JPH01128832A - 多層構造体 - Google Patents
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Classifications
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- B32—LAYERED PRODUCTS
- B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
- B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
- B32B27/06—Layered products comprising a layer of synthetic resin as the main or only constituent of a layer, which is next to another layer of the same or of a different material
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Landscapes
- Laminated Bodies (AREA)
- Extrusion Moulding Of Plastics Or The Like (AREA)
- Polyesters Or Polycarbonates (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は良好な蒸気障壁(barrier)特性を有す
る多層(multilayered)熱可塑性構造体並
びに更に殊にポリカーボネート層、ポリ塩化ビニリデン
層及びその中間に置かれたタイ(tie) (接着)
層からなる共押出しされた(co −extruded
)構造体に関するものである。
る多層(multilayered)熱可塑性構造体並
びに更に殊にポリカーボネート層、ポリ塩化ビニリデン
層及びその中間に置かれたタイ(tie) (接着)
層からなる共押出しされた(co −extruded
)構造体に関するものである。
ガス及び液体の透過に対する抵抗性は現在の包装材料の
必要とされる特徴である。加えて、これらの材料は良好
な機械的特性を有することが必要とされる。ポリカーボ
ネートはフィルム及び包装を含めた種々のプラスチック
製品を成形する際の優れた材料であるが、その障壁特性
はある程度欠点がある。その優れた障壁特性が公知であ
るポリ塩化ビニリデンとポリカーボネート樹脂との組合
せは文献においては指摘されているが、これらの物質を
含む共押出しされた構造体の製造の成功はまだ報告され
ていない。米国特許環3,420゜729号に外側のシ
ェル(shell)及び内側の剛化剤(rigidif
ier)成分並びにその中間に置かれた接着層からなる
製品が開示されている。
必要とされる特徴である。加えて、これらの材料は良好
な機械的特性を有することが必要とされる。ポリカーボ
ネートはフィルム及び包装を含めた種々のプラスチック
製品を成形する際の優れた材料であるが、その障壁特性
はある程度欠点がある。その優れた障壁特性が公知であ
るポリ塩化ビニリデンとポリカーボネート樹脂との組合
せは文献においては指摘されているが、これらの物質を
含む共押出しされた構造体の製造の成功はまだ報告され
ていない。米国特許環3,420゜729号に外側のシ
ェル(shell)及び内側の剛化剤(rigidif
ier)成分並びにその中間に置かれた接着層からなる
製品が開示されている。
ポリカーボネートが外側のシェルに対して適する物質の
中に挙げられている。ポリ塩化ビニリデン(サラン)は
積層製品における中間層として適することが米国特許環
3,561,629号、同第3.717.544号、同
第3,908.070号及び同第4,107.362号
に開示されている。米国特許環3,606,958号に
おいて、ロード−キャリング(1oad −carry
iB)薄層及び第二のシーリング薄層からなる壁を有す
る容器が開示された。ポリカーボネートはロード−ベア
リング(1oad −bearing)薄層に適する物
質の中に挙げられ、一方ポリ塩化ビニリデンは流体障壁
薄層に適する物質として開示される。またこれに関連し
て米国特許環3.869,056号に容器が開示されて
いる。米国特許環4.475.241号にポリカーボネ
ートコーティングを有するペースシート及び接着タイ層
からなる包装用フィルムが開示されている。
中に挙げられている。ポリ塩化ビニリデン(サラン)は
積層製品における中間層として適することが米国特許環
3,561,629号、同第3.717.544号、同
第3,908.070号及び同第4,107.362号
に開示されている。米国特許環3,606,958号に
おいて、ロード−キャリング(1oad −carry
iB)薄層及び第二のシーリング薄層からなる壁を有す
る容器が開示された。ポリカーボネートはロード−ベア
リング(1oad −bearing)薄層に適する物
質の中に挙げられ、一方ポリ塩化ビニリデンは流体障壁
薄層に適する物質として開示される。またこれに関連し
て米国特許環3.869,056号に容器が開示されて
いる。米国特許環4.475.241号にポリカーボネ
ートコーティングを有するペースシート及び接着タイ層
からなる包装用フィルムが開示されている。
本分野においてポリカーボネート及びポリビニリデンの
共押出しされた構造体が不可能であると考えられている
ことを示すことは多分有益である。
共押出しされた構造体が不可能であると考えられている
ことを示すことは多分有益である。
L、E、バッカロ(B accaro)らによる「高温
障壁包装用の材料及び成分(Materials an
d Com−ponents for High Te
mperature BarrierP acking
)J 園984重合体、積層及びコーティング会議(
Polymers、 Lam1nation and
Coat−ings Conference) 、ブッ
ク(B ook) 2、パルプ及び紙工業の技術協会の
議事録(p roceedingsof the
Technical As5ociation o
f thePulp and Paper 1 nd
ustry) 、639頁]なる表題の論文において、
