JP7435001B2

JP7435001B2 - 異方導電性接着フィルム、接続構造体及びその製造方法

Info

Publication number: JP7435001B2
Application number: JP2020024529A
Authority: JP
Inventors: 和也成冨; 勝田中; 暁黎杜; 敏光森谷; 裕行酒井
Original assignee: Hitachi Chemical Co Ltd; Showa Denko Materials Co Ltd; Resonac Corp
Current assignee: Resonac Corp
Priority date: 2020-02-17
Filing date: 2020-02-17
Publication date: 2024-02-21
Anticipated expiration: 2040-02-17
Also published as: JP2021128913A

Description

本発明は、異方導電性接着フィルム、接続構造体及びその製造方法に関する。

従来、テレビ、ＰＣモニタ、携帯電話、スマートホン、携帯型ゲーム機、タブレット端末、ウェアラブル端末、車載用モニタ等の各種表示手段として、液晶表示装置、有機ＥＬパネル等が用いられている。近年、このような表示装置においては、ファインピッチ化、軽量薄型化等の観点から、駆動用ＩＣを直接表示パネルのガラス基板上に実装するいわゆるＣＯＧ（ｃｈｉｐｏｎｇｌａｓｓ）が採用されている。

例えばＣＯＧ実装方式が採用された液晶表示パネルにおいては、ガラス基板等の透明基板に、ＩＴＯ（酸化インジウムスズ）等からなる透明電極が複数形成されおり、これらの透明電極上に液晶駆動用ＩＣ等の半導体素子が接続される。例えば液晶駆動用ＩＣを用いる場合、その実装面に透明電極に対応した複数の電極端子が形成されており、異方導電性接着フィルムを介して液晶駆動用ＩＣが透明基板上に熱圧着されることにより、電極端子と透明電極とが接続されて、接続構造体が得られる。

異方導電性接着フィルムは、接着成分に導電性粒子を配合してフィルム状としたものである。異方導電性接着フィルムを介して２つの導体が加熱圧着されると、導電性粒子によって導体間の電気的導通がとられ、接着成分によって導体間の機械的接続が保持される。接着成分としては、熱硬化性のバインダー樹脂、光硬化性のバインダー樹脂、又は光及び熱の併用により硬化するバインダー樹脂が用いられる。

近年、曲面を有するディスプレイ（フレキシブルディスプレイ）が提案され、一部実用化されているフレキシブルディスプレイでは、基材としてガラスに替えて可撓性を有するプラスチック基板が用いられるため、駆動用ＩＣ等の各種電子部品もプラスチック基板に実装されることとなる。そのような実装の方法として、異方導電性接着フィルムを用いるＣＯＰ（ｃｈｉｐｏｎｐｌａｓｔｉｃ）が検討されている（例えば特許文献１）。

特開２０１６－５４２８８号公報

ところで、ＣＯＰで用いられるプラスチック基板は、熱的性質及び機械的性質の点で、ＣＯＧに用いられるガラス基板とは異なる。そのため、本発明者らの検討によれば、ＣＯＧに用いられる異方導電性接着フィルムをそのままＣＯＰに用いた場合、得られる接続構造体において、接着強度、ピール強度、及び接続抵抗（特に高温高湿環境下に置かれた後の接続抵抗）の点で満足な特性が得られないことがある。

そこで、本発明は、プラスチック基板を有する電子部品の接続において、接着強度、ピール強度、及び高温高湿環境下に置かれた後の接続抵抗に優れた接続構造体を得ることが可能な異方導電性接着フィルムを提供することを目的とする。

本発明の一側面は、熱硬化性の接着成分と、導電性粒子と、を含有する異方導電性接着フィルムであって、異方導電性接着フィルムを２００℃、１時間の条件で熱硬化させた硬化物が、４０℃において０．７ＧＰａ～１．５ＧＰａの貯蔵弾性率を有する、異方導電性接着フィルムである。

本発明の他の一側面は、プラスチック基板、及びプラスチック基板上に設けられた電極を有する第一の電子部材と、第二の電子部材と、第一の電子部材と第二の電子部材とを互いに電気的に接続する接続部材と、を備え、接続部材が、上記の異方導電性接着フィルムの硬化物である、接続構造体である。

本発明の他の一側面は、プラスチック基板、及びプラスチック基板上に設けられた電極を有する第一の電子部材と、第二の電子部材との間に、上記の異方導電性接着フィルムを配置し、異方導電性接着フィルムを介して第一の電子部材と第二の電子部材とを熱圧着して、第一の電子部材と第二の電子部材とを電気的に接続する工程を備える、接続構造体の製造方法である。

