JP7496884B2 - 基板処理方法、半導体装置の製造方法、基板処理装置、およびプログラム - Google Patents

基板処理方法、半導体装置の製造方法、基板処理装置、およびプログラム Download PDF

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Description

本開示は、基板処理方法、半導体装置の製造方法、基板処理装置、およびプログラムに関する。
半導体装置の製造工程の一工程として、基板に対して原料ガスや反応ガスを供給し、基板上に膜を形成する基板処理工程が行われる場合がある（例えば特許文献１参照）。
特開２０１４－２０８８８３号公報
本開示は、基板上に形成される膜の成膜レートを低下させることなく、段差被覆性（ステップカバレッジ）を向上させることを目的とする。
本開示の一態様によれば、
（ａ）表面に凹部が設けられた基板に対して原料ガスを供給する工程と、
（ｂ）前記基板に対して反応ガスを供給する工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に膜を形成する工程を有し、
（ａ）では、前記基板に対して前記原料ガスを複数回に分割して供給し、最初に前記原料ガスを供給する際における処理条件を、２回目以降に前記原料ガスを供給する際における処理条件よりも、前記原料ガスの自己分解を抑制可能な処理条件とする技術が提供される。
本開示によれば、基板上に形成される膜の成膜レートを低下させることなく、ステップカバレッジを向上させることが可能な技術を提供することが可能となる。
図１は、本開示の一態様で好適に用いられる基板処理装置の縦型処理炉の概略構成図であり、処理炉２０２部分を縦断面図で示す図である。 図２は、本開示の一態様で好適に用いられる基板処理装置の縦型処理炉の概略構成図であり、処理炉２０２部分を図１のＡ－Ａ線断面図で示す図である。 図３は、本開示の一態様で好適に用いられる基板処理装置のコントローラ１２１の概略構成図であり、コントローラ１２１の制御系をブロック図で示す図である。 図４は、本開示の一態様における成膜シーケンスを示すフロー図であり、原料ガス、反応ガス、および不活性ガスの供給タイミングと原料ガス分圧の推移を示す図である。 図５（ａ）は、本開示の一態様における成膜シーケンスのステップＡの初期段階において、凹部内に初期層が形成された後のウエハ２００の表面における断面部分拡大図である。図５（ｂ）は、本開示の一態様における成膜シーケンスのステップＡにおいて、凹部内に第１層が形成された後のウエハ２００の表面における断面部分拡大図である。
＜本開示の一態様＞
以下、本開示の一態様について、主に、図１～図４を参照しながら説明する。なお、以下の説明において用いられる図面は、いずれも模式的なものであり、図面上の各要素の寸法の関係、各要素の比率等は、現実のものとは必ずしも一致していない。また、複数の図面の相互間においても、各要素の寸法の関係、各要素の比率等は必ずしも一致していない。
（１）基板処理装置の構成
図１に示すように、処理炉２０２は温度調整器（加熱部）としてのヒータ２０７を有する。ヒータ２０７は円筒形状であり、保持板に支持されることにより垂直に据え付けられている。ヒータ２０７は、ガスを熱で活性化（励起）させる活性化機構（励起部）としても機能する。
ヒータ２０７の内側には、ヒータ２０７と同心円状に反応管２０３が配設されている。反応管２０３は、例えば石英（ＳｉＯ２）または炭化シリコン（ＳｉＣ）等の耐熱性材料により構成され、上端が閉塞し下端が開口した円筒形状に形成されている。反応管２０３の下方には、反応管２０３と同心円状に、マニホールド２０９が配設されている。マニホールド２０９は、例えばステンレス鋼（ＳＵＳ）等の金属材料により構成され、上端および下端が開口した円筒形状に形成されている。マニホールド２０９の上端部は、反応管２０３の下端部に係合しており、反応管２０３を支持するように構成されている。マニホールド２０９と反応管２０３との間には、シール部材としてのＯリング２２０ａが設けられている。反応管２０３はヒータ２０７と同様に垂直に据え付けられている。主に、反応管２０３とマニホールド２０９とにより処理容器（反応容器）が構成される。処理容器の筒中空部には処理室２０１が形成される。処理室２０１は、基板としてのウエハ２００を収容可能に構成されている。この処理室２０１内でウエハ２００に対する処理が行われる。
処理室２０１内には、第１～第３供給部としてのノズル２４９ａ～２４９ｃが、マニホールド２０９の側壁を貫通するようにそれぞれ設けられている。ノズル２４９ａ～２４９ｃを、それぞれ第１～第３ノズルとも称する。ノズル２４９ａ～２４９ｃは、例えば石英またはＳｉＣ等の耐熱性材料により構成されている。ノズル２４９ａ～２４９ｃには、ガス供給管２３２ａ～２３２ｃがそれぞれ接続されている。ノズル２４９ａ～２４９ｃはそれぞれ異なるノズルであり、ノズル２４９ｂ，２４９ｃのそれぞれは、ノズル２４９ａに隣接して設けられている。
ガス供給管２３２ａ～２３２ｃには、ガス流の上流側から順に、流量制御器（流量制御部）であるマスフローコントローラ（ＭＦＣ）２４１ａ～２４１ｃおよび開閉弁であるバルブ２４３ａ～２４３ｃがそれぞれ設けられている。ガス供給管２３２ａのバルブ２４３ａよりも下流側には、ガス供給管２３２ｄが接続されている。ガス供給管２３２ｂのバルブ２４３ｂよりも下流側には、ガス供給管２３２ｅが接続されている。ガス供給管２３２ｄ，２３２ｅには、ガス流の上流側から順に、ＭＦＣ２４１ｄ，２４１ｅおよびバルブ２４３ｄ，２４３ｅがそれぞれ設けられている。ガス供給管２３２ａ～２３２ｅは、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成されている。
図２に示すように、ノズル２４９ａ～２４９ｃは、反応管２０３の内壁とウエハ２００との間における平面視において円環状の空間に、反応管２０３の内壁の下部より上部に沿って、ウエハ２００の配列方向上方に向かって立ち上がるようにそれぞれ設けられている。すなわち、ノズル２４９ａ～２４９ｃは、ウエハ２００が配列されるウエハ配列領域の側方の、ウエハ配列領域を水平に取り囲む領域に、ウエハ配列領域に沿うようにそれぞれ設けられている。平面視において、ノズル２４９ａは、処理室２０１内に搬入されるウエハ２００の中心を挟んで後述する排気口２３１ａと一直線上に対向するように配置されている。ノズル２４９ｂ，２４９ｃは、ノズル２４９ａと排気口２３１ａの中心とを通る直線Ｌを、反応管２０３の内壁（ウエハ２００の外周部）に沿って両側から挟み込むように配置されている。直線Ｌは、ノズル２４９ａとウエハ２００の中心とを通る直線でもある。すなわち、ノズル２４９ｃは、直線Ｌを挟んでノズル２４９ｂと反対側に設けられているということもできる。ノズル２４９ｂ，２４９ｃは、直線Ｌを対称軸として線対称に配置されている。ノズル２４９ａ～２４９ｃの側面には、ガスを供給するガス供給孔２５０ａ～２５０ｃがそれぞれ設けられている。ガス供給孔２５０ａ～２５０ｃは、それぞれが、平面視において排気口２３１ａと対向（対面）するように開口しており、ウエハ２００に向けてガスを供給することが可能となっている。ガス供給孔２５０ａ～２５０ｃは、反応管２０３の下部から上部にわたって複数設けられている。
ガス供給管２３２ａからは、原料ガスが、ＭＦＣ２４１ａ、バルブ２４３ａ、ノズル２４９ａを介して処理室２０１内へ供給される。
ガス供給管２３２ｂからは、反応ガスが、ＭＦＣ２４１ｂ、バルブ２４３ｂ、ノズル２４９ｂを介して処理室２０１内へ供給される。なお、反応ガスは、原料ガスとは分子構造（化学構造）が異なる物質である。
ガス供給管２３２ｄ，２３２ｅからは、不活性ガスが、それぞれＭＦＣ２４１ｄ，２４１ｅ、バルブ２４３ｄ，２４３ｅ、ガス供給管２３２ａ，２３２ｂ、ノズル２４９ａ，２４９ｂを介して処理室２０１内へ供給される。また、ガス供給管２３２ｃからは、不活性ガスが、ＭＦＣ２４１ｃ、バルブ２４３ｃ、ノズル２４９ｃを介して処理室２０１内へ供給される。不活性ガスは、パージガス、キャリアガス、希釈ガス等として作用する。
主に、ガス供給管２３２ａ、ＭＦＣ２４１ａ、バルブ２４３ａにより、原料ガス供給系が構成される。主に、ガス供給管２３２ｂ、ＭＦＣ２４１ｂ、バルブ２４３ｂにより、反応ガス供給系が構成される。主に、ガス供給管２３２ｃ～２３２ｅ、ＭＦＣ２４１ｃ～２４１ｅ、バルブ２４３ｃ～２４３ｅにより、不活性ガス供給系が構成される。
なお、原料ガスおよび反応ガスのそれぞれ或いは両方を、成膜ガスとも称し、原料ガス供給系および反応ガス供給系のそれぞれ或いは両方を、成膜ガス供給系とも称する。
