JP7400193B2 - 蓄電デバイス - Google Patents
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Description
以下に、本発明を実施するための形態について、リチウムイオンキャパシタを蓄電デバイスの例とし、図面を用いて説明する。図1の分解斜視図に示す様に、本実施の形態のリチウムイオンキャパシタ1は、複数の板状の正極板11と、複数の板状の負極板21とを備えており、これらは交互に積層されている。各正極板11は一方向に突出する電極端子接続部12bを備える。また、各負極板21も、正極板11の電極端子接続部12bが突出する方向と同一の方向に突出する電極端子接続部22bを備えている。そして、図1に示す様に、正極板11の電極端子接続部12bが突出する方向をX軸方向とし、積層される方向をZ軸方向とし、X軸およびZ軸に直交する方向をY軸方向とする。これらのX軸、Y軸、Z軸は互いに直交している。X軸、Y軸、Z軸が記載されているすべての図において、これらの軸方向は同一の方向を示し、以下の説明において方向に関する記述はこれらの軸方向を基準とすることがある。なお、本実施の形態および以下に説明する実施の形態において、付随的な構成については、その図示および詳細な説明を省略する。
リチウムイオンキャパシタ1は、図1に示すように、複数の正極板11と、複数の負極板21と、複数のセパレータ30と、電解液40と、ラミネート部材60とを備えている。また、リチウムイオンキャパシタ1は、後述する包囲体50(図1には図示省略)を備えている。ここで、図1に示す様に、正極板11と負極板21とは交互に積層されており、正極板11と負極板21との間それぞれにセパレータ30が挟まれている。電解液40は、この様に積層された、複数の正極板11の一部と、複数の負極板21の一部と、複数のセパレータ30と共に、2つのラミネート部材60(密封体)に包まれて密封されている。これにより、電解液40は、正極10および負極20に接触しており、ラミネート部材60(密封体)は、電解液40に接触している。後述するが、電解液40は、消火剤を含んでおり、消火剤はリチウムイオンキャパシタ1の難燃性を向上させることができる。
<2-1.正極板11について(図1、図3~図5)>
正極板11は、従来のリチウムイオンキャパシタの正極板を用いることができる。すなわち、正極板11は、薄板状の集電体12と、集電体12に塗工されている正極活物質層13とを備えている。集電体12は、Z方向に貫通する複数の孔12cが形成された金属箔で(図5参照)、矩形状の集電部12a(図4参照)と、集電部12aの一端(図4の例では、上辺の左端)から突出する電極端子接続部12bとが一体に形成されている。なお、集電部12aには複数の孔12cが形成されている(図5参照)が、電極端子接続部12bには集電部12aの孔12cと同様の複数の孔が形成されていなくともよく、形成されていてもよい。そして、図1および図4に示す、電極端子接続部12bのY軸方向の幅は適宜変更でき、例えば集電部12aと同じ幅としても良い。また、正極活物質層13は、集電部12aの両面に塗工されているが、塗工されている面はどちらかの片面であってもよい。ここで、集電部12aは、複数の孔12cが形成されているため、電解液40の陽イオンおよび陰イオンが集電部12aを透過できる。
負極板21は、従来のリチウムイオンキャパシタの負極板を用いることができる。そして、負極板21は、大まかには上述した正極板11と同様の構造を備えており、薄板状の集電体22と、負極活物質層23とを備えている。負極板21は、正極板11と異なり、リチウムイオンLi+を吸蔵可能及び放出可能な負極活物質層23の負極活物質を備える。そして、後述する様に、負極活物質は、製造時にリチウムイオンLi+が吸着される(いわゆるプレドープされる)。