本発明によれば、プラスチック基板を有する電子部品の接続において、接着強度、ピール強度、及び高温高湿環境下に置かれた後の接続抵抗に優れた接続構造体を得ることが可能な異方導電性接着フィルムを提供できる。

接着フィルムの一実施形態を示す模式断面図である。接続構造体の製造方法の一実施形態を示す模式断面図である。

以下、図面を適宜参照しながら、本発明の実施形態について詳細に説明する。ただし、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。

図１は、異方導電性接着フィルム（以下、単に「接着フィルム」ともいう）の一実施形態を示す模式断面図である。図１に示すように、一実施形態に係る接着フィルム１は、接着成分２と、接着成分２中に分散された導電性粒子３とを含有している。接着成分２は、導電性粒子３以外の固形分として定義される。

接着成分２は、加熱されることにより硬化する熱硬化性の成分である。接着成分２は、例えば、１５０℃以上の加熱により硬化する成分であってよく、２５０℃以下の加熱により硬化する成分であってよい。接着成分２は、硬化性化合物の１種又は２種以上を含んでいる。硬化性化合物は、硬化反応を生じさせる反応性基を有している。反応性基は、例えば、ラジカル重合反応、イオン重合反応又は重付加反応を生じさせる公知の基であってよい。硬化性化合物は、反応性基を１つ有していてよく、２つ以上有していてもよい。硬化性化合物は、モノマー、オリゴマー又はポリマーのいずれであってもよい。

ラジカル重合反応を生じさせる反応性基としては、例えば、（メタ）アクロイル基が挙げられる。（メタ）アクロイル基を有する硬化性化合物としては、エポキシ（メタ）アクリレート、（ポリ）ウレタン（メタ）アクリレート、メチル（メタ）アクリレート、ポリエーテル（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレート、ポリブタジエン（メタ）アクリレート、シリコーンアクリレート、エチル（メタ）アクリレート、２－シアノエチル（メタ）アクリレート、２－（２－エトキシエトキシ）エチル（メタ）アクリレート、２－エトキシエチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキシル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ｎ－ラウリル（メタ）アクリレート、２－メトキシエチル（メタ）アクリレート、２－フェノキシエチル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリール（メタ）アクリレート、２－（メタ）アクリロイロキシエチルフォスフェート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリレート、エチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタンテトラ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニロキシエチル（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトール（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性２官能（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性３官能（メタ）アクリレート、トリシクロデカニルアクリレート、トリシクロデカンジメタノールジアクリレート、２－ヒドロキシ－１，３－ジアクリロキシプロパン、２，２－ビス［４－（アクリロキシメトキシ）フェニル］プロパン、２，２－ビス［４－（アクリロキシポリエトキシ）フェニル］プロパン、２，２－ジ（メタ）アクリロイロキシジエチルフォスフェート、２－（メタ）アクリロイロキシエチルアシッドフォスフェート等が挙げられる。

（メタ）アクロイル基を有する硬化性化合物は、アクリル樹脂、フェノキシ樹脂、ポリウレタン樹脂等の熱可塑性樹脂の末端又は側鎖に（メタ）アクリロイル基を導入した化合物（例えば、ポリウレタン（メタ）アクリレート）であってもよい。この場合、硬化性化合物の重量平均分子量は、例えば、３０００以上であってよく、５０００以上であってよく、１万以上であってよく、１００万以下であってよく、５０万以下であってよく、２５万以下であってよい。なお、重量平均分子量は、以下の条件に従って、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）より標準ポリスチレンによる検量線を用いて測定される。
（測定条件）
装置：東ソー株式会社製ＧＰＣ－８０２０
検出器：東ソー株式会社製ＲＩ－８０２０
カラム：日立化成株式会社製ＧｅｌｐａｃｋＧＬＡ１６０Ｓ＋ＧＬＡ１５０Ｓ
試料濃度：１２０ｍｇ／３ｍＬ
溶媒：テトラヒドロフラン
注入量：６０μＬ
圧力：２．９４×１０^６Ｐａ（３０ｋｇｆ／ｃｍ^２）
流量：１．００ｍＬ／ｍｉｎ

イオン重合反応又は重付加反応を生じさせる反応性基としては、例えばエポキシ基が挙げられる。エポキシ基を有する硬化性化合物としては、エピクロルヒドリンと、ビスフェノールＡ、Ｆ、ＡＤ等との反応生成物であるビスフェノール型エポキシ樹脂、エピクロルヒドリンと、フェノールノボラック、クレゾールノボラック等との反応生成物であるエポキシノボラック樹脂、ナフタレン環を含んだ骨格を有するナフタレン系エポキシ樹脂、グリシジルアミン、グリシジルエーテル等の１分子内に２個以上のグリシジル基を有するエポキシ化合物などが挙げられる。