上述の各種ガス供給系のうち、いずれか、或いは、全てのガス供給系は、バルブ２４３ａ～２４３ｅやＭＦＣ２４１ａ～２４１ｅ等が集積されてなる集積型ガス供給システム２４８として構成されていてもよい。集積型ガス供給システム２４８は、ガス供給管２３２ａ～２３２ｅのそれぞれに対して接続され、ガス供給管２３２ａ～２３２ｅ内への各種ガスの供給動作、すなわち、バルブ２４３ａ～２４３ｅの開閉動作やＭＦＣ２４１ａ～２４１ｅによる流量調整動作等が、後述するコントローラ１２１によって制御されるように構成されている。集積型ガス供給システム２４８は、一体型、或いは、分割型の集積ユニットとして構成されており、ガス供給管２３２ａ～２３２ｅ等に対して集積ユニット単位で着脱を行うことができ、集積型ガス供給システム２４８のメンテナンス、交換、増設等を、集積ユニット単位で行うことが可能なように構成されている。
反応管２０３の側壁下方には、処理室２０１内の雰囲気を排気する排気口２３１ａが設けられている。図２に示すように、排気口２３１ａは、平面視において、ウエハ２００を挟んでノズル２４９ａ～２４９ｃ（ガス供給孔２５０ａ～２５０ｃ）と対向（対面）する位置に設けられている。排気口２３１ａは、反応管２０３の側壁の下部より上部に沿って、すなわち、ウエハ配列領域に沿って設けられていてもよい。排気口２３１ａには排気管２３１が接続されている。排気管２３１は、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成されている。排気管２３１には、処理室２０１内の圧力を検出する圧力検出器（圧力検出部）としての圧力センサ２４５および圧力調整器（圧力調整部）としてのＡＰＣ（Ａｕｔｏ Ｐｒｅｓｓｕｒｅ Ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｒ）バルブ２４４を介して、真空排気装置としての真空ポンプ２４６が接続されている。ＡＰＣバルブ２４４は、真空ポンプ２４６を作動させた状態で弁を開閉することで、処理室２０１内の真空排気および真空排気停止を行うことができ、更に、真空ポンプ２４６を作動させた状態で、圧力センサ２４５により検出された圧力情報に基づいて弁開度を調節することで、処理室２０１内の圧力を調整することができるように構成されている。主に、排気管２３１、ＡＰＣバルブ２４４、圧力センサ２４５により、排気系が構成される。真空ポンプ２４６を排気系に含めて考えてもよい。
マニホールド２０９の下方には、マニホールド２０９の下端開口を気密に閉塞可能な炉口蓋体としてのシールキャップ２１９が設けられている。シールキャップ２１９は、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成され、円盤状に形成されている。シールキャップ２１９の上面には、マニホールド２０９の下端と当接するシール部材としてのＯリング２２０ｂが設けられている。シールキャップ２１９の下方には、後述するボート２１７を回転させる回転機構２６７が設置されている。回転機構２６７の回転軸２５５は、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成され、シールキャップ２１９を貫通してボート２１７に接続されている。回転機構２６７は、ボート２１７を回転させることでウエハ２００を回転させるように構成されている。シールキャップ２１９は、反応管２０３の外部に設置された昇降機構としてのボートエレベータ１１５によって垂直方向に昇降されるように構成されている。ボートエレベータ１１５は、シールキャップ２１９を昇降させることで、ウエハ２００を処理室２０１内外に搬入および搬出（搬送）する搬送装置（搬送機構）として構成されている。
マニホールド２０９の下方には、シールキャップ２１９を降下させボート２１７を処理室２０１内から搬出した状態で、マニホールド２０９の下端開口を気密に閉塞可能な炉口蓋体としてのシャッタ２１９ｓが設けられている。シャッタ２１９ｓは、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成され、円盤状に形成されている。シャッタ２１９ｓの上面には、マニホールド２０９の下端と当接するシール部材としてのＯリング２２０ｃが設けられている。シャッタ２１９ｓの開閉動作（昇降動作や回動動作等）は、シャッタ開閉機構１１５ｓにより制御される。
基板支持具としてのボート２１７は、複数枚、例えば２５～２００枚のウエハ２００を、水平姿勢で、かつ、互いに中心を揃えた状態で垂直方向に整列させて多段に支持するように、すなわち、間隔を空けて配列させるように構成されている。ボート２１７は、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料により構成される。ボート２１７の下部には、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料により構成される断熱板２１８が多段に支持されている。
反応管２０３内には、温度検出器としての温度センサ２６３が設置されている。温度センサ２６３により検出された温度情報に基づきヒータ２０７への通電具合を調整することで、処理室２０１内の温度が所望の温度分布となる。温度センサ２６３は、反応管２０３の内壁に沿って設けられている。
図３に示すように、制御部（制御手段）であるコントローラ１２１は、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｕｎｉｔ）１２１ａ、ＲＡＭ（Ｒａｎｄｏｍ Ａｃｃｅｓｓ Ｍｅｍｏｒｙ）１２１ｂ、記憶装置１２１ｃ、Ｉ／Ｏポート１２１ｄを備えたコンピュータとして構成されている。ＲＡＭ１２１ｂ、記憶装置１２１ｃ、Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、内部バス１２１ｅを介して、ＣＰＵ１２１ａとデータ交換可能なように構成されている。コントローラ１２１には、例えばタッチパネル等として構成された入出力装置１２２が接続されている。
記憶装置１２１ｃは、例えばフラッシュメモリ、ＨＤＤ（Ｈａｒｄ Ｄｉｓｋ Ｄｒｉｖｅ）、ＳＳＤ（Ｓｏｌｉｄ Ｓｔａｔｅ Ｄｒｉｖｅ）等で構成されている。記憶装置１２１ｃ内には、基板処理装置の動作を制御する制御プログラムや、後述する基板処理の手順や条件等が記載されたプロセスレシピ等が、読み出し可能に格納されている。プロセスレシピは、後述する基板処理における各手順をコントローラ１２１に実行させ、所定の結果を得ることができるように組み合わされたものであり、プログラムとして機能する。以下、プロセスレシピや制御プログラム等を総称して、単に、プログラムともいう。また、プロセスレシピを、単に、レシピともいう。本明細書においてプログラムという言葉を用いた場合は、レシピ単体のみを含む場合、制御プログラム単体のみを含む場合、または、それらの両方を含む場合がある。ＲＡＭ１２１ｂは、ＣＰＵ１２１ａによって読み出されたプログラムやデータ等が一時的に保持されるメモリ領域（ワークエリア）として構成されている。
Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、上述のＭＦＣ２４１ａ～２４１ｅ、バルブ２４３ａ～２４３ｅ、圧力センサ２４５、ＡＰＣバルブ２４４、真空ポンプ２４６、温度センサ２６３、ヒータ２０７、回転機構２６７、ボートエレベータ１１５、シャッタ開閉機構１１５ｓ等に接続されている。
ＣＰＵ１２１ａは、記憶装置１２１ｃから制御プログラムを読み出して実行すると共に、入出力装置１２２からの操作コマンドの入力等に応じて記憶装置１２１ｃからレシピを読み出すことが可能なように構成されている。ＣＰＵ１２１ａは、読み出したレシピの内容に沿うように、ＭＦＣ２４１ａ～２４１ｅによる各種ガスの流量調整動作、バルブ２４３ａ～２４３ｅの開閉動作、ＡＰＣバルブ２４４の開閉動作および圧力センサ２４５に基づくＡＰＣバルブ２４４による圧力調整動作、真空ポンプ２４６の起動および停止、温度センサ２６３に基づくヒータ２０７の温度調整動作、回転機構２６７によるボート２１７の回転および回転速度調節動作、ボートエレベータ１１５によるボート２１７の昇降動作、シャッタ開閉機構１１５ｓによるシャッタ２１９ｓの開閉動作等を制御することが可能なように構成されている。
コントローラ１２１は、外部記憶装置１２３に格納された上述のプログラムを、コンピュータにインストールすることにより構成することができる。外部記憶装置１２３は、例えば、ＨＤＤ等の磁気ディスク、ＣＤ等の光ディスク、ＭＯ等の光磁気ディスク、ＵＳＢメモリやＳＳＤ等の半導体メモリ等を含む。記憶装置１２１ｃや外部記憶装置１２３は、コンピュータ読み取り可能な記録媒体として構成されている。以下、これらを総称して、単に、記録媒体ともいう。本明細書において記録媒体という言葉を用いた場合は、記憶装置１２１ｃ単体のみを含む場合、外部記憶装置１２３単体のみを含む場合、または、それらの両方を含む場合がある。なお、コンピュータへのプログラムの提供は、外部記憶装置１２３を用いず、インターネットや専用回線等の通信手段を用いて行ってもよい。
（２）基板処理工程
上述の基板処理装置を用い、半導体装置の製造工程の一工程として、基板としてのウエハ２００に対し処理を行うシーケンス例、すなわち、ウエハ２００上に膜を形成する成膜シーケンス例について、主に、図４を用いて説明する。なお、本態様では、ウエハ２００として、その表面にトレンチやホール等の凹部が設けられたシリコン基板（シリコンウエハ）を用いる例について説明する。以下の説明において、基板処理装置を構成する各部の動作はコントローラ１２１により制御される。
