスト用アルミニウム合金の鋳物を弱アルカリ
性のクリーナー;商品名FC315(日本パー力うイジ
ング社製造)の5%溶液に65℃で5分間浸漬し脱脂し
た。水洗後、クロメート系の化成処理剤;商品名アロジ
ン1000 (日本ベイントド■社製造)の0.1χ溶
液に35℃で50秒間浸漬させ、鋳物材の表面にCr量
換算で5mg/m”のクロメート皮膜を形成させた。そ
の後水洗、純水洗を行い最後に80℃の温風を用いて鋳
物材を乾燥させた。
1%未満、それに不純物としての銅を0.1%程度含有
するダイカスト用アルミニウム合金の鋳物を弱アルカリ
性のクリーナー;商品名FC315(日本パー力うイジ
ング社製造)の5%溶液に65℃で5分間浸漬し脱脂し
た。水洗後、クロメート系の化成処理剤;商品名アロジ
ン1000 (日本ベイントド■社製造)の0.1χ溶
液に35℃で50秒間浸漬させ、鋳物材の表面にCr量
換算で5mg/m”のクロメート皮膜を形成させた。そ
の後水洗、純水洗を行い最後に80℃の温風を用いて鋳
物材を乾燥させた。
引き続き水酸基当量が固形分換算で2200gr/eq
の試作ポリエステルポリオールをベースとし、これに市
販のポリイソシアネート樹脂(商品名;タケネートDI
ION (武田薬品工業■製〕)をNGO10H比が
当量になるよう添加し、前記合金鋳物材の表面に乾燥膜
厚が20μmになるように塗布した。その塗膜の硬化は
80℃にて30分間行なった。このようにして得られた
塗装材の耐糸錆性を調べ(腐食試験は〔注〕参照)た結
果は表1.に示す如くであった。
の試作ポリエステルポリオールをベースとし、これに市
販のポリイソシアネート樹脂(商品名;タケネートDI
ION (武田薬品工業■製〕)をNGO10H比が
当量になるよう添加し、前記合金鋳物材の表面に乾燥膜
厚が20μmになるように塗布した。その塗膜の硬化は
80℃にて30分間行なった。このようにして得られた
塗装材の耐糸錆性を調べ(腐食試験は〔注〕参照)た結
果は表1.に示す如くであった。
C注〕糸状腐食を調べる試験法及び結果の判定法試験法
;塗装材の表面にカッターナイフで素地に傷をいれた後
、この部分を0.5Nのl1cl浴で発錆させ、この部
分からの糸状腐食の進行の度合を40℃、85χR1+
の雰囲気で10日間に渡って調べる。
;塗装材の表面にカッターナイフで素地に傷をいれた後
、この部分を0.5Nのl1cl浴で発錆させ、この部
分からの糸状腐食の進行の度合を40℃、85χR1+
の雰囲気で10日間に渡って調べる。
判定法;糸状腐食の成長度合から10段階評価で判断す
る。10は全く糸状のできないもので、糸状の成長が全
く抑制できないものを1とする(第1図参照)。
る。10は全く糸状のできないもので、糸状の成長が全
く抑制できないものを1とする(第1図参照)。
〔実施例2〕
実施例1で用いたと同様の履歴を有するアルミニウム材
に対し、ポリエステルポリオール(商品名;バイロンG
K150 (東洋紡績■製〕)をベースとし、これに
前記ポリイソシアネート樹脂(以下イソシアネートII
IIONと言う)を当量比加えたものを塗布後、80℃
にて30分間硬化処理を行なった。
に対し、ポリエステルポリオール(商品名;バイロンG
K150 (東洋紡績■製〕)をベースとし、これに
前記ポリイソシアネート樹脂(以下イソシアネートII
IIONと言う)を当量比加えたものを塗布後、80℃
にて30分間硬化処理を行なった。
このものの耐糸錆性は表1に示す通りであった。
因みに本実施例のポリエステルポリオールの水酸基当量
は固形分換算で7000−14000QO/eqで、数
平均分子量は1000−15000であり、又Tg点は
26℃であった。
は固形分換算で7000−14000QO/eqで、数
平均分子量は1000−15000であり、又Tg点は
26℃であった。
〔実施例3〕
実施例1で用いたと同様のMuを有するアルミニウム材
に対し、水酸基当量(固形分換算)が6700−101
00QO/eq、数平均分子量が15000−2000
0であり、且つTg点が67℃のポリエステルポリオー
ル(商品名;バイロン200〔東洋紡績■製〕)をベー
スとし、これに前記インシアネート0110をNC07
OH比で3:1の割合で加えたものを塗布後80℃で3
0分間硬化処理した。ここで乾燥塗膜の厚は20μmで
あった。これの耐糸錆性は表1に示す通りであった。
に対し、水酸基当量(固形分換算)が6700−101
00QO/eq、数平均分子量が15000−2000
0であり、且つTg点が67℃のポリエステルポリオー