硬化性化合物の含有量は、接着成分２の全質量基準で、１０質量％以上、２０質量％以上、又は３０質量％以上であってよく、６０質量％以下、５５質量％以下、又は５０質量％以下であってよい。

硬化性化合物がラジカル重合反応を生じさせる反応性基を含む場合、接着成分２は、例えば、熱ラジカル重合開始剤を更に含有する。熱ラジカル重合開始剤は、熱により分解して遊離ラジカルを発生する。熱ラジカル重合開始剤としては、有機過酸化物及びアゾ化合物が挙げられる。

有機過酸化物の具体例としては、１，１，３，３－テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、ジ（４－ｔ－ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ（２－エチルヘキシル）パーオキシジカーボネート、クミルパーオキシネオデカノエート、ジラウロイルパーオキサイド、１－シクロヘキシル－１－メチルエチルパーオキシネオデカノエート、ｔ－ヘキシルパーオキシネオデカノエート、ｔ－ブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ－ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３－テトラメチルブチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、２，５－ジメチル－２，５－ジ（２－エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ－ヘキシルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ｔ－ブチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ｔ－ブチルパーオキシネオヘプタノエート、ｔ－アミルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ジ－ｔ－ブチルパーオキシヘキサヒドロテレフタレート、ｔ－アミルパーオキシ－３，５，５－トリメチルヘキサノエート、３－ヒドロキシ－１，１－ジメチルブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ－アミルパーオキシネオデカノエート、ｔ－アミルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ジ（３－メチルベンゾイル）パーオキサイド、ジベンゾイルパーオキサイド、ジ（４－メチルベンゾイル）パーオキサイド、ｔ－ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ－ブチルパーオキシマレイン酸、ｔ－ブチルパーオキシ－３，５，５－トリメチルヘキサノエート、ｔ－ブチルパーオキシラウレート、２，５－ジメチル－２，５－ジ（３－メチルベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ－ブチルパーオキシ－２－エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ－ヘキシルパーオキシベンゾエート、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ－ブチルパーオキシベンゾエート、ジブチルパーオキシトリメチルアジペート、ｔ－アミルパーオキシノルマルオクトエート、ｔ－アミルパーオキシイソノナノエート、ｔ－アミルパーオキシベンゾエート等が挙げられる。

アゾ化合物の具体例としては、２，２’－アゾビス－２，４－ジメチルバレロニトリル、１，１’－アゾビス（１－アセトキシ－１－フェニルエタン）、２，２’－アゾビスイソブチロニトリル、２，２’－アゾビス（２－メチルブチロニトリル）、４，４’－アゾビス（４－シアノバレリン酸）、１，１’－アゾビス（１－シクロヘキサンカルボニトリル）等が挙げられる。

熱ラジカル重合開始剤の含有量は、接着成分２の全質量基準で、０．１質量％以上、０．５質量％以上、又は１質量％以上であってよく、１５質量％以下、１０質量％以下、又は５質量％以下であってよい。

硬化性化合物がラジカル重合反応を生じさせる反応性基を含む場合、接着成分２は、例えば、重合禁止剤を更に含んでよい。重合禁止剤は、ハイドロキノン、メチルエーテルハイドロキノン等であってよい。重合禁止剤の含有量は、接着成分２の全質量基準で、０．０５質量％以上であってよく、５質量％以下であってよい。

硬化性化合物がイオン重合反応又は重付加反応を生じさせる反応性基を含む場合、接着成分２は、例えば、当該反応性基と反応して硬化性化合物を重合させる重合開始剤（硬化剤とも呼ばれる）を更に含有する。重合開始剤としては、メラミン又はその誘導体、ヒドラジド、三フッ化ホウ素－アミン錯体、スルホニウム塩、アミンイミド、ジアミノマレオニトリル、ポリアミン又はその塩、ジシアンジアミド、ポリメルカプタン、ポリフェノール、酸無水物等が挙げられる。重合開始剤の含有量は、接着成分２の全質量基準で、１質量％以上であってよく、１５質量％以下であってよい。

接着成分２は、熱可塑性樹脂を更に含有してもよい。熱可塑性樹脂としては、例えば、フェノキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、フェノール樹脂等が挙げられる。熱可塑性樹脂の含有量は、接着成分２の全質量基準で、３０質量％以上、４０質量％以上、又は５０質量％以上であってよく、８０質量％以下、７５質量％以下、又は７０質量％以下であってよい。