セパレータ30は、図1に示す様に、正極板11と負極板21とを隔離し、かつ、電解液40の陽イオンおよび陰イオンが透過できるように多孔質の材料からなり、矩形のシート状に形成されている。セパレータ30の縦横の長さは、正極板11の集電体12の集電部12aの長さ、および、負極板21の集電体22の集電部22aの長さよりも長く設定されている(図1、図4、図6参照)。セパレータ30は、従来のリチウムイオンキャパシタのセパレータを用いることができ、例えば、ビスコースレイヨンや天然セルロース等の抄紙、ポリエチレンやポリプロピレン等の不織布などを用いることができる。
電解液40は、従来のリチウムイオンキャパシタの電解液に、消火剤を加えた溶液である。すなわち、電解液40は、有機溶媒(非水溶媒)と、電解質と、消火剤とを含む。電解液40には、適宜添加剤を添加してもよく、添加剤としては、例えば、ビニレンカーボネート[VC]が挙げられる。
包囲体50は、多孔質の長尺のシート状に形成されている。包囲体50は、図3に示す様に、積層された、正極10の複数の正極板11と、負極20の複数の負極板21と、複数のセパレータ30との外周を囲むように巻かれている。そして、包囲体50は、その材質として、上述したセパレータ30と同様に、従来のリチウムイオンキャパシタのセパレータの材質を用いることができる。包囲体50の材質として、例えば、ビスコースレイヨンや天然セルロース等の抄紙、ポリエチレンやポリプロピレン等の不織布などを用いることができる。
ラミネート部材60は、図3に示すように、心材シート61、外側シート62、内側シート63を備えている。そして、心材シート61の外側となる面に外側シート62が接着され、心材シート61の内側となる面に内側シート63が接着されている。例えば、心材シート61はアルミニウム箔とし、外側シート62はナイロンペットフィルム等の樹脂シートとし、内側シート63はポリプロピレン等の樹脂シートとすることができる。
上述した様に、正極板11の集電体12の集電部12aはZ方向に貫通する複数の孔12cを備え、負極板21の集電体22の集電部22aもZ方向に貫通する複数の孔22cを備えることで、電解液40の陰イオン及び陽イオンは、正極板11の集電部12aと負極板21の集電部22aとを透過できる。また、セパレータ30も電解液40の陽イオンおよび陰イオンが透過できるように構成されている。リチウムイオンキャパシタ1の、正極10の正極板11と、負極20の負極板21と、セパレータ30と、電解液40との位置関係を図8に模式的に示した。図8に示す様に、リチウムイオンキャパシタ1は、正極板11と負極板21とが、セパレータ30を間に挟んで向き合う構成となっている。リチウムイオンキャパシタ1は、正極板11の表面では、正極活物質と電解質の陰イオンとで電気二重層を形成し、負極板21では、負極活物質にリチウムイオンLi+を吸着及び脱着することで充放電を行う。また、リチウムイオンキャパシタ1の製造時には、負極板21の負極活物質にリチウムイオンLi+を吸着させる(プレドープ)。負極活物質にリチウムイオンLi+が吸着していることで、正極板11と負極板21との間の電位差が大きくなり、正極板11に形成される電気二重層のエネルギー密度を高めることができる。その結果、リチウムイオンキャパシタ1は、大容量化および高出力化されたものとなる。
一般的に、リチウムイオンキャパシタの製造はプレドープの過程を含んでおり、このプレドープの過程では、負極板21の負極活物質にリチウムイオンLi+を吸着させる。そして、一般的にリチウムイオンキャパシタの製造方法に含まれるプレドープの工程では、単体のリチウム金属が使用される。そして、通常では、リチウムイオンキャパシタ内に単体のリチウム金属が残らないように、プレドープの工程が行われている。しかし、リチウムイオンキャパシタの安全性に万全を期すために、万が一、リチウムイオンキャパシタ内に単体のリチウム金属が残ったときや、リチウムイオンキャパシタに内部短絡が生じるときや、リチウムイオンキャパシタが加熱されたときにおいて、リチウムイオンキャパシタの発火の可能性が問題とされる場合がある。この様な場合についても、本実施の形態のリチウムイオンキャパシタ1は、難燃化機能を発揮する消火剤がラミネート部材60(密封体)の内部空間に設けられているため、発火の可能性が抑止されている。また、従来のように金属リチウムが析出しないようプレドープの工程に時間をかける必要がなくなり、プレドープ工程の時間を短縮できる。