ル(商品名;バイロン200〔東洋紡績■製〕)をベー
スとし、これに前記インシアネート0110をNC07
OH比で3:1の割合で加えたものを塗布後80℃で3
0分間硬化処理した。ここで乾燥塗膜の厚は20μmで
あった。これの耐糸錆性は表1に示す通りであった。
〔実施例4〕
実施例1で用いたと同様の履歴を有するアルミニウム材
に対し、水酸基当量(固形分換算)が6700−101
00O0/eq 、数平均分子量が20000−250
00であり、且つ7g点が6℃のポリエステルポリオー
ル(商品名;バイロン300〔東洋紡績■製〕)をヘー
スとし、これに前記イソシアネー)0110をNGO1
0H比で10;lの割合で加えたものを塗布後80℃で
30分間硬化処理した。ここで乾燥塗膜の厚さは20μ
mであった。これの耐糸錆性は表1に示す通りであった
。
に対し、水酸基当量(固形分換算)が6700−101
00O0/eq 、数平均分子量が20000−250
00であり、且つ7g点が6℃のポリエステルポリオー
ル(商品名;バイロン300〔東洋紡績■製〕)をヘー
スとし、これに前記イソシアネー)0110をNGO1
0H比で10;lの割合で加えたものを塗布後80℃で
30分間硬化処理した。ここで乾燥塗膜の厚さは20μ
mであった。これの耐糸錆性は表1に示す通りであった
。
〔実施例5〕
実施例1で用いたと同様の履歴を有するアルミニウム材
に対し、実施例3で用いたポリエステルポリオール(バ
イロン200)をベースとし、これに高メチル化メラミ
ン樹脂(商品名;サイメル325〔三井東圧■製〕)を
全固形分に対し10%の割合で添加した塗料を塗布した
後、140℃で30分間焼付は処理を行なった。ここで
乾燥塗膜の厚は20μmであった。このようにして得ら
れた塗装物の耐糸錆性は表1に示す通りであった。
に対し、実施例3で用いたポリエステルポリオール(バ
イロン200)をベースとし、これに高メチル化メラミ
ン樹脂(商品名;サイメル325〔三井東圧■製〕)を
全固形分に対し10%の割合で添加した塗料を塗布した
後、140℃で30分間焼付は処理を行なった。ここで
乾燥塗膜の厚は20μmであった。このようにして得ら
れた塗装物の耐糸錆性は表1に示す通りであった。
〔実施例6〕
実施例1で用いたと同様の履歴を有するアルミニウム材
に対し、水酸基当量(固形分換算)が平均で3300g
r/eq 、数平均分子量が19000の試作アクリル
ポリオールに対し、前記イソシアネート011ONをN
GO10H比で2:1の割合で加えたものを塗布後80
℃で30分間硬化処理した。ここで乾燥塗膜の厚さは2
0μmであった。これの耐糸錆性は表1に示す通りであ
った。
に対し、水酸基当量(固形分換算)が平均で3300g
r/eq 、数平均分子量が19000の試作アクリル
ポリオールに対し、前記イソシアネート011ONをN
GO10H比で2:1の割合で加えたものを塗布後80
℃で30分間硬化処理した。ここで乾燥塗膜の厚さは2
0μmであった。これの耐糸錆性は表1に示す通りであ
った。
〔比較例1〕
実施例1で用いたと同様の履歴を有するアルミニウム材
に対し、水酸基当量(固形分換算)が825gr/eq
、数平均分子量が3300−3500のポリエステルポ
リオール(商品名;タケラックu25〔成田薬品工業■
〕)をベースとし、これに前記イソシアネートDIIO
N t−NC010R比で当量添加したものを乾燥塗膜
の厚さで20μmになるように塗布した。このものの耐
糸錆性は表1に示す通りであり、前記した実施例1から
6のものに比べ明らかに劣る。
に対し、水酸基当量(固形分換算)が825gr/eq
、数平均分子量が3300−3500のポリエステルポ
リオール(商品名;タケラックu25〔成田薬品工業■
〕)をベースとし、これに前記イソシアネートDIIO
N t−NC010R比で当量添加したものを乾燥塗膜
の厚さで20μmになるように塗布した。このものの耐
糸錆性は表1に示す通りであり、前記した実施例1から
6のものに比べ明らかに劣る。
(比較例2〕
実施例1で用いたと同様の履歴を有するアルミニウム材
に対し、水酸基当量(固形分換算)が620gr/eq
、数平均分子量が3300なるアクリルポリオール(商
品名;サーモラック5u−28(■綜研化学))をベー
スとし、これに前記イソシアネートDIIONをNGO
10R比で当量添加したものを乾燥塗膜の厚さで20μ
mになるように塗布した。このものの耐糸錆性は表1に
示す通りであり、極めて低いものであった。
に対し、水酸基当量(固形分換算)が620gr/eq