接着成分２は、カップリング剤を更に含有してもよい。カップリング剤としては、（メタ）アクリロイル基、メルカプト基、アミノ基、イミダゾール基、エポキシ基等の有機官能基を有するシランカップリング剤が挙げられる。カップリング剤の含有量は、接着成分２の全質量基準で、１質量％以上であってよく、１０質量％以下であってよい。

接着成分２は、充填材、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤などを更に含有してもよい。

接着成分２の含有量は、接着フィルム１の全体積基準で、５０体積％以上であってよく、９８体積％以下であってよい。

導電性粒子３は、例えば、ポリスチレン等のポリマー粒子と、該ポリマー粒子を被覆する金属層とを備えている。ポリマー粒子は、好ましくはその表面の実質的に全体が金属層で被覆されているが、ポリマー粒子の表面の一部が金属層で被覆されずに露出していてもよい。

ポリマー粒子を構成するポリマーは、例えば、スチレン及びジビニルベンゼンから選ばれる少なくとも１種のモノマーをモノマー単位として含むポリマーであってよい。ポリマー粒子の直径は、例えば、１μｍ以上又は２μｍ以上であってよく、４０μｍ以下、３０μｍ以下、又は２０μｍ以下であってよい。

金属層は、Ｎｉ、Ｎｉ／Ａｕ、Ｎｉ／Ｐｄ、Ｃｕ、ＮｉＢ、Ａｇ、Ｒｕ等の金属により形成されていてよい。金属層は、めっき、蒸着、スパッタ等で作製される薄膜であってもよい。

導電性粒子３は、絶縁性向上の観点から、金属層の外側に設けられた、金属層を覆う絶縁層を更に備えていてもよい。絶縁層は、シリカ、アクリル等の絶縁性材料から形成された層であってよい。

導電性粒子３は、その表面に複数の突起部を有していてもよい。突起部を有する導電性粒子は、例えば、ポリマー粒子の表面上に金属メッキによって金属層を形成することによって得ることができる。

導電性粒子３の平均粒径は、１μｍ以上又は２μｍ以上であってよく、４０μｍ以下、３０μｍ以下、又は２０μｍ以下であってよい。本明細書では、任意の導電粒子３００個（ｐｃｓ）について、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いた観察により粒径の測定を行い、得られた粒径の平均値を平均粒径とする。

導電性粒子の含有量は、接続する電極の精細度等に応じて決められ、接着フィルム１の全体積基準で、２体積％以上であってよく、５０体積％以下であってよい。

以上説明した接着フィルム１は、硬化された後に特定の貯蔵弾性率を有する。具体的には、接着フィルム１を２００℃、１時間の条件で熱硬化させた硬化物が、４０℃において０．７ＧＰａ～１．５ＧＰａの貯蔵弾性率を有する、接着フィルム１の硬化物がこのような貯蔵弾性率を有することにより、プラスチック基板を有する電子部品の接続において、接着強度、ピール強度、及び高温高湿環境下に置かれた後の接続抵抗に優れた接続構造体を得ることが可能となる。上記の効果がより好適に得られる観点から、当該貯蔵弾性率の下限値は、好ましくは０．８ＧＰａ以上、より好ましくは０．９ＧＰａ以上、更に好ましくは１．０ＧＰａ以上である。上記の効果がより好適に得られる観点から、当該貯蔵弾性率の上限値は、好ましくは１．４ＧＰａ以下、より好ましくは１．３ＧＰａ以下、更に好ましくは１．２ＧＰａ以下である。

なお、２００℃、１時間という熱硬化時の条件は、接着フィルム１を用いて実際に接続構造体を製造する際の接着フィルム１の熱硬化の条件と同等であるので、当該条件により硬化させた接着フィルム１の硬化物の貯蔵弾性率は、接続構造体の製造における接着フィルム１の硬化物の物性を反映するものとして理解することができる。

上記貯蔵弾性率は、以下の方法により測定される。
まず、接着フィルム１を２００℃の加熱炉に入れ、１時間加熱することで、接着フィルム１を硬化させて硬化物を得る。その硬化物を２．０ｍｍ×２０．０ｍｍの短冊状に切り出し、測定試料とする。なお、接着フィルム１の短辺が２．０ｍｍ未満である場合は、その短辺の長さ×２０．０ｍｍの短冊状に切り出して測定試料とする。その測定試料について、動的粘弾性測定装置（例えば、装置名RSA III、ティー・エイ・インスツルメント社製）を用いて、周波数１０Ｈｚ、昇温速度１０℃／分の条件で、４０℃における貯蔵弾性率を測定する。

