JP7417606B2 - 燃料電池システム、その使用及びその動作の方法 - Google Patents

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Description

本発明は、燃焼器及び改質器を有する燃料電池システム、特にＨＴＰＥＭ燃料電池及び車両のためのその使用並びにこのような燃料電池システムを動作させる方法に関する。
燃料電池システムを用いて電気を発生する際、副産物として熱も発生され、熱は、燃料電池内のチャネルを通して循環している冷却液によって除去される。温度は、燃料電池の最適化された機能のために、熱交換器及びラジエータを通した、例えばグリコールに基づく冷却液の流れによって調整される。
他方で、冷却材は、始動条件中に燃料電池を加熱するために用いることができる。
その例は、国際公開第２０１６／００８４８６号パンフレットのシステムに開示されており、この場合、コンパクトな燃料電池システムが燃焼器を含み、その排出ガスは、それを、蒸発された燃料に基づく合成ガスのその生成に必要な温度に加熱するために改質器の外壁に沿って流される。燃焼器からの、煙道ガスとも呼ばれる排出ガスが改質器への熱の伝達のために改質器を通過すると、ガスは、熱を改質器の下流の熱交換器に伝達する。燃料電池スタックを急速に活性化させる始動状況では、熱交換器は、熱エネルギーを冷却系内の冷却液に、それを加熱するために伝達する。
燃料電池システムの始動中、燃料電池システムを急速に動作させるために急速な温度上昇が望まれる。しかし、急速な始動は、燃焼器の積極的使用及び排出ガスの高温を必要とする。高温における燃焼器の効率的な使用は、いわゆるクリーンな燃焼を意味するため、ある程度まで、これは、有利である。
しかし、本発明の発明者らは、始動状況における最適な燃焼中、排出ガスの温度が、排出ガスの熱による改質器の劣化のリスクが生じるほど高くなり得ることを認識した。したがって、急速始動と、過熱に対する改質器の保護との間のバランスを見出すことができれば好ましいであろう。この問題は、従来技術において、特にコンパクトな燃焼器／改質器複合体のために満足に解決されていないと思われる。
車両内の燃料電池システムを用いて電気を発生するとき、燃料電池システムがコンパクトで効率的であることが重要である。他方で、システムが頑健で長寿命であることも重要である。コンパクト性を要する構成要素の１つは、改質プロセスが効率的に進行するように、熱エネルギーを改質器に提供するために燃焼器が用いられる、燃焼器／改質器複合体である。
国際公開第２０１８／１８９３７５号パンフレットは、管状改質器の内部の燃焼器を開示している。熱エネルギーは、それらの間の壁を通した熱伝導により且つ熱交換器内におけるガスの加熱を通して提供される。改質器／燃焼器ユニットは、コンパクトであるが、それは、改質器のための熱保護を欠いている。国際公開第２０１８／１８９３７５号パンフレットの１１ページ１４～１８行に記述されているように、改質器がその長さの全てに沿って改質器触媒によって包囲されているため、燃焼器から改質器への熱輸送は、十分にある。しかし、積極的始動下では、改質器は、壁を通した熱伝導性によって対応して加熱され、改質器は、過熱による劣化に対して適切に保護されない。
燃焼器と改質器との間の壁を通した熱伝達は、Ｓｏｎによる、Ｓａｍｓｕｎｇに譲渡された韓国特許出願公開第２００６００６５７７９号明細書及び米国特許第８６１７２６９号明細書並びにＤｕ及びＫＲによる米国特許第９２３８７８１号明細書にも開示されており、後者は、改質器内に延びた燃焼器からの螺旋壁部分を開示している。改質器内に延びた同様の壁部分は、Ｋｏｒｅａ Ｍａｃｈ ａｎｄ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ Ｉｎｓｔに譲渡された韓国特許第１００９８８４７０号明細書に開示されている。
過熱に対する保護が国際公開第２０１６／００８４８６号パンフレットのシステムにおいて提供されており、この場合、コンパクトな燃料電池システムが燃焼器を含み、その排出ガスは、それを、蒸発された燃料に基づく合成ガスのその生成に必要な温度に加熱するために改質器の外壁に沿って流される。構成は、コンパクトであるが、エネルギー伝達は、最適化されない。例えば、さもなければ相当量のエネルギーを包含する、燃焼器からの放射エネルギーが利用されない。
米国特許第５９９８０５３号明細書は、放射エネルギー及び壁を通したガスからの熱エネルギー伝達の両方を開示している。熱エネルギーは、燃焼器によって包囲された改質器の外側円筒壁のみから供給される。
米国特許第５０１９４６３号明細書は、改質器の上流の燃焼器を有する燃料電池システムであって、加熱器の排出ガスが改質器の周りを案内され、排出パイプを通して且つ大気ガス出口を通して放出される、燃料電池システムを開示している。始動のために、ガスは、燃料電池の空気ポート及び冷却ジャケットを加熱するために弁によってパイプに選択的に案内される。ガスの選択的分流が存在するが、分流は、改質器の下流にあるため、それは、急速な積極的始動加熱下にある改質器を保護しない。
改質器の一方の側に沿った流れは、最適効率的ではない。Ｕｅｄａによる米国特許第６９３９５６７号明細書は、中空円筒管として形成された改質器の中心空洞の内部の中心管状燃焼器を有する燃焼器を開示している。燃焼器は、改質器が原燃料を改質のために受け取る改質器の第１の端部の遠位に設けられており、煙道ガスは、燃焼器チャンバの内部で第１の端部に向かって流れ、１８０度転換し、次に改質器壁に沿って改質器ガスと同じ方向に流れる。改質器ガス及び煙道ガスは、１８０度転換し、いずれも第１の端部に向かって流れ、そこで、改質されたガス及び燃焼排出ガスが放出される。煙道ガスは、改質されたガスの流れ方向に従うため、それは、改質器を通る改質器ガス流の一方の側でのみ改質器ガスを加熱する。したがって、それは、熱伝達に関して最適化されない。同様の構成は、Ｆｉｓｃｈｅｒによる米国特許出願公開第２０１３／０１９５７３６号明細書及びＦｕｊｉ ｅｌｅｃｔｒｉｃ Ｃｏ．に譲渡された特開平０７２２３８０１号公報に見出される。
米国特許第５９９８０５３号明細書は、排出ガスが、弁により、改質器を同様に含む燃料電池システムに又は室内のための加熱システムに選択的に案内され得る、燃料電池システムを開示している。ガスの選択的分流が改質器の上流に存在するが、それは、急速な積極的始動加熱下にある改質器を保護しない。
ＬＧ Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ Ｉｎｃ．による欧州特許第３３１１９１１Ａ１号明細書も、燃焼器が導入された燃料システムを開示している。
改質器を始動状況における過熱に対して保護する、より優れた方式を提供することが望まれるであろう。
また、特に自動車産業では、燃料電池システムのために絶え間なく最適化が要求されている。
本発明は、当技術分野における改善をもたらすことを目的とする。具体的には、燃焼器の排出ガスは、改質器を加熱するために効率的に利用されるが、燃料電池システムの始動中における改質器の熱保護を含む燃焼器／改質器ユニットを有する燃料電池システムを提供することを目的とする。この目的及びさらなる目的は、以下において且つ請求項において記載されるとおりの燃料電池システム、燃焼器／改質器ユニット及び方法を用いて達成される。
以下において記載されるように、コンパクト性にもかかわらず、改質器の熱保護を達成する一方、熱効率を最適化するための異なる原理が提示される。
燃料電池システムにおける使用のために、燃料電池のための合成ガスへの燃料蒸気の触媒変換のための触媒を有する改質器を含む燃焼器／改質器ユニットが提供される。動作時、それは、燃料電池への合成ガスの提供のために燃料電池のアノード側に導管接続されている。さらに、燃焼器は、触媒を加熱するために熱エネルギーを改質器に提供する。燃焼器は、アノード廃ガス若しくは燃料又は両方を燃焼させることによって煙道ガスを提供するように構成されている。一部の実用的実施形態では、燃焼器／改質器ユニットは、改質器の周りのハウジングも含む。任意に、燃焼器／改質器ユニットは、燃焼器を改質器の内部に配置することによってコンパクトに提供される。
熱保護のための第１の技術的解決策は、燃焼器からの排出ガスを、特に通常動作中に改質器を加熱するために改質器に、又は始動状況において、改質器を加熱し始める前に燃料電池スタックを加熱するために改質器を迂回する一方で熱交換器に選択的に案内するための弁システムが採用されている点で上述の従来技術の開示と異なる。本システム及び方法は、燃焼器からの熱が中間壁を通した熱伝導によって改質器に到達するコンパクトな燃焼器／改質器ユニットにおいて、特に有用である。