本態様における成膜シーケンスでは、
表面に凹部が設けられたウエハ２００に対して原料ガスを供給するステップＡと、
ウエハ２００に対して反応ガスを供給するステップＢと、
を非同時に行うサイクルを所定回数（ｎ回、ｎは１以上の整数）行うことで、ウエハ２００上に膜を形成する。
なお、本態様における成膜シーケンスでは、
ステップＡにおいて、ウエハ２００に対して原料ガスを複数回（ｍ回、ｍは２以上の整数）に分割して供給し、最初に原料ガスを供給する際における処理条件を、２回目以降に原料ガスを供給する際における処理条件よりも、原料ガスの自己分解を抑制可能な処理条件とする。なお、図４は、一例として、ステップＡにおいて、ウエハ２００に対して原料ガスを３回に分割して断続的に供給する場合（ｍ＝３とする場合）を示している。
本明細書では、上述の成膜シーケンスを、便宜上、以下のように示すこともある。以下の変形例や他の態様の説明においても、同様の表記を用いる。
（原料ガス×ｍ→反応ガス）×ｎ
なお、図４に示すように、ステップＡと、ステップＢと、を交互にｎ回（ｎは１以上の整数）行う際、それらの間に処理室２０１内をパージするステップを挟むようにすることが好ましい。また、図４に示すように、原料ガスをｍ回（ｍは１以上の整数）に分割して間欠供給する際も、それらの間に処理室２０１内をパージするステップを挟むようにすることが好ましい。この場合の成膜シーケンスは、以下のように示すことができる。
［（原料ガス→パージ）×ｍ→反応ガス→パージ］×ｎ
なお、図４では、本態様における成膜シーケンスの一例として、原料ガス、反応ガス、および不活性ガスのそれぞれのガスの供給タイミングの一例と、それに伴う原料ガス分圧の推移の一例を示している。
本明細書において「ウエハ」という言葉を用いた場合は、ウエハそのものを意味する場合や、ウエハとその表面に形成された所定の層や膜との積層体を意味する場合がある。本明細書において「ウエハの表面」という言葉を用いた場合は、ウエハそのものの表面を意味する場合や、ウエハ上に形成された所定の層等の表面を意味する場合がある。本明細書において「ウエハ上に所定の層を形成する」と記載した場合は、ウエハそのものの表面に所定の層を直接形成することを意味する場合や、ウエハ上に形成されている層等の上に所定の層を形成することを意味する場合がある。本明細書において「基板」という言葉を用いた場合も、「ウエハ」という言葉を用いた場合と同義である。
（ウエハチャージおよびボートロード）
複数枚のウエハ２００がボート２１７に装填（ウエハチャージ）された後、シャッタ開閉機構１１５ｓによりシャッタ２１９ｓが移動させられて、マニホールド２０９の下端開口が開放される（シャッタオープン）。その後、図１に示すように、複数枚のウエハ２００を支持したボート２１７は、ボートエレベータ１１５によって持ち上げられて処理室２０１内へ搬入（ボートロード）される。この状態で、シールキャップ２１９は、Ｏリング２２０ｂを介してマニホールド２０９の下端をシールした状態となる。
（圧力調整および温度調整）
ボートロードが終了した後、処理室２０１内、すなわち、ウエハ２００が存在する空間が所望の圧力（真空度）となるように、真空ポンプ２４６によって真空排気（減圧排気）される。この際、処理室２０１内の圧力は圧力センサ２４５で測定され、この測定された圧力情報に基づきＡＰＣバルブ２４４がフィードバック制御される（圧力調整）。また、処理室２０１内のウエハ２００が所望の処理温度となるように、ヒータ２０７によって加熱される。この際、処理室２０１内が所望の温度分布となるように、温度センサ２６３が検出した温度情報に基づきヒータ２０７への通電具合がフィードバック制御される（温度調整）。また、回転機構２６７によるウエハ２００の回転を開始する。処理室２０１内の排気、ウエハ２００の加熱および回転は、いずれも、少なくともウエハ２００に対する処理が終了するまでの間は継続して行われる。
（成膜処理）
その後、以下のステップＡ，Ｂを順次実行する。
［ステップＡ］
本ステップでは、処理室２０１内のウエハ２００に対して原料ガスを複数回に分割して供給する。具体的には、ウエハ２００に対して原料ガスを供給するステップａ１と、ウエハ２００が存在する空間である処理室２０１内をパージするステップａ２と、を交互に複数回（ｍ回、ｍは２以上の整数）繰り返す。
ステップａ１においては、バルブ２４３ａを開き、ガス供給管２３２ａ内へ原料ガスを流す。原料ガスは、ＭＦＣ２４１ａにより流量調整され、ノズル２４９ａを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。このとき、ウエハ２００に対して原料ガスが供給される（原料ガス供給）。このとき、バルブ２４３ｃ～２４３ｅを開き、ノズル２４９ａ～２４９ｃのそれぞれを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給する。なお、以下に示すいくつかの方法においては、処理室２０１内への不活性ガスの供給を不実施とするようにしてもよい。
ステップａ２においては、バルブ２４３ａを閉じ、処理室２０１内への原料ガスの供給を停止する。そして、処理室２０１内を真空排気し、処理室２０１内に残留するガス等を処理室２０１内から排除する。このとき、バルブ２４３ｃ～２４３ｅを開き、処理室２０１内へパージガスとして不活性ガスを供給し、排気口２３１ａより排気して、処理室２０１内を不活性ガスでパージする（パージ）。
原料ガスとして、例えば、後述するクロロシランガスを用いる場合、後述する処理条件下でステップａ１，ａ２を交互に所定回数繰り返し、ウエハ２００に対してクロロシランガスを複数回に分割して供給することにより、下地としてのウエハ２００の最表面上に、第１層として、所定の厚さの塩素（Ｃｌ）を含むシリコン（Ｓｉ）含有層が形成される。Ｃｌを含むＳｉ含有層は、ウエハ２００の最表面への、クロロシランガスの分子の物理吸着や化学吸着、クロロシランガスの一部が分解した物質の分子の物理吸着や化学吸着、クロロシランガスの熱分解によるＳｉの堆積等により形成される。Ｃｌを含むＳｉ含有層は、クロロシランガスの分子やクロロシランガスの一部が分解した物質の分子の吸着層（物理吸着層や化学吸着層）であってもよく、Ｃｌを含むＳｉの堆積層であってもよい。ウエハ２００の最表面に上述の化学吸着層や上述の堆積層が形成される場合、ウエハ２００の最表面には、クロロシランガスに含まれるＳｉが吸着することとなる。本明細書では、Ｃｌを含むＳｉ含有層を、単に、Ｓｉ含有層とも称する。
原料ガスとしては、例えば、ウエハ２００上に形成される膜を構成する主元素としてのＳｉを含むシラン系ガスを用いることができる。シラン系ガスとしては、例えば、Ｓｉおよびハロゲンを含むガス、すなわち、ハロシランガスを用いることができる。ハロゲンには、塩素（Ｃｌ）、フッ素（Ｆ）、臭素（Ｂｒ）、ヨウ素（Ｉ）等が含まれる。ハロシランガスとしては、例えば、ＳｉおよびＣｌを含むクロロシランガスを用いることができる。
原料ガスとしては、例えば、モノクロロシラン（ＳｉＨ３Ｃｌ、略称：ＭＣＳ）ガス、ジクロロシラン（ＳｉＨ２Ｃｌ２、略称：ＤＣＳ）ガス、トリクロロシラン（ＳｉＨＣｌ３、略称：ＴＣＳ）ガス、テトラクロロシラン（ＳｉＣｌ４、略称：ＳＴＣ）ガス、ヘキサクロロジシランガス（Ｓｉ２Ｃｌ６、略称：ＨＣＤＳ）ガス、オクタクロロトリシラン（Ｓｉ３Ｃｌ８、略称：ＯＣＴＳ）ガス等のクロロシランガスを用いることができる。原料ガスとしては、これらのうち１以上を用いることができる。
原料ガスとしては、クロロシランガスの他、例えば、テトラフルオロシラン（ＳｉＦ４）ガス、ジフルオロシラン（ＳｉＨ２Ｆ２）ガス等のフルオロシランガスや、テトラブロモシラン（ＳｉＢｒ４）ガス、ジブロモシラン（ＳｉＨ２Ｂｒ２）ガス等のブロモシランガスや、テトラヨードシラン（ＳｉＩ４）ガス、ジヨードシラン（ＳｉＨ２Ｉ２）ガス等のヨードシランガスを用いることもできる。原料ガスとしては、これらのうち１以上を用いることができる。
原料ガスとしては、これらの他、例えば、Ｓｉおよびアミノ基を含むガス、すなわち、アミノシランガスを用いることもできる。アミノ基とは、アンモニア、第一級アミン又は第二級アミンから水素（Ｈ）を除去した１価の官能基のことであり、－ＮＨ２，－ＮＨＲ，－ＮＲ２のように表すことができる。なお、Ｒはアルキル基を示し、－ＮＲ２の２つのＲは、同一であってもよいし、異なっていてもよい。
原料ガスとしては、例えば、テトラキス（ジメチルアミノ）シラン（Ｓｉ［Ｎ（ＣＨ３）２］４、略称：４ＤＭＡＳ）ガス、トリス（ジメチルアミノ）シラン（Ｓｉ［Ｎ（ＣＨ３）２］３Ｈ、略称：３ＤＭＡＳ）ガス、ビス（ジエチルアミノ）シラン（Ｓｉ［Ｎ（Ｃ２Ｈ５）２］２Ｈ２、略称：ＢＤＥＡＳ）ガス、ビス（ターシャリーブチルアミノ）シラン（ＳｉＨ２［ＮＨ（Ｃ４Ｈ９）］２、略称：ＢＴＢＡＳ）ガス、（ジイソプロピルアミノ）シラン（ＳｉＨ３［Ｎ（Ｃ３Ｈ７）２］、略称：ＤＩＰＡＳ）ガス等のアミノシランガスを用いることもできる。原料ガスとしては、これらのうち１以上を用いることができる。