ポリ塩化ビニリデンの欠点は「市場での現在の共押出フ
ィードブロック([66dblock)システムに関し
て、劣化させずにPCを用いて処理することが実質的に
不可能である」ことにあることが示されていた。事実、
1987年のM、ポイセン、レインペルグ(B oys
en。
障壁包装用の材料及び成分(Materials an
d Com−ponents for High Te
mperature BarrierP acking
)J 園984重合体、積層及びコーティング会議(
Polymers、 Lam1nation and
Coat−ings Conference) 、ブッ
ク(B ook) 2、パルプ及び紙工業の技術協会の
議事録(p roceedingsof the
Technical As5ociation o
f thePulp and Paper 1 nd
ustry) 、639頁]なる表題の論文において、
ポリ塩化ビニリデンの欠点は「市場での現在の共押出フ
ィードブロック([66dblock)システムに関し
て、劣化させずにPCを用いて処理することが実質的に
不可能である」ことにあることが示されていた。事実、
1987年のM、ポイセン、レインペルグ(B oys
en。
Rheinberg)によるタンストストラフx (K
unststoffe) 77 (1987) 5.5
221525頁の「包装に対する障壁プラスチックの比
較;EvOH及びPVDCの包装用複合体(A Com
parison of Barr−ier P 1as
tics for Packaging ; The
packagingcomposites of E
V OHand P VDC)Jなる表題の論文におい
て、PVDC及びポリカーボネートの共押出は不可能で
あると明らかに述べられている。
unststoffe) 77 (1987) 5.5
221525頁の「包装に対する障壁プラスチックの比
較;EvOH及びPVDCの包装用複合体(A Com
parison of Barr−ier P 1as
tics for Packaging ; The
packagingcomposites of E
V OHand P VDC)Jなる表題の論文におい
て、PVDC及びポリカーボネートの共押出は不可能で
あると明らかに述べられている。
本発明はポリ塩化ビニリデンの障壁層、ポリカーボネー
ト層及びその中間に置かれた接着層からなる包装用材料
として有用である新規な、多層体の共押出しされた熱、
可塑性構造体に関するものである。本発明のポリカーボ
ネート樹脂はその低い分子量に特徴がある。好適な具体
例において、ポリカーボネート樹脂はまたその特別な連
鎖停止剤に特徴がある。
ト層及びその中間に置かれた接着層からなる包装用材料
として有用である新規な、多層体の共押出しされた熱、
可塑性構造体に関するものである。本発明のポリカーボ
ネート樹脂はその低い分子量に特徴がある。好適な具体
例において、ポリカーボネート樹脂はまたその特別な連
鎖停止剤に特徴がある。
本発明のポリカーボネートは重量平均分子量約10.0
00〜約40.000、殊に12.000〜30,00
0、好ましくは15.000〜25.000を有する熱
可塑性芳香族樹脂である。
00〜約40.000、殊に12.000〜30,00
0、好ましくは15.000〜25.000を有する熱
可塑性芳香族樹脂である。
このタイプのポリカーボネートは公知であり、そして商
業的に容易に入手できる。本発明のポリカーボネート樹
脂は式 %式%() 式中、Zは炭素原子6〜30個を有する二価の芳香族基
である、 のジヒドロキシ化合物をベースとする。これらのものに
はへテロ原子を含有することができ、そして置換されて
いてもよい単核及び多核ジヒドロキシ化合物が含まれる
。次のものが適当な化合物である:ハイドロキノン、レ
ゾルシノール、ジヒドロキシジフェニル、ビス−(ヒド
ロキシフェニル)−アルカン、ビス−(ヒドロキシフェ
ニル)−シクロアルカン、ビス=(ヒドロキシフェニル
)スルフィド、ビス−(ヒドロキシフェニル)エーテル
、ビス=(ヒドロキシフェニル)ケトン、ビス−(ヒド
ロキシフェニル)スルホキシド、ビス−(ヒドロキシフ
ェニル)スルホン及びα、α′ −ビス−(ヒドロキシ
フェニル)−ジイソプロピルベンゼン、並びにその核ア
ルキル化及び核ハロゲン化された化合物。これらのもの
及び他の適当なジヒドロキシ化合物はそのすべてを本明
細書に参考として併記する米国特許第3,028,36
5号;同第2.999.835号:同第3.148゜1
72号;同第2,991.273号;同第3゜271.
367号及び同第2,999.846号、ドイツ国特許
出願公開第1,570,703号;同第2,063,0
50号;同第2.036.052号;及び同第2,21
1,956号;フランス国特許第1.561,518号
並びにH,シュネル(S chnell) 、ポリカー
ボネートの化学及び物理(Chemistry and
Physics of Po1ycarbo−nat
es) 、インターサイエンス出版(I ntersc
i−ence Publishers) 、ニューヨー
ク、1964の文献に記載されている。
業的に容易に入手できる。本発明のポリカーボネート樹
脂は式 %式%() 式中、Zは炭素原子6〜30個を有する二価の芳香族基
である、 のジヒドロキシ化合物をベースとする。これらのものに
はへテロ原子を含有することができ、そして置換されて
いてもよい単核及び多核ジヒドロキシ化合物が含まれる
。次のものが適当な化合物である:ハイドロキノン、レ
ゾルシノール、ジヒドロキシジフェニル、ビス−(ヒド
ロキシフェニル)−アルカン、ビス−(ヒドロキシフェ
ニル)−シクロアルカン、ビス=(ヒドロキシフェニル
)スルフィド、ビス−(ヒドロキシフェニル)エーテル
、ビス=(ヒドロキシフェニル)ケトン、ビス−(ヒド
ロキシフェニル)スルホキシド、ビス−(ヒドロキシフ
ェニル)スルホン及びα、α′ −ビス−(ヒドロキシ
フェニル)−ジイソプロピルベンゼン、並びにその核ア
ルキル化及び核ハロゲン化された化合物。これらのもの
及び他の適当なジヒドロキシ化合物はそのすべてを本明
細書に参考として併記する米国特許第3,028,36
5号;同第2.999.835号:同第3.148゜1
72号;同第2,991.273号;同第3゜271.