例えば、弁は、改質器壁に沿った流れと、燃焼器チャンバを出る流れとを切り替えるための開閉弁である。任意に、弁システムは、改質器の温度が調節され得るように、例えば弁の開口部を改質器への部分的流れのために調整することによって連続的に調節され得るように、燃焼器からの排出ガスを、改質器を部分的にのみ通過するように調節するように構成されている。煙道ガスの流れの残りの部分は、有利には、熱を冷却回路に伝達する熱交換器の下流に案内される。部分的迂回の漸次調節は、改質器が緩やかに加熱され、制御され得るため、始動状況において有用である。
積極的始動中における改質器の過熱を防止するために、改質器が燃焼器から少なくとも部分的に熱絶縁されていることが有利であることが見出された。例えば、改質器壁は、燃焼器壁から距離を置いて設けられている。
この理由のため、第２の技術的解決策は、必ずしもそうとは限らないが、有利には第１の技術的解決策と組み合わせて提供され、煙道ガスが改質器の制御された加熱のために流れる燃焼器と改質器との間の空間を含む。したがって、燃焼器壁は、熱を改質器内に直接伝導しない。
このような熱絶縁を追加的に調節するために、いくつかの実施形態は、改質器に沿った増大した空気流が改質器触媒を中心の燃焼器の高温の壁から熱的に絶縁するように、周囲空気が燃焼器と改質器との間の空間に沿って案内される空気流調節を含む。
第１及び第２の技術的解決策の様々な態様も、任意に、組み合わせて以下においてより詳細に説明される。
燃料電池のための選択肢
燃料電池システムは、燃料電池、通例、燃料電池スタックを含む。本明細書において、燃料電池という用語は、単一の燃料電池のため且つ複数の燃料電池、例えば燃料電池スタックのために使用される。
例えば、燃料電池は、高温プロトン電解質膜（ＨＴＰＥＭ）燃料電池とも呼ばれる高温プロトン交換膜燃料電池である。ＨＴＰＥＭ燃料電池は、ＨＴＰＥＭ燃料電池を低温ＰＥＭ燃料電池と区別する摂氏１２０度超で動作する。後者は、摂氏１００度未満の温度、例えば摂氏７０度で動作する。ＨＴＰＥＭ燃料電池の動作温度は、摂氏１２０～２００度の範囲、例えば摂氏１６０～１７０度の範囲である。ＨＴＰＥＭ燃料電池内の電解質膜は、鉱酸ベースのものであり、通例、ポリマーフィルム、例えばリン酸をドープされたポリベンズイミダソールである。ＨＴＰＥＭ燃料電池は、比較的高いＣＯ濃度に対して耐性があり、したがって改質器と燃料電池スタックとの間のＰｒＯｘ反応器を必要としない点で有利であり、したがって例えば自動車産業のために、コンパクトな燃料電池システムを提供する目的に即してシステムの全体的サイズ及び重量を最小限に抑える、単純、軽量且つ安価な改質器を用いることができる。
燃料電池は、例えば、自動車などの車両を駆動するための電気をもたらすために用いられる。生成された電気のためのバッファを提供するために、通例、燃料電池と電気接続したバッテリシステムが設けられている。
冷却材を用いて燃料電池の温度を調整するために燃料電池を通して冷却材を再循環させるための冷却回路が設けられている。通常動作中、冷却回路は、温度を安定した状態及び最適化された範囲内に保つために、燃料電池から熱を吸収している。例えば、燃料電池の温度は、摂氏１７０度であり、冷却材は、燃料電池の入口において摂氏１６０度の温度を有する。
触媒を有する改質器は、燃料電池において電気の生成のために用いられる合成ガスへの燃料の触媒変換のために用いられる。したがって、改質器は、燃料電池のアノード側に導管接続されている。改質器は、改質器壁を有する改質器ハウジングの内部に触媒を含む。
改質器内における触媒反応のために、提供された液体燃料は、蒸発器であって、その下流側で燃料蒸気導管によって改質器に導管接続された蒸発器内で蒸発される。蒸発器の上流側は、例えば、液体メタノール及び水の混合物を受け取るために液体燃料供給部に導管接続されている。
改質器を例えば摂氏２５０～３００度の範囲の適切な触媒変換温度に加熱するために、例えば摂氏３５０～４００度の範囲の温度における煙道ガスが燃焼器から提供される。
通常動作時、燃焼器からの煙道ガスは、改質器壁に沿って進み、それらを加熱する。煙道ガスから改質器壁への熱エネルギーの伝達後、残った熱エネルギーは、他の構成要素、例えば燃料電池の電気エネルギーを蓄積するために用いられるバッテリを加熱するため又は車両の車室を加熱するために利用することができる。
燃料電池システムの始動中、燃料電池は、定常状態の電気生成状態に到達するために加熱されなければならない。特に、車両における使用のために、始動手順は、高速でなければならない。この理由のため、燃焼器は、始動段階において強力に使用され、その熱を燃料電池に伝達する。
通例、これは、実際に、煙道ガスからの熱を、始動中、代わりに、燃料電池を通常動作に適した温度に加熱するための加熱流体として用いられる冷却サイクル内の冷却材に伝達することによって行われる。
実用的実施形態では、煙道ガス出口導管の下流側は、冷却材への熱エネルギーの伝達のために、煙道ガスから冷却回路内の冷却材への熱エネルギーの伝達のための熱交換器と流れ連通している。
一部の実用的実施形態では、液体燃料供給部は、メタノールを供給するためのメタノールリザーバと、水を供給し、且つ蒸発器の上流の混合点において水をメタノールと混合するための給水部とを含み、給水部は、燃焼器の煙道ガスから再循環される水を供給するように構成されている。
具体的実施形態では、水及びメタノールが混合点に供給され、水及びメタノールの混合物が蒸発器内で蒸発され、蒸発された混合物が燃料として改質器内に供給され、合成ガスに触媒反応され、それは、次に、オフガスを生成するために燃料電池のアノード側内に供給される。アノードからのオフガスは、燃焼器内に供給され、煙道ガスに燃焼され、典型的には触媒燃焼され、煙道ガスは、煙道ガスから水を凝縮させるための凝縮器内に供給される。
燃料電池の動作
上述されたように、急速始動は、燃焼器の積極的使用及び排出ガスの高温を必要とする。これは、高温における燃焼器の効率的な使用がいわゆるクリーンな燃焼を意味する点で有利であるが、それは、過熱による改質器の劣化のリスクを意味する。以下において、この問題に対する異なる技術的解決策が与えられる。
改質器の過熱を防止する第１の方法は、燃焼器チャンバと連通した迂回弁を設けることによって達成される。迂回弁は、煙道ガスの流れを、改質器壁に沿った流れと、煙道ガス出口導管を通して燃焼器チャンバを出る流れであって、それが改質器壁に沿って流れることを防止するために改質器壁を迂回する流れとの間で調節するように構成されている。迂回弁を動作させることにより、改質器壁に沿った流れと、改質器壁を迂回する流れとの間の煙道ガスの流れが調節される。
例えば、迂回弁により、煙道ガスの迂回量は、煙道ガス出口導管を通して燃焼器チャンバを出て、改質器壁を迂回するように案内される排出経路が選択的に確立される。したがって、煙道ガスの部分又は全てとなる迂回量が改質器壁に沿って流れることを防止される。
例えば、始動のために、迂回弁は、始動段階における煙道ガスの全て又はほとんどが改質器を迂回し、煙道ガスからの熱エネルギーが代わりに燃料電池を加熱するために利用される始動構成に設定される。これは、急速な始動手順をもたらす。始動後、迂回弁は、煙道ガスが改質器壁に沿って流れるように切り替えられる。
実用的実施形態では、煙道ガス出口導管の下流側は、冷却材への熱エネルギーの伝達のために、煙道ガスから冷却回路内の冷却材への熱エネルギーの伝達のための熱交換器と流れ連通している。燃焼器からの煙道ガスの半分超の迂回量、例えば煙道ガスの全て又は実質的に全てが始動状況で改質器を迂回し、燃料電池を通常動作温度に加熱するため、改質器ではなく、冷却材への煙道ガスの熱エネルギーの過半の伝達のために熱交換器に到達する。
次に、始動後、迂回弁は、通常動作構成に設定され、改質器を迂回するために閉鎖し、煙道ガスの全てを通常動作中の改質器触媒の加熱のために改質器壁に沿って流れさせる。
一部の実施形態では、迂回量は、燃料電池システムの始動中、燃焼器から改質器に伝達される熱エネルギー量を調節するために変更され得る。例えば、まず、燃料電池の通常動作温度に到達するまで、全ての煙道ガスに改質器を迂回させ、熱交換器に到達させる代わりに、少量の部分が、始動中、特に始動手順の末期の段階において改質器を穏やかに加熱するために用いられる。迂回弁が、改質器を迂回する煙道ガスの量に関して可変調整可能である場合、始動中に改質器を加熱するための温度プロファイルを精密に調節することができる。
原理的には、通常動作中に迂回量を提供し、調節することさえ可能である。
任意に、コンパクトな燃焼器／改質器ユニットの１つの方式を提供するために、改質器壁は、管状であり、且つ燃焼器壁を包囲している。しかし、これは、絶対に必要というわけではなく、燃焼器／改質器の横に並んだ構成又は改質器の２つの区分間に挟まれた燃焼器の構成も可能である。
燃焼器と改質器との間の空間を有する態様