不活性ガスとしては、例えば、窒素（Ｎ２）ガスや、アルゴン（Ａｒ）ガス、ヘリウム（Ｈｅ）ガス、ネオン（Ｎｅ）ガス、キセノン（Ｘｅ）ガス等の希ガスを用いることができる。不活性ガスとしては、これらのうち１以上を用いることができる。この点は、後述する各ステップにおいても同様である。
［ステップＢ］
ステップＡが終了した後、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、ウエハ２００上に形成された第１層としてのＳｉ含有層に対して反応ガスを供給する。
具体的には、バルブ２４３ｂを開き、ガス供給管２３２ｂ内へ反応ガスを流す。反応ガスは、ＭＦＣ２４１ｂにより流量調整され、ノズル２４９ｂを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。このとき、ウエハ２００に対して反応ガスが供給される（反応ガス供給）。このとき、バルブ２４３ｃ～２４３ｅを開き、ノズル２４９ａ～２４９ｃのそれぞれを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給する。なお、以下に示すいくつかの方法においては、処理室２０１内への不活性ガスの供給を不実施とするようにしてもよい。
反応ガスとして、例えば、後述する窒化ガスを用いる場合、後述する処理条件下でウエハ２００に対して窒化ガスを供給することにより、ウエハ２００上に形成されたＳｉ含有層の少なくとも一部が窒化（改質）される。結果として、下地としてのウエハ２００の最表面上に、第２層として、Ｓｉ含有層が窒化されてなる層、すなわち、ＳｉおよびＮを含む層として、シリコン窒化層（ＳｉＮ層）が形成される。ＳｉＮ層を形成する際、Ｓｉ含有層に含まれていたＣｌ等の不純物は、窒化ガスによるＳｉ含有層の改質反応の過程において、少なくともＣｌを含むガス状物質を構成し、処理室２０１内から排出される。これにより、ＳｉＮ層は、ステップＡで形成されたＳｉ含有層に比べて、Ｃｌ等の不純物が少ない層となる。
第２層としてのＳｉＮ層が形成された後、バルブ２４３ｂを閉じ、処理室２０１内への窒化ガスの供給を停止する。そして、ステップＡにおけるパージと同様の処理手順により、処理室２０１内に残留するガス等を処理室２０１内から排除する（パージ）。
反応ガスとしては、例えば、窒化ガス（窒化剤）である窒素（Ｎ）及び水素（Ｈ）含有ガスを用いることができる。Ｎ及びＨ含有ガスは、Ｎ含有ガスでもあり、Ｈ含有ガスでもある。Ｎ及びＨ含有ガスは、Ｎ－Ｈ結合を有することが好ましい。
反応ガスとしては、例えば、アンモニア（ＮＨ３）ガス、ジアゼン（Ｎ２Ｈ２）ガス、ヒドラジン（Ｎ２Ｈ４）ガス、Ｎ３Ｈ８ガス等の窒化水素系ガスを用いることができる。反応ガスとしては、これらのうち１以上を用いることができる。
反応ガスとしては、これらの他、例えば、窒素（Ｎ）、炭素（Ｃ）及び水素（Ｈ）含有ガスを用いることもできる。Ｎ，Ｃ及びＨ含有ガスとしては、例えば、アミン系ガスや有機ヒドラジン系ガスを用いることができる。Ｎ，Ｃ及びＨ含有ガスは、Ｎ含有ガスでもあり、Ｃ含有ガスでもあり、Ｈ含有ガスでもあり、Ｎ及びＣ含有ガスでもある。
反応ガスとしては、例えば、モノエチルアミン（Ｃ２Ｈ５ＮＨ２、略称：ＭＥＡ）ガス、ジエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）２ＮＨ、略称：ＤＥＡ）ガス、トリエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）３Ｎ、略称：ＴＥＡ）ガス等のエチルアミン系ガスや、モノメチルアミン（ＣＨ３ＮＨ２、略称：ＭＭＡ）ガス、ジメチルアミン（（ＣＨ３）２ＮＨ、略称：ＤＭＡ）ガス、トリメチルアミン（（ＣＨ３）３Ｎ、略称：ＴＭＡ）ガス等のメチルアミン系ガスや、モノメチルヒドラジン（（ＣＨ３）ＨＮ２Ｈ２、略称：ＭＭＨ）ガス、ジメチルヒドラジン（（ＣＨ３）２Ｎ２Ｈ２、略称：ＤＭＨ）ガス、トリメチルヒドラジン（（ＣＨ３）２Ｎ２（ＣＨ３）Ｈ、略称：ＴＭＨ）ガス等の有機ヒドラジン系ガス等を用いることができる。反応ガスとしては、これらのうち１以上を用いることができる。
［所定回数実施］
上述のステップＡ，Ｂを非同時に、すなわち、同期させることなく行うサイクルを所定回数（ｎ回、ｎは１以上の整数）行うことにより、ウエハ２００の表面上に、膜として、例えば、シリコン窒化膜（ＳｉＮ膜）を形成することができる。上述のサイクルは、複数回繰り返すことが好ましい。すなわち、１サイクルあたりに形成されるＳｉＮ層の厚さを所望の膜厚よりも薄くし、ＳｉＮ層を積層することで形成されるＳｉＮ膜の厚さが所望の厚さになるまで、上述のサイクルを複数回繰り返すことが好ましい。なお、反応ガスとして、Ｎ，Ｃ及びＨ含有ガスを用いる場合、第２層として、例えば、シリコン炭窒化層（ＳｉＣＮ層）を形成することもでき、上述のサイクルを所定回数行うことで、ウエハ２００の表面上に、膜として、例えば、シリコン炭窒化膜（ＳｉＣＮ膜）を形成することもできる。
なお、上述のように、本態様では、ステップＡにおいて原料ガスを複数回（ｍ回、ｍは２以上の整数）に分割して供給することが好ましい。この際、すなわち、ステップＡにおいて原料ガスを複数回に分割して間欠的にパルス供給する際、最初に原料ガスを供給する際における処理条件を、２回目以降に原料ガスを供給する際における処理条件よりも、原料ガスの自己分解（気相分解）を抑制可能な処理条件とすることが好ましい。
例えば、ステップＡでは、原料ガスを複数回に分割して供給し、その際、最初に原料ガスを供給する際における処理条件を、２回目以降に原料ガスを供給する際における処理条件よりも、原料ガスの中間体の生成を抑制可能な処理条件とすることが好ましい。
また例えば、ステップＡでは、原料ガスを複数回に分割して供給し、その際、最初に原料ガスを供給する際における処理条件を、原料ガスの自己分解を抑制可能な処理条件とし、２回目以降に原料ガスを供給する際における処理条件を、原料ガスが自己分解する処理条件とすることが好ましい。
また例えば、ステップＡでは、原料ガスを複数回に分割して供給し、その際、最初に原料ガスを供給する際における処理条件を、原料ガスの中間体の生成を抑制可能な処理条件とし、２回目以降に原料ガスを供給する際における処理条件を、原料ガスの中間体が生成される処理条件とすることが好ましい。
また例えば、ステップＡでは、原料ガスを複数回に分割して供給し、その際、最初に原料ガスを供給する際における原料ガスの供給継続時間を、２回目以降に原料ガスを供給する際における原料ガスの供給継続時間よりも、短くすることが好ましい。
また例えば、ステップＡでは、原料ガスを複数回に分割して供給し、その際、最初に原料ガスを供給する際における原料ガスの供給流量を、２回目以降に原料ガスを供給する際における原料ガスの供給流量よりも、小さくすることが好ましい。
また例えば、ステップＡでは、原料ガスを複数回に分割して供給し、その際、ウエハ２００に対して原料ガスを供給する際にキャリアガスとして不活性ガスを供給し、最初に原料ガスを供給する際におけるキャリアガスの供給流量を、２回目以降に原料ガスを供給する際におけるキャリアガスの供給流量よりも、大きくすることが好ましい。
また例えば、ステップＡでは、原料ガスを複数回に分割して供給し、その際、最初に原料ガスを供給する際における原料ガスの分圧を、２回目以降に原料ガスを供給する際における原料ガスの分圧よりも、低くすることが好ましい。
また例えば、ステップＡでは、原料ガスを複数回に分割して供給し、その際、最初に原料ガスを供給する際におけるウエハ２００が存在する空間の圧力、すなわち、処理室２０１内の圧力を、２回目以降に原料ガスを供給する際における処理室２０１内の圧力よりも、低くすることが好ましい。
なお、ステップＡでは、原料ガスを複数回に分割して供給し、その際、最初に原料ガスを供給する際における処理室２０１内の圧力を、２回目以降に原料ガスを供給する際における処理室２０１内の圧力以上の圧力とすることもできる。ただし、この場合、最初に原料ガスを供給する際に処理室２０１内へ供給する不活性ガスの供給流量を、２回目以降に原料ガスを供給する際に処理室２０１内へ供給する不活性ガスの供給流量よりも大きくすることで、最初に原料ガスを供給する際における原料ガスの分圧を、２回目以降に原料ガスを供給する際における原料ガスの分圧よりも低くすることが好ましい。
これらのように、ステップＡにおいて原料ガスを複数回（ｍ回、ｍは２以上の整数）に分割して供給し、その際、最初に原料ガスを供給する際における処理条件を、２回目以降に原料ガスを供給する際における処理条件よりも、原料ガスの自己分解を抑制可能な処理条件とすることにより、ステップＡの初期段階、すなわち、原料ガス供給初期において、原料ガスの自己分解を抑制しつつ、原料ガスに含まれる原子または分子を、ウエハ２００の表面に設けられた凹部内の全域にわたり均一に吸着させることが可能となる。すなわち、原料ガス供給初期に、凹部内の最表面における初期吸着サイトの全域にわたり、均一に、原料ガスに含まれる原子または分子を吸着させることが可能となる。これにより、図５（ａ）に示すように、凹部内の最表面に、初期層として、凹部内の全域にわたり均一な厚さを有するＳｉ含有層、すなわち、高いステップカバレッジを有するＳｉ含有層を形成することが可能となる。この層は、連続層となることもあり、不連続層となることもある。いずれの場合においても、高いステップカバレッジを有する層となる。