続いて、第2の実施の形態の蓄電デバイス(不図示)について、説明する。本実施の形態もリチウムイオンキャパシタを蓄電デバイスの例として説明する。なお、本実施の形態において、第1の実施の形態で説明したリチウムイオンキャパシタ1と実質的な構成及び作用が同じとなる箇所については、これらと同一の符号を付して説明を省略する。
上述した第1の実施の形態では、消火剤は、電解液40に溶解していた。しかし、消火剤は、ラミネート部材60(密封体)の内部空間に設けられていればよい。本実施の形態のリチウムイオンキャパシタ2(不図示)に用いられている消火剤(不図示)は、電解液40に対するハンセン溶解度パラメータに基づくRED値が1より小さく、所定温度以下では、正極板11の動作電位範囲内及び負極板21の動作電位範囲内の少なくとも一方で電気化学的に不安定である。また、消火剤として、第1の実施の形態の消火剤と同じ成分の消火剤を用いることもできる。そして、消火剤は、1つ以上の中空状の消火剤収容容器(不図示)の中に密封されている。消火剤収容容器は、電解液40に溶解しないよう形成されており、かつ、単体のリチウム金属(アルカリ金属)の発火点以下の所定温度である放出温度以上で消火剤を外部に漏洩するよう構成されている。リチウムイオンキャパシタ2が加熱され、消火剤収容容器の温度が放出温度以上になると、消火剤が消火剤収容容器から外部に放出され、消火剤が難燃化機能を発揮できるようになる。ここで、上述した様に、消火剤の難燃化機能とは、リチウムイオンキャパシタ2の一部が発火し始めたときに消火作用が働くことで発火を抑制する機能である。
本実施の形態のリチウムイオンキャパシタ2と、第1の実施の形態のリチウムイオンキャパシタ1(図3参照)との間で、正極10と、負極20と、セパレータ30との構成は同様である。このため、本実施の形態のリチウムイオンキャパシタ2において、正極10の正極板11と、負極20の負極板21と、セパレータ30と、電解液40との位置関係は、第1の実施の形態のリチウムイオンキャパシタ1(図8参照)と同様である。従って、リチウムイオンキャパシタ2は、リチウムイオンキャパシタ1と同様に、正極板11の表面では、正極活物質と電解液40の陰イオンとで電気二重層を形成し、負極板21では、負極活物質にリチウムイオンLi+を吸着及び脱着することで充放電を行う。
本実施の形態のリチウムイオンキャパシタ2は、上述した第1の実施の形態のリチウムイオンキャパシタ1と同様に、消火剤がリチウムイオンキャパシタ2(蓄電デバイス)の充放電の過程へ大きな影響を及ぼすことがない。ここで、消火剤は、リチウム金属の発火点以下の所定の温度(前記アルカリ金属イオンに対応する単体のアルカリ金属の発火点以下の所定の温度)以下では、消火剤収容容器の中に密封された状態を保っている。このため、消火剤は、この所定の温度以下では、電解液40に溶解することはなく、より確実に安定している。従って、消火剤は、リチウムイオンキャパシタ2(蓄電デバイス)の難燃性を経時的に安定して高め、かつ、リチウムイオンキャパシタ2(蓄電デバイス)の充放電の過程へ大きな影響を及ぼさない。
その他の実施の形態として、例えば、第1および第2の実施の形態では、リチウムイオンキャパシタ1およびリチウムイオンキャパシタ2は、包囲体50を備えているが、包囲体を備えないものとしてもよい。また、第2の実施の形態のリチウムイオンキャパシタ2の消火剤収容容器は、中空状としたが、ラミネート部材60(密封体)の内部空間に設けられ、消火剤を密封するように構成されたものであればよい。例えば、リチウム金属(アルカリ金属イオンに対応する単体のアルカリ金属)の発火点以下の温度で溶解し、かつ、電解液40に溶解しないシートの外周部を、ラミネート部材60の内側シート63の電解液40と接する面に接着させ、このシートと内側シート63との間に消火剤を入れることができる。この場合、このシートと内側シート63が消火剤収容容器を構成する。