接着フィルム１の貯蔵弾性率は、接着成分２の組成によって調整することができる。具体的には、例えば、硬化性化合物１分子中の反応性基の数を増やすと硬化後の架橋密度が増加し、貯蔵弾性率が増加する傾向にある。また、硬化性化合物の分子構造が剛直である（例えばナフタレン骨格を有する）と、貯蔵弾性率が増加する傾向にある。あるいは、熱可塑性樹脂として、ガラス転移温度の高いフェノキシ樹脂又はポリエステルウレタン樹脂を用いると、貯蔵弾性率が増加する傾向にある。

接着フィルム１は、電子部材同士を接続するために好適に用いられる。以下、接着フィルム１を用いた接続構造体の製造方法を説明する。図２は、接続構造体の製造方法の一実施形態を示す模式断面図である。この製造方法では、まず、図２（ａ）に示すように、第一の基板４及び第一の基板４上に設けられた電極（第一の電極）５を有する第一の電子部材６と、第二の基板７及び第二の基板７上に設けられた第二の電極８を有する第二の電子部材９とを用意する。

次に、第一の電子部材６と第二の電子部材９とを、第一の電極５と第二の電極８とが対向するように配置し、第一の電子部材６と第二の電子部材９との間に接着フィルム１を配置する。

そして、矢印Ａ及びＢ方向に全体を加圧しながら、加熱することにより、接着フィルム１を硬化させる。加圧時の圧力は、例えば、総接続面積あたり、１ＭＰａ以上であってよく、１０ＭＰａ以下であってよい。加熱温度は、例えば、１５０℃以上であってよく、２５０℃以下であってよい。加圧及び加熱を行う時間は、例えば、１秒間以上であってよく、１６０秒間以下であってよい。このように、第一の電子部材６と第二の電子部材９とが、接着フィルム１（接着フィルム１の硬化物）を介して熱圧着される。

このようにして得られる接続構造体１１は、図２（ｂ）に示すように、第一の基板４及び第一の基板４上に設けられた第一の電極５を有する第一の電子部材６と、第二の基板７及び第二の基板７上に設けられた第二の電極８を有する第二の電子部材９と、第一の電子部材６と第二の電子部材９との間に配置され、第一の電極５と第二の電極８とを互いに電気的に接続する接続部材１０と、を備える。接続部材１０は、接着フィルム１の硬化物により構成されており、接着成分２の硬化物１２と、該硬化物１２中に分散された導電性粒子３とからなっている。接続構造体１１では、導電性粒子３が第一の電極５と第二の電極８との間に介在することにより、第一の電子部材６と第二の電子部材９とが互いに電気的に接続されている。

第一の基板４は、プラスチック基板であり、可撓性を有している。第二の基板７は、ポリマー基板、ガラス基板、セラミックス基板等であってよい。

第一の基板４（プラスチック基板）の弾性率は、例えば、接続構造体１１に求められるフレキシビリティ（屈曲性）、及び、第二の電子部材９との接続強度を考慮して決められる。第一の基板４（プラスチック基板）の弾性率は、例えば、２０００ＭＰａ以上であってよく、４１００ＭＰａ以下であってよい。

プラスチック基板は、例えば、ポリイミド（ＰＩ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリカーボネート（ＰＣ）及びポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）から選ばれる少なくとも１種の熱可塑性樹脂で形成されていてよい。第一の基板４は、例えば二層以上のプラスチック層から形成されていてもよく、具体的には、例えば、ＰＥＴ等の第一のプラスチック層と、ＰＩ等の第二のプラスチック層とを備えていてもよい。この場合、第二のプラスチック層は第一のプラスチック層よりも耐熱性に優れており、第一の電極５は、第二のプラスチック層上に設けられる。

第一の電極５及び第二の電極８を形成する電極材料としては、Ａｇペースト、Ｎｉ、Ａｌ、Ａｕ、Ｃｕ、Ｔｉ及びＭｏ等の金属、並びに、ＩＴＯ、ＩＺＯ、銀ナノワイヤ及びカーボンナノチューブ等の透明導電体が挙げられる。

第一の電子部材６は、二以上の部材を接着するために接着剤層を有していてもよい。ただし、接着剤層の弾性率は一般に０．１ＭＰａ～１．０ＭＰａであり、第一の電子部材６を構成する材料の中で最も柔らかくなるため、プラスチック基板の屈曲による影響が接着剤層に現れやすい。したがって、接着剤層の変形が第一の電子部材６全体の変形に影響を及ぼし得るため、この点を考慮して接着剤層を選定することが好ましい。