このように、凹部内の最表面と接する領域に、初期層として、均一性に優れ、高いステップカバレッジを有するＳｉ含有層を形成することにより、その後に処理条件を変更した場合であっても、その後に形成されるＳｉ含有層は、初期層における高い均一性と、高いステップカバレッジを引き継ぐ傾向があり、引き続き、高い均一性と高いステップカバレッジを有する層となる。
また、ステップＡにおいて原料ガスを複数回（ｍ回、ｍは２以上の整数）に分割して供給し、その際、２回目以降に原料ガスを供給する際における処理条件を、最初に原料ガスを供給する際における処理条件よりも、原料ガスの自己分解を許容する処理条件とすることにより、２回目以降に原料ガスを供給する際に、原料ガスの自己分解の抑制度合を緩和させつつ、例えば、原料ガスの自己分解を許容しつつ、原料ガスに含まれる原子または分子を、凹部内の全域にわたり効率的に吸着させることが可能となる。すなわち、初期層が形成された凹部内の表面上に、比較的高い形成レートでＳｉ含有層を形成することが可能となる。このとき形成されるＳｉ含有層は、初期層として高いステップカバレッジを有するＳｉ含有層を形成した後であるため、初期層の特性や状態を引き継ぐ傾向があり、引き続き、高いステップカバレッジを有することとなる。
これらにより、Ｓｉ含有層の形成レートを低下させることなく、図５（ｂ）に示すように、ウエハ２００の表面に設けられた凹部内の全域にわたり均一でコンフォーマルな第１層（Ｓｉ含有層）を形成することが可能となる。結果として、ウエハ２００上に形成される膜の成膜レートを低下させることなく、ステップカバレッジを向上させることが可能となり、ウエハ２００の表面に設けられた凹部内の全域にわたり均一でコンフォーマルな膜を形成することが可能となる。
なお、理由については後述するが、ステップＡにおいて原料ガスを複数回（ｍ回、ｍは２以上の整数）に分割して供給する際、ｍ≧２の場合に、最初に（１回目に）原料ガスを供給するステップａ１の後に行う処理室２０１内をパージするステップａ２の時間を、最後に（ｍ回目に）原料ガスを供給するステップａ１の後に行う処理室２０１内をパージするステップａ２の時間よりも短くすることが好ましい。
また、ステップＡにおいて原料ガスを複数回（ｍ回、ｍは２以上の整数）に分割して供給する際、ｍ≧３の場合に、２回目に原料ガスを供給するステップａ１の後に行う処理室２０１内をパージするステップａ２の時間を、最後に（ｍ回目に）原料ガスを供給するステップａ１の後に行う処理室２０１内をパージするステップａ２の時間よりも短くすることが好ましい。なお、この場合、１回目～ｍ－１回目のそれぞれにおける、原料ガスを供給するステップａ１の後に行う処理室２０１内をパージするステップａ２の時間を、最後に（ｍ回目に）原料ガスを供給するステップａ１の後に行う処理室２０１内をパージするステップａ２の時間よりも短くすることが好ましい。
また、ステップＡにおいて原料ガスを複数回（ｍ回、ｍは２以上の整数）に分割して供給する際、最後に（ｍ回目に）原料ガスを供給するステップａ１の後に行う処理室２０１内をパージするステップａ２の時間を、複数回行うステップａ２の各時間のうち、最も長くすることが好ましい。
以下に、原料ガスとして、例えば、クロロシランガスを用い、反応ガスとして、例えば、Ｎ及びＨ含有ガスを用いる場合の上述の各ステップにおける処理条件を例示する。なお、本明細書における「１～１００Ｐａ」のような数値範囲の表記は、下限値および上限値がその範囲に含まれることを意味する。よって、例えば、「１～１００Ｐａ」とは「１Ｐａ以上１００Ｐａ以下」を意味する。他の数値範囲についても同様である。また、本明細書における処理温度とはウエハ２００の温度のことを意味し、処理圧力とは処理室２０１内の圧力のことを意味する。また、ガス供給流量：０ｓｃｃｍとは、そのガスを供給しないケースを意味する。これらは、以下の説明においても同様である。
ステップＡにおいて１回目にステップａ１を行う際の処理条件としては、
クロロシランガス供給流量：１～５００ｓｃｃｍ、好ましくは１～２００ｓｃｃｍ
クロロシランガス供給継続時間：１～２０秒、好ましくは１～１０秒
不活性ガス供給流量：５００～３００００ｓｃｃｍ、好ましくは１０００～２００００ｓｃｃｍ
処理温度：２５０～８００℃、好ましくは６００～７００℃
処理圧力：１～２６６６Ｐａ、好ましくは１～１３３３Ｐａ、より好ましくは１～１００Ｐａ
クロロシランガス分圧：０．００００３～１３３３Ｐａ、好ましくは０．００００５～２２２Ｐａ、より好ましくは０．００００５～１７Ｐａ
が例示される。
ステップＡにおいて２回目以降にステップａ１を行う際の処理条件としては、
クロロシランガス供給流量：１～２０００ｓｃｃｍ、好ましくは１０～１０００ｓｃｃｍ
クロロシランガス供給継続時間：５～４０秒、好ましくは１０～３０秒
不活性ガス供給流量：０～２００００ｓｃｃｍ、好ましくは５００～１００００ｓｃｃｍ
処理圧力：１～２６６６Ｐａ、好ましくは６７～１３３３Ｐａ
クロロシランガス分圧：０．００００５～２６６６Ｐａ、好ましくは０．０６～８８９Ｐａ
が例示される。他の処理条件は、ステップＡにおいて１回目のステップａ１を行う際の処理条件と同様な処理条件とすることができる。
ステップＡにおいて１回目～ｍ－１回目にステップａ２を行う際の処理条件としては、
不活性ガス供給流量：１０００～２００００ｓｃｃｍ
不活性ガス供給継続時間：１～２０秒、好ましくは１～１０秒
が例示される。他の処理条件は、ステップＡにおいて１回目のステップａ１を行う際の処理条件と同様な処理条件とすることができる。
ステップＡにおいて最後（ｍ回目）にステップａ２を行う際の処理条件としては、
不活性ガス供給流量：１０００～３００００ｓｃｃｍ
不活性ガス供給継続時間：５～６０秒、好ましくは１０～３０秒
が例示される。他の処理条件は、ステップＡにおいて１回目のステップａ１を行う際の処理条件と同様な処理条件とすることができる。
なお、ステップＡにおいて最後（ｍ回目）にステップａ２を行う際は、処理室２０１内への不活性ガスの供給と、処理室２０１内への不活性ガスの供給を停止した状態での処理室２０１内の排気と、を複数回繰り返すようにしてもよい。すなわち、ステップＡにおいて最後（ｍ回目）にステップａ２を行う際は、サイクルパージを行うようにしてもよい。
ステップＢにおける処理条件としては、
Ｎ及びＨ含有ガス供給流量：１～２００００ｓｃｃｍ、好ましくは１０００～１００００ｓｃｃｍ
Ｎ及びＨ含有ガス供給継続時間：１～１２０秒、好ましくは１～６０秒
不活性ガス供給流量：０～２００００ｓｃｃｍ、好ましくは５００～１００００ｓｃｃｍ
処理圧力：１～４０００Ｐａ、好ましくは１～３０００Ｐａ
が例示される。他の処理条件は、ステップＡにおいて１回目のステップａ１を行う際の処理条件と同様とすることができる。
（アフターパージおよび大気圧復帰）
ウエハ２００上への所望の厚さの膜の形成が完了した後、ノズル２４９ａ～２４９ｃのそれぞれから、パージガスとしての不活性ガスを処理室２０１内へ供給し、排気口２３１ａより排気する。これにより、処理室２０１内がパージされ、処理室２０１内に残留するガスや反応副生成物等が処理室２０１内から除去される（アフターパージ）。その後、処理室２０１内の雰囲気が不活性ガスに置換され（不活性ガス置換）、処理室２０１内の圧力が常圧に復帰される（大気圧復帰）。
（ボートアンロードおよびウエハディスチャージ）
その後、ボートエレベータ１１５によりシールキャップ２１９が下降され、マニホールド２０９の下端が開口される。そして、処理済のウエハ２００が、ボート２１７に支持された状態でマニホールド２０９の下端から反応管２０３の外部に搬出（ボートアンロード）される。ボートアンロードの後は、シャッタ２１９ｓが移動させられ、マニホールド２０９の下端開口がＯリング２２０ｃを介してシャッタ２１９ｓによりシールされる（シャッタクローズ）。処理済のウエハ２００は、反応管２０３の外部に搬出された後、ボート２１７より取り出される（ウエハディスチャージ）。
（３）本態様による効果
本態様によれば、以下に示す１つ又は複数の効果が得られる。
（ａ）ステップＡでは、原料ガスを複数回に分割して供給し、その際、最初に原料ガスを供給する際における処理条件を、２回目以降に原料ガスを供給する際における処理条件よりも、原料ガスの自己分解を抑制可能な処理条件とすることにより、原料ガス供給初期において、原料ガスの自己分解を抑制しつつ、原料ガスに含まれる原子または分子を、凹部内の全域にわたり均一に吸着させることが可能となる。その後は、それまでよりも原料ガスの自己分解の抑制度合を緩和させつつ、例えば、原料ガスの自己分解を許容しつつ、原料ガスに含まれる原子または分子を凹部内の全域にわたり効率的に吸着させることが可能となる。これらの結果、ウエハ２００上に形成される膜の成膜レートを低下させることなく、ステップカバレッジを向上させることが可能となる。また、ウエハ２００上に形成される膜のウエハ面内膜厚均一性を向上させ、例えば、凹部内の上部側面、中部側面、下部側面、底部間において、膜の厚さのばらつきを小さくすることが可能となる。