以下に、実施例及び比較例を挙げて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれら実施例の範囲に限定されるものではない。
[正極の作成]
まず、正極活物質として粉体の活性炭88質量部、バインダとしてポリアクリル酸(ポリアクリル酸のナトリウム中和塩)6質量部、導電助剤としてアセチレンブラック15質量部、溶媒として水345質量部を用いて正極活物質を含む正極用スラリーAを調製した。
(1)全ての材料と水とを、ミキサーa(株式会社シンキー製あわとり練太郎ARE-310)にて混合してプレスラリーを調製した。
(2)(1)で得たプレスラリーを、ミキサーb(プライミクス株式会社製フィルミックス40-L)にて更に混合して中間スラリーを調製した。
(3)(2)で得た中間スラリーを再度ミキサーaで混合して正極用スラリーAを調製した。
まず、負極活物質としてのグラファイト95質量部、バインダとしてのSBR1質量部、増粘材としてのCMC1質量部、溶媒としての水100質量部を混合し、以下の手順にて負極用スラリーを調製した。
(1)バインダを除く材料と水とを、ミキサーaにて混合してプレスラリーを調製した。
(2)(1)で得たプレスラリーを、ミキサーbにて更に混合して中間スラリーを調製した。
(3)(2)で得た中間スラリーにバインダを添加し、ミキサーaにて混合して負極用スラリーを調製した。
エチレンカーボネート(EC)30vol%、ジメチルカーボネート(DMC)30vol%及びエチルメチルカーボネート(EMC)40vol%の混合溶媒に、リチウムビス(フルオロスルホニルイミド)(LiFSI)を1mol/L添加し、電解液Iを調製した。さらに、電解液Iにポリオキシエチレンアルキルエーテルを0.5質量%になるように添加して電解液IAを調製した。ポリオキシエチレンアルキルエーテルの電解液Iに対するハンセン溶解度パラメータに基づくRED値を算出したところ、0.86であった。また、エチレンカーボネート(EC)30vol%、ジメチルカーボネート(DMC)30vol%及びエチルメチルカーボネート(EMC)40vol%の混合溶媒に、リチウムビス(フルオロスルホニルイミド)(LiFSI)を1mol/L添加して電解液IBを調製した。
実施例1および比較例1のリチウムイオンキャパシタを、次の手順にて作製した。
(1)正極、負極をそれぞれ打ち抜き、60mm×40mmのサイズの長方形とし、40mm×40mmの塗膜を残して長辺の一端側の20mm×40mmの領域の塗膜を剥ぎ落として集電用タブを取り付けた。
(2)厚さ20μmのセルロース製セパレータを間に介した状態で正極と負極の塗膜部分を対向させて積層体を作製した。
(3)(2)で作製した積層体と、リチウムプレドープ用の金属リチウム箔を厚さ20μmのセルロース製包囲体で囲み、アルミラミネート箔に内包し、電解液を注入し、封止してリチウムイオンキャパシタを作製した。
なお、実施例1のリチウムイオンキャパシタには電解液IAを用い、比較例1のリチウムイオンキャパシタには電解液IBを用いた。
リチウムイオンキャパシタにおいて、リチウムプレドープ、充放電、エージングを行った後、常温(25℃)にて、カットオフ電圧:2.2~3.8V、測定電流10Cで内部抵抗を測定し、その内部抵抗比を求めた。内部抵抗比は、比較例1を100%とすると、実施例1は98.1%であった。実施例1と比較例1との間で内部抵抗に有意な差はみられず、消火剤がキャパシタの性能を低下させることがなかった。
リチウムイオンキャパシタに釘を刺し、発火等の有無を観察すると共に、表面温度を測定した。3mm径の釘を80mm/秒の速度でリチウムイオンキャパシタに刺した。釘を刺した位置は、リチウムイオンキャパシタの高さ方向に平行な面積の大きい面で、2つの対角線が交差する位置である。釘を刺した位置から集電用タブ側とは反対側へ10mmの位置の温度を、釘を刺した時点から1時間測定した。
リチウムイオンキャパシタの高温耐久性を調べるために、バインダ及び電解液を変更した複数のリチウムイオンキャパシタを以下の手順で作成した。なお、基本的な作成方法は上記実施例1と同じであるため、相違点のみを以下に示す。