、数平均分子量が3300なるアクリルポリオール(商
品名;サーモラック5u−28(■綜研化学))をベー
スとし、これに前記イソシアネートDIIONをNGO
10R比で当量添加したものを乾燥塗膜の厚さで20μ
mになるように塗布した。このものの耐糸錆性は表1に
示す通りであり、極めて低いものであった。
′24
尚、実施例ではダイカスト用の鋳物材について説明した
が、これに限らず他のアルミニウム合金の材料にも本発
明を適用することができる。
が、これに限らず他のアルミニウム合金の材料にも本発
明を適用することができる。
本発明によれば糸状腐食の発生を抑制し、且つ広範なル
ミニウム材の美粧性を高める塗装が容易、迅速に行え、
しかも安定した表面状態を得ることができる
ミニウム材の美粧性を高める塗装が容易、迅速に行え、
しかも安定した表面状態を得ることができる
第1図は糸状腐食の成長度を10段階(各数字はレイテ
ィングナンバーを示す)による評価を示す図面である。 特許出願人 日本軽金属株式会社 手続補正書 ■、明牛の耘 印62年特許願第3000!51号 3、補正をする者 事件との関係 特許出願人
ィングナンバーを示す)による評価を示す図面である。 特許出願人 日本軽金属株式会社 手続補正書 ■、明牛の耘 印62年特許願第3000!51号 3、補正をする者 事件との関係 特許出願人
Claims (2)
- (1)水酸基当量が固形分ベースで2200グラム/当
量以上の範囲にあるポリエステル、アクリル或いはポエ
ーテル樹脂を主成分とするアルミニウム材の耐糸状錆性
コーティング組成物。 - (2)水酸基当量が固形分ベースで2200グラム/当
量以上の範囲にあるポリエステル、アクリル或いはポエ
ーテル樹脂を主成分とし、硬化剤としてアミノ樹脂、イ
ソシアネート樹脂、エポキシ樹脂或いはシラノール樹脂
のうち少なくとも一種を含有することを特徴とするアル
ミニウム材の耐糸錆性コーティング組成物。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP30005187A JPH01141961A (ja) | 1987-11-30 | 1987-11-30 | アルミニウム材の耐糸錆性コーティング組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP30005187A JPH01141961A (ja) | 1987-11-30 | 1987-11-30 | アルミニウム材の耐糸錆性コーティング組成物 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH01141961A true JPH01141961A (ja) | 1989-06-02 |
Family
ID=17880107
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP30005187A Pending JPH01141961A (ja) | 1987-11-30 | 1987-11-30 | アルミニウム材の耐糸錆性コーティング組成物 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH01141961A (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPH06128505A (ja) * | 1992-01-15 | 1994-05-10 | Morton Internatl Inc | 金属の糸状腐食防止方法および耐糸状腐食性のあるアルミニウム製自動車ホイール |
Citations (12)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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JPS51102027A (ja) * | 1975-03-06 | 1976-09-09 | Asahi Chemical Ind | |
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-
1987
- 1987-11-30 JP JP30005187A patent/JPH01141961A/ja active Pending
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