以上説明した接続構造体１１の具体例として、有機ＥＬ素子が規則的に配置されたプラスチック基板に、映像表示用のドライバである駆動回路素子が実装されたフレキシブルな有機電界発光カラーディスプレイ（有機ＥＬディスプレイ）が挙げられる。また、別の具体例として、有機ＥＬディスプレイのような表示素子とタッチパッドのような位置入力装置を組み合わせたいわゆるタッチパネルでもよい。接続構造体１１は、例えば、スマートホン、タブレット、テレビ、乗り物のナビゲーションシステム、ウェアラブル端末等であってよい。

上記のような具体例における第一の電子部材６では、例えば、ＰＥＴ、ＰＥＮ等のプラスチック基板（第一の基板４）上に、有機ＴＦＴ等の画素駆動回路及び複数の有機ＥＬ素子Ｒ、Ｇ、Ｂがマトリクス状に規則配列されることにより表示領域が形成されている。この表示領域には、映像表示用の信号線及び走査線が互いに直交する方向に形成されている。有機ＥＬディスプレイは、例えば、それぞれ赤、緑、青の光を発光する有機ＥＬ素子Ｒ、Ｇ、Ｂの組が一つのピクセルを構成する。有機ＥＬ素子が形成された有機層は、保護層に被覆されるとともに、接着層を介して封止基板により封止されている。

第一の電子部材６は、表示領域の外側に、映像表示用の信号線及び走査線の各電極が引き出され、それぞれ映像表示用のドライバである駆動回路素子が接続される。駆動回路素子と接続される信号線及び走査線の各電極（第一の電極５）は、駆動回路素子に設けられたバンプの配列に応じて配列されている。なお、プラスチック基板（第一の基板４）として、光透過性を有する基板を用いることにより、有機ＥＬ素子の光を基板の背面側から取り出すことができる。

上記のような具体例における第二の電子部材９は、半導体電子部材であってよく、具体的には、例えば、ＩＣチップであってよく、ＬＥＤなどの光学素子であってよい。このような第二の電子部材９における第二の電極８は、金スタッドバンプ、ハンダバンプ等のバンプ電極であってよい。

以下、本発明の実施例を説明するが、本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。

＜異方導電性接着フィルムの作製＞
以下の表１，２に示す配合で接着成分を調製した後、ポリマー粒子と当該ポリマー粒子を被覆するＮｉめっき層とを備える導電性粒子（平均粒径：３μｍ）を接着成分中に分散させて、接着成分と導電性粒子の混合物を得た。このとき、導電性粒子の粒子密度が３０，０００個／ｍｍ^２となるような量の導電性粒子を用いた。得られた混合物を、乾燥後の厚みが２０μｍとなるように、剥離処理されたＰＥＴフィルム上に塗布し、各実施例及び比較例の異方導電性接着フィルムを作製した。

＜貯蔵弾性率の測定＞
得られた各異方導電性接着フィルムを２００℃の加熱炉に入れ、１時間加熱することで硬化させた。異方導電性接着フィルムの硬化物をＰＥＴフィルムから剥離し、２．０ｍｍ×２０．０ｍｍの短冊状に切り出し、測定試料とした。その測定試料について、動的粘弾性測定装置（装置名RSA III、ティー・エイ・インスツルメント社製）を用いて、周波数１０Ｈｚ、昇温速度１０℃／分の条件で、４０℃における貯蔵弾性率を測定した。結果を表１，２に示す。

＜評価＞
－接続抵抗（導通抵抗）の評価－
作製した各異方導電性接着フィルムを用いて、金バンプ付きＩＣチップ（０．９ｍｍ×２０．３ｍｍ、厚み：０．３ｍｍ）と、Ｔｉ／Ａｌ／Ｔｉ回路付きプラスチック基板（厚み：０．０５ｍｍ）との接続を以下のとおり行った。なお、金バンプの面積は１２μｍ×１００μｍであった。金バンプ間のスペース（ピッチ）は１２μｍであった。金バンプの高さは１５μｍであった。

続いて、異方導電性接着フィルムを２．０ｍｍ幅に切り出し、異方導電性接着フィルムがＴｉ／Ａｌ／Ｔｉ回路付きプラスチック基板に接するように、Ｔｉ／Ａｌ／Ｔｉ付きプラスチック基板に貼り付けた。異方導電性接着フィルム上に、金バンプ付きＩＣチップを配置した後、ヒートツールを１０ｍｍ×５０ｍｍで用い、緩衝材として厚み５０μｍのテフロン（登録商標）を介し、１７０℃、６０ＭＰａの条件で、５秒間加熱及び加圧することで、接続構造体を得た。