このようなコンパクトな構成に関連して、改質器の過熱を防止する第２の方法が以下において説明され、以上において説明された、弁を用いることによって過熱を防止する第１の方法との組み合わせに適している。
この第２の方法では、燃焼器壁からの伝導熱からの熱絶縁のためのものであるが、煙道ガスを改質器に沿って案内するために用いられる、例えば、絶縁材料を充填された絶縁空間が改質器壁と燃焼器壁との間に設けられている。
任意に、空気、任意に周囲空気を、絶縁空間を通る空気の流れのために絶縁空間内に供給するための空気供給部が設けられている。例えば、空気流は、改質器の壁に沿ったものであり、改質器壁を燃焼器壁から絶縁するだけでなく、絶縁空間から熱も除去する。それは、改質器を、燃焼器壁からの放射によって加熱された際に冷却することさえできる。
有利には、改質器は、改質器壁及び改質器壁によって囲まれた触媒を含む。改質器壁は、管状であり、中心軸及び中心軸に沿って一方の方向に測定されたとき、改質器長Ｌを有する中空円筒を形成する内側円筒壁及び外側円筒壁を含む。中空円筒は、第１の端部及び第２の端部を含み、第１の端部は、第２の端部から改質器長Ｌだけ離間している。一部の実施形態では、燃焼器は、中空円筒として形成された改質器の中心空洞内に設けられている。
一部の態様では、燃焼器は、管状燃焼器壁を含む。有利には、改質器の内壁は、燃焼器壁を包囲しており、燃焼器壁から離間しており、これにより内壁と燃焼器壁との間の空間を提供し、燃焼器チャンバは、煙道ガス導管によって空間と流体流れ連通している。
ハウジングが改質器を囲んでおり、さらなる空間が改質器の外壁とハウジングとの間に提供される。空間及びさらなる空間は、第１の端部において接続前端部チャンバを通して相互接続されており、熱交換チャンバを形成する。円筒状改質器の反対側からの加熱は、加熱効率を増大させる一方、同時に熱的過負荷を防止する。
一部の態様では、改質器は、第１の端部における燃料蒸気のための入口及び第２の端部における合成ガスのための出口並びに第１の端部から第２の端部に平均して一方向性である、入口から出口への改質器流れ方向を含む。このような場合、空間内の煙道ガスの流れの方向は、改質器流れ方向と反対である。
動作のために、煙道ガスは、
－ 燃焼器チャンバから煙道ガス導管を通り、改質器の周りの熱交換チャンバの部分である空間内に流れ、
－ 次に、改質器の内側円筒壁に沿って（有利には燃焼器チャンバに再び入ることなく）改質器の第１の端部に流れ、内壁を通した熱伝導によって触媒を加熱するために煙道ガスから内壁への熱の伝達を生じさせ、
－ 次に、前端部チャンバを通してさらなる空間内に流れ、
－ 次に、外壁に沿って改質器の第２の端部に流れ、
－ 煙道ガス出口導管を通して燃焼器／改質器ユニットから出る。
特に、燃焼器が始動及び対応して積極的燃焼のために用いられる場合、燃焼器壁と内側円筒壁との間の空間は、改質器の過熱を防止する。
空間は、燃焼器壁と改質器壁との間の直接接触に対する絶縁を行うが、それは、燃焼器壁からの熱放射が改質器壁に到達することを可能にする。この熱放射は、改質器を過熱するリスクを伴うことなく熱エネルギー伝達を増大させる。
例えば、燃焼器は、オフガス又は燃料を燃焼器内に噴射するための噴射マニホールドを含み、噴射マニホールドは、放射エネルギーを主に第１の端部又はその付近において改質器に提供するために、第２の端部よりも改質器の第１の端部の近くに設けられている。第１の端部において、ほとんどのエネルギーが、ただし、改質器を過熱することなく、必要とされる。したがって、この第１の端部における放射エネルギーの追加が有利になる。
しかし、燃焼器から改質器への主要な熱伝達は、煙道ガスによる熱エネルギーの輸送によって達成される。
燃焼器と改質器の内側円筒壁との間の空間の内部の煙道ガスの流れは、改質器を通る改質器ガスの流れ方向と反対の方向におけるものであるのに対して、改質器の外側円筒壁とハウジングとの間にあるさらなる空間内の流れは、改質器内の改質器ガスの流れと同じ方向におけるものであることが指摘される。改質器内の改質器ガスは、乱流及び場合により螺旋経路にもさらされ、したがって、ガスに関する用語「方向」は、平均化された方向として理解されなければならないことが強調される。例えば、たとえ改質器の内部の流れが螺旋経路に沿う場合でも、それは、入口に向かう平均方向を変更することなく、平均して入口から出口への線に沿う。
一部の実施形態では、以上において説明されたとおりの迂回弁が設けられていない。このような実施形態では、燃焼器からの全煙道ガスが改質器の周りを案内され、これにより、煙道ガスは、改質器の外側円筒壁の外側におけるさらなる空間の下流において、煙道ガス出口導管を通して抜けることのみ可能である。具体的には、この目的のために、煙道ガスがハウジングと外側円筒壁との間のさらなる空間を迂回することを防止する一方、代わりに、煙道ガスを、常に改質器の周りを流れるように強制するための分離壁が燃焼器チャンバと煙道ガス出口導管との間及び空間と煙道ガス出口導管との間に設けられている。これらの実施形態は、迂回弁を有せずに提供される。しかし、他の実施形態は、上述されたように、このような迂回弁も含む。
以下の任意の有利な実施形態は、改質器への熱伝達のためにプロファイルを最適化するために有用である。例えば、煙道ガス導管は、燃焼器壁内に設けられている。任意に、燃焼器チャンバから熱交換チャンバへの煙道ガスの流れのための煙道ガス導管は、第２の端部から距離を置いて設けられており、距離は、Ｌの１０％～５０％の範囲であり、距離は、改質器の中心軸に沿って測定される。選択肢として、燃焼器チャンバから熱交換チャンバへの煙道ガスの流れのための煙道ガス導管は、Ｌの５％～６０％の範囲である長さにわたって延びており、長さは、改質器の中心軸に沿って測定される。任意に、距離及び長さの合計は、Ｌの１５％～８０％の範囲である。
一部の実施形態では、改質器は、第１及び第２の端部間並びに内側及び外側円筒壁間に延びた螺旋壁を含み、螺旋壁は、改質器を貫く螺旋流れ経路を規定する。螺旋壁は、改質器を貫く流れ経路の長さを、第１の端部から第２の端部までの距離に沿った直接の流れよりも長く延ばす。このような螺旋経路は、それが、改質器を通る２方向の逆の流れを作り出すことを必要とすることなく、改質器内の流れ経路をより長くする点で従来技術を上回る利点を有する。さらに、螺旋経路は、改質器内におけるガスの混合を改善する。
例えば、改質器触媒は、効率的な改質のために螺旋壁の巻回間に顆粒として提供されている。
任意に、燃焼器から改質器の壁への高温煙道ガスの放出の位置を調整することにより、加熱プロファイルを最適化することができる。任意に、２つ以上の煙道ガス導管が設けられており、複数の煙道ガス導管は、改質器内の温度プロファイルを最適化するために、改質器の長さに沿った異なる場所に設けられている。
水の再循環に関する態様
上述の実施形態に適用されるだけでなく、ＨＴＰＥＭ燃料電池のために以上において説明されたとおりのメタノール及び水の混合物など、燃料電池のために水を用いる燃料電池における一般原理として有用であるさらなる一般的な改善が以下において言及される。この改善では、燃料電池及び／又は燃焼器からの水が再循環される。
一部の実用的実施形態では、液体燃料供給部は、メタノールを供給するためのメタノールリザーバと、水を供給し、且つ蒸発器の上流の混合点において水をメタノールと混合するための給水部とを含み、給水部は、燃焼器の煙道ガスから再循環される水を供給するように構成されている。
例えば、給水部は、混合点から、蒸発器を通り、改質器を通り、燃料電池のアノード側を通り、燃焼器を通り、凝縮器を通り、及び混合点に戻る再循環回路の部分である。
任意に、再循環回路は、燃料電池のカソード側の出口からの水を追加するように構成されている。
具体的実施形態では、水及びメタノールが混合点に供給され、水及びメタノールの混合物が蒸発器内で蒸発され、蒸発された混合物が燃料として改質器内に供給され、合成ガスに触媒反応され、それは、次に、オフガスを生成するために燃料電池のアノード側内に供給される。アノードからのオフガスは、燃焼器内に供給され、煙道ガスに燃焼され、典型的には触媒燃焼され、煙道ガスは、煙道ガスから水を凝縮させるための凝縮器内に供給される。水は、サイクルを繰り返すために混合点に供給されて戻される。任意に、燃料電池のカソード側の出口からの水が再循環回路に追加される。
任意に、廃熱を利用するために、燃料電池システムは、冷却材から燃焼器の上流の空気への熱エネルギーの伝達のためのさらなる熱交換器を含む。これは、燃焼器チャンバに入る前に空気の温度を増大させるために用いられ、これは、燃料電池システムのエネルギー有効性を増大させる。
態様
以下において、相互に関係し、本明細書において言及された他の態様と組み合わせることができる多数の態様が説明される。
態様１．燃料電池システムのための燃焼器／改質器ユニットであって、燃焼器／改質器ユニットは、蒸気から燃料電池のための合成ガスへの燃料の触媒変換のための触媒を有する改質器と、改質器の周りのハウジングと、触媒を加熱するために熱エネルギーを改質器に提供するための燃焼器とを含み、