下記表1に示される組成にて正極活物質を含む正極用スラリーB及びCを調製した。増粘材としてカルボキシメチルセルロース〔CMC〕を用いた。表1におけるSBRは、スチレン-ブタジエンゴムを示し、「部」は質量部を示し、「%」は質量%を示す。
(1)バインダを除く材料と水とを、ミキサーaにて混合してプレスラリーを調製した。
(2)(1)で得たプレスラリーを、ミキサーbにて更に混合して中間スラリーを調製した。
(3)(2)で得た中間スラリーにバインダを添加し、ミキサーaにて混合して正極用スラリーB又はCを調製した。
エチレンカーボネート(EC)30vol%、ジメチルカーボネート(DMC)30vol%及びエチルメチルカーボネート(EMC)40vol%の混合溶媒にヘキサフルオロリン酸リチウム(LiPF6)を添加し、さらに、ポリオキシエチレンアルキルエーテルを0.5質量%になるよう添加して電解液Pを調製した。また、エチレンカーボネート(EC)30vol%、エチルメチルカーボネート(EMC)46.7vol%、ジエチルカーボネート(DEC)23.3vol%、プロピレンカーボネート(PC)10vol%の混合溶媒にリチウムビス(フルオロスルホニルイミド)(LiFSI)を1mol/L添加し、さらに、ポリオキシエチレンアルキルエーテルを0.5質量%になるよう添加して電解液I2を調製した。
リチウムイオンキャパシタを、下記表2に示す正極及び電解液の組み合わせで作製した。表2には、各組合せにおいて、バインダを構成するポリマーの電解液に対するRED値も示す。
実施例1~5のリチウムイオンキャパシタにおいて、リチウムプレドープ、充放電、エージングを行った後、常温(25℃)にて、カットオフ電圧:2.2~3.8V、測定電流10Cで内部抵抗及び放電容量を測定し、その結果を初期性能とした。
外部電源を繋いで電圧を3.8Vに保持した状態の実施例1~5のリチウムイオンキャパシタを85℃の恒温槽内に放置した。その放置時間が、85℃,3.8Vフロート時間に相当する。所定時間経過後、リチウムイオンキャパシタを恒温槽から取り出し、常温に戻した後上記初期性能の測定と同一条件で内部抵抗及び放電容量を測定し、容量維持率(初期の放電容量を100%としたときの放電容量の百分比)と、内部抵抗増加率(初期性能からの内部抵抗の増加率)を算出した。その結果を表3に示す。
10 正極
11 正極板
12 集電体
12a 集電部
12b 電極端子接続部
12c 孔
13 正極活物質層
14 正極端子
20 負極
21 負極板
22 集電体
22a 集電部
22b 電極端子接続部
22c 孔
23 負極活物質層
24 負極端子
30 セパレータ
40 電解液
50 包囲体
60 ラミネート部材(密封体)
61 心材シート
62 外側シート
63 内側シート
Claims (3)
- 正極活物質を備える正極と、負極活物質を備える負極と、前記正極と前記負極とに挟まれており且つセルロースからなるセパレータと、前記正極および前記負極に接触するとともにアルカリ金属イオンを含む電解液と、内側で前記電解液に接触するとともに前記電解液を密封する密封体と、を有し、前記正極活物質および前記負極活物質の少なくともいずれか一方が、アルカリ金属イオンを吸蔵可能および放出可能な蓄電デバイスであって、
前記電解液は、カーボネート系有機溶媒およびイミド系リチウム塩を含み、
前記電解液に対するハンセン溶解度パラメータに基づくRED値が1より小さく、かつ、前記密封体の内部空間に設けられた、難燃化機能を発揮する消火剤を備え、
前記消火剤は、エーテル型の非イオン界面活性剤(ただしハロゲン系の界面活性剤を除く)であり、前記電解液に対して0.1質量%以上1質量%以下の濃度である、蓄電デバイス。 - 請求項1に記載の蓄電デバイスであって、
前記消火剤は、所定温度以下では、前記正極の動作電位範囲内で電気化学的に安定で、かつ、前記負極の動作電位範囲内で電気化学的に安定な、蓄電デバイス。 - 請求項1または請求項2に記載の蓄電デバイスであって、
リチウムイオンキャパシタである、蓄電デバイス。
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