367号及び同第2,999.846号、ドイツ国特許
出願公開第1,570,703号;同第2,063,0
50号;同第2.036.052号;及び同第2,21
1,956号;フランス国特許第1.561,518号
並びにH,シュネル(S chnell) 、ポリカー
ボネートの化学及び物理(Chemistry and
Physics of Po1ycarbo−nat
es) 、インターサイエンス出版(I ntersc
i−ence Publishers) 、ニューヨー
ク、1964の文献に記載されている。
好適なジヒドロキシ化合物の例には次のものがある:4
,4’−ジヒドロキシジフェニル、2゜2−ビス−(4
−ヒドロキシフェニル)−プロパン、2.4−ビス−(
4−ヒドロキシフェニル)−2−メチルブタン、1.l
−ビス−(4−ヒドロキシフェニル)−シクロヘキサン
、α、α1−ビス−(4−ヒドロキシフェニル)−p−
ジイソプロピルベンゼン、2.2−ビス−(3−メチル
−4−ヒドロキシフェニル)−プロパン、2.2−ヒス
−(3−クロロ−4−ヒドロキシフェニル)−プロパン
、ビス−(3,5−ジメチル−4−ヒドロキシフェニル
)−メタン、2.2−ビス−(3,5−ジメチル−4−
ヒドロキシフェニル)−プロパン、ビス〜(3,5−ジ
メチル−4−ヒドロキシフェニル)−スルホン、2.4
−ビス−(3,5−’、;メチルー4−ヒドロキシフェ
ニル)−2−メチルブタン、1.I−ビス−(3,5−
ジメチル−4−ヒドロキシフェニル)−シクロヘキサン
、α、α゛−ビス−(3,5−ジメチル−4−ヒドロキ
シフェニル)−p−ジイソプロピル−ベンゼン、2.2
−ビス−(3,5−ジクロロ−4−ヒドロキシフェニル
)−プロパン及び2゜2−ビス−(3,5−ジブロモ−
4−ヒドロキシフェニル)−プロパン。
,4’−ジヒドロキシジフェニル、2゜2−ビス−(4
−ヒドロキシフェニル)−プロパン、2.4−ビス−(
4−ヒドロキシフェニル)−2−メチルブタン、1.l
−ビス−(4−ヒドロキシフェニル)−シクロヘキサン
、α、α1−ビス−(4−ヒドロキシフェニル)−p−
ジイソプロピルベンゼン、2.2−ビス−(3−メチル
−4−ヒドロキシフェニル)−プロパン、2.2−ヒス
−(3−クロロ−4−ヒドロキシフェニル)−プロパン
、ビス−(3,5−ジメチル−4−ヒドロキシフェニル
)−メタン、2.2−ビス−(3,5−ジメチル−4−
ヒドロキシフェニル)−プロパン、ビス〜(3,5−ジ
メチル−4−ヒドロキシフェニル)−スルホン、2.4
−ビス−(3,5−’、;メチルー4−ヒドロキシフェ
ニル)−2−メチルブタン、1.I−ビス−(3,5−
ジメチル−4−ヒドロキシフェニル)−シクロヘキサン
、α、α゛−ビス−(3,5−ジメチル−4−ヒドロキ
シフェニル)−p−ジイソプロピル−ベンゼン、2.2
−ビス−(3,5−ジクロロ−4−ヒドロキシフェニル
)−プロパン及び2゜2−ビス−(3,5−ジブロモ−
4−ヒドロキシフェニル)−プロパン。
殊に好適なジヒドロキシ化合物の例には次のものがある
:2,2−ビスー(4−ヒドロキシフェニル)−プロパ
ン、2.2−ビス−(3,5−ジメチル−4−ヒドロキ
シフェニル)−プロパン、2.2−ビス−(3,5−ジ
クロロ−4−ヒドロキシフェニル)−プロパン、2.2
−ビス−(3゜5−ジブロモ−4−ヒドロキシフェニル
)−プロパン及びl、l−ビス−(4−ヒドロキシフェ
ニル)−シクロヘキサン。
:2,2−ビスー(4−ヒドロキシフェニル)−プロパ
ン、2.2−ビス−(3,5−ジメチル−4−ヒドロキ
シフェニル)−プロパン、2.2−ビス−(3,5−ジ
クロロ−4−ヒドロキシフェニル)−プロパン、2.2
−ビス−(3゜5−ジブロモ−4−ヒドロキシフェニル
)−プロパン及びl、l−ビス−(4−ヒドロキシフェ
ニル)−シクロヘキサン。
また上記のジヒドロキシ化合物の混合物を使用し得る。
少量、好ましくは約0.05乃至2.0モル%間(用い
るジフェノールを基準として)の分枝鎖剤を加え得る。
るジフェノールを基準として)の分枝鎖剤を加え得る。
これらのものは3またはそれ以上の官能性を有する化合
物、殊に3個またはそれ以上の7エノール性ヒドロキシ
ル基を有するものであり、これらのものは流動特性を改
善するために加えられる。これらの化合物の例にはフロ
ログリシツール、4.6−シメチルー2.4.6−トリ
ー(4−ヒドロキシフェニル)−ヘプト−2−エン、4
.6−シメチルー2.4.6− (4−ヒドロキシフェ
ニル)−へブタン、l、3.5−ドーリ、(4−ヒドロ
キシフェニル)−ベンゼン%111、l−トリー(4−
ヒドロキシフェニル)−エタン、トリー(4−ヒドロキ
シフェニル)7zニルメタン、2.2−ビス−[4,4
−ビス−(4−ヒドロキシフェニル)−シクロヘキシル
】−フロパン、2.4−ビス−(4−ヒドロキシフェニ
ルイソプロピル)−フェノール、2.6−ビス−(2−
ヒドロキシ−5′−メチルベンジル)−4−メチルフェ
ノール、2−(4−ヒドロキシフェニル)−2−(2,
4−ジヒドロキシフェニル)−フロパン、ヘキサ−[4
−(4−ヒドロキシフェニルイソプロピル)−7エニル
]オルトテレフタル酸エステル、テトラ−(4−ヒドロ
キシフェニル)−メタン、テトラ−[4−(4−ヒドロ
キシフェニルイソプロピル)フェノキシ]−メタン及び
1.4−ビス−[(4’ 、4“−ジヒドロキシ−トリ