改質器は、触媒が間に配置された円筒状内壁及び円筒状外壁を含み、内壁及び外壁は、中心軸及び中心軸に沿って一方の方向に測定されたときの改質器長Ｌを有する中空円筒を形成し、中空円筒は、第１の端部及び第２の端部を含み、第１の端部は、第２の端部から改質器長Ｌだけ離間しており、
燃焼器は、アノード廃ガス若しくは燃料又は両方を燃焼させることによって煙道ガスを提供するように構成されており、改質器の内壁は、燃焼器壁を包囲しており、燃焼器壁から離間しており、これにより内壁と燃焼器壁との間の空間を提供し、燃焼器チャンバは、煙道ガス導管によって空間と流体流れ連通しており、
ハウジングは、改質器を囲んでおり、さらなる空間は、改質器の外壁とハウジングとの間に設けられており、空間及びさらなる空間は、第１の端部において接続前端部チャンバを通して相互接続されており、
燃焼器／改質器ユニットは、煙道ガス導管を通して燃焼器チャンバから空間内に入り、次に内壁を通した熱伝導によって触媒を加熱するため、煙道ガスから内部への熱の伝達のために、内側円筒壁に沿って、燃焼器チャンバに再び入ることなく改質器の第１の端部に至り、次に前端部チャンバを通してさらなる空間内に入り、次に外壁に沿って改質器の第２の端部に至り、煙道ガス出口導管を通して燃焼器／改質器ユニットから出る煙道ガスの流れのために構成されている、燃焼器／改質器ユニットにおいて、
改質器は、第１の端部における燃料蒸気のための入口及び第２の端部における合成ガスのための出口並びに第１の端部から第２の端部に平均して一方向性である、入口から出口への改質器流れ方向を含み、空間内の煙道ガスの流れの方向は、改質器流れ方向と反対であることを特徴とする、燃焼器／改質器ユニット。
態様２．燃焼器チャンバから熱交換チャンバへの煙道ガスの流れのための煙道ガス導管は、第２の端部から第１の導管距離だけ離間しており、第１の導管距離は、改質器長Ｌの１５％～５０％の範囲であり、第１の導管距離は、改質器の中心軸に沿って測定される、態様１に記載の燃焼器／改質器ユニット。
態様３．燃焼器チャンバから熱交換チャンバへの煙道ガスの流れのための煙道ガス導管は、改質器長Ｌの１０％～６０％の範囲である第１の導管長にわたって延びており、第１の導管長は、改質器の中心軸に沿って測定される、態様２に記載の燃焼器／改質器ユニット。
態様４．第１の導管距離及び第１の導管長の合計は、Ｌの２５％～８０％の範囲である、態様３に記載の燃焼器／改質器ユニット。
態様５．煙道ガス導管は、燃焼器チャンバ内の穿孔の第１のグループとして設けられている、態様１～４のいずれか１つに記載の燃焼器／改質器ユニット。
態様６．さらなる煙道ガス導管は、燃焼器チャンバ内の穿孔の第２のグループとして設けられており、さらなる煙道ガス導管は、煙道ガス導管よりも第１の端部の近くに配置されており、第１のグループ内の隣接した穿孔は、第１の間隔で相互に離間しており、第１及び第２のグループ間のグループ距離は、第１の間隔の少なくとも１０倍であり、さらなる煙道ガス導管は、煙道ガス導管と異なる総流路面積を有する、態様５に記載の燃焼器／改質器ユニット。
態様７．燃焼器は、噴射マニホールド又はオフガス若しくは燃料を燃焼器内に噴射することを含み、噴射マニホールドは、放射エネルギーを主に第１の端部において改質器に提供するために、燃焼器チャンバの内部において第２の端部よりも改質器の第１の端部の近くに設けられている、態様１～６のいずれか１つに記載の燃焼器／改質器ユニット。
態様８．煙道ガスが改質器を迂回することを防止し、代わりに、煙道ガスを、空間及びさらなる空間内に流れるように強制するための分離壁は、燃焼器チャンバと煙道ガス出口導管との間及び空間と煙道ガス出口導管との間に設けられている、態様１～７のいずれか１つに記載の燃焼器／改質器ユニット。
態様９．改質器は、第１及び第２の端部間並びに内側及び外側円筒壁間に延びた螺旋流れガイドを含み、螺旋流れガイドは、改質器を貫く流れ経路の長さを、改質器の中心軸に沿って測定されたときの第１の端部から第２の端部までの距離よりも長く延ばすために、改質器を貫く螺旋流れ経路を規定し、触媒は、螺旋流れガイドの巻回間に設けられている、態様１～８のいずれか１つに記載の燃焼器／改質器ユニット。
態様１０．態様１～７のいずれか１つに記載の燃焼器／改質器ユニットを動作させる方法であって、煙道ガス導管を通して燃焼器チャンバから空間内に入り、次に内側円筒壁に沿って、燃焼器チャンバに再び入ることなく、改質器の第１の端部に至り、次に前端部チャンバを通してさらなる空間内に入り、次に外壁に沿って改質器の第２の端部に至り、煙道ガス出口導管を通して燃焼器／改質器ユニットから出る煙道ガスの流れを生じさせることを含む方法において、改質器に、第１の端部における燃料蒸気のための入口及び第２の端部における合成ガスのための出口を設け、第１の端部から第２の端部に平均して一方向性である、入口から出口への流れ方向及び改質器流れ方向と反対の空間内の煙道ガスの流れの方向を生じさせることを含むことを特徴とする、方法。
態様１１．自動車における燃料電池システムのための、態様１～９のいずれか１つに記載の燃焼器／改質器ユニットの使用。
態様１２．燃料電池システムは、メタノール及び水の混合物である液体燃料を用いて摂氏１２０～２００度の範囲の温度で動作するように構成されたＨＴＰＥＭ燃料電池を含む、態様１１に記載の使用。
本発明は、図面を参照してより詳細に説明されることになる。
燃料電池システムの一例を示す。 コンパクトな燃焼器／改質器ユニットが定常状態動作になっている、弁を有する代替的実施形態を示す。 始動条件における代替的実施形態を示す。 燃料電池システムのためのフロー図を示す。 オフセットした煙道ガス導管を有する代替的実施形態を示す。 螺旋流れガイドを含む改質器を有するコンパクトな燃焼器／改質器ユニットを斜視図で例示する。 螺旋流れガイドを有する改質器の断面線描図である。
図１は、燃料電池１６、通例、燃料電池スタックと、燃焼器７及び改質器６を含む燃焼器／改質器ユニット１０とを有する燃料電池システム１を示す。燃焼器７は、改質器６を加熱するための熱エネルギーを有する煙道ガスを生成するための燃焼器チャンバ７ａを含む。燃焼器チャンバ７ａの内部には、通例、燃焼器触媒が設けられているが、簡潔にするために、それは、図１及び図２に示されていない。
例えば、燃焼器７は、改質器６が内部に配置された、熱交換チャンバ１０ｂの２つの層間に挟まれている。
代替的に、燃焼器７は、円筒形状のものであり、内部空洞及びリング状断面を有する中空管として形成された円筒管状の熱交換チャンバ１０ａによって包囲されている。特に、円筒構成は、コンパクトであり、これは、空間が十分にない自動車においてそれを用いるときに有利である。
円筒状改質器６は、内側円筒壁６ｃ及び内側円筒壁６ｃと同軸である外側円筒壁６ｄを含む改質器壁６ｂの内部に設けられている。
空気入口３１が空気流３２を燃焼器チャンバ７ａ内に提供する。オフガス入口３及び噴射マニホールド４を通して、燃料電池１６のアノードからのオフガス３ａが燃焼器チャンバ７ａに入り、オフガスは、燃料電池１６内での反応後でも燃料残存物を含有するため、燃焼器７内で燃料として用いられる。燃焼器チャンバ７ａ内での燃焼からの煙道ガス１３ａは、熱交換チャンバ１０ａ内に流れる。
相当の熱を包含するため、煙道ガス１３ａは、改質器６の壁６ｂの外側を、それらに沿って流れることによって加熱する。壁６ｂ、典型的な金属壁を通した熱エネルギーの伝導により、煙道ガス１３ａからの熱エネルギーは、改質器壁６ｂによって囲まれた空間の内部の触媒６ａに伝達される。
改質器６内の加熱された触媒６ａは、水が投入供給部１９から供給され、メタノールがメタノール投入弁２０を通して供給された混合点３８の下流に配置された蒸発器２８から水及びメタノールの混合物を受け取る。混合物は、円筒状改質器６の第１の端部４０ａにおける入口２４ａを通して改質器６に入る。改質器６内において、混合物は、触媒作用を受けて合成ガスになり、合成ガスは、円筒状改質器６の第２の端部４０ｂにおける出口２４ｂを通して改質器６を出て、そこから燃料電池１６のアノード内に供給される。カソードは、酸素を提供するための圧縮機１７から空気を供給される。
図１に示されるように、燃焼器チャンバ７ａの壁７ｂは、改質器壁６ｂに当接しておらず、特に改質器６の内壁６ｃに当接しておらず、その間において、燃焼器チャンバ壁７ｂから改質器壁６ｂへの直接の熱伝導を絶縁し、防止する空間１０ｂが設けられている。これは、有利には、改質器６の過熱を防止する。
一部の従来技術とは対照的に、改質器６は、改質器ガスを円筒状改質器６の第１の端部４０ａに向かう逆の流れに向け直す第２の段を有しない。代わりに、平均化された改質器の流れは、矢印によって指示されるように、第１の端部４０ａから改質器６の第２の端部４０ｂに一方向性である。
