JP7388627B2 - 水素透過装置及び水素透過装置の製造方法 - Google Patents
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Description
図1は、実施の形態に係る水素分離装置の構成を示す。本図は、水素分離装置10の断面を概略的に示す。水素分離装置10は、水素を選択的に透過する非Pd系金属又は非Pd系合金により形成された水素透過膜50と、水素を含む原料気体を水素透過膜50の一次側の表面に供給するための原料気体供給流路26と水素透過膜50を透過しなかった原料気体を排出するための原料気体排出流路28とが形成された一次側配管20と、水素透過膜50の二次側の表面へ透過した水素を回収するための水素回収流路32が形成された二次側配管30と、水素透過膜50を一次側配管20と二次側配管30との間に気密に挟持するための一次側ガスケット40及び二次側ガスケット42とを備える。一次側配管20は、同軸に配置された外管22と内管24の二重構造になっており、内管24の内側が原料気体供給流路26として機能し、外管22と内管24の間が原料気体排出流路28として機能する。なお、気体の流れは逆であってもよい。
つづいて、Pd系合金が触媒層として被覆された非Pd系金属又は非Pd系合金の水素透過膜(以下、「複合膜」ともいう)を使用する水素透過装置において、複合膜の水素透過性能及び耐久性を向上させる技術について説明する。
図2は、純Vの水素透過膜に純Pdの触媒層を被覆した複合膜の550℃における水素透過能の時間変化を示す。一次側の圧力は400kPaとし、二次側の圧力は200kPaとした。水素の供給を開始してすぐに透過流速が減少し始め、わずか30分でほぼゼロになった。複合膜を高温下で使用したことにより水素透過膜のVと触媒層のPdが相互拡散したことが、このような水素透過能の急速な劣化の主要な要因の一つであろうと推測される。
本発明者らは、上述した水素透過試験の実施後に、複合膜の表面の走査型電子顕微鏡(SEM)像の解析及びエネルギー分散型X線分析(EDX)を実施した結果、結晶方位によって劣化の挙動が異なるという知見を得た。そこで、V合金の膜の表面にPd層を被覆した複合膜の熱処理による構造変化とV合金の結晶方位との関係を調査した。
特定の結晶方位に配向した純金属又は合金の薄膜を製造するための方法として、金属単結晶を形成するなど、既知の任意の技術を利用可能である。本開示では、より安価で容易な方法として、純金属又は合金により水素透過膜を形成するステップと、水素透過膜の表面の純金属又は合金のうち特定の結晶方位に配向した領域を増加させるステップと、を備える製造方法を新たに提案する。特定の結晶方位に配向した領域を増加させるステップは、水素透過膜の表面の純金属又は合金の結晶粒径を微細化するための処理を実行するステップを含んでもよい。結晶粒径を微細化するための処理は、任意の技術を利用してもよいが、例えば、以下の4つの方法がある。第1の方法は、水素透過膜の表面をショットブラスト加工する方法である。第2の方法は、アークプラズマ法により水素透過膜の表面に金属原子を蒸着させる方法である。第3の方法は、水素透過膜を高圧ねじり(High-Pressure Torsion:HPT)加工する方法である。第4の方法は、水素透過膜を高圧スライド(High-Pressure Sliding:HPS)加工する方法である。ショットブラスト加工、アークプラズマ法による蒸着、高圧ねじり加工、高圧スライド加工は、いずれも、既知の任意の技術を利用可能である。特定の結晶方位に配向した領域を増加させるステップは、熱処理を実行するステップを含んでもよい。
Claims (5)
- 体心立方格子構造を有する5族元素の純金属又は5族元素を主たる金属とする合金により形成された水素透過膜と、
前記水素透過膜の表面に設けられ、パラジウムと銀及びタングステンのうち一方若しくは双方との合金により形成された触媒層と、
を備え、
前記触媒層との境界面における前記水素透過膜の5族元素の純金属又は5族元素を主たる金属とする合金の40%以上が{101}方位に配向した水素透過装置。 - 前記触媒層は、パラジウムと銀の合金により形成され、パラジウムと銀の組成比は、一次側圧力が400kPa、二次側圧力が103kPa、温度が450℃の条件下で水素透過膜の水素透過試験を実施した場合に透過流速が開始直後の透過流速から20%減少する時点までの時間である20%劣化時間t0.2が40時間以上となるような組成比である請求項1の水素透過装置。
- 前記触媒層は、パラジウムと銀の合金により形成され、銀の含有量は原子百分率で5~40%である請求項1から2のいずれかに記載の水素透過装置。
- 体心立方格子構造を有する5族元素の純金属又は5族元素を主たる金属とする合金により形成された水素透過膜と、
前記水素透過膜の表面に設けられ、パラジウムと銀及びタングステンのうち一方若しくは双方との合金により形成された触媒層と、
を備え、
前記触媒層との境界面における前記水素透過膜の5族元素の純金属又は5族元素を主たる金属とする合金は、{110}面に配向した領域がその他の面に配向した領域よりも大きい水素透過装置。 - 体心立方格子構造を有する5族元素の純金属又は5族元素を主たる金属とする合金により水素透過膜を形成するステップと、
前記水素透過膜の表面の5族元素の純金属又は5族元素を主たる金属とする合金のうち{101}方位に配向した領域を増加させるステップと、
を備える水素透過装置の製造方法。
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