フェニル)−メチル]−ベンゼンが含まれる。他の適当
な三官能性化合物には2.4−ジヒドロキシ安息香酸、
トリメシン酸、塩化シアヌール及び3.3−ビス−(3
−メチル−4−ヒドロキシフェニル)−2−オキソ−2
,3−ジヒドロインドールがある。
物、殊に3個またはそれ以上の7エノール性ヒドロキシ
ル基を有するものであり、これらのものは流動特性を改
善するために加えられる。これらの化合物の例にはフロ
ログリシツール、4.6−シメチルー2.4.6−トリ
ー(4−ヒドロキシフェニル)−ヘプト−2−エン、4
.6−シメチルー2.4.6− (4−ヒドロキシフェ
ニル)−へブタン、l、3.5−ドーリ、(4−ヒドロ
キシフェニル)−ベンゼン%111、l−トリー(4−
ヒドロキシフェニル)−エタン、トリー(4−ヒドロキ
シフェニル)7zニルメタン、2.2−ビス−[4,4
−ビス−(4−ヒドロキシフェニル)−シクロヘキシル
】−フロパン、2.4−ビス−(4−ヒドロキシフェニ
ルイソプロピル)−フェノール、2.6−ビス−(2−
ヒドロキシ−5′−メチルベンジル)−4−メチルフェ
ノール、2−(4−ヒドロキシフェニル)−2−(2,
4−ジヒドロキシフェニル)−フロパン、ヘキサ−[4
−(4−ヒドロキシフェニルイソプロピル)−7エニル
]オルトテレフタル酸エステル、テトラ−(4−ヒドロ
キシフェニル)−メタン、テトラ−[4−(4−ヒドロ
キシフェニルイソプロピル)フェノキシ]−メタン及び
1.4−ビス−[(4’ 、4“−ジヒドロキシ−トリ
フェニル)−メチル]−ベンゼンが含まれる。他の適当
な三官能性化合物には2.4−ジヒドロキシ安息香酸、
トリメシン酸、塩化シアヌール及び3.3−ビス−(3
−メチル−4−ヒドロキシフェニル)−2−オキソ−2
,3−ジヒドロインドールがある。
本発明によるポリカーボネートは本明細書に参考として
併記される相界面法により好適に製造される[例えばH
,シュネル、ポリカーボネートの化学及び物理、ポリマ
ー・レビューズ(p olymerReviews)
、第■巻、33頁以下、インターサイエンス出版、(1
964)に記載〕。
併記される相界面法により好適に製造される[例えばH
,シュネル、ポリカーボネートの化学及び物理、ポリマ
ー・レビューズ(p olymerReviews)
、第■巻、33頁以下、インターサイエンス出版、(1
964)に記載〕。
ポリカーボネート樹脂の分子量の調整は一価の芳香族ヒ
ドロキシ化合物の使用により行われる。
ドロキシ化合物の使用により行われる。
これらのものは十分公知であり、そしてモノフェノール
例えばクミルフェ゛ノール、m−及びp−メチルフェノ
ール、m−及びp−エチルフェノール、m−及びp−プ
ロピルフェノール並びにm−及びp−イソプロピルフェ
ノール、p−ブロモフェノール並びにm−及びp−ブチ
ルフェノール、特にp−t−ブチルフェノールが含まれ
る。好適な具体例は式 式中、Rは炭素原子4〜lO個からなる分枝鎖状のアル
キル基を表わす、 に一致する連鎖停止剤を有するポリカーボネート樹脂を
要する。このタイプの連鎖停止剤を有する最も好ましい
ポリカーボネート樹脂は本明細書に参考として併記され
る米国特許第4,269.964号に開示される。好適
なポリカーボネートは耐加水分解性、臨界的な厚さ並び
に機械的及び熱的特性に関する改警を表わす。
例えばクミルフェ゛ノール、m−及びp−メチルフェノ
ール、m−及びp−エチルフェノール、m−及びp−プ
ロピルフェノール並びにm−及びp−イソプロピルフェ
ノール、p−ブロモフェノール並びにm−及びp−ブチ
ルフェノール、特にp−t−ブチルフェノールが含まれ
る。好適な具体例は式 式中、Rは炭素原子4〜lO個からなる分枝鎖状のアル
キル基を表わす、 に一致する連鎖停止剤を有するポリカーボネート樹脂を
要する。このタイプの連鎖停止剤を有する最も好ましい
ポリカーボネート樹脂は本明細書に参考として併記され
る米国特許第4,269.964号に開示される。好適
なポリカーボネートは耐加水分解性、臨界的な厚さ並び
に機械的及び熱的特性に関する改警を表わす。
本発明に適する式Iの化合物の例には式及び
CH,CH。
がある。
式Iのある化合物または式Iの化合物からなる混合物の
いずれかを本発明によるポリカーボネートの製造に使用
し得る。
いずれかを本発明によるポリカーボネートの製造に使用
し得る。
ポリ塩化ビニリデン重合体及び共重合体は十分公知であ
り、そして広く使用される障壁物質である。本発明の障
壁樹脂は高含有量の塩化ビニリデンを有する重合体であ
る。
り、そして広く使用される障壁物質である。本発明の障
壁樹脂は高含有量の塩化ビニリデンを有する重合体であ
る。
塩化ビニリデンは構造的に式
に一致し、そして共重合の際に種々の有用な樹脂を生成
させるビニル単量体である。この族の樹脂の代表的な樹
脂であるサランはガス及び液体に対するその低い透過性
並びに耐燃性に特徴がある。
させるビニル単量体である。この族の樹脂の代表的な樹
脂であるサランはガス及び液体に対するその低い透過性
並びに耐燃性に特徴がある。
本発明に関して、障壁層は好ましくは約198〜205
°Cの融点及び約210’Cの分解温度を有する塩化ビ
ニリデンである。
°Cの融点及び約210’Cの分解温度を有する塩化ビ
ニリデンである。
本発明の障壁物質は好ましくは少なくとも70重量%の