（ｂ）ステップＡでは、原料ガスを複数回に分割して供給し、その際、最初に原料ガスを供給する際における処理条件を、２回目以降に原料ガスを供給する際における処理条件よりも、原料ガスの中間体の生成を抑制可能な処理条件とすることにより、原料ガス供給初期において、原料ガスの中間体の生成を抑制しつつ、原料ガスに含まれる原子または分子を凹部内の全域にわたり均一に吸着させることが可能となる。その後は、それまでよりも原料ガスの中間体生成の抑制度合を緩和させつつ、例えば、原料ガスの中間体の生成を許容しつつ、原料ガスに含まれる原子または分子を凹部内の全域にわたり効率的に吸着させることが可能となる。これらの結果、ウエハ２００上に形成される膜の成膜レートを低下させることなく、ステップカバレッジを向上させることが可能となる。また、ウエハ２００上に形成される膜のウエハ面内膜厚均一性を向上させることが可能となる。
（ｃ）ステップＡでは、原料ガスを複数回に分割して供給し、その際、最初に原料ガスを供給する際における処理条件を、原料ガスの自己分解を抑制可能な処理条件とし、２回目以降に原料ガスを供給する際における処理条件を、原料ガスが自己分解する処理条件とすることにより、原料ガス供給初期において、原料ガスの中間体の生成を抑制しつつ、原料ガスに含まれる原子または分子を凹部内の全域にわたり均一に吸着させることが可能となる。その後は、原料ガスを自己分解させつつ、原料ガスに含まれる原子または分子を凹部内の全域にわたり効率的に吸着させることが可能となる。これらの結果、ウエハ２００上に形成される膜の成膜レートを低下させることなく、ステップカバレッジを向上させることが可能となる。また、ウエハ２００上に形成される膜のウエハ面内膜厚均一性を向上させることが可能となる。なお、この方法によれば、２回目以降に原料ガスを供給する際における原料ガスに含まれる原子または分子の凹部内への吸着効率を高めることができ、成膜レートをより高めることが可能となる。
（ｄ）ステップＡでは、原料ガスを複数回に分割して供給し、その際、最初に原料ガスを供給する際における処理条件を、原料ガスの中間体の生成を抑制可能な処理条件とし、２回目以降に原料ガスを供給する際における処理条件を、原料ガスの中間体が生成される処理条件とすることにより、原料ガス供給初期において、原料ガスの中間体の生成を抑制しつつ、原料ガスに含まれる原子または分子を凹部内の全域にわたり均一に吸着させることが可能となる。その後は、原料ガスの中間体を生成させつつ、原料ガスに含まれる原子または分子を凹部内の全域にわたり効率的に吸着させることが可能となる。これらの結果、ウエハ２００上に形成される膜の成膜レートを低下させることなく、ステップカバレッジを向上させることが可能となる。また、ウエハ２００上に形成される膜のウエハ面内膜厚均一性を向上させることが可能となる。なお、この方法によれば、２回目以降に原料ガスを供給する際における原料ガスに含まれる原子または分子の凹部内への吸着効率を高めることができ、成膜レートをより高めることが可能となる。
（ｅ）ステップＡでは、原料ガスを複数回に分割して供給し、その際、最初に原料ガスを供給する際における原料ガスの供給継続時間を、２回目以降に原料ガスを供給する際における原料ガスの供給継続時間よりも、短くすることにより、原料ガス供給初期において、原料ガスの自己分解を抑制することが可能となる。その後は、原料ガスの自己分解の抑制度合を緩和させつつ、原料ガスに含まれる原子または分子を凹部内に吸着させる時間を相対的に長くすることが可能となる。これらの結果、ウエハ２００上に形成される膜の成膜レートを低下させることなく、ステップカバレッジを向上させることが可能となる。また、ウエハ２００上に形成される膜のウエハ面内膜厚均一性を向上させることが可能となる。
（ｆ）ステップＡでは、原料ガスを複数回に分割して供給し、その際、最初に原料ガスを供給する際における原料ガスの供給流量を、２回目以降に原料ガスを供給する際における原料ガスの供給流量よりも、小さくすることにより、原料ガス供給初期において、原料ガスの自己分解を抑制することが可能となる。その後は、原料ガスの自己分解の抑制度合を緩和させつつ、原料ガスに含まれる原子または分子を凹部内に吸着させる際の原料ガスの供給流量を相対的に大きくすることが可能となる。これらの結果、ウエハ２００上に形成される膜の成膜レートを低下させることなく、ステップカバレッジを向上させることが可能となる。また、また、ウエハ２００上に形成される膜のウエハ面内膜厚均一性を向上させることが可能となる。
（ｇ）ステップＡでは、原料ガスを複数回に分割して供給し、その際、ウエハ２００に対して原料ガスを供給する際にキャリアガスとして不活性ガスを供給し、最初に原料ガスを供給する際におけるキャリアガスの供給流量を、２回目以降に原料ガスを供給する際におけるキャリアガスの供給流量よりも、大きくすることにより、原料ガス供給初期において、原料ガスの自己分解を抑制することが可能となる。その後は、原料ガスの自己分解の抑制度合を緩和させつつ、原料ガスに含まれる原子または分子を凹部内に吸着させる際のキャリアガスの供給流量を相対的に小さくすることにより、原料ガスに含まれる原子または分子を凹部内の全域にわたり効率的に吸着させることが可能となる。これらの結果、ウエハ２００上に形成される膜の成膜レートを低下させることなく、ステップカバレッジを向上させることが可能となる。また、ウエハ２００上に形成される膜のウエハ面内膜厚均一性を向上させることが可能となる。
（ｈ）ステップＡでは、原料ガスを複数回に分割して供給し、その際、最初に原料ガスを供給する際における原料ガスの分圧を、２回目以降に原料ガスを供給する際における原料ガスの分圧よりも、低くすることにより、原料ガス供給初期において、原料ガスの自己分解を抑制することが可能となる。その後は、原料ガスの自己分解の抑制度合を緩和させつつ、原料ガスに含まれる原子または分子を凹部内に吸着させる際の原料ガスの分圧を相対的に大きくすることにより、原料ガスに含まれる原子または分子を凹部内の全域にわたり効率的に吸着させることが可能となる。これらの結果、ウエハ２００上に形成される膜の成膜レートを低下させることなく、ステップカバレッジを向上させることが可能となる。また、また、ウエハ２００上に形成される膜のウエハ面内膜厚均一性を向上させることが可能となる。
（ｉ）ステップＡでは、原料ガスを複数回に分割して供給し、その際、最初に原料ガスを供給する際におけるウエハ２００が存在する空間の圧力（処理室２０１内の圧力）を、２回目以降に原料ガスを供給する際における処理室２０１内の圧力よりも、低くすることにより、原料ガス供給初期において、原料ガスの自己分解を抑制することが可能となる。その後は、原料ガスの自己分解の抑制度合を緩和させつつ、原料ガスに含まれる原子または分子を凹部内に吸着させる際の処理室２０１内の圧力を相対的に大きくすることにより、原料ガスに含まれる原子または分子を凹部内の全域にわたり効率的に吸着させることが可能となる。これらの結果、ウエハ２００上に形成される膜の成膜レートを低下させることなく、ステップカバレッジを向上させることが可能となる。また、ウエハ２００上に形成される膜のウエハ面内膜厚均一性を向上させることが可能となる。
なお、ステップＡでは、原料ガスを複数回に分割して供給し、その際、最初に原料ガスを供給する際における処理室２０１内の圧力を、２回目以降に原料ガスを供給する際における処理室２０１内の圧力以上の圧力とすることもできる。この場合、最初に原料ガスを供給する際に処理室２０１内へ供給する不活性ガスの供給流量を、２回目以降に原料ガスを供給する際に処理室２０１内へ供給する不活性ガスの供給流量よりも大きくすることで、最初に原料ガスを供給する際における原料ガスの分圧を、２回目以降に原料ガスを供給する際における原料ガスの分圧よりも低くすることができ、上述の効果と同様の効果を得ることが可能となる。
（ｊ）ステップＡでは、ステップａ１とステップａ２とを交互に複数回繰り返すことにより、原料ガス供給途中に中間体が生じた場合であっても、中間体を効率よく除去しつつ、原料ガスに含まれる原子または分子を凹部内に吸着させることが可能となる。すなわち、過剰な中間体の生成に起因する成膜阻害を抑制することが可能となる。この結果、ウエハ２００上に形成される膜の成膜レートを低下させることなく、ステップカバレッジを向上させることが可能となる。また、ウエハ２００上に形成される膜のウエハ面内膜厚均一性を向上させることが可能となる。