燃焼器７の内部の煙道ガス１３ａは、第２の改質器端部４０ｂに向かう方向を有し、その後、分離壁５２における煙道ガス導管１２を通して熱交換チャンバ１０ａに入る。
分離壁５２は、改質器の第２の端部４０ｂにおいて設けられており、堅固であり、燃焼器チャンバ７ａを包含しており、内壁６ｃによって区切られた中空チャンバにわたって広がっている。分離壁５２は、燃焼器７及び熱交換チャンバ１０ａの上流部分を煙道ガス出口導管９から且つ煙道ガスチャンバ１３から分離しており、これにより、煙道ガスが煙道ガスチャンバ１３ａに到達するための唯一の選択肢は、改質器６の周りの流れによるものになる。図１に例示されるように、熱交換チャンバ１０ａの上流端部は、おおよそ改質器６の下流の第２の端部４０ｂにある。
煙道ガス１３ａが燃焼器チャンバ７ａの端部における煙道ガス導管１２を通して熱交換チャンバ１０ａに入る際、それは、方向を、改質器６の第１の端部４０ａに向かう、内側円筒壁６ｃに沿った熱交換チャンバ１０ａ内における反対方向の逆の流れに変更する。これは、燃焼器チャンバ７ａ内の流れと比べると反対方向であり、改質器６内の改質器ガスの方向と反対である。第１の端部４０ａに到達した際、煙道ガス１３ａは、改質器６の第１の端部４０ａの周りを流れ、ハウジング３９内において、方向を、燃焼器チャンバ７ａ及び改質器６内の流れと平行であり、同じ方向の改質器６の外側円筒壁６ｄに沿った流れにもう一度変更する。
煙道ガス１３ａから改質器６への熱エネルギーの伝達後、改質器６の第２の端部４０ｂに到達すると、煙道ガス１３ａは、第２の端部４０ｂにおいて煙道ガス導管９を通して熱交換チャンバ１０ａから煙道ガスチャンバ１３内に抜ける。
この構成の利点は、内側円筒壁６ｃからだけでなく、外側円筒壁６ｄからも改質器６内における触媒反応のための熱伝達があり、これにより、たとえ改質器が比較的大きい直径を有する場合でも、改質器６の内部の反応が両側からより均一に加熱されることを可能にすることである。内側円筒壁６ｃのみ又は外側円筒壁６ｄのみが加熱される場合、熱伝達は、最適でない。
改質器の一方の側のみが加熱される従来技術の構成では、螺旋壁構造によって燃焼器の壁を改質器内に延ばすことにより、十分な熱の不足が改善されるように試みられた。しかし、この従来技術の原理は、燃焼器の壁が、金属壁を通した熱伝導によって熱を改質器内に案内することを意味する。これは、さもなければ熱伝達が積極的になりすぎるため、燃焼器が穏やかな熱においてのみ用いられることを必要とする。このため、従来技術では、燃焼器を高い効率で用いることができず、これによりクリーンな燃焼が妨げられる。本発明では、この不利点が克服された。
全体として、例示された実施形態と従来技術とを比較すると、改質器壁６ｂに沿って流れる煙道ガス１３ａの流れを通した間接的な熱伝達は、直接、金属壁を通した燃焼器壁７ｂから改質器壁６ｂへの熱伝達よりも穏やかな加熱をもたらす一方、同時に熱が内側円筒壁６ｃ及び外側円筒壁６ｄの両方に伝達されるため、大きい最適化された総熱量を提供する。
任意に、燃焼器壁７ｂを通した燃焼器７からの放射エネルギーが効率を増大させるために追加される。
任意に、燃料電池１６の上流の冷却回路２２内の冷却された冷却材は、煙道ガスチャンバ１３の下流の熱交換器１４内における熱交換によって煙道ガス１３ｂからさらなる熱エネルギーを受け取る。
燃料電池１６のカソードから、接続３３を通して、空気及び水蒸気が煙道ガスチャンバ１３に入り、冷却液がポンプ１５によって送り出される冷却回路２２内における冷却材への熱エネルギーの伝達のために熱交換器１４に到達する前に煙道ガス１３ａと混合する。
燃料電池１６からのさらなる熱エネルギーの吸収によって燃料電池１６を冷却した後、冷却材は、さらなる熱交換器１８に入り、熱は、それを通して、車両内の他の構成要素、例えばバッテリ又は車室を加熱するために利用される。
定常状態動作中におけるＨＴＰＥＭ燃料電池スタックのための百分度による典型的な温度：
燃料電池：摂氏１７０度
冷却液：摂氏１６０度
改質器内の触媒：摂氏２８０度
煙道ガス：摂氏３５０～４００度。
任意に、始動状況では、同じ燃焼器７を初期加熱燃焼器として用いることができる。この場合、メタノールは、メタノール入口２を通して、対応するメタノール投入弁２１から受け取られ、メタノール噴射ノズル５を通して燃焼器チャンバ７ａ内に注入される。燃焼、通例、燃焼器触媒による触媒燃焼のために、空気３２が空気入口３１を通して入る。
煙道ガスは、煙道ガス１３ａが燃焼器チャンバ７ａを抜け、改質器壁６ｂに接近する位置において最大量の熱を内側円筒壁６ｃに伝達する。徐々に、煙道ガス１３ａは、内側円筒壁６ｃに沿って第１の端部４０ａに向かって流れる間にその温度を低下させる。しかし、これは、必ずしも第１の端部４０ａにおける内側円筒壁６ｃが最小総量の熱を受け取ることを意味するわけではない。これは、燃焼器チャンバ７ａ内の温度がノズル５において最も高いため、特に第１の端部４０ａにおいて、燃焼器壁７ｂからの放射エネルギーが内側円筒壁１１ｃに追加されるためである。
さらなる発展形態が図２ａ及び図２ｂに示されており、後者は、説明を容易にするために燃料電池システムの部分のみを示す。アクチュエータ１１によって調節される閉鎖部材８ａを有し、始動状況において改質器６が迂回されるように、煙道ガス１３ａを煙道ガスチャンバ１３内に誘導するために用いられる迂回弁８に特に注目する。
図２ａにおけるシステムは、弁８が閉鎖されており、分離壁５２の代用になっているため、図１におけるシステムと同様の状況を示す。本実施形態では、図２ａは、定常状態動作中の構成を示し、図２ｂは、始動状況を示す。
図２ｂに示されるように、迂回弁８の閉鎖部材８ａは、閉鎖部材８ａが弁座８ｂから引き抜かれており、迂回弁８が完全に開放した構成にされており、これにより、燃焼器チャンバ７ａは、燃焼器チャンバ７ａから煙道ガスチャンバ１３への煙道ガス１３ａの流れのために煙道ガスチャンバ１３に接続されている一方、改質器６を包含する熱交換チャンバ１０ａを迂回している。
始動状況では、メタノール２ａがメタノール入口２を通して受け取られ、メタノール噴射ノズル５を通して燃焼器チャンバ７ａ内に注入される。燃焼、通例、燃焼器触媒による触媒燃焼のために、空気３２が空気入口３１を通して入る。
図示され、説明されたように、燃焼器壁７ｂは、改質器壁６ｂに当接していないが、絶縁空間１０ｂがそれらの間に設けられており、燃焼器チャンバ壁７ｂから改質器壁６ｂへの直接熱伝導を防止する。選択肢として、改質器６を燃焼器７の熱からさらに保護するために、空気迂回オリフィス４２を通る迂回空気流４２Ａを確立することができ、空気入口３１から、燃焼器壁７ｂと内側改質器壁６ｂとの間の絶縁空間１０ｂ内の燃焼器チャンバ７ａの外側に沿った空気流４２Ａを作り出す。空気流４２Ａは、改質器６を燃焼器チャンバ７の高温の燃焼器壁７ｂからさらに絶縁するだけでなく、潜在的に改質器壁６ｂから熱も除去する。例示された実施形態では、迂回空気流４２Ａは、弁８を通して熱交換チャンバ１０ａを出て、煙道ガスチャンバ１３内の煙道ガス１３ａと混ざり合う。任意に、迂回オリフィスは、迂回空気流の調節のために閉鎖され得る。
任意に、迂回弁８を部分的にのみ開放することが可能であり、この場合、閉鎖部材８ａは、弁座８ｂから若干引き抜かれるのみである。この場合、煙道ガス１３ａの部分は、熱交換チャンバ１０ａを通過し、別の部分は、迂回弁８を通過する。これは、改質器６及びその触媒６ａの温度を調整する一方、その過熱を防止するために有用である。例えば、始動状況では、迂回弁８は、最初に、燃料電池１６の積極的で急速な加熱のために完全に開放しており、その後、構成要素が通常の定常状態の燃料電池動作に入るために十分に高い温度到達するまで改質器６を徐々に緩やかに加熱するために迂回弁８の部分的閉鎖が行われ、迂回弁８は、閉鎖される。
原理的には、燃料電池システムの定常状態動作中にも改質器６への熱伝達を例えば連続的に調節し、最適化するために、迂回弁８を用いることが可能である。
図３は、燃料電池システムを通る流れの一部を示す。メタノールタンク２３から、メタノール２ａが、混合点３８において給水部１９からの水と混合されるためにメタノール投入弁２０を通して流れる。混合点３８の下流の蒸発器２８内で蒸発した後、蒸発した空気／メタノール混合物は、合成ガスへの触媒変換のために入口２４ａを通して改質器６内に供給され、合成ガスは、出口２４ｂを通して改質器６を出て、燃料電池１６のアノード側内に供給される。
電気を提供するための燃料電池内における触媒反応後、部分的に変換された合成ガスは、オフガスとして燃料電池のアノード側を抜け、オフガスは、燃焼器オフガス入口３を通して燃焼器チャンバ７ａに入り、燃焼器７内で燃料として用いられる。空気が空気入口３１を通して燃焼器７に提供される。