塩化ビニリデンからなり、残りはオレフィン及び置換さ
れたオレフィンから選ばれる適当−な共重合可能な単量
体であり、かかる単量体には不飽和カルボン酸、メチル
、エチル、イソブチル、ブチル、オクチル及び2−エチ
ルへキシルアクリレート及びメタクリレート、フェニル
メタクリレート、シクロへキシルメタクリレート、p−
シクロへキシルフェニルメタクリレート、クロロエチル
メタクリレート、2−ニトロ−2−メチル−プロピルメ
タクリレート及び対応するアクリル酸のエステル、メチ
ルアルファクロロアクリレート、オクチルアルファーク
ロロ−アクリレート、メチルイソプロピルケトン、アク
リロニトリル、メタクリレートリル、メチルビニルケト
ン、塩化ビニル、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、ク
ロロ酢酸ビニノ呟臭化ビニル、スチレン、ビニルナフタ
レン、エチルビニルエーテル、N−ビニルフタルイミド
、N−ビニルスクシンイミド、N−ビニルカルバゾール
、酢酸インプロペニル、アクリルアミド、メタクリルア
ミドまたはそのモノアルキル置換生成物、フェニルビニ
ルケトン、フマール酸ジエチル、マレイン酸ジエチル、
マレイン酸メチレンジエチル、フッ化ジクロロビニリデ
ン、イタコン酸ジメチノ呟イタコン酸ジエチル、イタコ
ン酸ジブチル、ビニルピリジン、無水マイレン酸及びア
リルグリシジルエーテルが含まれる。
塩化ビニリデンからなり、残りはオレフィン及び置換さ
れたオレフィンから選ばれる適当−な共重合可能な単量
体であり、かかる単量体には不飽和カルボン酸、メチル
、エチル、イソブチル、ブチル、オクチル及び2−エチ
ルへキシルアクリレート及びメタクリレート、フェニル
メタクリレート、シクロへキシルメタクリレート、p−
シクロへキシルフェニルメタクリレート、クロロエチル
メタクリレート、2−ニトロ−2−メチル−プロピルメ
タクリレート及び対応するアクリル酸のエステル、メチ
ルアルファクロロアクリレート、オクチルアルファーク
ロロ−アクリレート、メチルイソプロピルケトン、アク
リロニトリル、メタクリレートリル、メチルビニルケト
ン、塩化ビニル、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、ク
ロロ酢酸ビニノ呟臭化ビニル、スチレン、ビニルナフタ
レン、エチルビニルエーテル、N−ビニルフタルイミド
、N−ビニルスクシンイミド、N−ビニルカルバゾール
、酢酸インプロペニル、アクリルアミド、メタクリルア
ミドまたはそのモノアルキル置換生成物、フェニルビニ
ルケトン、フマール酸ジエチル、マレイン酸ジエチル、
マレイン酸メチレンジエチル、フッ化ジクロロビニリデ
ン、イタコン酸ジメチノ呟イタコン酸ジエチル、イタコ
ン酸ジブチル、ビニルピリジン、無水マイレン酸及びア
リルグリシジルエーテルが含まれる。
その透過特性が実質的に水分または水蒸気により影響さ
れないt;め、障壁樹脂は食料包装用に用いる際に理想
的である。しかしながら残念なことに、この樹脂の色調
は熱に敏感であり、約350下より高い温度に曝された
際に琥珀−ベージュ色に変わる。更に、高温でポリ塩化
ビニリデンは分解し、高度に腐蝕性の塩酸を生成させる
。
れないt;め、障壁樹脂は食料包装用に用いる際に理想
的である。しかしながら残念なことに、この樹脂の色調
は熱に敏感であり、約350下より高い温度に曝された
際に琥珀−ベージュ色に変わる。更に、高温でポリ塩化
ビニリデンは分解し、高度に腐蝕性の塩酸を生成させる
。
ポリ塩化ビニリデン樹゛脂はガス及び液体の透過に対す
るその耐性が顕著である。酸素透過性は23°Cで約0
.04〜l 、0cc−ミル/100in、”−日−a
tm、の範囲であり、そして水分の存在で影響されない
。二酸化炭素透過性は約0.1〜2.4CCである。n
−ヘキサンの透過性は約10−3〜10””g−ミル/
100 in、”−日であり、一方水蒸気透過速度は
37.8℃及び90%相対湿度で0.05〜0.5gで
ある。本出願に適する好適なポリ塩化ビニリデンにはダ
ウ・ケミカル社(Dow Chemical Comp
any)の生成物である実験的なPvDC樹脂XU−3
2009,00である。このものはその障壁特性に特徴
があり、次に要約する:酸素透過性0.15cc−、ミ
ル/100in、”24時間・atm@ 73 ”F及
び76%RH,ASTMD−1434、水蒸気透過速度
0.10gミル/ l OOin、” 24時間@10
0″F′及び90%RH,ASTM D−96及び二酸
化炭素に対する透過性0.25cc−ミル/ l OO
in、”24時間・atm@ RT 。
るその耐性が顕著である。酸素透過性は23°Cで約0
.04〜l 、0cc−ミル/100in、”−日−a
tm、の範囲であり、そして水分の存在で影響されない
。二酸化炭素透過性は約0.1〜2.4CCである。n
−ヘキサンの透過性は約10−3〜10””g−ミル/
100 in、”−日であり、一方水蒸気透過速度は
37.8℃及び90%相対湿度で0.05〜0.5gで
ある。本出願に適する好適なポリ塩化ビニリデンにはダ
ウ・ケミカル社(Dow Chemical Comp
any)の生成物である実験的なPvDC樹脂XU−3
2009,00である。このものはその障壁特性に特徴
があり、次に要約する:酸素透過性0.15cc−、ミ