（ｋ）以上述べた通り、本態様によれば、ウエハ２００上に形成される膜のステップカバレッジを向上させることが可能となる。例えば、本態様によれば、少なくとも７０％のステップカバレッジを得ることができる。また、例えば、本態様における上述のいずれかの方法によれば、８０％以上のステップカバレッジを得ることもできる。また、例えば、本態様における上述のいずれかの方法によれば、８５％以上のステップカバレッジを得ることもできる。更に、例えば、本態様における上述のいずれかの方法によれば、９０％以上のステップカバレッジを得ることもできる。
（ｌ）ステップＡでは、原料ガスを複数回（ｍ回、ｍは２以上の整数）に分割して供給し、その際、最初（１回目）に行うステップａ２の時間を、最後（ｍ回目）に行うステップａ２の時間よりも短くすることにより、トータルでのパージ時間を短縮させ、成膜レートの低下を抑制することが可能となる。
（ｍ）ステップＡでは、原料ガスを複数回（ｍ回、ｍは２以上の整数）に分割して供給し、その際、ｍ≧３の場合に、２回目に行うステップａ２の時間を、最後（ｍ回目）に行うステップａ２の時間よりも短くすることにより、トータルでのパージ時間を短縮させ、成膜レートの低下を抑制することが可能となる。この場合、１回目～ｍ－１回目のそれぞれにおいて行うステップａ２の時間を、最後（ｍ回目）に行うステップａ２の時間よりも短くすることもでき、これにより、トータルでのパージ時間を短縮させ、成膜レートの低下を抑制することが可能となる。
（ｎ）ステップＡでは、原料ガスを複数回（ｍ回、ｍは２以上の整数）に分割して供給し、その際、複数回行うステップａ２のうち、最後（ｍ回目）に行うステップａ２の時間を、最も長くすることにより、トータルでのパージ時間を短縮させ、成膜レートの低下を抑制することが可能となる。また、ステップＡにおいて、複数回行うステップａ１のうち、最後（ｍ回目）に行うステップａ１が終了した後の、処理室２０１内における原料ガスの残留を充分に抑制することが可能となる。その結果、その後にステップＢを行う際において、処理室２０１内での原料ガスと反応ガスとの混合を回避し、パーティクルの発生を抑制することが可能となる。これにより、ウエハ２００上に形成される膜の膜質を向上させることが可能となる。
なお、ステップＡにおいて、原料ガスを複数回（ｍ回、ｍは２以上の整数）に分割して供給する際に、最後（ｍ回目）に行うステップａ２の終了直後に、処理室２０１内へ反応ガスが供給される。そのため、処理室２０１内に残留した原料ガスと、処理室２０１内へ供給された反応ガスと、の混合によるパーティクルの発生を避けるために、最後（ｍ回目）に行うステップａ２は充分に行う必要がある。これに対して、１回目～ｍ－１回目のそれぞれにおいて行うステップａ２の終了直後には、処理室２０１内へ原料ガスが供給される。そのため、処理室２０１内に残留した原料ガスと、処理室２０１内へ供給された原料ガスと、が混合する可能性はあるが、たとえ、それらが混合した場合であっても、それらは同じ物質同士であることから、パーティクルが発生することはない。それゆえ、１回目～ｍ－１回目のそれぞれにおいて行うステップａ２では、最後（ｍ回目）に行うステップａ２よりも、パージ時間を短縮させることが可能となる。
（ｏ）上述の効果は、上述の各種原料ガス、上述の反応ガス、上述の各種不活性ガスを用いる場合にも、同様に得ることができる。ただし、上述の効果は、原料ガスとしてハロシランガスを用いる場合に、顕著に得られることになる。また、上述の効果は、原料ガスとしてクロロシランガスを用いる場合に、特に顕著に得られることになる。
＜本開示の他の態様＞
以上、本開示の態様を具体的に説明した。しかしながら、本開示は上述の態様に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能である。
例えば、反応ガスとしては、上述のＮ及びＨ含有ガスや、Ｎ，Ｃ及びＨ含有ガスの他、例えば、エチレン（Ｃ２Ｈ４）ガス、アセチレン（Ｃ２Ｈ２）ガス、プロピレン（Ｃ３Ｈ６）ガス等の炭素（Ｃ）含有ガスや、ジボラン（Ｂ２Ｈ６）ガス、トリクロロボラン（ＢＣｌ３）ガス等の硼素（Ｂ）含有ガスや、酸素（Ｏ２）ガス、オゾン（Ｏ３）ガス、プラズマ励起されたＯ２ガス（Ｏ２ ＊）、Ｏ２ガス＋水素（Ｈ２）ガス、水蒸気（Ｈ２Ｏガス）、過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）ガス、亜酸化窒素（Ｎ２Ｏ）ガス、一酸化窒素（ＮＯ）ガス、二酸化窒素（ＮＯ２）ガス、一酸化炭素（ＣＯ）ガス、二酸化炭素（ＣＯ２）ガス等の酸素（Ｏ）含有ガス等を用いることができる。なお、本明細書において「Ｏ２ガス＋Ｈ２ガス」というような２つのガスの併記記載は、Ｈ２ガスとＯ２ガスとの混合ガスを意味している。混合ガスを供給する場合は、２つのガスを供給管内で混合（プリミックス）させた後、処理室２０１内へ供給するようにしてもよいし、２つのガスを異なる供給管より別々に処理室２０１内へ供給し、処理室２０１内で混合（ポストミックス）させるようにしてもよい。反応ガスとしては、これらのうち１以上を用いることができる。なお、これらは、それぞれ、分子構造（化学構造）が異なるガスであり、後述する第１反応ガスや第２反応ガスや第３反応ガスとして用いることができる。
そして、以下に示す成膜シーケンスにより、基板上に、ＳｉＮ膜やＳｉＣＮ膜の他、シリコン酸窒化膜（ＳｉＯＮ膜）、シリコン酸炭化膜（ＳｉＯＣ膜）、シリコン酸炭窒化膜（ＳｉＯＣＮ膜）、シリコン硼炭窒化膜（ＳｉＢＣＮ膜）、シリコン硼窒化膜（ＳｉＢＮ膜）、シリコン酸化膜（ＳｉＯ膜）等のＳｉを含む膜を形成する場合にも、本開示を適用することができる。原料ガス、反応ガスを供給する際の処理手順、処理条件は、例えば、上述の態様の各ステップにおけるそれらと同様とすることができる。これらの場合においても、上述の態様と同様の効果が得られる。
［（原料ガス→パージ）×ｍ→反応ガス→パージ］×ｎ
［（原料ガス→パージ）×ｍ→第１反応ガス→パージ→第２反応ガス→パージ］×ｎ
［（原料ガス→パージ）×ｍ→第１反応ガス→パージ→第２反応ガス→パージ→第３反応ガス→パージ］×ｎ
また例えば、原料ガスとして、アルミニウム（Ａｌ）、チタン（Ｔｉ）、ハフニウム（Ｈｆ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、タンタル（Ｔａ）、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）等の金属元素を含む原料ガスを用い、上述の成膜シーケンスにより、基板上に、アルミニウム窒化膜（ＡｌＮ膜）、チタン窒化膜（ＴｉＮ膜）、ハフニウム窒化膜（ＨｆＮ膜）、ジルコニウム窒化膜（ＺｒＮ膜）、タンタル窒化膜（ＴａＮ膜）、モリブデン窒化膜（ＭｏＮ）、タングステン窒化膜（ＷＮ）、アルミニウム酸化膜（ＡｌＯ膜）、チタン酸化膜（ＴｉＯ膜）、ハフニウム酸化膜（ＨｆＯ膜）、ジルコニウム酸化膜（ＺｒＯ膜）、タンタル酸化膜（ＴａＯ膜）、モリブデン酸化膜（ＭｏＯ）、タングステン酸化膜（ＷＯ）、チタン酸窒化膜（ＴｉＯＮ膜）、チタンアルミニウム炭窒化膜（ＴｉＡｌＣＮ膜）、チタンアルミニウム炭化膜（ＴｉＡｌＣ膜）、チタン炭窒化膜（ＴｉＣＮ膜）等の金属元素を含む膜を形成する場合にも、本開示を適用することができる。なお、これらの原料ガスは、それぞれ、分子構造（化学構造）が異なるガスであり、上述の原料ガスとして作用するほか、上述の第１反応ガスや第２反応ガスや第３反応ガスとして作用する場合もある。原料ガス、反応ガスを供給する際の処理手順、処理条件は、例えば、上述の態様の各ステップにおけるそれらと同様とすることができる。これらの場合においても、上述の態様と同様の効果が得られる。
各処理に用いられるレシピは、処理内容に応じて個別に用意し、電気通信回線や外部記憶装置１２３を介して記憶装置１２１ｃ内に格納しておくことが好ましい。そして、各処理を開始する際、ＣＰＵ１２１ａが、記憶装置１２１ｃ内に格納された複数のレシピの中から、処理内容に応じて適正なレシピを適宜選択することが好ましい。これにより、１台の基板処理装置で様々な膜種、組成比、膜質、膜厚の膜を、再現性よく形成することができるようになる。また、オペレータの負担を低減でき、操作ミスを回避しつつ、各処理を迅速に開始できるようになる。
上述のレシピは、新たに作成する場合に限らず、例えば、基板処理装置に既にインストールされていた既存のレシピを変更することで用意してもよい。レシピを変更する場合は、変更後のレシピを、電気通信回線や当該レシピを記録した記録媒体を介して、基板処理装置にインストールしてもよい。また、既存の基板処理装置が備える入出力装置１２２を操作し、基板処理装置に既にインストールされていた既存のレシピを直接変更してもよい。
上述の態様では、一度に複数枚の基板を処理するバッチ式の基板処理装置を用いて膜を形成する例について説明した。本開示は上述の態様に限定されず、例えば、一度に１枚または数枚の基板を処理する枚葉式の基板処理装置を用いて膜を形成する場合にも、好適に適用できる。また、上述の態様では、ホットウォール型の処理炉を有する基板処理装置を用いて膜を形成する例について説明した。本開示は上述の態様に限定されず、コールドウォール型の処理炉を有する基板処理装置を用いて膜を形成する場合にも、好適に適用できる。