次に、図３を参照する。図２に示すように、弁８が開放しているとき、燃焼器チャンバ７ａ内の触媒変換された合成ガス／空気混合物は煙道ガス１３ａとして燃焼器から弁８を通して煙道ガスチャンバ１３内に抜け、図３に示されるように、混合点３３においてカソードからの水蒸気及び残りの空気と混合する。高温の混合物は、煙道ガスチャンバ１３を出て、熱交換器１４内で熱を冷却回路２２内の液体に伝達する。次に、蒸気は、凝縮器２７内で凝縮され、水は、改質器６に入る前に混合点３８においてメタノール２ａと混合するために再循環される。
弁８が開放しているとき、熱交換チェンジャ１０ｂを通る流れに対する抵抗のため、煙道ガスのごくわずかな部分のみが改質器６の周りをたどることになる。しかし、図２ａに示されるように、弁８が閉鎖されている場合、燃焼器７ａからの煙道ガスは、熱交換チャンバ１０ａ内に押し込まれて改質器６を周り、改質器６から出口導管９を通して煙道ガスチャンバ１３内に出る。完全な閉鎖と開放との間の弁８の任意の中間位置では、熱交換チャンバ１０ａを通して流れ、改質器６を出る煙道ガスの対応する部分と、燃焼器７ａから煙道ガスチャンバ１３内に出る別の部分とが存在することになる。
図３の例示された例では、カソードからの蒸気及び煙道ガス１３ａは、燃焼器から直接又は改質器６への熱伝達後に再循環され、凝縮器２７の下流の混合点３８において合成ガスのその後の生成のためにメタノールと混合されることに留意されたい。これは、燃料電池の水サイクルが閉回路であることを意味する。
一次冷却回路２２内では、冷却材ポンプ１５によって送り出される冷却材の温度を調整するために、燃料電池ラジエータ（ＦＣラジエータ）が用いられる。
任意に、他の機器の温度を調整するため、例えば、車両内のバッテリ３７を加熱及び／若しくは冷却するため又は車両の車室を加熱するための、冷却器２６を通る二次冷却回路３５が設けられている。図示のように、加熱又は冷却の目的のために、一次冷却回路２２と二次冷却回路３５との間の熱エネルギー交換のための熱交換器１８が設けられている。ポンプ３６によって送り出される、二次冷却回路３５内の冷却材からの熱は、バッテリ３７を、例えば、始動中に加熱され、定常状態動作中に冷却されるように、有利な固定温度に維持するために、対応する熱交換器１８を通して伝達される。
任意に、さらなる冷却回路は、例えば、車両内の車室加熱のために、さらなる熱交換器１８ａを通して熱エネルギーを一次冷却回路２２と交換する。
燃焼器７に入る前に空気を予熱するために、燃焼器７の上流の熱交換器３０が用いられる。これは、立ち上がり速度を増大させるために且つ燃焼器７の有効性を増大させるためにも有利である。空気は、圧縮機１７からの空気の温度調整をもたらすために、燃料電池１６のカソード側の上流の異なる熱交換器２９でも加熱される。
図１及び図２ａを考慮すると、第１の端部４０ａにおいて、煙道ガス及び第１の端部４０ａにおける燃焼器壁７ｂからの放射熱の組み合わせによって伝えられる熱の量と比較した、第２の改質器端部４０ｂにおいて直接の燃焼器ガスから伝えられる熱の量は、図４ａに関して説明されるとおりの構成を用いてより良好に調整することができる。
この場合、燃焼器チャンバ７ａからの煙道ガス１３ａのための煙道ガス導管１２は、改質器６の第２の端部４０ｂまで距離４５を置いた円筒状燃焼器壁７ｂ内の複数の開口部１２’として設けられており、これにより、煙道ガス１３ａは、改質器６の第２の端部４０ｂの遠位において熱交換チャンバ１０ａに入る。正確な構成に応じて、距離２５が調整される。また、改質器６の中心軸に沿った煙道ガス導管１２の延長２６は最適化のために調整することができる。
多数の開口部の代替として、単一の開口部１２’、例えば円筒軸に沿って測定したときに距離２６にわたって延びたスリット開口部が煙道ガス導管内で用いられ得るであろう。例えば、単一の開口部は、螺旋状スリットである。このとき、距離２５は、開口部の場合と同様に、すなわち改質器６の中心軸に沿って測定されたときに第２の端部に最も近い開口部の位置から測定される。
さらなる代替として、煙道ガス導管１２の役割を果たす開口部１２’を有するいくつかのゾーンが最適化のために第１の端部４０ａと第２の端部４０ｂとの間に配置され得る。図４ｄに、煙道ガス導管１２が、離間したさらなる煙道ガス導管１２Ａで補完された一例が示されている。
図４ａの例示された図では、燃焼器端部壁７ｃは、改質器６の第２の端部４０ｂに設けられており、分離壁５２と一体になっている。しかし、図４ｂに示されるように、このようになっていなくてもよく、この図では、燃焼器７の端部壁７ｃは、改質器６の第２の端部４０ｂにおける分離壁５２の遠位にある。
任意に、燃焼器端部壁７ｃは、図４ｃに示されるように、煙道ガス導管１２の端部に設けられている。例えば、燃焼器端部壁７ｃは、煙道ガス導管１２の端部を形成する。
燃焼器チャンバ７ａ及び空間１０ｂは、密閉され、煙道ガス導管９から分離されており、これにより、煙道ガス１３ａは、煙道ガス導管９を通して煙道ガスチャンバ１３内に流れる前に、前端部３０において改質器６を周り、外側円筒壁とハウジング３９との間のさらなる空間１０ｃを通して流れなければならないことに留意されたい。
しかし、煙道ガス導管１２が改質器６の第２の端部４０ｂからオフセットした構成は、弁８を有する図２の実施形態と組み合わせることができる。
燃焼器／改質器ユニットの一例は、図５ａに網掛けの半透明図で、及び図５ｂに線描図で示されている。噴射マニホールド４は、示されていないが、任意に、図１及び図２のものと同様であり、図５に示されるとおりの燃焼器チャンバ７ａ内に挿入されている。また、燃焼器チャンバ７ａの内部には、通例、例えば顆粒の形態の燃焼器触媒が設けられている。しかし、それは、簡潔にするために図示されていない。
改質器６の内部では、螺旋流れガイド４４が改質器ガスを改質器６内において内側円筒壁６ｃと外側円筒壁６ｄとの間で螺旋運動するように強制する。改質器の内部のガスの平均化された流れ方向は、ガスの螺旋状の動きにも関わらず、入口２４ａから出口２４ｂに一方向性であることに留意されたい。
図５ｂにより詳細に示されるように、燃焼器チャンバ７内の煙道ガス１３ａは、例示された図では、改質器６の全長Ｌの一部、例えば５％～５０％の範囲である、煙道ガス導管１２の長さ２６にわたって分布した複数の開口部１２’からなる煙道ガス導管１２を通して燃焼器チャンバ７ａを抜ける。
煙道ガス導管１２は、改質器６の第２の端部４０ｂから距離２５を置いて設けられており、距離２５は、通例、Ｌの１０～６０％程度のものである。
全長２５＋２６は、通例、Ｌの８０％未満であり、通例、Ｌの１５％超である。
煙道ガス１３ａが煙道ガス導管１２を通して燃焼器チャンバ７ａを出ると、煙道ガス１３ａは、熱交換チャンバ１０ａ内において燃焼器壁７ｂの外側と改質器６の内側円筒壁６ｃとの間の空間１０ｂ内で運動する。改質器６の内側円筒壁６ｃに沿って流れる間、煙道ガス１３ａは、熱を内側円筒壁６ｃに伝達し、円筒状の高温燃焼器壁７ｂから新たな熱も吸収する。さらに、放射エネルギーが燃焼器壁７ｂから改質器６の内側円筒壁６ｃに伝達される。したがって、燃焼器７と改質器６との間の熱伝達は、複雑である。
燃焼器壁７ｂの外側と改質器６の内側円筒壁６ｃとの間の空間１０ｂ内の熱交換チャンバ１０ａ内の煙道ガス１３ａは、改質器６の第１の端部４０ａに向かって流れ、環状の煙道ガス前端部チャンバ５０内で方向を変更し、熱交換チャンバ１０ａ内において、ハウジング３９と改質器６の外側円筒壁６ｄとの間のさらなる空間１０ｃ内で改質器６の第２の端部４０ｂに向かって流れ続ける。改質器６の第２の端部４０ｂにおいて、煙道ガス１３ａは、煙道ガス出口導管９を通して煙道ガスチャンバ１３に流れる。
プローブ４７が改質器６内の温度を監視するために用いられ、別のプローブ４８が燃焼器７内の煙道ガス１３ａの温度を監視するために用いられる。
可能な例示的寸法は、以下のとおりである。
－ 改質器の直径：５０～２００ｍｍ
－ 改質器長：３００～１０００ｍｍ
－ 燃焼器の直径：改質器の直径の２０～４０％
－ 熱交換チャンバ１０ａの幅：１～４ｍｍ
－ 燃焼器の壁及び／又は改質器の壁の厚さ：０５～１．５ｍｍ（通例、金属）
図５の実施形態は、以下の様々な因子の相互影響を含む。
－ 燃焼器壁７ｂと改質器６の内側円筒壁６ｃとの間の空間１０ｂ、
－ 内側円筒壁６ｃに沿った煙道ガス１３ａの流れのための燃焼器壁７ｂと改質器６の内側円筒壁６ｃとの間の空間１０ｂ内の熱交換チャンバ１０ａ、
－ 改質器６の第１の端部４０ａを周り、改質器６の外側円筒壁６ｄに至り、外側円筒壁６ｄとハウジング３９との間のさらなる空間１０ｃ内に入る熱交換器チャンバ１０ａの延長、
－ 煙道ガスが燃焼器チャンバ７ａを出る煙道ガス導管１２の配設。煙道ガス導管１２は、改質器６の第１及び第２の端部４０ａ、４０ｂ間及び改質器６の中心軸４３に沿って測定したときに第２の端部４０ｂの遠位に設けられている、
－ 改質器６の内部の螺旋流れガイド４４。