ル/100in、”24時間・atm@ 73 ”F及
び76%RH,ASTMD−1434、水蒸気透過速度
0.10gミル/ l OOin、” 24時間@10
0″F′及び90%RH,ASTM D−96及び二酸
化炭素に対する透過性0.25cc−ミル/ l OO
in、”24時間・atm@ RT 。
ポリ塩化ビニリデンの障壁特性はその厚さに依存する。
本発明に関して経済性及び特性間の平均によりポリ塩化
ビニリデン層の厚さは約0.001“〜約0.015“
の程度であり、好ましくは厚さは約0.0066“〜約
0.O1’2”である。
ビニリデン層の厚さは約0.001“〜約0.015“
の程度であり、好ましくは厚さは約0.0066“〜約
0.O1’2”である。
優れた特性はポリカーボネート層(0,005#)、接
着層(0,003“)及びポリ塩化ビニル(0゜010
“)を含む構造体において得られた。
着層(0,003“)及びポリ塩化ビニル(0゜010
“)を含む構造体において得られた。
ポリ塩化ビニリデン障壁樹脂中に配合し得る代表的な可
塑剤にはクエン酸アセチルトリブチル、エポキシド化さ
れた大豆油、セバシン酸ジブチル並びにエチレン及び酢
酸ビニルの共重合体が含まれる。
塑剤にはクエン酸アセチルトリブチル、エポキシド化さ
れた大豆油、セバシン酸ジブチル並びにエチレン及び酢
酸ビニルの共重合体が含まれる。
また本発明の接着性のタイ層は共押出工程の際に付随す
る高温からポリ塩化ビニリデン層を少なくとも部分的に
保護するための熱的絶縁体として作用する。代表的に接
着層の厚さは約o、oo。
る高温からポリ塩化ビニリデン層を少なくとも部分的に
保護するための熱的絶縁体として作用する。代表的に接
着層の厚さは約o、oo。
5“〜0.005“、好ましくは約0.001〜0.0
03インチである。本発明に関して適する接着層に対し
、比較的低い処理温度(約3506Fより低い)を有し
、ポリ塩化ビニリデン及びポリカーボネートの両方に接
着し、そして適合しなければならない。更にこのものは
約o、sppmより少ない金属イオンを含有しなければ
ならない。本発明のポリカーボネート及びポリ塩化ビニ
リデン層間の接着を促進する際に種々の熱可塑性樹脂が
適している。適当な樹脂には約14〜40%の酢酸ビニ
ル及び相補的%のエチレンを含むエチレン及び酢酸ビニ
ルの共重合体がある。また適当なものには約30%のア
クリレートまたはメタクリレート及び相補的%のエチレ
ンを含むエチレン及びアクリレートまたはメタクリル酸
エステルの共重合体がある。
03インチである。本発明に関して適する接着層に対し
、比較的低い処理温度(約3506Fより低い)を有し
、ポリ塩化ビニリデン及びポリカーボネートの両方に接
着し、そして適合しなければならない。更にこのものは
約o、sppmより少ない金属イオンを含有しなければ
ならない。本発明のポリカーボネート及びポリ塩化ビニ
リデン層間の接着を促進する際に種々の熱可塑性樹脂が
適している。適当な樹脂には約14〜40%の酢酸ビニ
ル及び相補的%のエチレンを含むエチレン及び酢酸ビニ
ルの共重合体がある。また適当なものには約30%のア
クリレートまたはメタクリレート及び相補的%のエチレ
ンを含むエチレン及びアクリレートまたはメタクリル酸
エステルの共重合体がある。
共押出工程は本分野で十分公知である。ダウ・ブロック
、ウニレックス(Welex) ・ブロック及びマルチ
マニホルド・ダイ(multimanifold di
e)の使用を含めて多数の方法のいずれも適している。
、ウニレックス(Welex) ・ブロック及びマルチ
マニホルド・ダイ(multimanifold di
e)の使用を含めて多数の方法のいずれも適している。
下記の構造体の製造において、クロエレン(C1ore
n)共押出ブロックを用いた。例えば本明細書に参考と
して併記される米国特許第4,600.550号参照。
n)共押出ブロックを用いた。例えば本明細書に参考と
して併記される米国特許第4,600.550号参照。
かくて生成された構造体は優れた障壁特性が望まれる容
器、フィルムまたはシートの製造に適している。
器、フィルムまたはシートの製造に適している。
本発明の範囲内の構造が製造され、そしてその特性を評
価した。適当な構造体には順次、次の層から製造される
共押出しされたシートがある:ポリカーボネート、接着
剤、障害層、接着剤、ポリカーボネート。これらの構造
体において接着層はPlexar 3342であり、そ
して障壁層はダウ・ケミカルXU 32009.05
であった。ポリカーボネートはその連鎖停止剤が上の式
(I)に一致することを特徴とする、約25,000の
分子量を有するビスフェノール−Aをベースとする均質
重合体であった。ポリカーボネートの溶融温度は約43
0°F(ダイの中心で測定)であった。
価した。適当な構造体には順次、次の層から製造される
共押出しされたシートがある:ポリカーボネート、接着
剤、障害層、接着剤、ポリカーボネート。これらの構造
体において接着層はPlexar 3342であり、そ
して障壁層はダウ・ケミカルXU 32009.05
であった。ポリカーボネートはその連鎖停止剤が上の式
(I)に一致することを特徴とする、約25,000の
分子量を有するビスフェノール−Aをベースとする均質
重合体であった。ポリカーボネートの溶融温度は約43