これらの基板処理装置を用いる場合においても、上述の態様や変形例における処理手順、処理条件と同様な処理手順、処理条件にて各処理を行うことができ、上述の態様や変形例と同様の効果が得られる。
上述の態様や変形例は、適宜組み合わせて用いることができる。このときの処理手順、処理条件は、例えば、上述の態様や変形例における処理手順、処理条件と同様とすることができる。
実施例として、上述の基板処理装置を用い、図４に示す成膜シーケンスにより、表面に凹部が設けられたウエハ上に、膜として、ＳｉＮ膜を形成し、第１評価サンプルを作製した。第１評価サンプル作製の際は、原料ガスとしてＨＣＤＳガスを用い、反応ガスとしてＮＨ３ガスを用いた。処理条件は、上述の態様に記載の処理条件範囲内の所定の条件とした。
比較例として、上述の基板処理装置を用い、ＨＣＤＳガスを供給するステップと、ＮＨ３ガスを供給するステップと、を非同時に行うサイクルを複数回行うことにより、表面に凹部が設けられたウエハ上に、膜として、ＳｉＮ膜を形成し、第２評価サンプルを作製した。第２評価サンプル作製の際は、ＨＣＤＳガスを供給するステップにおいては、１サイクルあたりのＨＣＤＳガス供給継続時間を、実施例における１サイクルあたりのＨＣＤＳガス供給継続時間の合計時間と同じ時間とした。他の処理条件は、上述の実施例のＨＣＤＳガスを複数回供給するステップにおいて、２回目にＨＣＤＳガスを供給するステップにおける処理条件と同様とした。ＮＨ３ガスを供給するステップにおける処理条件を含め、他の処理条件は、実施例における処理条件と同様とした。
そして、実施例の第１評価サンプルの凹部内におけるＳｉＮ膜のステップカバレッジ、および、比較例の第２評価サンプルの凹部内におけるＳｉＮ膜のステップカバレッジをそれぞれ測定した。その結果、比較例の第２評価サンプルにおけるＳｉＮ膜のステップカバレッジは９０％未満であったのに対し、実施例の第１評価サンプルにおけるＳｉＮ膜のステップカバレッジは９０％以上であり、比較例の第２評価サンプルにおけるＳｉＮ膜のステップカバレッジを上回ることを確認することができた。
２００ ウエハ（基板）

Claims (21)

  1. （ａ）表面に凹部が設けられた基板に対して原料ガスを供給する工程と、
    （ｂ）前記基板に対して反応ガスを供給する工程と、
    を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に膜を形成する工程を有し、
    （ａ）では、前記基板に対して前記原料ガスを複数回に分割して供給し、最初に前記原料ガスを供給する際における処理条件を、２回目以降に前記原料ガスを供給する際における処理条件よりも、前記原料ガスの自己分解を抑制可能な処理条件とする基板処理方法。
  2. （ａ）では、最初に前記原料ガスを供給する際における処理条件を、２回目以降に前記原料ガスを供給する際における処理条件よりも、前記原料ガスの中間体の生成を抑制可能な処理条件とする請求項１に記載の基板処理方法。
  3. （ａ）では、最初に前記原料ガスを供給する際における処理条件を、前記原料ガスの自己分解を抑制可能な処理条件とし、２回目以降に前記原料ガスを供給する際における処理条件を、前記原料ガスが自己分解する処理条件とする請求項１に記載の基板処理方法。
  4. （ａ）では、最初に前記原料ガスを供給する際における処理条件を、前記原料ガスの中間体の生成を抑制可能な処理条件とし、２回目以降に前記原料ガスを供給する際における処理条件を、前記原料ガスの中間体が生成される処理条件とする請求項１に記載の基板処理方法。
  5. （ａ）では、最初に前記原料ガスを供給する際における前記原料ガスの供給継続時間を、２回目以降に前記原料ガスを供給する際における前記原料ガスの供給継続時間よりも、短くする請求項１に記載の基板処理方法。
  6. （ａ）では、最初に前記原料ガスを供給する際における前記原料ガスの供給流量を、２回目以降に前記原料ガスを供給する際における前記原料ガスの供給流量よりも、小さくする請求項１に記載の基板処理方法。
  7. （ａ）では、更に、キャリアガスを供給し、最初に前記原料ガスを供給する際における前記キャリアガスの供給流量を、２回目以降に前記原料ガスを供給する際における前記キャリアガスの供給流量よりも、大きくする請求項１に記載の基板処理方法。
  8. （ａ）では、最初に前記原料ガスを供給する際における前記原料ガスの分圧を、２回目以降に前記原料ガスを供給する際における前記原料ガスの分圧よりも、低くする請求項１に記載の基板処理方法。
  9. （ａ）では、最初に前記原料ガスを供給する際における前記基板が存在する空間の圧力を、２回目以降に前記原料ガスを供給する際における前記基板が存在する空間の圧力よりも、低くする請求項１に記載の基板処理方法。
  10. （ａ）では、前記基板に対して前記原料ガスを供給する工程と、前記基板が存在する空間をパージする工程と、を交互に複数回繰り返す請求項１に記載の基板処理方法。
  11. （ａ）では、最初に前記原料ガスを供給する工程の後に行う前記基板が存在する空間をパージする工程の時間を、最後に前記原料ガスを供給する工程の後に行う前記基板が存在する空間をパージする工程の時間よりも短くする請求項１０に記載の基板処理方法。
  12. （ａ）では、２回目に前記原料ガスを供給する工程の後に行う前記基板が存在する空間をパージする工程の時間を、最後に前記原料ガスを供給する工程の後に行う前記基板が存在する空間をパージする工程の時間よりも短くする請求項１１に記載の基板処理方法。
  13. （ａ）では、前記基板が存在する空間をパージする工程のうち、最後に前記原料ガスを供給する工程の後に行う前記基板が存在する空間をパージする工程の時間を、最も長くする請求項１０に記載の基板処理方法。
  14. 前記原料ガスは、ハロシランガスを含む請求項１に記載の基板処理方法。
  15. 前記原料ガスは、クロロシランガスを含む請求項１に記載の基板処理方法。
  16. 前記基板上に膜を形成する工程では、８０％以上のステップカバレッジが得られるように（ａ）と（ｂ）とを非同時に行うサイクルを所定回数行う請求項１に記載の基板処理方法。
  17. 前記基板上に膜を形成する工程では、８５％以上のステップカバレッジが得られるように（ａ）と（ｂ）とを非同時に行うサイクルを所定回数行う請求項１に記載の基板処理方法。
  18. 前記基板上に膜を形成する工程では、９０％以上のステップカバレッジが得られるように（ａ）と（ｂ）とを非同時に行うサイクルを所定回数行う請求項１に記載の基板処理方法。
  19. （ａ）表面に凹部が設けられた基板に対して原料ガスを供給する工程と、
    （ｂ）前記基板に対して反応ガスを供給する工程と、
    を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に膜を形成する工程を有し、
    （ａ）では、前記基板に対して前記原料ガスを複数回に分割して供給し、最初に前記原料ガスを供給する際における処理条件を、２回目以降に前記原料ガスを供給する際における処理条件よりも、前記原料ガスの自己分解を抑制可能な処理条件とする半導体装置の製造方法。
  20. 基板が処理される処理室と、
    前記処理室内の基板に対して原料ガスを供給する原料ガス供給系と、
    前記処理室内の基板に対して反応ガスを供給する反応ガス供給系と、
    前記処理室内の基板を加熱するヒータと、
    前記処理室内において、（ａ）表面に凹部が設けられた基板に対して前記原料ガスを供給する処理と、（ｂ）前記基板に対して反応ガスを供給する処理と、を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に膜を形成する処理を行わせ、（ａ）では、前記基板に対して前記原料ガスを複数回に分割して供給し、最初に前記原料ガスを供給する際における処理条件を、２回目以降に前記原料ガスを供給する際における処理条件よりも、前記原料ガスの自己分解を抑制可能な処理条件とするように、前記原料ガス供給系、前記反応ガス供給系、および前記ヒータを制御することが可能なよう構成される制御部と、
    を有する基板処理装置。
  21. （ａ）表面に凹部が設けられた基板に対して原料ガスを供給する手順と、
    （ｂ）前記基板に対して反応ガスを供給する手順と、
    を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に膜を形成する手順と、
    （ａ）において、前記基板に対して前記原料ガスを複数回に分割して供給し、最初に前記原料ガスを供給する際における処理条件を、２回目以降に前記原料ガスを供給する際における処理条件よりも、前記原料ガスの自己分解を抑制可能な処理条件とする手順と、
    をコンピュータによって基板処理装置に実行させるプログラム。
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