燃焼器壁７ｂと改質器６の内側円筒壁６ｃとの間の空間１０ｂは、燃焼器７による改質器６の過熱を防止する。しかし、十分な熱エネルギーが燃焼器７から改質器６に伝達されることは、依然として安全防護対策を必要とする。これは、特に、改質器６の内部の改質器ガスの流れ経路を延ばす螺旋流れガイド４４の場合に当てはまる。螺旋流れガイド４４は、それが、改質器６をコンパクトに維持しつつ、改質のための有効性を増大させるために利点となるが、他方では、第１の端部４０ａから改質器の第２の端部４０ｂへの直線状経路よりも多くの熱エネルギーの要求を意味する。過熱を生じさせることなく熱エネルギーの伝達を増大させるために、煙道ガス１３ａは、内側円筒壁６ｃ及び外側円筒壁６ｄの両方に沿って案内され、中空円筒状改質器の両側からの熱エネルギーの伝達をもたらす。入口２４ａから出口２４ｂへの一方向性経路間において、改質器６の内部のガスは、両側から加熱される。さらに、温度プロファイルは、煙道ガス導管１２を改質器６の第１及び第２の端部４０ａ、４０ｂ間並びに第２の端部４０ｂの遠位に位置付けることによって最適化することができる。煙道ガス導管１２の位置のこの調整により、且つ任意に１つ以上のさらなる煙道ガス導管により、熱エネルギーの要求が最も高い、第１の端部４０ａの付近の改質器６の上流部分では、より多くの熱エネルギーが提供され得るのに対して、ほとんどのガスがすでに改質されたため、エネルギー要求がより少ない、改質器６の第２の端部４０ｂでは、より少ない熱エネルギーが提供される。しかし、第１の端部におけるエネルギーの供給は、燃焼器壁７ｂからの放射エネルギーとバランスをとられなければならない。なぜなら、これも、燃焼器マニホールドが設けられており、燃焼反応が開始する第１の端部において最も高いからである。したがって、様々な因子は、密接な相互影響を有し、最適化のために相乗効果を共通に生じさせる。
しかし、たとえ燃焼器／改質器システム、例えば従来技術における燃焼器／改質器システムにおいて個々に用いられる場合でも、これらの因子は、全ての他の上述の因子と共に共通に用いられないにもかかわらず、同様に改善をもたらし得る。
１ 燃料電池システム
２ 燃焼器７のためのメタノール入口
２ａ メタノール入口２からチャンバ７ａへのメタノールの流れ
３ 燃料電池１６のアノードからのオフガスのための燃焼器入口
３ａ アノードオフガス
４ オフガス又は燃料を燃焼器７内に噴射するための噴射マニホールド
５ メタノール噴射ノズル
６ 改質器
６ａ メタノールを水素に改質する、メタノールから水素へのための改質器６内の触媒
６ｂ 改質器壁
６ｃ 改質器の内側円筒壁
６ｄ 改質器６の外側円筒壁
７ 燃焼器
７ａ 燃焼器チャンバ
７ｂ 燃焼器壁
７ｃ 燃焼器端部壁
８ 迂回弁
３９ａ 迂回弁８の閉鎖部材
９ 煙道ガス出口導管
１０ 燃焼器／改質器ユニット
１０ａ 燃焼器壁７ｂと内側改質器壁６ｃとの間の熱交換チャンバ
１０ｂ 燃焼器壁７ｂと内側改質器壁６ｃとの間の空間
１０ｃ ハウジング４３と外側改質器壁６ｄとの間のさらなる空間
１１ 迂回弁８のためのアクチュエータ
１２ 燃焼器チャンバ７ａから交換チャンバ１０ａ内への煙道ガス導管
１２’ 煙道ガス導管１２内の開口部
１２Ａ さらなるガス導管
迂回１３ 煙道ガスチャンバ
１３ａ 煙道ガス
１４ 煙道ガス１３ａと冷却回路２２との間の熱交換のための熱交換器
１５ 冷却ループ２内の液体のための循環ポンプ
１６ 燃料電池
１７ 空気圧縮機
１８ 例えば、バッテリの加熱のための補助熱交換器
１３９ａ 例えば、車室又は他の機器の加熱のための補助熱交換器
１９ 改質器のための水投入供給部
２０ 改質器のためのメタノール投入弁
２１ 始動燃焼器２０のためのメタノール投入弁
２２ 燃料電池のための一次冷却回路
２３ メタノールタンク
２４ａ 合成ガス生成のためのメタノール／水混合物のための改質器入口
２４ｂ 合成ガスのための改質器出口
２５ 冷却ループラジエータ
２６ バッテリ冷却器
２７ 凝縮器
２８ 改質器のためのメタノール／水混合物を蒸発させるための蒸発器
２９ カソードのための空気を予熱するための熱交換器
３０ 燃焼器７のための空気を予熱するための熱交換器
３１ 燃焼器７のための空気入口
３２ 空気入口３１から燃焼器チャンバ７ａへの空気流
３３ カソードからの空気及び蒸気を煙道ガス１３ａに混合するための接続
３４ 膨張容器
３５ バッテリ３７及び他の目的のための二次冷却回路
３６ バッテリ冷却回路３５のためのポンプ
３７ バッテリ
３８ メタノール及び水のための混合点
３９ ハウジング
４０ａ 改質器６の第１の端部
４０ｂ 改質器６の第２の端部
４１ 燃焼器チャンバ７ａの端部から交換チャンバ１０ａ内への煙道ガス導管
４２ 迂回オリフィス（任意）
４２Ａ 迂回空気
４２ メタノール及び水混合物のための蒸発器
４３ 改質器６の中心軸
４４ 螺旋流れガイド
４５ 煙道ガス導管４１から改質器６の第２の端部４０ｂまでの距離
４６ 煙道ガス導管４１の延長
４７ 改質器６内のセンサプローブ
４８ 燃焼器７内のセンサプローブ
４９ 改質器６の長さＬ
５０ 煙道ガス前端部チャンバ
５２ 熱交換チャンバ１０ａの空間１０ｃを煙道ガス出口導管９から分離する分離壁

Claims (21)

  1. 燃料電池システムであって、
    燃料電池（１６）、
    冷却材を用いて前記燃料電池（１６）の温度を調整するために前記燃料電池（１６）を通して前記冷却材を再循環させるための冷却回路（２２）、
    改質器壁（６ｂ）によって囲まれた触媒（６ａ）を含み、且つ燃料蒸気を合成ガスに触媒変換するように構成された改質器（６）であって、前記燃料電池（１６）への合成ガスの提供のために前記燃料電池（１６）のアノード側に導管接続されている、改質器（６）、
    液体燃料を蒸発させるように構成されており、且つ前記改質器への前記蒸発された燃料の提供のために前記改質器（６）に導管接続された蒸発器（２８）、
    液体燃料を前記蒸発器に提供するために前記蒸発器に導管接続された液体燃料供給部（２、１９）、
    燃焼器壁（７ｂ）の内部の燃焼器チャンバ（７ａ）を含む燃焼器（７）であって、前記燃焼器チャンバ（７ａ）は、アノード廃ガス若しくは燃料又は両方を燃焼させることによって煙道ガス（１３ａ）を提供するように構成されており、前記燃焼器チャンバ（７ａ）は、前記改質器壁（６ｂ）を通した熱伝達によって前記触媒（６ａ）を加熱するため、前記煙道ガス（１３ａ）から前記改質器壁（６ｂ）への熱の伝達のための前記燃焼器チャンバ（７ａ）から前記改質器壁（６ｂ）への且つそれに沿った前記煙道ガス（１３ａ）の流れのために前記改質器壁（６ｂ）と流体流れ連通している、燃焼器（７）
    を含む燃料電池システムにおいて、
    迂回弁（８）であって、前記燃焼器チャンバ（７ａ）と連通しており、且つ前記煙道ガス（１３ａ）の流れを、
    ａ）前記改質器壁（６ｂ）に沿った流れと、
    ｂ）煙道ガス出口導管（９）を通して前記燃焼器チャンバ（７ａ）を出る流れであって、それが前記改質器壁（６ｂ）に沿って流れることを防止するために前記改質器壁（６ｂ）を迂回する流れと
    の間で調節するように構成された迂回弁（８）を含むことを特徴とする、燃料電池システム。
  2. 前記煙道ガス出口導管（９）は、その下流側において、前記冷却材への熱エネルギーの伝達のための、前記煙道ガス（１３ａ）から前記冷却回路（２２）内の前記冷却材への熱エネルギーの伝達のための熱交換器（１４）と流れ連通しており、前記迂回弁（８）は、前記燃料電池システムの始動中の始動構成状態と前記始動後の通常動作状態との間で変化するように構成されており、始動構成における前記迂回弁は、前記燃料電池を通常動作温度まで加熱するために、前記煙道ガス（１３ａ）の熱エネルギーの過半を前記冷却材に伝達し、且つ前記改質器（６）に伝達しないように、前記燃焼器からの前記煙道ガス（１３ａ）の半分超の迂回量を、前記改質器（６）を迂回させ、且つ前記熱交換器（１４）に到達させるように構成されており、前記通常動作状態における前記迂回弁（８）は、前記改質器（６）の前記迂回を閉鎖し、且つ前記煙道ガス（１３ａ）を、前記始動後の前記触媒（６ａ）の加熱のために前記改質器壁（６ｂ）に沿って流れさせるように構成されている、請求項１に記載の燃料電池システム。
  3. 前記迂回弁（８）は、前記改質器（６）を迂回している煙道ガス（１３ａ）の前記迂回量を漸次調整するように構成されており、前記迂回量は、最小量～最大量の範囲であり、前記燃焼器（７）によって生成された煙道ガスの総量に対して、前記最小量は、２０％未満であり、及び前記最大量は、８０％超である、請求項２に記載の燃料電池システム。
  4. 前記改質器壁（６ｂ）は、管状であり、且つ前記燃焼器壁（７ｂ）を包囲しており、絶縁空間（１０ｂ）は、熱絶縁のために前記改質器壁（６ｂ）と前記燃焼器壁（７ｂ）との間に設けられている、請求項１～３のいずれか一項に記載の燃料電池システム。