0°F(ダイの中心で測定)であった。
本発明により共押出しされた構造体は追加の層が本発明
のポリカーボネート樹脂によりポリ塩化ビニリデン層か
ら分離される限りは通常のポリカーボネート樹脂を含め
た追加の共押出しされた層を含有し得る。
のポリカーボネート樹脂によりポリ塩化ビニリデン層か
ら分離される限りは通常のポリカーボネート樹脂を含め
た追加の共押出しされた層を含有し得る。
本発明の構造体を共押゛出しする際に、できる限り溶融
温度を低く保持するためにポリカーボネート押出機を低
から中程度の剪断スクリュー及び低いrpmで操作する
ことが重要である。好ましくは、速度は40rpm以下
であるべきである。またポリカーボネート押出機中のス
クリューが高剪断混合部品、即ちマドックス(M ad
dox)を含有しないことが重要である。加えて次のこ
とに注意すべきである:劣化を最少にするためにポリ塩
化ビニリデンは押出機アダプター(adapter)及
びダイ中で短かい滞留時間を有しなければならない。
温度を低く保持するためにポリカーボネート押出機を低
から中程度の剪断スクリュー及び低いrpmで操作する
ことが重要である。好ましくは、速度は40rpm以下
であるべきである。またポリカーボネート押出機中のス
クリューが高剪断混合部品、即ちマドックス(M ad
dox)を含有しないことが重要である。加えて次のこ
とに注意すべきである:劣化を最少にするためにポリ塩
化ビニリデンは押出機アダプター(adapter)及
びダイ中で短かい滞留時間を有しなければならない。
滞留時間を最少にするために、共押出アダプター及びダ
イまたはマルチマニホルドダイを通しての一緒にした多
層構造体の流速を高くすべきである。
イまたはマルチマニホルドダイを通しての一緒にした多
層構造体の流速を高くすべきである。
押出された多層溶融物は直ちに冷却しなければならない
。通常の技術では温調した金属ローラー例えば3本ロー
ラースタック(s tack)上に押出す。この場合に
接触ローラー、中心ローラーはポリカーボネートに通常
使用されるより冷却した温度を有するべきであり;30
°Cの差が望ましい。
。通常の技術では温調した金属ローラー例えば3本ロー
ラースタック(s tack)上に押出す。この場合に
接触ローラー、中心ローラーはポリカーボネートに通常
使用されるより冷却した温度を有するべきであり;30
°Cの差が望ましい。
接着層は層が一緒になり、ローラースタック上で冷却さ
れるまで障壁層をポリカーボネート層から絶縁するに十
分厚くなければならず;代表的な厚さは2ミルである。
れるまで障壁層をポリカーボネート層から絶縁するに十
分厚くなければならず;代表的な厚さは2ミルである。
下記に示すパラメータは本発明を示す際に用いた共押出
工程を記述する。
工程を記述する。
装置
押出機A:ニブ−ビススタンダード(DavisS t
andard) 23A“、30:l非ベント式(un
vented)押出機、中剪断スクリュー。
andard) 23A“、30:l非ベント式(un
vented)押出機、中剪断スクリュー。
押出機B:ニブ−ビススタンダード2%、30:l非ベ
ント式押出機、低剪断スクリ ューO 押出機C:デービス・スタンダード1%、24:l非ベ
ント式押出機 押出機D=ニブ−ビススタンダード1%、24:lポリ
塩化ビニリデン 温度ゾーン1. F 470 2. F465 3、 F 440 4、 F440 クランプ ’F 440 アダプター ”F 440 フイード・ブロック F410 フィード・ブロック ’F 410 ダイ1. ″F430 ダイ2. ″F430 ダイ3. F 430ロ一ラー温
度 上 ’F 200 中 下 175 下 F200 XU 32009.05 かくて記載された本発明は熱可塑性多層構造体を生成さ
せる際のいずれかの特殊な共押出技術により限定されな
い。層の厚さまたは柔軟性のいずれに関しても本発明は
限定されない。本発明の詳細な説明を参考に説明したが
、本発明の範囲から逸脱せずに変法及び改良法が行われ
る。
ント式押出機、低剪断スクリ ューO 押出機C:デービス・スタンダード1%、24:l非ベ
ント式押出機 押出機D=ニブ−ビススタンダード1%、24:lポリ
塩化ビニリデン 温度ゾーン1. F 470 2. F465 3、 F 440 4、 F440 クランプ ’F 440 アダプター ”F 440 フイード・ブロック F410 フィード・ブロック ’F 410 ダイ1. ″F430 ダイ2. ″F430 ダイ3. F 430ロ一ラー温
度 上 ’F 200 中 下 175 下 F200 XU 32009.05 かくて記載された本発明は熱可塑性多層構造体を生成さ
せる際のいずれかの特殊な共押出技術により限定されな
い。層の厚さまたは柔軟性のいずれに関しても本発明は
限定されない。本発明の詳細な説明を参考に説明したが
、本発明の範囲から逸脱せずに変法及び改良法が行われ
る。
本発明の主なる特徴及び態様は以下のとおりである。
1、障壁層、ポリカーボネート層及びその中間に置かれ
た接着層を含んでなる共押出しされた多構造体において
、該障壁層が少なくとも70%塩化ビニリデン及び1つ
またはそれ以上のオレフィンまたは置換されたオレフィ
ンを含む共重合体を含んでなり、該ポリカーボネートが
その重量平均分子量か約10,000〜40.000で