作製した接続構造体について、温度８５℃及び湿度８５％ＲＨの条件で５００時間保管後の接続抵抗（導通抵抗）を４端子法により測定した。株式会社アドバンテスト製の定電流電源装置Ｒ－６１４５を用いて、一定電流（１ｍＡ）を接続構造体サンプルのＩＣチップ電極－ポリイミド基板電極間（接続部分）に印加した。電流の印加時における接続部分の電位差を、株式会社アドバンテスト製のデジタルマルチメーター（Ｒ－６５５７）を用いて測定した。電位差を任意の１４点で測定し、その平均値を求めた。電位差の平均値を接続抵抗値に換算した。得られた接続抵抗値を下記の基準に基づき評価した。結果を表１，２に示す。
Ａ：接続抵抗値が５Ω未満
Ｂ：接続抵抗値が５Ω以上

－接着強度の評価－
評価電子部材として、金バンプ付きＩＣチップ（１．７ｍｍ×１７ｍｍ、厚み：０．５ｍｍ）とプラスチック基材（厚み：０．０５ｍｍ）を用いた。
異方導電性接着フィルムを２．５ｍｍ幅に切り出し、異方導電性接着フィルムがプラスチック基板に接するように、プラスチック基材に貼り付けた。異方導電性接着フィルム上に、金バンプ付きＩＣチップ配置した後、ヒートツールを１０ｍｍ×５０ｍｍで用い、緩衝材として厚み５０μｍのテフロン（登録商標）を介し、１７０℃、６０ＭＰａの条件で、５秒間加熱及び加圧することで、接続構造体を得た。

作製した接続構造体について、初期の接着強度を、接着力試験器（４０００ＰｕｌｓＮｏｒｄｓｏｎ社製）を用い、測定速度１６μｍ／秒で金バンプ付きＩＣチップを押し出して測定した。得られた接着強度を下記の基準に基づき評価した。結果を表１，２に示す。
Ａ：接着強度が１０ＭＰａ以上
Ｂ：接着強度が１０ＭＰａ未満

－ピール強度の評価－
評価電子部材として、金バンプ付きＩＣチップ（１．７ｍｍ×１７ｍｍ、厚み：０．５ｍｍ）とプラスチック基板（厚み：０．０５ｍｍ）を用いた。
異方導電性接着フィルムを２．５ｍｍ幅に切り出し、異方導電性接着フィルムがプラスチック基板に接するように、プラスチック基板に貼り付けた。異方導電性接着フィルム上に、金バンプ付きＩＣチップ配置した後、ヒートツールを１０ｍｍ×５０ｍｍで用い、緩衝材として厚み５０μｍのテフロン（登録商標）を介し、１７０℃、６０ＭＰａの条件で、５秒間加熱及び加圧することで、接続構造体を得た。
作製した接続構造体について、初期のピール強度を、引張り試験器（ＳＴＡ－１１５０、株式会社オリエンテック製）を用い、測定速度５０ｍｍ／分でプラスチック基板を引上げて測定した。得られたピール強度を下記の基準に基づき評価した。結果を表１，２に示す。
Ａ：ピール強度が１００Ｎ／ｍ以上
Ｂ：ピール強度が１００Ｎ／ｍ未満

表１，２中の各成分は以下のとおりである。なお、表１，２に記載のＦＸ２９３、ＰＫＨＣ、ＦＸ３１６、ＵＲ－４８００、ＵＲ－８２００、ＵＲ－４１２５、ＵＲ－５５３７及びＵＡ－５５００－７０Ｔの配合量は、固形分としての配合量である。