  5. 前記絶縁空間（１０ｂ）内への空気供給部（１２）は、始動条件中における前記絶縁空間（１０ｂ）からの熱の除去のための前記絶縁空間（１０ｂ）を通した空気（１２ａ）の流れのために設けられている、請求項４に記載の燃料電池システム。
  6. 前記燃料電池（１６）は、摂氏１２０～２００度の範囲の温度で動作するように構成された高温プロトン電解質膜、ＨＴＰＥＭ、燃料電池（１６）であり、前記液体燃料は、メタノール（２ａ）及び水の混合物である、請求項１～５のいずれか一項に記載の燃料電池システム。
  7. 前記液体燃料供給部は、メタノール（２ａ）を供給するためのメタノールリザーバ（２）と、水を供給し、且つ前記蒸発器（２８）の上流の混合点（３８）において前記水を前記メタノールと混合するための給水部（１９）とを含み、前記給水部（１９）は、前記燃焼器（７）の前記煙道ガス（１３ａ）から再循環される水を供給するように構成されている、請求項１～６のいずれか一項に記載の燃料電池システム。
  8. 前記給水部（１９）は、前記混合点（３８）から、前記蒸発器（２８）を通り、前記改質器（６）を通り、前記燃料電池（１６）の前記アノード側を通り、前記燃焼器（７）を通り、凝縮器（２７）を通り、及び前記混合点（３８）に戻る再循環回路の部分である、請求項７に記載の燃料電池システム。
  9. 前記再循環回路は、前記燃料電池（１６）のカソード側の出口からの水を追加するように構成されている、請求項８に記載の燃料電池システム。
  10. 前記冷却材から前記燃焼器（７）の上流の空気への、前記燃焼器チャンバ（７ａ）に入る前に前記空気の温度を増大させるための熱エネルギーの伝達のためのさらなる熱交換器（３０）を含む、請求項１～９のいずれか一項に記載の燃料電池システム。
  11. 前記冷却回路（２２）は、一次冷却回路であり、前記燃料電池システムは、前記一次冷却回路（２２）内の前記冷却材から分離された冷却材を有する二次冷却回路（３５）を含み、前記燃料電池システムは、前記一次冷却回路（２２）と前記二次冷却回路（３５）との間の熱エネルギーの伝達のための二次熱交換器（１８）を含み、前記二次冷却回路（３５）は、バッテリ（３７）と熱的に接続しており、且つ前記バッテリ（３７）の温度を調節するように構成されている、請求項１～１０のいずれか一項に記載の燃料電池システム。
  12. 自動車のための、請求項１～１１のいずれか一項に記載の燃料電池システムの使用。
  13. 燃料電池システムを動作させる方法であって、前記燃料電池システムは、
    燃料電池（１６）、
    冷却材を用いて前記燃料電池（１６）の温度を調整するために前記燃料電池（１６）を通して前記冷却材を再循環させるための冷却回路（２２）、
    改質器壁（６ｂ）によって囲まれた触媒（６ａ）を含み、且つ燃料蒸気を合成ガスに触媒変換するように構成された改質器（６）であって、前記燃料電池（１６）への合成ガスの提供のために前記燃料電池（１６）のアノード側に導管接続されている、改質器（６）、
    液体燃料を蒸発させるように構成されており、且つ前記改質器への前記蒸発された燃料の提供のために前記改質器（６）に導管接続された蒸発器（２８）、
    液体燃料を前記蒸発器に提供するために前記蒸発器に導管接続された液体燃料供給部（２、１９）、
    燃焼器壁（７ｂ）の内部の燃焼器チャンバ（７ａ）を含む燃焼器（７）であって、前記燃焼器チャンバ（７ａ）は、アノード廃ガス若しくは燃料又は両方を燃焼させることによって煙道ガス（１３ａ）を提供するように構成されており、前記燃焼器チャンバ（７ａ）は、前記改質器壁（６ｂ）を通した熱伝達によって前記触媒（６ａ）を加熱するため、前記煙道ガス（１３ａ）から前記改質器壁（６ｂ）への熱の伝達のための前記燃焼器チャンバ（７ａ）から前記改質器壁（６ｂ）への且つそれに沿った前記煙道ガス（１３ａ）の流れのために前記改質器壁（６ｂ）と流体流れ連通している、燃焼器（７）
    を含む、方法において、
    前記燃料電池システムは、迂回弁（８）であって、前記燃焼器チャンバ（７ａ）と連通しており、且つ前記煙道ガス（１３ａ）の流れを、
    ａ）前記改質器壁（６ｂ）に沿った流れと、
    ｂ）煙道ガス出口導管（９）を通して前記燃焼器チャンバ（７ａ）を出る流れであって、それが前記改質器壁（６ｂ）に沿って流れることを防止するために前記改質器壁（６ｂ）を迂回する流れと
    の間で調節するように構成された迂回弁（８）を含み、
    前記方法は、前記迂回弁（８）を動作させ、且つ前記迂回弁（８）を動作させた結果として、前記煙道ガス（１３ａ）の前記流れを、前記改質器壁（６ｂ）に沿った流れと、前記改質器壁（６ｂ）を迂回している流れとの間で調節することを含むことを特徴とする方法。
  14. 前記燃料電池の始動中、前記迂回弁（８）を始動構成に設定し、且つ前記迂回弁（８）により、前記燃焼器からの前記煙道ガス（１３ａ）の半分超の迂回量を、前記改質器（６）を迂回させることを含む、請求項１３に記載の方法。
  15. 前記煙道ガス出口導管（９）は、その下流側において、前記冷却材への熱エネルギーの伝達のための、前記煙道ガス（１３ａ）から前記冷却回路（２２）内の前記冷却材への熱エネルギーの伝達のための熱交換器（１４）と流れ連通しており、前記方法は、前記燃料電池を通常動作温度まで加熱するために、前記煙道ガス（１３ａ）の熱エネルギーの過半を前記冷却材に伝達し、且つ前記改質器（６）に伝達しないように、前記燃焼器からの前記煙道ガス（１３ａ）の半分超の迂回量を、前記改質器（６）を迂回させ、且つ前記熱交換器（１４）に到達させることを含む、請求項１４に記載の方法。
  16. 前記始動後、前記迂回弁（８）を通常動作構成に設定し、且つ前記煙道ガス（１３ａ）による前記改質器（６）の前記迂回を閉鎖し、且つ前記煙道ガス（１３ａ）の全てを、通常動作中の前記触媒（６ａ）の加熱のために前記改質器壁（６ｂ）に沿って流れさせることを含む、請求項１４又は１５に記載の方法。
  17. 前記改質器壁（６ｂ）は、管状であり、且つ前記燃焼器壁（７ｂ）を包囲しており、絶縁空間（１０ｂ）は、熱絶縁のために前記改質器壁（６ｂ）と前記燃焼器壁（７ｂ）との間に設けられており、前記絶縁空間（１０ｂ）内への空気供給部（１２）は、始動条件中における前記絶縁空間（１０ｂ）からの熱の除去のための、前記絶縁空間（１０ｂ）を通る空気（１２ａ）の流れのために設けられており、前記方法は、始動中、前記絶縁空間（１０ｂ）からの熱の除去のために、前記空気供給部（１２）を通した及び前記絶縁空間（１０ｂ）内への且つそれに沿った空気流を提供することを含む、請求項１４～１６のいずれか一項に記載の方法。
  18. 前記燃料電池（１６）は、高温プロトン電解質膜、ＨＴＰＥＭ、燃料電池（１６）であり、及び前記方法は、前記燃料電池を摂氏１２０～２００度の範囲の温度で動作させ、且つ前記液体燃料をメタノール（２ａ）及び水の混合物として提供することを含む、請求項１４～１７のいずれか一項に記載の方法。
  19. 前記液体燃料供給部は、メタノール（２ａ）を供給するためのメタノールリザーバ（２）と、水を供給し、且つ前記蒸発器（２８）の上流の混合点（３８）において前記水を前記メタノールと混合するための給水部（１９）とを含み、前記給水部（１９）は、前記混合点（３８）から、前記蒸発器（２８）を通り、前記改質器（６）を通り、前記燃料電池（１６）の前記アノード側を通り、前記燃焼器（７）を通り、凝縮器（２７）を通り、及び前記混合点（３８）に戻る再循環回路の部分であり、前記方法は、水及びメタノールを前記混合点（３８）に供給し、蒸発器（２８）内でメタノール及び水の前記混合物を蒸発させ、前記蒸発された混合物を燃料として前記改質器（６）内に供給し、且つ前記燃料を合成ガスに触媒反応させ、前記合成ガスを前記燃料電池（１６）の前記アノード側内に供給し、且つオフガスを生成し、前記オフガスを前記燃焼器（７）内に供給し、且つ前記オフガスを煙道ガスに燃焼させ、前記煙道ガスを凝縮器（２７）内に供給し、且つ前記煙道ガスから水を凝縮させ、前記凝縮された水を、サイクルを繰り返すために前記混合点（３８）に供給して戻すことを含む、請求項１８のいずれか一項に記載の方法。
  20. 前記燃料電池（１６）のカソード側の出口からの水を前記再循環回路に追加することを含む、請求項１９に記載の方法。
  21. 前記燃料電池システムは、前記冷却材から前記燃焼器（７）の上流の空気への熱エネルギーの伝達のためのさらなる熱交換器（３０）を含み、及び前記方法は、前記燃料電池システムのエネルギー有効性を増大させるために、前記冷却材により、前記燃焼器チャンバ（７ａ）に入る前に前記空気の温度を増大させることを含む、請求項１４～２０のいずれか一項に記載の方法。
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