あり、該接着層がエチレン並びにアクリル酸、メタクリ
ル酸及び酢酸並びに対応するエステルよりなる群から選
ばれる少なくとも1つの単量体の共重合体を含んでなる
、ことを特徴とする該共押出しされた多層構造体。
た接着層を含んでなる共押出しされた多構造体において
、該障壁層が少なくとも70%塩化ビニリデン及び1つ
またはそれ以上のオレフィンまたは置換されたオレフィ
ンを含む共重合体を含んでなり、該ポリカーボネートが
その重量平均分子量か約10,000〜40.000で
あり、該接着層がエチレン並びにアクリル酸、メタクリ
ル酸及び酢酸並びに対応するエステルよりなる群から選
ばれる少なくとも1つの単量体の共重合体を含んでなる
、ことを特徴とする該共押出しされた多層構造体。
2、該接着剤がエチレン及び酢酸ビニルの共重合体であ
る、上記lに記載の構造体。
る、上記lに記載の構造体。
3、障壁層、ポリカーボネート層及びその中間に置かれ
た接着層を含んでなる共押出しされた多層構造体におい
て、該障壁層が少なくとも70%の塩化ビニリデン及び
1つまたはそれ以上のオレフィンまたは置換されたオレ
フィンを含む共重合体を含んでなり、該ポリカーボネー
トがその連鎖停止剤が式 式中、Rは分枝鎖状のC4〜C3゜アルキル基を表わす
、 と一致し、該接着層がエチレン並びにアクリル酸、メタ
クリル酸及び酢酸並びに対応するエステルよりなる群か
ら選ばれる少なくとも1つの単量体の共重合体を含んで
なることを特徴とする該共押出しされた多層構造体。
た接着層を含んでなる共押出しされた多層構造体におい
て、該障壁層が少なくとも70%の塩化ビニリデン及び
1つまたはそれ以上のオレフィンまたは置換されたオレ
フィンを含む共重合体を含んでなり、該ポリカーボネー
トがその連鎖停止剤が式 式中、Rは分枝鎖状のC4〜C3゜アルキル基を表わす
、 と一致し、該接着層がエチレン並びにアクリル酸、メタ
クリル酸及び酢酸並びに対応するエステルよりなる群か
ら選ばれる少なくとも1つの単量体の共重合体を含んで
なることを特徴とする該共押出しされた多層構造体。
4、該連鎖停止剤が式
と一致する、上記3に記載の構造体。
5.該連鎖停止剤が式
%式%
と一致する、上記3に記載の構造体。
6、該接着剤がエチレン及び酢酸ビニルの共重合体であ
る、上記3に記載の構造体。
る、上記3に記載の構造体。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1、障壁層、ポリカーボネート層及びその中間に置かれ
た接着層を含んでなる共押出しされた多層構造体におい
て、該障壁層が少なくとも70%の塩化ビニリデン及び
1つまたはそれ以上のオレフィンまたは置換されたオレ
フィンを含む共重合体を含んでなり、該ポリカーボネー
トがその重量平均分子量が約10,000〜40,00
0であり、該接着層がエチレン並びにアクリル酸、メタ
クリル酸及び酢酸並びに対応するエステルよりなる群か
ら選ばれる少なくとも1つの単量体の共重合体を含んで
なる、ことを特徴とする該共押出しされた多層構造体。 2、障壁層、ポリカーボネート層及びその中間に置かれ
た接着層を含んでなる共押出しされた多層構造体におい
て、該障壁層が少なくとも70%の塩化ビニリデン及び
1つまたはそれ以上のオレフンまたは置換されたオレフ
ィンを含む共重合体を含んでなり、該ポリカーボネート
がその連鎖停止剤が式 ▲数式、化学式、表等があります▼ 式中、Rは分枝鎖状のC_4〜C_1_0アルキル基を
表わす、 と一致し、該接着層がエチレン並びにアクリル酸、メタ
クリル酸及び酢酸並びに対応するエステルよりなる群か
ら選ばれる少なくとも1つの単量体の共重合体を含んで
なることを特徴とする該共押出しされた多層構造体。
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
US10818987A | 1987-10-13 | 1987-10-13 | |
US108189 | 1987-10-13 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH01128832A true JPH01128832A (ja) | 1989-05-22 |
JP2654124B2 JP2654124B2 (ja) | 1997-09-17 |
Family
ID=22320790
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP63250999A Expired - Fee Related JP2654124B2 (ja) | 1987-10-13 | 1988-10-06 | 多層構造体 |
Country Status (4)
Country | Link |
---|---|
EP (1) | EP0311871B1 (ja) |
JP (1) | JP2654124B2 (ja) |
CA (1) | CA1314123C (ja) |
DE (1) | DE3886659T2 (ja) |
Families Citing this family (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
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