ＦＸ２９３：ビフェニル・フルオレン型フェノキシ樹脂（新日鉄住金化学株式会社製、酢酸エチル／トルエン＝５０／５０（質量比）の混合溶媒に４０質量％溶解させたもの）
ＰＫＨＣ：ビスフェノールＡ型フェノキシ樹脂（巴工業株式会社製、酢酸エチル／トルエン＝５０／５０（質量比）の混合溶媒に４０質量％溶解させたもの）
ＺＸ１３５６－２：ビスフェノールＡ型とビスフェノールＦ型の共重合型フェノキシ樹脂（新日鉄住金化学株式会社製、酢酸エチル／トルエン＝５０／５０（質量比）の混合溶媒に４５質量％溶解させたもの）
ＦＸ３１６：ビスフェノールＦ型フェノキシ樹脂（新日鉄住金化学株式会社製、酢酸エチル／トルエン＝５０／５０（質量比）の混合溶媒に６０質量％溶解させたもの）
ＨＰ－４０３２Ｄ：ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ株式会社製）
ＥＸＡ－４８５０：ポリアルキレンオキシ化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ＤＩＣ株式会社）
ＳＨ－６０４０：シランカップリング剤（東レ・ダウコーニング株式会社製）
ＳＩ－６０ＬＡ：重合開始剤（三新化学工業株式会社製）
ＵＲ－４８００：共重合ポリエステルウレタン樹脂（東洋紡株式会社、メチルエチルケトン／トルエン＝５０／５０（質量比）の混合溶媒に３２質量％溶解させたもの）
ＵＲ－８２００：共重合ポリエステルポリウレタン樹脂（東洋紡株式会社、メチルエチルケトン／トルエン＝５０／５０（質量比）の混合溶媒に３０質量％溶解させたもの）
ＵＲ－４１２５：共重合ポリエステルポリウレタン樹脂（東洋紡株式会社、メチルエチルケトン／トルエン＝５０／５０（質量比）の混合溶媒に２３質量％溶解させたもの）
ＵＲ－５５３７：共重合ポリエステルポリウレタン樹脂（東洋紡株式会社、メチルエチルケトン／トルエン＝５０／５０（質量比）の混合溶媒に３０質量％溶解させたもの）
ＵＡ－５５００－７０Ｔ：ウレタンアクリレート（新中村化学工業株式会社、トルエンに７０質量％溶解させたもの）
ＤＣＰＡ：トリシクロデカンジメタノールジアクリレート（共栄社化学株式会社製）
Ｍ２１５：イソシアヌル酸ＥＯ変性ジアクリレート（東亜合成株式会社製）
Ｍ３１５：イソシアヌル酸ＥＯ変性トリアクリレート（東亜合成株式会社製）
ＫＢＥ５０２：３－メタアクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン（信越化学工業株式会社製）
ナイパーＢＭＴ－Ｋ４０：重合開始剤（日油株式会社製）
ＬＡ７ＲＴ：重合禁止剤（旭電化工業株式会社製）

表１，２の結果から、実施例１～８の異方導電性接着フィルムを２００℃、１時間の条件で熱硬化させた硬化物が４０℃において０．７ＧＰａ～１．５ＧＰａの貯蔵弾性率を有する場合、高温高湿環境下に置かれた後の接続抵抗、接着強度及びピール強度に優れた接続構造体が得られた。一方、当該貯蔵弾性率が１．５ＧＰａを超える比較例１、２及び比較例５、６では、接着強度及びピール強度の点で劣っていた。また、当該貯蔵弾性率が０．７ＧＰａ未満である比較例３、４及び７、８では、高温高湿環境下に置かれた後の接続抵抗及び接着強度の点で劣っていた。

１…接着フィルム、２…接着成分、３…導電性粒子、４…第一の基板（プラスチック基板）、５…電極（第一の電極）、６…第一の電子部材、７…第二の基板、８…第二の電極、９…第二の電子部材、１０…接続部材（接着フィルムの硬化物）、１１…接続構造体。

Claims

熱硬化性の接着成分と、導電性粒子と、を含有する異方導電性接着フィルムであって、
前記異方導電性接着フィルムを２００℃、１時間の条件で熱硬化させた硬化物が、４０℃において０．７ＧＰａ～１．５ＧＰａの貯蔵弾性率を有する、異方導電性接着フィルム（ただし、エポキシ樹脂と、エポキシ樹脂硬化剤と、平均粒径３００ｎｍ以下のシリコーン微粒子と、を含有する異方導電性接着フィルムを除く）。
プラスチック基板、及び前記プラスチック基板上に設けられた電極を有する第一の電子部材と、
第二の電子部材と、
前記第一の電子部材と前記第二の電子部材とを互いに電気的に接続する接続部材と、を備え、
前記接続部材が、請求項１に記載の異方導電性接着フィルムの硬化物である、接続構造体。
プラスチック基板、及び前記プラスチック基板上に設けられた電極を有する第一の電子部材と、第二の電子部材との間に、請求項１に記載の異方導電性接着フィルムを配置し、前記異方導電性接着フィルムを介して前記第一の電子部材と前記第二の電子部材とを熱圧着して、前記第一の電子部材と前記第二の電子部材とを電気的に接続する工程を備える、接続構造体の製造方法。